DE19541645A1 - Styrolharzmasse und Formkörper daraus - Google Patents

Styrolharzmasse und Formkörper daraus

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Description

Die vorliegende Erfindung betrifft eine Styrolharzmasse und Formkörper daraus. Insbesondere betrifft die vorliegende Erfindung eine Styrolharzmasse und Formkörper daraus, die ausgezeichnet in den mechanischen Eigenschaften, wie der Schlagfestigkeit, Bruchdehnung, und ausgezeichnet in der Beständigkeit gegen Chemikalien, wie Freon, und in der Ölbeständigkeit sind.
Styrolharze werden in einem weiten Bereich als Materialien zum Spritzformen und Plattenformen verwendet, da sie Biegefestigkeit und gute Formbeständigkeit auf­ weisen und gering in den Kosten sind. Jedoch wiesen die Styrolharze ein Problem auf, wobei Anwendungen, bei denen sie direkt mit Ölen und organischen Lösungsmitteln in Kontakt kommen, beschränkt sind, da sie schlecht in der Beständigkeit gegen Öle und Chemikalien sind. Harzmassen aus Styrol- und Olefinharzen wurden zur Verbesserung der Chemikalienbeständigkeit und der Ölbeständigkeit entwickelt. Solche Harzmassen wiesen aber Nachteile, wie schlechte mechanische Eigenschaften, z. B. Schlagfestigkeit, Bruchdehnung, auf.
Ferner offenbaren als Verfahren zur Lösung der vorstehenden Probleme die japa­ nischen Patentveröffentlichungen (ungeprüft) Nr. Sho 62-12812 und Hei 3-157436 ein Verfahren, wobei ein Triblockcopolymer aus Polystryrol, hydriertem Polybutadien und Polystyrol als Verträglichkeitsmittel verwendet wird, und die japanische Patentveröf­ fentlichung (ungeprüft) Nr. Hei 1-174550 offenbart ein Verfahren, wobei ein Diblock­ copolymer aus Polystyrol und hydriertem Polyisopren verwendet wird.
Jedoch weisen diese Verfahren den Nachteil auf, daß offen bleibt, welches be­ stimmte Copolymer zu verwenden ist. Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, eine Styrolharzmasse bereitzustellen, aus der Formkörper mit ausgezeichneten mechanischen Eigenschaften, wie Schlagfestigkeit und Bruchdehnung und ausgezeichneter Chemikalien- und Ölbeständigkeit hergestellt werden können.
Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist eine Styrolharzmasse, umfassend 45 bis 92 Gew.-% eines Styrolharzes (A), 5 bis 45 Gew.-% eines Olefinharzes (B), das kein Copolymer aus Ethylen und einem ungesättigten Carbonsäureester ist, und 3 bis 25 Gew.-% eines Copolymers (C) aus Ethylen und einem ungesättigten Carbonsäureester.
Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist auch ein spritzgeformter Formkörper aus der vorstehenden Styrolharzmasse.
Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ferner ein extrusionsgeformter Form­ körper aus der vorstehenden Styrolharzmasse.
Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist außerdem ein geschäumter Formkör­ per aus der vorstehenden Styrolharzmasse.
Bei der vorliegenden Erfindung können sogenannte Styrolharze mit breiter An­ wendung, kautschukmodifizierte Styrolharze und Gemische davon verwendet werden. Ein Styrolharz mit breiter Anwendung ist ein sogenanntes GPPS (Universalpolystyrol), und kautschukmodifiziertes Styrolharz wird durch Polymerisation eines Styrolmonomers in Gegenwart eines kautschukartigen Polymers hergestellt und ist ein sogenanntes hoch­ schlagbeständiges Polystyrol.
Als Styrolmonomer wird üblicherweise Styrol verwendet, aber alkylsubstituierte Styrole, wie α-Methylstyrol, o-Methylstyrol, p-Methylstyrol, m-Methylstyrol, 2,4-Di­ chlorstyrol, 2,5-Dichlorstyrol, können verwendet werden.
Bei der vorliegenden Erfindung verwendete Olefinharze, die keine Copolymere aus Ethylen und ungesättigtem Carbonsäureester sind (nachstehend einfach als "Olefin­ harz" bezeichnet), schließen Olefinhomopolymere, Olefincopolymere, erhalten durch Polymerisation eines Gemisches von miteinander copolymerisierbaren Olefinen, Copoly­ mere, erhalten durch Polymerisation eines Olefins und eines damit copolymerisierbaren Vinylmonomers, und Gemische davon ein.
Als konkrete Beispiele können Polyethylen, Copolymere von Ethylen mit einem α-Olefin mit 4 bis 10 Kohlenstoffatomen, wie Ethylen-Buten-1-Copolymer, Ethylen- Hexen-1-Copolymer, Copolymere von Ethylen und einem Vinylmonomer, wie Ethylen- Essigsäurevinylester-Copolymer, Propylenpolymere, wie Polypropylen, Propylen-Ethy­ len-Blockcopolymere und statistische Propylen-Ethylen-Copolymere veranschaulicht werden.
Unter diesen sind Polyethylen, Copolymere von Ethylen mit einem α-Olefin mit 4 bis 10 Kohlenstoffatomen, wie Ethylen-Buten-1-Copolymer, Ethylen-Hexen-1-Copo­ lymer, Polypropylen, Propylen-Ethylen-Blockcopolymere und statistische Propylen- Ethylen-Copolymere bevorzugt.
Als konkrete Beispiele der ungesättigten Carbonsäureestereinheit des bei der vor­ liegenden Erfindung verwendeten Copolymers (C) aus Ethylen und einem ungesättigten Carbonsäureester können Acrylsäureethylester, Acrylsäuremethylester, Acrylsäure-2- ethylhexylester, Acrylsäurestearylester, Methacrylsäuremethylester, Methacrylsäure­ ethylester, Methacrylsäure-2-ethylhexylester und Methacrylsäurestearylester genannt werden.
Als bei der Erfindung verwendetes Copolymer aus Ethylen und einem ungesät­ tigten Carbonsäureester sind ein Ethylen-Methacrylsäuremethylester-Copolymer, ein Ethylen-Methacrylsäureethylester-Copolymer, ein Ethylen-Acrylsäureethylester-Copoly­ mer, ein Ethylen-Acrylsäuremethylester-Copolymer bevorzugt. Unter diesen ist ein Ethylen-Methacrylsäuremethylester-Copolymer am stärksten bevorzugt.
Der Gehalt an Ethylen und ungesättigtem Carbonsäureester im Copolymer aus Ethylen und ungesättigtem Carbonsäureester ist nicht besonders beschränkt. Aber der Gehalt an Ethylen liegt vorzugsweise im Bereich von 50 bis 95 Gew.-%, stärker bevor­ zugt 55 bis 70 Gew.-%, und der Gehalt des ungesättigten Carbonsäureesters liegt vor­ zugsweise im Bereich von 5 bis 50 Gew.-%, stärker bevorzugt 30 bis 45 Gew.-%.
Ferner kann das Copolymer aus Ethylen und ungesättigtem Carbonsäureester ein statistisches, Block- oder alternierendes Copolymer sein und ist in keiner Weise be­ schränkt.
Der Schmelzindex des Copolymers aus Ethylen und ungesättigtem Carbonsäure­ ester wird gemäß JIS K-6730 gemessen und ist nicht besonders beschränkt, beträgt aber vorzugsweise 1 bis 500 g/10 Minuten.
Die Mengen des bei der vorliegenden Erfindung verwendeten Styrolharzes (A), des Olefinharzes (B) und des Copolymers (C) aus Ethylen und ungesättigtem Carbonsäureester betragen 45 bis 92 Gew.-%, vorzugsweise 50 bis 85 Gew.-%, 5 bis 45 Gew.-%, vorzugsweise 10 bis 45 Gew.-%, bzw. 3 bis 25 Gew.-%, vorzugsweise 5 bis 20 Gew.-%. Die Gesamtmenge der Bestandteile (A), (B) und (C) beträgt 100 Gew.-%.
Die Biegefestigkeit des aus der Harzmasse hergestellten Formkörpers wird schlecht, wenn der Gehalt an Styrolharz (A) zu gering ist. Andererseits sind die Ölbeständigkeit und chemische Beständigkeit des Formkörpers schlecht, wenn der Ge­ halt an Styrolharz (A) zu groß ist. Die Ölbeständigkeit und chemische Beständigkeit des Formkörpers wird schlecht, wenn der Gehalt an Olefinharz (B) zu gering ist. Anderer­ seits wird die Biegefestigkeit des Formkörpers schlecht, wenn der Gehalt des Olefin­ harzes (B) zu groß ist. Die Verträglichkeit der Harzmasse ist gering und die Schlag­ festigkeit und Bruchdehnung des Formkörpers sind schlecht, wenn der Gehalt an Ethy­ len-Carbonsäureester-Copolymer (C) zu gering ist. Andererseits wird die Biegefestigkeit des Formkörpers schlecht, wenn der Gehalt an Ethylen-Carbonsäureester-Copolymer (C) zu groß ist.
Zum Erhalt einer erfindungsgemäßen Styrolharzmasse werden das Styrolharz (A), das Olefinharz (B) und das Ethylen-Carbonsäureester-Copolymer (C) in festgeleg­ ten Mengen gemischt und dann wird das Gemisch mit einer Mischapparatur, wie einem Henschel-Mischer oder einem Taumelmischer, trockengemischt oder sie werden bei einer Temperatur von 180° bis 260°C mit einem Knetwerk, wie einem Banburry- Mischer, einem Einschneckenextruder oder einem Doppelschneckenextruder unter Erhit­ zen gründlich gemischt, und das entstandene Gemisch wird zerkleinert.
Stabilisatoren oder zersetzungsverhindernde Mittel zum Schutz gegen Sauerstoff, Hitze und Licht können zugegeben werden. Hierzu gehören anorganische Füllstoffe, wie Talkum, Calciumcarbonat, Glimmer zur Verbesserung der Biegefestigkeit des Formkör­ pers, Weichmacher, wie Mineralöl, Siliconöl, zur Verbesserung der Fließfähigkeit der Harzmasse, Gleitmittel, Flammverzögerungsmittel und Farbstoffe, die üblicherweise auf dem Fachgebiet der Kunststoffe verwendet werden. Diese Stoffe können zur erfindungs­ gemäßen Harzmasse gegeben werden, soweit die ausgezeichneten Merkmale der vorlie­ genden Erfindung nicht beeinträchtigt werden.
Die erfindungsgemäße Styrolharzmasse ist ausgezeichnet in den mechanischen Eigenschaften, wie der Schlagfestigkeit, Bruchdehnung, Beständigkeit gegen Chemika­ lien, wie Freon (Warenzeichen eines Produkts, hergestellt von E.I. du Pont de Nemours & Co., Inc.) und Öle. Die Harzmasse kann in einem weiten Bereich verwendet werden, wobei man das Beste aus diesen guten Eigenschaften macht. Insbesondere wird die Harzmasse geeigneterweise zur Herstellung spritzgeformter und extrusionsgeformter Ar­ tikel verwendet.
Ferner wird die erfindungsgemäße Styrolharzmasse geeigneterweise zur Herstellung geschäumter Formkörper verwendet.
Die erfindungsgemäßen geschäumten Formkörper werden zum Beispiel mit fol­ genden Verfahren hergestellt.
In einem ersten Verfahren wird die zerkleinerte erfindungsgemäße Styrolharz­ masse in einem wäßrigen Dispersionsmedium in einem Autoklaven suspendiert und ein flüchtiges Treibmittel in das Harz eingebracht. In einem anderen Verfahren wird ein Treibmittel und die Styrolharzmasse ausreichend geknetet und das Gemisch durch die Öffnung einer Düse in Wasser eingebracht, wobei ungeschäumte Pellets erhalten wer­ den. Die so erhaltenen Harzpellets werden mit einer üblichen Schaumformapparatur zu einem Schaumartikel geformt.
Gemäß der vorliegenden Erfindung werden eine Styrolharzmasse, die ausgezeichnet in mechanischen Eigenschaften, wie Schlagfestigkeit, Bruchdehnung, Beständigkeit gegen Chemikalien, wie Freon, und Ölbeständigkeit ist, spritzgeformte und extrusionsgeformte Artikel daraus bereitgestellt.
Beispiel
Die vorliegende Erfindung wird durch die folgenden Beispiele erklärt, ist aber nicht darauf beschränkt.
Die in den Beispielen gezeigten Daten wurden mit folgenden Verfahren gemes­ sen.
(1) Izod-Schlagzähigkeit (Schlagfestigkeit)
Die Messung wurde gemäß JIS K 7110 durchgeführt. Ein Teststück mit einer Kerbe war 6.4 mm dick und wurde bei 23°C gemessen.
(2) Bruchdehnung
Die Messung wurde gemäß ASTM D638 durchgeführt. Ein Teststück Nr. 1 wur­ de verwendet und die Dehngeschwindigkeit betrug 5 mm/Minute.
(3) Hitzeverformungstemperatur (HDT)
Die Messung wurde gemäß JIS K 7202 durchgeführt. Die Faserdehnung betrug 18.6 kgf/cm² und das Teststück war nicht gehärtet.
(4) Ölbeständigkeit
Die Harzmasse wurde 5 Minuten auf 250°C vorerhitzt, dann wurde sie unter ei­ nem Druck von 50 kg/cm² in 5 Minuten zu einer gepreßten Platte mit einer Größe von 150 mm × 150 mm × 30 mm geformt und geschnitten, wobei ein Teststück mit 20 mm × 150 mm × 3 mm für eine Messung hergestellt wurde.
Die Messung der Ölbeständigkeit wurde mit folgendem Verfahren durchgeführt. Ein Ende des Teststücks wurde mit einer Vorrichtung befestigt und das andere Ende in einem Spannungszustand von 10 mm gehalten. Das Teststück wurde mit Margarine (her­ gestellt von Snow Brand Milk Products Co., Ltd., Warenzeichen: Neosoft) beschichtet und 24 Stunden bei Raumtemperatur stehengelassen. Die Ölbeständigkeit wurde nach dem Auftreten eines Spannungsrisses, der an der Oberfläche des Teststücks verursacht wurde, bewertet.
○ Kein Spannungsriß beobachtet.
× Spannungsriß beobachtet.
(5) Chemische Beständigkeit (Beständigkeit gegen Freon)
Die Harzmasse wurde 5 Minuten auf 250°C vorerhitzt, dann wurde sie unter einem Druck von 50 kg/cm² in 5 Minuten zu einer gepreßten Platte mit einer Größe von 150 mm × 150 mm × 30 mm geformt und geschnitten, wobei Teststücke mit 20 mm × 150 mm × 3 mm für eine Messung hergestellt wurden. Die Messung der chemischen Be­ ständigkeit wurde mit folgendem Verfahren durchgeführt. Ein Ende des Teststücks wurde mit einer Vorrichtung befestigt und das andere Ende in einem Spannungszustand von 10 mm gehalten. Das Teststück zusammen mit der Vorrichtung wurde in diesem Zustand in einen Exsikkator mit einem Volumen von etwa 10 l gestellt und HLC-141b (Freon, hergestellt von Asahi Glass Co., Ltd., Warenzeichen: Asahiclean AK-141b) wurde gleichzeitig in den Exsikkator eingeschlossen. Eine Atmosphäre von Freondampf wurde 24 Stunden in dem Exsikkator gehalten. Die chemische Beständigkeit wurde nach dem Auftreten eines Spannungsrisses, der an der Oberfläche des Teststücks verursacht wurde, bewertet.
○ Kein Spannungsriß beobachtet.
× Spannungsriß beobachtet.
(6) Schmelzindex (MFR)
Eine Messung wurde gemäß JIS K7210 bei 200°C unter einer Last von 5 kgf durchgeführt.
Beispiele 1 bis 4 und Vergleichsbeispiele 1 bis 3
Die in Tabelle 1 gezeigten Bestandteile wurden bei 220°C unter Verwendung ei­ nes Doppelschneckenextruders (Toyo Seiki Seisakusho Co., Typ 2S25) geschmolzen und zerkleinert, wobei Teststücke für die Bewertung erhalten wurden. Die Ergebnisse sind in Tabelle I gezeigt.
Tabelle I
*1 Bestandteil (A)
A1: Styrolharz (hergestellt von Sumitomo Chemical Company, Limited. Waren­ zeichen: Sumibrite M583, MFR: 3 g/10 Min., Dichte: 1.05 g/cm³)
A2: Styrolharz (hergestellt von Sumitomo Chemical Company, Limited, Warenzeichen: Sumibrite TL3000, MFR: 4 g/10 Min., Dichte: 1.05 g/cm³)
*2 Bestandteil (B)
B1: Polyethylen niedriger Dichte (hergestellt von Sumitomo Chemical Company, Limited. Warenzeichen: Sumikathene FZ103-0, MFR: 0.8 g/10 Min., Dichte: 0.925 g/cm³)
B2: Polypropylen (hergestellt von Sumitomo Chemical Company, Limited. Wa­ renzeichen: Sumitomo Noblen AD571, MFR: 0.5 g/10 Min. Dichte: 0.90 g/cm³)
*3 Bestandteil (C)
C1: Ethylen-Methacrylsäuremethylester-Copolymer (hergestellt von Sumitomo Chemical Company, Limited. Warenzeichen: Acryft CM 4011, Gehalt an Methacrylsäu­ remethylester: 38 Gew.-%, MFR: 15 g/10 Min.)
Die Ergebnisse in Tabelle I zeigen, daß die Massen der Erfindung im Vergleich zu denen der Vergleichsbeispiele 1-3 ausgeglichenere physikalische Eigenschaften auf­ weisen.

Claims (11)

1. Styrolharzmasse, umfassend 45 bis 92 Gew.-% eines Styrolharzes (A), 5 bis 45 Gew.-% eines Olefinharzes (B), das kein Copolymer aus Ethylen und einem ungesättigten Carbonsäureester ist, und 3 bis 25 Gew.-% eines Copolymers (C) aus Ethylen und einem ungesättigten Carbonsäureester.
2. Masse nach Anspruch 1, in der das Olefinharz (B) ein Polyethylen, Copolymer von Ethylen und einem α-Olefin mit 4 bis 10 Kohlenstoffatomen, Ethylen-Essig­ säurevinylester-Copolymer, Polypropylen, Propylen-Ethylen-Blockcopolymer oder statistisches Propylen-Ethylen-Copolymer ist.
3. Masse nach Anspruch 2, in der das Olefinharz (B) ein Polyethylen, Ethylen- Buten-1-Copolymer, Ethylen-Hexen-1-Copolymer, Polypropylen, Propylen-Ethy­ len-Blockcopolymer oder statistisches Propylen-Ethylen-Copolymer ist.
4. Masse nach Anspruch 1, in der der Gehalt an den Bestandteilen (A), (B) und (C) 50 bis 85 Gew.-%, 10 bis 45 Gew.-% bzw. 5 bis 20 Gew.-% beträgt.
5. Masse nach Anspruch 1, in der das Copolymer (C) aus Ethylen und ungesättig­ tem Carbonsäureester ein Ethylen-Methacrylsäuremethylester-Copolymer, Ethy­ len-Methacrylsäureethylester-Copolymer, Ethylen-Acrylsäuremethylester-Copoly­ mer oder Ethylen-Acrylsäureethylester-Copolymer ist.
6. Masse nach Anspruch 5, in der das Copolymer (C) aus Ethylen und ungesättig­ tem Carbonsäureester ein Ethylen-Methacrylsäuremethylester-Copolymer ist.
7. Masse nach Anspruch 1, 5 oder 6, in der das Copolymer (C) aus Ethylen und ungesättigtem Carbonsäureester 50 bis 95 Gew.-% Ethyleneinheiten und 5 bis 50 Gew.-% ungesättigte Carbonsäureestereinheiten enthält.
8. Masse nach Anspruch 7, in der das Copolymer (C) aus Ethylen und ungesättig­ tem Carbonsäureester 55 bis 70 Gew.-% Ethyleneinheiten und 30 bis 45 Gew.-% ungesättigte Carbonsäureestereinheiten enthält.
9. Spritzgeformter Gegenstand, hergestellt durch Spritzformen der Styrolharzmasse nach einem der Ansprüche 1 bis 8.
10. Extrusionsgeformter Gegenstand, hergestellt durch Extrusionsformen der Styrol­ harzmasse nach einem der Ansprüche 1 bis 8.
11. Geschäumte Formkörper, hergestellt aus der Styrolharzmasse nach einem der Ansprüche 1 bis 8.
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