DE1645895C3 - Verfahren zur Herstellung von Pyraziny Ithiophosphaten - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Pyraziny Ithiophosphaten

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DE1645895C3
DE1645895C3 DE1645895A DE1645895A DE1645895C3 DE 1645895 C3 DE1645895 C3 DE 1645895C3 DE 1645895 A DE1645895 A DE 1645895A DE 1645895 A DE1645895 A DE 1645895A DE 1645895 C3 DE1645895 C3 DE 1645895C3
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sodium
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George Nicholas Trenton N.J. Gagliardi (V.St.A.)
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Wyeth Holdings LLC
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American Cyanamid Co
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
    • C07F9/00Compounds containing elements of Groups 5 or 15 of the Periodic Table
    • C07F9/02Phosphorus compounds
    • C07F9/547Heterocyclic compounds, e.g. containing phosphorus as a ring hetero atom
    • C07F9/645Heterocyclic compounds, e.g. containing phosphorus as a ring hetero atom having two nitrogen atoms as the only ring hetero atoms
    • C07F9/6509Six-membered rings
    • C07F9/650952Six-membered rings having the nitrogen atoms in the positions 1 and 4

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Description

R-O
-Y
in der R und R' niedere Alkylreste und X, Y und Z Wasserstoffatome, Halogenatome, Phenylreste oder niedere Alkylreste bedeuten, dadurch gekennzeichnet, daß man ein Dialkylthiophosphorsäurechlorid der Formel
R-O S
P-Cl
/
R'—O
kontinuierlich z" einer wäßrigen Lesung des Alkalisahcs eines Hydrcxypyrazins der Formel
Alkalimetall —O
Z
worin R, κ', X, Y und Z wie oben definiert sind, gibt und dabei den pH-Wert der Reaktionsmischung zwischen 8,5 una IO hält.
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von 2-Pyrazinylthiophosphat.ii ucr allgemeinen Formel
R-O S
Nach einem solchen Verfahren wird z. :iihvl-O-|2-pyrazinyl)-thiophosphat ι — mm das Natriumsalz von 2-Hyui . N Meth^ !^-pyrrolidon mit O.O-Diäthylth.opl-jo,-Phorsäurechloiid bei etwa 50° C aufschlammt. D,c
Umsetzung wird etwa 3 Stunden fortgesetzt aa η η wird die Reaktionsmischung filuiert. Das 1 il>.rat L man in Toluol, wäscht mit Natriumcarbonat und dann mit gesättigter NatnumchlondlosunL his ^Danach^iScknet man die Toiuollösung, engt im Vakuum ein, filtrier, und gewinnt das gebildete
PrWeUnn man bei diesem Verfahren Cuprochlorid als Katalysator verwende' vei den erhöhte Ausbeuten
2S an praktisch reinem Proaukt erzielt.
Hie -nannten Verfahren sind zwar wirksam, sie si»=J jedoch nicht befriedigend, so daß ständig nach neuen und vertiesserten Verfahre, gesucht wurde. Der Nachteil der bekannten Verfahren hegt tns-
,o !^sondere in der Verwendung von organischen. Lösunesmittcln als Reaktionsmedium, wodurch gewohnlicrfmehrere Filtrations-, Wasch- und Lösungsmittelabtrennstufen erforderlich werden, um das gewünschte Endprodukt zu gewinnen.
is Ziel der Erfindung ist daher ein verbessertes Ver-
" fahren üurch d„= die zeitraubenden und aufwendigen Maßnahmen der obengenannten bekannten Verfahren z. B. Filtrationen, Lösungsmittelabtrennung und Lösungsmittelwiedergewinnuna. vermieden wer-
den und das neben der Überwindung der Nachteile von bekannten Verfahren zu einem Produkt mit verbesserter Qualität führt und das außerdem die wirtschaftliche Wiedergewinnung der Alkalimetallsalze von 2-Hydroxypyrazin, die vor der Verwendung nicht
bis zur Wasserfreiheit getrocknet werden müssen,
ermöglicht. .
Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von Thiophosphaten der Formel
l1
p—
R'— O
in der R und R' niedere Alkylreste und X, Y und Z Wasserstoffalome, Halogenatome, Phenylreste oder niedere Alkylreste bedeuten.
Verbindungen der vorstehenden Formel und Vcrfahren zu ihrer Herstellung sind bekannt. Die bekannten Verfahren beruhen auf der Umsetzung eines Dialkylthiophosphorsäurechlorids der Formel
R-O S
P-Cl
R'— O
R-O
in der R und R' niedere Alkylreste und X. Y und Z Wasserstoffatome, Halogenatome, Pheinlreste oder niedere Alkylreste bedeuten, dadurch gekennzeichnet, daß ;nan ein Dialkylthiophosphorsäurechlorid der Formel
R-O S
\ll
P-Cl
R'— O
kontinuierlich zu einer wäßrigen Lösung des Alkali-
645 895
si«.!/es eines Hydroxypyrazins der Formel
Alkalimetall —Ο—
Z
Lx
J-Y
»■orin R, R', X, Y und Z wie oben definiert sind. gibt, »obei man den pH-Wert der Reaktionsmischung zwischen etwa 8.5 und 10 hält.
Die zwei entscheidenden Merkmale der Erfindung sind
1. die kontinuierliche Zugabe des Thiophosphorsäurechlorids zu dem Älkalimeiallsalz von Hydropyrazin während wenigstens eiiies Teils der Reaktionszeit, während man
1 den pH-Wert des Reaktionsmediums zwischen S,5 und 10 und vorzugsweise 9 und 9.5 hält.
So wurde ermittelt, daß sowohl die prozentuale Ausbeute als auch die Qualität des Endprodukts verschlechtert werden, wenn man die Gesamtmenge Thiophosphorsäurechlorid,diezurUmselzunggelangt, auf einmal zu der wäßrigen Lösung von Alkalihydroxypyrazin zugibt. Ferner wurde festgestellt, daß sowohl die prozentuale Ausbeute als auch die Qualität des Produkts abnehmen, wenn der pH-Wert der Reaktionsrnischung unter 8,5 sinkt oder über pH 10 ansteigt.
Zur pH-Regelung kann man der wäßrigen Lösung des Alkalisalzes von 2-Hydropyrazin gleichzeitig mit der Zugabe des Ο,Ο-Dialkylthiophosphorsäurechlorids Alkali, z. B. Natriumhydroxyd, Kaliumhydroxyd. Natriumcarbonat oder Kaliumcarbonat oder deren Äquivalente, zusetzen. Anscheinend wird ein Maximum an günstiger Wirkung erzielt, wenn dah Alkali und das Thiophosphorsäurechlorid über eine längere Zeit zugesetzt werden. Das erfindungsgemäße Verfahren, das sich sowohl für absatzweisen als auch für kontinuierlichen Betrieb eignet, wird gewöhnlich bei etwa 50 bis 90 C und vorzucsweise bei 65 bis 75" C durchgeführt. Gleichmäßip ;,^ie Ergebnisse wurden bei 7(VC erhalten.
Die folgenden Beispiele erläutern die Erfindung. Teile und Prozentangaben beziehen sich auf das Gewicht, wenn nichts anderes angegeben ist.
Vergleichsversuch 1
0,0-Diäthyl-0-(2-pyrazinyl)-thiophosphat wurde durch Umsetzung von 28,6 g (0,242 Mol) des Natriumsalzes von Flydropyrazin als Lösung in 250 ml Wasser mit 53,5 g (0,282 Mol) 0,0-Diäthylthiophosphorsäurechlorid hergestellt. Das Thiophosphorsäurechlorid wurde innerhalb von 5 Minuten der wäßrigen Lösung des Natriumsalzes von Hydropyrazin, die auf 60° C erwärmt worden war, zugesetzt.
Die Mischung wurde unter Rühren 3 Stunden bei 55 bis 60° C gehalten, wonach sie abgekühlt und mit Äther extrahiert wurde. Der Äther wurde verdampft und der Rückstand gewonnen.
Die Ausbeute betrug 39%.
Hier fehlen die beiden wesentlichen Merkmale des erfindungsgemäßen Verfahrens. So erfolgte die Zugabe des Thiophosphorsäurechlorids nicht im wesentlichen kontinuierlich während der Umsetzungsdauer, und es wurde nicht versucht, den pH-Wert des Reaktionsmediums aufrechtzuerhalten. Die Ausbeute ist *' Vergleichsversuch 2
33,9 g (0,2609 Mol) des Natriumsalzes von Hydroxypyrazin wurde in 75 g Wasser und 0.104 g (0,026 Mol) Natriumhydroxyd gegeben, worauf 48 g (0,25 Mol) Ο,Ο-Diäthylthiophosphorsäurechlorid zugesetzt wurden. Die Zugabe des Thiophosphorsäurechlorids erfolgte innerhalb von 90 Minuten. Dabei
ίο wurde die Temperatur der Reaktionsmischung bei 70DC gehalten.
Es wurde nicht versucht, den pH-Wert innerhalb der entscheidenden Grenzen des erfindungsgemäßen Verfahrens zu halten.
In der Anfangsbeschickung war nur ein 10%iger Überschuß an Natriumhydroxyd vorhanden, wodurch innerhalb von 35 Minuten ein pH-Abfall auf einen Wert unter 8,5 eintrat.
Nach dieser Arbeitsweise wurde ein Produkt, das eine beträchtliche Menge des nicht umgesetzten Natriumsalzes von 2-Hydroxypyrazin enthielt, in einer Ausbeute von 42,7% erhalten.
Wenn man praktisch die gleiche Arbeitsweise, jedoch mit einem 100%igen Überschuß an Nutriumhydroxyd in der Anfangsbeschickung anwendet, liegt der pH-Wert der Reaktionsmischung während der Umsetzung für eine beträchtliche Zeitdauer über 10. Infolgedessen betrug die Endausbeute an Produkt nur 27,7%.
Beispiel
350 g Wasser und 118,1 g Natriumpyrazinolat wurden in ein Reaktionsgefäß gegeben und auf 70" C erwärmt. Der pH-Wert der Lösung wurde mit konzentrierter Salzsäure auf 9,5 eingestellt.
Dann wurden durch einen Tropftrichter eine 50%ige Natriumhydroxydlösung und durch einen zweiten Tropftrichter 226,3 g (1,2 Mol) Ο,Ο-Diäthylthiophosphorsäurechlorid zugeführt.
Das Thiophosphorsäurechlorid wird gleichmäßig innerhalb von 90 Minuten zugesetzt, während die Temperatur bei 70' C und der pH-Wert durch Zugabe der 50%igen Natriumhydroxydlösung bei 9 bis 9,5 gehalten wird.
Nach beendeter Zugabe des Thiophosphorsäurechlorids wurde das Reaktionsprodukt etwa 2',2 Stunden oder so lange, bis der pH-Wert sich praktisch nicht mehr änderte, bei 70 C und durch Zugaoe von 50%iger Natriumhydroxydlösung Kei einem pH-Wert von 9 bis 9,5 gehalten. 86 g 40%iges Natriumhydroxyd wurden dazu benötigt.
Dann wird die Mischung auf Zimmertemperatur gekühlt und zur Entfernung einer kleinen Menge an Feststoffen (etwa 1 g) filtriert. Man läßt die Mischung sich trennen, wäscht die organische Schicht mit Wasser und trocknet im Vakuum.
Aufdiese Weise wurden 183,2gO,O-Diä thyl-O-(2-pyrazinyl)-thiophosphat in einer Ausbeute von 70% hergestellt.
Wendet man die gleiche Arbeitsweise mit der Abänderung an, daß der pH-Wert auf 8 anstatt auf 9 bis 9,5 eingestellt wird, erhält man 171,2 g O,O-Diäthyl-O-(2-pyrazinyl)-thiophosphat, was einer Ausbeute von 61,2% entspricht.
Wendet man die gleiche Arbeitsweise mit der AbäüiJuung an, daß der pH-Wert bei 10,5 statt bei 9 bis 9,5 gehalten wird, erhäl man 86 g O,O-Diäthyl-O-(2-pyrazinyl)-thiophosp'~ U in 28,6% Ausbeute.

Claims (1)

  1. 645
    Patentanspruch:
    Verfahren zur Herstellung von Pyrazinylthiophosphaten der Formel
    mit dem Alkalisalz eines Hydroxypyrazins der Forme!
    Alkalimetall —O—T ,P"
DE1645895A 1965-03-10 1966-03-08 Verfahren zur Herstellung von Pyraziny Ithiophosphaten Expired DE1645895C3 (de)

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US438724A US3340262A (en) 1965-03-10 1965-03-10 Process for the preparation of o, o-dialkyl-o-2-pyrazinyl phosphorothioates

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DE1645895A1 DE1645895A1 (de) 1970-09-17
DE1645895B2 DE1645895B2 (de) 1973-10-04
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GB (1) GB1062386A (de)
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US3505328A (en) * 1968-09-16 1970-04-07 American Cyanamid Co O,o-dimethyl-o-(5,6-dimethyl-2-pyrazinyl) phosphorothioate
US3539332A (en) * 1968-12-23 1970-11-10 Dow Chemical Co Pyrazine compositions and method of use

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BE676636A (de) 1966-08-17
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DK112170B (da) 1968-11-18
CH469028A (de) 1969-02-28
NL6603006A (de) 1966-09-12
GB1062386A (en) 1967-03-22
IL25189A (en) 1969-08-27
DE1645895B2 (de) 1973-10-04
DE1645895A1 (de) 1970-09-17
IT941498B (it) 1973-03-01

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