DE1557065B2 - Verfahren zum Reinigen eines Wasserstoff oder Sauerstoff enthaltenden Gases - Google Patents

Verfahren zum Reinigen eines Wasserstoff oder Sauerstoff enthaltenden Gases

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DE1557065B2 DE65G44270A DEG0044270A DE1557065B2 DE 1557065 B2 DE1557065 B2 DE 1557065B2 DE 65G44270 A DE65G44270 A DE 65G44270A DE G0044270 A DEG0044270 A DE G0044270A DE 1557065 B2 DE1557065 B2 DE 1557065B2
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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Reinigen eines Wasserstoff oder Sauerstoff enthaltenden Gases mit Hilfe eines Brennstoffelementes mit katalytisch aktiven Elektroden, zwischen denen eine Spannung angelegt wird.
Aus der Literaturstelle »Chemical Engineering«, 16. September 1973, Seiten 69 und 71, ist es bereits bekannt, aus einem Wasserstoff enthaltenden Gasstrom mit Hilfe eines Brennstoffelementes reinen Wasserstoff zu gewinnen, indem zwischen den katalytisch aktiven Elektroden des Brennstoffelementes eine Spannung angelegt und die eine Elektrode mit einem Wasserstoff enthaltenden Gas beaufschlagt wird, während von der anderen Elektrode reiner Wasserstoff abgezogen wird. In der Literaturstelle finden sich keine Hinweise über die Zusammensetzung des Elektrolyten im verwendeten Brennstoffelement. Hingegen wird speziell darauf hingewiesen, daß ein nicht näher genanntes Dichtungsmittel zum Versiegeln der Elektroden wesentlich ist.
Aus der DE-AS 10 36 345 ist auch bereits ein Brennstoffelement für die Erzeugung elektrischer Energie bekannt, bei dem zwischen den beiden Elektroden, von denen die eine mit Brennstoffgas und die andere mit Sauerstoff gespeist wird, als Elektrolyt eine Ionenaustauschermembran vorgesehen ist.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zu schaffen, mit dem in besonders wirtschaftlicher Weise Wasserstoff oder Sauerstoff enthaltende Gase gereinigt werden können.
Gelöst wird diese Aufgabe durch ein Verfahren der eingangs genannten Art, das erfindungsgemäß dadurch gekennzeichnet ist, daß ein Brennstoffelement verwendet wird, dessen Elektrolyt aus einer Ionenaustauschermembran besteht, und entweder die Anode des Brennstoffelementes mit Wasserstoff enthaltendem Gas beaufschlagt und Wasserstoff von der Kathode abgezogen wird, oder die Kathode mit Sauerstoff enthaltendem Gas beaufschlagt und Sauerstoff von der Anode abgezogen wird.
Beim Verfahren nach der Erfindung entspricht die pro Zeiteinheit und Stromstärkeeinheit erzielbare Menge an gereinigtem Gas im wesentlichen der theoretisch erzielbaren Menge, so daß mit einem sehr hohem Wirkungsgrad gearbeitet werden kann.
Es war nicht zu erwarten, daß katalytisch aktive Elektroden allein in Verbindung mit einem aus einer Ionenaustauschermembran bestehenden Elektrolyten die Reinigung eines Wasserstoff oder Sauerstoff enthaltenden Gases mit verhältnismäßig geringem Energiebedarf ermöglichen, da in der eingangs genann
20
30
jr>
40
4r>
t>o ten Literaturstelle aus »Chemical Engineering« ausdrücklich darauf hingewiesen wird, daß ein nicht näher spezifiziertes Dichtungsmittel zum Versiegeln der Elektroden wesentlich ist.
Das Verfahren nach der Erfindung wird nun näher anhand von Zeichnungen erläutert, in denen zeigt
Fig. 1 eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach der Erfindung und
F i g. 2 eine mit einem Brennstoffelement zur Erzeugung von elektrischer Energie zu einer Baueinheit vereinigte Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach der Erfindung.
Die in F i g. 1 gezeigte Vorrichtung besteht aus einem Brennstoffelement, dessen Elektrolyt aus einer Ionenaustauschermembran 1 besteht, die zwischen katalytisch aktiven Elektroden 2 und 3 liegt und elektrischen Kontakt damit hat. Leitungen 4 und 5, die mit den Elektroden 2 bzw. 3 verbunden sind, führen von einer außen gelegenen, nicht gezeigten Quelle Gleichspannung zu. Das zu reinigende Gas wird durch einen Einlaß 6 und eine Kammer 7 der Elektrode 2 zugeführt. Ein mit einem Ventil versehener Auslaß 8 ist an der Kammer 7 vorgesehen, durch den Verunreinigungen oder Nebenprodukte des behandelten Gasstroms abgeführt werden. Das behandelte Gas wird durch eine Kammer 9 und einen Auslaß 10 aus der Vorrichtung entfernt.
In Fig.2 ist eine Vorrichtungseinheit gezeigt, die sowohl einen Gasbehandlungsteil als auch einen üblichen ein Brennstoffelement aufweisenden Teil enthält. Bei der Vorrichtung gemäß F i g. 2 ist der Gasbehandlungsteil zur Wasserstofferzeugung geeignet und weist eine Ionenaustauschermembran 11 auf, die zwischen einer katalytisch aktiven Anode 12 und einer katalytisch aktiven Kathode 13 liegt und in elektrischem Kontakt damit ist. Die Membran 11 ist der einzige Elektrolyt in diesem Teil des Elements. Leitungen 14 und 15, die mit den' Elektroden 12 bzw. 13 verbunden sind, führen von einer außen gelegenen Quelle 20 Gleichspannung zu. Ein unreines, Wasserstoff enthaltendes Gas wird durch einen Einlaß 16 und eine Kammer 17 der Anode 12 zugeführt. Ein mit einem Ventil versehener Auslaß 18 ist an der Kammer 17 vorgesehen, durch den Verunreinigungen oder Nebenprodukte des Wasserstoff enthaltenden, behandelten Gases abgeführt werden. Der gereinigte Wasserstoff wird von der Kathode 13 in die Kammer 19 zur Verwendung in dem das Brennstoffelement entnaltenden Teil der Vorrichtung geleitet.
Im Brennstoffelementteil der Vorrichtung ist eine Kationenaustauschermembran 21 vorgesehen, die zwischen einer katalytisch aktiven Anode 22 und einer katalytisch aktiven Kathode 23 liegt und in elektrischem Kontakt damit ist. Diese Elektroden sind durch Leitungen 24 und 25 mit einer außen gelegenen Verbraucher 26 verbunden. Ein Sauerstoff enthaltendes Gas, gewöhnlich Luft oder gereinigter Sauerstoff, wird dem Brennstoffelementteil der Vorrichtung durch einen Einlaß 27 zugeführt und wird über die Kammer 28 in Kontakt mit der Kathode 23 gebracht. Unreiner Wasserstoff kann also durch den Einlaß 16 in den den Wasserstoff erzeugenden Teil der Vorrichtung eingeführt und in gereinigtem Zustand durch die Kammer 19 abgeführt und in Verbindung mit einem Sauerstoff enthaltenden, bei 27 eintretenden Gas verwendet werden, um Strom zu erzeugen. Während die F i g. 2 in bezug auf die Reinigung und Verwendung von Wasserstoff beschrieben worden ist, ist es auch möglich, durch Umkehrung der Polarität an den Elektroden,
Sauerstoff in gleicher Weise zu behandeln, wobei eine geeignete Art von Wasserstoff durch den Einlaß 27 zugeführt wird; ferner kann ein zweiter Gasreinigungsteil an der gegenüberliegenden Seite des Brennstoffelementes vorgesehen werden, so daß sowohl Wasserstoff als auch Sauerstoff zur Verwendung im Brennstoffelement behandelt werden können.
Die Ionenaustauschermembran kann aus irgendeinem bekannten Kationen- oder Anionenaustauschermaterial gebildet sein. Beispielsweise können Kationenaustauschermembrane aus Phenolaldehydsulfosäure, PolystyroI-Divinyl-Benzolsulfonsäure und Phenolaldehydcarbonsäure verwendet werden. Als Anionenaustauschermaterial können z. B. quaternäres Chlormethyl-Polystyrol und Amin-Chlormethyl-Polystyrol verwendet werden.
Die Dicke der verwendeten Membrane ist nicht kritisch und kann ungefähr 0,05 —5 mm und mehr betragen. Aus wirtschaftlichen Gründen sind die Membrane jedoch so dünn wie möglich, z. B. 0,05-0,75 mm.
Für die zur Gasreinigung eingesetzten Brennstoffelemente sind eine Reihe von verschiedenartigen Elektroden geeignet. Solche Elektroden sollten Leiter sein, die die Fähigkeit besitzen, das zu reinigende Gas zu absorbieren und als Katalysatoren für die Reaktion an den Elektroden dienen. Geeignete Materialien für die Elektroden sind z. B. Metalle der Gruppe VIII des periodischen Systems, darunter Rhodium, Palladium, Iridium und Platin. Weitere geeignete Metalle sind Nickel und Kupfer. Darüber hinaus können die Elektroden aus Platinmohr oder Palladiummohr bestehen, das auf einem Basismetall, z. B. rostfreiem Stahl, Eisen oder Nickel abgeschieden ist. Ferner können geeignete Elektroden aus Metalloxiden gebildet sein oder aus Kohlenstoff, der mit Platin oder Palladium oder Eisen-, Magnesium- oder Kobaltoxiden aktiviert ist. Diese Materialien können in Folienform oder in Form von Sieben, Maschengeweben oder anderen Arten von porösen Körpern verwendet werden. Die Dicke der Elektrode ist nicht kritisch. Elektroden in der Größe 0,025 — 5 mm oder mehr arbeiten zufriedenstellend. Die Elektroden können außerdem aus Legierungen gebildet sein, die ein Edelmetall, Titanium und ein Material, wie z. B. Tantal, enthalten.
Die als Elektrolyt dienenden Ionenaustauschermembrane haben eine Gasdurchlässigkeit in der Größenordnung von 10~5 bis 10~9 cc.-cm/sec. -atm.-cm2. Der Durchsatz kann durch Anlegen einer Spannung wesentlich verbessert werden. Der Durchsatz des Gases ist im wesentlichen proportional zu der zwischen Kathode und Anode liegenden Spannung.
Im Falle von Wasserstoff erfolgen die Dissoziationsund Rekombinationsreaktionen nahezu reversibel, so daß der Energiebedarf sehr gering ist. Der Durchsatz bleibt im wesentlichen proportional zu der angelegten Spannung, wie vorstehend erwähnt wurde. Bei der Reinigung von Wasserstoff besteht z. B. das Ausgangsmaterial aus einer Gasmischung, die eine physikalische Mischung von Wasserstoff mit anderen Gasen darstellt.
Bei der Wasserstoffreinigung treten folgende Reaktionen auf:
An der Anode
H2-*2H++2e-An der Kathode
2H++2e--H2
Es wurde festgestellt, daß Überspannungen von ungefähr 10 Millivolt mit Stromstärken von ungefähr 100 Milliampere pro cm2 verbunden sind. Diese Überspannungen sind bei der Kathoden- wie bei der j Anodenreaktion identisch. Versuchsmessungen ergaben, daß der H2-Durchsatz bei oder in Nähe des theoretischen Durchsatzes von 0,116 cnvVsec. amp. bei 00C lagen. Der Wasserstoffstrom kann sich entweder von hohem zu niedrigem oder von niedrigem zu hohem
ίο Druck bewegen. Das letztere wurde durch Versuche belegt, wobei Druckunterschiede von 350 mm Hg angewendet werden.
Die bei der Wasserstoffreinigung mit dem Brennstoffelement erforderliche Gesamtenergie kann durch
ι ■> die folgende Formel ausgedrückt werden:
Et= Ea+ E1.+ IRi,
wobei Et = die eriorderliche Gesamtenergie ist, Ea die Polarisationsspannung der Anode, Ec die Polarisationsspannung der Kathode, / die Stromstärke und R, der innere Widerstand des Elementes. Es wurde durch Versuche festgestellt, daß bei Wasserstoff E3= Ec ist, so daß
2) Et= Ec+ IRi,
wobei Ec die Polarisationsspannung sowohl der Anode als auch der Kathode ist. Es wurde festgestellt, daß ungefähr 0,080 Volt für den Wasserstofftransport bei
ü) einer Geschwindigkeit, die 150 Mil!iamp./cm2 entspricht, erforderlich sind. Da ein Ampere einen Transport von 0,11 cm3/sec bewirkt, entspricht dies einem Durchsatz von 0,0174 cm-Vsec cm2. Dies entspricht dem sehr geringen Energiebedarf von 1,9 kWh pro m3 und ist der
!"> einzige Energiebedarf des Systems. Der Wirkungsgrad hängt natürlich auch von etwaigen inneren Energieverlusten ab, wie sie z. B. durch den Joule-Effekt, einen Gas- und Ionenwiderstand gegenüber dem Transport, usw. entstehen können.
Wenn Sauerstoff das zu reinigende Gas ist, können zwei verschiedene Reaktionen verwendet werden. Zum Beispiel kann zwischen den Elektroden eine Kationenaustauschermembran vorgesehen sein, wobei ein Wasserstoffion von der Auslaßseite des Sauerstoffs
4r) durch die Membran zu der Einlaßseite des Sauerstoffs geleitet wird, während Wasser von der Einlaßseite des Sauerstoffs zu der Auslaßseite des Sauerstoffs durch den Elektrolyt wandert. Die Leitung des Wassers erfolgt durch Rückdiffusion, Dochtwirkung oder andere,
w gleichartige Mittel. Dabei sind die Reaktionen wie folgt:
Ander Kathode
Ander Anode
H2O ->1/2O2 + 2H++2e-
Die Verwendung eines Kationenaustauschharzes für die Sauerstoffreinigung bringt den Vorteil mit sich, daß die Menge an von der Luft aufgenommenem Kohlendioxid sehr gering ist. Da jedoch Wasser nicht schnell genug von der Sauerstoffeinlaßseite zu der Sauerstoffauslaßseite diffundiert, ist eine zusätzliche Wasserzufuhr notwendig.
Wenn ein Anionenaustauschharz für die Sauerstoffreinigung verwendet wird, sind Hydroxylradikale das transportierte Material. Die Reaktionen sind dabei wie folgt:
An der Kathode
e--4OH-
An der Anode
Die folgenden Beispiele veranschaulichen die Verwendung eines Brennstoffelements zur Gasreinigung.
Beispiel 1
Es wurde ein Element verwendet, das Platinmohrelektroden mit einer Arbeitsfläche von 45,5 cm2 aufwies. Zwischen den Elektroden befand sich eine Membran aus Phenolaldehydsulfonsäure von ungefähr 0,3 mm Dicke. Ein Wasserstoff enthaltendes Gas wurde bei einer Temperatur von 25° C und einem Druck von 1105 mm Hg über eine Elektrode geleitet, während eine Spannung zwischen den Elektroden angelegt wurde. Gereinigtes Wasserstoffgas wurde, ebenfalls bei einem Druck von 1105 mm Hg und 25°C an der entgegengesetzten Elektrode gesammelt. Der Widerstand des Elementes betrug 0,36 Ohm. Die folgenden Daten wurden festgestellt:
Angelegte Spannung Stromstärke Strömungsge
Volt Amp. schwindigkeit des
Wasserstoffs
cm3/sec. Amp.
0,475 1,3 0,092
0,655 1,8 0,089
0,812 2,2 0,091
0,925 2,5 0,092
1,091 2,9 0,095
1,180 3,3 0,091
1,270 3,6 0,091
Angelegte Spannung r) 0,63 Stromstärke Strömungsge
Volt 0,68 Amp. schwindigkeit des
0,78 Sauerstoffs
ίο 0,85 cmVsec. Amp.
1,09 0,11 0
0,16 0
0,27 0
0,40 0,059
0,48 0,058
Die Strömungsgeschwindigkeit des Sauerstoffs, berichtigt für Normaltemperatur und -druck, betrug 0,056 cm3/sec Amp. Dies ist vergleichbar mit der theoretischen Strömungsgeschwindigkeit von 0,0563 bzw. ist die gleiche unter Berücksichtigung des Versuchsfehlers.
Die durchschnittliche Strömungsgeschwindigkeit des Wasserstoffs betrug also 0,091 bei 1105 mm Hg und 25°C, was 0,177 cm3/sec Amp. bei Normaltemperatur und -druck entspricht. Dies entspricht der theoretischen Überführungsgeschwindigkeit unter Berücksichtigung des Versuchsfehlers.
Beispiel 2
Ein dem in Beispiel 2 beschriebenen Element gleiches Element wurde für eine Sauerstoffgasbehandlung verwendet. Der Sauerstoff wurde einer Elektrode bei einem Druck von 768 mm Hg und einer Temperatur von 22° C zugeführt und von der entgegengesetzten Elektrode unter den gleichen Bedingungen abgeleitet. Die folgenden Daten wurden während der Tätigkeit des Elementes gemessen:
Beispiel 3
Dieser Versuch wurde bei optimaler Gestaltung der Elektroden und der Membrangröße durchgeführt. Es wurde eine einzige Wasserstoffelektrode mit einer Wasserstoff-Platin-Gegenelektrode verwendet Eine Membran aus Polystyrolsulfonsäure mit einem Platinmohrkatalysator wurde zwischen den Elektroden angeordnet, die eine Fläche von 3,88 cm2 hatten. Die anodische Wasserstoffoxidation und die kathodische Wasserstoffentwicklung wurden gemessen. Die Polarisationen stellten sich als linear proportional zu den Stromstärken heraus, wobei die Neigung der Kurve 0,126 Volt/Amp7cm2 oder 0,019 Volt bei einer gemessenen Stromstärke von 150 MiiliampVcm2 betrug. Daraus geht hervor, daß die für eine bestimmte Transportge-
3-3 schwindigkeit angelegte Spannung viel niedriger als die in Beispiel 1 sein kann, wenn optimale Bedingungen angewendet werden.
Während das Verfahren und die Vorrichtung im Hinblick auf die Erzeugung eines reinen Gases durch Ionenleitung in einem Elektrolyt beschrieben wurden, können sie auch für andere Zwecke verwendet werden. Zum Beispiel können die Vorrichtung und das Verfahren dazu verwendet werden, ein Gas von einer gasreichen Mischung zu einer Gas nur verdünnt enthaltenden Mischung überzuleiten, um eine Mischung zu erhalten, die einen bestimmten Prozentsatz des überführten Gases enthält In gleicher Weise können das Verfahren und die Vorrichtung dazu benutzt werden, ein erwünschtes Gas von einer gasarmen Mischung zu einer gasreichen Mischung zu transportieren, um einen erwünschten Prozentsatz des Gases in der endgültigen Mischung zu erhalten. Da es möglich ist, daß das Gas an der Auslaßseite der Vorrichtung unter einem höheren Druck steht als an der Einlaßseite, können das Verfahren und die Vorrichtung dazu verwendet werden, das gereinigte Gas zu verdichten. Der Grad der Verdichtung, der möglich ist, ist nur durch die Spannung begrenzt, die angelegt werden kann, ohne eine Elektrolyse der Membran zu verursachen und durch das Druckgefälle, das die jeweilige Membran gestattet.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Verfahren zum Reinigen eines Wasserstoff oder Sauerstoff enthaltenden Gases mit Hilfe eines Brennstoffelementes mit katalytisch aktiven Elek- r> troden, zwischen denen eine Spannung angelegt wird, dadurch gekennzeichnet, daß ein Brennstoffelement verwendet wird, dessen Elektrolyt aus einer Ionenaustauschermembran besteht, und entweder die Anode des Brennstoffelementes mit Wasserstoff enthaltendem Gas beaufschlagt und Wasserstoff von der Kathode abgezogen wird, oder die Kathode mit Sauerstoff enthaltendem Gas beaufschlagt und Sauerstoff von der Anode abgezogen wird. ι r>
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