DE4334438A1 - Composit-Glaslot sowie Verwendung des Composit-Glaslotes und Verfahren zum Fügen von Bauelementen - Google Patents

Description

Die Erfindung betrifft ein Lot mit einer Glas-Komponente und einer Composit-Komponente sowie eine Verwendung des Composit- Glaslotes und ein Verfahren zum Fügen metallischer und/oder keramischer Bauelemente, insbesondere Bauelemente einer Hoch­ temperatur-Brennstoffzelle.

Die Einsatzgebiete für Lote sind aufgrund einer ständigen Neu- und Weiterentwicklung von Werkstoffen längst nicht mehr nur auf metallische Werkstoffe beschränkt. Auch steigen im Zuge der ständigen Verbesserungen industrieller Verfahren und Maschinen die Anforderungen an über Lote hergestellte Ver­ bindungen, wie beispielsweise Hochtemperaturbeständigkeit, Korrossionsbeständigkeit und Gasundurchlässigkeit. Zur Her­ stellung einer elektrisch isolierenden Verbindung mittels eines Lotes wird für niedrige Einsatztemperaturen Glaslot verwendet. Mit diesem lassen sich unter bestimmten Vorausset­ zungen sowohl metallische als auch keramische Bauelemente aneinanderfügen. Darüber hinaus weist Glaslot häufig eine deutlich bessere Korrosionsbeständigkeit als metallisches Lot auf. Aufgrund seiner chemischen Zusammensetzung wird übliches Glaslot allerdings bei hohen Temperaturen, beispielsweise in einem Bereich oberhalb von 900 bis 1000°C, elektrisch leitend. Darüber hinaus ist übliches Glaslot bei hohen Temperaturen viskos, so daß die Möglichkeit besteht, daß das Glaslot zerfließt.

In dem Buch "Glass-Ceramic Materials" von Z. Strnad, Elsevier-Verlag, Amsterdam, 1986, insbesondere Seite 235-241, werden Glaskeramiklote beschrieben. Glaskeramiklote haben die Eigenschaft, daß sie aus der Glasschmelze heraus bei einer geeigneten Wärmebehandlung kristallisieren und somit zumindest teilweise in einen festen Zustand übergehen. Diese Kristallisation wird durch das Einbringen von in der Glasschmelze löslichen Stoffen mit einem hohen Schmelzpunkt in ein Glaslot erreicht. Die zugegebenen Stoffe, wie Titanoxid oder Zirkonoxid, werden in der Glasschmelze gelöst und bei einer geeigneten Wärmebehandlung aus der Glasschmelze ausgeschieden. Die Ausscheidungen bewirken maßgeblich als Keimbildner das Einsetzen der Kristallisation. Das Löten mit einem Glaskeramiklot erfordert daher eine ganz spezielle und aufwendige Wärmebehandlung.

In dem Buch "Schott-Glas-Lexikon" von Heinz G. Fender, 2. Auflage, mvg Moderne Verlags GmbH, München, 1983, sind Glaskeramiken und Composit-Glaslote, insbesondere auf den Seiten 116, 148-150, behandelt. Ein Composit-Glaslot ist eine Mischung aus einem Glaslot und einem inerten Füllstoff mit kleinem positiven oder negativen thermischen Aus­ dehnungskoeffizienten. Der Füllstoff tritt mit dem Glaslot in keine chemischen Reaktionen ein. Bei hohen Temperaturen besteht auch bei einem Composit-Glaslot die Möglichkeit, daß das weiterhin flüssige Glaslot elektrisch leitend wird. Außerdem ist die Menge des zumischbaren Füllstoffes durch eine Verschlechterung des Fließvermögens des Glaslotes beim Lötprozeß begrenzt.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Composit- Glaslot anzugeben, welches hochtemperaturbeständig, gasun­ durchlässig, korrosionsbeständig und auch bei hohen Temperaturen weitgehend elektrisch isolierend sein soll. Dabei soll das Composit-Glaslot zum Fügen von metallischen sowie keramischen Bauelementen geeignet sein. Eine weitere Aufgabe der Erfindung ist die Angabe einer Verwendung sowie eines Verfahrens zum Fügen metallischer und/oder keramischer Bauelemente, insbesondere Bauelemente einer Hochtemperatur- Brennstoffzelle.

Die Lösung der erstgenannten Aufgabe erfolgt erfindungsgemäß durch ein Composit-Glaslot mit einer Glas-Komponente und einer Composit-Komponente, wobei bei einer Löttemperatur die Glas-Komponente flüssig und die Composit-Komponente fest ist, und die Glas-Komponente mit der Composit-Komponente bei einer hohen Temperatur zumindest partiell zu einer kristallinen Phase reagiert.

Die Glas-Komponente ist dabei vorteilhafterweise ein Glaslot und die Composit-Komponente ein Füllstoff. Die Glas- Komponente umgibt die Composit-Komponente, so daß diese bei der Löttemperatur von der Glas-Komponente an einer großen Oberfläche benetzt ist. An der Oberfläche findet zwischen der Glas-Komponente und der Composit-Komponente eine Reaktion statt, durch die sich zumindest in einer Umgebung der Composit-Komponente eine kristalline Phase ausbildet. Gegebenenfalls findet partiell eine Entglasung der Glas- Komponente statt. Weiterhin können durch Festphasen-Diffusion Moleküle aus der kristallinen Phase in die Composit- Komponente gelangen und umgekehrt. Dadurch wird der Schmelzpunkt des Composit-Glaslotes erhöht. Ein Fortschreiten der Reaktion, und somit eine Ausweitung der kristallinen Phase, kann auch bei einer niedrigeren Temperatur als der Löttemperatur stattfinden. Nach einer bestimmten Zeitdauer ist somit eine vollständige Umwandlung des Composit-Glaslotes in eine kristalline Phase möglich. Es entsteht eine Verbindung, welche bei der Löttemperatur von einem viskosen Zustand in einen weitgehend festen und mechanisch stabilen Zustand übergeht. Durch die Erhöhung des Schmelzpunktes und die Bildung der kristallinen Phase ist das Composit-Glaslot äußerst temperaturbeständig, und es hat eine geringe Abdampf­ rate sowie eine gute Beständigkeit gegenüber aggressiven Medien. Es ist zudem gasundurchlässig und korrosions­ beständig, da die Glas-Komponente und die Composit-Komponente durch die Reaktion fest und stoffschlüssig verbunden sind. Durch die auftretende kristalline Phase ist das Composit- Glaslot zudem auch bei hohen Temperaturen weitgehend elektrisch isolierend.

Vorteilhafterweise macht die Glas-Komponente einen Anteil von 30-95 Gewichtsprozent (Gew.-%) des Composit-Glaslotes aus und die Composit-Komponente entsprechend einen Anteil von 70-5 Gew.-%. Dadurch ist gewährleistet, daß die Glas-Kompo­ nente in ausreichender Menge vorhanden ist und die Composit- Komponente umgibt, so daß das Composit-Glaslot gasdicht ist. Über den jeweiligen Anteil der Glas-Komponente bzw. der Composit-Komponente ist zudem ein thermischer Ausdehnungs­ koeffizient des Composit-Glaslotes einstellbar. Je nach den vorliegenden Anteilen bestimmt sich die Festigkeit und Viskosität sowie der Schmelzpunkt des Composit-Glaslotes. Mit einem hohen Anteil der Composit-Komponente lassen sich mittels des Composit-Glaslotes Bauelemente aneinander fügen, die durch einen großen Spalt voneinander getrennt sind. Ein Fügevorgang ist sowohl an Luft als auch unter Vakuum durch­ führbar. Darüber hinaus ist über den Anteil der Composit- Komponente der thermische Ausdehnungskoeffizient des Composit-Glaslotes veränderbar.

Vorteilhafterweise ist die Composit-Komponente zumindest bis zur Löttemperatur elektrisch isolierend.

In einer weiteren Ausgestaltung ist die Composit-Komponente ein Metalloxid, insbesondere Zirkon-, Magnesium-, Yttrium- oder Aluminiumoxid, oder eine Mischung aus zumindest zwei Metalloxiden. Metalloxide mit einem hohen Schmelzpunkt sind für eine hohe Temperaturbeständigkeit des Composit-Glaslotes von Vorteil. Darüber hinaus sind die Metalloxide auch bei hohen Temperaturen elektrisch isolierend, so daß das Composit-Glaslot auch bei hohen Temperaturen elektrisch isolierend ist.

Die Composit-Komponente weist vorteilhafterweise Körner mit einer Korngröße von etwa 10 µm bis 500 µm, insbesondere etwa 100 µm, auf. Die Composit-Komponente besitzt damit eine große Oberfläche, an der eine Reaktion mit der Glas-Komponente stattfinden kann. Eine Korngröße von 30 µm eignet sich beson­ ders dazu, einen Raumbereich mit einer Dicke von etwa 100 µm auszufüllen. Bei Korngrößen von einigen 100 µm kann eine stabile Schichthöhe des Composit-Glaslotes von 1000 µm erreicht werden, da bei der Löttemperatur die flüssige Glas- Komponente die Composit-Komponente gut benetzt und allenfalls in geringem Umfang abfließt.

Besonders eignet sich eine Composit-Komponente, die über­ wiegend aus Zirkonoxid (ZrO₂) besteht. Ein Anteil des Zir­ konoxides von 10-40 Gew.-% des Composit-Glaslotes fördert das Entstehen kristalliner Phasen besonders gut. Das Zirkon­ oxid kann dabei mit Yttriumoxid, beispielsweise mit einem Anteil von 8 Mol-Prozent, stabilisiert sein. Während eines Fügevorgangs und nach einem Fügevorgang kann eine Stabilisierung des ZrO₂ sowie eine Bildung kristalliner Phasen des ZrO₂, beispielsweise ZrSiO₄ bei Anwesenheit von SiO₂, erfolgen. Gegebenenfalls kann das Zirkonoxid teilweise oder nahezu vollständig durch Aluminiumoxid ersetzt sein.

In einer weiteren Ausgestaltung besteht die Glas-Komponente aus 0-30 Gew.-% Boroxid (B₂O₃), aus 10-40 Gew.-% Alumi­ niumoxid (Al₂O₃), aus 10-50 Gew.-% Siliziumoxid (SiO₂) sowie 20-50 Gew.-% Kalziumoxid (CaO) und 0-50% Magnesiumoxid (MgO). Besonders vorteilhaft ist eine Glas-Komponente aus 5 - 20 Gew.-% B₂O₃, 10-20 Gew.-% Al₂O₃ Gew.-%, 20-50 Gew.-% SiO₂ und 25-40 Gew.-% CaO. In Versuchen bewährte sich insbesondere ein Composit-Glaslot aus etwa 15 Gew.-% B₂O₃, etwa 15 Gew.-% Al₂O₃ Gew.-%, etwa 35 Gew.-% SiO₂ und etwa 35 Gew.-% CaO. Eine so gebildete Glas-Komponente weist einen hohen Schmelzpunkt auf und eignet sich besonders für die Ausbildung kristalliner Phasen. Zudem verfügt die Glas- Komponente, insbesondere aufgrund einer geringen Ionen- Leitfähigkeit des Kalziumoxides, bei hohen Temperaturen über eine gute elektrische Isolationsfähigkeit.

In der Glas-Komponente treten als netzwerkbildende Bestandteile (Netzwerkbildner) überwiegend das Siliziumoxid und das Boroxid. Es sind auch andere Netzwerkbildner möglich. Netzwerkbildner auf der Basis von Alkali-Metallen eignen sich wegen einer Ionen-Leitfähigkeit bei hohen Temperaturen nur bedingt, insbesondere dann, wenn das Composit-Glaslot eine auch bei hohen Temperaturen elektrisch isolierende Schicht, beispielsweise in einer Hochtemperatur-Brennstoffzelle, bilden soll. Als netzwerkwandelnde Bestandteile (Netzwerk­ wandler) der Glas-Komponente fungieren das Kalziumoxid und/oder das Magnesiumoxid. Als Netzwerkwandler können andere Oxide verwendet werden, die ebenfalls eine geringe Ionen-Leitfähigkeit aufweisen, wie z. B. Bariumoxid (BaO). Als Bestandteile der Glas-Komponente eignen sich Verbindungen auf der Basis von Arsen oder Antimon aufgrund ihres chemisch aggressiven Verhaltens nur bedingt.

Von Vorteil ist es, wenn die Löttemperatur des Composit- Glaslotes bis etwa 1300°C, insbesondere bis etwa 1150°C, beträgt. Dies ist unter anderem zur Anwendung in einer Hochtemperatur-Brennstoffzelle mit einer Betriebstemperatur von beispielsweise 900°C sowie in einer Gasturbinenanlage von Vorteil.

Vorteilhafterweise findet eine eine kristalline Phase bildende Reaktion zwischen der Glas-Komponente und der Composit-Komponente auch bei einer Temperatur statt, die geringer als die Löttemperatur, insbesondere kleiner etwa 900°C, ist. Dadurch kann eine Umwandlung des Composit- Glaslotes auch bei einer Temperatur unterhalb der Löttemperatur statt, wodurch sein Schmelzpunkt weiter erhöht wird. Das Composit-Glaslot kann während der Reaktion zu einer ständig fester werdenden Verbindung zwischen Bauelementen führen. Dies hat den Vorteil, daß eine genaue Positionierung der Bauelemente zueinander möglich ist. Während das Composit- Glaslot sich verfestigt, kann gegebenenfalls eine Korrektur der Position der Bauelemente zueinander noch durchgeführt werden.

Die Löttemperatur liegt günstigerweise oberhalb etwa 500°C, wodurch eine bis zu 500°C mechanisch feste und thermisch stabile Fügeverbindung herstellbar ist.

Besonders vorteilhaft ist es, wenn das Composit-Glaslot ein Pulver ist. Ein Pulver kann besonders einfach auf ein Bauelement aufgetragen werden. Beispielsweise kann das Pulver mit einer Flüssigkeit, die bei einem Lötvorgang verdampft, zu einer streichfähigen Paste vermischt werden.

Von Vorteil ist es, wenn die Glas-Komponente des Pulvers Körner mit einer Korngröße von etwa 10 µm, insbesondere 5 µm, aufweist. Dadurch ist das Pulver ein weitgehend dichtes Gemisch aus der Glas-Komponente und der Composit-Komponente mit allenfalls kleinen Hohlräumen zwischen den Komponenten. Bei einem Aufschmelzen der Glas-Komponente wird die Composit- Komponente dadurch besonders gut benetzt, und ein Abfließen der Glas-Komponente während des Lötvorganges ist weitgehend vermieden.

Besonders eignet sich das Composit-Glaslot zum Fügen von metallischen sowie keramischen Bauelementen. Dabei können sowohl metallische mit metallischen als auch metallische mit keramischen oder keramische Bauelemente mit keramischen Bauelementen aneinander gefügt werden. Die so aneinander gefügten Bauelemente sind mechanisch fest und elektrisch isolierend miteinander verbunden. Für das Fügen zweier Bauteile aus Al₂O₃ weist die Composit-Komponente vorteil­ hafterweise einen hohen Anteil an Al₂O₃ oder MgO auf; für das Fügen von Bauteilen aus ZrO₂ entsprechend einen hohen Anteil an ZrO₂.

Mit Vorteil lassen sich Bauelemente, die mit einem Abstand von etwa 1000 µm, insbesondere 300 µm, voneinander beab­ standet sind, aneinanderfügen. Die Bauelemente werden dabei fest und stoffschlüssig miteinander verbunden. Durch die hohe Korrosionsbeständigkeit und Temperaturbeständigkeit des Composit-Glaslotes bleiben die Bauelemente unter thermischen Beanspruchungen über einen langen Zeitraum fest miteinander verbunden.

Da das Composit-Glaslot gleichermaßen zum Fügen metallischer sowie keramischer Bauelemente geeignet ist, ist eine Verwen­ dung des Composit-Glaslotes zum Fügen von Bauelementen einer Hochtemperatur-Brennstoffzelle besonders vorteilhaft. Eine auf diese Weise gefügte Hochtemperatur-Brennstoffzelle kann durch das Composit-Glaslot gasdicht abgeschlossen werden. Dabei können Gasströme von Reaktionsgasen der Hochtemperatur- Brennstoffzelle wirksam gegeneinander und gegenüber den Elektroden einer Hochtemperatur-Brennstoffzelle abgedichtet werden. Darüber hinaus greift ein bei einer Betriebs­ temperatur festes Composit-Glaslot metallische und/oder keramische Bauteile einer Hochtemperatur-Brennstoffzelle, insbesondere eine bipolare Platte und einen Feststoff- Elektrolyten, weniger an als ein bei der Betriebstemperatur viskoses Lot. Zudem zerfließt das Composit-Glaslot auch bei der Löttemperatur nicht, so daß eine Beschädigung, insbe­ sondere ein Verstopfen, von Elektroden einer Hochtemperatur- Brennstoffzelle vermeidbar ist.

Besonders eignet sich das Composit-Glaslot zum Fügen von Bauelementen einer Hochtemperatur-Brennstoffzelle mit einer Fest-Elektrolyt-Anordnung mit zwei Elektroden, wobei zwischen den Elektroden ein Fest-Elektrolyt vorgesehen ist und die Fest-Elektrolyt-Anordnung in einem Spalt zwischen zwei Ab­ trennelementen angeordnet ist. Dabei können die Abtrenn­ elemente stoffschlüssig und gasundurchlässig sowie tempera­ turwechselbeständig aneinander gefügt werden. Zudem ist ein Fügen eines jeweiligen Abtrennelementes mit dem Fest- Elektrolyten möglich. Das dabei verwendete Composit-Glaslot weist günstigerweise einen thermischen Ausdehnungskoeffi­ zienten auf, der an die thermischen Ausdehnungskoeffizienten der Abtrennelemente und des Fest-Elektrolyten angepaßt ist. Ein Fügen mit dem Composit-Glaslot trägt zu einer hohen Festigkeit und einer hohen Temperaturbeständigkeit der Hochtemperatur-Brennstoffzelle bei.

Von Vorteil ist ein Verfahren zum Fügen von Bauelementen mittels des Composit-Glaslotes, wobei die Glas-Komponente und die Composit-Komponente in einem Pulver vermischt sind oder in einem Verbundelement vorliegen und zwischen jeweils zwei Bauelementen angeordnet werden. Das Pulver oder das Verbundelement und die Bauelemente werden auf eine vorgegebene Löttemperatur erwärmt und für eine vorgegebene Lötdauer auf dieser gehalten. In dem Pulver sind die Glas- Komponente und die Composit-Komponente gut miteinander ver­ mischt, wodurch bei einem Aufschmelzen der Glas-Komponente eine gute Benetzung der Composit-Komponente stattfindet und das Composit-Glaslot bei dem Lötvorgang gasundurchlässig wird. In dem Verbundelement ist die Composit-Komponente von der Glas-Komponente umgeben, wobei für den Fall, daß die Composit-Komponente Körner aufweist, Zwischenräume zwischen den Körnern weitgehend von der Glas-Komponente ausgefüllt sind. In dem Verbundelement ist die Composit-Komponente somit weitgehend eingeglast. Weiterhin findet eine gute Benetzung der Bauelemente mit dem Composit-Glaslot statt, so daß bei der vorgegebenen Löttemperatur die Bauelemente stoffschlüssig aneinandergefügt werden. Während der vorgegebenen Lötdauer tritt eine Reaktion zwischen der Glas-Komponente und der Composit-Komponente auf, bei der es zumindest partiell zur Bildung einer kristallinen Phase kommt. Dadurch erhöht sich der Schmelzpunkt des Composit-Glaslotes. Zudem erhöht sich die Isolationsfähigkeit des Composit-Glaslotes, wodurch die Bauelemente so aneinandergefügt werden, daß sie auch bei einer hohen Temperatur elektrisch voneinander isoliert sind.

Vorteilhaft ist eine Fügeverbindung aus dem Composit-Glaslot und zumindest zwei Bauelementen, bei der eine stoffschlüssige und mechanisch feste Verbindung zwischen jeweils zwei Bauelementen durch das Composit-Glaslot hergestellt ist. Eine solche Fügeverbindung ist dauerhaft, mechanisch belastbar, gut elektrisch isolierend und temperaturbeständig.

Anhand der Zeichnung wird das Composit-Glaslot sowie eine Verwendung des Composit-Glaslot zum Fügen von Bauelementen prinzipiell erläutert. Es zeigen

Fig. 1 einen Querschnitt durch einen Teil des Composit- Glaslotes und

Fig. 2 einen Längsschnitt durch einen Teil einer mit dem Composit-Glaslot gefügten Hochtemperatur-Brenn­ stoffzelle.

In Fig. 1 und Fig. 2 sind nur die für die Erläuterung wesentlichen Teile dargestellt.

In Fig. 1 ist ein Composit-Glaslot 1 mit Körnern 10 der Composit-Komponente 3 dargestellt, welche von der Glas- Komponente 2 umgeben sind. In einem Bereich um die Körner 10 herum ist eine kristalline Phase 6 dargestellt, die durch eine Reaktion der Glas-Komponente 2 mit der Composit- Componente 3 entsteht. Diese kristalline Phase 6 sowie ggf. weitere vorhandene kristalline Phasen 61 innerhalb der Glas- Komponente 2 führen zu einer Entglasung und somit zu einer Erhöhung des Schmelzpunktes der Glas-Komponente 2.

Fig. 2 zeigt einen Teil einer Hochtemperatur-Brennstoffzelle 7 mit einer Fest-Elektrolyt-Anordnung 5, die zwei Elektroden 52, 53 aufweist. Zwischen den Elektroden 52, 53 ist ein Fest- Elektrolyt 51 angeordnet. Die Elektroden 52, 53 stehen über jeweils einem elektrisch-leitenden Kontaktelement 54 mit einem Abtrennelement 4 in elektrischem Kontakt.

Die Fest-Elektrolyt-Anordnung 5 ist in einem Spalt 8 zwischen zwei Abtrennelementen 4 angeordnet. Durch den Spalt 8 sowie durch die Abtrennelemente 4 ist eine Zuführung 71 für ein Reaktionsgas der Hochtemperatur-Brennstoffzelle vorhanden.

Das Composit-Glaslot 1 verbindet stoffschlüssig und gasun­ durchlässig die Abtrennelemente 4 untereinander sowie jedes Abtrennelement 4 mit dem Fest-Elektrolyten 51. Die Zuführung 71 ist somit gasdicht gegenüber einer außerhalb der Hochtemperatur-Brennstoffzelle herrschenden Atmosphäre sowie gegenüber zumindest einer der Elektroden 52, 53 abgetrennt. Der Fest-Elektrolyt 51 besteht beispielsweise aus einem mit Yttriumoxid stabilisierten Zirkonoxid. Die Abtrennelemente 4 bestehen beispielsweise aus einem rostfreien Stahl. Ein kera­ misches Abtrennelement 4 auf der Basis von LaCrO₃ mit einer Dotierung von MnO, SrO oder CaO ist ebenfalls möglich. Das Composit-Glaslot 1 weist einen Anteil von etwa 10-40 Gew.-% Zirkonoxid, welches mit Yttriumoxid stabilisiert ist, auf. Dadurch ist ein thermischer Ausdehnungskoeffizient des Composit-Glaslotes 1 erreichbar, der weitgehend mit dem Ausdehnungskoeffizient des Fest-Elektrolyten 51 überein­ stimmt. Das Composit-Glaslot 1 eignet sich besonders gut, die Abtrennelemente 4 über eine Dicke des Spaltes 8 von einigen 100 µm zu verbinden. Das Composit-Glaslot hat in diesem Fall einen Anteil der Glas-Komponente von 65-80 Gew.-%. Durch die gute elektrische Isolationsfähigkeit treten über das Composit-Glaslot 1 hinweg keine nennenswerten elektrischen Leckströme auf. Die hohe Temperaturbeständigkeit, die hohe Korrosionsbeständigkeit sowie eine gute mechanische Festigkeit des Composit-Glaslotes 1 sind für einen Langzeitbetrieb der Hochtemperatur-Brennstoffzelle besonders vorteilhaft.

Das erfindungsgemäße Composit-Glaslot mit einer Glas- Komponente und einer Composit-Komponente zeichnet sich durch Bildung einer kristallinen Phase zumindest in einer Umgebung der Composit-Komponente bei einer hohen Temperatur aus, wobei eine Erhöhung des Schmelzpunktes erreichbar ist. Eine Umwand­ lung der Glas-Komponente in eine kristalline Phase schreitet bereits bei einer geringeren Temperatur als der Löttemperatur fort, wodurch eine bei einer hohen Temperatur feste, elektrisch-isolierende und korrosionsbeständige Fügever­ bindung erreichbar ist, welche metallische und/oder keramische Bauelemente stoffschlüssig und gasundurchlässig miteinander verbinden kann.

Claims (17)

1. Composit-Glaslot (1) mit einer Glas-Komponente (2) und einer Composit-Komponente (3), wobei bei einer Löttempera­ tur die Glas-Komponente (2) flüssig und die Composit-Kompo­ nente (3) fest ist, dadurch gekennzeichnet, daß die Glas-Komponente (2) mit der Composit-Komponente (2) bei einer hohen Temperatur zumin­ dest partiell zu einer kristallinen Phase (6) reagiert.

2. Composit-Glaslot (1) nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Glas-Komponente (2) einen Anteil von 30-95 Gew.-% ausmacht.

3. Composit-Glaslot (1) nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Composit-Komponente (3) ein Metalloxid, insbesondere Zirkonoxid, Magnesiumoxid und/oder Aluminiumoxid, aufweist.

4. Composit-Glaslot (1) nach einem der vorhergehenden An­ sprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Composit-Komponente (3) Körner (10) mit einer Korn­ größe von 10 µm bis 500 µm, insbesondere etwa 100 µm, auf­ weist.

5. Composit-Glaslot (1) nach einem der vorhergehenden An­ sprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Composit-Komponente (3) ZrO₂, insbesondere mit Y₂O₃ stabilisiertes ZrO₂, ist und 10-40 Gew.-% ausmacht.

6. Composit-Glaslot (1) nach einem der vorhergehenden An­ sprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Glas-Komponente (2) im wesentlichen aus 10-50 Gew.-% SiO₂, 10-40 Gew.-% Al₂0₃, 0-30 Gew.-% B₂O₃ sowie 20-50 Gew.-% CaO und 0-50 Gew.-% MgO besteht.

7. Composit-Glaslot (1) nach einem der vorhergehenden An­ sprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Löttemperatur bis etwa 1300°C beträgt.

8. Composit-Glaslot (1) nach einem der vorhergehenden An­ sprüche, bei dem eine Bildung der kristallinen Phase (6) bei einer Temperatur kleiner als die Löttemperatur, insbe­ sondere kleiner etwa 900°C, stattfindet.

9. Composit-Glaslot (1) nach einem der vorhergehenden An­ sprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Löttemperatur oberhalb etwa 500°C liegt.

10. Composit-Glaslot (1) nach einem der vorhergehenden An­ sprüche, welches ein Pulver ist.

11. Composit-Glaslot (1) nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß die Glas-Komponente (2) des Pulvers Körner (10) mit einer Korngröße von etwa 10 µm, insbesondere 5 µm aufweist.

12. Verwendung des Composit-Glaslotes (1) nach einem der vorhergehenden Ansprüche zum Fügen eines metallischen mit einem metallischen, eines metallischen mit einem kerami­ schen oder eines keramischen Bauelementes (4, 5) mit einem keramischen Bauelement (4, 5).

13. Verwendung des Composit-Glaslotes (1) nach einem der Ansprüche 1 bis 11 oder Verwendung nach Anspruch 12 zum Fügen zweier mit einem Abstand von etwa 1000 µm, insbeson­ dere 300 µm, voneinander beabstandeter Bauelemente (4, 5).

14. Verwendung des Composit-Glaslotes (1) nach einem der Ansprüche 1 bis 11 oder Verwendung nach einem der Ansprüche 12 oder 13 zum Fügen von Bauelementen (4, 5) einer Hochtem­ peratur-Brennstoffzelle (7).

15. Verwendung nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, daß die Hochtemperatur- Brennstoffzelle (7) eine Fest-Elektrolyt-Anordnung (5) mit zwei Elektroden (52, 53) aufweist, wobei zwischen den Elek­ troden (52, 53) ein Fest-Elektrolyt (51) angeordnet ist und die Fest-Elektrolyt-Anordnung (5) in einem Spalt (8) zwischen zwei Abtrennelementen (4) angeordnet ist.

16. Verfahren zum Fügen von Bauelementen (4, 5) mittels des Composit-Glaslotes (1) nach einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, daß die Glas-Komponente (2) und die Composit-Komponente (4, 5) in einem Pulver vermischt sind oder in einem Verbundelement vorliegen, zwischen jeweils zwei Bauelementen (4, 5) ange­ ordnet, mit den Bauelementen (4, 5) auf eine Löttemperatur erwärmt und für eine Lötdauer auf dieser gehalten werden.

17. Fügeverbindung aus dem Composit-Glaslot (1) nach einem der Ansprüche 1 bis 11 und zumindest zwei Bauelementen (4, 5), bei der eine stoffschlüssige und mechanisch feste Verbindung zwischen jeweils zwei Bauelementen (4, 5) durch das Composit-Glaslot (1) hergestellt ist.