DE1544929A1 - Verfahren und Vorrichtung zur Herstellung von Polyaethylenfolien - Google Patents

Verfahren und Vorrichtung zur Herstellung von Polyaethylenfolien

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DE1544929A1 DE19631544929 DE1544929A DE1544929A1 DE 1544929 A1 DE1544929 A1 DE 1544929A1 DE 19631544929 DE19631544929 DE 19631544929 DE 1544929 A DE1544929 A DE 1544929A DE 1544929 A1 DE1544929 A1 DE 1544929A1
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Description

  • Verfahren und Vorrichtung zur PstßllungY..PthyJerifolien Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein kontinuierliches Verfahren zur Herstellung von Polyäthylenschrumpffolien sowie auf eine Vorrichtung zur Durchführung dieses Verfahrens.
  • Das erfindungsgetnaße Verfahren besteht aus den folgenden Verfahrensschritten : 1. Herstellung einer im wesentlichen homogenen Mischung aus einem normalerweise festen Polyäthylen mit einem Vernetzungsmittel, vorzugsweise einem organischen Peroxyd ; 2. Verformung des Gemisches zu einem Schlauch durch Extrudieren bei einer zum Schmelzen des Polyäthylens ausreichenden Temperatur, die aber unter dem Gelierungspunkt des Gemisches liegt ; 3. Einführen des den Extruder verlassenden Schlauches in eine Hartungszone, deren Temperatur ausreicht, um den Schlauch mindestens auf die Zersetzungstemperatur des Vernetzungsmittels zu erwärmen, und die vorzugsweise eine inerte e Atmosphäre enthält ; 4. Durchführen des Schlauches durch diese Zone mit einer ausreichenden Geschwindigkeit, so da# sich mindestens etwa 85 Gew. % des VernetxungsmitteJs zereetzen, wobei der Schlauch gehärtet, d. h. das PoZyäth « ylen vernetz'. ird @ird; 5. Ausdehnen des vernetrten Polyäthylenschlauches nach dem Blasverfahren mit eingeschlossener Blase.
  • Genauer gesagt, besteht das erfindungsgem#e Verfahren darin, da# eine im wesentlichen gleichförmige Mischung aus einem normalerweise festen Polyäthylen und 0, 2 bis 4,0 Gew.% eines Vernetzungsmittels hergestellt und dieses Gemisch zu einem Schlauch durch Extrudieren bei einer zwischen dem Schmelzpunkt des Polyäthylens und dem Celpunkt des Gemisches liegenden Temperatur verformt wivd, worauf der so gebildete Schlauch in eine derart erwärmte Härtungszone eingeführt wird, da# sich das Gemisch über die Zersetzungstemperatur des Vernetzungsmittels erwärmt, wonach der Schlauch so schnell durch die Härtezone geführt wird, daß in der-hone eine Verweilzeit erreicht wird, die mindestens der dreifachen Halbwertszeit des Vernetzu@gsmittels unter den in der Zone herrschenden Bedingungen ?ntspricht, worauf der gehärtete Schlauch so weit abgekühlt wird, da# er nicht mehr an sich selbst haftet. Zu diesem Zeiupunkt kann der Schlauch gelagert oder sofort wieder auf eine Temperatur erwärmt werden, bei welcher er gedehnt oder geblasen werden kann, wobei das Dehnen dann in Längsrichtung und/oder in Querrichtung erfolgt und eine orientierte Schlauchfolie erhalten wird. r Die erhaltene Folie kann wie Ublich fUr Polyäthylenfolien verwendet werden. Wegen der hohen Schrumpfenergie, Festigkeit und Klarheit ist diese Folie besonders zum Verpacken der verschiedenartigsten Gegenstänge, wie beispielsweise von Lebensrnitteln in einer Schrumpfpackung geeignet ; so können beispielsweise Schinken, Geflügel und dergleichen einßehüllt und anschließend die Luft zwischen der Folle und dem eingewickelten Gegenstand evakuiert werden, worauf anschlie#end das eingewickelte Stück erwärmt wird, damit sich die Folie durch Schrumpfen eng an den Gegenstand anschmiegt.
  • Die erfindungsgemä#e Vorrichtung besteht aus einem heizbaren Extruder, einer Schlauchspritzform an dem Mundstück des Extruders, einer Härtezone, die sich in einer Flucht mit dem Kopfstück befindet, so daß der extrudierte Schlauch aus der Spritzform durch die Härtesone geleitet wird, ferner aus Mitteln zum Erwärmen der Härtezone auf eine hbhere Temperatur und Mitteln, um den Schlauch beim Verlassen der lIärtezrzne. zu kühlen. Die Vorrichtung besteht vorzughsweise aus einer Zone zur nochmaligen Erwärmung, in welcher der gehärtete Schlauch auf eine Temperatur gebracht werden kann, bei welcher er gedehnt werden kann, sowie aus Mitteln, um ein derartiges Dehen oder Aufblasen in Längs- ound/oder Querrichtung zu ermbglichen.
  • Als Schlauchextruder kann jedes übliche Geräte verwendet werden, das zum Herstellen eines Polyäthylenfolienschlauches geeignet ißt. Die erste Heizzone kann aus einem Ofen bestehen, welcher einen mehrfachen Durchmesser des Schlauches besitzt und etwa 10 bis 12mal so lang ist und z. B. durch elektrische Widerstandsdrähte geheizt werden kann.
  • Die Temperatur des Ofens ist wersentlich und soll gerlUend hoch sein, ur. t eine schnelle Vernetzung zu ermöglichen, aber doch nicht so hocli sein, daß der Schlauch versengt. Ein schnelles Vernetzen ist wasentlich, da der Schlauch vor der Vernetzung keine genügend große Eigensteifigkeit besitzt.
  • Beispielsweise kann der gebildete Schlauch bei einer Ofen-'temperatur von 150° C nur etwa um ein Drittel (20 % Gel) vernetzt sein und nur äu#erst schwer aufgrund seiner geringen Schmelzviskosität zusammenhalten. Sogar bei 177° C C kann der Schlauch noch Flie#eigenschaften besitzen. Erst bei 205° C kann der Schlauch genügend Eigensyteifigkeit erlangen, die bei 233 bis 288° C ein Maximum an Pestigkeit erreicht.
  • Oberhalb 288° C zeigen sich bei normalen Ofenverweilzeiten Sengstellen.
  • Der gehärtete Schlauch kann gekühlt und dann zu einem flachen Schlauchband aufgespult oder sofort beim nächsten Arbeitsschritt gedehnt werden, und zwar entweder nahe bei seinem Schmelzpunkt oder vorzugsweise nachdem er gekühlt und nochmals erwErmt worden ist.
  • Um den Schlauch zu dehnen oder aufzublasen, wird das Ubliche Blasenverfahren mit eingeschlossener Blase verwendet, wie es z. B. in Kirk-Othmer "Encyclopadia of Chemical Technology" Band 14, Seite 751-752 beschrieben ist. Beispielsweise wird etwa beim Schmelzpunkt des Polyäthylens ein 91 cm langer Schlauchabschnitt abgezogen und zwischen einem ersten und einem zweiten Walzenpaar eingeklemmt. In diesen Abschnitt wird Stickstoff, Luft oder ein anderes Gas unter Druck z. B. durch eine Injektionsröhre eingeführt, worauf das Einspritzloch mit einem Zelluloseband abgedichtet wird.
  • Durch den Gasdruck wird der sich in Richtung auf die zweite Walze bewegende Schlauchabschnitt zu einer Blase aufgeblasen, die ständig die gleiche Form beibehält, solange der Schlauch kontinuierlich zwischen den Walzen abgezogen wird.
  • Das Verhältnis vom Blasendurchmesser zu Schlauchdurchmesser kann innerhalb weiter Grenzen schwanken und hKngt von der gewünschten Filmstärke und dem Streckgrad ab. Ein typisches Verhältnis liegt bei 5 : 1 ; d.h. da# bei einem Schlauch mit einem Durchmesser von 2, 5 cm der Durchmesser der Blase im allgemeinen bei 12, 7 cm liegte wobei die transversale Streckung cinen Faktor von 5 hat, so da3 (ohne Längsstreckung) . ein 0, 51 mm Schlauch zu einem 20 ~ 5 oder 0,10 mm dicken Schlauch gestreckt wird. Wern eine gleich große Längsstreckung erwünscht ist, so muß sich die Aufnahmewalze auf der anderen Seite der Blase etwa 5mal sehneller drehen, als der Schlauch exptrudiert wird, so da# die endgültige, biaxial orientierte Folie eine Stärke von 20 ~ 5 ~ 5 oder 0, 02 mm besitzt.
  • Der derart gebildete Schlauch wird entweder aufgerollt oder an einer Kante aufgeschlitzt und als Flachfolie aufgerollt.
  • Die nach dem erfindungsgemä#en Verfahren hergestellten, bi-. axial orientierten und mit Peroxyd vernetzten Folien entsprechen im allgemeinen den orientierten und durch Bestrahlung vernetztene Folien. BezUglich beetimmter fUr die Lebensmittelverpackung wichtiger Eigenschaften ist diese Folie jedoch überlegen, nie sich aus den folgenden Vergleichswerten ergibt : vermetzt durch vernetzt durch Eigenschaft Bestrahlung Peroxyde Schrumpfvermögen bei 96°C in Längsrichtung 36-42 37-60 in Querrichtung 49-58 51-78 TrUbung in % $-18 3-10 Sauerstoffdurchlässigkeit (ml/0,025 mm/atm/m2/Tag) 7,000-9,000 $9,900-10,200 Die gleichmä#ige Ausgangsmischung aus normalerweise festem PolySthylenharz und einem freie Radikale erzeugenden Vernetzungsmittel kann auf beliebige Weise hergestellt werden.
  • Beispielswelse kann man das Vernetzungsmittel in einem gegenttber Polyäthylen inerten Lösungsmittel z.B. in Petrol-Rther auflosen und in entsprechender Menge mit dem pelletierten oder granulierten PolyEthylenharz mischen.
  • Allmählich wird dann das Gemisch erwärmt, um das Lösungsmittel abzudampfen, wibei die Temperatur jedoch nicht so hoch sein darf, daB sich das Vernetzungsmittel zersetzt. Bei dieser flethode erhKlt man ein Polyäthylengranulat, dessen Oberfläche gleichmäßig mit einem Überzug aus Vernetzungsmittel überzogen ist. Bei einem anderen Verfahren wird das s körnige Polyäthylenharz und flüssiges oder gepulvertes Vernetzungsmittel trocken so lange gemischte bis das Vernetzungsmittel gleichmä#ig in der Masse verteilt ist. Beispielsweise können Polyäthylenkörner (99, 25 Gew. %) und flüssiges 2,5-Dimethyl-2,5-di-(t-butyl-peroxy)hexan 20 Minuten bei Zimmertemperature zu einer gleichmä#iger Masse in einem Patterson-Kelley Zwillingstrommelmischet gemischt werden. Man kann das Harz und das Vernetzungsmittel auch sehr innig mischen, indem man das Gemisch auf einen 2-Walzenstuhl oder in einen Eanbury-Mischer unterhalb des Gelierpunktes des Gemisches gibt; dieses zuletzt erwähmt Mischverfahren ergibt jedoch keine bemerkenswert grö#eere Gleichmä#igkeit als das trockne Hischen oder tias oben beschriebene Mischen mit Lösungsmittcln und ist daher im allgemeinen unwirtschaftlicher. Die Mengen an Vernetzungsmitteln liegen, bezogen auf das Polyäthylengcwicht, vorzugsweise bei 0, 5 bis 1,0 Gew.%. Höhere Konzentrationen als 0, 2 bis 4,0 Gew. haben nur eine geringe oder kaum feststellbare Wirkung auf die Extrudiergeschwindigkeit. Der bevorzugte Konzentrationsbereich ergibt die beste Kombination von Wirtschaftlichkeit und Nutzeffekt. In dem Gemisch aus Polyäthylen und Ver-< netzungsmittel kUnnen auch noch andere Bestandteile, z. B.
  • Pigmente, Farbstoffe, PUllstof'£e und Stabilisatoren vorhanden sein. Bei der Herstellung von Schrumpffolien für die Lebensmittolverpackung sind diese im allgemeinen unndtlg # und oft auch unerwünscht, da sonst andere toxische oder physiologische Schwierigkeiten zu erwarten sind.
  • Beim zweiten Verfahrensschritt wird das Gemisch aus Polyäthylen und Verhetzungsmittel bei einer zum Schmelzen des Polyäthylens ausreichenden, aber unterhalb des Oelpdnktes des Gemisches liegenden Temperatur zu einem Schlauch extvudiert. Vorzugsweise wird in einem bekannten Schneckenextruder gearbeitet.
  • Mit der Bezeichnung"Gelpunkt"wird die Temperatur bezeichnet, bei welcher eine hinreichende Zersetzung des Vernetzungsmittels bewirkt wird, um mehr als 2 Gew.% an Gel. in dem Polyäthylen zu bilden. Der Gelpunkt einer bestimmten Mischung hangt von zahlreichen Faktorcn ab wie beispielsweise von der betreffenden Polyäthylensorte, dem Vernetzungsmittel, der Menge des Vernctzungsmittels und der Halbwertszeit des Vernetzungsmittels bei der Formtemperatur. Da der Gelpunkt der betreffenden Mischungen von so vielen Faktoren abhängt, wird or om besten empirisch bestimmt, d. h. durch Extrudieren einer kleinen Probe und Beobachten, ob sich gelierte Polyäthylenteilchen bilden. Zur Verringerung oder UnterdrUckung der Gelbildung wWhrend der Verformung kann man die Temperatur des Extruderzylinders oder des Spritzkopfes verstellen, die Extrudiergeschwindigkeit, die Menge an Vernetzungsmittel oder sogar das betreffende Vernetzungamittel selbst ändern. Vorzugsweise wird mit möglichst geringem Gegendruck oxtrudiert, indem man Siebe und Stauscheiben vermeidet und indem man stromlinienmä#ig geformte Spritzköpfe verwendet. Bei einem derartigen Extruder ist die Möglichkeit sehr gering, caB in den Hochtemperaturzonen oder in dem schlauchförmigen Spritzkopf des Extruders Material zurückbleibt, welches eine vorzeitige Vernetzung hervorrufen könnte.
  • Der Schlauch wird gewdhnlich in die Hochtemperatur-Härtezone geführt, indem man ihn nach oben durch die lIErtezone zieht oder indem man ilm mittels der Schwerkraft im. wesentlichen senkrecht nach unten führt ; selbstverständlich kann er auch horizontal oder in einer anderen Richtung als senkrecht geführt werden, indem man eine besondere Vorrichtung verwendet, welche den heiß extrudierten Schlauch nicht verkratzt oder anderweitig beschädigt und welche gleichzeitig dafür Sorge trust, dal3 der Schlauch nicht in sich zusammenfällt. Da das Einführen des Schlauches aufgrund der Schwerkraft besonders einfach ist, wird der Schlauch vorzugsweise nach unten in die erwSrmte Zone extrudiert. Bei dem nach unten gerichteten Extrudieren kann manchmal der Schlauch bei oder kurz unterhalb des Spritzkopfes eine Einschnürung bilden, bevor sich der Schlauch genUgend verfestigt hat.
  • Dieser geringfügige Nachteil kann jedoch dadurch Uberwunden werden, da#e man das Hlrten des Schlauches sobald wie mdglich nach dem Verlassen des Extruders durchführt.
  • Der extrudierte Schlauch wird gehärtet, indem man ihn durch eine erwSrate Härtezone oder durch eine Reihe hintereinander angeordneter H§rtesonen führt, welche sich bei verschiedenen Temperaturen befinden. Eine sehr zufriedenstellende Heizzone besteht aus einem rohrförmigen Ofen, welcher durch elektrische WlderstandsdrEhte auf Härtetemperatur gebracht ist. Andere geeignete Heizvorrichtungen sind dem Fachmann geläufig. In jedem Fall ist es Sußerst erwünscht, das HErten in inerter AtmosphAre durchzuführen, um die oxydative Zersetzung des Polyäthylens und/oder eine Verzögerung der Yernetzung zu verringern. Zur Schaffung einer inerten Atmosphäre kann man die erhitzte Härtezone kontinuierlich mit einem inerten d. h. also nicht oxydierenden Gas, wie Kohlendioxyd, Stickstoff, Helium, Argon oder dergleichen spülen, welches klelnste Mengen, vorzugswelse weniger alt 50 ppm Verunreinigungen, an Sauerstoff enthalt.
  • Kohlendioxyd hat als inertes Spülgas den Vorteil, daß die Bildung von Carbonylgruppen im Endprodukt ausgelöst wird, wodurch die Bedruckbarkeit gesteigert wird. Ein Nachteil bei Kohlendioxyd ist eine geringe Hinderung der Vernetzungsreaktion, was sich durch einen geringeren Gelgehalt des gehErteten Schlauches zeigt ; dieser Nachteil kann jedoch vermieden werden, indem man hbhere Konzentrationen und Vernetzungsmittel als beispieleweise bei einem Stickstoffspülgas verwendet.
  • Mindestens ein Teil der erwärmten Härtezone, durch welche der extrudierte Schlauch zum Vernetzen des Polyäthylens geführt wird, wird auf einer Temperatur gehalten, welche mindestens so groß ist oder höher ist, als es zur Erwärmung des Polyäthylenschlauches auf die Zersetzungstemperatur des Vernetzungamittels notwendig ist. Als Zersetzungstemperatur wird die Temperatur bezeichnet, bei welcher das Vernetzungsmittel eine Halbwertszeit von weniger als 1, 0 und vorzugsweise weniger als 0,5 Minuten besitzt. Es besteht praktisch keine Möglichkeit, die genaue Temperatur des Polyäthylenschlauches zu bestimmen, ohne ihn zu zerstören, so da# die genaue Temperatur, auf welche die Härtezone erwärmt werden buts, eapirizoh bestial wird. Die Nöglichkeiten der empirischen Bettinnung dieser Temperaturen ergibt eich aus den folgenden Beispielen.
  • Der Polyäthylenschlauch wird mit einer solchen Geschwindigkeit durch dieerhitzteHärtezonedurchgeleitettdateine Verweilzeit bei oder oberhalb der Zersetzungstemperatur erreicht wird, die mindestens der dreifachen Halbwertzzeit dots Härtemittels entspricht; d.h. die Verweilzeit ist ausreichend, um etwa 85 % oder mehr des Vernetzungsmittels zu zersetzen. Verweilz*it wird neh der folfgenden .
  • Gleichung ti L Verweilzeit--p In welcher Ll dix Länge der erhitzten Härtezone darstellt, in welcher sich der Schlauch bei oder oberhalb der Zersetzungstemperatur befindet, während L2 die Geschwindigkeit (in Längeneinheiten je Zeiteinheit) darstellt, bei weicher der Polyäthylenschlauch aus der Zone abgezogen wird, Die erforderliche VerweilzeitIMtwichleichterzieleindeH man die Länge L1 und/oder die Geschwindigkeit L2/T, mit welcher der Polyäthylenschlauch aus der erwärmten Zone abgezogen wird, verändert.
  • Do* Hkrtan de Polyäthylenschlauches soll so schnell wie möglich eerfolgen, so da# der Schlauch möglichst schnell genügend Eigensteifigkeit erhält und sich nach dem Verlassen des Extruders nicht mehr verformt. Das Ausma# der hierfür notwendigen Härtung kann nicht genau angegeben werdene. Bei hochmolekularem Polyäthylen genügt ein Härten bis zu einer 10 %igen Gelbildung, während in anderen Fällen eine bis zu 20 %ige Gelbildung erforderlich sein kann. Die zur schnellen Erzielung dieser Härtung notwendige Temperatur und Verweilzeit hängt von verschiedenen Verängderlichen ab, wie von der Schlauchtemperatur beim Austreten aus der Spritzform (d. h. wie welt unterhalb der Oelpunkt der geforwten Miaehung ist), dem betreffenden Vernetzungsmittel,e der Menge an vernetzungsmittel und dergleichen. Ufa ein Verwerfen oder Verfortaen des Schlauchea su verringern oder auszuschlie#en, wird. der Schlauch vorzugaweiae unmittelbar nach der Verlassen des Extruders der Härtungzzone zugeführt und weiterhin die Bedigungen in dem ersten Teil der Härtungszone (d.h. in dem Bereiche In welche der extrudierte Schlauch zuerzt eingeflirt wird) eingestellt, da# sich mindestens etwa 20 % Gel innerhalb 5 bia 10 Sekunden oder zchneller bilden. Dan Karten kann dann Je nach Wunsch unter den gleichen Bedingungen oder mit einer geringeren Geschwindigkeit unter gemäßigteren Bedingungen erfolgen.
  • Dis derart hergestellten und gehärteten Polyäthylenschläuche haben einen endgültigen Gelgehalt von mehr als 20 Gew. %.
  • Unter optimale Bedingungen reicht der Gelgehalt von etwa 50 bis 75 Gew.%. Der in den Belopielen angegebene Gelgehalt in Prozent wird durch 20stündige Extraktion einer etwa 5 g wiegenden Sohlauchprobe unter Rückfluß in Toluol und Xylol mit inin Gehalt von 0, 3 Gew. % an 2, 6-Di-(t-butyl)-4-methylphenol und anschlie#endem Trocknen und Wägen des nicht extrahierten Rückstandes (Gel) bestimmt. Der nicht extrahierte Rückstand in Gramm geteilt durch das Gewicht der ureprUnglichen Probe (in g) wird mit 100 multipliziert, us don Oehalt an Gel in Prozent zu berechnen. Versuchsergebnisse von an verschiedenen 8tellen des Schlauohdurchmessers entnommenen Proben haben gezeigt, das sich der Gelgehalt um nicht mehr als etwa 2 % Sert, was zeigt, daa dis Vernetzung gleichmä#ig im gesamten Querachnitt des Schlauches erfolgte.
  • .
  • Der gehärtete und aus der erhitzten Härtezone austretende <. tXytthylenschlauohwirdsoweitabgekühlt,daBder Schlauch mlcht an sich feztklebt oder haftet. Die Temperatur, auf welche der gehärtete Schlauch abgekünlt werden mu#, hängt soF-der betreffenden Art des Polyäthylens ab, nämlich ob ein Polyäthylen hoher Dichte oder niedriger Dichte verwendet tirs, welter weiter von dem Ausma# der Vernetzung des Polyäthylens und von anderen Faktoren. Es wurde festgestellt, da# gehärtete Schlauche aus Polyäthylen nledriger Dichte (etwa 0, 91 bis s 0,925) etwa unter 70° C gekühlt werden sollen, bevor sie aufgespult oder auf andere Weise mechanisch oder von Hand gehandhabt werden. Ein Polyäthylen hoher Dichte (0, 95 bis 6, 98) kann nach Kühlen unter 100° C bearbeitet werden. Ein besonders bevorzugtet Verfahren zum Kühlen besteht darin, daß man das Material beispielsweise einem Flüssigkeitsbad mit einer inerten Flüssigkeit, z.B. Wasser, abachreckt. Durch das Abschrocken wird die Klarheit der Polyäthylenfolie erheblich gesteigert, so da# deren Wert ''" als Verpackungsmaterial steigt. Andere Kühlverfahren, z.B. mit Luft oder Durchführen durch Kühlringe können ebenfalls durchgeführt werden.
  • Der gehärtete und gekühlte Schlauch kann aufgenommen und für den späteren Gebrauch gelagert werden ; er kann aber auch unmittelbar nach dem Kühlen geblasen werden In beiden Fälien mu# der Schlauch wieder auf eine Temperatur erwärmt werden, bei welcher er sich ausdehnt. Diese Erwärmungstemperatur hängt in ester Linie von der Art des verwendeten Polyäthylens ab. Bei Polyäthylen niederer Dichte betragt die Dehntemperatur 80 bis 110, vorzugsweise etwa 90 bis 105° C.
  • Bei Polyäthylen hoher Dichte sind die Tetnperaturen'etwa 20 bis 30° C @ höher. Wie bereits erwähnt, sind die Einzelheiten des Verfahrens und der benutzten Vorrichtungen beim Aufblasen oder Dehnen des Polyäthylenschlauches zur Herstellung von orlentlerten Folien bekannt und brauchen nicht welter erwähnt zu werden.
  • Bei der vollständig kontinuierlichen Durchführung des erfindungsgetoKBen Verhrens wird der gehärtete Polyäthylensohlauch wie oben beschrieben, und zwar vorzugsweise durch Abschrecken gekühlt und unmittelbar anschließend durch eine zweite Heizvorrichtung, beispielsweise durch einen Infrarotheizer, ein aufgeheiztes Bad mit inerter Flüssigkeit wie Masser, Mineralöl odor anderen Olsorten, oder durch einen Ofen geführt, wo der Schlauch auf die Dehnungstemperatur erw£irmt und dann zwischen zwei Klemmwalzen mit tnertgas zu einer Schlauchfolio aufgeblason wird.
  • Mit dem erfindungsgemä#en Verfahren können die verschiedensten bekannten Polyäthylenarten verarbeitet werden, die das bereitz beschriebene verzeigte Polyäthylen niederer dichte, ferrer Polyäthylen mittlerer Dichte und schlie#lich auch die neuerenlinearenPolyäthylenehoherDichtev<xnetM 0,950 bis 0,980, wie sie nach dem Ziegler-Verfahren (mit TiCl4-Aluminiumalkylkatalysator) und dem Phillips-Verfahren (mit 6-wertigem Chrom auf einem Kieseleäure-Tonerde-Träger) erhalten werden. Die linearen Polyäthylene hsbwn Schmelzpunkte im Bereich von 120 bis 136° C und ertordern deshalb Peroxyde (oder andere freie Ra@ikale ers Vernetzungsmittel), welche Gelpunkte ergeben, die hKher ale thèse Temperaturen liegen.
  • Die Vernatzungsmittel haben gewöhnlich keinen scharfen Zersetzungapunkt, ausgenommen eventuell solche, welche sich bei sehr hohen Temperaturen zersetzen. Gewöhnlich sind mehrere Minuten erforderlich, damit sich das Mittel im wesentlichen quantitativ zersetzt ; die Gesahwindigkeit, mit welcher sich freie Radikale in einer bestimmten Zeiteinheit bilden, ist im allgemeinen proportional zu der eingesetzten Menge. Demzufolge kann die Zersetzungsgeschwindigkeit bei einem gegebenep Vernetzungsmittel bei gegebener Temperatur im allgemeinen durch die Halbwertszeit bei dieser Temperatur bestit werden. Die Halbwertszeit eines freie Radikale liefernden Vernetzungemittels kann leicht bestimmt werden.
  • Bei Peroxyden ist dieses beispielsweise bei Doehnert et al in"Evaluation of Organic Peroxydes on the basis of Half-Life Data", Ann. Tech. Management Conf., reinforced Plastics Div., Soo. Plastics Ind., Inc. 13, Sect. 1-B, 1-8 (1958) ; Che. Ab. 53, 18534 1 (1959) beschriebe.
  • Bei dem erfindungsgemä#en Verfahren können als frele Radikale erzeugende Vernetzungsmittel organische Peroxygenverbindungen und Azonitrile verwendet werden. Gesignete orgahische Peroxyd liefernde Verbindungen sind Dialkylperoxyde, wie Benzoyl- und Lauroylperoxyde, Dialkylperoxyde wie Diäthylperoxyd, Di-(t-butyl)hydroperoxyd, Diisopropylperoxyd und dergleichen, Hydroperoxyde, wie t-Butylhydroperoxyd und dergleichen. Persäuren, wie Acetopersäure, Benzopersäure, Bernsteinmonopersäure und dergleichen ; Perester, wie Äthylperbenzoat, Butylperbenzoat und dergleichen, ferner Diaralkylperoxyde, wie Dibenzylperoxyd, Dicumylperoxyd und dergleichene. Geeignete Azonitrile sind beispielsweise Dimethyl-α, OL'-azodi-isobutyrat, Azodicyclohexancarbonitril und andere ähnliche Verbindtmgen.
  • Besondere Beispiele rur ir geeignete freie Radiale erzcugende Vernetzungsmittel und deren Halbwertszelt sind die folgenden : Vernetzungsmittel Halbwertszeit Di(t-butyl)peroxyd 1 Minute bei 190° C t-Butylhydroperoxyd 1 Minute bei 230° C Dichlorbenzylperoxyd 1 Minute bei 112° C t-Butylperacetat 0, 5 Minuten bei 178° C Dicumylperoxyd 0,6 Minuten bei 182° C Diäthylperoxyd 1 Minute bei 19ß° C Di (t-amyl) peroxyd 1 Minute bei 182° C Cyclohexylperoxyd 0,5 Minuten bei 226° C 2,5-Dimethyl-2,5-di-(t-butylperoxy)hexan 0,6 Minuten bei 185° C 2,5-Dimethyl-2,5-di-(t-butylpeeroxy)-3-hexyn 0,6 Minuten bei 192° C α, α'-Azobis(α,γ,γ-trimethylvaleronitril) 2 Minuten bei 91° C α,α'-Azobis(α-cyclopropylproprionitril) 1 Ninute bei 118° C Dimethyl-α,α'-azodiisobutyrat 2 Minuten be : α, o4l-Axodilabbutyronitril 2 Minuten bei 130° C Azodicyclohexancarbonitril 2 Minuten bei 166° C ß-Hydroxyäthylazo-α, γ-dimethylvaleronitril 2 Minuten bei 182° C Insbesondere wird als Vernetzungsmittel bei dem erfindungsgemä#en Verfahren Dicumylperoxyd der folgenden Formel verwendet und ferner 2, 5-Dimethyl-2,5-di-(t-buthylperoxy) hexan (Vgl. Beispiel 1) und 2, 5-Dimethyl-2,5-di-(t-butylperoxy)-3-hexyn : Zur Herstellung von Folien für die Lebensmittelverpackung wird vorzugsweise 2, 5-Dimethyl-2,5-di-(t-butylperoxy)hexan verwendet.
  • Die Vernetzungsmittel können einzeln oder zusammen verwendet werden. Es ist nur notwendig, daß der Gelpunkt des Gemisches genügend hoch ist, so da# eine Verformung des Gemisches zu einem Schlauch in einem Extruder bei Temperaturen oberhalb des Schmelzpunktes des PolySthylenharzes mdglich ist. Aufgrund dieser Einschränkung können einige Vernetzungsmittel, z. B. Diacylperoxyde, nicht allein verwendet werden, da sie sich zu schnell bei der Extrudertemperatur. zersetzen. Sic lcbnnen jedoch in kleinen Mengen, z. B. in 1/20 oder 1/10 der Gesemtmenge an Vernetzungsmittel zusammen mit anderen Stoffen verwendet werden, welche bel den Extrudiertemperaturen erheblich größere Halbwertszeiten besitzen.
  • Diese kleinen Mengen erniedrigen den Gelpunkt des Gemisches nicht wesentlich und sind auch wertvoll, um das erforderliche schnelle HSrten des geformten Schlauches nach Verlassen aus dem Extruder ohne Deformierung zu ermöglichen.
  • Im folgenden soll die Erfindung anhand der beigefügten Zeichnung nicher erlAutert werden, welche eine schematische Wiedergabe eines zur Durchführung des erfindungsgemä#en Verfahrens bei vollständig kontinuierlicher Arbeitsweise geeigneten Vorrichtung darstellt.
  • Aus üblichen Vorratsbehältem 20 und es wird granuliertes oder pelletiertes normalerweise festes Polyäthylen bzw. dam Vernetzsungsmittel in leicht zur"Verfügungstehendem pulvriger oder flüssiger Form oder als Lösung in einem inerten Lösungsmittel zu einem Mischer 22 zugeführt, wo sie su einer gleichmä#igen Mischung verarbeitet werden. Das Gemisch kann gelagert oder unmittelbar anschlleBend einem Zufuhrtriohter 2 eines Schneckenextruders 1 zugeführt werden, dessen Schnecke durch einen Antrieb 24 tlber eine Antriebswelle 25 betrieben wird. Der Extruder wird auf bekannte Weise soweit aufgeheizt, da# das Polyäthylen zwar schmilzt, das Vernetzungsmittel sich aber nicht zersetat. Die geschmolzene PolySthylenmasse wird dann aus dem Extruder über ein Zuführstutzen 3 zu der senkrecht nach unten gerichteten Spritzform 4 geleitet. Der aus der Spritzfom austretende Polyäthylenschlauch T fällt durch die Schwerkraft nach unten und durch einen Kühlring 5 in die unmittelbar unter dem Kühlring angeordneten, erwärmten Zonen 6A, 6B bzw. 6C. Dieser Kühlring verhindert einen Wärme-Ubertritt von der stark erwärmten Zone 6A zu der Spritzform, da ein derartiger Wärmeübergang zu einer unerwünschten vorzeitigen Vernetzung des Schlauches in dem Preßkopf führen könnte.
  • Die Heizzonen 6A, 6B und SC sind teilweise im Querschnitt wiedergegeben. Jede Zone besteht bei der bevorzugten Ausführungsform aus einem zylindrischen Hochleistungsofen, welcherdurchelektrischeWiderstandsdrähte (nichtgezeigt) erhitzt wird. Die Öfen können so gewckelt sein, da# sie entweder einzeln kontrollierte Heizzonen besitzen oder da# jeder Ofen als Einheit geregelt werden kann. Über die Leitungen 28,29 und 30 wird Inertgas, wie z. B. Stickstoff, . Uber die Ventile 26 bzw. 27 zugefUhrt und dann zu 8prUhringen 31 und 32 geleitet, welche am oberen bzw. unteren Ende der zusammenhängend angeordneten Öfen angeordnet sind. Selbstverständlich können auch andere Mittel zur Aufrechthaltung einer inerten Atmosphäre in dem Inneren des Ofens verwendet werden.
  • Der Polyäthylonschlauch T wird beim Durchtritt durch die Öfen 6A, 6B und 6C durch geeignete Einstellungen von Temperatur und Verweilzeit im Ofen, wie bereits beschreiben, bis zu einem Gelgehalt von mehr als etwa 20 % und vorzugsweise über 50 % gehärtet.
  • Beim Verlassen des Ofens wird der gehärtete Schlauch in einen Abschreckbehälter 7 geleitet, welcher eine geeignete inerte Flüssigkeit 8, s. B. Tasser, enthalt, die auf'3iner Temperatur unter etwa 70°C für niedrig dichten Polyi oder unter r etvta 110° C fUr Polyäthylen hoher Dichte gehalten wird. Nach dem Abschmecken wird der Schlauch unter der gegebenenfalls angetriebenen Walze 11 und dann zu einem sich entgegengesetzt drehenden Klemmwal-$enpaar 12A bzw. 12B geführt. An dieser Stelle dea Verfahrens kann der Schlauch als flaches Band aufgespult und gelagert oder nach Wunsch transportiert werden.
  • Vorzugswelse wird der Schlauch jedoch von den Klemwalzen 12A und 12B zu einem anderen Paar von sich entgegengesetzt drehenden Walzen 13A und 13B geführt, welche sich in einem Vorratsbchälter 9 befinden, der mit heißer inerter Flüssigkeit 10 angefüllt ist, um den Schlauch wieder auf eine Temperatur zu bringen, bei welcher man ihn ausdehnen kann.
  • Diese Temperatur beträegt bei Polyäthylen niederer Dichte otwa 85 bis 110° C. Die inerte Flüssigkeit 10 mu# demgemä# einen Siedepunkt oberhalb von 110 bis 135° C besitzen, wenn der gehärtete Schlauch aus einem Polyäthylen mittlerer oder hoher pichte besteht insolchenFällenwirdzwischenden Walzenpaaren 13A und 13B bzw. l4Aundl4B der Vorratsbehalter 9 im allgemeinen durch einen Ofen oder durch einen Infrarotheizer ersetzt. Der restliche Tell der Vorrichtung, die. aus den Walzen 14A und 14B, bzw. den Walzen 15A und 15B beeteht und zwischen welchen die Blase 19 eingefangen wird, soxde dle Vlalse und die e Aufnahmevorrichtung 18 entsprechend den Ublichen Vorrichtungen zur Herstellung von orientierten Folien (vgl. z.B. Kirk Othmer Enzyclopedia of Chemical Technology, Band 14, Seite 751).
  • Im folgenden soll die Erfindung anhand von einigen Beispielen näher beschrieben werden.
  • Beieoiell Als Polyäthylen wurde ein handelsübliches Produkt niederer Dichte tO, 92) und swar ein verzweigtes Polyäthylen verwendet, weichea nach dem bekannten Hochdruckverfahren hergeetellt wurde. Ale Peroxyd wurde 2,5-Dimethyl-2,5-di (t-butylperoxy)hexan der folgenden Pormel verwendett Eine Lösung von 30 g des Peroxyde in 200 ml PetrolXther wurde auf die Polyäthylenkörner in einem Zwillinghstrommelmischer aufgesprüht, so da# die einzelnen Orner nit etwa O, 75 Gew. % Peroxyd überzogen waren.
  • Das Polyäthylen-Peroxydgemisch wurde dann einem Schlauchextruder zugeführt, welcher einen 50 cm langen, erhitzten Zylinder von 2, 5 cm Durchmesser besaß und eine Spritzkopffläche für einen 0, 51 mm dicken Schlauch mit t 2,5 as Durchmesser besaß. Der Extruder wurde bei 110 bis 150° C betrieben, und zwar mit 110° beSm Zufuhrtrichter und bis zu l50° C bei der Spritzform ; er wurde so betrieben, da# er 1, 13 bis 2, 95 kg Schlauch je Stunde lieferte. Unter diesen Bedingungen blieb die vorzeitige Vernetzung in dem Extruderkörper bzw. in dem Mundstück auf einem Mindestwer t (wenigeral$2%Qelbildung). Der extrudierte Schlauch wurde gehärtet, indem man ihn nach oben durch einen 30, 5 cm langen Ofen Mit einem Innendurchmeaaer von 7,6 cm führte.
  • Die Heizung wurde durch elektrische Widerstandsdrähte bewirkt; die tnnenteotperatur des Ofens 1 lag etwa bei 260° ; die Verweilzeit im Ofen betrug 40 Sekunden. Dos Innere des, Ofena wurde kontinuierllch mit vorgeheiztem Stickstoff gespült, um die oxydative Zersetzung zu verringern. Bei dieaen Ärbeitabedingungen wird in dem gehgrteten Schlauch ein Gelgehalt von etwa 60 % erzielt.
  • Die f Beispiele wurden mit der in der Zeichnung beachriebenen Varrichtung durchgeführt: Beispiel 2 - 24 Als Polyäthylen wurde handelsüebliches Polyäthylen niederer Dio$ (9"pelletierterFormverwendet,währendals Vernetzungsmittel 2,5-Dimethytl-2,5-di(t-butylperoxy) hexan diente. Das Polyäthylen wurde 20 Minuten bei Zimmertemperatur mit 0,75 % seines Gewichtes an dem flüssigen Peroxyd in einem Patterson-Kelley-Doppelkammermischer zu einer im wesentlichen gleichmäßigen Mischung gemischt. Diese Mischung wurde in einen 2, 5 cm Schneckenextruder eingefüllt, dessen Verhältnis von Länge zu Durchmesser etwa 20 : I betrug und dessein Kompressionsverhältnis 4 : 1 war. Es wurden keine Stauplatten oder Siebe benutzt. Das Polyäthylen wurde über yin Zwischenstück aus einer Schlauch-Spritzform für einen 6, 2 cm x 1 mm Schlauch von einer 3 m hohen Plattform sonkrecht nach unten extrudiert. Die drei Abschnitte des Sxtruderzylinders wurden auf 105,116 bzw. 126° C gehalten, wobel die niedrigste Temperatur am Zufuhrende war. Die gemessenen Spritzformtemperaturen lagen im Bereich von 126 bis 155° C.
  • Direkt (etwa 5 cm) unterhalb des Spritzkopfes befand sich eine erhitzte Härtungszone, die aus 3 Widerstandsöfen bestand. Der Ofen 1 (entsprechend der in der Figur gezeigten Zone 6A) war ein 67,3 cm langer 3000 Watt Ofen mit einer Heizkammer von 7,9 cm Durchmesser. In diesem Ofen waren 3 regulierte Heizzonen, welche 8,9 bzw. 30,5 und 21,6 cm long waren, wobei die letzte sich an der Oberseite befand.
  • Der der Zone 6B entsprechende Ofen 2 war ein 63,5 cm langer 1 900 Watt Ofen mit einer Heizkammer von 8,9 cm Durchmesser und einer Temperaturregelung in der Ofenmitte.
  • Der der Zone 6C entsprechende Ofen 3 hatte eine Kammer von 6, 2 cm Durchmesser. Dem als Anlaß-oder Vorwärmkammer benutzten Ofen 3 wurde keine Wärme zugeführt. Düsenringe zur EintUhrung von Stickstoff in die Ofenkammer wurden an der Oberselte des Ofens 1 und am Boden des Ofens 2 angebracht. Mit einem kleinen nadelförmigen Röhrchen in dom Spritzkopf wurde eine geringe Menge Inertgas, z. B. Stickstoff dem aus dem Extruder austretenden Schlauch sugeführt, um ein Zusammenfallen des Schlauches vor der Härtung zu verhindern. Ein weiteres Khnllches Röhrchen in der N8he des <' ersten R6hrchent diente als Ventil zum Ableiten der gasförmigen und sich bei Zersetzung des Vernetzungsmittels bei fortschreitender Härtung bildenden Produkte. Zur Regel lung der Menge an Inertgas und der abströmenden Zersetzungsprodukte wurden zur Vermeidung einer Dehnung des Schlauches vor der Härtung übliche Vorrichtungen verwendetn. Zur Vermeidung einer Uberhitzung des Spritzkopfes wurde ein 3,m5 cm dicker Kühlring zwischen Mundstück und Kopf des 01'ens 1 eingesetzt.
  • Es wurden mehrere Versuche unter den in der Tabelle 1 angegebenen Bedingungen durchgeführt, wobei die dort erhaltenen Ergebnisse erzielt wurden. In jedem Fall wurde der Schlauch in einen Wasserabschrecktank von 70° C geleitet. Die in der Tabelle angegebenen Ofentemperaturen wurden in der obersten Zone des Ofens 1, in der Ofenmitte des Ofens 1 und in der Mitte des Ofens 2 gemessen.
  • Einige der in mabelle 1 gezeigten Versuche dauerten mehr als 15 Stunden. In jedem Fall wurden reproduzierbare Werte erzielt. Der Gelgehalt in Prozent im Querschnitt des fertigen Schlauches schwankte um nicht mehr als 2 %, was zeigte, da# die Vernetzung gleichmä#ig war. Der gehärtete Y Schlauch lie# sich leicht zu einer schlauchförmigen Folie verarbeiten, indem er in einem Hei#wasserbad wieder auf 95 bis 100° C erwärmt und nach dem Blasenverfahren ausgedehnt wurde. Die erhaltenen Folien waren als Schrumpffolien tu Verpacken von Lebenamitteln überaus geeignet.
  • T a b e l l e 1 Kontinuierliche Herstellung eines gehärteten Polyäthylens@ Beispiel Umdrehungs- Extruder- Temperatur der Härte- Herstellungs- @ Nr. geschwindig- leistung zonen in °C geschwindig- Wandst keit der in g/min. Oberste mittel- Mittel- keit, in m an in mm Extruder- Zone zone zone gehärtetem schnecke Ofen 1 Ofen 1 Ofen 2 Schlauch/min.
  • 2 30 30,0 455 288 260 6,45 0,4572 3 40 41,9 455 288 260 8,00 0,4826 4 30 31,0 510 288 260 5,76 0,4572 5 40 42,2 510 288 260 7,48 0,5588 6 30 30,0 565 288 260 4,89 0,5334 7 40 42,5 565 288 260 6,42 0,5080 8 30 32,0 621 288 260 4,77 0,5080 9 40 42,5 621 288 260 5,90 0,5588 10 30 29,5 455 288 288 5,76 0,4572 11 40 42,0 510 288 288 6,75 0,4572 12 30 31,0 565 288 288 4,67 0,4826 13 40 40,8 565 288 288 5,81 0,5080 14 40 41,5 621 288 288 5,16 0,5588 15 30 30,0 482 288 260 5,23 0,4064 16 40 42,0 482 288 260 6,73 0,4572 17 30 31,0 496 288 260 5,10 0,4064 Tabelle 1 (Fortsetzung) Kontinuierliche Herstellung eines gehärteten Polyäthylensc@ Beispiel Umdrchungs- Extruder- Temperatur der Härte- Herstellungs- Sc@ Nr. geschwindig- leistung zonen in °C geschwindig- Wandstä keit der in g/min. Oberste Mittel- Mittel- keit, in m an in mm Extruder- Zone zone zone gehärtetem schnecke Ofen 1 Ofen 1 Ofen 2 Schlauch/min.
  • 18 40 41,5 496 288 260 6,78 0,5080 19 30 30,8 510 288 260 5,10 0,5334 40 41,8 510 288 260 6,42 0,4572 21 30 30,0 524 288 260 5,08 0,4572 22 40 42,0 524 288 260 6,22 0,5080 23 30 29,5 538 288 260 4,75 0,4572 24 40 41,0 538 288 260 6,11 0,5334 De 25 und 26 TA den folgenden Beispielen wurden Polyäthylenflooken hoher Dichte (0, RgO) Bit einen Schmelzindexc von 5, verwendet.
  • Es wurde eine Losung aus 30 g 2, 5-Dimethyl-2,5-di(t-butylperoxy)-3-hexyn in 200 ml Petrolither hergestellt. Da Harz und die Peroxydläsung wurden in einem Mischer derart gemischt, daß 0,75 Gew.% Peroxyd bezogen auf daß Po athylengewicht erhlten wurden.
  • Portionen dieser Mischung wurden durch den le Beispiel 2 verwendeten Extruder und aus einem 6,3 mm x 0,94 mm messeuden Spritzkopf extrudiert. Et wurden ebenfalls weder Siebe noch Stauplatten verwendet. Die drel Abschnitte des Extruderzylinders wurden auf 126° C bzw. 138° C bzw. 150° C geheizt, wobei die niedrigste Temperatur am Zufuhrende herrschte. Die Temperatur In Spritzkopf betrug 160° C. Die Extruderschnecke wurde ait 40 Umdrehungen je Minute angetrieben.
  • Der geformte Schlauch wurde senkroecht nach unten durch eine Heizzone geleitet, wie sie im wesentlichen in Beispiel 2 be8ahrieben ist, wobei als Ofen 1 eine 21, 6 cm messende obere Zone verwendet wurde. Der gehKrtete Schlauch wurde in einem Wasserbad bei 7° C abgeschreckt. Die Arbeitsbedingungen und Ergebnisse sind in der Tabelle 2 wiedergegeben.
  • Die Ofentemperaturen wurden an der Oberseite des Ofens l, an der Unterseite des Ofens 1 und etwa in der Mitte des Ofens 2 gemessen, während der Ofen 3 ale Anla#kammer benutzt wurde. Der bei diesem Beispiel erhaltene gahkrtete Polyäthylenschlauch hoher Dichte wurde nach Wiederaufwarmen auf 125 bis 135° C zur Bildung einer Folie expandiert. Die erhaltene Folie hatte eine mehr gute Klarheit und Glans.
  • Diese Eigenschaften werden nicht bei Folien errelcht, dle durch Bestrahlungsvernetzung von Polyäthylen hoher Dichte erhalten werden.
  • Die nach 4lien Beispielen hergestellten gehärteten Polyäthylenschläuche hoher Dichte hatten eine ausgezeichnete Festigkeit gegenüber Lösungsmitteln und waren außerdem hervorragend als Heißwasserleitungen geeignet, da aie einen hervorragenden Wlderstand gegenüber Verziehen oder Verwerfen und Platzen bei hohen Temperaturen und Drucken besaßen.
  • Wie bislang bekannt, ist es bisher nicht gelungen, einen chemisch vernetzten PolyKthylenschlauch ohne Füllstoffe bei den in den Beispielen 2 bis 26 angegebenen Herstsllungsgeschwindigkeiten herzustellen, ohne irgendwelche Vorrichtungen zum AbstUtzen des Schlauches zwischen der Verformung und Hirtung zu verwenden. Demzufolge wird mit dem erfindungsgemlsen Verfahren und mit der erfindungsgemä#en Vorrichtung eine neue Möglichkeit zur Herstellung von chemisch vernetztem Polyäthylenschlauch, welcher keine FUllatoffe besitzt und nicht abgestützt wird, vorgeschlagen und ebenfalls eine kontinuierliche Herstellung. einer vernetzsten Polyäthylenschrumpffolie mit solchen Eigenschaften ermöglicht, die dlese Folie insbesondere zur Verpackung, vorzugswelse von Lebensmitteln geeignet machen.
  • T a b e l l e 1 Kontinuierliche Herstellung eines gehärteten Polyäthylenscl Beispiel Umdrehungs- Extruder- Temperatur der Härte- Herstellungs- S@ Nr. geschwindig- leistung zonen in °C geschwindig- Wandst@ keit der in g/min. Oberste Mittel- Mittel- keit, in m an in mm Extruder- Zone zone zone gehärtetem schnecke Ofen 1 Ofen 1 Ofen 2 Schlauch/min.
  • 25 40 34,0 466 263 193 6,47 0,5080 26 40 34,0 518 260 196 6,45 0,5080

Claims (1)

  1. P a t e n t a n s p r ü c h e l. Verfahren zur kontinuierlichen Herstellung von Polyäthylenschrumpffolien, welche beispielsweise zur Vakuumverpackung von Lebensmitteln geeignet sind, durch Schmelzextrudieren durch eine ringförmige Spritzform, dadurch gekennzeichnet, daß eine im wesentlichen gleichförmige Mischung aus einem normalerweise festen Polyäthylen und 0, 2 bis 4,0 % dessen Gewichtes an einem Vernetzungsmittel, vorezugswei einer organischen Peroxygen-Verbindung zu einem Schlauch bei einer Temperatur zwischendemSchmelz-. punkt des Polyäthylens und dem Gelpunkt des Gemisches extrudiert wird, worauf der so gebildete Schlauch in eine erhitzte Härtezone gel'flirt wird, welche bei einer Temperatur gehalten wird, die ausreicht, um das Gemisch über die Zersetzungstemperatur des Vernetzungsmittels zu erwärmen, wobei der Schlauch durch die Härtezone mit einer solchene Geschwindigkeit geleitet wird, die ausreicht, um eine Verweilzeit in der Zone zu erzielen, die mindestens der dreifachen Halbwertszeit des Vernetzungsmittels unter dan Sedingungen der zone entspricht, worauf der gehärtete Schlauch soweit gekühit wird, da# eer nicht an sich selber hft 2. Verfanren nach Anspruch 1, dadurch gekennzelchnet, da# der gehärtete und gekühlte Schlauch wieder auf eine Temperatur erwärmt wird, bei welcher er gedehnt werden Mm und anschlie#end in Längs- und/oder Querrichtung zut zueiner orientierten Schlauchfolie gedehnt wird.
    3. Verfahren nach Anspruch 1. und 2, dadurch gekennzeichnet, da# oh Gemisch mit einem Gehalt von O 5 bl 1t0 4 Panasa extrudiert rird.
    4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennseichnet, dl9 ein Owxiteh xtrudlort wird, weichet alt VErnetzungs-Mittel Dicumylperoxyd, 2,5-Dimethyl-2,5-di(t-butylparoxy)-hexencderS,5-Diwethyl8<5-di(t-butylpero<y)3-hexyn -3-h exyn enthäit, 5. Verfehren nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dal der Schlauch im wesentlichen senkrscht nach unten extrudiert wipd und aufgrund der Schwerkraft der @ärtezone zugeführt wird.
    6. Verfahren nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß eine AWtmosphäre aus einem Inertgas wie Stickstoff *der Kohlendioxyd in der Härtezone gehalten wird.
    7. Verfahren nach Anspruch 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, da# der gehdrtete Schlauch durch Abschrecken in einer Flüssigkeit gekühlt wird.
    8. Verfahren nach Anspruch 1-7, dadurch gekennzeichnet, da9 der Schlauch durch Extrudieren eines Gemisches aux Polyäthylen mit einer Dichte von 0,910 bis 0,925 und einem organischen Peroxyd-Vernetzungsmittel bei einer Temperatur von 115 bia 155° C extrudiert und der gw h Schlauch auf eine Temperatur unter 70° C abgesehreckt wird, wonaoh er bei einer Temperatur von 80 bi 110° C gedehnt wird.
    9. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, da# der SchlauchdurchExtrudiereneineeOemiacheaaus Polyäthylen mit einer Dichte von 0,950 bis 0, 980 und eines organischen Peroxydvernetzungsmittels bei viner Temperatur von 127 bis 166° C extrudiert und der gehärtete Schlauch unter 100° C abgeschreckt wird, worauf er bei 100 bis 140° C gedehnt wird.
    10. Vorrichtung zur kontinuierlichen Heratellung von vernetsten Polyäthylenschrumpffolien nach dem Verfahren gemß Anspruch 1 bis 9, welche einen heizbaren Extruder, z. B. einen Sohneckenextruder Mit einem Schlauchspritzkopf besitzt, dadurch gekennseichnet, daß noch eine Hartezone (6) vorgesehen ist, welche in einer Flucht mit der Spritzform (4) angeordnet ist, durch welche der Schlauch aus der Spritzform extrudiert und durchgeleitet wird, sowie Mittel, um die Hartezone auf eine hohe Temperatur zu erwärmen und Mittel, um den Schlauch bel Verlassen der Härtezone zu kühlen.
    11. Vorrichtung nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß ale eine Wiedererwärmungszone (10) besitzt, um den geharteten Schlauch auf eine Temperatur zu erwärmen, bei welcher er gedehnt werden kann, sowie Mittel, um eine derartige Dehnung in Längs- und/oder Querrichtung durchzufuhren.
    12. Vorrichtung nach Anspruch 10 und 11, dadurch gekennzeichnet, da# Mischvorrichtungen (20, 21) zum Mischen von Polyäthylen undeinemVernetzungsmittelundMittel (2) zum Zuführen des derart geformten Gemisches zum Nztruder vorgesehen sind.
    13. Vorrichtung nach Anspruch 10 bis 12, dadurch gekennteiohnot, daß die Härtezone aus einem elektrisch beheizten Widerstandofen oder mehreren nebeneinander angeordneten und verbundenen elektrisch beheizten Öfen besteht.
    14. Vorrichtung nach Anspruch 10 bis 13, dadurch gekannzeichnct. Mittel (26 - 32) zur Aufrechterhaltung einer inerten Atmosphäre in der Härtezone vorgesehen eind.
    15. Vorrichtung nach Anspruch 10 bis 14, dadurch gekennzeichnet, da# die Kühlvorrichtung aus einem Tank für eine Abschreckflüssigkeit und aus Mitteln zum Abziehen des gehärteten Schlauches durch die im Tank befindliche FlUssigkeit besteht, 16. Vorrichtung nach Anspruch 10 bis 15, dadurch g zeichnet, daß zwischen dem Spritzkopf und der Härtezone eine Kühlvorrichtung vorgesehen ist.
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