DE1546601A1

DE1546601A1 - Verfahren zur Herstellung von vorgeformtem Koks hoher Festigkeit

Info

Publication number: DE1546601A1
Application number: DE19651546601
Authority: DE
Inventors: Schmidt Lawrence Delos
Original assignee: Allied Chemical Corp
Current assignee: Allied Corp
Priority date: 1964-04-13
Filing date: 1965-04-13
Publication date: 1969-05-14
Also published as: AT260866B; DE1546601C3; GB1068989A; BE662397A; DE1546601B2; NL6504726A; ES311789A1

Description

Bestimmt zur DTTe η legung

P 15 46 601.Q 18> Dez« 1968

RÖP
Folio 2611

Allied, Chemical Corporation, Mew York, U*'I.» USA

Verfahren sur Herstellung von vorgeformtem Koks hoher Festigkeit

Die Erfindung betrifft sin Verfahren ?>ur Herstellung von vorgeformtem Koks, d.h. Koks in vorgeformten Körpern regelmässlger und vorbestimmter Gestalt, von besonders hoher Festigkeit, d.h. insbesondere Druckfestigkeit, wie er für metallurglsche Zwecke benötigt wird«

Koks, wie er durch trockne Destillation von Kohle erhalten wird, fällt im allgemeinen in der Form großer, unregelmäßig geformter Brocken an. In dieser Form ist er in der Metallurgie kaum verwendbar. Die Brocken können zerstoßen und der zerstoßene Koks kann brikettiert werden. Zweckmäßiger ist es Jedoch, eine verkokbare Kohle zu zerstoßen, die zerstoßens Kohle zu Pormkörpern zu verformen und diese Formkörper dann der trockenen Destillation zu unterwerfen. Die vorliegende Erfindung betrifft ein solches Verfahren.

Die Formkörper aus der aerstoßenen Kohle können durch eine geringe Menge an Bindemittel susammengehaltsn werden, bis die einzelnen Teilchen während der Verkokung coagulieren.

3lie Unterlagen (Art 7 § 1 Abs. 2 Nr, 1 SrAz 3 des Ändf rungsges. v. 4.9.19S"

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Durch ein solches Verfahren werden vorgeformte Kokskörper erhalten, die jedooh keine gute Druckfestigkeit aufweisen und den Anforderungen der Metallurgie nicht entsprechen.

Die deutsche Patentschrift 864 860 betrifft eine Verbesserung eines bekannten Verfahrens sur Herstellung von Koksformstüoken aus feinverteiltem Koks (nicht Kohle). Der Stand der Technik, von dem die in dieser Patentschrift beschriebene Erfindung ausgeht» ist ein Verfahren, bei dem dem Koks backende Steinkohle und Pech

zugemischt und das Gemisch zu Formungen gepreBt und diese durch Verkokung gehärtet werden, beschrieben. Die in dieser deutschen Patentschrift beschriebene Erfindung besteht in einer Verbesserung dieses Verfahrens, wobei das Pech ganz oder teilweise durch Schwelwasser oder eingedicktes Schwelwasser ersetzt wird.

Das aweite bekannte Verfahren, das in dieser Patentschrift beschrieben wird, betrifft die Herstellung von Steinkohlenbriketts, nicht aber Koksformkörpern, wobei ein Gemisch aus feinkörniger Steinkohle und Pech oder Teeröl und ggfs. Phenolen oder auch organischen Basen verpreßt xiird. Ss wird ausdrücklich darauf hingewiesen, daß diese für Steinkohlenbriketts brauchbare Herstellungsart für Koksbriketts nicht geeignet 1st.

Zn Annales des Mines de Belgique, Nov. 1956, S. 919, werden Versuche auf dem Gebiet der Herstellmig von KoksfomistUcken aus agglomerierten Kohlefeinteilchen beschrieben. Die feindisperse Kohle wird mit einem Bindemittel, in den beschriebenen Versuchen Asphalt, vermischt. Die Autoren geben an, daß als Bindemittel gewöhnlich Pech« das von Teeröl gewonnen ist, verwendet wird, wobei wiederum festzustellen ist, daß Teeröl selbst als Bindemittel für traniger gut geeignet bei der Herstellung von Koksforrakörpern aus Kohleagglomeraten ange-

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sehen wird. D.h. Teeröl muß offensichtlich zunächst in Pech übergeführt werden« bevor es als Bindemittel verwendet werden kann. Der Artikel enthält keinen Hinwels darauf« daß Koksformkörper von besonders hoher Festigkeit hergestellt werden sollen» und tatsächlich 1st die Qualität des erhaltenen Kokses derart« daß er kaum in technischen Reduktionsöfen eingesetzt werden kann.

Aus diesem Artikel ist es auch bekannt« Briketts aus Kohle und Erz auf einem Wanderrost zu verkoken« nicht aber um besonders druckfeste Formkörper« sondern lediglich« um eine kombinierte Beschickung für Reduktionsofen herzustellen.

Die französische Patentschrift 1 075 556 betrifft ein Brikettierungsverfahren, bei. dem ein bestimmtes Pech« das« wie aus Resume* f> ersichtlich ist« auch durch ein anderes Pech ersetzt werden kann« in einer Menge von 1 bis 30% als Bindemittel verwendet wird. Die Briketts können aus den verschiedensten Materialien« von denen als eines feindisperse Kohle und als ein anderes feindisperser Koks genannt ist« hergestellt werden.

Aufgabe der Erfindung 1st nun ein Verfahren, nach dem Kohle in sehr harte Koksformkörper überführt werden kann. Dabei werden vorgeformte feindisperse Kohle und öl enthaltende Formkörper Verkokungsbedingungen unterworfen. Das Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, daß Formkörper, die als Ul einen flüssigen Kohlenwasserstoff, der kontinuierlich an der Oberfläche der Formkörper vergast werden kann, in einer Menge von 3 bis 40# der Formkörper, die ausreicht, um während der Verkokung zu vergasen und die Formkörper zu kühlen und die außer der Kohle und dem öl noch 25 bis 65 Gew.~# der Formkörper an einem feindispersen nicht-verkokenden

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kohlenstoffhaltigen oder sohlackebildenden Material mit einer Teilchengröße von vorwiegend unter 2 mm enthalten, vorzugsweise kontinuierlich in flacher Schicht auf einem an eich bekannten Wanderrost durch die Zone geführt werden.

überraschenderweise kann nach diesem Verfahren nicht nur aus gut verkokbarer Kohle« wie solcher mit einem Sauerstoffgehalt von 1% oder darunter, sondern auch aus Kohle« die Üblicherweise als schlecht verkokbar angesehen wird« einschließlich solcher Kohle, die mehr als ? Gew.~#« beispielsweise 6-10 Gew,-# Sauerstoff.enthält« ein Koks guter Qualität erhalten werden kann*

Die wesentlichen Merkmale des Verfahrens können wie folgt analysiert werdenι

Oa) Die Kohle wird mit einem öl vermischt. Während gemäß dem obigen Stand der Technik öl sich nicht als Bindemittel für ein Verkokungsverfahren eignet, ist Teeröl eines derjenigen Öle» die mit Vorteil in dem Verfahren der Erfindung verwendet werden können. Das öl muß in einer Menge von mehr als 3 Gew.-% der Kohleformkörper verwendet werden* Demgemäß sind die Mengen an Pech» die erforderlich sind, falls dieses als Bindemittel Verwendet wird, sehr viel geringer« nämlich in der Größenordnung von 1 bis 2#. Weiterhin muß gemäß der Erfindung die Menge an diesem öl so groß sein, daß das öl in den Anfangsstadien der Verkokung vergast und den Koks kühlt. Vermutlich besteht die Wirkung dieses Öls, auf die die hohe Festigkeit des Produktes zurückzuführen 1st, darin daß ein Temperaturgradient in den Kokskörpern entsteht, wodurch verhindert wird, daß diese während der Verkokung zerspringen oder brechen.

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(b) In den Formkörpern muß ein nicht-verkokbares Material« das entweder ein kohlenstoffhaltiges Material, In der Praxis Koks, oder ein schlackebildendes Material 1st, anwesend sein. Dieses kohlehaltige Material muß in der Form sehr feiner Teilchen, vorwiegend in der Form Von Teilchen unter 2 mm, vorliegen. Welche Bolle diesem Material bei der Erhöhung der Festigkeit der fertigen Koksformkörper zukommt, 1st nicht geklärt. Sofern Kohle und Koks zusammen verwendet werden, bildet der Koks das AusgangsmEterial, während die Kohle lediglich als Bindemittel dient.

(o) Das nicht-verkokbare Material muß in einer Menge von 25 bis 65 Gew.-# der vorgeformten Körper anwesend sein.

(d) Da die durch die Erfindung gelöste Aufgabe hauptsächlich in der Herstellung von Koksformkörpern besonders großer Festigkeit besteht, ist es wichtig zu verhindern, daß die Formkörper unter ihrem eigenen Gewicht zerbrechen, bevor sie die gewünschte Festigkeit erhalten haben. Daher erfolgt die Verkokung zweckmäßig in dünner Schicht. Als eine Vorrichtung zur Durchführung der Verkokung in einer solchen dünnen Schicht eignet sich Insbesondere ein Wanderrost. .

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Die in den Verfahren der Erfindung zur Erzeugung von vorgeformtem Koks verwendeten Forakörper bestehen also aus einem innigen Gemisch von 35 bis 75 Gewichtsteilen verkokbarer Kohle» weiteren Feststoffen aus fein dispersem praktisch nicht verkok« barem Material in solcher Menge, daß die Gesamtmenge an Feststoffen 100 Gewichtstelle beträgt, und 3 bis 40 Oewichtsteilen je 100 Oewichtsteile Feststoffe an einioi flüssigen Kohlenwasserstoff« der während der Verkokung der Kohle an der Oberfläche der Formkörper kontinuierlich vergast werden kann.

Die Erfindung soll im folgenden anhand der Zeichnung näher veranschaulicht werden:

Figur 1 ist eine Schnitt ansieht, die eine bevorzugte AusfUh-

rungsform einer Koksbereitungsanlage zur Erzeugung des erfindungsgemääen vorgeformten Kokses auf einem Wanderroststoker in einer Dampferzeugungsanlage veranschaulicht,

Figur 2 ist ein vertikaler Schnitt, der eine bevorzugte Ausührungs· form einer Zündeinrichtung für die Entzündung von Feststoffen auf einem Wanderrost zeigt.

?igur 3 ist ein Schnitt längs der Linie 3-3 von Figur 2, der den Aufbau der Zündeinrichtung im einzelnen zeigt.

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. Die iä Figur 1 dargestellte kontinuierlich arbeitende Koksbereitungsanlagt 10 weist eine Kokekamner 11 und ein Dampf erzeu- gungsgeblt 12 auf. In der Kokskaaner 11 befindet sich der

jfegtstuft'ett von linkn derrost 1?, der sich »lt den darauf befindlichen Bett von / nach recht· in der Zeichnung bewegt. Durch den Einfülltrichter mit der Seitenwand 14 wird kontinuierlich festes Brennmaterial auf den Wanderrost 13 aufgebracht. Der Laufweg des Rostes von der Stelle der Beladung bis zum Abgabeende beträgt beispielsweise etwa 9 α und seine Breite beispielsweise etwa 7,5 in. Die Innenwand des Einfüllstutsens l6 wird durch ein durch Schrauben 18 bewegliches Tor 17 gebildet, mit dem die Dicke des verhältnismäßig dünnen Bettes oder der unteren Schicht auf dem Wanderrost, die durch diesen Einfüllstutzen auf diesen aufgebracht wird» gesteuert wird. Der aus diesem Füllstutzen 16 auf den Wanderrost aufgebrachte feste Brennstoff kann irgendein fester Kohlenwasserstoffbrennstoff, wie bituminöse _Λα1^. .. Bunkerkohle«. Anthrazit« aubituminuse Kohle, Tagebaukohle und Lignit, sein. In der bevorzugten DurchfUhrungeform des Verfahrens der Erfindung wird als fester Brennstoff Dampfkessel- oder Bunkerkohle verwendet, da diese einerseits billig 1st und andererseits ausgezeichnete Ergebnisse liefert. Das Tor 17, das sich an der Wand 19 abstützt, arbeitet zusammen mit einem an der Stahlplatte 22 abgestützten ein»tellbaren Tor 21, so daß ein Kanal 24 gebildet wird, aus tfem das koksbildende geformte Material 26 gleichmäßig in gesteuerten Mengen auf der unteren Schicht aus t'mfc zündet «m festem Brennstoff abgelagert wird. Die Menge an diesem lcokaMläsucten Material wird durch das-durch übliche

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Schrauben 27 vertikal einstellbare Tor 21 gesteuert. Bevor das koksbildende vorgeformte Material auf die untere Schicht aufgebracht wird, wird das diese untere Schicht bildende feste Brennmaterial mittels einer von der Entzündungselnriohtung 31 hinter dem Tor 17 und dicht über dem Bett aus festem Brennstoff direkt auftreffenden Flamme über die ganze Breite der Schicht entzündet. Die Entzündung wird durch Luft, die aus der Luftkammer 32 zuströmt, begünstigt. Aus dieser Luftkammer 32 wird zusammen mit den Luftkammern 33» 34, 33, 36, 37» 38, 39» 40, 41 und 42 soviel Sauerstoff von unterhalb des Wanderrostes zugeführt, daß die Verbrennung des festen Brennmaterials über den ganzen Laufweg des Wanderrostes unterhalten wird. Die bei der Verbrennung des festen Brennmaterials gebildeten heißen Oase steigen durch das koksbildende Material nach oben und bewirken dabei die Verkokung und das damit verbundene Infrelheitsetzen von flüchtigem Material aus dem koksbildenden Material. Die Verkokung der kohlehaltigen FonnkOrper erfolgt auf dem Rost derart, daß am Ende des Laufweges des Wanderrostes die Formkörper als harte, stoßfeste, vorgeformte Koksbrocken von solcher Qualität, daß sie sich für metallurgische Zwecke eignen, von dem Rost fallen.

Bei der Durchführung der Erfindung zur Erzeugung eines Kokses hoher Qualität ist die Zusammensetzung der vorgeformten kohlehaltigen Körper von besonderer Bedeutung. Daß es bisher nicht möglich war, kontinuierlich einen für metallurgische

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Zwecke geeigneten Koks herzustellen, lag offensichtlich daran« daß es hei den bei solchen Verfahren immer auftretenden verhältnismäßig energischen Bedingungen zu raschen Überhitzungen, kam, insbesondere wenn versucht wurde, gleichzeitig die Abgase in der einfachst;η möglichen Weise d.h. zur Erzeugung von Dampf zu nützen. Es wurde gefunden,

daß der Erfolg des Verfahrens der Erfindung hinsichtlich der Erzeugung eines Kobees hoher Qualität durch den Einsatz des koksbildenden Materials in der Form vorgefo.Tnter Körper, in denen verkokbare Kohle .md ein fein disperses, praktisch nicht verkokbares Material innig mit einem fluss Lgen Konenwasserstoff, der an der Otosrf lMshe üsr Formkörper be~ Verkokingebedingungen vergast wird, beclAgt ist. Es wurde gefunden, cgß Pellets, Briketts und andern Formkörper, die die angegebe\en Komponenten enthalten, bei TeriiokungsbedlT.gungen in ein Produrt, das nicht nur eine Überraschend hohe Festigkeit und Resilient, sondern auch den erwünschten niedrigen Asche gehalt besitzt, übe rtt führt wird. Eine besonders wichtige Komponente iat der flüssige Kohlenwasserstoff, der vermutlich aus verschiedenen Gründen wesent ich zu der hohen Qualität de» Produkt at beiträgt. Beim Erhi zen des Formkörpers muß der flUtvsigj Kohlenwasserstoff vom Ivneren des Formkörpers an dessen Außenfläche wandern, wo er vergißt wird. Diese Wanderung des küileren flüssigen Kohlenwasserstoffe in die heißeren Außenzonen des tformrörpers, etwa wie in einem Docht, bewirkt eine Kühlung, ,ϋ_β den V;*tremen Temperatur-

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abfall, der sonst zur Ausbildung von Sprüngen und Rissen in dem Formkörper und zu einer Verringerung der Festigkeit seines GefÜges führen würde, mildert. Auch wird durch die Vergasung des flüssigen Kohlenwasserstoffs an der Oberfläche des Fonnkörpers Wärme verbraucht und damit eine Kühlung bewirkt, die den Formkörper vor einer zu starken überhitzung und gegen einen zu starken Temperaturabfall, der zu einer Verminderung der Festigkeit des Gefüges führen würde, schützt. Außerdem kann der flüssige Kohlenwasserstoff noch als Lösungsmittel für die beim Verkoken der Kohle in Freiheit gesetzten flüchtigen Materialien dienen und diese Materialien in der Form einer Lösung an die Oberfläche führen, wodurch wiederum die das Gefüge des Formkörpers schwächenden: Kräfte vermindert werden. Schließlich wird durch die Vergasung des flüssigen Kohlenwasserstoffs auch eine Art Schutzschicht um den Formkörper gebildet, die sowohl eine Vergasung des Kohlenstoffs der Kohle verhindert als auch eine isolierende Wirkung besitzt. Das hat zur Folge, daß auch bei sehr energischer Erhitzung die Geschwindigkeit, mit der die Formkörper tatsächlich erhitzt werden, zwar für eine hohe ProduktionsgescHwindigkeit ausreichend hoch ist, jedoch durch diese Schutzschicht derart gesteuert wird, daß sie unter derjenigen bleibt, die zu einer Verminderung der Festigkeit des Gefüges führen würde. Es wurde gefunden, daß es durch die Verwendung eines flüssigen Kohlenwasserstoffs , der langsam und stetig an der Oberfläche der Formkörper vergast wird, möglich wird, kontinuierlich einen für metallurgische Zwecke geeigneten Koks herzustellen, und zwar auch bei Anwendung der sehr energischen Bedingungen, die auftreten, wenn die

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Verkokung »it einer DatisyfErzeugung verbunden wird. Dabei ist es nicht notwendig, dafi die Vergasung des flüssigen Kohlenwasserstoffs über den ganzen Laufweg des Wanderrostes oder den ganzen Bereich der Verkokungetemperatur, die gewöhnlich auf Über 8JO⁰C steigt, erfolgt. Der Einfluß der Vergasung des flüssigen Kohlenwasserstoffs wirkt sich vielmehr am günstigsten In der Zelt zwischen dem Erhitzen der < formkörper auf etwa 260*C bis zu einer Temperatur von etwa 6004! aus. In dieser Zeit unterliegen die ⁿgrünen" Pormkörper einer betrtohtliohen Veränderung,die insbesondere mit der Plast if i zierung der Kohle In dem Pormkörper in der Nähe von etwa 57O¹C oder etwas darunter oder darüber, je nach der verwendeten Kohle, einsetst, und bis zu einer Temperatur von etwa 6üO*G bei der praktisch das gesamte oder 2.1;, Indest der Hauptteil des Koksgefüges gebildet und verfestigt ist, erfolgt. Xn dem Verfäiren der Erfindung werden daher zweckmäßig sol··-V^ flüssiger? Kohlenwasserstoffe verwendet» die zu einem bet£€c:htlioh@n Anfc&:U lang« sam von dem Pormkörper vergast werden, bevor diese eine Tempeatur von etwa 600% annehmen, und von denen der Hauptteil zweckmäßig vergast, wenn die Pormkörper auf eine Temperatur über etwa 26<K_t vorzugsweise auf etwa 260 bis 600"C, d.h. in einen Temperaturbereich, der von dem Begriff "Verkokungsbedingungan" umfaßt wird., erhitzt werden* Vorzugsweise wird ein flüssiger stot'£ verwendet, von dem der Hauptteil vergast, wesin die ]?.*ra auf Temperaturen zwischen etwa "570 und 600¹¹¹C erhibat werden., und dl~> Vergasung erfolgt vorzugsweise in öen erst tan xm&

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Erhitzungszonen der Verkokungsanlage und 1st vor den Ende des Laufweges des Wanderrost es praktisch beendet. Um eine solche langsame und stetige Vergasung an der Oberfläche der Formkörper zu erzielen, nuß ein flüssiger Kohlenwasserstoff» der keinen scharfen Siedepunkt besitzt« sondern in einem Temperaturbereich von wenigstens etwa 90% und vorzugsweise wenigstens 150Έ verdampft oder vergast, verwendet werden. Die bevorzugten flüssigen Kohlenwasserstoffe sind die Kohlenwasserstofföle und vorzugsweise diejenigen, zu deren Vergasung insgesamt eine Wärmemenge von etwa 750 kcal/kg und vorzugsweise mehr als etwa 850 kcal/kg erforderlich sind. Zu diesen bevorzugten Materialien gehören die Erdölderivate mit Siedebereichen derart, daß wenigstens etwa 50% davon bei einer Temperatur über 26OPC, vorzugsweise zwischen etwa 260 und etwa βίΧΚ vergasen. Am meisten bevorzugt sind die aus Erdöl gewonnenen Heizöle mit "flash points" über etwa 7CWC und Destillationsbereiehesi derart, daß wenigstens etwa 50 Gew.-^ in dem Temperaturbereich von etwa 370-600¹C vergast werden. Beispiele für die am meisten bevor·' zugten ftlfraktionen sind Rückstandsheizöle, Bunker~C-öl, Heizöl

Nr. 6, Aßphalt und Gemische von diesen ©der ähnlichen' Kohlenwasserstoffen. Auch Teeröle gehören zu den bevorzugten flüssigem Kohlenwasserstoffen. Besonders gute Ergebnisse werden erzielt;. wenn diejenigen Erdölderivate, die dem gewöhnlich ala Rückst sndsh·?.:*:*- öl Nr. 6 (No.6 residual fuel oil) feezeichneten (ASTM D 396-MT), gleich oder ähnlich sind.

Ejsüs in den erfindungBgensäß der Verkokung untar-ήΌrfenen

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Formkörpern verwendete nicht verkokende Material dient als Antibruehmittel, das die Festigkeit des Produktes erhöht, und muß in fein dlsperser Form verwendet werden. Es 1st vorzugsweise ein kohlenstoffhaltiges Material, wie fein disperser Koks oder Koksstaub. Die Teilchengröße dieses nicht verkokenden Materials ist vorzugsweise derart, daß der größte Teil ein 10 mesh US Standard Mesh screen nicht aber ein 525 Standard Mesh screen passiert. Vorzugsweise ist die Teilchengröße dieses Materials derart, daß die Teilchen kleiner sind als einem US Standard Mesh screen 12 entspricht und größer als einem Mesh screen 120 entspricht. Weitere geeignete kohlenstoffhaltige Materialien sind Anthrazit, Holz-, Knochen- oder Tierkohle und Erdölkoks. Auch nicht-kohlenstoffhaltige Materialien können verwendet werden, insbesondere wenn sich dadurch bei der Verwendung des als Produkt erhaltenen Kokses Vorteile ergeben. Beispielsweise kann bei Verwendung von fein dispersem Kalk oder Steinstaub erreicht werden, daß die bei der späteren Verwendung des Kokses entstehende Asche selbstfließend wird und ein schlackenbildendes Material entsteht, wenn der Koks in einem Hochofen verwendet wird. Die Teilchen des schlackenbildenden Materials sind dann höchstens so groß, daß sie ein 40 mesh US Standard screen nicht passleren und vorzugsweise kleiner als einem 200 Mesh screen entspricht. Auch Gemische von kohlenstoffhaltigen und schlaokenbildenden Materialien können bei der Herstellung der Formkörper verwendet werden.

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Die Herstellung der Formkörper kann nach irgendwelchen bekannten Nethoden erfolgen, beispielsweise durch Pelletisieren, Brikettleren oder nach einer anderen Methode zur Herstellung von Aggregaten oder Formkörpern. Eine geeignete Methode besteht darin, daß nan das koksbildende Material, das fein disperse nicht-koksbildende Material und den flüssigen Kohlenwasserstoff innig miteinander vermischt und das Qemisch dann zu Körpern der gewünschten Form und Größe verformt. Besonders gute Ergebnisse werden erzielt, wenn das Gemisch zu Pellets von etwa 1 bis 11 cm, vorzugsweise etwa 2-5 cm Durchmesser verarbeitet wird. Das kann in einer üblichen Drehtrommel oder Pfanne bei der Temperatur der Umgebung erfolgen, wobei kugelige Teilchen mit einer Massendichte von vorzugsweise etwa 0,48 bis 0,88, und vorzugsweise etwa 0,64 bis 0,72 g/onr erhalten werden. Die Masse kann aber auch in einer üblichen Apparatur brikettiert werden, wobei vorzugsweise Drücke von etwa 100 bis l40 kg/cm angewandt werden, um "grüne " Briketts mit einer Massendichte zwischen etwa 0,48 und 0,96 g/cnr und vorzugsweise zwischen etwa 0,64 und 0,80 g/cnr herzustellen. Spezielle Formen können durch ähnliche oder andere übliche Methoden erhalten werden. Zylindrische oder rohrförmlge Formkörper können erhalten werden, indem man das Gemisch bei Temperaturen von vorzugsweise etwa 100-42OT und Drücken in dem Bereich von etwa 2,8 bis 25 kg/cm² extrudert. Für die Herstellung der Masse für die Formkörper müssen wenigstens 5 Gewichtsteile flüs-

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siger Kohlenwasserstoff Je 100 Teile Feststoffe verwendet werden, damit ein Produkt guter Qualität erhalten wird. Mengen *>n mehr als etwa 40 Gew.-Teilen sind unerwünscht, da es dann schwierig wird» Formkörper herzustellen und außerdem bei der Verkokung beträchtliche Deformationen und Agglomerierungen erfolgen können. Die optimale Menge an flüssigem Kohlenwasserstoff ergibt sich im Einzelfall aus den Eigenschaften des flüssigen Kohlenwasserstoff β, der Größe der Formkörper, dem Grad der KompaWierung der Formkörper« der Verkokungsgeschwindigkeit, der Teilchengröße der Bestandteile der Formkörper und der Dicke des Bettes. Die erforderlichen Mengen an Flüssigkeit sind im allgemeinen um so größer, je größer die Formkörper und je höher die Verkokungegeschwindigkeiten sind und Je höher die Dichte der Formkörper in den unteren Bereichen ist. In einer bevorzugten DurchfUhrungsform des Verfahrens der Erfindung, bei der die Formkörper durch Pelletisieren hergestellt werden, werden die besten Ergebnisse erzielt, wenn die bevorzugten Erdölheizöle in Mengen von etwa 15-40 Teilen und insbesondere von etwa 20-36 Teilen je 100 Teile Feststoffe verwendet werden. Bei Verwendung von Formkörpern höherer Dichte, wie sie beispielsweise durch Brikettieren erhalten werden, werden gute Ergebnisse erzielt, wenn die Menge an den bevorzugten Heizölen etwa 5-20 Teile und Insbesondere etwa 10-20$ beträgt. Damit ein in der Metallurgie verwendbarer Koks hoher Qualität kontinuierlich mit hoher Verkokungsgeschwindigkeit erzeugt werden kann, müssen wenigstens 25£ des Trockengewichtes des zur Herstellung der Formkörper verwendeten Gemisches aus dem fein verteilten nicht verkokbaren Material

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bestehen, wobei als Trockengewicht das Gewicht der Feststoffe, ausschließlich Wasser und flüssigen Kohlenwasserstoff» zu verstehen ist. Bei Verwendung von mehr als etwa 6*3$ des nicht verkokbaren Materials sinkt die Festigkeit des Produktes. Die besten Ergebnisse werden erzielt, wenn in den Auegangegemisch für die Formkörper das fein verteilte nicht verkokende Material in einer'Menge von etwa 35-553» des Trockengewichtes anwesend ist.

Die für die Herstellung der Formkörper verwendete verkokbare Kohle kann irgendeine Kohle sein, aus der unter Unfreiheitsetzen von flüchtigen Material Koks gebildet werden kann. Die Kohle 1st in den Formkörpern in einer Menge von etwa 45-65Si des Trockengewichtes anwesend und liegt in einer Teilchengröße von vorwiegend bis zu 0,5 cm, vorzugsweise bis zu 0,25 cn, gemäß den auf diesen Gebiet üblichen Bezeichnungen,vor. Bekanntlich kann verkokbare Kohle nach ihren Sauerstoffgehalt, der durch Analyse nach ASTM Test D 271-58 bestimmt werden kann, klassifiziert werden. Die meisten verkokbaren Kohlearten haben einen Sauerstoffgehalt in den Bereich von etwa 2-10$, wobei die üblicherweise verwendeten wertvolleren verkokbaren Kohlearten einen Sauerstoffgehalt von etwa 2-6£ besitzen. Kohle nit einem Sauerstoffgehalt von menr als etwa 1% 1st bekanntlich schlecht zu verkoken und nur für die Herstellung von Koks verhältnismäßig geringer Qualität brauchbar. In dem Verfahren der Erfin-

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dung kann jedoch nicht nur auch solche Kohle mit hohem Sauerstoffgehalt verwendet werden« sondern es wurde überraschenderweise gefunden, daß mit solcher Kohle ein für metallurgische Zweoke geeigneter Koks hoher Qualität erzeugt werden kann. Die in dem Verfahren der Erfindung verwendeten Formkörper können daher verkokbare Kohle mit einem Sauerstoffgehalt über etwa 7$ und bis zu etwa 10$, vorzugsweise zwischen etwa 8 und 10$, enthalten. Beispiele für Kohlearten mit derart hohem Sauerstoffgehalt sinds Illinois No. 5 oder 6, Elkhorn (Kentucky) und Sunnyside (Utah). Diese sonst schlecht verkokbaren Kohlearten mit hohem Sauerstoffgehalt sind verhältnismäßig billig, und es ist ein besonderer Vorteil des Verfahrens der Erfindung, daß diese billigen Kohlearten verwendet werden können, überraschenderweise hat sich ergeben, daß die mit solcher Kohle hergestellten Formkörper einer Agglomerierung und einem Zerbrechen zufolge des von den Formkörpern in der oberen Schicht auf dem Wanderrost ausgeübten Druck einen beträchtlichen Widerstand entgegensetzen. Außerdem kann bei Verwendung solcher sonst schlecht verkokbarer Kohle die Dicke der Schicht aus den Formkörpern, die auf die untere Schicht aus festem Brennstoff aufgebracht und von den aufsteigenden heißen Gasen unter Bildung von Formkörpern, die hinsichtlich Größe und Qualität sehr einheitlich sind, erhitzt wird, verhältnismäßig dick sein. Ein Grund dafür, daß bei dem Verfahren der Erfindung die normalerweise schlecht verkokbare Kohle zur Herstellung eines Kokses hoher Qualität

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bei Anwendung hoher Verkokungsgesohwindigkeiten verwendet werden kann, ist nicht bekannt.

Wie in Figur 1 der Zeichnung veranschaulicht ist* wird die Menge an festem Brennstoff, die aus dem Füllstutzen 16 auf den Wanderrost 13 aufgebracht wird, gesteuert, so daß eine ausreichende Menge an heißen Verbrennungsgasen gebildet wird, um die Kohle in den Formkörpern, die aus dem Besohlekungskanal 24 auf der Brennstoffschioht abgelagert werden, verkokt wird. Die obere Schicht aus den zu verkokenden Formkörpern ist verhHltnismKßig dünn, d.h. weniger als etwa 60 cm dick, damit keine Drücke entstehen, durch die die Formkörper zerbrechen oder agglomerieren können. Vorzugswelse beträgt die Dicke dieser oberen Schicht etwa 25-50 cm, während die Dicke der unteren Brennstoffschicht entsprechend etwa 7*5 - 15cm betrügt. Die Luftzufuhr von unterhalb des Wanderrostes aus den Kammern 32-42 wird so gesteuert, daß eine zum Verkoken der Formkörper ausreichende Menge an heißen Verbrennungsgasen entsteht, und gewünschtenfalls gleichzeitig auoh in dem Gebiet 12 Dampf erzeugt

wird, ohne daß eine beträchtliche Menge an Sauerstoff an die Formkörper gelangt. Die durch die Masse von zu verkokenden Formkörpern strömenden Verbrennungsgase haben eine Temperatur über 800*C bis zu 160OT, vorzugsweise zwischen 900 und 1450Ϊ. Vorzugswelse verfm ^die Menge an zugeführter Luft und auf den Wanderrost aufgebrachtem festem Brennstoff so gesteuert,

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daß der feste Brennstoff verbraucht ist, wenn der Wanderrost an das Ende seines Laufweges gelangt» so daß zusammen mit dem vorgefoxnten Kokskörper nur Asche des festen Brennstoffes In einen geeigneten (nicht gezeigten) Aufnahmebehälter füllt. Die von dem Wanderrost abgegebenen heißen Formkörper können noch flüchtiges Material enthalten, das abgetrieben wird, wenn man die heißen Formkörper kurze Zelt in diesem Aufnahmebehälter hält. Dann werden die heißen Formkörper abgeschreckt und gesiebt» um die Asche des festen Brennstoffs abzutrennen.

Die von den verkokten Formkörpern auf dem Wanderrost in Freiheit gesetzten flüchtigen Materialien strömen zusammen mit den heißen Verbrennungsgasen und inerten Oasen aus der Luft aufwärts in das Dampferzeugungsgebiet 12, in dem eine Anzahl Rohre 42 und 44 in Abständen angeordnet sind. Diesen Rohren wird durch Hauptleitungen 46 und 47 Wasser zugeführt. Auch in Längsrichtung sind an den Seitenwänden in Abständen voneinander (nicht gezeigte) Rohre, denen Wasser zugeführt wird, angeordnet. Um die für die gewünschte Dampferzeugung erforderliche Wärme zu B.efern, wird durch eine Anzahl Einlasse 51, 52, 55, 54, 55 und 56 In den Seitenwänden der Kokskammer Sekundärluft eingeblasen. Auch durch eine Anzahl quer über dem Rost In Abständen voneinander angeordnete Einlasse 61 und 62 wird Sekundärluft eingeblasen. Diese Sekundärluft liefert Sauerstoff für die Verbrennung der aufsteigenden Oase, wodurch in de,u Dampferzeugungsgebiet 12 eine Feuerkugel erzeugt und die für die Dampferzeugung erfor-

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derliohe Wärme geliefert wird. GewUtischtenfalls können auch die von den Fonnkörpern, nachdem sie von dem Rost heruntergefallen sind, in Freiheit gesetzten flüchtigen Materialien in das Dampferzeugungsgebiet geleitet und verbrannt werden, .um Wärme zu liefern. Die Menge an Luft, die aus den Luftkammern 52-42 zugeführt wird, wird zweckmäßig im Zusammenhang mit der gewünschten Verbrennung des festen Brennstoffes auf dem entsprechenden Abschnitt des Rostes variiert. Die Menge an Luft wird so gesteuert, daß eine überhitzung oder die Möglichkeit, daß beträchtliche Mengen an Sauerstoff durch das Bett des festen Brennstoffes an die zu verkokenden Formkörper gelangen, vermieden werden. Die zügeführten Luftmengen und die Verbrennung des festen Brennstoffs können so variiert werden, daß die Verkokungsgeschwindigkeit der verkokbaren Kohle in den Formkörpern gesteuert wird. Eine fortschreitende rasche aber nicht zu rasche Verkokungsgeschwindigkeit wird gewöhnlich erreicht, wenn die Verbrennung des festen Brennstoffes in oder unmittelbar nach den mittleren Abschnitten des Wanderrostes erfolgt. Daher werden diesen Abschnitten vorzugsweise die größten Luftmengen und den Teilen des Rostes vor und nach diesen Abschnitten geringere Mengen zugeführt. Für eine vollständige Verbrennung des festen Brennstoffes muß dem Rost gewöhnlich Luft mit einer mittleren Geschwindigkeit von etwa 0,1 - 0,2 kg je cm² Rostfläche je Stunde zugeführt werden. In der bevorzugten

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Durchführungsform des. Verfahrens» bei der ein für die Metallurgie verwendbarer Koks hoher Qualität und gleichzeitig Dampf erzeugt wird, beträgt die Luftmenge zweckmäßig etwa 0,2 - 0,3 kg Je cm Rostfläche je Stunde. Der Rost wandert vorzugsweise mit einer Geschwindigkeit von etwa 15 - 120 cm/min und insbesondere 30 - 75 cm/min. Die Verweil zeit der Formkörper auf dem Wanderrost braucht nur etwa 10-60 Hinuten betragen und beträgt vorzugsweise 12-30 Minuten.

Wichtig für die Herstellung eines Kokses hoher Qualität nach dem Verfahren der Erfindung 1st, daß der obere Teil des Bettes von festem Brennstoff, das aus dem Füllstutzen 16 auf dem Wanderrost abgelagert wird, gleichmäßig und gründlich entzündet wird, insbesondere wenn bei dem Verfahren eine ausreichende Menge an Wärme, um Dampf zu erzeugen, freiwerden soll. Eine nur stellenweise Entzündung würde dazu führen, daB die Feuerungszone sich nicht in einer gleichmäßigen Ebene auf dem Rost ausbreitet, so daß entweder unverbrannte Kohle oder nicht verkokte Formteilchen In das Produkt gelangen oder der Roßt duroh stellenweise Überhitzungen gesohädigt wird. Wie in Figur 1 gezeigt, erfolgt eine gleichmäßige und gründliche Entzündung des festen Brennstoffs durch eine Zündeinrichtung 31 hinter dem Tor 17 dicht oberhalb des fortschreitenden Bettes von Brennstoff, das aus dem Füllstutzen 16 auf dem Rost abgelagert wird. Die Zündeinrichtung 31 erstreckt

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sioh quer über das fortschreitende Brennstoffbett praktisch über dessen gesamte Breite und USt eine Plane hoher Geschwindigkeit direkt auf das fortschreitende Bett auftreffen« so daß eine breite Planne etwa 1,2 - 2,5 ca oder bis xu 15 - 4o£ der Dicke des Bettes In dieses eindringt. Die Breite der Planne an der Kontaktstelle betrügt zweckmäßig etwa 35-65 ob» so daß die Planne ausreichend lange auf den. festen Brennstoff auftrifft, um ihn bis zu seinem Plamnpunkt zu erhitzen. BelB Betrieb der Ent Zündungseinrichtung Jl wird ihr aus einer Hauptleitung 71 durch eine Anzahl la Abständen längs der Länge der Ent Zündungseinrichtung angeordneter Zuführungsleitungen ein Heizgas/bift-Oemlech zugeführt. PUr die Entzündung können eine Anzahl verschiedener gasförmiger Brennstoffe, wie die natürlichen Kohlenwasserstoffgase, beispielsweise Methan, Xthan, Propan, Butan usw., und die Industriegase, wie Wassergas, Koksofengas oder Generatorgas, verwendet werden· Vorzugsweise wird als Heizgas naturgas alt einem Hethangehalt von etwa 900 und einem Xthangehalt von 5£ sowie einer VerbrennungswKnne von etwa 9000 koal/cnr verwendet. Dem Heizgas wird Luft zugenlsoht und zusammen mit diese» in die Entzündungseinrlohtung eingeleitet, wobei die Luftmenge sorgfältig so gesteuert wird, daß eine ausreichende Menge an Sauerstoff, um das Heizgas zu Kohlendloxyd und Wasserdampf zu verbrennen, geliefert wird. In den Figuren 2 und 3 1st eine Bntzundungseinrichtung Ib einzelnen gezeigt. Diese Einrichtung weist ein OehXuee 73 aus einem wärmeisolierenden

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Material« trie Magnesia« einen Kanal 74 für das Brennstoffgemisch, eine Verbrennungskammer 75 und eine Kühl zone 76 auf. Das Heizgas/Luft-Gemisch, das aus den Leitungen 72 in den Kanal eintritt« wird unter einen Druck von vorzugsweise etwa

0,035 -0,1 kg/cm durch einen langgestreckten engen Durchtrittsweg 77 in die erweiterte Verbrennungskammer 75, die von den Winden 78 und 79« die ebenfalls aus einem w&rmeisolierenden Material bestehen« gebildet wird« geführt. Das in der Kammer entzündete Reizgas wird aus dieser Kammer als eine Flamme hoher Geschwindigkeit durch den konvergierenden Auslad 8l« der entweder eine gerade langgestreckte Auslaflöffnung oder ein konvergierender enger Durchtrittsweg« wie in Figur 2 gezeigt« sein kann« ausgestoßen. Durch ein durch die Kühlzone 76 umlaufendes Kühlmittel wird eine überhitzung der Entzündungseinrichtung und eine vorzeitige Entzündung des Brennstoffes in dem Kanal 74 verhindert. Geeignete Kühlmittel sind Luft, Dampf, Wasser und Naturgas« vorzugsweise Luft. Die Hauptteile der EntzUndungsdnrichtung 31 können aus einem hitzebestSndigen Material ausreichender Festigkeit bestehen. Geeignet sind beispielsweise zusammengeschweißte Stahlteile und die Entzündungseinrichtung kann aus L-förmigen Teilen 83 und 84 und Platten 85, 86, 87, 88, 89, 90 und 91 hergestellt sein. Die Platte ist mittels Schraubbolzen 92 mit der Platte 89 verbunden, so daß die Breite des Gaskanals 77 verstellt werden kann. Die Entzündungseinrichtung kann also in Halbabschnitten hergestellt werden, wodurch die Einbringung der wärme isolier enden

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Teile 78 und 79 erleichtert wird, und nach Einbringen dieser Teile durch Zusammenschweißen der Hälften fertiggestellt werden. Die EntzUndungseinrlchtung jjl hängt an den Zuführungsleitungen 72, die beispielsweise in einer Zahl von 4-6 längs eines Bettes mit einer breite von etwa 7,5 m angeordnet sind, einstellbar 20-30 cm über dem Bett aus festem Brennstoff auf dem Wanderrost.

Durch die vorliegende Erfindung wird es möglich, kontinuier- ' lieh mit hohen Geschwindigkeiten einen Koks hoher Qualität, wie einen für metallurgische Zwecke geeigneten Koks, herzustellen. Der erfindungsgemäß erzeugte Koks besitzt eine ausgezeichnete Qualität und liegt in der Form vorgeformter Teilchen vor, die ausgezeichnete Festigkeit und Schlagzähigkeit aufweisen, so daß sie, wenn man sie aus Höhen von 2 bis zu nahezu 20 m auf Beton fallen läßt, aufschlagen, ohne zu zerbrechen. Das Verfahren der Erfindung läßt sich leicht in der Weise durchführen, daß nicht nur ein solcher Koks hoher Qualität, sondern gleichzeitig in einer üblichen Anlage Dampf erzeugt wird.

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Claims

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Patentanaprüohe

I \J Verfahren zur Herstellung von vorgeformtem Koks sehr hoher Festigkeit» wobei vorgeformte» feinverteilte Kohl* und öl enthaltende Formkörper Verkokungsbedingungen unterworfen werden» dadurch gekennzeichnet» daß Formkörper» die als Ul einen flüssigen Kohlenwasserstoff» der kontinuierlich an der Oberfläche der Formkörper yergast werden kann» in einer Menge von 3-40# der Formkörper» die ausreicht» um während der Verkokung zu vergasen und die Formkörper zu kühlen und die außer der Kohle und dem¹ öl noch 25-65 Ctew.-# der Formkörper an einem feindispersen nicht-verkokenden kohlenstoffhaltigen oder sohlaokebildenden Material mit einer Teilchengröße von vorwiegend unter 2 mm enthalten» vorzugsweise kontinuierlich in flacher Schicht auf einem an sich bekannten Wanderrost durch die Zone geführt werden.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadur oh gekennzeichnet» daß die Formkörper einen solchen flüssigen Kohlenwasserstoff enthalten» von dem der Hauptteil von den Formkörpern vergast wird» wenn diese sich bei einer Temperatur von 260-600"C befinden»

3. Verfahren vaoh Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß der flüssige Kohlenwasserstoff bei Temperaturen Über 270<C in einem Temperaturbereich von 150⁰C destilliert.

4. Verfahren naoh Anspruch 1» 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet» daß die Formkörper als flüssigen Kohlenwasserstoff ein Meneralöl enthalten» für dessen Vergasung insgesamt eine Wärmemenge von wenigstens 750 kcal/kg

ilie Unterlagen (Art. 7 .; I * :s. 2 N . I Satz 3 des Änderungsges. v. 4.9,196·

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und vorzugsweise Wenigstens 850 koäl/kg erforderlich ist.

5. Verfahren naoh Anspruch 1, dadurch g β Ic ι η η· ζ θ i ο h η et , da£ die Formkörper als flüssigen Kohlenwasserstoff Heizöl Hr. 6 (No. 6 fuel oil) enthalten.

β Verfahren naoh einem der vorhergehenden Ansprüche* dadurch gekennzeichnet» daß die Formkörper al· Verkokbare Kohle eine Kohle mit hohem Gehalt an verdampfbarem Material und einem Sauerstoffgehalt von wenigstens 7& bestimmt durch Analyse naoh ASTM-Test D 271-38» enthalten,

7· Verfahren naoh Anspruoh 6, dadurch gekennzeichnet, daß eine Schicht von festem Brennstoff auf ein kontinuierlich fortschreitendes Bett aufgebracht wirdt der feste Brennstoff entzündet wird, eine Schicht aus den Porrakörpern auf der Schicht aus feste» Brennstoff abgelagert wird und der feste Brennatoff unter solchen Bedingungen verbrannt wird, daß die Kohle verkokt wird.

8. Verfahren nach Anspruch 7, daduroh gekennzeichnet, daß der feste Brennstoff auf ein kontinuierlich fortschreitendes durchlässiges Bett aufgebraohtwird und dem festen Brennstoff durch das durchlässige Bett Sauerstoff mit solcher Geschwindigkeit zugeführt wird, daß der entzündete Brennstoff abbrennt» ohne dad die zu verkokenden Kohle entzündet wird.

9· Verfahren nach Anspruch 8, daduroh gekennzeichnet, daß der Sauerstoff dem festen Brennstoff in der Form von Luft» die dem Bett mit einer Geschwindigkeit von 0,1 -0,3 kg/om² und vorzugsweise mehr als 0,2 kg/cm² je Stunde zugeführt wird» zugeführt wird.

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10· Verfahren nach einem der Ansprüche 7« 8 und 9« dadurch gekennze Io h η e t, daß die Formkörper durch die von der Schicht aus federn Brennstoff aufsteigenden heißen Verbrennungsgase erhitzt werden«

11· Verfahren nacli Anspruch 10, d a d u r ο h g β k e η η-ss e 1 ohne t* daß die Verbrennungsgase eine Temperatur In dem Bereich von 800-170O¹C haben.

12. Verfahren nach einem der Ansprüche 7*- 11» dadurch gekennzeichnet, daß die von der Verkokungeanlage aufsteigenden heißen Gase mit Sekundärluft vermischt und verbrannt werden und die dabei frei werdende Wärme zum Erhitzen von Wasser oder zur Erzeugung von Dampf verwendet wird.

1?« Verfahren nach Anspruch 12, d a d u r c h gekennzeichnet, daß die Sekundärluft den brennbaren Oasen so zugeführt wird, daß in der Dampferzeugungszone über der Schicht aus den Formkörpern eine Feuerkugel entsteht.

14. Verfahren naoh einem der vorhergehenden Ansprüche, d a · durohgekennzeichnet, daß das nicht verkokende Material aus . feinverteiltem Koks besteht.

15. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, d adurch gekennzeichnet, daß das nicht verkokende Material ein Flußmittel für eine Hoohofenbesohlokung enthält.

16. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, d ad u r ch gekennzeichnet, daß die Kohle in einer Menge von 45 - 65 Gew.-# der Feststoffe in dem Formkörper anwesend ist.

17. Verfahren . nach einem der vorhergehenden Ansprüche, d adurch gekennzeichnet, daß die Formkörper

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Pellets sind, die 14-40, vorzugswiese 20-36 Gew.-Teile flüssigen Kohlenwasserstoff je 100 Teile Feststoffe enthalten.

18. Verfahren nach Anspruch 17« dadurch gekennzeichnet, daß die Pellets einen Burohmesser von 1-11 cm, vorzugsweise 2-5 cm, haben.

19. Verfahren nach einem der Ansprüche 1-17* dadurch gekennzeichnet, daß die Formkörper Briketts sind, die 5-20 und vorzugswiese mehr als 10 Gew.-Teile flüssigen Kohlenwasserstoff je 100 Teile Feststoff enthalten.

20. Verfahren naoh einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekenn, zeichnet, daß die Formkörper 10-60 und vorzugsweise 12-30 Minuten unter Verkokungsbedingungen erhitzt werden.

21. Kohle enthaltender Formkörper für die Herstellung von vorgeformtem Koks, dadurch gekenn z e 1 ohnet, daß er aus einem innigen Gemisch von 35-75 Gew.-Teilen verkokbarer. Kohle, weiteren Feststoffen aus fein dispersem, praktisch nicht-verkokbarem Material in solcher Menge, daß die Gesamtmenge an Feststoffen 100 Teile beträgt, sowie 3-40 Teilen je 100 Teile Feststoffe an einem flüssigen Kohlenwasserstoff, der während der Verkokung der Kohle an der Oberfläche der Formkörper kontinuierlich vergast werden kann, besteht.

22. Formkörper nach Anspruch 21, dadurch gekennzelohnet , daß er als Kohle eine Kohle mit hohem Gehalt an flüchtigen Materialien und einem Sauerstoffgehalt von wenigstens 1%, vorzugsweise 8-10& beistimmt durch Analyse gemäß ASTM-Test D 271-58, enthält.

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