DE1704812A1 - Verbesserungen bei beschichteten Produkten - Google Patents

Verbesserungen bei beschichteten Produkten

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DE1704812A1 DE1967M0072708 DEM0072708A DE1704812A1 DE 1704812 A1 DE1704812 A1 DE 1704812A1 DE 1967M0072708 DE1967M0072708 DE 1967M0072708 DE M0072708 A DEM0072708 A DE M0072708A DE 1704812 A1 DE1704812 A1 DE 1704812A1
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G18/00Polymeric products of isocyanates or isothiocyanates
    • C08G18/06Polymeric products of isocyanates or isothiocyanates with compounds having active hydrogen
    • C08G18/08Processes
    • C08G18/10Prepolymer processes involving reaction of isocyanates or isothiocyanates with compounds having active hydrogen in a first reaction step

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Description

  • "Verbesserungen bei beschichteten Produkten" Diese Erfindung betrifft überzogene Produkte, besonders Produkte, die eine Oberflächenbeschichtung aus Nylon aufweisen.
  • Wegen seiner Eigenschaften ist Nylon ein Material, das für die Herstellung von Überzügen bei einer großen Vielzahl von Materialien geeignet ist. Solche Beschichtungen geben wegen der Dauerhaftigkeit von Nylon Schutz, ebenso verbessern sie das Aussehen der Materialien. In vielen Fällen entstehen jedoch Schwierigkeiten bei der Bildung einer Nylonschicht, die in ausreichender Weise an der Oberfl@che haftet, bei welcher sie aufgebracht wird.
  • Es wurde nunmehr ein neues Verfahren entwickelt, welches in höchst wirksamer Weise eine Nylonbeschichtung mit einem Substrat vereint.
  • Das Nylon beschichtete Produkt der Erfindung is-t ein Substrat mit einen Nylon, das mit diesem gebunden, bezienungsweise verklebt ist mittels eines Klebstoffs, der PolJurethan-Kautschuk und ein organisches Isocyanat enthält.
  • Das erfindungsgemä#e Produkt wird hergestellt nach einem Verfahren, in welchem der Klebstoff zwischen dem Nylon und dem zu überziehenden Substrat eingebracht wird. Das ganze wird dann unter solchen Bedingungen erhitzt, da# die Komponenten miteinander vereint werden. im allgemeinen läf?t man die Komponenten aufeinander einwirken, und irgendwelche Lösungsmittel, sofern vorhanden, werden verdampft.
  • In der Praxis ist es zweckmäßig, daß der Klebstoff in der Form einer Lösung in einem geeigneten Lösungsmittel verwendet wird. Das Nylon wird normalerweise ebenso in Form einer Lösung (und kann mit anderen Komponenten verwendet werden) als Nylonzubereitung sein.
  • Das Nylon kann mittels dem Klebstoff mit einer großen Anzahl unterschiedlicher Oberflächenarten gebunden werden, und diese könnten beispielsweise Kunststoffe, Holz, Papier, Metall, gewobene oder nicht-gewobene Textilerzeugnisse sein.
  • Plastische Materialien können Folien oder Filme, oder in anderer Form sein und können, wenn gewünscht, gedehnte Materialien sein. Geeignete Materialien sind beispielsweise Vinyl-polymerisate, wie Polyvinyl-chlorid, Folyvinylidenchlorid oder ein Copolymerisat von Vinyl-chlorid, ein Polyvinyl-aromatischer Kunststoff, wie Polystyrol, ein Polyacrylat wie Metha polymetrlacrylat oder ein Polyolefin wie Polyäthylen oder Polypropylen. Ausgezeichnete Ergebnisse erden mit Polyvinyl-chlorid (PVC), sowohl in dichter als auch in expandierter Form, erhalten.
  • Der Klebstoff enthielt einen Polyurethan-Kautschuk, das heißt einen Kautschuk, der aus geeigneten Anteilen eines Diisocyanats und einer organischen Verbindung mit aktiven Wasserstoffatoneii, beispielsweise einer Verbindung mit Sydroxyl-oder Estergruppen oder beidem, herrührt. Wo es oftmals günstig ist, daß der Kautschuk in de erfindungsgemäßen Verfahren in der Form einer Lösung verwendet wird, mu# der Kautschuk natürlich in einem Lösungsmittel löslich sein. rs bedeutet in diesem Falle, da der Polyurethan-Kautschuk nicht zu hocn vernetzt ist, obwohl ein gewisser rad von vernetzung bestehen kann und oftmals vorhanden sein wird.
  • Wo der Kautschuk nicht vollständig vernetz-t ist, wird er aktive Wasserstoffatome, wie sie durch den Zerewitinoff-Test bestimmt werden, enthalten. Hydroxylgruppen können beispielsweise in dem Kautschuk vorhanden sein und ihr Vorhandensein wird oftmals vorgezogen. Ein Beispiel eines geeigneten, im Handel erhältlichen linearen Polyurethan-Kautschuks ist das Produkt, das von Bayer auf den markt gebracht wild unter der uandelsbezeicrmung Desmocoll oder das von Goodrich unter der lxandelsbezeichnung Estane.
  • Ein weiterer notwendiger Bestandteil des Klebstoffs ist ein organisches Isocyanat, normalerweise ein polyfunktionelles Isocyanat wie ein die oder tri-Isocyanat, das beispielsweise einem TyS zugehörig sein kann, wie er für die Herstellung von Polyuret han-Kauts chukJ verwendet wird, beispielsweise m-Tolylen-diisocyanat. Andere Isocyanate sind Äthylen-diisocyarat, Propylen-diisocyanat, Cyclohexylen-1,4-diisocyanat, 4,4'-Diphenylmethan-diisocyanat, Xylylen-diisocyanat und Triphenylmethan-tri-isocyanat.
  • Normalerweise wird es vorgezoge, daß der Klebstoff ebenso ein Lösungsmittel für die Komponenten enthalten sollte.
  • Das tösungsmittel kann beispielsweise ein ketonisches Lösungsmittel, wie beispielsweise ein Ester oder Keton sein und Beispiele sind Äthyl-acetat, Butyl-acetat, Methyl-äthylketon und Cyclohexanon. Andere Arten von Lösungsmittel können ebenso verwendet werden, beispielsweise Dimethylformamid oder ein Furan. Ein Gemisch von tösungsmitteln kann ebenso verwendet werden. Normalerweise wird die Isocyanatkomponente in einer enge verwendet, die im Vergleich zu dem Polyurethankautschuk gering ist. Beispiel weise kann die vorhandene Isocyanatmenge zwischen 10 und 50 Gew. des Kautschuks liegen. Ein Eindickmittel kann ebenso, wenn gewünscht, vorhanden sein unter Bildung einer Flüssigkeit mit einer für die Anwendung geeigneten Viskositzt. Der Klebstoff kann beispielsweise auf das Substrat 2 in einem Verhltnis von 20 bis 50 g pro m aufgebracht werden. Der Klebstoff enthält mehrere reaktionsfahige Bestandteile und sollte unter solchen Bedingungen gehalten werden, daß diese nicht miteinander reagieren ; jedoch kann ein typischer Klebstoff bei Zimmertemperatur eine Verwendungszeit von mehreren Tagen haben. Es ist wünschenswert, daß Wasser von dem Klebstoff, soweit es möglich ist, ferngehalten wird.
  • Die Nylonschicht wird vorzugsweise als eine Zubereitung aufgebracht, die eine Lösung ist, und es ist oftmals zweckmäßig ein Alkohol-lösliches Nylon, wie Nylon 6,6, zu verwenden. Ein solches Nylon wird gewöhnlich ein etwas niedereres Molekulargewicht als üblich haben. Der Alkohol kann beispielaneise ein Alkohol wie Methanol, Äthanol oder Isopropanol sein. Andere Lösungsmittel schließen halogenierte materialien wie Chloroform oder Trichloräthylen ein. Ein Eindickmittel kann vorhanden sein zur Bildung einer Flüssigkeit, die eine für die Anwendung geeignete Viskosität hat. Weiterhin kann ein Pigment in der Zubereitung vorhanden sein, wenn die Endbeschichtung gefärbt sein soll. Die Nylonzubereitung kann beispielsweise im Bereich von 50 bis 100 g pro m2 angewendet werden. Weitere Schichten von Nylon zubereitungen können, wenn gewünscht, auf die erste auegebracht werden. Im allgemeinen können andere isylons, beispielsweise Nylon 6 oder Nylon ii verwendet werden, und ein Lösungsmittel ist in allen diesen Fallen nicht erforderlich.
  • Beispielsweise kann ein Nylonlaminat mit dem Klebstoff angewendet und mittels Wärme und Druck gebunden werden.
  • Wo das Nylon an einem expandierten Polyvinyl-chlorid (PVC) in i'oliezb, beziehungsweise Schichtenform vorhanden ist, wird ein Material erhalten, das sich der Art nach zu Lederbeleimung eignet, besonders, besonders wo dem expandierte PVC eine Textilgewebebasis einverleibt wird. Eine Lederbekleidung des letzteren Typs kann mit ausgezeichneter Qualität hergestellt werden, mit einem Aussehen, das fast dem weichen Leders hoher Qualität ähnelt. Beispielsweise enthält die Oberfläche nach dem Biegen eine Vielzahl sehr feiner Falten von der Art, wie sie das Leder aufweist, beispielsweise das Ziegenleder. Das Produkt kann beispielsweise zur Herstellung von Kleidungsstücken, Handtaschen und Ausstattungen weicher Ausführung verwendet werden.
  • Im allgemeinen kann bei der Durchführung der Erfindung der Klebstoff und die Nylonzubereitung in irgendeiner geeigneten Weise verwendet werden. Jedes kann beispielsweise gesprüht, gebürstet oder aufgewalzt werden, beispielsweise unter Verwendung einer Bedruckmaschine, wie einer Ein-oder Vierwalzendruckmaschine. Die von Olbrich hergestellte Vier-Walzen-Druckmaschine ist geeignet; ein Druckkopf kann zur Aufbringung des Klebstoffs und ein anderer zur Aufbringung der Nylonzubereitung verwendet werden.
  • Vorzugsweise wird der Klebstoff auf dem Substrat aufgebracht. Er kann für eine kurze Zeitdauer zur Gelierung des Klebstoffs erhitzt werden, doch ist dies nicht wesentlich.
  • Die Nylonzubereitung wird dann aufgebracht. Die sich ergebende Anordnung läuft durch eine Zone, wo ausreichend Wärme aufgebracht wird, um die Wechselwirkung zwischen den Komponenten zu verursachen, und der Klebstoff bindet das Nylon an das Substrat. Eine Temperatur im BereIch von 90 0C bis 125 0C ist oftmals ausreichend. Die Lösungsmittel, die normalerweise im Klebstoff und der Nylonzubereitung vorhanden sind, werden in dieser Stufe verdampft. Bei einem anderen Verfahren wird die Nylonbeschichtung auf einer Trenn-(Abiösungs)rückseite aufgebracht, bespielsweise einem Papier- oder Textilgewebe, welches mit einem Trenrunittel, wie Silicon, behandelt wurde. Man muß dann die Nylonzubereitung trocknen, und der Klebstoff wird dann auf das Nylon aufgebracht, wonach das Substrat folgt. Nach Belassen der Lösungsmittel zum Verdampfen und Erhutzei., um das Auftreten einer notwendigen Wechselwirkung der Komponenten zu ermölichen, wird das sich ergebende Produkt von der Trennrückseite abgezogen.
  • Die Lederbekleidung (wo das Substrat ein expandiertes PVC auf Textilbasis ist) kann nach einem der oben angegeben Verfahren hergestellt werden. Beispielsweise wird eine expandierbare PVC-Zubereitung zuerst aufgebracht, beispielsweise mittels einer Walze, auf das Textilgewebe, das unterstützt ist beispielsweise von einem Band Silicon behandelten Abziehpapier. Die Textil- und PVC-Zubereitung werden dann auf eine geeignete Temperatur zur Gelierung der PVC-Zubereitung und Herstellung eines expandierten Materials durch Zerfall des Blähmittels erhitzt. Dieses Material kann von der Abziehrückseite, wenn gewünscht, abgetrennt werden.
  • Der Klebstoff kann dann aufgebracht werden, wonach die Nylonbeschichtung, wie oben angegeben, folgt. Nach diesem Herstellungsverfahren kann ein Ledergewebe, wenn gewünscht, erhaben ausgearbeitet (mustergeprägt) werden. Es kann ebenso verstreckt werden, entweder der Länge oder der Breite nach oder in beiden Richtungen, um eine Vielzahl von fei nen Brüchen in der Nylonschicht zu erhalten, die das Material lederähnlicht macht. Dieses Arbeitsverfahren kann am Ende des Verfahrens auf dem behandelten Ledergewebe durchgeführt werden oder bevor eine oder mehrere der Nylon schichten sich gehärtet hat.
  • Wo wie bei der Herstellung eines Ledergewebes ein expandiertes PVC als Substrat verwendet wird, wird dieses durch die Einwirkung eines Blähmittels auf ein weichgemachtes PVC hergestellt. Die Weichmacher können beispielsweise Phthalat, Adipat, Sebacat oder Phosphat-ester oder Sulfonamide sein.
  • Beispielsweise Dibutyl-, Dihexyl- oder Dioctyl-phthalat oder Butyl-benzyl-phthalat, Dibutyl- oder Didecyl-adipat oder Tributyl-, Triphenyl-, Tricresyl-oder Phenyl-oresylphosphat. Eine große Vielzahl anderer Weichmacher, einschließlich Gemische von Weichmachern, können verwendet werden. Der Grad des Weichmachens kann beispielsweise zwischen 10 und 150% (das heißt von 10 bis 150 Gew.Teile Weichmacher zu 100 Gew.Teilen PVC), besonders beispielsweise zwischen 60 und 100, wie ungefähr 80, liegen. Das Bläh-beziehungsweise Treibmittel ist normalerweise ein solches, das geeignet ist, wenn gewünscht ein Gas freizugeben, beispielsweise Stickstoff oder Kohlendioxid. Ein geeignetes Treibmittel kann beispielsweise ein Carbonat- oder Bicarbonatsalz oder eine organische Verbindung sein, die Stickstoff, beispielsweise ein Azin, Hydrazin oder Hydrazid, freigibt. Spezifische Beispiele sind Natrium-carbonat oder -bicarbonat und Diazoaminobenzol, 2, 2t-Azobis-isobutyronitril, Dinitrosopentamethylentetramin und Azodioarbonamid.
  • Mit dem Weichmacher und dem Treibmittel ist das PVC in einer Zubereitung von einer geeigneten Viskosität vorhanden, die beliebige Additive, wie beispielsweise Eindickmittel, Streckmittel, Stabilisatoren und Pigmente enthalten kann.
  • Wo ein Eindickmittel erforderlich ist, kann eine geeignete Substanz, beispielsweise ein Metallsalz der Stearin- oder Oleinsäure, wie Aluminium-stearat, ein Silicium-dioxidaerogel oder Calcium-carbonat, sein. Ein Verdünnungs- oder streckmittel kann beispielsweise ein chloriertes Wachs oder ein Alkohol oder Glycol mit hohem P Molekulargewicht sein.
  • Ein Stabilisator, der oftmals zweckmäßig ist, ist ein Wärmestabilisator, ether beispielsweise ein Barium-, Cadmium-, Zink- oder Bleisalz einer organischen Säure, wie Bleiphthalat. Bei der Herstellung eines expandierten PVC des üblichen Ledergewebetyps wird die PVC-Zubereitung auf ein Textilgewebe aufgebracht, was in vielen Pällen ein Baumwollgewebe is-t, aber es kann ebenso ein Gewebe sein, das aus irgendeiner natürlichen oder synthetischen Paser, beispielsweise einem Nylon, einem Acrylonitril-Copolymerisat, Polypropylen, einem Polyurethan, einem Polyester oder Cellulose-acetat, zusammengesetzt sein. Das Gewebe kann offen oder geschlossen sein, abhängig von dem Typ des gewünschten Produktes. Allgemein sollte bei der Herstellung der PVC-Zubereitung zur Aufbringung auf das Textilgewebe beachtet werden, daß die Zubereitung eine genaue untere Fließgrenze haben sollte, das heißt eine solche Viskosität, daß die Zubereitung an dem Textilgewebe haftet, aber dieses nicht durchtränkt. Wo beispielsweise ein feines gewebtes Gewebe verwendet wird, muß die PVC-Zubereitung nicht so viskos sein, wie wenn ein mehr offen gewebtes Gewebe verwendet wird. Die weniger viskosen Zubereitungen brauchen kein Eindickmittel. Die PVC-Zubereitung wird auf die Textilbasis in einer Menge aufgebracht, die die gewünschte Schicht des expandierten rvc ergeben wird. Die Zubereitung kann beispielsweise im Bereich von 80 bis 1200 g pro m2 beispielsweise im Bereich von 200 bis 800, wie 500 g pro m2 aufgebracht werden.
  • Die Erfindung wird durch die nachfolgenden Beispiele erläutert.
  • Beispiel 1 Dieses Beispiel beschreibt die Herstellung einer Lederbekleidung mit einer Nylonbeschichtung, die nach dem erfindungsgemä#en Verfahren aufgebracht wird.
  • Ein Klebstoff, bestehend aus einer Lösung von 10 Gew.
  • Feststoffen von Polyurethan-Kautschuk (Desmocoll 400) und m-? olylen-di-isocyanat gelöst in Äthyl-acetat, wird durch Sprühen auf die obere Oberfläche einer Schicht von einem schwarzen expandierten PVC mit Textilrücken aufgebracht, wobei die Schicht des expandierten PVC ungefähr 0,75 mm dick ist.
  • Man läßt den Klebstoff für kurze Zeit trocknen, und dann wurde auf diesen eine Nylonzubereitung aufgesprüht, die aus einer Lösung von 50 Ges.% Feststoffen mit Blethinol eines Alkohol löslichen Nylons des Nylon 6,6 Typ bestand.
  • Man läßt diese Schicht trocknen und harten durch Aussetzen derselben einem heißen Luftstrom von 1000C. Eine zweite Nylonbeschichtung wurde in ähnlicher Weise aufgebracht.
  • Das sich ergebende Produkt hatte eine glatte Nylonoberfläche, aber nachdem es ein paarmal gekrumpft war, enthielt die Oberfläche eine große Anzahl feiner Falten, beziehungsweise Runzeln, die für ein weiches Leder hoher Qualität charakteristisch ist.
  • Beispiel 2 Dieses Beispiel beschreibt die Aufbringung einer Nylonbeschichtung auf eine Schicht PVC nach dem erfindungsgemäßen Verfahren.
  • Ein Klebstoff, der aus einer Lösung bestand, die 12 Gew.
  • Feststoffe eines Polyurethan-Kautschuks mit dem Gehalt freier Hydroxylgruppen und m-Tolylen-di-isocyanat, gelöst in Cyclohexanon, enthielt, wurde durch Bürstenaufetrich auf die Oberfläche einer flexiblen Schicht von PVC, die mit Dioctyl-phthalat weichgemacht wurde, aufgebracht.
  • Man ließ den Klebstoff gelieren, und dann wurde eine Nylonzubereitung, die aus einer Lösung bestand, die 40 Gew, Feststoffe in Trichloräthylen eines Nylons vom in Beispiel 1 beschriebenem Typ enthielt, aufgebracht. Die Zubereitung enthielt ebenso ein Silicium-dioxid-aerogel-Eindickmittel.
  • Man ließ die Nylonzubereitung trocknen und preßte sie dann auf das Substrat mittels heißer Walzen. Eine zweite Nylon beschichtung wurde in einer ähnlichen Weise aufgebracht.
  • Das sich ergebende, beschichtete PVC besaß eine dauerhafte Nylonbeschichtung.
  • Beispiel 3 Der Klebstoff und die Nylonzubereitung, die in Beispiel 2 beschrieben wurden, wurden in ähnlicher Weise verwendet, um eine Nylonbeschichtung guter Qualität auf eine Schicht von Acrylharz und eine Schicht von einem Vinyl-chloridvinyl-acetat -Copolymerisat aufzubringen.

Claims (20)

  1. Patentansprüche 1 Nylon beschichtetes Produkt dadurcii gekennzeichnet, daß ein Substrat mit der Nylonbeschichtung mittels einem Klebstoff, der einen Polyurethan-Kautschuk und ein organisches Isocyanat enthält, verbunden ist.
  2. 2. Nylon beschichtetes Produkt gemaß Anspruch 1 dadurch ge kennzeichnet, daß das Substrat ein Kunststoff ist.
  3. 3. Nylon beschichtetes Produkt gemäß Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Substrat eine Schicht, Folie oder ein Film ist.
  4. 4. Nylon beschichtetes Produkt gemäß einem der Ansprüche 2 und 3 dadurch gekennzeichnet, daß das Substrat ein Vinylpolymerisat umfaßt.
  5. 5 Nylon beschichtetes Produkt gemaß Anspruch 4 dadurch gekennzeichnet, daß das Vinyl-polymerisat Polyvinyl-chlorid oder ein Vinyl-chlorid-Copolymerisat ist.
  6. 6. Nylon beschichte-tes Produkt gemäß einen der Ansprüche 2 bis 5 dadurch gekennzeichnet, daß das Substrat ein Kunststoff in expandierter Form ist.
  7. 7. Nylon beschichtetes Produkt gemäß einem der Ansprüche 1 bis 6 dadurch gekennzeichnet daß ein lösliches Nylon verwendet wird.
  8. 80 Nylon beschichtetes Produkt gemäß Anspruch 7 dadurch gekennzeichnet, daß das Nylon alkohollöslich ist.
  9. 9. Nylon beschicutetes Produkt gemäß einem der Ansprüche 1 bis 8 dadurch gekennzeichnet, daß in dem Klebstoff ein Polyurethan-Kautschuk verwendet wird, der aktive Wasserstoffatome enthält.
  10. 10. Nylon beschichtetes Produkt gemäß Anspruch 9 dadurch gekennzeichnet, daß der Polyurethan-Kautscuk Hydroxyl gruppen enthält.
  11. 11. Nylon beschichtetes Produkt gemäß einem der Ansprüche 1 bis 10 dadurch gekennzeichnet, daß in dem Klebstoff di-Isocyanat verwendet wird.
  12. 12. Nylon beschichtetes Produkt gemäß Anspruch 11 dadurch gekennzeichnet, daß das di-Isocyanat m-Tolylen-di-isooyanat ist.
  13. 13. Nylon beschichtetes Produkt gemäß einem der Ansprüche 1 bis 10 dadurch gekennzeichnet, daß in dem Klebstoff ein tri-Isocyanat verwendet wird.
  14. 14. Nylon beschichtetes Produkt gemäß einem der Ansprüche 7 bis 13 dadurch gekennzeichnet, daß als Substrat eine expandierte Polyvinyl-chloridschicht oder -film mit einer Textilgewebebasis verwendet wird.
  15. 15. Verfahren zur Herstellung eines Nylon beschichteten Produktes dadurch gekennzeichnet, daß zwischen einem Substrat und der Sylonbeschichtung ein Klebstoff angebracht wird, der einen Polyurethankautschuk und ein organisches Isocyanat enthält.
  16. 16. Verfahren gemäß Anspruch 15 dadurch gekennzeichnet, daß der Klebstoff auf das Substrat aufgebracht wird, dann das Nylon in der Form einer Zubereitung aufgebracht wird und das ganze unter solchen Bedingungen erhitzt wird, daß die Komponenten miteinander vereint werden.
  17. 17. Verfahren gemäß einem der Ansprüche 15 und 16 zur Herstellung irgendeines der Nylon beschichteten Produkte gemaß Anspruch 2 bis 14.
  18. 18. Verfahren gemäß Anspruch 15 zur Herstellung des Nylon beschichteten Produktes von Anspruch 14 dadurch gekennQzich niet, daß der Klebstoff auf die expandierte Polyvinyl-chlorid. schicht oder den Film mit einem Textilrücken aufgebracht wird, danach die Nylonzubereitung aufgebracht wird und das Ganze zum Vereinen der Tomponenten erhitzt wird.
  19. 19. Verfahren zur Herstellung eines Nylon beschichteten Produkts gemäß Anspruch 18 dadurch gekennzeichnet, daß das Produkt gebogen oder verstreckt wird, um feine Risse in der Oberflächenbeschichtung zu schaffen.
  20. 20. Nylon beschichtetes Produkt, sofern es nach dem Verfahren nach einem der Ansprüche 15 bis 19 hergestellt wurde.
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DE1704812B2 DE1704812B2 (de) 1978-06-08
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