DE1936282A1 - Verfahren zur Herstellung von N,N'-disubstituierten Harnstoffen und Thioharnstoffen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von N,N'-disubstituierten Harnstoffen und Thioharnstoffen

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DE1936282A1
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Feichtinger Dr Dipl-Chem Hans
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Ruhrchemie AG
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    • D06TREATMENT OF TEXTILES OR THE LIKE; LAUNDERING; FLEXIBLE MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • D06MTREATMENT, NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE IN CLASS D06, OF FIBRES, THREADS, YARNS, FABRICS, FEATHERS OR FIBROUS GOODS MADE FROM SUCH MATERIALS
    • D06M13/00Treating fibres, threads, yarns, fabrics or fibrous goods made from such materials, with non-macromolecular organic compounds; Such treatment combined with mechanical treatment
    • D06M13/322Treating fibres, threads, yarns, fabrics or fibrous goods made from such materials, with non-macromolecular organic compounds; Such treatment combined with mechanical treatment with compounds containing nitrogen
    • D06M13/402Amides imides, sulfamic acids
    • D06M13/432Urea, thiourea or derivatives thereof, e.g. biurets; Urea-inclusion compounds; Dicyanamides; Carbodiimides; Guanidines, e.g. dicyandiamides
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C07C335/04Derivatives of thiourea
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    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
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Description

  • Verfahren zur Herstellung von N. N'-disubstituierten Harnstoffen und Thioharnstoffen Harnstoff und Thioharnstoff können mit Formaldehyd und Dimethylamin zu N.N'-Bis-aminomethylcarbamiden bzw. -thio-carbamiden umgesetzt werden (siehe H. Hellmann und G. Opitz, a-Aminoalkylierung, Verlag Chemie GmbH, Weinheim/Bergstraße, 1960, S. 66 - 67). Diese Umsetzung kann auch mit anderen sekundären Aminen durchgeführt werden, z.B. Diäthylamin, Dibutylamin, Piperidin, Morpholin. Bei diesen Umsetzungen werden gute Ausbeuten erhalten.
  • Während Formaldehyd in wässriger Lösung oder in polymerer Form sehr reaktionsfähig i5t§ erfolgt bei höheren Aldehyden die α-Aminoalkylierungsreaktion weniger leicht. Der Grund hierfür ist wahrscheinlich darin zu sehen, daß unerwünschte Nebenreaktionen, z.B. Knoevenagel-Kondensationen, Aldolisierung der Aldehyde und Enaminbildung auftreten, insbesondere tritt im alkalischen Bereich leicht eine ildolisierung ein.
  • Die erwünschte a-Aminoalkylierung wird auch durch sterische Hinderung eingeschränkt Es wurde beim Umsatz von Harnstoff und Formaldehyd mit einer Reihe von Aminen beobachtet, daß die Ausbeute bei Verzweigung der an Stickstoff gebundenen Alkylgruppen sinkt. Während die Umsetzung mit ethylamin zu einer Ausbeute von 62 % führt, werden bei der gleichen Reaktion mit Isobutylamin nur 34 % des erwünschten Kondensationsproduktes erhalten.
  • Es war daher zu erwarten, daS auch bei Einsatz verzweigter Carbonylkomponenten eine geringere Umsetzung eintreten oder die beabsichtigte Kondensationsreaktion ganz unterbleiben würde.
  • Es war deshalb überraschend, daß Harnstoff und Thioharnstoff in einfacher Weise mit Isobutyraldehyd und sekundarsn Amin@e α-aminoalkyliert werden können.
  • Die Erfindung besteht in einem Verfahren zur Herstellung v@n N.N'-disubstituierten Harnstoffen und Thioharnstoffan durch Umsetzen von Harnstoff oder Thioharnstoff, Aldehyden und @ekundären aminen in basischem Milieu in Gegenwart von Wasser, das dadurch gekennzeichnet ist, daß als Aldehyd Isobutyral dehyd und als sekundäre Amine Verbindungen der allgemeinen Formel eingesetzt werden, in der R und 2' niedere Alkylreste mit -1 bis 4 C-Atomen darstellen oder ein gemeinsamen heterocyclischen Ringsystem mit 2 bis 5 C-Atomen, das außer stickstoff noch Sauerstoff- oder Schwefel-Atome im Ring enthalten kas@, angehören.
  • Die Umsetzung wird zweckmäßig bei 20 bis 100°C, insbesonde@e bei 20 bis 600C, durchgeführt.
  • Die erfindungsgemäße Reaktion entspricht dem naco:tehence.
  • Reaktionsschema: llierin haben R und R' die vorstehend erwähnten Bedeutungen, X ist Sauerstoff oder Schwefel.
  • Bei msetzung von Harnstoff, Isobutyraldehyd und Dimethylaminen z.B. entsteht eine einheitliche Verbindung der folgenden Formel: wird anstelle eines Dialkylamins Morpholin eingesetzt, so erhält man eine Verbindung der folgenden Formel: Die Reaktion vollzieht sich in einfacher Weise, wenn die erwähnten Koiponenten bei der angegebenen Temperatur gemischt werden. Die Mischung erfolgt zweckmäßig in Gegenwart von Wasser. Weiterhin kann dem Reaktionsgemisch ein in Wasser lösliches organisches Lösungsmittel zugesetzt werden, z.B. niedere aliphatische Alkohole oder Dioran. Nach 1 bis höchstens etwa 10 Stunden fällt die Kondensationsverbindung als weißer Niederschlag aus. Die Ausbeute ist von dem Verhältnis der Reaktionsteilnehmer untereinander abhängig. Vorteilhaft wird ein Molverhältnis von Harnstoff zur Isobutyraldehyd-Komponente von 1 : 2 gewählt, während man die Aminkomponente im Überschuß, insbesondere von wenigstens etwa 5 Mol/Mol der Harnstoffkomponente, einsetzt. Die Aufarbeitung erfolgt in einfacher Weise durch Abfiltrieren.
  • Bei der Umsetzung von niederen aliphatischen, sekundären Aminen fallen die N.N1-disubstituierten Harnstoffe nach dem Waschen mit Wasser und Trocknen so an, daß sie ohne weitere Reinigung direkt für weitere chemische Reaktionen eingesetzt werden können. Gegebenenfalls kann das Produkt durch Umkristallisieren aus einem Lösungsmittel gereinigt werden, z.B.
  • aus Acetonitril? Nitromethan oder Estern.
  • Die erfindungsgemäßen Verbindungen können z.B. als Vulkanisationsbeschleuniger, Gummistabilisatoren, Textilhilfamittel und Schmieröladditive eingesetzt werden.
  • Beispiel 1 In einem 5 Liter-dreihalskolben wurden 150,0 g (2,50 Mol) Harnstoff und 2820 g Dimethylamin als 40 %ige wässrige Lö sung (25,0 Mol) gegeben. Das Molverhältnis von Harnstoff ZU Dimethylamin betrug 1 : 10. Zu der homogenen Mischung fügte ian unter gutem Rühren 400,0 g (5,55 Pol) Isobutyraldehyd im Laufe einer Stunde langsam hinzu. Dabei stieg die Temperatur bis auf 45°C an. Man hielt das Reaktionsgemisch mittels einer SICCATHERM-Lampe bei dieser Temperatur, worauf sich nach zwei weiteren Stunden ein starker weißer Niederschlag ausschied. Es wurde noch vier Stunden weiter bei 45° gerührt und dann über Nacht belassen. Das erstarrte Produkt wurde kurz aufgerührt und abgenutscht. Man erhielt nach dem Waschen mit Eiswasser und Trocknen 309 g N.N'-Bis-(dinethylamino-isobutyliden)-barnstoff. Nach dem Eindampfen der Mutterlauge erhielt man weitere 100 g, so da izasgesamt 409 g des Kondensates, entsprechend 63,4 % der sich theoretisch bildenden Menge, anfielen. Der Schnelzpunkt der N-Verbindung lag bei 160° (Zers.).
  • C13H30N4O (258,4) Ber. C 60,40 H 11,72 N 21,68 0 6,20 Gef. C 60,14 H11,80 N21,52 0 6,32 Beispiel 2 Nach Beispiel 1 wurden 200,0 g (3,33 Mol) Harnstoff und 1875,0 g (16,70 Mol) Dimethylamin als 40 %-ige wässrige Lösung mit 530,0 g (7,35 Mol) Isobutyraldehyd umgesetzt.
  • Das Molverhältnis von Harnstoff zu dimethylamin betrug 1 : 5. Dabei wurde das Reektionagut so fest, daß nicht weiter gerührt werden konnte. Man beließ über Nacht, nutschte ab und erhielt nach der Aufarbeitung 646,0 g eines weißen, trockenen Pulvers vom Schnelzpunkt 160° (Zers.). Die Ausbeute betrug 75,1 % der Theorie an N.N'-Bis-(dimethylamino-isobutyliden)-harnstoff.
  • Beispiel 3 In einen 1 Liter-Dreihalskolben wurden 30,0 g (0,50 Mol) Harnstoff, gelöst in 218,0 g Wasser und 218,0 g (2,50 Mol) destilliertes Morphelin gegeben. Während 30 Minuten versetzte man unter kräftigem Rühren mit 72,1 g (1,0 Mol) Isobutyraldehyd. Das Molverhältnis von Harnstoff zu Morpholin betrug 1 : 5. Man hielt das Reaktionsgemisch weiterhin mit einer SICCATHERM-Lampe auf 45°, worauf nach einer stunde eine Fällung eintrat, die sich langssm fortsetzte. Man ließ über Hacht stehen, nutschte ab und arbeitete auf. Nach dem Waschen nit Wasser und Trocknen erhielt man 40,0 g eines weißen Pulvers vom Schmelzpunkt 155°, Aus der Mutterlauge schieden dch noch nach 8-stündigem Rühren bei 55 bis 60° 36,0 g aus, so daß insgesamt 76,0 g N.N'-Bis-(N-morpholino-isobutyliden)-harnstoff anfielen, entsprechend 44,4 % der sich theoretisch bildenden Menge. Nach Umkristallisieren aus Acetonitril wurde das analysenreine Harnstoffderivat vom Schmelzpunkt 170° erhalten.
  • C17H34H4O3 (342,5) Ber. C 59,62 H 9,99 O 14,02 X 16,37 Gef. C 59,48 H 9,99 0 13,90 N 16,47.

Claims (6)

Pat ont ansPrüc he
1. Verfahren zur Herstellung von N.N'-disubstituierten Harnstoffen und Thioharnstoffen durch Umsetzen von Harnstoff oder Thicharnstoff, Aldehyden und sekundären Aminen in basischem Milieu in Gegenwart von Wasser, dadurch gekennzeichnet, daß als Aldehyd Isobutyraldehyd und als sekundäre Amine Verbindungen der allgemeinen Formel eingesetzt werden, in der R und R¹ niedere Alkylreste mit 1 bis 4 C-Atomen darstellen oder einem gemeinsamen heteroacyclischen Ringsystem mit 2 bis 5 C-Atomen, das außer Stickstoff noch Sauerstoff- und Schwefel-Atome im Ring enthalten kann, angehören.
2.) Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Umsetzung bei 20 bis 1000C durchgeführt wird.
3.) Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Umsetzung bei 20 bis 60°C durchgeführt wird.
4.) Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß dem Reaktionsgemisch ein in Wasser lösliches organisches lösungsmittel zugesetzt wird.
5.) N.N'-disubstituierte Harnstoffe oder Thioharnstoffe der Formel worin R und R¹ die gleiche Bedeutung haben und x Sauerstoff oder Schwefel ist.
6.) Die @hemische Verbindung 7.) Die chemische Verbindung
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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE2716374A1 (de) * 1976-04-15 1977-11-03 Invest Tecnica Aplicada N-2-(p-chlorphenoxy)-isobutyryl- n'-morpholinmethylharnstoff verfahren zu seiner herstellung und pharmazeutische zubereitungen

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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DE2716374A1 (de) * 1976-04-15 1977-11-03 Invest Tecnica Aplicada N-2-(p-chlorphenoxy)-isobutyryl- n'-morpholinmethylharnstoff verfahren zu seiner herstellung und pharmazeutische zubereitungen

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