DE1644604C - Anthrachinonfarbstoffe sowie deren Herstellung und Verwendung - Google Patents

Anthrachinonfarbstoffe sowie deren Herstellung und Verwendung

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DE1644604C
DE1644604C DE19661644604 DE1644604A DE1644604C DE 1644604 C DE1644604 C DE 1644604C DE 19661644604 DE19661644604 DE 19661644604 DE 1644604 A DE1644604 A DE 1644604A DE 1644604 C DE1644604 C DE 1644604C
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Description

NH-C =
R3
"5
worin A einen gegebenenfalls weitersubstituierten Anthrachinonrest, der vorzugsweise bis zu vier kondensierte Ringe enthält, R1 Wasserstoff, einen gegebenenfalls substituierten Kohlenwasserstoffrest und π 1 bis 4 bedeutet und R3 und R4 für Wasserstoff oder Alkylreste, die, gegebenenfalls unter Einschluß e;nes Heteroatoms, miteinander verbunden sein können, oder R3 für einen Arylrest und X für ein Anion stehen, in Gegenwart säurebindender Mittel mit Cyanessigsäureestern oder mit Malodinitril umsetzt.
2. Anthrachinonfarbstoffe der Formel
CN
NH — CH = C -- CO2R,,
35
O R7
in welcher R6 einen 2-Hydroxyäthyl-, 2-Chloräthyl-, 2-Bromäthyl-, 2-Cyanäthyl-, 2-Methoxyäthyl-, 2-Äthoxyäthyl-, 3-Methoxypropyl, 4-Methoxybutyl-, 2-Hydroxyäthoxyäthyl-, 2-Methoxyäthoxyäthyl-, 2-Dimethylaminoäthyl-, Vinyl-, Allyl-, Cyclohexyl-, 4-MethylcyclohexyI-, Benzyl-, 4-Chlorbenzyl-, ii-Phenyläthyl-, y-Phenylpropyl-, Phenyl- oder 4-Chlorphenylrest bedeutet und R7 für Wascerstoff, eine Hydroxyl-, C1-C3-AIkOXy- oder Benzyloxygruppe steht.
3. Anthrachinonfarbstoffe der Formel
50
CN
O NH- CH = C- COOR1;
4. Anthrachinonfarbstoff der Formel
CN
O NH-CH=C-CO2-CH2-CH2-OCh3
Il
O OH
5. Anthrachinonfarbstoff der Formel
CN
O NH-CH=C-CO,-CH,
O OH
6. Anthrachinonfarbstoif der Formel
CN
O NH- CH=C- CO2 —C H
O ÖH
7. Verfahren zum Färben und Bedrucken von natürlichen und synthetischen Fasermaterialien, gekennzeichnet durch die Verwendung der Farbstoffe gemäß den Ansprüchen 2 bis 6.
8. Verfahren zum Färben und Bedrucken von Fasermaterialien aus aromatischen Polyestern, gekennzeichnet durch die Verwendung der Farbstoffe gemäß den Ansprüchen 2 bis 6.
9. Verfahren zum Färben und Bedrucken von aromatischen Polyestermaterialien nach dem Thermosolverfahren, gekennzeichnet durch die Verwendung der Farbstoffe gemäß den Ansprüchen 2 bis 6.
Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist eii Verfahren zur Herstellung von Anthrachinönfarb stoffen der Foimel
O R7 -
60 NH-C = C-CN
in welcher R/, einen 2-Hydroxyäthyl-. 2-Methoxyäthyl-, Cyclohexyl-, 4-Mcthv!cyclohexyl-. Benzyl-, 4-Chlorbenzyl-, Phcnyläthyl- oder Phenylrcst bedeutet und R7 für Wasserstoff, OH oder Mcthoxy steht.
worin A einen gegebenenfalls weitersubstituierte Anthrachinonrest, der vorzugsweise bis zu vier koi densierte Ringe enthält. R1 Wasserstoff, einen gegi bcnenfalls substituierten Kohlenwasserstoffrest, F einen C'arbonsäurcesterrest oder eine Cyanogrupj
ind f 1 bis 4 bedeutet. Das Verfahren ist dadurch {ekennzeichnet, daß man N-Anthrachinonyl-N'-ami-Jinium-salze der Formel
NH-C =
II
II
worin A, R1 und η die oben angegebene Bedeutung besitzen, R3 und R4 Tür Wasserstoff oder Alkylreste, die, gegebenenfalls unter Einschluß eines Heteroatoms, miteinander verbunden sein können, oder R3 für einen Arylrest und X für ein Anion stehen, in Gegenwart säurebindender Mittel mit Cyanessigsäureestern oder mit Malodinitril kondensiert.
Die erlindungigemäß als Ausgangsmaterial verwendeten N-Anthrachinonyl-N'-amidiniumsalze der [■'ormel II können im Anthrachinonrest außer der Gruppierung
R.
sation mit Cyanessig- oder Malodinitril ebenfalls unwesentlich. Die
— N -Gruppe
kann z. B. eine Arr.ino-, Mcthylamino-, Äthylamino-, Methyl-äthyl-amino-, Pheny'amino-, Phenylmethylamino-, Diäthylamino-, Dipropylamino-, Pyrrolidino-, Piperidino-, Morpholino- oder vorzugsweise eine Dimethylaminogruppe sein.
Beispiele für die erfindungsgemäß verwendeten N-Anthrachinonyl-N'-amidinium-salze dei Formel II sind folgende Verbindungen, wobei in den nachstehenden Formeln R1 z. B. folgende Bedeutung haben kann:
R1 =
-NH-C=N
R4
einen oder mehrere Substituenten enthalten, wie z. B. Halogenatome, wie Fluor. Chlor oder Brom, oder Hydroxygruppen. Alkoxygruppen mit 1 bis 6 C-Atomen, Aminogruppen. Acylaminogruppen, Alkylaminogruppen mit 1 bis 3 C-Atomc.i, Cycloalkylaminogruppen, Arylaminogruppen, wobei der Arylrest vorzugsweise eine Phenylgruppe ist, der durch ein oder mehrere Halogenatome, Alkyl- oder Alkoxygruppen substituiert sein kann. Alkyl- oder gegebenenfalls substituierte Phenylsulfonylgruppen, Alkyl- oder gegebenenfalls substituierte Phenylthioätherreste sowie Cyan-, Carboxyl-, Carbonsäureester- und Acetylgruppen. Alkyl- oder gegebenenfalls substituierte Phenylsulfonylaminogruppen oder gegebenenfalls substituierte Sulfonamidgruppen. Bei den vorstehend erwähnten Alkylgruppen handelt es sich vorzugsweise um niedere Alkylreste. Beispiele für tetracyclische Anthrachinonreste sind das 1,9-lsothiazolanthron, das 1,9-Anthrapyrimidin, das 1,9-Pyrazolanthron oder das N-Methyl-l,9-anthrapyridon.
Die Art des Anions der erfindungsgemäß verwendeten N-Anthrachinonyl-N'-amidinium-salze der Formel II ist für die Kondensation mit Cyanessigestcrn oder Malodinitril unwesentlich. Das Anion kann z. B. ein Halogenion wie Chlor- oder Bromion, ein Nitrat-, Sulfat-, Phosphat-. Botictrafuond-. Ben/olsulfonat-. Toluolsulfonat-, Oxalat- oder Succinatanion sein. Die Natur der
N -Gruppe
R4
der Amidiniumsalze der Formel II ist für die Kondcn-H, -CH3. -C2H5, -C3H7, "C4Hq,
C6H11, C17H35, NC-CK2-, CH3 — O — CH2 -, C2H5 - O — CH2 CH3-O-C2H4 -, -CF3, C2H5OOC — CH2 — CH2 -, NC-CH2-CH2-, (CH3),N -CH2 CH2 = CH - -, CH3 — CH -= CH -, CH2 = C(CH3) - (C2Hs)2CH -, CH3 · CO · CH2 — C6H5 · CH2 ■-C6H5-O - CH2-
CH,-CH,
/ ' "\
H2C CH —
CH — CH2
• V- ei
Cl
y ν
Br
Cl
F
CH3=
C2H5 — O
CH3-O-C2H4-O
CH3OOC-CH2-O
CH3 — OOC — CH2
C2H5OOC
CH3O-O2S-/~\
FO2S
H1N — O1S
— NH — O1S
CH,-S
CH1-CO
/V
H2C
C6H5 S
Cl
CH1-CO-NH
(CH3I2N
Cl
/ V
'' V
O NH — C = N(CH3J2
X H Y Z
H H OH
H H OCH3
F H OC2H5
F H H
-SCH3 F H
- SC6H5 H H
— SO2 — CH3 H H
— SO, — C6H5 H H
H H H
Cl H H
Cl H H
Cl H
O NH-C=N(CH3J2
X X=H, Cl, Br, F, CH3, — OCH3
R1
O NH-C=N(CH3)2
(CHj)2N=C-HN O
R,
R,
O NH-C=N(CH3)2
O NH-C=N(CH3)2
R,
O NH-C=N(C2H5),
R.
O NH-C=N
CO-HN
X = H, Cl, Br, CH3, — OCH3, CF3
O NH
~c=nQ X = H, Cl, Br,-CF3,-CH3,-CF3
Br
0 NH-C=N(CH3)2
Y-X
O NH2 a = CH3,—C2H5, — CH2 — CH2 — OCH3,
O NH-CO-X
CH31C2H51C3H75CH95-CH2-O-C2H5, 25 ~CH2-CH2-O-QH5
-CH2-CN, -CH2Cl -CH2-CH2-CN, -CH2-COOC2H
KJ , ο , jU , ο v#2
O NH-C=N(CH3)2
0 NH
R,
0 NH-C=N(CH3);,
35
0 NH2
H, Cl, F, Br, -CH3, 2,6-(CH3)2, -OCH3,
— O — CH2-CH2- OCH3, —CN. -CF3, 4° X O C Γ*2 KJ
O NH-C=N(CHj)2
45
H. Cl. Br. F, -CH3. — OCH3,
-CH2-CH2-OCH3,
-OCH2-COOCH3
Y = — o—, —S—, —SO—, -SO2-
■t
O NH-C-N(CH3)2
COOX
X = H, OH
55 O NH,
O NH-C=N(CH3)2
X = H1-CH11-C2H57-C3H75-C4H9, — O — CH2 — CH2 — OCH3
6o
Il I
O NH-X
H. — CH3, — C2H5, C3H7,
-CH2-CH2-OCH3, -CH2-CH2-CN
CO-X
O NH,
X = -CH3, -C2H5, —C,H7
10
R.
X = H, CN
O NH2
Ri O NH-C=N(CH3I2
Br HO O NH-C=N(CH3J2
HO O OH
ιο
R.
O OH
O NH-C=N(CH3J2 0 NH-C=N(CH3J2 Br
20
X = H, Cl, -CH3
O NH-SO2-<
R.
O OH
O NH-C=N(CHj)2 Br O NH-C=N(CHj)2
λ\ /\ Λ\
O OX X = H, -CH3, -C2H5, - C3H7
Rt HO O NH-C=N(CH3I2
O2N O OH
O2N O NH-C=N(CH3)2
O2N 0 NH-C=N(CH3)2
I
R1
0
Η
NH-C=N(CHj)2
J\ I ι A-X
Y I I
O2N Il
O
NH-C=N(CHj)2
ι
Ri
X = H, Br
HO C OH
Cl O NH-C=N(CHj)2
Cl O NH2
2* X = H, Cl, Br
Cl O NH-C=N(CH3)2
Cl O NH-C=N(CHj)2
HO O NH-C=N(CH3J2 V u
N-Y
(CHj),N=C-HN
IO R1
Y = —S—, -NH-
Η,Ν Ο OH
(CHj)2N=C-HN
X = H, Cl, Br
HO O NH-C=N(CHj)2
(CHj)2N=C-HN O OH
R,
X = H, Cl, Br
N -CH3
H2N O NH-C=N(CHj)2
θ 45
O NH-C=N(CHj)2
O R1
NH-C=N(CHj)2
O R1
NH-C=N(CHj)
X = H, Cl. Br
(CHj)2N-C-HN O NH-C=N(CHj)2 (CHj)2N=C-NH R1
O NH-C=N(CHj)2
HO
R,
O NH-C=N(CH.,)2
O X
ίο
X = NO2, NH2
Bei der Kondensation der genannten N-Anthrachinonyl - N' - amidinium - salze der Formel II mit Cyanessigsäurealkylestern verwendet man Vorzugsweise C1-C6-AIlCyIeStCr, deren Alkylgruppen durch einer, oder mehrere Substituenten folgender Art substituiert sein können: Halogenatome, Hydroxy-. Alkoxy-, Hydroxyalkylenoxy-, Alkoxyalkylenoxy- oder Cyangruppen oder gegebenenfalls durch Alkyl-, Hydroxyalkyl-, Alkoxyalkyl- oder Cyanalkylreste substituierte Aminogruppen. Beispiele für diese gegebenenfalls substituierten Alkylgruppen sind die Methyl-, Äthyl-, Propyl-, Isopropyl-, Butyl-, Isobutyl-, Amyl- oder Isoamylg; uppe, der 2-Chlor-, 2-Brom-, 2-Hydroxy-, 2-Methoxy-, 2-Äthoxy- oder 2-Cyanoäthylrest, die 3-Chlor-, 3-Hydroxy- oder 3-Methoxypropylgruppe, der 4-Methoxybutylrest. die Hydroxy-, Methoxy- oder Äthoxy-äthylenoxyäthylgruppe sowie die Dimethyl-, Diäthyl-, Bishydroxyäthyl-, Bismethoxyäthyl- oder Biscyanoäthyl-aminoäthylgruppe.
Verwendet man Cyanessigsäurearalkylester, so kommt insbesondere der Benzylester, der p-Chlor-, p-Methyl- oder p-Melhoxybenzylestcr in Frage. Als Cyanessigsäurealkenylester seien vorzugsweise der Vinyl-, Propenyl-(l)- oder Propenyl-(2)-e?ter genannt. Als Cyanessigsäurearylester verwendet man insbesondere den Phenylester, der in der Phenylgruppe durch Halogenatome, wie Chlor- oder Brom, niedere Alkylgruppen, wie die Methyl- oder Äthylgruppe, oder Alkoxygruppen, wie die Methoxy-, Äthoxy- oder fi-Methoxy-äthylcnoxygruppe, substituiert sein kann.
Das Verfahren kann so ausgeführt werden, daß man die obengenannten N-Anthrachinonyl-N'-amidinium-salze der Formel II mit Cyanessigestern oder Malodinitril bei z. B. 0 bis 250 C in Gegenwart eines säurebindenden Mittels kondensiert, wobei man die Reaktionspartner in äquivalenten Mengen oder Cyanessigester oder Malodinitril und säurebindendes Mittel in einem Überschuß einsetzt. Als Reakticnsmedium verwendet man zweckmäßig organische Lösungsmittel, z. B. Alkohole, wie Äthanol. Propanol oder Äthylenglykol. Ätheralkohole, wie Glykolmonomethyläther oder Diathylenglykolmonomethyläther. Äth'er. wie Dibutyläther. Ester, wie Glykolmonomethylätheracetat. Carbonsäureamide, wie Dimethylformamid, Dialkylsulfoxide oder -sulfone, wie Dimethylsulfoxid oder Tetramethylensulfon, Ketone, wie Butanon-(2), oder Kohlenwasserstoffe, wie Benzol, Toluol, Chlorbenzol, o-Dichlorbenzol oder Nitrobenzol.
Als säurebindende Mittel eignen sich z. B. Oxyde, Hydroxyde oder Salze von Alkali- oder Erdalkalimetallen mit schwachen anorganischen oder organischen Säuren, wie z. B. Calciumoxyd. Natrium- oder Kaliurrhydroxyd, Natrium- oder Kaliumcarbonat, Natrium- oder Ammoniumhydrogencarbonat, Natrium- oder Kaliumacetat, ferner tertiäre organische Basen, wie Triäthylamin, N,N-Dimethylanilin, Pyridin, Picolin oder Chinolin oder organische Metallverbindungen, wie Natriummuhylai oder Natriumäthylat.
Bei einer weiteren Ausführungsform des Verfahrens überführt man Aminoanthrachinone in bekannter Weise in einem geeigneten Lösungsmittel in die obengenannten N-Authrachinonyl-N'-amidiniumsalze der Formel II und kondensiert letztere ohne Isolierung mit Cyanessigestern oder Malodinitril in Gegenwart säurebindender Mittel. Man erhält so die Farbstoffe I in sehr einfacher Weise in hohen Ausbeuten.
Ein weiterer Gegenstand der vorliegenden Erfindung sind neue Anthrachinonfarbstoffe der Formel
CN
O NH — CH = C — CO2R6
O R7
in welcher R6 einen 2-Hydroxyäthyl-, 2-Chloräthyl-, 2-Bromäthyl-, 2-Cyanäthyl-, 2-Melhoxyäthyl-, 2-Äthoxyäthyl-, 3-Methoxypropyl-, 4-Methoxybutyl-, 2-Hydroxyäthoxyäthyi-, 2-Methoxyäihoxyäinyl-, 2-Dimethylaminoäthyl-, Vinyl-. Allyl-, Cyclohexyl-, 4-Methylcyclohexyl-. Benzyl-, 4-Chlorbenzyl-, /ί-Phenyläthyl-, -/-Phenylpropyl-, Phenyl- oder 4-Chlorphenylrest bedeutet und R7 für Wasserstoff, eine Hydroxy-, C,-C3-Alkoxy- oder Benzoxygruppe steht, sowie deren Vorwendung.
Die neuen Farbstoffe eignen sich z. B. als Pigmente zum migrationsechten Färben von plastischen Massen. Insbesondere aber dienen die Farbstoffe oder ihre Gemische zum Färtn von natürlichen Fasern und synthetischen Materialien, vorzugsweise Polyamiden, Polyurethanen, Polyacrylnitrile^ Polypropylen und Polyestern, wobei unter Polyestern insbesondere lineare aromatische Polyester, wie PoIyäthylenterephthalat oder Polyester aus Terephthalsäure und 1,4-Bis-hydroxymethyl-cyclohe.. α sowie Celluloseester, wie Cellulosetriacetat oder Cellulose-21 2-acetat verstanden werden. Es ist vorteilhaft, die Farbstoffe nach den üblichen Methoden in feine Verteilung zu bringen, z. B. durch Umfallen, Vermählen oder Verkneten in Gegenwart von Dispergiermitteln, und nach bekannten Färbemethoden anzuwenden. Während man Cellulose-^ 2-acetat z. B. in Gegenwart von Marseiller Seife bei 60 bis 8O0C färbt, kanr man Cellulosetriacetat- und Polyamidfasern bei 1000C färben. Beim Färben von Pclyäthylenterephthalat fasern kann man die üblichen Färbebeschleunigei zusetzen oder die Färbung bei 120 bis 145" C untei Druck durchführen. Vorzugsweise färbt oder bedruck man nach dem Thermosolverfahren, bei dem di< bedruckten oder gefärbten Fasermaterialien, gegc benenfalls nach einer Zwischentrocknung, kurzzeitij auf Temperaturen im Bereich um 180 bis 220" ( erhitzt werden. Das Erhitzen erfolgt dabei im all gemeinen für Zeiträume von 30 Sekunden bis 2 Minu ten.
Die mit den erfindungsgemäß zugänglichen Färb stoffen erhaltenen Färbungen und Drucke zeichne sich durch sehr guten Aufbau, hohe Farbausbcut
and klare Farbtöne aus und besitzen vorzügliche Licht-, Wasch-, Thermofixier- und Bügelechthciten.
Gegenüber einem nächstvergleichbaren Farbstoff, wie er in Journal of Scientific and Industrial Research, New Delhi, Bd. 20 D, Nr. 9, S. 336 bis 338 (1961), beschrieben ist, zeigen die erfindungsgemäßen Farbstoffe den Vorteil der besseren Sublimierechtheit auf Polyesterfasern.
In den nachfolgenden Beispielen bedeuten Teile Gewichtsteile, wenn keine andere Bedeutung vermeid ist.
Beispiel 1
a) 75 Teile l-Amino-4-phenylamino-anthrachinon und 18.9 Teile Dimethylformamid werden in 225 Teilen o-Dithlorbenzol bei 50 bis 60 C langsam mit 31,6 Teilen Thionylchlorid versetzt, worauf man noch 1 Stunde bei 50 bis 60 C und anschließend etwa 1 Stunde im Vakuum bei ungeführt 20 bis 20d Torr rührt oder Stickstoff oder Luft durchleitel. Man versetzt darauf bei 50 bis 60 C die grauviolette Prismen enthaltende Schmelze mit 33 Teilen C yanessigsäureäthylester. trägt 40 Teile wasserfreies Natriumacetat ein i:nd rührt so lange bei 50 bis 60 C. bis die Bildung schoner graublauer Prismen beendet ist. Man saugt nach dem hrka'ien ab, wascht mit Methanol und Wasser und e:nält nach dem Trocknen 96 Teile /J-(4-Phenylamino-1-anthrachinone'•γγ.λ.ο) 'i-cyanoacrylsäureäthylester = 91% der Theorie.
C2(,HWO4N., (437,3).
Berechnet ... N 9,62, O 14,62;
gefunden .... N 9,7!, O 14,74.
b) Ein Gewebe aus Polyäthylenterephthalatfasern wird auf dem ' oulard mit einer Flotte imprägniert, die im Liter 20 g//-{4-Phenylamino-l-anthrachinonyiamino)-.i-cyanoacrylsäureäthylester sowie 10 g eines Thermosolhilfsmittels, insbesondere eines Poiyäthers, wie er z. B. in der belgischen Patentschrift 615 102 beschrieben ist, enthält. Das Gewebe wird dann bis auf eine Gewichtszunahme von 70% abgequetscht und in einem Schwebedüsentrockner oder Trockenschrank bei 80 bis 120 C getrocknet. Anschließend wird das Gewebe in einem Spannrahmen oder Düsenhotflue etwa 45 Sekunden bei 190 bis 220 'C mit heißer Luft behandelt, hiernach gespült, eventuell reduktiv nachbehandelt; gewaschen, gespült und getrocknet. Die reduktive Nachbehandlung zwecks Entfernung von oberflächlich an den Fasern haftenden Farbstoffanteilen kann so erfolgen, daß man mit dem Gewebe bei 25' C in eine 3- bis 5-cnr1 1-Natroiilauge von 38 Be und 1 bis 2 g/l Hydrosulfit konz. enthaltende Flotte eingeht, innerhalb von etwa 15 Minuten auf 70°C erhitzt und weitere 10 Minuten bei 700C beläßt. Anschließend wird heiß gespült, mit 2 bis 3 cm3/! 85%iger Ameisensäure bei 50 C abgesäuert, gespült und getrocknet. Man erhält eine tiefe blaugraue Färbung, die sich durch ihre hohe Farbstoffausbeute und sehr guten Aufbau sowie durch vorzügliche Licht-, Thermofixier-, Wasch-, Reib- und Sublimiercchtheitcn auszeichnet. In ähnlicher Weise erhält man eine tiefe blaugraue Färbung, wenn man an Stelle der Polyäthylenterephthalatfasern Polyesterfasern aus 1,4-Bis-hydroxymethyl-cyclohexan und Terephthalsäure verwendet oder Cellulosetriacetat- oder Polyamidfasern einsetzt.
c) Ein vorgereinigtes und thcrmofixicrtcs Gewebe
aus Polyäthylenterephthalatfasern wird mit einer Druckpaste bedruckt, die aus folgenden Komponenten besteht: 40 g im Beispiel Ib) genannten Farbstoffs, 475 g Wasser, 465 g Kristallgummi 1:2 und ?0 g sulfieries Rizinusöl. An Stelle von Kristallgummi kann auch eine Alginatverdickung Verwendung finden. Die bedruckte und getrocknete Ware wird zur Farbstoffixierung bei 190 bis 220° C über einen Hochleistungsspannrahmen oder durch einen Kondensationsapparat gefahren. Die Einwirkungsdauer liegt bei 30 bis 60 Sekunden. Der erhaltene fixierte Druck wird anschließend kalt gespült, mit 1 bis 2 g/l anionaktivem Waschmittel bei 70 bis 800C etwa 10 Minuten geseift, erst heiß und dann kalt gespült und getrocknet. Man erhält einen der Färbung von Beispiel 1 analogen Druck, der sich durch die gleichen hervorragenden Echtheiten auszeichnet, in ähnlicher Weise gewinnt man einen tiefen blaugrauen Druck, wenn man an Stelle der Polyäthylenterephthalatfasern PoIyesterfasern aus l^Bis-hydroxymethylcycloLexan und Terephthalsäure oder Cellulosetriacetat- oder Polyamidfasern verwendet.
Beispiel 2
32,2 Teile N-(4-Phenylamino-l -anthrachinonyl}-N-dimethylformamidinium-chlorid und 17 g Cyanessigsäurebenzylester in 150 Teilen Nitrobenzol werden bei 50 bis 60 C mit 10 g wasserfreiem Natriumacetat versetzt und so lange bei 50 bis 6O0C gerührt, bis die Bildung des Farbstoffes in blaugrauen Prismen beendet ist. Man saugt nach dem Erkalten ab und erhält nach Waschen mit Methanol und Wasser 36 Teile /f-(4-Phenylarr.ino-l-antK.iachinonylamino)-α-cyanoacrylsäurebenzylester = 90,5% der Theorie.
C31H21O4N3 (499,3).
Berechnet ... N 8,42. O 12,81;
gefunden .... N 8,57, O 12.89.
Gemäß Beispiel 1 b) oder 1 c) auf Polyesterfasern aus Polyäthylenterephthalat oder 1,4-Bis-hydroxymethylcydohexan und Terephthalsäure, Cellulosetriacetat- oder Polyamidfasern gefärbt oder gedruckt, liefert der Farbstoff blaugraue Töne mit ausgezeichneten Echtheiten.
Analoge // - (4 - Phenylamino - 1 - anthrachinonylamino)-(i-cyanoacrylsäureester erhält man, wenn man bei der Umsetzung von N-(4-Phenylamino-1-anthrachinonyl) - N' - dimethyl - formamidiniumchlorid an Stelle von Cyanessigsäurebenzylester folgende Ester der Cyanessigsäure verwendet: den Methyl-, Äthyl-, n-Propyl-, Isopropyl-, η-Butyl-, Isobutyl- oder Amylester, den 2-Hydroxy-, 2'-Chlor-, 2'-Brom-, 2'-Cyano-, 2'-Methoxy- oder 2'-Äthoxyäthylester, den 3'-MeIhoxypropyl- oder 4'-Methoxybutylester, den 2'-(/?-Hydroxy- oder -Methoxyäthylenoxy)-äthylester, den 2'-Dimethylamino- oder 2'-Diäthylaminoäthylester, den 2'-Bis-(/>'-hydroxyaryl)-, 2'- Bis-(/-'- methoxyäthyl)- oder 2'-Bis-(/>'-cyanoäthyl)-aminoäthylester, den Vinyl- oder Allylester, den p-Chlorbenzyl- oder 3-Phenylpropylcstcr, den Phenyl-, p-Chlorphenyl- oder p-Methoxyphenylester.
Beispiel 3
27,4 Teile 1-Amino-4-(p-methoxyphcnylamino)-anthrachinon und 6,3 Teile Dimethylformamid werden in 150 Teilen Nitrobenzol bei 50 bis 60"C mit 10.5 Teilen Thionylchlorid versetzt und nach Becndi-
der Bildung des Amidiniumchlorids etwa I Stunde im Vakuum gerührt. Man versetzt darauf nit 11 Teilen Cyanessigbäureäthylester, trägt 20 Teile vasserfreies Natriumacetat ein und rührt bei 50 bis SO C, bis die Bildung des Farbstoffes in dunkel- 5 Theorie.
blauen Nüdelchen beendet ist. Man saugt kalt ab, wäscht mit Methanol und Wasser und erhält 32 Teile ,;. (4 - ρ - Methoxyphenylamino -1 - anthrachinonylamino) -« - cyanoacrylsäureäthylester = 86% der
C27H21O4N3 1467.3).
Berechnet .. gefunden ...
N 8.99. O 17.1:
N 8.92. O 17.26.
Gemäß Beispiel Ib) oder Ic) auf Polyäthylen- In der nachfolgenden Tabelle sind die Farbstoffe,
terephthalat-, Cellulosetriacetat- oder Polyamid- die man aus entsprechend 4-substituierten 1-Amino-
fasern gefärbt oder gedruckt, liefert der Farbstoff 4-aryl-. aralkyl-. -cycloalkyl- oder -alkylamino-anthra-
graublaue Töne mit ausgezeichneten Licht-, Wasch- 15 chinonen gemäü Beispiel 3 erhält, sowie ihre Farbtöne
und Thermofixierechtheiten. auf Polyäthylenterephthalatfasern angegeben:
Beispiel
4
5
Farbstoff
/}-(4-p-Chloφhenylamino-l-anthΓachinonylamino)-α-cyanüacrylsäure-
äthylester
/J-{4-p-Methyl ihenylamino-l-anthrachinonylaminoj-a-cyanoacrylsäure-
äthylester
/H^Benzylamino-l-anthrachinonylamino-u-cyanoacrylsäureäthylester
^-{4-Cyclohexylamino-1 -anthrachinonylaminoj-a-cyanoacrylsäureäthylester
/j {4-Methylamino-1 -anthrachinonylaminoj-a-cyanoacrylsäureäthylester
Farbton
Graublau
Graublau
Graustichigblau
Graustichigblau
Graustichigblau
25 Teile 1 - Amino -A- pheny lamino - anthrachinon und 6,3 Teile Dirne .hylformamid werden in 150 Teilen Nitrobenzol bei 50 bis 60 C mit 10.5 Teilen Thionylchlorid versetzt und nach Beendigung der Bildung des Amidiniumchlorids etwa 1 Stunde im Vakuum gerühr;
Man versetzt darauf mit 6,6 Teilen MaIo-
C24H14N4O2 (390,3).
Berechnet ... gefunden ....
dinitril, trägt 15 Teile wasserfreies Natriumacetat ein und rührt bei 50 bis 6O0C bis zur Beendigung der Fdrbsioffbildung. Nach Erkalten saugt man das in _ dunkelvioletten Nädelchen kristallisierte Produkt ab, wäscht mit Methanol und Wasser und erhält 29 Teile fi-(4- Phenylamino-1 -anthrachinonylamino)-«-cyanoacrylsäurenitril = 93% der Theorie.
N 14,35. 0 8,21;
N 14,28, 0 8,32.
Gemäß Beispiel 1 b) oder 1 c) auf Polyäthylenterephthalat-, Cellulosetriacetat- oder Polyamidfasern gefärbt oder gedruckt, liefert der Farbstoff mit sehr gutem Aufbau bei hohen Farbausbeuten blaugraue Töne, die sich durch vorzügliche Licht-, Wasch-, Thermofixier-, Reib- und Bügelechtheiten auszeichnen. In der nachfolgenden Tabelle sind die Farbstoffe, die man aus entsprechend 4-substituierten l-Amino-4-aryl-, -aralkyl-, -cycloalkyl- oder -alkylamino-anthrachinonen gemäß Beispiel 9 erhält, sowie ihre Farbtöne auf Polyäthylenterephthalatfasern angegeben :
Beispiel
Farbstoff
/H4-p-Methoxyphenylamino-l-anlhrachinonylaminot-ii-cyanoacrylsäure-
nitril
/H^m-Chlorphenylamino-I-anthrachinonylaminol-H-cyancacrylsäure-
nitril
//-(^Benzylamino-l-anthrachinonylaminol-d-cyanoacrylsäurenitril /}-(4-(2',4',6'-Trimelhylpheiiylamino)-l-anthrachinonykimino)-f(-cyano-
acrylsäurcnitril
/<-(4-Cyclohexylainino-l-anthrachinonylamino)-«-cyancacrylsäurenitril /;-(4-Methylamino ■■l-anthrachinonylaminol-n-cyanoacryisiiurenitril /J-i^m-Cyanophcnylamino-l-anthrachinonylaminol-n-cyanoacrylsäure-
nitril
Farbton
Blaugrau
Blaugrau
Graustichigblau
Graustichigblau
Graustichigblau
Graustichigblau
Blaugrau
Beispiel 17
28,8 Teile N-(4,8-Dihydroxy-5-amino-1 -anthrachinonyl) - N' - dimethyl - formamidiniumchlorid und t»,6 Teile Malodinitril werden in 180 Teilen Nitrobenzol bei 50 bis 60 C mit 14 Teilen wasserfreiem Natriumacetat versetzt und so lange bei 50 bis 60cC gerührt, bis die Farbstoffbilüung beendet ist. Man taugt das in grauvioletten Nädelchen kristallisierte Produkt nach dem Erkalten ab, wäscht mit Methanol und Wasser und erhält 27,4 Teile /i-(4,8-Dihydroxy-5-amino-1-anthrachinonylaminoj-a-cyanoacrylsäureriitril = 99,5% der Theorie.
C18H10N4O4 (346,3).
Berechnet ... N 16,17, O 18,47;
gefunden N 16.03, O 18,62.
Gemäß Beispiel 1 b) oder 1 c) auf Polyäthylenterephthalat-. Cellulosetriacetat- oder Polyamidfasern gefärbt oder gedruckt, liefert der Farbstoff rotstichigblaue Tön·· mit ausgezeichneten Licht-, Wasch- und Thermofixierechueiten.
Das isomere ,/-H.S-Dihydroxy-S-amino-l-anthrachinonylaminol-.i-cyanoacrylsäurenitriLdas Polyäthylenterephthalai-. Cellulosetriacetat- und Polyamidfasern gemäß Beispiel 1 b) in marineblauen Tönen färbt, erhäl·. man gemäß Beispiel 17, wenn man an Stelle des dort genannten A midiniumchlorids gleiche Mengen des N-(4.5-Oihydroxy-8-amino-l-anthrachinonyl)-N'-dimethyl-iorrn: midinium-chlorids einsetzt.
Beispiel 18
28,8 Teile N-(4.8-Dihydroxy-5-amino-l-anthrachinonyl) - N' - dimethyl - formamidinium - chlorid und 11 Teile Cyanessigsäureäthylester werden in 180 Teilen Nitrobenzol bei 50 bis 60 C mit i4 Teilen wasserfreiem Natriumacetat versetzt und bis zur Beendigung der Farbstoffbildung gerührt. Nach dem Erkalten saugt man das in rolstichigblauen Nädelchen kristallisierte Produkt ab, wäscht mit Methanol und Wasser und erhält 30 Teile ,·; - (4.8 - Dihydroxy - 5 - amino-1 -anthrachinonylamino) - a-eyanoacrylsäureäthylester =■■- 96% der Theorie.
C20H15N3O6 (393,3).
Berechnet ... N 10,68, O 24,4;
gefunden N 10,79, O 24,23.
Gemäß Beispiel 1 b) oder 1 c) auf Polyäthylenterephthalat-, Cellulosetriacetat- oder Polyamidfasern gefärbt oder gedruckt, liefert der Farbstoff farbstarke rotstichigblaue Töne mit ausgezeichneten Licht-, Wasch-, Thermofixier- und Bügelechtheiten.
Analoge (i - (4.8 - Dihydroxy - 5 - amino -1 - anthrachinonylaminoj-ri-cyanoacrylsäureester erhält man, wenn man bei der Umsetzung des N-(4,8-Dihydroxy-5-amino-1 -anthrachinonyl)-N'-dimethyl-formamidinium-chlorids an Stelle von Cyanessigsäureäthylester folger.de Ester der Cyanessigsäure verwendet: den Methyl-, n-Propyl-, Isopropyl-, η-Butyl- oder lsobutylester, den 2'-Hydroxy-, i'-Chlor-. 2'-Brom-, 2'-C'yano-, 2'-Methoxy- oder 2'-Äthoxyäthylcster. den 3'-Methoxypropyl- oder 4'-Methoxybutylcsler, den 2'-(/ι-Hydroxy- oder -Methoxyäthylenoxyt-äthylester, den I'-Dimcthylaniino- od?r 2'-Diäthylaminoäthylester, den T- Bis - (// - hydroxyäthyl)-. T - Bis-(/i-methoxyäthyl)- oder 2'-Bis-(fi-cyanoäthyl)-aminoäthylester, den Vinyl- oder Allylester, den Benzyl-, p-Chlorbenzyl- oder p-Methoxybenzylesler, den v-Phenylpropylester, den Phenyl-, p-Chlorphenyl-, p-Tolyl-, p-Hydroxyäthylphenyl- oder 4-Pyridylester. Rotstichigblaufärbende, bromierte oder chlorierte p'-(4,8-Dihydroxy-5-amino-1 -anthra^hinonylamino)-'t-cvanoacrylsäureeiter erhält man weiterhin, wenn man die aus 5 bis 25% Brom oder Chlor entballenden 1 5 - Diamino - 4,8 - dihydroxy - anthrachinonen, die durch Bromierung oder Chlorierung von 1,5-Diamino-4,8-dihydroxy-&nthrachinon in Lösungsmitteln, wie o-Dichlorbenzol oder Schwefelsäure, gewonnen wurden, zugänglichen bromierten oder chlorierten N - (4,8 - Dihydroxy - 5 - amino - 1 - anthrachinonyl)-N'-dimethyl-formamidinium-chloride mit den genannten Cyanessigsäureestern gemäß Beispiel '.8 umsetzt.
Beispiel 1 >
28.8 Teile N-(4.5-Dih\droxy-8-amino-1 -anthrachinonyl)- N'-dimethyl-formamidinium-chlorid und 9,65 Teile Cyanessigsäuremethylester werden in 180 Teilen Nitrobenzol bei 50 bis 60 C in Gegenwart von 14 Teilen wasserfreiem Natriumacetat gemäß Beispiel 18 kondensiert. Man erhält 27,6 Teile des in rotstichigblauen Nädelchen kristallisierten ,/-(4.5-Dihydroxy-8-amino-1 -anthrachinonylaminol-.i-cyanoacrylsäuremethylester = 91,5% der Theorie.
C19H13N3O,, (379,3).
Berechnet ... Nl 1,08 O 25.34;
gefunden N 11.22. 0 25,14.
Gemäß Beispiel 1 b) oder 1 c) auf Polyäthylenterephthalat-, CelluloseU Leetat- oder Polyamidfasern gefärbt oder gedruckt, ergibt der Farbstoff farbstarke marineblaue Töne mit ausgezeichneten Licht-, Wasch-, Thermofixier- und Bügelechtheiten.
Analoge β - (4,5 - Dihydroxy - 8 - amino -1 - anthrachinonylamino)-n-cyanoacrylsäureester erhält man. wenn man bei der Umsetzung des N-(4,5-Dihydroxy-8-amino-1 -anthrachinonyl)- N' -dimethyl -formamidinium-chlorids an Stelle von Cyanessigsäuremethylester folgende Ester der Cyanessigsäure verwendet: den Äthyl-, n-Propyl-, Isopropyl-, η-Butyl-, Isobutyl- oder Amylester, den 2'-Hydroxy-, 2'-Chlor-. 2 -Brom-, 2'-Cyano-, 2'-Methoxy- oder 2'-Äthoxyäthylester, den 3'-Methoxypropyl- oder 4-Methoxybutylester, den 2' - (,( - Hydroxy- oder -Meihoxyäthylenoxy) - äthylester, den 2'-Dimethylamino- oder 2'-Bis-(,i-hydroxyäthyl)-aminoäthylester, den Vinyl- oder Allylester, den Benzyl- oder m-Methoxybenzylester, den ;-Phenylpropylester, Jen Phenyl-, m-Chlorphenyl, p-t-Butylphenyl-, p-Hydroxyäthoxyphenyl- oder 3-Pyridylester. Farbstark marineblaufärbencle. bromierte oder chlorierte /j-(4,5-Dihydroxy-8-amino-l -anthrachinony!- a.minol-a-cyanoacrylsäureester erhält man ferner, wenn man die aus 5 bis 25% Brom oder Chlor enthaltenden 4,5 - Dihydroxy - 1,8 - diamino - anthrachinonen. die durch Bromierung oder Chlorierung von 4.5-Dihydroxy - 1,8 - diamino - anthrachirron in Lösungsmitteln, wie o-Dichlorbenzol oder Schwefelsäure, gewonnen wurden, zugänglichen bromierten oder chlorierten N-(4,5-Dihydroxy-8-amino-1 -anthrachinonyl)- N'-dimethyl-formamidinium-chloride mit den genannten Cyanessigsäureestern gemäß Beispiel 19 umsetzt.
Beispiel 20
ΓΙ/
19 Teile 4-Hydroxy-1-amino-anthrachinon und 6,3 Teile Dimethylformamid werden in 150 Teilen o-Dichlorbenzol bei 50 bis 60" C mit 10,5 Teilen Thionylchlorid versetzt und nach Beendigung der Bildung des Amidiniumchlorids in gelbroten Prismen etwa 1 Stunde im Vakuum gerührt. Man versetzt darauf mit 14 Teilen Cyanessigsaure-zi-methoxyalhylester und 20 Teilen wasserfreiem Natriumacetat und rührt bei 50 bis 70° C bis zur Beendigung der Farbstoffbildung. Nach dem Erkalten saugt man das in roten Nadeln kristallisierte Produkt ab, wäscht mit Methanol und Wasser und erhält 28,2 Teile //-(4-Hydroxy-1 -anthrachinonylamino)-i/-cyanoacryisäure-ρ''-methoxyäthylester = 90.5% der Theorie.
2O,, (392.3).
Berechnet
gefunden .
N 7.16. O 24,47;
N 7,23, O 24.36.
150 Teilen Nitrobenzol bei 20° C mit 6,6 Teilen Malodinitril und 14 Teilen wasserfreiem Natriumacetat verseui und 5 Stunden bei Raumtemperatur gerührt. Man saugt das in roten Nädelchen kristallisierte Produkt ab, wäscht mit Methanol und Wasser und erhält 22,9Teile jl- (4-Hydroxy-1 -anthrachinonylamino)-a-cyanoacrylsäurenitril = 95,3% der 1 heorie.
C18H8N3O3 (315,2).
Berechnet ... N 13,32, O 15,22;
gefunden .... N 13,35, O 15,17.
Gemäß Beispiel 1 bi oder 1 c) auf Polyäthylentere-
phthalat-, Cellulosetriacetat- oder Polyamidfasern
gefärbt oder gedruckt, liefert der Farbstoff brillante
rote Töne ausgezeichneter Licht-, Wasch-, Thermofixier- und Reibechtheit.
io
Gemäß Beispiel 1 b) oder 1 c) auf Polyäthylenenterephthalat-, Cellulosetriacetat- oder Polyamidfasern gefärbt oder gedruckt, liefert der Farbstoff mit hohen Farbausbeuten und sehr gutem Aufbau brillante rote Töne, die sich durch hervorragende Licht-. Wasch-, Thermofixier-, Reib- und Bügelechtheuen auszeichnen.
Analoge ,;-(4-Hydroxy-1 -anthrachinonylamino)-a-cyanoacrylsäureester erhält man, wenn man an Stelle des in diesem Beispiel obengenannten Cyanessigsäure-^-methoxyäthylesters folgende Ester der Cyanessigsäure verwendet: den Methyl-, Äthyl-, n-Propyl-, Isopropyl-, η-Butyl-, Isobutyl- oder Amylester, den 2-Hydroxy-, 2'-Chlor-, 2'-Brom, 2'-Cyano-, oder 2'-Äthoxyäthylester, den 3'-Methoxypropyl- oder 4'-Methoxybutylester, den 2'-(-/-Hydroxy- oder Methoxyät..ylenoxy)-äthylester, den 2'-Dimethylamino- oder 2'-Bis-(/i-hydroxyäthyl)-amino-äthylester, den Vinyl- oder Allylester, den Cyclohexyl- oder 4'-Methylcyclohexylester, den Benzyl-, 4-Chlorbenzyl- oder 3-Methoxybenzylester,den ,/-Phenylethyl- oder ;-Phenylpropylester, den Phenyl-, 4-Chlorph"nyl-, 3-Bromphenyl, 3 - Trifluormethylphenyl- oder 4-Dimethyl-
aminophenylester. _, . . , „.
Beispiel 21
26,2 Teile N (4 - Hydroxy - 1 - anthrachinonyl)-N' - dimethyl - formamidinium - chlorid werden in Be is,MeI 22
37.6 Teile N-(4,8-Dihydroxy-5-amino-6-phenylthio-l-anlhrachinonyll-N'-dimethyl-forrnamidiniurnchlond und 11 Teile Cyanessigsäureäthylester werden in 240 Teilen Nitrobenzol bei 70 bis 80 C mit 14 Teilen wasserfreiem Natriumacetat versetzt und bis zur Beendigung der Farbstoffbildung gerührt. Nach dem erkalten saugt man das in rotstichigblauen Nädelchen kristallisierte Produkt ab, wäscht mit Methanol und Wasser und erhält 38,9 Teile ,;-(4,8-Dihydroxy-5-amino-o-phenylthiol-anthrachinonyl)- <i-cyanoacrylsäureäthylester = 97% der Theorie.
C^H18N3OnS (501,4).
Berechnet ... N 8.39, O 19.14:
gefunden N 8.51, O 18,98.
Der Farbstoff liefert gemäß Beispiel 1 b) oder 1 c) gefärbt oder gedruckt auf Polyäthylenenterephthalat-, Cellulosetriacetat- oder Polyamidfasern rotstichigblaue Töne, die sehr gute Licht-, zh- und Thermofixierechlheiien aufweisen.
In der folgenden Tabelle sind die Farbstoffe, die man aus entsprechend substituierten N-(4,8-Dihydroxy - 5 - amino - 1 -anthrachinonyl)-N'-dimethylfcrmamidinium-chloriden gemäß Beispiel 22 erhält, sowie ihre Farbtöne auf Polyäthylenterephthalatfasern angegeben.
Beispiel
Farbstoff
/M4,8-Dihydroxy-5-amino-6-methylthio-l-anthrachinonylamino)-H-cyanoacrylsäiiremethv !ester
/i-(4,8-Dihydroxy-5-ainino-6-pheny !sulfonyl-1 -anthrachinonylamino)-a-cyanoacry!säurebenzylester
fi-(4,8-Dihydroxy-5-amino-6-methylsulfonyl-I-anihrachinony!amino)-
«-cyanoacrylsäure-3'phcnylpropylcsler /i-(4,8-Dihydroxy-5-amino-6-brom-l-anthrachinonylamino)-fi-cyano-
acrylsäuremcthylestei"
/■i-(4,8-Dihydroxy-5-amino-7-brom-l-anthrachinonylamino)-a-cy:ino-
acrylsäuremcthylcstcr
Farb'.on
Rotstichigblau
Rotstichigblau
Rotstichigblau
Rotstichigblau
Rotr.tichigblau
Beispiel 28
32,6 Teile N - [4,5 - Dihydroxy - X - amino - 7 - mclhy I-thio - I - anthrachinonyl) - N' - dimethyl - forniamidinium-chlorid werden in 180 Teilen Nitrobenzo mit 17 Teilen Cyanessigsäurebenzylester in Gegenwar von 14 Ί eilen wasserfreiem Natriumacelat gemäl BciiV)iel 22 kondensiert. Man erhält 37,5 Teil
//-(4,5-Dihydroxy-8-amino-7-methylthio-1 -anthrachinonylamino) - u - cyanoacrylsiiure - bcn/ylester = 93,5% der Theorie.
C2hiI,9N3O„S (501.4).
Berechnet ... N 8.39. O 19.14;
gefunden N 8.48. O 19.01.
Gemäß Beispiel 1 b) oder 1 c) gefärbt oder gedruckt, liefert der Farbstoff auf Polyäthylenterephthalat-.
Cellulosetriacetat- oder Polyamidfasern marineblaue Töne mit sehr guten Licht-. Wasch- und Thermofixiercchihciien.
In der nachfolgenden Tabelle sind die Farbstoffe, die man aus entsprechend substituierten N-(4.5-Dihydroxy - S - amino -1 - anthrachinonyl) - N' - dimcthylformamidiniuni-chloridcn gemäß Beispiel 28 erhält, sowie ihre Farbtöne auf Polyathylcntcrcphthalatfasern angegeben:
Beispiel
29
30
31
32
33
Farbstoff
/^,S-Dihydroxy-S-amino^-phcnylthio-l-anthrachinonylamino)-
a-cyanoacr'säure-2'-chlorälhylester
^-^,S-Dihydroxy-S-amino^-methylsulfonyl-l-anthrachinonylamino)-
a-cyanoacrylsäurcmethylester
/<-(4,5-Dihydroxy-8-amino-7-phcnylsulfonyl-l-anthrachinonylamino)-
a-cyanoacrylsäureäthylester
^-(4,5-Dihydroxy-8-amino-7-brom-l-anthrachinonylarnino)-ij-cyano-
acrylsäurephenylester
/f-^S-Dihydroxy-S-amino-o-brom-l-a-nthrachinonylaminol-fi-cyanoacrylsäuremethylester Farbion Marineblau Marineblau Marineblau Marineblau Marineblau
B e i s ρ i f I 34
21,6 Teile 4,5,8-Trihydroxy-1 -amino-anthrachinon und 6,3 Teile Dimethylformamid werden in 150 Teilen o-Dichlorbcnzol bei 50 bis 60c C mit 10,5 Teilen Thionylchlorid versetzt und nach Beendigung der Bildung des Amidiniumchlorids etwa 1 Stunde im Vakuum gerührt. Man versetzt darauf mit 11 Teilen Cyanessigsäureäthylester und 20 Teilen wasserfreiem Natriumacetat und rührt bis zur Beendigung der Farbstoffbildung bei 50 bis 60 C. Man saugt das in orangefarbenen Prismen kristallisierte Produkt nach dem Erkalten ab, wäscht mit Methanol und Wasser und erhält 28 Teile ,( - (4.5.8 - Trihydroxy - 1 - anthrachinonylamino) - η - cyanoacrylsäurc - äthylester = 89.3% der Theorie.
C20H14N2O7 (394.3).
Berechnet ... N 7.12. O 28.4;
gefunden .... N 7.23. O 28.22.
Gemäß Beispiel 1 b) oder 1 c) gefärbt oder gedruckt, liefert der Farbstoff auf Polyäthylenterephthalat-, Cellulosetriacetat- oder Polyamidfasern rotgelbe Töne mit sehr guten Thermofixier-, Licht- oder Waschechtheiten.
Analoge ,.' - (4.5.8 - Trihydroxy -1 - anthrachinonylamino)-n-cyanoacrylsaureester erhält man. wenn man an Stelle des in diesem Beispiel obengenannten Cyanessigsaureäthylesters folgende Ester der Cyanessigsäure verwendet: den Methyl-, n-Propyl- oder n-Butylest'ir. den 2-Hydroxy. 2-Chlor- oder 2-Methoxyäthylester. den Benzyl- oder Phenylesier.
Das Polyäthylenterephthalaifasern gemäß Beispiel 1 b) orangefärbende ,; - (4.5,8 - Trihydroxy-1 - anthrachinonylamino) - -i - cyanoacrylsaurcnitril erhalt man gemäß Beispiel 34. wenn man an Stelle des genannten C'yanessigsaureäthylesters 6.6 Teile Malodinitril einset/t.
Beispiel 35
19 Teilen 1 - Amino - 5 - hydroxy - anthrachinon in 150 Teilen Nitrobenzol werden mit 6,3 Teilen Di-
40 methylformainid und 10,5 Teilen Thionylchlorid gemäß licispic! 34 in das Amidiniumchlorid übergeführt. Mun versetzt die Schmelze mit 1,7 Teilen Cyancssigsäurebenzylester und 17 Teilen wasserfreiem Natriumacetat, rührt bis zur Beendigung der Farbstoffbildung bei 50 bis 70 C. saugt das in gelben Nädclchen kristallisierte Produkt ab, wäscht mit Methanol und Wasser und erhält 32 Teile />'-(5-Hydroxy-l-anthrachinonylamino) - « - cyanoacrylsäurebenzylester = 95% der Theorie.
C25H16N2O5 (424,3).
Berechnet ... N 6,61, O 18,82; gefunden .... N 6.72, O 18,69.
Gemäß Beispiel 1 b) oder 1 c) gefärbt oder gedruckt, liefert der Farbstoff auf Polyalkylenterephthalat-, Cellulosetriacetat- und Polyamidfasern goldgelbe Töne mit sehr guten Licht-, Thermofixier- und Waschechtheiten. Analoge /i-(5-Hydroxy-I -anthrachinonylamino) -α-cyanoacrylsäureester erhält man, wenn man an Stelle des in diesem Beispiel obengenannten Cyanessigsäurebenzylesters folgende Estet der Cyanessigsäure verwendet: den Methyl-, Äthyln-Propyl- oder Cyclohexylester, den 2-Hydroxy-2-Chlor-. 2-Cyano- oder 2-Methoxyäthylester. der Phenyl- oder p-Methoxyphenylester.
Das Polyäthylenterephthalatfasern gemäß Boi spiel Ib) goldgelbfärbende ^-(5-Hydroxy-l-anthra chinonylamino) -«- cyanoacrylsäurenitril erhält mat gemäß Beispiel 35, wenn man an Stelle des genannter Cyanessigsäurebenzylesters 6.6 Teile Malodinitri! ein setzt.
6o
Beispiel 36
40,4 Teile 1 - Amino - 4 - methoxy - anthrachinon ii 250 Teilen Nitrobenzol werden mit 12,6 Teilen Di methyliormamid und 21 Teilen Thionylchlorid gemäl Beispiel 34 in das Amidiniumchlorid übergeführt. Mai versetzt die Schmelze mit 22 Teilen Cvanesäigsäure äthylester und 40 Teilen wasserfreiem Natriumaceta und rührt bis z>ir Beendigung der Farbstoflbildun bei 50 bis 700C, saugt das in groben braunorange
farbenen Prismen kristaliisicrte Produkt nach dem Erkalten ab, wäscht mit Methanol und Wasser und erhält 53 Teile /<-(4-Mcthoxy-l -anthrachinonylamino)-'/-e;.anoacrylsäureäthylester = 92% der Theorie.
C21H16N2O5 (376,3).
Berechnet ... N 7,45. O 21.24;
gefunden .... N 7,57. O 21,13.
Gemäß Beispiel 1 b) oder 1 c) gefärbt oder gedruckt, liefert der Farbstoff auf Polyethylenterephthalat-, Cellulosetriacetat- und Polyamidfasern orangefarbene Töne mit ausgezeichneten Licht-, Wasch-, Thermofixier-. Reib- und Dügelechtheiten. Analoge ^-(4-Methoxy - 1 - anthrachinonylamino) - η - cyanoacrylsäureester erhält man, wenn man an Stelle des in diesem Beispiel obengenannten Cyanessigsäureäthylesters folgende Ester der C'yanessigsäure verwendet: den Methyl-, n-Propyl-, Isopropyl-, η-Butyl-, Isobutyl- oder Amylester, den 2'-Hydroxy-, 2'-Chlor-, 2'-Brom-. 2'-Cyano-, 2'-Methoxy- oder 2'-Äthoxyäthylester, den 3'-Mtthoxypropyl- oder 4'-Methoxybutylester, den 2' - - Hydroxy- oder Methoxyäthylenoxy)-äthylester, den 2'-Dimethylamino- oder 2'-Diäthylaminoäthylester, den 2'-Bis-(/i-hydroxyäthyl)-. 2'-Bis-(/^-methoxyäthyl)- oder 2'-Bis-(/f-cyanoäthyl)-aminoäthylester, den Vinyl- oder Allylester, den Cyclohexyl- oder 4'-Mcihylcyc1ohexylester, den Benzyl-. 4-Chlorbenzyl- oder 3-Methoxybenzylester, den /<-Phenyläthyl- oder y-Phenylpropylefter. den Phenyl-, 4-Chlorphenyl-, 3-Brom phenyl-, 3-Trifluormethylphenyl- oder 4-Dimethylaminophenylester.
Analoge /i - (5 - Alkoxy -1 - anthrachinonylamino)-n-cyanoacrylsäureester erhält man ferner, wenn man bei der Kondensation mit den Cyanessigsäurecstern an Stelle des in diesem Beispiel genannten 4-Methoxy-1 -amino-anthrachinon das 4-Äthoxy-, 4-Propoxy- oder 4-Benzyloxy-l-amino-anthrachinon verwendet.
Beispiel 37
20,2 Teile l-Amino-4-meihoxy-anthrachinon in 120 Teilen Nitrobenzol werden mit 6,3 Teilen Dimethylformamid und 10,5 Teilen Thionylchlorid gemäß Beispiel 34 in das Amidiniumchlorid übergeführt. Man versetzt bei 200C mit 6,6 Teilen Malodinitril und 14 Teilen wasserfreiem Natriumacetat und rührt bis zur Beendigung der Farbstoffbildung in orangeferbenen Prismen bei Raumtemper?tur. Nach Absaugen, Waschen mit Methanol und Wasser erhält man 25 Teile β - (4 - Methoxy - 1 - anthrachinonylamino)-e-cy?.noacrylsäurenitril = 95% der Theorie.
C18H11N3O3 (329,3).
Berechnet ... N 12.76. O 14.58;
gefunden N 12,63. O 14,64.
Gemäß Beispiel 1 b) oder 1 c) gefärbt oder gedruckt, liefert der Farbstoff auf Polyäthylenterephthalat-, Cellulosetriacetat- oder Polyamidfasern orangefarbene Töne mit hervorragenden Licht-, Wasch-, Thermofixier-, Reib- und Bügelechtheiten. Verwendet man an Stelle des in diesem Beispiel scannten 4 - Methoxy -1 - amino - anthrachinon das 4 - Äthoxy-, 4 - Propoxy- oder 4 - Benzyloxy -1 - amino - anthrachinon, so werden analoge, Polyester- oder Polyamidfasern ebenfalls orangefärbende Farbstoffe gewonnen. ·
Beispiel 38
23,9 Teile 5 - Nitro - ·*,8 - dihydroxy - 1 - aminoanthrachinon werden in 175 Teilen o-Dicblorbcnzol mit 6.3 Teilen Dimethylformamid und 10.5 Teilen Thionylchlorid gemäß Beispiel 34 in das Amidiniumchlorid übergeführt. Man versetzt mit 17 Teilen Cyanessigsäurebenzylester und 12 Teilen wasserfreiem Nairiuniacctat und rührt bei 50 bis 70 C bis zur Beendigung der Farbstoffbildung in roten Prismen. Man saugt nach dem Erkalten ab. wäscht mit Methanol und Wasser und erhält 37.5 Teile iH5-Nitro-4,8-dihydroxy-1 - anthrachinonylamino) -«- cyanoacrylsäurebenzylester = 97% der Theorie.
C2;Hl5N,O8 (485,4).
Berpchnet ... N 8.6ö. O 26.39: gefunden .... N 8,73. O 26.12.
Gemäß Beispiel 1 b) oder 1 c) gefärbt oder gedruckt, liefert der Farbstoff auf Polyäthylentereplithalat-, Cellulosetriacetat- oder Polyamidfasern blaustichigrote Töne ausgezeichneter Licht-. Wasch- und Thermofrxierechthe'it. Analoge /»-(S-NitroAS-dihydroxy-1 - anthrachinonylamino) - η - cyanoacrylsäureester erhält man. wenn man an Stelle des in diesem Beispiel genannten Cyanessigsäurebenzylesters folgende Ester der Cyanessigsäure verwendet: den Methyl-, Äthyl-. n-Propyl-, Isopropyl- oder Butylester. den 2'-Hydroxy-.2'-Chlor-,2'-Cyano-.2-Methoxy-oder2'-Äth- oxyäthylester, den 3'-Methoxypropyl- oder 4'-Methoxybutylester, den 2'-Dimethylamino-äthylester. den Allyl-, Benzyi-, p-Chluibenzyl-. Phenyl oder p-Methoxyphenylester. Analog erhält man Polyester- und Polyamidfasern rotfärbende fi-(8-Nitro-4,5-dihydroxy-1 - anthrachinonylamino) - π - cyanoacrylsäureester. wenn man an Stelle des in diesem Beispiel genannten 5 - Nitro - 4,8 - dihydroxy -1 - amino - anthrachinons das isomere 8 - Nitro - 4,5 - dihydroxy -1 - amino - anthrachinon verwendet.
Beispiel 39
23.9 Teile 5 - Nitro - 4.8 - dihydroxy - 1 - aminoanthrachinon werden in 150 Teilen Nitrobenzol mit 6.3 Teilen Dimethylformamid und 10,5 Teilen Thionylchlorid gemäß Beispiel 34 in das Amidiniumchlorid übergeführt. Man versetzt bei 40 bis 45CC mit 6,6 Teilen Malodinitril und 14 Teilen wasserfreiem Natriumacetat und rührt bis zur Beendigung der Farbstoffbildung in roten Prismen. Nach Absaugen. Waschen mit Methanol und Wasser erhält man 28,2 Teile ,i - (5 - Nitro - 4,8 - dihydroxy - 1 - anthrachinonylamino)- α-cyanoacrylsäurenitril = 94% dei Theorie.
C18H8N4O6 (376,2).
Berechnet ... N 14,88, O 25,2; gefunden .... N 14,72, O 25,62.
Gemäß Beispiel 1 b) oder 1 c) gefärbt oder gedrucki liefert der Farbstoff auf Polyäthylenterephthalat-Cellulosetriacetat- oder Polyamidfasern rote Töne mi ausgezeichneter Licht-, Wasch- und Thermofixiei echtheit. Analog erhält man Polyester- oder Polyamid fasern rotfärbendes β - (8 - Nitro - 4,5 - dihydroxy 1 - anthrachinonylamino) - α - cyanoacrylsäurenitri wenn man an Stelle des in diesem Beispiel genannte 5 - Nitro - 4,8 - c" ihydroxy -1 - amino - anthrachinons de isomere 8 · Nitro - 4,5 - dihydroxy -1 - ambo anthn chinon verwendet.
Beispiel 41
a) 25 Teile N-(I- Anthrachinonyl) - N' - dimethj formamidiniumchlorid in 300 Teilen Äthanol werdi
/j'
bei 20 bis 25°C mit 8.7 Teilen TriiUhylamin und dann mit 16 Teile;; Cyanessigsäurebenzylester versetzt. Man erhitzt langsam zum Sieden, kocht etwa 4 Stunden, saugt das in gelben Nüdelchen kristallisierte Produkt nach dem Erkalten ab und erhält 31.3 Teile /J-(I - Anthrachinonylamino) - - cyanoacrylsäureeenzylester = 96,5% der Theorie.
C25H16N2O4 (408.4).
Berechnet ... N 6.86. O 15.67;
gefunden .... N 6,81, O 15,72.
Gemäß Beispiel 1 b) oder 1 c) gefärbt oder gedruckt, liefert der Farbstoff auf Polyethylenterephthalat-, Cellulosetriacetat- oder Polyamidfasern klare gelbe Töne, die sich durch hervorragende Licht-, Wasch-, Thermofixier-,Reib- und Bügelechtheiten auszeichnen. Analoge (i-{\-Anthrachinonylaminol-iccyanoacrylsäureester erhält man, wenn man an Stelle des in diesem Beispiel obengenannten Cyanessigsäurebenzylesters folgende Ester der Cyanessigsäure verwendet: den Methyl-, Äthyl-, n-Propyl-, Isopropyl-, n-Butyl-, Isobutyl- oder Amylester, den 2'-Hydroxy-. 2'-Chlor-, 2'-Brom-, 2'-Cyano-, 2'-Methoxy- oder 2'-Äthoxyäthylester, den 3'-Methoxypropyl- oder 4'-Methoxybutylester, den 2'-(/i-Hydroxy- oder Methoxyäthylenoxy)-äthylester, den 2'-Dimethylamino- oder 2'-Diäthylarninoäthylpiter. den 2'-Bis-(/-'-hydroxy;ithyl)-. T - Bis - (ß - methoxyäthyl)- oder 2' - Bis - (ίί - cyanoäthyO-aminoäthylester, den Vinyl-, Allyl- oder Methallylester, den Cyclohexyl- oder 4-Methylcyclohexylester, den p-Chlorbcnzyl- oder p-Methoxybenzylester, den ^-Phenyläthyl- oder y-Phenylpropylester. den Phenyl-, p-Chlorphenyl-, m-Fluorphenyl-, m-Methylphenyl-, p-Methoxyphcnyl- oder p-Dimethylaminophenylester. In analoger Weise erhält man den /i -(1 - Anthrachin ~nylamino)- /> - methyl - n - cyanoacry 1-säurebenzylester oder den ,'-(l-Anthrachinonylaminoß-phenyl-a-cyanoacrylsaurebenzylester. wenn man an Stelle des in diesem Beispiel genannten N-( 1 -Anthrachinonyl) - N' - dimcthylformamidiniumchlorids das N-(I- Anthrachinonyl) - N' - dimethylacetamidiniumchlorid oder das N-(l-Anthrachinonyl)-N'-dimethylbenzamidiniumchlorid verwendet.
b) 10 Gewichtsteile Polyäthylenterephthalatfasern werden in einer auf pH 4.5 eingestellten Flotte aus 400 Gewichtsteilen Wasser und 0.1 Gewichtsteil feindispergierte:n /i-(l -Anthrachinonylamino)-κ-cyanoacry lsiiurebenzy tester 2 Stunden bei 125 bis 130'C ίο gefärbt, anschließend gespült und getrocknet. Man erhalt eine durch sehr gute Echtheiten ausgezeichnete gelbe Färbung.
c) 10 Gewichtsteile Polyäthylenterepbthalatfasern werden in einer auf pH 4,5 eingestellten Flotte aus 400 Gewichtsteilen Wasser. 0,1 Gewichtsteil feindispergiertem ,·>' - (1 - Anthrachinonylamino) -«- cyanoacrylsäurebcnzylester und 1,5 Gewichtsteilen o-Kresotinsäuremethylester 1.5 Stunden bei 100° C gefärbt. Man erhält eine durch sehr gute Echtheiten gekennzeichnete gelbe Färbung.
d) 10 Teile Polyamidfasern werden in einer Flotte aus 400 Teilen Wasser, 0.2 Teilen eines üblichen Dispergiermittels und 0,2 Teilen feinverteiltem /J-(I - Anthrachinonylaminc) - <i - cyanoacrylsäurebenzylester 1 Stunde kochend gefärbt. Man gewinnt eine klare gelbe Färbung mit sehr guten Echtheiten. An Stelle von Polyamidfasern lassen sich mit gleichem Erfo'ig Pulyuicthanfascrr. verwenden.
e) 20 Teilen Cellulose-21 ,-acetatfasern werden in einer Flotte aus 600 Teilen Wasser. 1 Teil Marseiller Seife und 0.2 Teilen p'-(l-Anthrachinonylamino)-ii-cyanoacrylsäurebenzylester 1 Stunde bei 75 C gefärbt. Man erhält eine gelbe Färbung von guter Licht- und Waschechtheit.
In der nachfolgenden Tabelle sind die Farbstoffe die man aus entsprechend subs'Huierten N-(I-Anthrachinonyl) - N' - dimethyl - formamidinium - chlorider gemäß Beispiel 41 erhält sowie ihre Farbtöne au Polyesterfasern angegeben:
Beispiel
42
43
44
45
46
47
48
49
50
Farbstoff
^-(6-Chlor-1-anthrachinonylaniino)-a-cyanoacrylsäure-2'-methoxyäthylester /H6,7-DicWor-l-anthrachinonylamino)-a-cyanoacrylsäurebcnzylester /^fe-Fluor-l-antiirachinonylaminoVa-cyanoaerylsaure^'-phenylathylester ^oJ-Difluor-l-anthrachinonylaminoi-a-cyanoacrylsäurepropylester /Ho-Methylthio-l-anthrachinonylaminoi-a-cyanoacrylsäureallylester ^-(6-Phenylthio-1-anthrachinonylamino)-a-cyanoacrylsäurecyclohexylester /Hö-Methylsulfonyl-1 -anthrachinonylaminoj-a-cyanoacryl. äurephenylester ^-(o-Phenylsulfonyl-l-anthrachinonylaminol-a-cyanoacrylsaureithylester ^-(4-(2'-Hydroxyäthylthio)-l-anthrachinonylamino)-a-cyanoacrylsäuremethyl-
ester
^-{4-Phenylthio-l-anthrachinonylam;no)-a-cyanoacrylsäure-p-methoxybenzyl-
ester
Farbton
Gelb
Gelb
Gelb
Gelb
Gelb
Gelb
Gelb
Gelb
Orange
Orange
Beispiel 52
25Teile N-(I- Anthrachinonyl) - N' - dimethylformamidinhim-chlorid in 300 Teilen Aihanol werden bei 20 bis 25° C mit 8.7 Teilen Triäthylamin und dann mit 5,6 Teilen Malodinitril versetzt. Man rührt bei Raumtemperatur bis zur Beendigung der Farbstoffbildung, saugt das in geiben Nädclchen kristallisierte Produkt ab und erhält 23 Teile ^-(1-Anthrachinonylamino)-a-cyancacrylsäurenitril = 96.7% der Theorie.
C18H9N3O2 (299.2).
Berechnet ... N 14,03, O 10,68;
gefunden .... N 13,92, O 10,76.
Gemäß Beispiel 1 b) oder 1 c) gefärbt oiler gedruc
liefert der Farbstoff auf Polyäthylenterephthak
Cellulosetriacetat- oder Polyamidfasern klare ge
Töne mit ausgezeichneten Licht-, Wasch-, Them
fixier-, Reib- und Bügeleehtheiten. Der Farbstoff w
gemäß Beispiel 52 in gleicher Weise erhalten, we
man an Stelle von Äthanol Lösungsmittel,
Methanol, Propanol, Äthylenglykol, Glykolmonomcthylätber, Diäthylenglykolmonomethyläther, Dibutyliither, Glykolmonomethyliilheracetat, DimelhylFormamid, Dimethylsulfoxid, Tetramcthylensulfon, Butanon-(2), Benzol, Toluol, Chlorbenzol, o-Dichtorberizol oder Nilrobenzol, verwendet oder wenn man an Stelle von Triäthylamin säurebindende Mittel, wie Calciumoxyd, Natrium- oder Kaliumhydroxy-, Natrium-. Kalium- oder Ammoniumcarbonat oder -hydrogencarbonat, Natrium- oder Kaliumacetat, Ν,Ν-Dimethylanilin, Pyridin, Picblin oder Chinolin, Natriummethylat oder Natriumälhylat, einsetzt. In analoger Weise erhält man das /(-(!-Anthrachinonylamino)-/)' -methyl- α - cyanoacrylsäurenitril oder das /)'-(l - Anthrachinonylamino)-/)'- phenyl -u-cyanoacrylsäurenitril, wenn man an Stelle des in diesem Beispiel genannten N-(I- Anthrachinonyl) - N' - dimethylformamidiniumchlorids das N-(I-AnthracHnonyl)-N' - dimethylacetamidiniumchlorid oder das N-(I- Anthrachinonyl) - N' - dimethylbenzamidiniumchlorid verwendet.
In der nachfolgenden Tabelle sind die Farbstoffe,
ίο die man aus entsprechend substituierten N-(I-Anthrachinonyl) - N' - dimethylformamidiniumchloriden gemäß Beispiel 52 erhält, sowie ihre Farbtöne auf Polyesterfasern angegeben:
Beispiel
53
54
55
56
57
58
59
60
61
62
Farbstoff
ß-(6-Chlor-1 -anthrachinonylaminoHi-cyanoacrylsäurenitril /?-(6,7-Dichlor-l-anthrachinonylamino)-a-cyanoacrylsäurenitril /Mo-Fluor-1 -anthrachinonylaminoj-a-cyanoacrylsäurenitril ^-(6,7-Difluor-1-anthrachinonylaminoj-a-cyanoacrylsäurenitril /Ho-Methylthio-1-anthrachinonylaminol-a-cyanoacrylsäurenitril /M6-Phenylthio 1 -anthrachinonylaminoj-a-cyanoacrylsäurenitril /Ho-Methylsulfonyl-l-anthrachinonylaminol-u-cyanoacrylsäurenitril /Ho-Phenylsulfonyl-l-anthrachinonylaminol-a-cyanoacrylsäurenitril ^-(4-Äthylthio-l-anthrachinonyiamino)-«-i;yanoacry!säurer.itri! /i-(4-Phenylthio-l-anthrachinonylamino)-a-cyanoacrylsäurenitril
Farbton
Gelb
Gelb
Gelb
Gelb
Gelb
Gelb
Gelb
Gelb
Orange
Orange
Beispiel 63
22,2 Teile 1 - Amino - 5 - acetylamino - anthrachinon werden mit 6,3 Teilen Dimethylformamid und 10,5 Teilen Thionylchlorid in 150 Teilen Nitrobenzol bei 50 bis 60° C in das Amidiniumchlorid übei geführt und mit 11 Teilen Cyanessigsäureäthylester und 20 Teilen wasserfreiem Natriumacetat versetzt. Man rührt bei 50 bis 60" C bis zur Beendigung der Farbstoffbildung, saugt das in gelben Nädelchen kristallisierte Produkt nach dem Erkalten ab, wäscht mit Methanol und Wasser und erhält 30,2 Teile ^-(5-Acetylamino-1 - anthrachinonylamino) - « - cyanoacrylsäurcäthylester = 94,5% der Theorie.
C22HnN3O5 (403,3).
Berechnet ... N 10,41, O 19,83; gefunden ... N 10.47, O 19,78.
Gemäß Beispiel 1 b) oder 1 c) gefärbt oder gedruckt, liefert der Farbstoff auf Polyäthylenterephthalat-, Cellulosetriacetat- oder Polyamidfasern klare gelbe Töne ausgezeichneter Licht-, Wasch-, Thermofixier- und Reibechtheit. Analoge /i-(5-Acetylamino-1 -anthrachinonylamino) - a - cyanoacrylsäureester erhält man, wenn man an Stelle des in diesem Beispiel genannten Cyanessigsäureäthylesters folgende Ester der Cyanessigsäure verwendet: den Methyl-, n-Propyl-, Isopropyl-, η-Butyl- oder Isobutylester, den 2'-Hydroxy-, 2'-Chlor-, 2'-Cyano-, 2'-Methoxy- oder 2'-Äthoxyäthylester, den 3'-Methoxypropyl- oder Ί'-Methoxybutylester, den 2'-(/i-Hydroxy- oder -Methoxyäthylenoxy)-äthylester oder den 2'-Dimethylaminoäthylcstcr. den Vinyl- oder Allylester, den Cyclohexyl- oder 4-Methylcyclohexylester, den Benzyl-, 2-Phenylälhyl- oder 3-Phenylpropylester, den Phenyl-, 4-Mcthoxyäthyl-, oder 3-Äthoxycarbonylphenylester. Analog fewinnt man das (i-(5-Acetylamino-l-anthrachinonylam;no)-r!-canoacrylsäurenilril, wenn man an Stellt· des in diesem Beispiel genannten Cyanessigäthylesters 6,6 Teile Malodinitrii verwendet.
Beispiel 64
15 Teile 1,5-Diamino-anthrachinon werden mit 10,5 Teilen Dimethylformamid und 16,8 Teilen Thionylchlorid in 150Teilen Nitroben..:tl bei 50 bis 6O0C in das Bis-amidiniumchlorid übergeführt, mit 15 Teilen Cyanessigsüuremethylester und 30 Teilen wasserfreiem Nalriumacetat versetzt und bei 50 bis 6O0C bis zur Beendigung der Farbstoffbildung gerührt. Nach dem Erkalten saugt man das in gelborangefarbencn Nädelchen kristallisierte Produkt ab, wä» nl mil Methanol und Wasser und erhält 28,5 Teile 1,5-Bis-(2' - methoxycarbonyl -T- cyano - äthylenamino) anthrachinon = 99% der Theorie.
C24H16N4O1, (456.4).
Berechnet ... N 12.27. O 21.0; gefunden .... N 12,33. O 20,88.
Gemäß Beispiel 1 b) oder 1 c) gefärbt oder gedruck liefert der Farbstoff auf Polyäthylenterephthalai oder Ccllulosetriacetatfasern klare gelbe Töne m ausgezeichneten Licht-. Wasch- und Thermofixiei echtheiten. In Lacken verarbeitet eignet sich d< Farbstoff als licht- und lösungsmittelechtes gelb* Pigment. Verwendet man an Stelle des in diesem Be spiel genannten Cyanessigsäuremcthylesters lOTei Malodinitrii. so erhält man das Polyäthylenter phthalatfasern gelbfärbende 1.5 - Bis - (2,2' - Dicyan äthylenami.ioj-anthrachinon. das sich ebenfalls i licht- und lösungsmittelechtes gelbes Pigment f Kunslharzlacke einsetzen läßt.
Beispiel 65
20 Teile 1,4-Diamino-anthrachinon werden r 14 Teilen Dimethylfomiamid und 23,6 Teilen Thion
Chlorid in 210 Teilen Nitrobenzol bei 50 bis 60 C in das Bis-amidiniumchlorid übergeführt, mit 30 Teilen Cyanessigsäure - β - meihoxyäthylester und 4C Teilen wasserfreiem Natriumacetat versetzt und bei 50 bis 60" C bis zur Beendigung der Farbstoffbildung gerührt. Man saugt das in braunroten Nadeln kristallisierte Produkt nach dem Erkalten ab, wäscht mit Methanol und Wasser und erhält 42,1 Teiie i,4-Bis-(2'-,;-methoxyäthylcarbonyl -T- cyano - äthylenamino) - anthrachinon = 92% der Theorie.
C28H24N4O8 (544,4).
Berechnet ... N 10,29. O 23,52;
gefunden N 10,37. O 23.41.
Gemäß Beispiel 1 b) oder 1 c) gefärbt oder gedruckt, liefert der Farbstoff auf Pofyäthylenterephthalat- oder Cellulosetriacetatfasern braunstichigrote Töne mit sehr guten Licht-, Wasch- und Thermolixierechtheiten. Bei der Verarbeitung als Pigment in Kunstharzlacken gewinnt man eine braunstichigrote. licht- und lösungsmittelechte Einfärbung. Verwendet man an Stelle des in diesem Beispiel genannten Cyanessigsäure-/i-methoxyäthylester 13.8 Teile Malodinitril. so erhält man das Polyäthylenierenhthalat- und Cellulosetriacetatfusern braunstichigrotfärbenJe 1.5-Bis-12.2' - dicyanoäthylenamino)- anthrachinon, das sich ebenfalls als licht- und lösungsmittelechtes braunstichigrotes Pigment für Kunstharzlacke einsetzen läßt.
Beispiel 66
22,7 Teile 4,8 - Diamino - 1.5 - dihydroxy - anthrachinon werden mit 14 Teilen Dimethylformamid und 23,6 Teilen Thionylchlorid in 210 Teilen Nitrobenzol bei 50 bis 60" C i ι das in blaß violetten Prismen kristallisierende ^is-amidiniumchlorid übergeführt, mit 35 Teilen Cyanessigsäurebenzylester und 40 Teilen Natriumacetat versetzt und bei 90 bis 110 C gerührt, bis die Farbstoffbildung in blauvioletten Nädelchen beendet ist. Man saugt nach dem Erkalten ab, wäscht mit Methanol und Wasser und erhält 52 Teile 4,8-Bis- (T - benzylcarbonyl -T-cyano - äthylenamino)-1,5 -dihydroxy-anthrachinon = 96,5"» der Theorie.
C36H24N4O8 (640,5).
Berechnet ... N 8.74. O 19.95;
gefunden .... N 8.67. O 19.84.
Gemäß Beispiel 1 b) oder 1 c) gefärbt oder gedruckt, liefert der Farbstoff auf Polyäthylenterephthalat- oder Cellulosetriacetatfasern rotblaue Töne mit ausgezeichneten Licht-, Wasch- und Sublimierechtheiten. Verwendet man an Stelle des 4,8-Diamino-l,5-dihydroxy - anthrachinons das isomere 4,5 - Diamino-1,8-dihydroxy-anthrachinon, so erhält man das Polyesterfasern rotblaufärbende 4,5-Bis-(2'-benzyloxycar· bonyl-2'-cyanoäthylenamino)-l,8-dihydroxy-anthrachinon. Setzt man an Stelle des Cyanessigsäurebenzylesters 13,2 Teile Malodinitril ein, so wird das Polyesterfasern rotblaufärbende 4,8-Bis-(2\2'-dicyanoäthylenamino) - 1,5 - dihydroxy- bzw. das 4,5 - Bis-(2,2' - dieyano - äthylenamino) -1,8 - dihydroxy - anthrachinon erhalten.
Beispiel 67
ι ο 22,6 Teile ) ,4,5,8 - Tetraamino - anthrachinon werden mit 27 Teilen Dimethylformamid und 44 Teilen Thionylchlorid in 320 Teilen Nitrobenzol bei 70 bis 800C in das Tetrakis-amidiniumchlorid übergeführt, mit 39 Teilen Cyanessigsäuremethylester und 75 Teilen wasserfreiem Natriumacetat versetzt und bei HO bis 120cC bis zur Beendigung der Farbstoffbiidung gerührt. Nach dem Erkalten saugt man ab, wäscht mit Methanol und Wasser und erhält 57,4 Teile 1,4.5.8 - Tetrakis - (T - methoxycarbonyl -T- cyanoäthylenamino)-anthrachinon = 96,5% der Theorie.
C34H24NaO10 (704,5).
Berechnet ... N 15,89, O 22,71;
gefunden .... N 15,71, O 22,52.
Der Farbstoff Ii;IJt sich als rotblaues, licht- und lösungsmittelechtes Pigment für das Einfärben von Kunststoffen einsetzen. Verwendet man an Stelle des Cyanessigsäuremethylesters 26 Teile Malodinitril, so wird das l,4,5,8-Tetrakis-(2',2'-dicyanoäthylenamino)-anthrachinon erhalten.
Beispiel 68
19 Teile N-(I- Anthrachinonyl) - N' - dimethylacetamidiniumchlorid in 100 Teilen Nitiobenzol werden bei 20 C mit 4,5 Teilen Malodinitril und 9 Teilen wasserfreiem Natriumacetat versetzt und bis zur Beendigung der Farbstoffbildung gerührt. Man saugt das in gelben Nädelchen kristallisierte Produkt ab. wäscht mit Methanol und Wasser und erhält 16,5 Teile /i - (1 - Anthrachinonylamino) - η - cyano - crotonsäurenitril = 91% der Theorie.
C19H11N3O, (313.3).
Berechnet ... N 13,4. O 10,22;
gefunden .... N 13,28, O 10,29.
Gemäß Beispiel 1 b) und 1 c) gefärbt oder gedruckt, liefert der Farbstoff auf Polyäthylenterephthalat-, Cellulosetriacetat- oder Polyamidfasern klare gelbe Töne, die ausgezeichnete Licht-, Wasch-, Thermo-
fixier-. Reib- und Bügelechtheiten besitzen. In der nachfolgenden Tabelle sind die Farbstoffe, die man aus entsprechenden N-(l-Anthrachinonyl)-N'-dimethylamidiniumchloriden und Malodinitril gemäß Beispiel 68 erhält, sowie ihre Farbtöne aui Polyesterfasern angegeben:
Beispiel
Farbstoff
/i-(l-Anthrachinonylamino)-/i-propyl-a-cyanoacrylsäurenitril /H6-Chlor-l-anthrachinonylamino)-^cyanomethyl-«-cyanoacrylsäurcnitril /^-Hydroxy-l-anthrachinonylamimi)-/i-cyclohexyl-«-cyanoacrylsäurenitril /^-Phenylammo-l-anthrachinonylaminol-^äUioxyrnethyl-u-cyanoacrylsäure-
nitril
/Ml-AnthrachinonylaminoWJ-benzyl-u-cyanoacrylsäurenitril ^-^-Methoxy-l-anthrachinonylaminoHi-phenyl-u-cyanoacrylsäurenitril /i-(l-Anthrachinonylamino)-/i-(p-methoxyphcnyl)-«-cyanoacrylsäurenitril
Farbton
Gelb
Gelb
Rot
Graublau
Gelb
Orange
Gelb
33
Fortsetzung 34
Betspiel
Farbstoff
/M4-Hydroxy-l-anthrachinonylamino)-/Mm-chlorphenyl)-a-cyanoacrylsäurenitril /i-(4-Acetylamino-l-anthrachinonylamino)-/i-(p-äthoxycarbonylphenyl)-
«-cyanoacrylsäurenitril
/^-Phenylamino-l-anthrachinonylaminoJ-fMp-dimethylaminophenyl)-
a-cyanoacrylsäuivnitril fi-d-AnthrachinonylaminoV/J^'-pyridyll-a-cyanoacrylsäurenitril Farbton
Rot
Rot
Graublau Gelb
Beispiel
25 Teile N - (2 - Anthrachinonyl) - N' - dimethylformamidinium-chlorid und Π Teile Cyanessigsäurebenzylester werden mit 20 Teilen wasserfreiem Natriumacetat in 150!eilen Nitrobenzol bei 50 bis 60 C gerührt, bis die Farbstoffbildung in grünstichiggelbcn Nädelchen beendet ist. Man saugt nach dem Erkalten ab, wäscht mit Methanol und Wasser und erhält Teile .i-(2-Anthrachinonylamino) ■ <i - cyanoacrylsäurebenzylester = 95% d ;r Theorie.
C25H16N2O4 (408,3).
Berechnet ... N 6,87, O 15,68; gefunden .... N 6,83, O 15,72.
Den gleichen Farbstoff erhält man in analoger Weise, wenn man an Stelle des N-(2-Anthrachinonyl)-N'-dimethylforrnamidiniumchlorids das N-(2-Anthrachinonyl)-N'-methyl-, -N'-phenyl, -N'-phenyl-N'-methyl-, -N'-diäthyl, - N'- tetrametnylen- oder -N '-pentamethyien-forrnamidinium-chlorid, -bromid. -nitrat oder -toluolsulfonat verwendet. Gemäß Beispiel Ib) oder Ii gefiubt oder gedruckt, liefert der Farbstoff auf Polyethylenterephthalat-, Cellulosetriacetat- oder Polyamidfasern grünstichiggelbe Töne mit sehr guten Echtheiten. In der nachfolgenden Tabelle sind die Farbstoffe, die man aus entsprechend substituierten N - (Anthrachinonyl) - N' - dimethylamidiniumchloriden und Cyanessigestern gemäß Beispiel 80 erhält, sowie ihre Farbtöne auf Polyäthylcnterephthalatfasern angegeben:
Beispiel
81 82 83 84 85 86 S7 88 89 90 91 92 93 94 95 96
Farbstoff
fi-(4-Hydroxy-2-brom-l-anthrachinonylamino)-a-cyanoacrylsäure-
methylestcr /i-(4-Hydroxy-3-brom-l-anthrachinonylamino)-a-cyanocrotonsäure-
methylester .'-(4-Methoxy-2-brom-i-anthrachinonylamino)-a-cyanoacrylsäure-
methylester /S-(5-Nitro-4-amino-1 -anthrachinony lamino)-a-cyanoacrylsäure-
benzylester /i-O-Methoxy^-amino-l-anthrachinonylaminoJ-a-cyanoacrylsäure-
äthylester /J-O-Phenoxy-^amino-l-anthrachinonylaminoJ-u-cyanoacrylsäure-
methylester ^-(3-Bnm-4-amino-l-anthrachinonylamino)-a-cyanoacrylsäure-
2'-methoxyäthylester /J-(3-Cyano-4-amino-1 -anthrachinonylaminoj-a-cyanoacrylsäure-
phenylester /?-(3-Acetyl-4-amino-l-anthrachinonylamino)-a-cyanoacrylsäure-
4'-pyridylester ^-(3-Äthoxycarbonyl-4-amino-l-anthrachinonylamino)-fi-cyanoacryl-
säureäthylester ^-(B-il'-HydroxyäthylthioH-amino-l-anthrachinonylaminol-a-cyanoacrylsäuremethylester
/MS-MethylsulfonyW-aminoH-anlhrachinonylaminol-u-cyanoacrylsäureäthylester
^-(S-Phenylsulfonyl^-amino-l-anthrachinonylaminot-fi-cyanoacryl-
säureäthylester /(^-Propionylamino-i-anthrachinonylaminol-u-cyanoacrylsäure-
propylester /J-(2-Brom-4-p-toluolsulfonylamino-l-anthrachinonylamino)-fj-cyano-
acrylsäuremethyle:;ter fi-(5,8-Dichlor-4-amino-l-anthrachinonylamino)-ii-cyanoacrylsäurebcnzylester Farbton
Gelbstichigrot
Rot
Orange
Marineblau
Blauviolett
Blauviolett
Blauviolett
Blauviolett
Blauviolett
Blauviolett
Rotsticaigblau
Blaustichigrot
Blaustichigrot
Rot
Gelbstichigrot
Blauviolett
35
Fortsetzung
36
Beispiel Farbstoff Farbion
97 l/^-Bis-^'-äthoxycarbonyW-cyano-äthylenaminoJ-S^-dihydroxy- Blaustichigrot
anthrachinon
98 5-(2'-Methoxycarbonyl-2'-cyano-äthylenamino)-l,9-thiazolanthron Gelb
99 5-(2'-Äthoxycarbonyl-2'-cyano-äthylenamino)-l,9-pyra:iolanthiOn Gelb
100 5-(2'-Äthoxycarbonyl-2'-cyano-r-methyl-äthylenamip^)-l,9-anthra- Gelb
pyrimidin
101 4-(2'-Benzyloxycarbonyl-2'-cyano-äthylenamino)-l-methyl-l,9-anthra- Gelbrot
pyridon
Beispiel
25Teile N - (2 - Anthrachinonyl) - N' - dimeth>lformamidiniurn-chlorid und 6,6 Teile Malodinitril werden in 150Teilen Nitrobenzol mit 20Teilen wasser-
C18H4N3O2 (299,2).
Berechnet gefunden
freiem Natriumacetat bei 20 bis 3O0C bis zur Beendigung der Farbstoffbildung in gelben Nädelchen gerührt. Nach Absaugen und Waschen mit Methanol und Wasser erhalt man 22,6 Teile //-(2-Anthrachir.onylamino)-n-cyanoacrylsäuienitril = 95.1% der Theorie.
N 14,07. O 10.69;
N 14,01, O 10,79.
Gemäß Beispiel 1 b) oder 1 c) gefärbt oder gedruckt, liefert der Farbstoff auf Polyäthylenterephthalat-, Cellulosetriacetat- oder Polyamidfasern grünstichiggelbe Töne mit sehr guten Echtheiten. In der nachfolgenden Tabelle sino die I arbstoffe, die man aus
entsprechend substituierten N - (Anthrachinonyl)-N'-dimethylamidiniumchloriden und Malodinitril gemäß Beispiel 102 erhäk, sowie ihre Farbtöne auf Polyäthylenterephthalatfasern angegeben:
Beispiel
103 104 105 106 107 108 109 110 111 112
118 119 120 121 122 123
Farbstoff
/<-(4-Hydroxy-2-brom-l-anthrachinonylamino)-u-cyanoacrylsäurenitril /J-^Hydroxy-S-brom-l-anthrachinonylaminoJ-u-cyanocrotonsäurenitril /f-(4-Methoxy-2-brom-l-anthrachinonylamino)-a-cyanoacrylsäurenitril ^-(S-Nitro^-amino-l-anthrac'.iinonylaminol-a-cyanoacrylsäurenitril /i-ß-Methoxy^-amino-l-anthrachinonylaminoJ-a-cyanoacrylsäurenitril ß-P-Phenoxy^-amino-l-anthrachinonylaminoJ-a-cyanoacrylsäurenitril 0-(3-Brom-4-amino-1 -anthrachinony lamino )-a-cyanoacry lsäurei.itril /J-(3-Cyano-4-amino-l-anthrachinonylamino)-a-cyanoacrylsäurenitril ^-(3-Acetyl-4-amino-l-anthrachinonylamino)-a-cyanoacrylsäurenitril ß-ß-ÄthoxycaVbonyl^-amino-l-anthrachinonylaminoJ-a-cyanoacryl-
säurenitril
/J-(3-(2'-Hydroxyäthylthio)-4-amino-l-c.r.thrachinonylamino)-a-cyano-
acrylsäurenitril
^-(S-Methylsulfonyl^-aminol-l-anthrachinonylaminol-a-cyanoacryi-
säurenitril
^S-PhenylsulfonyM-amino-l-anthrachinonylaminoJ-a-cyanoacryl-
säurenitril
/J^Propionylamino-l-anthrachinonylaminoJ-a-cyanoacrylsäurenitril ^-(2-Brom-4-p-toluolsulfonylamino-l-anthrachinonylamino)-a-cyano-
acrylsäurenitril
/H5,8-Dichlor-4-amino-]-anthrachinony!amino)-a-cyanoacryIsäurenitril l,4-Bis-(2',2'-Dicyano-äthylenaniino)-5,8-dihydrcxy-anthrachinon 5-(2',2'-Dicyano-äthylenamino)-1 .,9-thiazolanthron 5-(2'.2'-Dicyano-äthylenamino) 1,9-pyrazolanthron 5-(2',2'-Dicvano- l'-methyl-äthy lenamino)-1,9-anthrapyrimidin 4-(2',2'-Dicyano-äthylenamtno)-l-methyl-l,9-anthrapyridon
Farbton
Gelbstichigrot
Rot
Orange
Marineblau
Blauviolett
Blauviolett
Blauviolett
Blauviolett
Blauviolett
Blauviolett
Rotstichigblau Blaustichigrot Blaustichigrot
Rot
Gelbstichigrot
Blauviolett
Blaustichigrot
Gelb
Gelb
Gelb
Gelbrot

Claims (1)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Herstellung von Anthrachinonfarbstoffe^ dadurch gekennzeichnet, daß man N-Anthrachinonyl-N'-amidiniumsalze der Formel
R1
DE19661644604 1966-05-03 1966-05-03 Anthrachinonfarbstoffe sowie deren Herstellung und Verwendung Expired DE1644604C (de)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DEF0049089 1966-05-03
DEF0049089 1966-05-03

Publications (2)

Publication Number Publication Date
DE1644604A1 DE1644604A1 (de) 1970-08-06
DE1644604C true DE1644604C (de) 1973-03-15

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