DE1567893A1 - Verfahren zur Herstellung von Plutoniumkohlenitrid - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Plutoniumkohlenitrid

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DE1567893A1 DE19661567893 DE1567893A DE1567893A1 DE 1567893 A1 DE1567893 A1 DE 1567893A1 DE 19661567893 DE19661567893 DE 19661567893 DE 1567893 A DE1567893 A DE 1567893A DE 1567893 A1 DE1567893 A1 DE 1567893A1
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Guyton James Louis
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Description

Verfahren zur Herstellung von plutoiiiumkohlenitrid
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung einer neuen Plutoniuinverbindung, Pliitoniumkbhleniti'ld, die Insbesondere als Brennstoff lür Kernreaktoren Verwendung finden kann.
Es ist bekannt," daß Brennstoffelemente für Kernreaktoren zahlreichen Erfordernissen entsprechen iuüssen. Beispielsweise bereitet der zur Energiegewinnung sowie zum Schutz der Brennstoffelemente erforderliche Wärmeaustausch erhebliche Schwierigkeiten, da die Künlmittel zumeist chemisch aK-tiv sind und daher mit dem Brennstoff nicht in unmittelbare Berührung gebracnt weraen dürfen, trotzdem aber ein ausreichender Wänueaustausch gewanrieistet bleiben iiiuß. Das zum Schutz der Brennscoi'felemente meist verwandte Canning bietet keinen absolut sicheren Schutz, da es bei höheren Betriebstemperaturen infolge zu starker Ausdehnung, der BremisGoifelemente platzen oder zumindest Risse bekommen kann. Zur Beschadifeun^ des Behälters, kann es auch infolge chemischer Reaktion mit dem
BAD ORIGINAL
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Brennst oll körnen, .andrerseits ist &el υ-χ berührun6 zwischen Behälter und BrennsLOxx der ^ariaeaus-·' /. -.. .-.-,■.■ tausch un"bei'iiedig,end. Der Brennstoix xuuß aaiier einen hohen Schmelzpunkt besitzen und chemisch wenit -lictiv sein.
besondere Schwierigkeiten treten aucn bei uer iierstellundes Brennst ox is iniole-e der hohen Radioaktivität von ilunonium &ui . Aus Sicherheitsgründen sind tersteiiangaveriaxji-en, die uiüian^reicne Bearbeitung, und handnabui-f eiiordera ufjfci-w=!^bQ-At. xlutoniuiaj.uiver ist tesoixderb scb.wierifc zu verarbeiten, . _ .. ab&esenen aavon, dai^ es unerwünscht iac, «.it der er-iox-üorli-cnei Lex-itieiiieiune einen vveitei-en verxaLr-en^sc· χ-χτ,ο eii*zux.ö.nx-e,n. _. , xnsDesondere lüuii ein ütttT&eicnen auch nui· iCieiiiScex* ...ent-^ •aes iulvers vex^ieden y-eraen. Die Verarceiöun^ lesii.:., nicut, , Luxverlüriiiia.eix „.aterials iau daner vor-zu£,ienen.
jiiine Eolle spielen ferner wirrscnaitlicnö ü.r%'ae;Ua^e.i^' Jl aie Brennscolielemente neben dem SpaxtsüOii nich·; spaltoopei; .-..ateriai βητ;ηε·1ΐ&η, aie Baugrosse aes r^eaKtors aber u.h. von dem Volumen des j5rennsöolx's abhcinfeT;, auü aux" hohe Diente des Spaxtätofis gesehen /i
3chliesslicn ist auch aie Batioxtaxisier-ung des prozesses selost im Au&e zu oenainen. Inlolfce der i-Oiten des Spaltstoixs muß eine iaö&,iiciiSt; iiohe Ausbeute angestrebt werden. Ferner sollen nach Mo^xiciiireit mit einem j..erstellun£3verl'aiiren ohne trosse .-jaaeruii^ aes ί-rozesses und
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BAD ORIGINAL
der Apparatur sämtliche 'gewünschte Brennstoff zusammensetzungen.' herstellbar sein· .
Die bekannten/Verfahren zur Herstellung von Brenns.tof.fen erfüllen. nicht sämtliche dieser Voraussetzungen in zufriedenstellender Weise,
Die Erfindung hat es sich daher zur Aufgabe bestellt, ein Verfahren zur Herstellung von Brennstoffen für Kernreaktoren zu schaffen, das liiit eineia iväniiauai an VerfaiirenssGlir.itten und Vorkehrungen zuiu Strahlungsschutz durchführbar, ohne Aufwand A zwecke Herstellung verschiedener Brennstoffzusammense tzungen variabel ist und einen Brennstoff mit geringer chemischer Aktivität, hoher Stabilität, hohem Schmelzpunkt und hoher Spaltstoffdiehte pro Volumeneinheit erzeugt.
Die Aufgabe wird durch das erfindungsgemässe Verfahren gelöst, mit dein es unerwartet gelungen ist, eine neue chemische Verbindung, Jrlutoniunikohieniti'id, herzustellen, die überraschenderweise alle erforderlichen Eigenschaften aufweist. Das Verfahren besteht darin, dalieine KLutoniuiafcarbid und metallisches llutcni-uai enthalrenae Vaku.ufflk*S£ister bis zu Druck von 200 τ 500 mm Quecksilbersäule mit Amsoniakgäs gefüllt und sodaini 5-Stunäeu auf eine Temperatur von 1000 - 1200 G erhitzt wird, worauf das Ammoniak abgezogen uiia die vexbleibenden .Reaktionsteilnemuer bei einem Druck von 0,1 -^ It)Oy u
5 Stunden auf einer Temperatur von 1100 - i^üO °C gehalten
werden. .
Das Verfahren arbeitet aussciülesaiich mit nicht pulverförmiger!
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Feststoffen und führt zu einer Ausbeute von 100 %. Es iet ohne Veränderung der Apparatur und der wesentlichen Verfahrensschritte geeignet, verschiedene Brennstoffzusammensetzungen herzustellen. Der erzeugte Brennstoff besitzt einen Schmelzpunkt über 2000 °G, ist an der Luft bei Temperaturen bis über JOO chemisch stabil, und weist eine Spaltstoffdichte von mehr als 94 -/b auf. .
Das Vei-fahren sei an Hand der folgenden Beispiele näher erläutert.
BEISPIEL I
Ein Cermet fester Phase enthaltend 72 Gew. % Plutoniumkarbid und 2ö Gew. % metallisches Plutonium wurde in ein Yakuumgefaas gefüllt und dieses auf ein Vakuum mit einem Druck von nicht mehr als 5 · 10"*^ mm Quecksilbersäule gebracht. Das Gefäss wurde dann mit Anuiioniakgas bis zu einem Druck von 350 aua wieder aufgefüllt und für 5 Stunden aui 1100 0C erhitzt. Hieraui wurde das Anuuoniakgas abgepumpt bis ein Druck- _ von b * 1Ο~^ oder weniger erreicht wurde und das Eeaktionsprodukt unter diesem Vakuum sodann erneut 5 Stunden lan^ auf 1100 0C erhitzt und danach auf Zimmertemperatux· abgekühlt. Bb wurde ein festes Plutoniuaikohlenitrid grauer Farbe mit einer Ausdeute von 100 % erzielt.
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BEISPIEL II -
Ein Cermet fester Phase enthaltend 50 Gew. % Plutoniumkarbid ;..
und 50 Gew. % metallisches Plutonium wurde in einen Vakuum- * behälter gefüllt und dieser auf ein Vakuum gebracht, und sodann mit Ammoniak bis zu einem Druck von 400 mm gefüllt und während 3 Stunden auf 1000 0C erhitzt. Hierauf wurde das Ammoniak abgezogen und das Geiäss 3 Stunden bei 1100 0C unter ständigem Vakuum gehalten. Nachdem der Behälter auf Λ Zimmertemperatur'abgekühlt war, wurde das Produkt entnommen.
Auch hier betrug die Ausbeute 100 %..
XiIach dem gleichen Verfahren wurde Plutoniumkohlenitrid mit 72, 50 und 33 Gew. % PuC hergestellt. Da Plutoniumnitrid in Plutoniumkarbid in jedem Verhältnis löslich ist, kann Plutoniumkohlenitrid mit jedem gewünschten Anteil Plutoniumkarbid hergestellt werden. Das Ausgangsmaterial war in jedeiii Falle fest und nicht pulverförmig, und ein Nachschmelzen des Cermets oder ein äächfüllen von Ammoniak war in keinem Fall erforderlich. Da keinerlei Heaktion oder Lösung des Plutoniumkarbids -mit dem Ammoniak e1 in tr at wurde ohne Rücksicht auf den Kohlestoffgehalt der Ausgangsstoffe stets Plutoniumkohlenitrid in stÖchiometrisehem Verhältnis erzeugt.
In der folgenden Tabelle sind einige der wichtigsten physikalischen Eigenschaften des nach ä.im erfindungsgemässen Verfahrens, hergestellten Plutonium]|ohlenitrids aufgeführt.
. 009836/15^1 BAD ORIGINÄR
TABELLE
72 Gew.% PuO 28 Gew.% Pu Gew.% PuC
Gew .#. Pu
33 Gew% PuO 6? Gew% Pu
Schmelzpunkt "bei 1 Ata.J^j2
2224,0C 0C
+ 50 0C
2460 ÜC ±30 0C
Gitter
Farameter
4,917 ± 4,936
Zersetzung in Luft
langsamer als «♦•-plutonium Schneller aL·
<*" Plutonium
Schneller als Ob-Plutonium
Zersetzung in Ho
Zersetzung in H-,
15 70 umgesetzt nach 5 Stunden bei 25 -C und 6 kg/cm
Oxydation zu 'Pulver 50% umgesetzt nach 5
bei 25
4 kg/cm
und
Oxydation zu PuO2 Pulver
Ther;aogravimetr, Analyse
in Luft bei 0,5 ata
Oxydat ionsbeginn bei 320 0C Ende bei 385 C Oxydationsbeginn bei 200 0C
ILnde bei
450 °c
im Vakuum bei 5 /si
Keine wesentliche Gewich^sveränderuag Keine wesentliche Gewichtsveränderung
009836/1571 BAD ORIGINAL
. VonIiifceress^· "MiaCsueir"---iiooii foigeaade"-Eigeasoiiaften. '
^ erzeugtes ■"" ί
ilejiiimid. ist an derltuft bis- 34$ 0O chemiscli staMJ.; Es. wai»; feiner bei-eiaem 4-1 - 2!age Tqrsueü in einer Atmosphäre f mit 81 - 99 fa reiaiiirer leueixtigkeit "bei einer Gewichts-
von weniger als. 0^02 fa-efeenfalls stabil» "■ ■ .' : .
Flutoäiiwgelialt -"beträgt .'.9^9S %? liegt also 'wesentlich " - ; --als bei-(%}
t BAD ORIGINAU

Claims (3)

Patentansprüche
1. Verfahren zur Herstellung von Plutoniuinkolilenitrid, dadurch gekennzeichnet, daß eine Plutoniunikarbid und metallisches Plutonium enthaltende Vakuumkammer bis zu einem Druck von 200 - 500 mm Quecksilbersäule mit Aminoniakgas gefüllt und sodann 3 Stunden auf eine Temperatur von 1000 - 1200 0C erhitzt wird, -worauf das Ammoniak abgezogen und die verbleibenden Eeaktionsteilnehuier bei einem Vakuum von 0,1 - 100 /U 3 Stunden auf einer Temperatur von 1100 - 1200 °G gehalten werden.
α. Verfahren geinäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Plutoniumkarbid und das metallische Plutonium in Form eines Cermet eingebracht werden.
3. Verfahren gemäss Anspiush 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Vakuumkammer vor Einfüllen des Ammoniaks einen HÖcristdruck von 5 . 10""^-mm Quecksilbersäule aufweiut.
BAD ORIGINAL 0098 3 6/1571
DE19661567893 1965-12-16 1966-12-16 Verfahren zur Herstellung von Plutoniumkohlenitrid Pending DE1567893A1 (de)

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SE324623B (de) 1970-06-08
GB1137578A (en) 1968-12-27
US3368877A (en) 1968-02-13

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