DE1907590B2 - Gießereiformmasse und Verfahren zum Herstellen des Bindemittels - Google Patents

Gießereiformmasse und Verfahren zum Herstellen des Bindemittels

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Description

Die Erfindung betrifft eine Gießereiformmasse aus einem körnigen Grundmaterial, einem organischen Bindemittel, welches aus einem Polyisocyanat in Kombination mit einem öl-modifizierten Alkydharz besteht, und einem Katalysator, der mindestens ein organisches Peroxid, anorganisches Peroxid, Amin oder ein Kupfer-, Blei-, Kobalt-, Zinn- und/oder Zinksalz enthält und ein Verfahren zum Herstellen des Bindemittels.
Gußkerne werden gewöhnlich aus einer Formmasse hergestellt die ein Grundmaterial, wie Sand, Quarz oder pulverförmiges Erz, sowie ein organisches Bindemittel enthält, wobei durch die Formung und Härtung ein Gußkern der gewünschten Form aus der körnigen Formmasse gebildet wird, der den beim Metallguß auftretenden Drücken widersteht
Zur Formung von Gußkernen sind zahlreiche Verfahren bekannt, und es sind auch Bindemittel bekannt die den Gußkernen die erforderliche Dichte und Festigkeit verleihen.
Die bekannten Verfahren beruhen auf einem Formungsverfahren, bei dem das mit dem Bindemittel vermischte oder beschichtete, körnige Grundmaterial in eine geeignete Form eingefüllt und die Masse anschließend mit oder ohne Wärmeeinwirkung gehärtet wird, wozu die Formmasse gewöhnlich Härtungsbeschleuniger oder Katalysatoren enthält
Aus der DE-PS 8 80 467 ist die Herstellung von Gußkernen aus einem körnigen Material und einem organischen Bindemittel bekannt das aus einem Polyesterharz mit nichtumgesetzten Hydroxyl-, Amino- oder Sulfhydrylgruppen sowie einem Diisocyanat oder Polyisocyanat besteht.
Dieses Bindemittel ist trotz einiger Nachteile zufriedenstellend, jedoch dauert die Härtung in der Kälte ziemlich lange, und die Festigkeit des gehärteten Gußkerns ist nicht sehr hoch.
Aus der FR-PS 1132 243 sind Bindemittel für Formkerne bekannt, die durch Umsetzung von trocknenden ölen mit Isocyanaten erhalten werden.
hi den DE-PS 1173 213 und 1182779 werden Bindemittel beschrieben, welche öl-modifizierte Alkydharze enthalten.
In der DE-AS 12 41044 wird schließlich ein Bindemittel beschrieben, welches ein Polyisocyanat zusammen mit einem öl-modifizierten Alkydharz oder mit synthetischen, trocknenden ölen enthält
Aus der GB-PS 10 73 843 sind Gießereiformmassen bekannt, die neben dem körnigen Grundmaterial und einem Katalysator ein organisches Bindemittel enthalten, welches aus einem Polyisocyanat in Kombination mit einem öl-modifizierten Alkydharz besteht
Alle diese bekannten Bindemittel besitzen jedoch den Nachteil, daß ihre Härtung in der Kälte ziemlich lange dauert und daß die Festigkeit des gehärteten Gußkerns nicht ausreicht.
Der vorliegenden Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, eine Gießereiformmasse zu schaffen, die in
der Kälte schnell härtet und wobei die Festigkeit des gehärteten Gußkerns sehr hoch ist
Gegenstand der Erfindung ist somit eine Gießereiformmasse, die dadurch gekennzeichnet ist, daß das öl-modifizierte Alkydharz zusätzlich mit 0,1 bis 5 Gew.-% eines Polyamidharzes, welches das Polymerisationsprodukt eines Polyamins mit einer dimeren Säure darstellt, modifiziert ist.
Die erfindungsgemäße Gießereiformmasse besitzt den Vorteil, daß sie bei gleicher Lagerfähigkeit wie bekannte Bindemittel in der Kälte schneller härtet, d. h. eine kürzere Entformungszeit ermöglicht, und daß die Härte auch nach 23 und 24 Stunden höher ist als bei den bekannten Bindemitteln.
Aus der GB-PS 10 73 843 ist, wie oben ausgeführt wurde, eine Fonnmasse bekannt, die ein Bindemittel enthält, das (a) aus einem öl-modifizierte« Alkydharz und (b) Diisocyanate!! oder Polyisocyanaten besteht
Das erfindungsgemäße Bindemittel unterscheidet sich von den bekannten Bindemitteln dadurch, daß das öl-modifizierte Alkydharz weiter mit einem Polyamidharz modifiziert ist Das Polyamidharz ist kein einfacher Zusatzstoff, der mit den anderen Bestandteilen vermischt werden kann. Zwischen dem Alkydharz und dem Polyamid findet eine chemische Umsetzung statt, da das Polyamidharz während der Herstellungsstufe des Alkydharzes zusammen mit den Reagentien (Polycarbonsäuren, mehrwertige Alkohole und öle) zugegeben wird. Der Einfluß solcher Modifizierungen mit dem Polyamid geht aus der später folgenden Tabelle I hervor. In Tabelle I werden erfindungsgemäße Gießereiformmassen mit bekannten Formmassen, nämlich mit der Formmasse des Vergleichsbeispiels, verglichen. Es ist erkennbar, daß die erfindungsgemäßen Formmassen eine beträchtlich kürzere Entformungszeit zeigen als die Formmassen, die nur ein öl-modifiziertes Alkydharz enthalten. Die erfindungsgemäßen Formmassen besitzen weiterhin überraschenderweise eine bessere Härte als die bekannten Formmassen (je niedriger die Härte ist, desto besser ist es).
Die Verwendung von öl-modifizierten Alkydharzen beruht auf ihrer besseren Verträglichkeit mit Polyamidharzen.
Unter der Bezeichnung »Alkydharze« sollen im folgenden öl-modifizierte Alkydharze und unter der Bezeichnung »modifizierte Alkydharze« solche Alkydharze verstanden werden, die mit öl und außerdem mit Polyamidharzen modifiziert sind.
Erfindungsgemäß brauchbare Polyamidharze sind die Polykondensate von Diaminen oder Polyaminen mit dimeren und trimeren Fettsäuren, wie Linolsäure, insbesondere mit dimeren zweibasischen ungesättigten Fettsäuren mit etwa 36 Kohlenstoffatomen, Verseifungszahlen von 170 bis 200 und Säurezahlen von 165 bis 195. Diese Polyamidharze besitzen ein relativ niedriges Molekulargewicht und einen Schmelzpunkt von etwa 80 bis 2000C.
Es wurde gefunden, daß insbesondere Alkydharze besonders vorteilhaft sind, die Polykondensationsprodukte aus Dicarbonsäuren oder deren Anhydriden mit mehrwertigen Alkoholen sind, wobei das Verhältnis zur Zahl der Hydroxylgruppen zur Zahl der Carboxylgruppen in freier Form oder in Form der Anhydridgruppe zwischen 1,2 :1 und4,5 : !,vorzugsweise 1,5 :1 bis3,6 :1 beträgt und die Kondensation in Gegenwart von nicht mehr als 50 Gew.-% öl, bezogen auf die anderen Monomeren, durchgeführt worden ist.
Bevorzugt zur Herstellung der Alkydhaize verwendete Alkohole sind Hexantriol und Pentaerythrit Als Dicarbonsäuren sind zur Herstellung der Alkydharze Phthalsäure und Phthalsäureanhydrid bevorzugt. Als öl können zur Modifikation Fischöle, Sojabohnenöl, Rizinusöl oder Leinöl verwendet werden.
Die Menge an Polyamidharz beträgt vorzugsweise 0,1 bis 5 Gew.-%, bezogen auf das Alkydharz, insbesondere mehr als 0,2 Gew.-%, und besonders bevorzugt sind Mengen von 0,5 bis 2,5 Gew.-%. Es wurde gefunden, daß
ίο Mengen von mehr als 5 Gew.-% eine überaus kurze Härtungsdauer bewirken können, wenn das modifizierte Alkydharz zusammen mit den Isocyanaten verwendet wird, während Mengen unter 0,1 Gew.-% keinen merklichen Vorteil bieten.
is Zur Herstellung der modifizierten Alkydharze werden die Polycarbonsäuren, die mehrwertigen Alkohole und die öle in Gegenwart des Polyamidharzes kondensiert
Derartige Kondensationen, die in Gegenwart von Metalloxiden, wie Bleioxiden, durchgeführt werden, werden vorzugsweise so lange durchgeführt, bis eine Säurezahl der trockenen Substanz von weniger als 10, vorzugsweise zwischen 4 und 8, erreicht ist
Gemäß einer Ausführungsform der Erfindung wird die Kondensation durchgeführt, bis ein Polyamidgehalt des modifizierten Alkydharzes im genannten Bereich erreicht ist.
Gemäß einer weiteren Ausführungsform der Erfindung wird zunächst ein modifiziertes Alkydharz mit einem Gehalt von mehr als 5 Gew.-% Polyamidharz hergestellt, das anschließend auf den genannten Gehalt gebracht wird. Hierzu kann das modifizierte Alkydharz mit einem nichtmodifizierten Alkydharz einfach vermischt werden. Vorzugsweise wird jedoch das Gemisch auf eine Temperatur oberhalb der Raumtemperatur in Gegenwart von Peroxiden und Metallsalzen, wie Kupfersalzen, erwärmt. Diese Behandlung wird gewöhnlich bei Temperaturen von 40 bis 70° C 15 Minuten bis 3 Stunden durchgeführt.
Die modifizierten Alkydharze werden nach dem Vermischen mit geeigneten Lösungsmitteln, im allgemeinen Kohlenwasserstofflösungsmitteln, zur Herstellung von Gußkernen verwendet, so daß der Gehalt der Formmassen an Trockensubstanz 65 bis 85 Gew.-°/o beträgt.
Die erfindungsgemäß in den Gießereiformmassen enthaltenen Diisocyanate und Polyisocyanate enthalten wenigstens zwei freie Isocyanatgruppen je Molekül. Besonders bevorzugt sind Polymethylenpolyphenylisocyanatverbindungen dieser Art. Die verwendete Isocyanatmenge beträgt vorzugsweise 10 bis 40 Gew.-%, bezogen auf das modifizierte Alkydharz.
Das Aushärten wird durch bestimmte katalytisch wirksame Verbindungen gefördert, die für sich oder zusammen verwendet werden. Diese Verbindungen sind organische oder anorganische Peroxide, Amine und/ oder Salze von Kobalt, Blei, Zinn, Zink und Kupfer. Erfindungsgemäß werden vorzugsweise 0,01 bis 0,15 Gew.-% organische Peroxide, 3 bis 15 Gew.-°/b anorganische Peroxide und 0,1 bis 0,8 Gew.-% Amine, bezogen auf das modifizierte Alkydharz, verwendet.
Die Metallsalze werden gewöhnlich in Form der Salze von organischen Säuren in einer Menge verwendet, die einer Metallgesamtmenge von 0,1 bis 0,8 Gew.-%, bezogen auf das modifizierte Alkydharz, entspricht.
Das modifizierte Alkydharz und die Isocyanatverbindung werden dem Formsand vorzugsweise in den
genannten Mengenverhältnissen oder in Form eines Gemisches zugesetzt
Die Katalysatoren können getrennt zum organischen Bindemittel zugesetzt werden oder sie können mit den Isocyanaten oder mit dem Alkydharz zusammen beim Vermischen mit dem Formsand zugesetzt werden, wobei die getrennte Zugabe dann bevorzugt ist, wenn anorganische Peroxide als Katalysator verwendet werden.
Mit Ausnahme der anorganischen Peroxide können die Katslysatoren längere Zeit im Gemisch mit dem modifizierten Alkydharz vorliegen, ohne daß das Alkydharz dadurch beeinträchtigt wird. Bevorzugte Katalysatoren der genannten Gruppen sind Methyläthylketonperoxid, Natriumperborat, tertiäre Amine, Salze von Kupfer und/oder Kobalt mit einer organischen Säure, wie Kupfer- und Kobaltnaphthenat und -octoat
Bei der Herstellung der Gußkerne liegt die verwendete Bindemittelmenge bei 0,5 bis 2,5 Gew.-%, Vorzugsweise bei 1,0 bis 2,0 Gew.-%, bezogen auf das Grundmaterial.
Die Gießereiformmasse gemäß der Erfindung besitzt beispielsweise eine Lagerfähigkeit von 15 bis 30 Minuten und kann wegen ihrer hervorragenden Fließfähigkeit leicht in die Formen gegossen werden.
Im allgemeinen besitzt der Gußkern 30 bis 70 Minuten nach dem Einfüllen in die Form eine ausreichende Grünfestigkeüt, daß er formbeständig bleibt, so daß die Härtung außerhalb der Form stattfinden kann, die leicht vom Kern lösbar ist
Die Hauptvorteile der erfindungsgemäßen Gießereiformmasse sind außer der raschen Härtung die mechanischen Eigenschaften der gehärteten Gußkerne, die daher besonders für das Gießen bei hohen Temperaturen, z. B. von Stahl, geeignet sind, selbst wenn es sich um Gußkerne erheblicher Größe handelt.
Die in den folgenden Beispielen erläuterten Versuche wurden unter geregelten Bedingungen bei einer Temperatur von 20 ± 1 ° C und einer relativen Luftfeuchte von 50 ± 5% durchgeführt
Die Gemische aus Sand und Bindemittel wurden in den genannten Mischungsverhältnissen hergestellt und die folgenden Eigenschaften bestimmt.
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1. Lagerfähigkeit
Sie bedeutet den Zeitraum, während dessen die Formbarkeitseigenschaften des Gemisches unverändert. bleiben. Zur Bestimmung der Lagerfähigkeit werden in gleichen Zeitabständen, vom Mischen ab gerechnet, Gemischproben entnommen und Formkörper geformt, an denen die Härte und die Biegefestigkeit bestimmt werden. Die Formkörper und die Versuche entsprechen den Normen nach DIN.
2. Entformungszeit
Sie stellt die Zeitspanne dar, nach der ein Gußkern einer vorgegebenen Größe aus der Form entfernt werden kann und ohne nachzugeben oder sich zu deformieren aufgestellt werden kann.
Bei diesen Versuchen wurde eine Holzform von 5 kg Aufnahmefähigkeit für eine Aufschlämmung aus Sand und Bindemittel verwendet, die an einer Seite zum Einfüllen der Formmasse offen war, während die anderen Seiten geschlossen und in geeigneter Weise ausgebildet waren, um härtere Versuchsbedingungen zu schaffen.
3. Härtungszeit, Oberflächsnhärte
und Biegefestigkeit
Die Härtungszeit und die Oberflächenhärte wurden an Probezylindern von 50 mm Durchmesser und 50 mm Höhe bestimmt, während die Biegefestigkeit an parallelepipedförmigen Probekörpern von 170 mm Länge, 22 mm Breite und 22 mm Höhe bestimmt wurde.
Die Probekörper wurden gemäß UIN Vorschriften unter Verwendung von handelsüblichen Vorrichtungen und einem kleinen Preßhammer zum Verpressen der Aufschlämmung hergestellt
Das Entformen der Grünproben wurde unmittelbar nach dem Formen vorgenommen. Die Härtungszeit wurde als die Zeit bestimmt nach der ein Probezylinder nicht mehr von einem Stahlgriffel durchbohrt werden konnte. Die Härtung wurde nach den gleichen Zeitabständen geprüft wobei ein Eindringmesser mit einem hin- und zurückdrehenden, mit Zähnen versehenen Kopf verwendet wurde, der fünfmal hin- und zurückgedreht wurde. Die Vorrichtung gibt Meßergebnisse auf einer Skala wieder, die eine Zahleneinteilung von 0 bis 8 hat, wobei 0 der Maximalhärte und 8 der Minimalhärte entsprechen.
Die Härte wurde an mehreren Stellen gemessen, insbesondere an der Fläche der Oberseite, auf der Innenfläche nach dem Durchsägen des Probekörpers und auf der Bodenfläche, die mit einer Unterlage in Berührung geblieben war.
Die Biegefestigkeit wurde mit einem üblichen Dynamometer bestimmt dessen Geschwindigkeit auf 5 mm/min eingestellt worden war.
Beispiel 1
Eine Formmasse wurde durch gründliches Mischen von 10 000 Gew.-Teilen Sand, der aus der italienischen Stadt Torre del Lago stammt 150 Gew.-Teilen mit Polyamidharz und öl modifiziertem Alkydharz, 30 Gew.-Teilen Polyisocyanat und 10 Gew.-Teilen einer Kobaltnaphthenatlösung hergestellt Das modifizierte Alkydharz wurde durch Vermischen von 90 Gew.-Teilen eines Produktes, das durch Kondensieren von Phthalsäureanhydrid, Hexantriol und Pentaerythrit (50 Gew.-%) mit Fischöl (50 Gew.-%) erhalten worden war, wobei ein Verhältnis von Hydroxylgruppen zu Carboxylgruppen von 2,4 :1 im Alkydharz vorlag und die Kondensation mit dem Fischöl bis zu einer Säurezahl der Trockensubstanz von 7,9 durchgeführt worden war, mit 10 Gew.-Teilen eines modifizierten Alkydharzes mit 9 Gew.-°/o Polyamidharz hergestellt
Das modifizierte Alkydharz wurde durch Kondensieren der genannten Monomeren in Gegenwart eines festen, spröden Polyamidharzes aus Äthylendiamin und dimerisierten bzw. trimerisierten, ungesättigten Fettsäuren aus Pflanzenölen hergestellt Das Polyamid besitzt ein hohes Molekulargewicht und einen Erweichungspunkt von etwa 185° C.
Das in diesem Versuch verwendete Polyisocyanat war ein Polymethylenpolyphenylisocyanat Die Versuchsergebnisse sind in Tabelle I zusammengestellt.
Beispiel 2
Es wurde eine Formmasse gemäß Beispiel 1 hergestellt, wobei das nach dem Mischen erhaltene Alkydharz noch mit 0,5 Gew.-% Benzyldimethylamin vermischt wurde. Die Versuchsergebnisse sind in Tabelle I zusammengestellt.
Beispiel 3
Es wurden 10 Gew.-Teile modifiziertes Alkydharz mit einem hohen Polyamidharzanteil und 90 Gew.-Teilen des nicht modifizierten Harzes, das gemäß Beispiel 1 erhalten worden war, mit 0,11 Gew.-Teilen einer 50%igen Methyläthylketonperoxidlösung und 0,035 Gew.-Teilen einer Lösung von Kupfernaphthenat in Toluol nMt 6% Metallgehalt vermischt.
Der Versuch wurde mit den in einem Lösungsmittel auf 75% Trockensubstanz verdünnten Harzen durchgeführt. Nachdem das Gemisch homogenisiert war, wurde das Gemisch auf 600C erwärmt und IV2 Stunden auf dieser Temperatur gehalten. Das Gemisch wurde anschließend abgekühlt und zusammen mit dem Polymethylenpolyphenylisocyanat und dem Kobaltsalz gemäß Beispiel 1 als Bindemittel verwendet.
Tabelle I
Die Versuchsergebnisse sind in Tabelle I zusammen gestellt.
Beispiel 4
Es wurde gemäß Beispiel 1 gearbeitet, jedoch wurdet 40 Teile Polymethylenpolyphenylisocyanat auf 10 00( Teile Sand verwendet. Die Versuchsergebnisse sind ii Tabelle I zusammengestellt.
Vergleichsbeispiel
Es wurde als Bindemittel das in Beispiel 1 verwendet« Alkydharz, das nicht mit Polyamid modifiziert war, ii einer Menge von 150 Teilen auf 10000 Teile Sam verwendet. Im übrigen wurden die gemäß Beispiel
verwendeten Bedingungen eingehalten. Die Versuchs ergebnisse sind in Tabelle I zusammengestellt
Beispiel Härte, Lager Entformungs- 24 Härtungs I Härte, Härte, Oberseite nach 3 Std. lach 24 4 Std. 24 Std. 24 Std.
2Std. fähigkeit zeit 3,5 zeit 2 Std. 5,5 4 Std. 3,6 53 33 32
6,4 (Min.) (Min.) 3,5 (Min.; 6,3 2 Std. 4,8 6,1 3,5 4,6 3,4 31,5
1 6,2 20-25 50 3,0 70 6,2 5,7 4,6 5,8 2,9 43 2,8 34
2 5,8 20 45-50 2,9 65 5,7 53 4,7 4,9 2,9 4,2 2,8 36,5
3 5,7 20 45-50 3,7 65 6,0 5,2 5,9 5,0 3,7 5,8 3,4 31
4 6,8 20 45-50 65 6,9 5,2 63
Vergleichs 20-25 65 90 6,1 Biegefestigkeit,
kg/cm2
beispiel Std. 4 Std.
Beispiel Innenfläche nach Bodenfläche 1 15,2
3 Std. 4Std. Std. 3 Std. 15,7
1 6,3 5,8 6,2 17,1
2 5,9 5,3 5,9 19
3 5,8 4,7 5,2 14,9
4 5,7 4,8 53
Ver 6,4 6,2 6,7
gleichs-
beispiel

Claims (13)

Patentansprüche:
1. Gießereiformmasse aus einem körnigen Grundmaterial, einem organischen Bindemittel, welches aus einem Polyisocyanat in Kombination mit einem öl-modifizierten Alkydharz besteht, und einem Katalysator, der mindestens ein organisches Peroxid, anorganisches Peroxid, Amin oder ein Kupfer-, Blei-, Kobalt-, Zinn- und/oder Zinksalz enthält, ι ο dadurch gekennzeichnet, daBdasöl-modifizierte Alkydharz zusätzlich mit 0,1 bis 5 Gew.-% eines Polyamidharzes, welches das Polymerisationsprodukt eines Polyamins mit einer dimeren Säure darstellt, modifiziert ist is
2. Gießereiformmasse nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daB das Alkydharz ein Kondensationsprodukt aus einem mehrwertigen Alkohol und einer Dicarbonsäure oder deren Anhydrid mit einem Verhältnis der Zahl der Hydroxylgruppen zur Zahl der Carboxylgruppen in freier Form oder als Anhydridgruppe von 1,2 :1 bis 4,5 :1 und einer Säurezahl von höchstens 10 ist, das mit höchstens 50 Gew.-% öl, bezogen auf die Gesamtmenge der eingesetzten Monomeren, modifiziert ist 2s
3. Gießereiformmasse nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Verhältnis der Zahl der Hydroxylgruppen zur Zahl der Carboxylgruppen im Alkydharz 1,5 :1 bis 3,6 :1 beträgt
4. Gießereiformmasse nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß das öl-modifizierte Alkydharz eine Säurezahl von 4 bis 8 hat
5. Gießereiformmasse nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß das Alkydharz von Phthalsäure abgeleitet ist
6. Gießereiformmasse nach einem der Ansprüche
1 bis 5, dadurch gekennzeichnet daß das Alkydharz von Hexantriol oder Pentaerythrit abgeleitet ist
7. Gießereiformmasse nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet daß das Alkydharz mit Fischöl, Sojabohnenöl, Rizinusöl oder Leinöl modifiziert ist
8. Gießereiformmasse nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet daB die Polyamidharzmenge wenigstens 0,2 Gew.-% beträgt
9. Gießereiformmasse nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet daß die Polyamidharzmenge 0,5 bis 2,5 Gew.-°/o beträgt
10. Gießereiformmasse nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet daß die Menge des Di- und/oder Polyisocyanate 10 bis 40 Gew.-%, bezogen auf das modifizierte Alkydharz, beträgt
11. Gießereiformmasse nach einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, daß sie als Polyisocyanat Polymethylenpolyphenylisocyanat enthält
12. Verfahren zur Herstellung von modifizierten Alkydharzen zur Verwendung in der Gießereiformmasse nach einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, daß man einen mehrwertigen Alkohol, eine Dicarbonsäure oder deren Anhydrid und ein öl in Gegenwart eines Polyamidharzes so lange kondensiert, bis die Trockensubstanz eine Säurezahl von unter 10 erreicht hat
13. Verfahren nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß man die Kondensation so lange durchführt bis eine Säurezahl der Trockensubstanz von 4 bis 8 erreicht worden ist
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