DE1939325A1

DE1939325A1 - Radiojodquelle und Verfahren zu ihrer Herstellung

Info

Publication number: DE1939325A1
Application number: DE19691939325
Authority: DE
Inventors: Colin Parry
Original assignee: Atomic Energy of Canada Ltd AECL
Current assignee: Atomic Energy of Canada Ltd AECL
Priority date: 1968-08-02
Filing date: 1969-08-01
Publication date: 1970-02-05
Also published as: NL6911755A; FR2022112A1; GB1187368A; BE736984A

Description

Priorität: Kanada vom 2. August 1968 Nr. 026 547

Die Erfindung "betrifft eine Radio jodquelle und ein Verfahren zu ihrer Herstellung und insbesondere eine punktförmige Quelle» welche ein radioaktiveβ Jodisotop, insbesondere das radioaktive Isotop Jod-125 enthalt.

Punktförmige Quellen für Gammastrahlung niedriger Energie, welche leicht kollimiert und damit genau gescannt (abgetastet) werden können, haben auf vielen t©chaischen Gebieten.Anwendung gefunden, einschließlich beispielsweise Rückßtreuvsrf&kren, uad iasbesondere auf medizinischem Geriet, wie bei Verfahren zum Scannen (Abtastest) von Knochen* Bis besonders nützliches Material sur Gewinnung von niederenergetischen Gammastrahlen ist daß radioaktive Isotop Jod-125.

Bisher wurden Versuche unternommen, eine punktförmige Quelle sub radioaktivem Jod, insbesondere dem radioaktiven Isotop

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Jod-125, eu bilden, indem das Jod innerhalb eines geeignet geformten und dicht verschweißten Behälters eingekapselt wurde, so daß die Verteilung des Jods während einer ausgedehnten Zeitdauer unverändert bleibt. Eine typische Arbeitsweise wird in der kanadischen Patentschrift 723,258 von Baronnius et al.beßchrieben, wobei das radioaktive Isotop Jod-125 auf einer Kupfer- oder Silbermikroelektrode mit einer Fläche von weniger als beispielsweise 0,5 mm durch Elektroabscheidung aus einer wässrigen Jodidlösung konzentriert werden kann« Jedoch sind solche Arbeitsweisen zur Elektroabscheidung relativ kompliziert und weiterhin besitzen Metalle wie Kupfer und Silber eine relativ hohe Atoiazahl und neigen daher dazu, φ die niederenergetische Gammastrahlung in einem wesentlichen Ausmaß zu absorbieren, wobei die Leistung der punktfönnigen Quelle reduziert wird. Der hier benutzte Ausdruck "punktfb'rmige Quelle" bezieht sich auf eine Quelle, welche eich der Grüße eines Punktes nähert.

Die Erfindung betrifft eine neuartige punktförmige Quelle von radioaktivem Jod, insbesondere von dem Radioisotop Jod-125, welche leicht herzustellen ist, die Anwesenheit höherer Konzentrationen an radioaktivem Jod hierin erlaubt und die bei Anwesenheit der gleichen Menge an radioaktivem Jod beim Vergleich mit den metallischen, punktförmigen Quellen der _Ä bisherigen Art eine wesentlich erhöhte Leistung liefert. Eb Ψ wurde beispielsweise festgestellt, daß die punktförmige Quelle der Erfindung, die das Radioisotop Jod-125 enthält, eine um annähernd 30 % bessere Leistung im Vergleich zu einer punktförmigen Quelle, in welcher das Radioisotop Jod-125 in gleicher Menge auf einem Silbersubstrat elektoabgeschieden ist, liefert.

Gemäß der Erfindung wird eine radioaktive Punktquelle geliefert, die ein Teilchen aus aktivierter Holzkohle mit einer ao

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dimensionierten Teilchengröße enthält, um die Punktquelle, welche eine ausgewählte Menge an radioaktivem Jod, vorzugsweise niederenergetieche Gammastrahlung emittierendes, radioaktivee Jod und insbesondere dae Radioisotop Jod-125 absorbiert enthält, genau zu bestimmen, wobei eine gewünschte Henge an Strahlungsleistung aus dieser Quelle but Verfügung gestellt wird. Das Teilchen aus aktivierter Holzkohle ist so dimensioniert, daß eine punktförmige Quelle, d. h» eine eich einem Punkt annähernde Quelle hergestellt wird. Das Teilchen aus aktivierter Holzkohle kann in Form eines Korns (Granulats) aus aktivierter Holzkohle vorliegen, d. h. als Bruchatück aus aktivierter Holzkohle, das durch Zerbrechen eines großen Stückes Holzkohle erhalten wurde. Alternativ kann das Teilchen in Form eines Pellets vorliegen, das durch der Absorbtion von radioaktivem Jod nachfolgender Pelletisierung eines fein zorteilten Pulvere aus aktiver Holzkohle gebildet wurde. Wegen der unregelmäßigen Form des Körnchens aus aktivierter Holzkohle infolge dessen Horstellungsweise, insbesondere durch Zerbrechen von großen Stücken aus aktivierter^Kolzkohle zur Bildung des Granulats, wird normalerweise auf das Gewicht des Kornes Bezug genommen, um die Teilchengröße zu bezeichnen. Um eine Punktquelle herzustellen weist das Korn so vorteilhafterweiee ein Gewicht von 1 bis 5 und vorzugsweise von 3 biß 5 iag auf. Im allgemeinen passen Körner (Granulate) von 1 mg in ein Rohr von 0,25 mm (1/IOOinch) Durchmesser und 5 mg Korner paesen in ein Rohr von 0,43 mm (1/60 inch) Durchmesser und die 3 mg Korner passen normalerweise in ein Rohr von 0,32 mm (1/80 inch) Durchmesser. Wenn die Teilchen in Porm von Pellets" vorliegen, neigen sie dazu viel dichter als die Körner tu sein, und daher sind Pellets schwerer als Körner (Granulate) von gleicher Größe.

Die in dem Teilchen aue aktivierter Holzkohle absorbierte Menge an radioaktivem Jod hängt von dem besonderen Verwendungszweck

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hierfür ab, d. h. der von der Punktquelle erwünschten Strahlungsleistune. Im allgemeinen ist die Absorption von Jod so, daß eine Punktquelle mit einer S cranlungsleistung entsprechend 10 leCi bis 10 Ci, insbesondere von 10 x&Ci bis 2 Ci und vorzugsweiso von 100 bis 250 mCi erhalten wird. Das das radioaktive Jod enthaltende Teilchen wird normalerweise zur Verwendung in einer Kapsel eingekapselt.

Die Erfindung "betrifft ebenfalls ein Verfahren zur Herstellung einer radioaktives Jod enthaltenden Punktquelle, welches das Bewegen mindestens eines Teilchene aus aktivierter Holzkohle mit einer organischen Lösung von radioaktivem Jod »wobei die Konzentration von radioaktivem Jod und die Behandlungsdauer ausreichen, um die Absorbtion der gewünschten Menge an radioaktivem Jod durch das Teilchen aus aktivierter Holzkohle BU ermöglichen, und das Abtrennen des das radioaktive Jod enthaltenden Teilchens aus der Lösung und das Trocknen des Teilchens umfaßt. Wenn das Teilchen aus der das radioaktive Jod enthaltenden, aktivierten Holzkohle ausreichend groß ist, üb eine Punktquelle zu bilden, wird es lediglich zur Verwendung eingekapselt. Jedoch umfaßt, die Erfindung auch die Verwendung eines fein zerteilten Pulvers aus aktivierter Holzkohle und die anschließende Pelletißierung dee Pulvers zu der gewünschten Größe für die Quelle aue radioaktivem Jod und dann das Einkapseln des Pellets. Ee sei darauf hingewiesen, daß die Verwendung eines Palvers aus aktivierter Holzkohle infolge seiner größeren. Oberfläche eine größere Kapazität zur Absorption von radioaktivem Jod aus der organischen Lösung liefert, Jedoch beeinträchtigt die weitere Stufe, nämlich die erforderliche Pelletisierung des das radioaktive Jod enthaltenden PulverB die Brauchbarkeit dieser alternativen Verfahrensweise.

Bei dem Verfahren der Erfindung wird die organische Lösung von radioaktivem Jod geeigneterweise durch Oxidation eines das radioaktive Jodisotop enthaltenden, oxidierbaren Jodids, geeigneter-

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weise eines Alkalijodids, in einer sauren, wässrigen Lösung durch Zugabe eines Oxidationsmittels hierzu^ Extraktion des so erzeugten Jods aus dieser wässrigen Lösung mit einem organischen Lösungsmittel, wie Kohlenstofftetrachlorid, Benzol, Chloroform oder Äther, durch Schütteln hiermit und Abtrennung dieser Lösung hergestellt, wobei das freigesetzte Jod in das organische Lösungsmittel übergetreten ist.

Die Oxidation des Jodids kann durch jedes geeignete Oxidationsmittel bewirkt werden, beispieloweise durch das Eisen(III)-ipn und insbesondere durch Ammoniumeisen(III)-sulfat. Um das Auftreten der Oxidation zu ermöglichen, muß die wässrige Löeung sauer sein, und geeigneterweise besitzt die Lösung einen pH-Wert von etwa 1. Das Ansäuern kann mit einer Mineralsäure erfolgen, beispielsweise Schwefel-, Salz- oder Salpetersäure.

Bei der Erfindung ist es wichtig, daß das absorbierende Material aktivierte Holzkohle ist, welche manchmal als Aktivkohle bezeichnet wird, da andere Formen von Kohle-bei der Herstellung einer Punktquelle gemäß der Erfindung nicht wirksam sind. Die aktivierte Holzkohle wird auf normale Weise hergestellt, wobei die Aktivität der Holzkohle in Abhängigkeit von dem zelluloseförmigen Ausgangsmaterial und der spezifischen HerBtellungsmethode variabel ist. Besonders brauchbar infolge ihrer hohen Aktivität ist Holzkohle, welche aus Kokosnüssen erhalten wurde. Die Teilchengröße des Korns (Granulats) aus aktivierter Holzkohle muß innerhalb eines Bereiches liegen-, der für eine punktförmige Quelle geeignet ißt und für ein zuvor genanntes Korn beträgt diese . . gewöhnlich von 1 mg big 5 ®g_e Oberhalb 5 »β beginnt die Teilchengröße des Korns ausreichend groß au werden, um von einer punktförmigen Quelle abzudeichen«, Jedoch kann bei Pellets, die aus pulverisierter, aktivierter Holzkohle geformt werden, und die im allgemeinen dichtere (Teilchen darstellen„ daß Gewicht des Pellets viel höher sein.-wobei"das Pellet noch ausreichend

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kloine Abmessungen besitzt, an eine xiunkcfo.rini.fje quelle dar austeilen. -

Obwohl die Erfindung besondere Anwendung bei niederenergetischer Gammastrahlung von radioaktivem Jod, insbesondere von Jod-125 findet, ist sie im allgemeinen auf alle radioaktiven Jodisotope anwendbar, von welchen eine punktförmige Quelle gewünscht wird, und sie schließt unter anderem auch das radioaktive Isotop Jod-131 mit hochenergetischer Gammastrahlung ein.

Das oxidierbare Jodid kann ein beliebiges Jodid sein, welche» bei der Oxidation radioaktives Jod zu liefern vermag, und insbesondere Bind Alkalijodide hier zu nennen, beispielsweise Natriumiodid. Das Natriumiodid wird geeigneterweise durch Bestrahlung von gasförmigen Xenon mit Neutronen zur Herstellung von Jod-125 ' erzeugt - und durch Waschen des Produktes mit wässriger Natriumhydroxydlösung. Aus der Gesamtbestrahlung des Xenongases mittels Neutronen und dem Volumen und der Konzentration der Natriumhydroxydlösung kann die Konzentration der erhaltenen, wäBßrigen Natriumjodidlösun? leicht bestimmt werden, sie beträgt

gseigneterweise 1 χ 10 _t

Die Erfindung wird weiter durch das folgende Beispiel erläutert

Beispiel

10 ml einer wässrigen Lösung von Natriumiodid mit einer Konzentration von 1 Äg/al, welche Jod-131 in ßpurenmengen enthielt, wurden zu 10 ml einer sauren, wässrigen Lösung zugegeben, die AmmoniuaelBen(IH)-BuIfat-dodecahydrat ^(PeKH^CSC^)2-12Eg0^ in einer Konzentration von 10 mg/ml enthielt und 0,5 N salpetersäure war, zugegeben. Zu diesen vermischten Lösungen wurden 20 al Kohlenstofftetrachlorid gegeben, und die Mischung mechanisch geschüttelt, um das Jod in die organischen Phase tru extrahieren. Die Jodextraktion wurde durch Bestimmung des Übergänge der

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ßpurenmen£e vcn Jcd-131 verfolgt. Ifacla "I h waren 43,1 % des Jods nach. 24 h 92 „1 }j des JocJg in der organischen Phase extraliiert.

Nach dem Absetzen und der Trennung von organischer und wässriger Phase wurde die das Jod enthalten»?■-· organische Phase in sieben gleiche Teile von jeweils 2 ml Volumen aufgeteilt, und es wurden sechs Holzkohleträger ausgewogen und Jeweilß einer zu Jeweils einer von sechs der gleichen Teile zugegeben, wobei der siebte aliquote Teil zur Kontrolle diente. Die Proben wurden dann mechanisch geschüttelt und der übergang von Jod in den Holzkohl eträger wurde aus dem in der Lösung verbleibendem Jod bestimmt, wie dieß durch die Spur Jod-131 beim Vergleich mit der Kontrollprobe angezeigt wurde. Die erhaltenen Ergebnisse sind in der folgenden Tabelle I aufgeführt·

SAO

Tabelle I

	Probe Nr.	*r ■■■■ ■■"" ' '■" Ί*	Aktivität nach 1 h	O	Aktivität nach 24 h QiCi)	Gewicht des Holzkohle- trägere (mg)	% des ins gesamt ab sorbierten ü2 (mg)	Gewicht des absorbiertes J₂ (ng)	) angenäherte* Äquivalente vom absorbier tem ¹²⁵J (Ci)	2 entsprechen.
	Kontrollo I	Spureh-	53,	O	50,5
	1	54,5	35,	0		1,41	34,0		5,4
	ί 2	54,5	31,	O		4,58	41,5	0,42	7,4
	3 •	54,5	13,			14,91	75,5	0,69	12,1
	4 j	54,5			16,0	1,88	68,3	0,63	11,1
	.5	54,5			1,0	5,40	98,0	0,92	16,1
O	ι ς	54,5			4,0	9,00	92,1	0,85	14,9
is»	... .	54,5
	*) unter		, daß	trägerfreiem	¹²⁵J ungefähr 17,5 C i/mg J
—Λ SZ»		r\ρ·ρ AnpjsViTtiA

Obwohl das oben aufgeführte Beispiel unter Verwendung von Jod-131 durchgeführt wurde, werden entsprechende Ergebnisse bei Verwendung von Jod-125 erhalten. Wie aich aus der letzten Spalte der Tabelle I ergibt, wurden die unter Verwendung von TrägerJod und Spuren* J erhaltenen Ergebnisse auf angenäherte: Äquivalentaktivität von in Curie-Mengen absorbiertem Jod-125 übertragen, unter der Annahme, daß trägerfreiea Jod-125 annähornd 17,5 entsprechen.

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Claims

Patentansprüche

Λ Jj Radioaktive Punktquelle, dadurch gekennzeichnet, daß diese ein Teilchen aus aktivierter Holzkohle mit einer Teilchengröße zur genauen Bestimmung einer Punktquelle enthält, auf das eine ausgewählte Menge an radioaktivem Jod zur Lieferung einer gewünschten Menge an Strahlungsleistung aue dieser Quelle absorbiert ist.
2. Eadioaktive Punktquelle nach Ansprach 1,dadurch gekennzeichnet, daß das radioaktive Jod niederenergetische Gammastrahlung emittiert. '
3. Radioaktive Punktquelle nach Anspruch 1, dadurch g e k en n- z. el c hn e t, daß das radioaktive Jod das Radioisotop Jod-125 ist.
4·. Eadioaktive Punktquelle nach Anspruch 1, 2 oder 3» dadurch, gekennz eichnet, daß die aktivierte Holzkohle aktivierte Kokosnuß-Holzkohle ist.
5. Radioaktive Punktquelle nach Anspruch 1, 2 oder 3, dadurch gekennz eichnet, daß das Teilchen aus aktivierter Holzkohle ein Eorn mit einem Gewicht von 1 bis 5 mg ist,
6. Radioaktive Punktquelle nach Anspruch 1, 2 oder 3, dadurch gekennz eichnet, daß das Teilchen aus aktivierter Holzkohle ein Korn mit einem Gewicht von 3 bis 5 mg ist.
7» Radioaktive Punktquelle nach Anspruch 1, 2 oder 3» dadurch gekennzeichnet, daß das Teilchen aus aktivierter

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Holzkohle ein Pellet aus fein.,zerteiltem Pulver von aktivierter Holzkohle
8. Radioaktive Punktquelle nach Anspruch 1,2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Teilchen eingekapselt ißt.
9. Radioaktive Punktquelle nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Strahlungsleistung der Quelle von 10 mCi bis 1o Ci entspricht.
10.Radioaktive Punktquelle nach Anspruch 3, dadurch

gekennzeichnet, daß die Strahlungsleistung 10 mCi biß 2 Ci entspricht.
11.Radioaktive Punktquelle nach Anspruch 3, dadurch

gekennzeichnet, daß die StralilungBleistung 100 bis 250 mCi entspricht.
12.Verfahren zur Herstellung einer radioaktiven Punktquelle, dadurch g e k e η η ζ e i c h n.e t, daß-mindestens- ein Teilchen aue aktivierter Holzkohle mit einer organischen Lösung von radioaktivem Jod geschüttelt wird, wobei die Konzentration von Jod und die Schütteldauer zur Ermoglichung der Absorbtion der Menge an radioaktivem Jod durch das/die Teilchen aus aktivierter Holzkohle ausreichen und die gewünschte StrahlungBleietungsabgabe hieraus sichergestellt wird, und die dan absorbierte radioaktive Jod enthaltenden Teilchen von der Lösung abgetrennt und das/die Teilchen getrocknet werden.
13.Verfahren nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß die organische LL"sung; hergestellt wird, indem durch Susatz eines Oxidatioiienilttr.ls hierzu ein oxidier-

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bares Jodid, welchem ein radioektives Isotop des Jods enthält in einer sauren, wässrigen Lösung oxidiert wird, das so erzeugte Jod aüo der wässrigen Lösung in ein organisches Lösungsmittel durch Schütteln hiermit extrahiert wird und die organische und wäserige Lösung voneinander getrennt werden.
14. Verfahren nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, daß als Jodid ein Alkalijodid vorwendet wird.
15. Verfahren nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, da£ als Jodid Natriumiodid verwendet wird.
16. Verfahren nach Anspruch 13, 14 oder 1^, dadurch gekennzeichnet, daß als Oxidationsmittel ein Eisen(III)-ion verwendet wird.
17. Verfahren nach Anspruch 12, 13 oder 14, dadurch gekennzeichnet, daß als organisches Lösungsmittel Kohlenstoff tetrachlorid, Benzol, Chloroform oder Äther verwendet wird.
1C. Verfahren nach Anspruch 12, 13 oder 14, dadurch g e k e η nz.e ic hn e t, daß als radioaktives Jod Jod-125 verwendet wird.
19. Verfahren nach Anspruch 12, 13 oder 14, dadurch gekennzeichnet, daß Teilchen mit einem Korngewicht von 1 "bis 5 mg verwendet werden.
20. Vorfahren nach Anspruch 12, 13 oder 14, dadurch, gekennzeichnet, daß Teilchen mit einem Korngewicht von 3 "bis 5 ng verwendet werden.

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BAD OR/GJM_ÄL
21. Verfo-hren nach Anspruch 12, 13 oder IA-, dadurch g e *c e η η-zeichne fc, daß aktivierte Holzkohle in Form eines fein zerteilten Fulvera verwendet, wird und daß das Pulver anschließend pelletieiert wird.'·. ' .„.:,·> *
22. Verfahren nach Anspruch 12,_W13 oder—14, dadurch gekennzeichnet, daß das Teilchen"ascichließend eingekapselt

wird.
23. Verfahren nach Anspruch 12, 13 oder 14-, dadurch gekennzeichnet , daß als aktivierte Holzkohle Kokosnuß-UolzkoLle verwendet wird.

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