DE1809525A1

DE1809525A1 - Verfahren und Vorrichtung zur zerstoerungsfreien Abbrandbestimmung von Kernbrenn- und/oder Brutelementen

Info

Publication number: DE1809525A1
Application number: DE19681809525
Authority: DE
Inventors: Erwin Muench
Original assignee: Kernforschungsanlage Juelich GmbH
Current assignee: Forschungszentrum Juelich GmbH
Priority date: 1968-11-18
Filing date: 1968-11-18
Publication date: 1970-06-11
Also published as: DE1809525B2

Description

Verfahren und Vorrichtung zur zerstörungsfreien Abbrandbestimmung von Kernbrenn- und/oder Brutelementen Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren und eine Vorrichtung zur zerstörungsfreien Abbrandbestimmung von Kernbrenn- und/oder Brutelementen durch Messung der Intensität emittierter radioaktiver Strahlen, insbesondere der Intensität emittierter Gammastrahlen.
Die Bestimmung des Abbrandes von in einem Kernreaktor eingesetzten Brenn- und/oder Brutelementen dient zu der Feststellung, wann die Elemente aus dem Reaktor entnommen und aufbereitet werden müssen. Man strebt dabei an, diese Bestimmungen mit möglichst großer Genauigkeit durchzuführen, weil ein zu weit-gehender Abbrand die Reaktivität des Reaktors ungünstig beeintlussen, eine vorzeitige Entnahme und anschließende Wiederaufarbeitung der Elemente dagegen unnötige Kosten verursachen würde. Zur Gewthrleistung eines stetigen Reaktorbetriebs kommt es dabei darauf an, diese Bestimmungen trotz großer Genauigkeit in möglichst kurzer Zeit durchzuführen.
Es sind verschiedene Verfahren und Einrichtungen zur eerstörungsfreien Bestimmung des Abbrandes von Brennelementen bekannt geworden. So ist es bekannt, den Abbrand durch Bestimmung der bei der Kernspaltung entstehenden Neutronen zu messen, die mit einer gewissen Verzögerung gegenüber den Neutronen, die von den bei der Spaltung entstandenen Spaltprodukten emittiert werden. Bekannt ist ferner die Bestimmung des Abbrandes durch gammaspektrometische Untersuchungen des Spaltproduktspektrums. Nachteilig ist hierbei die in Kauf zu nehmende lange Wartezeit. Bekannt ist schließlich auch die Bestimmung des Abbrandes durch Neutronenabsorptionsmessungen sowie durch Messung der Reaktivitätsänderungen mittels kleiner Meßreaktoren. Diese bekannten Verfahren haben jedoch alle den Nachteil, daß zu ihrer Durchführung ein großer Aufwand an Einrichtungen erforderlich ist. Außerdem läßt die Genauigkeit der zum Stande der Technik gehörenden Verfahren zur Bestimmung des Abbrandes, insbesondere wegen der verhältnismäßig geringen Meßeffekte und wegen der durch die Spaltproduktaktivität verursachten Störungen, zu wünschen übrig.
Aufgabe der Erfindung ist es, ein Verfahren und eine Vorrichtung zur zerstörungsfreier Abbrandbestimmung von Eiernbrenn-und/oder Brutelementen zu schaffen, die in verhältnismäßig kurzer Zeit eine sehr genaue Abbrandbestimmung ermöglichen, wobei die Vorrichtung im Verhältnis zu bisher bekannten Vorrichtungen zur Bestimmung des Abbrandes mit sehr geringem Kostenaufwand erstellbar ist, Die Erfindung geht dabei von der Erkenntnis aus, daß die Aktivität eines dem Brennstoff oder dem Brutstoff zugesetzten und bestrahlten Isotops oder Isotopengemisches ein Maß für den Neutronenfluß und somit für die integrierte Dosis j an Neutronen ist, die das zugesetzte Isotop zur gleichen Zeit wie der Brennstoff oder der Brutstoff empfangen hat, daß also die Fluenz dem Abbrand des Brennstoffs oder Brutstoffs proportional ist. Die Erfindung geht ferner davon aus, daß aktivierbare Isotope bekannt sind, bei denen die Halbwertszeit der durch die Bestrahlung induzierten Aktivität des radioaktiven Zerfalls groß ist im Verhältnis zu der Bestrahlungszeit des Brennstoffs oder des Brutstoffs, und daß die Energie der exittierten radioaktiven Strahlung einiger dieser aktivierten Isotope in einem Bereich liegt, in dem die Energie der Stralung tier bei der Spaltung des Brennstoffs entstehenden Produkte nicht stört.
Die der Erfindung zugrunde liegende Aufgabe wird dadurch gelöse, daß dem Kernbrennstoff oder dem Brutstoff oder'dem gegebgnenfalls als Umhüllung oder Beschichtung verwendeten Werkstoff vor dem Einsetzen in den Reaktor aktivierbare Isotope oder Isotopengemische zugegeben werden, bei denen dic Ealbiertszeit des durch Bestrahlung induzierten Aktivität des radioaktiven Zerfalls groß ist im Vergleich zur Bestrahlungszeit des Brennstoffs- und/oder Brutstofis und bei denen die Energie der Strahlung außerhalb des Energiebereichs der von den 9paltprodukten ausgesandten Strahlung liegt, worauf die durch die Bestrahlung induzierte Aktivität der Isotope oder des Isotopengemisches nach der Bestrahlung ix Reaktor gemessen wird. Dies kann bei entsprechender Eichung des Meßgerätes zweckmäßig in Maßeinheiten des Abbrandes geschehen.
Als sehr vorteilhaft hat es sich erwiesen, dem Brenn- und/oder Brutstoff Isotope oder ein Isotopengemisch zuzusetzen, deren Strahlungsintensität nach Aktivierung durch Bestrahlung nach Beendigung der Bestrahlung im Energiebereich von etwa 1 bis 1,5 MeV liegt, und die Aktivitäten dieser Isotope oder des Isotopengemisches etwa 100 Stunden nach Beendigung der Bestrahlung zu messen. Es zeigte sich hierbei, daß die Messungen nach Ablauf dieser Zeit durch Strahlung von bei der Spaltung des Brennstoffs entstandenen Produkten nicht gestört Murden. Isotope, die diese Forderung erfüllen und somit bevorzugt bei der Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung verwendbar sind, sind die Isotope von Kobalt, Zink oder Silber oder Gemische dieser Isotope.
Die Menge des jeweils zugesetzten Isotops oder Isotopengemisches richtet sich nach dem Aktivierungsquerschnitt, der Zerfallskonstanten und nach der Intensität, die erforderlich ist, die Aktivität des zugesetzten Isotops oder Isotopengemisches mit hinreichender Genauigkeit oberhalb des Untergrundes quantitativ nachzuweisen, der durch die Comptonele;ktroden hervorgerufen wird, die durch die von den Spaltprodukten ausgesandten y-Strahlen erzeugt werden. Dabei muß darauf geachtet werden, daß der makroskopiæphe Absòrptionsquerschnitt des zugesetzten Isotops oder Isotopengemisches so bemessen ist, daß die Neutronenökonomie so wenig wie möglich beeinträchtigt wird. Bei der Verwendung von Kobalt+59 genügt es beispielsweise je Gramm Spaltstoff - wobei als Spaltstoff U235 benutzt wurde - etwa 60 mg Kobalt zuzusetzen, um eine dem Spaltprodukt Cis137 gleiche Linienintensieät zu erhalten. Das Verhältnis der makroskopischen Absorptions-235 querschnitte von Kobalt und U²°° lag dabei unterhalb von 1 % .
Es ist häufig zweckmäßig, das aktivierbare Isotop oder Isotopengemisch dem Brenn- und/oder Brutstoff in homogener Verteilung zuzugeben, Da der Brennstoff und/oder Brutstoff im allgemeinen in einer Umhüllung angeordnet und/oder mit an sich bekannten Werkstoffen beschichtet ist, kann es auch zweckmäßig sein, das aktivierbare Isotop oder Isotopengemisch der Umhüllung oder der Beschichtung zuzugeben. Ist der Brenn- und/oder Brutstoff in Umhüllungen aus Stahl enthalten, so besteht eine besonders zweckmäßige Abwandlung des Verfahrens gemäß der Erfindung darin, die Strahlungsintensität des in der Stahllegierung der Umhüllung vorliegenden, durch den Einsatz im Reaktor aktivierten Kobalt zu bestimmen.
Will man die homogene Verteilung des Isotops oder Isotopengemisches im Brenn- und/oder Brutstoff vermeiden, so ist es vorteilhaft, vor dem Einsetzen in den Reaktor in oder auf dem Brenn- und/oder Brutelement das Isotop oder Isotopengemisch enthaltende Drähte, Streifen, Plättchen oder dergleich so vorzusehen, daß die Aktivität nach der Bestrahlung als Maß für den Abbrand anzusehen ist, Dies geschieht dann zweckmäßig so, daß die Drähte, Streifen, Plättchen oder dergleichen an den Stellen des Brenn- und/oder Brutelements angeordnet werden, an denen erfahrungsgemäß die Abbrandbestimmungen durchgeführt werden.
Das Verfahren zur Bestimmung des Abbrandes gemäß der Erfindung ist ohne weiteres zur Bestimmung des restlichen Gehalts an Kernbrennstoff in Brenn- und/oder Brutelementen anwendbar.
Eine zweckmäßige Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung besteht daher darin, daß ein an sich bekannter, zur Messung der Intensität der Strahlung geeigneter Meßkopf an der zum Wechsel, Umsetzen, Umwälzen oder sonstigen zur Handhabung der Elemente in an sich bekannter Weise vorgesehenen Vorrichtung so angeordnet ist, daß die Abbrandbestimmung während oder im Anschluß an die Bestimmungsfunktion dieser Vorrichtung durchführbar ist.
Ein Vorzug des Verfahrens gemäß der Erfindung besteht darin, daßdie Aktivität der zugesetzten Isotope oder des zugesetzten Isotopengemisches, vorzugsweise gammaspektroskopisch, praktisch gleichzeitig mit den Aktivitäten der Spaltprodukte bestimmt werden kann, ohne daß es im Anschluß an die Bestrahlung einer Trennung des Spaltstoffs von den aktivierten zugesetzten Isotopen bedarf, Die in den zu untersuchenden Elementen angeordneten Drähte, Streifen, Plättchen oder degleichen können also in den Elementen verbleiben. Ein weiterer großer Vorzug, insbesondere bei Beimischung des Isotops oder Isotopengemisches, besteht darin, daß bei dem Verfahren gemäß der Erfindung keinerlei Fehler durch Absenken des Neutronenflusses im Brennstoff auftreten können. Da diese Messungen unmittelbar an dem Brenn- und/oder Brutelement vorgenommen werden, ist die Verwendung besonderer Handhabungen, wie sie bei der Anordnung von Folien in der Nachbarschaft der Brennelemente notwendig wären, nicht erforderlich. Vorteilhaft ist auch, daß die Abbrandbestimmung nach dem Verfahren gemäß der Erfindung bereits kurze Zeit nach Beendigung der Bestrahlung der Elemente möglich ist.

Claims

Patentansprüche

1, Verfahren zur zerstörungsfreien Abbrandbestimmung von Kernbrenn- und/oder Brutelementen durch Messen der Intensität radioaktiver Strahlen, insbesondere der Intensität emittierter Gammastrahlen, d a d u r c h g e -k e a n s e i a h n e t, das den ternbrennstoff und/oder Brutstoff oder dem gegebenenfalls als Umhüllung oder Beschichtung verwendeten Werkstoff vor den Einsetzen in den Reaktor aktivierbare Isotope oder Isotopengemische zugegeben werde bei denen die Halbwertszeit der durch Aktivierung induzierten Aktivität des radioaktiven Zerfalls groß im Vergleich zur Bestrahlungszeit des Brennstoffs oder Brutstoffs tit und bei denen die Energie der Strahlung außerhalb des Energiebleichs der von den Spaltprodukten ausgesandten Strahlung liegt, und daß die Aktivität des zugesetzten bestrahlten ISotops oder Isotopengaisches nach der Bestrahlung ii Reaktor gemessen wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, d a d u r c h g ek e n n 9 e i c h@n e t, daß dem Brenn- und/oder Brutstoff Isotope oder Isotopengelische zugesetzt werden, deren Strahlungsintensität nach Aktivierung durch Bestrahlung nach Beendigung der Bestrahlurg im Energiebereich zwischen 1 und 1,5 MeV liegt, und daß die Aktivität dieser Isotope oder des Isotopengemisches etwa 100 Stunden nach Beendigung der Bestrahlung geMessen wird.
3, Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, d a d u r c h g e k e n ii z e i c h n e t, daß dem Brenn- und/oder Brunnstoff Kobalt, Zink oder Silber oder Gemische hiervon zugegeben wer den.
4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 3, d a d u r c h g e k e n h z e i c h n e t, daß dem Brenn- und/odeí Brutstoff das aktivierbare Isotop oder Isotopgemisch in homogener Verteilung zugegeben wird.
3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 3, d a d u r c h g e k e fl fl z e i c h n e t, daß in Brenn- und/oder Brutelementen mit Umhüllungen aus Stahl die Intentität des in der Stahllegierung der Umhüllung vorliegenden und durch den Einsatz im Reaktor aktivieren Kobalt bestimmt wird.
3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 3. d a d u r c h e k k e n ii z e i c h n e t, daß in oder auf dem Brenn-und/oder B utelement das Isotop oder das Isotopengemisch enthaltende $Drähte, Streifen, Plättchen oder dergleichen anr','eorIet werden und ihre Aktivität nach Bestrahlung gemessen wird.
7. Vorrichtung zur Durchfüchrung des Verfahrens nach den vorhergehenden Ansprüchen, d a d u r c h g e k e n n -z e i c h n e t, daß ein zur Messung der Intensität der Strahlung, erforderlicher, an sich bekannter Meßkopf an den zum Wechseln, Umsetzen, Umwälzen oder sonstigen zur Handhabung der Elemente in an sich bakannter Weise vorgesehenen Vorrichtungen so angeoi dnet ist, daP> die Abbrandbestimmung während oder im Anschluß an die Bestimmungsfunktion diese Vorrichtungen durchführbar ist.