DE1806134B2 - Galvanisches primaerelement mit einer negativen elektrode aus aluminium oder aluminiumlegierung und einer alkalischen loesung als elektrolyt - Google Patents
Galvanisches primaerelement mit einer negativen elektrode aus aluminium oder aluminiumlegierung und einer alkalischen loesung als elektrolytInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein galvanisches Primärelement mit einer negativen Elektrode aus Aluminium oder
Aluminiumlegierung und einer alkalischen Lösung als Elektrolyt.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein galvanisches Primärelement zu schaffen, bei dem gegenüber
den bisher benutzten Elementen die Eigenkorrosion weitestgehend vermieden und die Stromausbeute
erhöht ist.
Das erfindungsgemäße galvanische Primärelement mit einer negativen Elektrode aus Aluminium oder
Aluminiumlegierung und einer alkalischen Lösung wie beispielsweise NaOH, KOH, LiOH od. dgl. als
Elektrolyt ist dadurch gekennzeichnet, daß der Elektrolyt Plumbite, Plumbate oder Stannate enthält. Als
Plumbit kann jede Substanz der allgemeinen Formel M2Pb(OH)4, MPb(OH)4, M2[Pb(OH)4J3 benutzt
werden und als Plumbat jegliche Substanz der allgemeinen Formel M2Pb(OH)6, MPb(OH)6, M [Pb(OH)8I3.
Dabei bedeutet M jeweils ein Metall.
Um praktische Beispiele anzugeben, wird im allgemeinen Natriumsalz, Kaliumsalz oder Lithiumsalz
verwendet. Als Stannat kann jegliche Substanz der allgemeinen Formel M2Sn(OH)6, MSn(OH)6 oder
M2[Sn(OH)6]3 benutzt werden, wobei normalerweise
Na2Sn(OH)6 oder K2Sn(OH)6 in Betracht kommt. Auch
hier ist in den allgemeinen Formeln M ein Metall.
Diese Salze werden normalerweise direkt dem Elektrolyt als solche zugegeben. Die gleiche Wirkung wird
jedoch erzielt, wenn man dem Elektrolyt eine chemische Blei- oder Zinnverbindung zugibt, die durch
chemische Reaktion mit dem Elektrolyt bei Zugabe zu diesem ein Plumbit, Plumbat oder Stannat bildet. Gibt
man beispielsweise zu einer alkalischen Lösung wie NaOH, KOH od. dgl. PbO, PbO2 oder PbO3 zu, so
kann auf diese Weise in dem Elektrolyt Plumbit oder Plumbat erzeugt werden. Wird entsprechend SnO
oder SnO2 einer alkalischen Lösung zugegeben, so kann in dem Elektrolyt Stannat erzeugt werden.
Als Aluminiumelement kann ein Element vom Typ Al—Sauerstoff, Al—Luft, Al—NiOOH, Al-MnO2,
Al—AgO usw. benutzt werden, die eine negative Lösungselektrode aus Aluminium und eine positive
Elektrode mit Sauerstoff oder einem Sauerstoff enthaltenden Stoff aufweist und in einem alkalischen
Elektrolyt arbeitet. Als Sauerstoffelektrode wird vorzugsweise eine gesinterte poröse Kohlenstoffelektrode
verwendet. Bei Aluminiumelementen, bei denen Ätzkali als Elektrolyt verwendet wird, ist üblicherweise
die Eigenkorrosion des Aluminiums sehr groß, diese nimmt jedoch stark bei der Erzeugung einer hohen
Stromausbeute bei der Entladung mit einer höheren Stromdichte als einem vorgegebenen Wert ab. Erhöht
sich jedoch die Temperatur, so nimmt die Stromausbeute rasch ab, und die Eigenkorrosion wird sehr groß,
so daß zweckmäßigerweise die Verwendung von Aluminium nicht in Frage kommt.
Wie sich aus der deutschen Patentschrift 128 974, Zeile 12 bis 14, ergibt, sind bereits galvanische Elemente
mit alkalischem Elektrolyten, die Plumbate enthalten, an sich bekannt. Eine Verwendung derartiger
Elektrolyte in Elementen mit negativer Aluminiumelektrode ist jedoch bisher nicht vorgeschlagen.
Zwar sind aus der USA.-Patentschrift 2 554 447 Elemente mit negativer Al-Elektrode bekannt, die im
alkalischen Elektrolyten Alkalizinkat enthalten. Mit diesem Zusatz soll zwar ebenfalls die Eigenkorrosion
des Elements herabgesetzt werden. Vergleichsversuche, wie sie im folgenden an Hand der Zeichnungen näher
beschrieben werden, haben jedoch ergeben, daß mit dem erfindungsgemäßen Elektrolyt wesentlich günstigere
Resultate bezüglich der Eigenkorrosion zu erreichen sind. Darüber hinaus zeigen die erfindungsgemäßen
Elemente auch bezüglich Stromausbeute, Temperatur des Elektrolyten usw. gegenüber den bekannten
Elementen weitere Vorteile, über die im folgenden ebenfalls näher berichtet wird.
ίο Die Zeichnungen zeigen in
F i g. 1 ein Vergleichsdiagramm der Abhängigkeit der Stromausbeute von der Elektrolyttemperatur bei
einigen Beispielen von Aluminiumelementen gemäß der Erfindung und solchen der üblichen Art,
F i g. 2 den Verlauf der Elektrolyttemperatur in Abhängigkeit von der Zeit bei den erfindungsgemäßen
Beispielen,
F i g. 3 den Verlauf der Elektrolyttemperatur in Abhängigkeit von der Zeit bei üblichen Elementen,
F i g. 4 die Abhängigkeit der Stromausbeute von der Zugabe von Kalium-Plumbit und Kalium-Plumbat und
F i g. 5 die Abhängigkeit der Stromausbeute von der Zugabe von Natrium-Stannat und Zinkat,
F i g. 6 die Eigenkorrosion des Elements bei einem Zusatz von Natriumstannat und Natriumzinkat.
Wird beispielsweise bei einem Element für 30 mA/cm2 Stromfluß mit einem Elektrolyt aus 5 M ■ KOH und
einer negativen Elektrode aus 99,99% Al die Elektrolyttemperatur von O auf 100C, auf 30 ... 700C
erhöht, so nimmt mit der Temperaturzunahme die Stromausbeute scharf ab, wie sich aus der Kurve B in
F i g. 1 ergibt. Die gleichen Werte ergeben sich bei einem Zusatz von 0,1 Mol Natriumzinkat zum Elektrolyten
(Kurve C). Ist jedoch 0,01 Mol Kalium-Plumbit oder Kalium-Plumbat oder 0,1 Mol Natrium-Stannat
in dem Elektrolyt enthalten, so sinkt die Stromausbeute nicht so stark ab, wenn sich die Elektrolyttemperatur
erhöht, wie in den Kurven A bzw. Ä und A" in F i g. 1 dargestellt. Dies beruht darauf, daß die
Oberfläche der Aluminiumelektrode durch eine vergleichsweise dichte und dünne Schicht substituierten
Bleis oder Zinns bedeckt wird.
Durch die erfindungsgemäße Zugabe von Plumbiten, Plumbaten oder Stannaten wird gleichzeitig der
wesentliche Vorteil erreicht, daß beim Betrieb des Elementes die Elektrolyttemperatur nur langsam
ansteigt. Beispielsweise steigt die Temperatur beim Entladen eines Aluminium-Luft-Elementes, die wie
üblich einen Elektrolyt aus 5 M · KOH ohne Zusätze enthält, schnell mit der Zunahme der Zeit an, wie sich
aus Kurve B in F i g. 3 ergibt. Dasselbe Resultat ergibt sich bei einem Zusatz von 0,1 Mol Natriumzinkat
zum Elektrolyten (Kurve C in Fig. 3). Sie kommt innerhalb von etwa 3 bis 5 Stunden zum
Kochen. Wird jedoch demselben Elektrolyt 0,01 Mol Kalium-Plumbit K2Pb(OH)4 oder Kalium-Plumbat
KPb(OH)6 oderO,05 Mol Natrium-StannatNa2Sn(OH)6
zugegeben, so steigt seine Temperatur nicht über 45 bzw. 50 bzw. 400C, wie in den Kurven- bzw. A'
bzw. A" in F i g. 2 dargestellt. Demzufolge kann die Eigenkorrosion, die bei einer Temperaturerhöhung
zunimmt, vermieden werden, und man erhält immer eine hohe Stromausbeute.
Die F i g. 4 und 5 zeigen den Einfluß auf die Stromausbeute bei einer Temperatur von 500C und einem
Stromfluß von 30 mA/cm2, wenn der in der Batterie verwendete Elektrolyt aus 5 M · KOH unter Verwendung
einer Elektrode aus 99,99 °/0 Al entweder keinen
Zusatz enthält oder mit verschiedenen Mengen von Kalium-Plumbit, Kalium-Plumbat oder Natrium-Stannat
versetzt ist. Die Stromausbeute wird durch diese Zusätze verbessert. Für den Fall des Zusatzes von
Kalium-Plumbit oder Kalium-Plumbat erhält die Stromausbeute ein Maximum bei einer Konzentration
von 0,005 bis 0,01 Mol und sinkt oberhalb 0,01 Moi ab, wie sich aus den Kurven A und Ä in F i g. 4
ergibt. Allgemein wird ein gutes Ergebnis für die Stromausbeute bei einer Konzentration des Zusatzes
unterhalb von 0,02 Mol erzielt.
Für den Fall der Verwendung von Natrium-Stannat erhält die Stromausbeute ein Maximum bei einer
Konzentration von 0,05 bis 0,1 Mol und sinkt oberhalb 0,1 Mol, wie aus der Kurve A" in F i g. 5 ersichtlich,
ab. Im allgemeinen wird ein gutes Ergebnis bezüglich der Stromausbeute mit einer Zusatzkonzentration von
unterhalb 0,2 Mol erzielt. Die Stromausbeute bei einem Zusatz von Natriumzinkat zum Elektrolyten
liegt wesentlich darunter (Kurve C in Fig. 5).
In F i g. 6 ist ein Vergleich bezüglich der Eigenkorrosion des Elements zwischen einem erfindungsgemäßen
Elektrolyt von 5 M · KOH mit einem Zusatz von Natriumstannat und einem Elektrolyt mit einem
Zusatz von Natriumzinkat gegeben. Teststück 100 cm2. Der Kurvenverlauf läßt klar die Überlegenheit des
erfindungsgemäßen Elektrolyten (Kurve A") gegenüber dem zinkathaltigen Elektrolyten (Kurve C) erkennen.
Somit wird gemäß der Erfindung durch einen Gehalt an Plumbit, Plumbat oder Stannat in dem alkalischen
Elektrolyt eines galvanischen Primärelementes mit negativer Al-Elektrode die Eigenkorrosion der Aluminiumelektrode
stark herabgesetzt bzw. fast völlig vermieden und gleichzeitig die Stromausbeute erhöht,
so daß sich erhebliche Vorteile gegenüber den üblichen Elementen bekannter Art ergeben.
Claims (8)
1. Galvanisches Primärelement mit einer negativen Elektrode aus Aluminium oder Aluminiumlegierung
und einer alkalischen Lösung als Elektrolyt, dadurch gekennzeichnet, daß der
Elektrolyt Plumbite, Plumbate oder Stannate enthält.
2. Galvanisches Primärelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die verwendeten
Plumbite den Formeln M2Pb(OH)4, MPb(OH)4
oder M2[Pb(OH)4J3 entsprechen, wobei M ein
Metall ist.
3. Galvanisches Primärelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die verwendeten
Plumbate den Formeln M2Pb(OH)6, MPb(OH)6
oder M[Pb(OH)6J3 entsprechen, wobei M ein
Metall ist.
4. Galvanisches Primärelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die verwendeten
Stannate den Formeln M2Sn(OH)6, MSn(OH)6
oder M2[Sn(OH)6J3 entsprechen, wobei M ein
Metall ist.
5. Galvanisches Primärelement nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Plumbit ein
Kalium-Plumbit ist.
6. Galvanisches Primärelement nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Plumbat ein
Kalium-Plumbat ist.
7. Galvanisches Primärelement nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß das Stannat ein
Natrium-Stannat ist.
8. Galvanisches Primärelement nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet,
daß die Konzentration der Plumbite, Plumbate oder Stannate unter 0,2 Mol liegt.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
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