DE1543120A1 - Verfahren zur Herstellung von kolloidalen Cellulose-Schwefelsaeureestern - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von kolloidalen Cellulose-Schwefelsaeureestern

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DE1543120A1 DE19651543120 DE1543120A DE1543120A1 DE 1543120 A1 DE1543120 A1 DE 1543120A1 DE 19651543120 DE19651543120 DE 19651543120 DE 1543120 A DE1543120 A DE 1543120A DE 1543120 A1 DE1543120 A1 DE 1543120A1
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    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08BPOLYSACCHARIDES; DERIVATIVES THEREOF
    • C08B5/00Preparation of cellulose esters of inorganic acids, e.g. phosphates
    • C08B5/14Cellulose sulfate

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Description

  • B e s c h r e i b u n g Verfahren zur Herstellung von kolloidalen Cellulose-Schwefelsaureestern.
  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von kolloidalen Cellulosesulfaten, die insbesondere zur Gewinnung von thermo-reversiblen wässrigen Gelen in Gegenwart von Kalium-Ionen verwendbar sind.
  • In der Literatur sind bereits mehrere Verfahren zur Herstellung von Cellulose-Schwefelsäureestern beschrieben. Diese Verfahren haben jedoch alle verschiedene Nachteile. So erfolgt z. B. bei vielen der beschriebenen Methoden während der Veresterung ein wesentlicher Abbau, d. h. es tritt eine Depolymerisierung der Cellulose ein. Man erhält so Schwefelsäureester mit einem wesentlich niedrigeren Molekulargewicht, als sie ohne Depolymerisierung haben mußten. Dies führt zu Produkten, die für viele Zwecke nicht brauchbar sind ; sie sind insbesondere nicht verwendbar in Anwendungsgebieten, die von der Gelbildung und der kolloidalen Natur der Schwefelsäureester und ihrer Salze abhängig sind. Es sind noch andere lvlethoden bekannt, die in Anwesenheit von tertiären Aminen, wie Triäthylamin, Pyridin und dergleichen durchgefuhrt werden. Jedoch erhält man die Ester dann in Form eines organischen Salzes, z. Bo eines Pyridiniumsalzes ; die organische Base muS dann zur Gewinnung des gewünschten Endproduktes und um den Verbrauch einer relativ teuren organischen Sdstanz zu vermeiden, entfernt und z. B. durch Natrium-oder Wasserstoffionen ersetzt werden.
  • Ausserdem wird bei den meisten Methoden kein relativ hoher Veresterungsgrad erreicht ; für die meisten Anwendungsgebiete sind jedoch Schwefelsäureester mit einem Veresterungsgrad zwischen 1, 0 und 3, 0 am vorteilhaftesten.
  • Die Erfindung bringt nun ein Verfahren zur Herstellung von Cellulose-Schwefelsäureestern, bei welchen die Cellulose nahezu nicht abgebaut wird. Die erhaltenen Endprodukte weisen kolloidale. Eigenschaften und den gewünschten Veresterungsgrad auf. Nach dem erfindungsgemäßen Verfahren kann das gewünschte Salz oder die freie Säure mit einem minimalen Aufwand an Material und Arbeitsgängen hergestellt werden.
  • Ausserdem soll die Erfindung ein Verfahren zur Herstellung von kolloidalen Cellulosesulfaten liefern, die zur Gewinnun von thermo-reversiblen, wässrigen Gelen mit gewissen Kationen geeignet sind.
  • Ganz allgemein wird gemäß der Erfindung ein Komplex aus Schwefeltrioxyd und einem niederen N-Dialkylamid gebildet und dieser zur Sulfatisierung der Cellulose verwendet ; vorzugsweise wird die Cellulose vor der Veresterung mit wenigstens dem gleichen Gewicht des gleichen niederen N-ialkylamids vermischt.
  • Als N-Dialkylamid wird vorzugsweise Dimethylformamid verwendet, obwohl auch Liathylformamid, Dimethylacetamid, Diäthylacetamid und Dimethylpropionamid verwendet werden können.
  • Das Vermischen der Cellulose mit einem Verdünnungsmittel und vorzugsweise mit dem zur Herstellung des Komplexes verwendeten N-Dialkylamids, vorzugsweise Dimethylformamid, erleichtert die Rückgewinnung dieser Substanz nach der Umsetzung.
  • Ausserdem werden durch das vorherige Zugeben eines solchen Verdünnungsmittels zur Cellulose die Heizungsprobleme beträchlich verringert und der Ab) au der Cellulose in der Zeit, in der sie mit dem Komplex in Berührung ist, auf ein Minimum herabgesetzto Bei der Herstellung der Komplexverbindung sollte wenigstens 1 Mol-vorzugsweise 2 Mol-N-Dialkylamid, wie Dimethylformamid, je Mol Schwefeltrioxyd vorhanden sein. Versucht man die Cellulose mit einem Komplex umzusetzen, der die Bestandteile nur in äquimolaren Mengenverhältnissen enthält, so sind die Reaktionskomponenten nur schwer miteinander in Berührung zu bringen, da diese in nahezu festem Zustand vorliegen. Es ist daher ein Überschuß an N-Dialkylamid im Komplex wünschenswert ; ausserdem sollte vorzugsweise die Cellulose zusätzlich mit wenigstens der gleichen Gewichtsmenge des bei der Herstellung des Komplexes verwendeten N-Dialkylamids vermischt werden. Es können jedoch auch andere organische Lösungsmittel als Verdünnungsmittel für die Cellulose verwendet werden, z. B. ein anderes N-Dialkylamid als das zur lIerstellung der Komplexverbindung verwendete, oder organische Lösungsmittel, wie Chloroform, Benzol und dergleichen. Wie bereits erwõhnt bereits erwähnt jedoch von Vorteil, als Verdünnungsmittel für die Cellulose das N-Dialkylamid zu verwenden, das gemäß der Erfindung zur Herstellung des Sulfatisierungsmittels diente.
  • Enthält der Komplex einen UberschuB an dem niederen N-Dialkylamid, so erhält man ein gießbares Gemisch ; dieses hat noch den weiteren Vorteil, daß bei der Sulfatisierung die Warmeregulierung eeichtert wird. Das N-Dialkylamid, z. B. Dimethylformamid, oder das andere vor der Veresterung mit der Cellulose vermischte Verd³nnungsmittel, sollte in der 1-10-fachen Menge des Gewichts der Cellulose verwendet werden. So kann man z. B. für 100 g Cellulose 100-1000 g Dimethylformamid anwenden. Gr~#ere Mengen an Verdünnungsmitteln sind nicht schädlich, jedoch auch nicht erforderlich.
  • Der S03-N-Dialkylamid-Komplex mit einem Molverhältnis von 1 : 1 sollte im Reaktionsgemisch in der 1-8-fachen Menge des Cellulosegewichts vorhanden sein.
  • Größere Mengen sind nicht stores, wären jedoch unwirtschaftlich. Im allgemeinen ist es wlinschenswert, wenigstens die doppelte Gewichtsmenge dieses Kom~ plexes-bezogen auf das Gewicht der Cellulosezu verwenden.
  • Es kann jede verfügbare Form der Cellulose verwendet werden. Die Wahl derselben wird im allgemeinen durch die'gewunschte Reinheit und Art des Endprodukts bestimmt. So liefert langfasrige Baumwolle die besten Produkte, ist jedoch relativ teuer. Als Cellulose-Ausgangsmaterial dienen vorzugsweise chemisch bearbeitete Baumwoll-Linters, auch Cellulose aus Holz ist ein geeignetes Cellulosematerial. Selbst gemahlenes Holz ist verwendbar, insbesondere solche Arten, die relativ reich an Cellulose und arm an Lignin und anderen Bestandteilen sind, °@ohl diese zu verhältnismäßig minderwertigen Produkten fuhren.
  • Der Begriff"Cellulose"umfaßt in der Beschreibung und in den Ansprüchen verschiedenes Cellulosematerial und in den oben genannten Formen.
  • Es wurde festgestellt, daß im allgemeinen eine Reaktionstemperatur von 0-25°C, vorzugsweise unter 15°C, angebracht ist. Fur eine relativ vollständige Veresterung ist eine Reaktionsdauer von einer bis merheren Stunden erforderlich ; sie hängt natürlich von der gewählten Reaktionstemperatur und von der relativen Konzentration der Reaktionskomponenten, einschl. des Verdünnungsmittels und des Schwefeltrioxyds, im Reaktionsgemisch ab. Im allgemeinen beträgt die Reaktionszeit 2-8 Stunden, vorzugsweise 3-4 Stunden.
  • Da der Komplex aus Schwefeltrioxyd und Dialkylformamid bevorzugt mit Wasser reagiert, sollte die verwendete Cellulose trocken sein, damit das Reagenz nicht durch die Umsetzung mit Wasser verbraucht wird ; dies ist zwar technisch kein gro#er vom Nachteil, jedoch/wirtschaftlichen Standpunkt.
  • Das erhaltene Produkt kann unmittelbar nach der Veresterung durch Zugabe der berechneten Menge einer wässrigen Lösung eines Alkali-oder Ammoniumhydroxyds,-carbonats oder bicarbonats neutralisiert werden. Das neutralisierte Produkt kann hieraus mit Alkoholen, Aceton oder anderen wassermischbaren Lösungsmitteln ausgefällt werden.
  • Gegebenenfalls kann auch der freie Ester durch Ausfällen mit Aceton oder Alkohol oder einem ähnlichen Lösungsmittel abgeschieden werden und anschließend der Niederschlag in Wasser gelöst und wie oben beschrieben mit Alkali neutralisiert werden.
  • Es versteht sich, daß die erhaltenen Ester Halbester der Schwefelsäure sind, so daß eines der ursprünglich in der Schwefelsäure vorhandenen Wasserstoffionen noch frei ist und unter Salzbildung reagieren kann. So ist im Falle des Natrium-Cellulose-Sulfats, das gemäß der Erfindung hergestellt werden kann, die eine Valenz der Schwofelsaure mit einer Hydroxylgruppe der Cellulose verestert und die zweite durch Salzbildung mit einem Natriumion neutralisiert. Bei Cellulose ist max. ein Veresterungsgrad von 3, 0 möglich.
  • Es ist bemerkenswert, dåß man mit dem erfindungsgemäßen Verfahren einen Veresterungsgrad von über 2, 0 erreicht, wobei die Cellulose nahezu nicht abgebaut wird. Nach dem erfindungsgemäßen Verfahren kann man Cellulosesulfate mit einem Veresterungsgrad von 1 bis etwa 3 herstellen.
  • Das Verfahren zeichnet sich besonders dadurch aus, daß die erhaltenen Sulfate in wässriger Lösung auf Zugabe von Kaliumionen Gele bilden.
  • Die erfindungsgemäß hergestellten Cellulose-Schwefelsäureester mit einem Veresterungagrad von über 1 und vorzugsweise von 1, 5-2, 6 sind für Anwendungen, bei welchen durch Reaktion mit Kaliumionen ein Gel gebildet werden soll, besonders brauchbar. Ausser'aliumionen bilden jedoch auch andere Kationen, wie Ammoniumionen, mit den erfindungsgemäß hergestellten Cellulosesulfaten Gele ; es wurde jedoch festgestellt, daß Kaliumionen für diesen Zweck zu bevorzugen sind.
  • Es folgen einige Beispiele zur Erläuterung des erfindungsgemäBen Verfahrens. Die Viskosität der wässrigen Lösungen mit der angegebenen Konzentration wurde bei 6U UpM und 25°C mit einem Viskosimeter nach Brookfield gemessen (Brookfield Synchro Electric Viscometer Model LV2).
  • Beispiel 1 100 g Cellulose wurden sorgfaltig mit 300 g Dimethylformamid gemischt und die erhaltene Masse gekehlt. Diese wurde wurde in einen mit Eiswasser gekühlten ummantelten Mischer (Day) eingebracht. Zu diesem Gemisch wurden 450 g eiskalte SO3-Dimethylformamid-Komplexverbindung gegeben. Das Mischen wurde 3 h fortgesetzt. Das erhaltene Reaktionsgemisch wurde in eiskaltem Wasser gelost und mit Natriumhydroxyd neutralisiert. Die erhaltene Lösung wurde durch einen Büchner-Trichter filtriert. Das im Filtrat enthaltene Natrium-Cellulose-Sulfat wurde mit Methanol ausgefällt und bei bberleiten eines Luftstroms bei 45°C getrocknet. Eine 1 tige Lösung des so hergestellten Natrium-Cellulosesulfats hatte eine Viskositat von 280 cP. Die Ausbeute an Natrium-Cellulosesulfat betrug 260 g, Veresterungsgrad : 2, 4.
  • Der im obigen Beispiel verwendete S03-Dimethylformamid-Komplex wurde hergestellt, indem Schwefeltrioxyd (1 Mol) langsam und unter Kühlung zum Doppelten der theoretischen Menge Dimethylformamid (2 Mol) gegeben wurde. Der erhaltene Komplex war ein kristallines, farbloses Material, das mit Dimethylformamid durchfeuchtet war. Diese Komplexverbindung wurde in Beispiel 1 ohne Filtrieren verwendet. In allen folgenden Beispielen wurde ein so hergestellter S03-Dimethylformamid-Komplex verwendet.
  • Zur Bestimmung des Yeresterungsgrades im obigen und in den nachfolgenden Beispielen wurde eine Probe von 0, 5 g des erhaltenen Produkts 12 h mit 50 com einer 10 % igen Salzsäurelösung am Rückfluß erhitzt. Die hierbei gebildete Schwefelsäure wurde mt Bariumchlorid ausgefällt und das erhaltene Bariumsulfat gewogen. Der Veresterungsgrad wurde aus dem Gewicht des Bariumsulfats berechnet.
  • Beispiel 2 A) 100 g Baumwoll-Linters mit hohem Polymerisationsgrad wurden gründlich mit 400 g Dimethylformamid gemischt und gekühlt. Dieses Gemisch wurde dann in einen mit Eiswasser gekühlten, ummantelten Mischer eingebracht. In das Gemisch wurden 450 g eiskalter S03-Dimethylformamid-Komplex gegeben. Das Mischen wurde 3 h fortgesetzt.
  • Das erhaltene Reaktionagemisch wurde dann in eiskaltem Wasser gelöst und mit Natriumhydroxyd neutralisiert. Die gewonnene Lösung wurde durch einen Buchner-Trichter filtriert. Aus diesem Filtrat wurde das Natriumsalz des Zellulose-Schwefelsäureesters mit Methanol ausgefällt und bei Überleiten eines Luftstroms bei 45°C getrocknet. Eine 1 Xige Lösung des so gewonnenen Natrium-Cellulosesulfats hatte eine Viskosität von 490 cP. Die Ausbeute betrug 250 g, Veresterungsgrad : 2, 3.
  • B) Das in Beispiel 2A beschriebene Verfahren wurde wiederholt, wobei jedoch anstelle von Baumwoll-Linters mit hohem Polymerisationsgrad Baumwoll-Linters mit mittlerem Polymerisationsgrad verwendet wurde. Das erhaltene Produkt hatte in 1 figer Lösung eine Viskosität von 200 cP, Veresterungsgrad : 2, 3.
  • C) Das in Beispiel 2A beschriebene Verfahren wurde wiederholt mit derAbänderung, daB die Menge der Komplexverbindung von 400 auf 600 g erhöht wurde.
  • Alle übrigen Versuchsbedingungen waren die gleichen wie in Beispiel 2 A. Das erhaltene Produkt hatte einen Veresterungsgrad von 2, 7.
  • D) Das in Beispiel 2 A beschriebene Verfahren wurde widerholt, jedoch wurden anstelle von Baumwoll-Linters mit hohem Polymerisationsgrad Baumwoll-Linters mit mittlerem Polymerisationsgrad verwendet und die Menge der Komplexverbindung von 400 g auf 600 g erhöht. Das erhaltene Produkt hatte wieder, wie in Beispiel C einen Veresterungsgrad von 2, 7.
  • Beispiel 3 A) 100 g unbehandelte Baumwolle (2. Schnitt) wurde mit einer relativ großen Menge Dimethylformamid durchtränkt und anschließend der tuberschuß entfernt, bis eine Menge von 600 g Dimeth, flformamid in der Baumwolle zurückblieb. Dieses Gemisch wurde gekühlt und in einen mit Eiswasser gekühlten, ummantelten Mischer eingebracht. Zu diesem Gemisch wurden 500 g eiskalter SO-Dimethylformamid-Komplex gegeben. Das Mischen wurde 3 Stunden fortgesetzt. Das Gemisch wurde wieder, wie in Beispiel 1, in Wasser gelöst, mit Natriumhydroxyd neutralisiert, filtriert und das erhaltene Produkt mit Methanol ausgefällt. Eine 1 aOige Lösung des erhaltenen Produkts hatte eine Viskosität von 500 cP. Die Ausbeute an Natrium-Cellulosesulfat betrug 200 g, Veresterungsgrad : 2, 0.
  • B) Der in Beispiel 3 A beschriebene Versuch wurde wiederholt, wobei anstelle von Natriumhydroxyd Kaliumhydroxyd verwendet wurda Aus der erhaltenen wässrigen Lösung von Kalium-Cellulosesulfat fiel sofort nach Zugabe des Kaliumhydroxyds bei niedriger Temperatur das Kalium-Cellulosesulfat aus und wurde isoliert. Eine l %ige L~sung des so gewonnenen Kalium-Cellulosesulfats hatte eine Viskosität von 310 cP. Die Ausbeute betrug 270 g, Veresterungsgrad : 2, 4.
  • Die Farbe der erhaltenen Produkte war in Beispiel 3 A und 3 B schwach lohfarben.
  • Beispiel 4 A) Es wurde das Verfahren von Beispiel 1 wiederholt, wobei die Cellulose aus Beispiel 1 durch 100 g ungebleichte Kraft-Pulpe ersetzt wurde. Das hierbei erhaltene Produkt hatte in 1 % iger Lösung eine Viskosität von 145 cP. Die Ausbeute betrug 230 g Veresterungsgrad : 2, 2.
  • B) Es wurde das Verfahren von Beispiel 1 wiederholt, wobei die Cellulose durch 100 g ungebleichte Kraft-Pulpe ersetzt und die Menge der S03-Dimethylformamid-Komplexverbindung von 450 g auf 300 g herabgesetzt wurde. Das erhaltene Produkt hatte in 1 %iger Zosung eine Viskosität von 170 cP. Die Ausbeute betrug 130 g, Veresterungsgrad : 1, 8.
  • Beispiel 5 A) 100 g gebleichte Pulpe wurde sorgfältig mit 945 g Dimethylformamid gemischt und die Masse gekühlt.
  • Das gekUhlte Gemisch wurde dann in einen mit Eiswasser gekühlten, ummantelten Mischer eingebracht. Zu diesem Gemisch wurden 650 g eiskalce SO3-Dimethylformamid-Komplexverbindungen gegeben. Das Mischen wurde 3 h fortgesetzt. Das erhaltene Reaktionsgemisch wurde dann in eiskaltem Wasser gelöst und mit Ammoniumhydroxyd neutralisiert. Die hierbei gewonnene Lösung wurde durch einen Büchner-. @richter filtriert. Das Ammonium-Cellulosesulfat wurde aus dem Filtrat mit Methanol ausgefällt. Eine 1 % ige Lösung des Ammonium-Cellulosesulfat hatte eine Viskosität von 65 cP, die Ausbeute betrug 270 g, Veresterungsgrad : 2, 5.
  • B) Das in Beispiel 5 A beschriebene Verfahren wurde wiederholt, wobei anstelle der gebleichten Pulpe Cellulosepulver (Whatman standard grade) verwendet wurde. Das so gewonnene Ammonium-Cellulosesulfat hatte in 1/Óiger Lösung eine Viskosität von 45 cP. Die Ausbeute betrug 260 g, Veresterungsgrad : 2, 4.
  • Beispiel 6 50 g mikrokristalline Cellulose (Avicel von der Firma American Viscose Corporation) wurden gründlich mit. 95 g Dimethylformamid gemischt und die Masse gek³hlt. Dieses kalte Gemisch wurde in einen mit Eiswasser gekühlten ummantalten Mischer eingebracht.
  • Zu diesem Gemisch wurden dann 400 g eiskalte S03-Dimethylformamid-Komplexverbindung gegeben. Das Mischen wurde 3 h fortgesetzt. Das erhaltene Reaktionsgemisch wurde mit Isopropanol gemischt, die Feststoffe durch Filtrieren abgetrennt, in Wasser gelöst, mit Ammoniumhydroxyd neutralisiert und das Ammonium-Cellulosesulfat mit Methanol ausgefällt. Eine 1 Xige Lösung des Ammonium-Cellulosesulfats hatte eine Viskos tat von 15 cP, die Ausbeute betrug 79 g, Veresterungsgrad : 0, 8.
  • Beispiel 7 60 g Baumwoll-Linters in Plattenform wurden heftig mit 1000 g Dimethylformamid gemischt und der Überschuß bis auf 450 g Dimethylformamid entfernt.
  • Die erhaltene Masse wurde gekühlt. Dieses kalte Gemisch wurde in einen mit Eiswasser gekühlten, ummantelten Mischer eingebracht. In das Gemisch wurden 240 g eiskalter S03-Demethylformamid-Komplex gegeben. Das Mischen wurde 3 h fortgesetzt.
  • Das erhaltene Reaktionsgemisch wurde dann/in eiskaltem Wasser gelöst und mit Natriumhydroxyd neutralisiert. Die Lösung wurde durch einen Buchner-Trichter filtriert. Aus dem Filtrat wurde das Natrium-Cellulosesulfat mit Methanol ausgefällt und bei dberleiten eines Luftstroms bei 45 °-C getrocknet. Eine 1 Xige Lösung des so gewonnenen Natrium-Cellulosesulfats hatte eine Yiskosität von 232 cP. Die Ausbeute betrug 139 g, Veresterungsgrad : 1, 74.
  • B) Das Verfahren von Beispiel 7 A wurde wiederholt, wobei jedoch die Menge an $03-Dimethylformamid-Komplex von 240 g auf 220 g reduziert wurde. Das erhaltene Produkt hatte eine Viskositit von 211 cP in 1 figer Lösung. Die Ausbeute betrug 131 g, Veresterungsgrad : 1, 61.
  • C) Der Versuch von Beispiel 7 A wurde wiederholt, wobei jedoch die Menge an $03-Dimethylformamid-Komplex von 240 g auf 180 g verrinrert wurde. Das gewonnene Produkt hatte eine Viskosität von 170 cP in 1 %figer L~sun@. Die Ausbeute betrug 88 g, Veresterungsgrad : 1, 12.
  • Die erfindungsgemäß hergestellten Cellulose-Schwefelsäureester können in freiem Zustand, das heißt in der Säu--eform verwendet werden, oder teilweise oder vollständig mit verschiedenen Basen neulralisiert werden, zur Gewinnung von ASalisalzen wie Natrium-, Lithium-, Kalium-, Ammoniumsalzen; oder von Salzen * Salzen mit organischen Kationen, insbesondere von durch niedere Alkyl-oder Alkylolgruppen substituierten Ammoniumsalzen, wie Methylammonium-, riäthanolammonium-oder Dimethylbenzylammoniumsalzen u. dergl.
  • * mehrwertiger Metalle, wie Kalzium-, magnesium-, Barium- oder Aluminiumsalzen; oder vou vlie bereits erwähnt bilden wässrige Lösungen der erfindungsgemäß hergestellten Cellulose-Schwefelsäureester auf Zugabe von Kaliumionen Gele. Die Kaliumionen können in Form von wasserlöslichen Kaliumsalzen, vie Kaliumchlorid, Kaliumsulfat usw. eingebracht werden. Die Festigkeit der Gele hängt ab vom Veresterungsgrad, von der Viskositat und der Konzentration des Cellulosesulfats und der Kaliumin ionen. Es ist w³nschenswert, daB/je 100 ccm der v ; ässrigen Lösung, in der eine zur Gelbildung ausreichende Menge Cellulosesulfat, z. B. 1 Gew.-%, enthalten sind, die Kaliumionen oder andere gelbildende Kationen in einer Menge von über 9 Milliiiquivalent vorliegen. Die Erstarrungs-oder Flie#-punkte solcher Gele hängen von der Konzentration der Kaliumionen ab. Durch eine Erhöhung der Kaliumionen-Konzentration werden die Erstarrungs-oder Fließpunkte der Gele erhöht. Nach dem erfindungsgemäßen Verfahren kiinnen Gele hergestellt werden, die thermoreversible Erstarrungspunkte im Bereich von 0-45 0 aufweisen.
  • Die gemõ# der Erfindung hergestellten Cellulosesulfate zeigen eine gute Reaktionsfähigkeit mit Protein, z. B. Casein.
  • Zur Erläuterung der Verwendung der erfindungsgemäß hergestellten Pr. dukte kann durch trockenes Vermischen der folgenden, Bestandteile ein eßbares Milchgel hergestellt werden.
  • 3, 0 g Kalium-Cellulosesulfat 0, 1 g Natriumchlorid 0, 1 g Vanillin 35, 0 g Zucker Zu den trocken vermischten Bestandteilen wird eine Tasse hei#e Milch gegeben und das Gemisch etwa 3 min gerührt. Die erhaltene Speise wird in Puddingsch³sseln gegossen und gekühlt. Nach dem Kühlen ist sie eßfertig.
  • Die gelbildenden Eigenschaften eines erfindungsgemïß hergestellten Cellulosesulfats kennen gemessen werden, indem man eine Probe derselben einer Prafung in einem Gelometer nach Bloom unterwirft.
  • Das Gelometer nach Bloom ist ein Meßinstrument, das bei der Pretision Scientific Company, 3737 West Cortland Street, Chicago 47, Illinois, käuflich zu erwerben ist. Es wurde entwickelt von Dr. Oscar Bloom von Swift & Co. und dient zur Bestimmung der Gelfestigkeit von Lebensmitteln, wie Gelatinespeisen und Speisen aus Stärkepuder. Das Meßinstrument wird nicht nur zur Bestimmung von Gelatiriespeisen, sondern VC, aucW Desserts aus anderen Gelen-verwendet. Im allgemeinen ist das Meßinstrument eine VorrichtungL mit einem Stempel, der ein bestimmtes Stock, etwa 4 mm, in die Probe eingedruckt wird. Die Kraft, die nötig ist, um ihn gegen den Widerstand des Gels zu bewegen, ist ein direktes Maß für die Gelfestigkeit des zu prüfenden Materials. Das Ergebnis wird in Gramm angegeben. Der Versuch wurde im einzelnen wie folgt durchgeführt : eine 2 g-Probe von Natrium-Cellulosesulfat (Veresterungsgrad 2, 1) wurde in 100 ccm Wasser gelöst und einem Geltest nach Bloom unterworfen. Die so hergestellte Lösung wurde in einj Bloom-Gefäß gegossen, auf 60° erwärmt und 2 g Kaliumchlorid darin gelöst. Die Lösung wurde dann auf Raumtemperatur abgekühlt. Sobald die Temperatur etwa unter 45°C absank, begann das Gemisch zu erstarren. Die Gelfestigkeit, bestimmt mit dem Gelometer nach Bloom betrug bei 20°C, 95 g Die obige Prüfung wurde mit einem erfindungsgemäB hergestellten Natrium-Cellulosesulfat mit einem Veresterungsgrad von 1, 6 wiederholt. Die Gelfestigkeit nach Bloom betrug 55 g. Ein anderes erlndungsgemäß hergestelltes Natrium-Cellulosesulfat mit einem Veresterungsgrad von 1, 1 hatte eine Gelfestigkeit nach Bloom von 14 g.
  • Patentansprüche

Claims (8)

  1. r a t e u t a n s p r ü c h e 1. Verfahren zur Herstellung eines gelierbaren Cellulose-Schwefelsaureesters, dadurch g e k e n nz e i c h n e t, dass man Cellulose mit Schwefeltrioxyd in Gegenwart eines niederen N-Dialkylamids zar Reaktion bringt, bis 1-3 Hydroxylgruppen der Cellulose verestert sind.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch g e k e n nz e i c h n e t, dass man die Veresterung bis zu einem Veresterungsgrad von ³ber 1, vorzugsweise 1, 5-2, 6 f³hrt.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch g ek e n n z e i c h n e t, dass man wenigstens 1 iol, vorzugsweise mehr als 1 i-iol, eines niederen -Dialkylamids je Mol Schwefeltrioxyd verwendet.
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 1-3, dadurch g e k e n nz e i c h n e t, dass man alsjniederes -Dialkylamid Dimethylformamid oder Diäthylformarnic verwendet.
  5. 5. Verfahren nach Anspruch 1-4, dadurch g e k e n n -z e i c h n e t, dass man die Cellulose vor der Veresterung mit wenigstens der gleichen Gewichtsmenge, vorzugsweise der 1-10-fachen Gewichtsmenge, eines niederen N-Dialkylami@s vormischt.
  6. 6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch g e k e n nz e i c h n e t, daß man eine Reaktionstemperatur zwischen 0° und 25°C/vorzugsweise zwischen 0° und 15°Ceinhält.
  7. 7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch g e k e n nz e i c h n e t, daB man Cellulose mit dem 1-lOfachen ihres Gewichtes an Dimethylformamid vermischt, dieses Gemisch 2-8 h mit der 1-8fachen Menge, vorzugsweise 2~4 fachen Menge-berechnet auf das Gewicht der Cellulose-eines Schwefeltrioxyd-Dimethylformamid-Komplexes in Berührung bringt, der wenigstens 1 Mol Dimethylformamid je Mol Schwefeltrioxyd enthält.
  8. 8. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch g e k e n nz e i c h n e t daß man Baumwoll-Linters mit wenigstens der gleichen Gewichtsmenge Dimethylformamid vormischt, dieses Gemisch mit wenigstens der doppelten Gewidhtsmenge, bezogen auf das Gewicht der Baumwolle, eines Schwefeltrioxyd-Dimethylformamid-Komplexes, der wenigstens 1 Mol Dimethylformamid je Mol Schwefeltrioxyd enthält, 2-8 h, vorzugsweise 3-4 h, bei ainer Temperatur von 0-25#C, vorzugsweise 0 bis 15#C, in Ber³hrung bringt.
DE19651543120 1965-07-26 1965-07-26 Verfahren zur Herstellung von gelierbaren Polysaccharid Schwefelsäureestern Expired DE1543120C3 (de)

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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DE102007035322A1 (de) 2007-07-25 2009-01-29 Friedrich-Schiller-Universität Jena Verfahren zur Herstellung wasserlöslicher, niedrig substituierter Cellulosesulfate

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DE102007035322A1 (de) 2007-07-25 2009-01-29 Friedrich-Schiller-Universität Jena Verfahren zur Herstellung wasserlöslicher, niedrig substituierter Cellulosesulfate
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