DE1519962A1 - Verfahren zur Adsorption von Verunreinigungen,insbesondere SO2 aus Abgasen - Google Patents

Verfahren zur Adsorption von Verunreinigungen,insbesondere SO2 aus Abgasen

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Description

G.M.B.H. VERSUCHSBETRIEBE DER BE RGBAU-FO RSCH U N G
An das
Deutsche Patentamt
8 München 2 ' ^J?'J'
Zweibrückenstr. 12 «iuindoifm siiassk 3«
"Verfahren zur Adsorption von Verunreinigungen, insbesondere
aus Abgasen
Bekanntlich kann man Schwefeloxyde aus den Abgasen von Kesselfeuerungen durch Adsorption an aktiver Kohle entfernen. I1Ur die Regeneration der beladenen Kohle gibt es dabei zwei Möglichkeiten. Entweder man desorbiert die in der Kohle gebildete Schwefelsäure durch Erhitzen der Kohle auf 250 - 35O0C oder man wäscht sie mit Wasser oder wässerigen Lösungen aus, um dann das regenerierte Adsorptionsmaterial in den Adsorber zurückzuführen.
Für die erstgenannte Möglichkeit, bei der von einer trockenen Regeneration des Adsorptionsmaterials Gebrauch gemacht wird, ist es bekannt, sich einer Wanderschicht aus körnigem Adsorptionsmaterial zu bedienen. Da einerseits zur Erzielung eines möglichst geringen Druckverlustes die Durchströmungsgeschwindigkeit der Wanderschicht klein gehalten werden muss und die Höhe der Schicht nicht zu hoch sein darf, und da andererseits die zu reinigenden Abgasmengen in der Regel ausserordentlich gross sind und es wünschenswert ist, in einer Vorrichtung möglichst viel Abgas zu reinigen, hat es sich als zweckmässig erwiesen, diese Wanderschicht quer zu ihrer Bewegungsrichtung vom Abgas durchströmen zu lassen. Die bekannten Vorrichtungen arbeiten daher in
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der Regel so, dass das Adsorptionsmaterial .am oberen Ende einer senkrecht oder schräg nach unten gleitenden Wanderschicht aufgegeben, am unteren Ende mit Hilfe von Schleusenvorrichtungen ausgetragen und während der Wanderung quer zu seiner Bewegungsrichtung vom Abgas durchströmt wird. Die trockene Regeneration erfolgt dann in einem eigens dazu errichteten Reaktor durch. Behandlung des beladenen Adsorptionsmaterials mit heissen Gasen.
Diese Arbeitsweise hat mehrere Nachteile«, Durch das Ausschleusen, die Aufgabe auf einen 2. Reaktor und den Rücktransport zum Kopf
^ der Wanderschicht ergibt sich ein erheblicher Abrieb an dem recht kostbaren Adsorptionsmaterial, der die Wirtschaftlichkeit des Verfahrens belastet. Ausserdem ist es schwierig und umständlich, das Adsorptionsmaterial nach der Regeneration wieder soweit abzukühlen, dass es bei Eintritt in die Wanderschicht die Adsorptionstemperatur wieder erreicht. Zu hohe Temperaturen können leicht zu Adsorberbränden führen, da die Feuerabgase mitunter Sauerstoff bis zu 10 % enthalten. Ausserdem ist die thermische Regenerierung mit dem Nachteil behaftet, dass durch Reaktion der gebundenen Schwefelsäure mit dem Kohlenstoff ein ständiger Abbrand an aktiver Kohle stattfindet, der im ersten Stadium zwar zu einer Erhöhung des Adsorptionsvermögens der Kohle führt, der aber einen Verlust an Härte und Abriebfestigkeit zur Folge hat, so dass das Adsorptions-
W material vorzeitig erneuert werden muss.
Für die nasse Regeneration ist bisher empfohlen worden, das Adsorptionsmaterial entweder während der Adsorption ständig mit
zu '
Wasser berieseln, oder einer besonderen Wäsche nach erfolgter Sättigung zu unterwerfen. Da in beiden Fällen das Material nicht bewegt wird, ist das Probelm des Abriebs zwar gelöst; dafür treten aber andere Nachteile auf, wie z.B. die sehr langsame Adsorptionsgeschwindigkeit bei ständiger Wasserberieselung oder die Umständlichkeit der diskontinuierlichen Arbeitsweise. Ausserdem hat die
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Adsorption; von Abgasverunreinigungen an einer Pestschicht den Nachteil.,- dass diese durch Staubablagerungen verstopft wird und die staubhaltigen.Kesselabgase daher z.B. mittels Elektrofilter vor Eintritt in den .Adsorber weitgehend vom Staub befreit werden müssen-. ,
Erfindungs.gemäss wird nunmehr unter Anwendung der wässerigen Desorption des beladenen Adsorptionsmaterials die Möglichkeit geschaffen, diese Nachteile zu vermeiden.. .Dazu arbeitet man auch hier mit .einer.:Wandersehicht,. diese endet jedoch nicht in einer mechanisch betriebenen Austragsehleuse, sondern in einer Flüssigkeltstauchung, die gleichzeitig dadurch als Regenerationsstufe wirkt, dass, das Material in der Desorptionsflüssigkeit zu seinem Ausgangsprt. zurückgeführt und,daraufhin das regenerierte Adsorptionsmaterial ,-JJfclx Trennung von der Flüssigkeit unmittelbar in die Abgasverunreinigungsstufe zurückgeführt wird. Als Desoprtionsflüssigkeit -kommt.insbesondere.Wasser in Frage, evtl. unter Zusatz von Stoffen,-die. die Abgasveruiireinigungen binden und damit die De-. sorption-.begünstigen. So hat sich für die Auswaschung von adsorbiertem. SO-, ein NH_-Zusatz zum Wasser als vorteilhaft erwiesen.
Ein besonderer Vorteil des. erf indungsgemä.ssen Verfahrens liegt in. der. Möglichkeit", _das körnige Adsorptionsmaterial mit Hilfe der Desorptionsflüssigkeit wieder reibungslos zum Kopf der A
V/andersehicht zurückzuführen. Weiterhin kann man zur Verbesserung, der pesorptionswirkung die Desorptionslösung im Gegenstrom zum Adsorptionsmaterial zur Tauchung führen also vom Kopf zur Tauchung und ausserhalb der Desorptionsstufe im Kreislauf zum Kopf der Vianders.chi.cht. zurückführen., Durch Zuführung frischer Desorptionslösung und Entnahme verbrauchter- Lösung kann man eine verhältnismässig hohe Kpnzentra,t.i?on ß#. gelösten Abgasve.runreinigungen in der Kreislauflöaung, ansteuernj so. dass eine Aufarbeitung, der Lösung lohnender wird:<,;, Die^i für die Desorption notwendige Yerweilzeit des körnigen " Adsorptionsmaterials in der Desorptionsflüssigkeit lasst sich auch
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über die Wahl der Grosse des Rauminhalts der Behälter oder Rohre, .die gemeinsam mit dem Adsorptionsmaterial von der Desorptionsflüssigkeit durchströmt werden, regeln.
Bei staubhaltigen Abgasen kann bisweilen das Problem auftreten, dass sich ein Teil des Staubes in der Desorptionsflüssigkeit löst und damit die Qualität des aus der Desorptionsflüssigkeit zu gewinnenden Produktes beeinträchtigt. Pur diesen Sonderfall kann man eine Trennung von Adsorptionsmaterial und Staub vor der Tauchung z.B. durch Sieben oder Abblasen vornehmen.
Das erfindungsgemässe Verfahren sei an Hand von auf den anliegenden Zeichnungen dargestellten Vorrichtungen, die sich zur Ausführung des Verfahrens besonders bewährt haben, naher erläutert:
Figur 1 zeigt einen Adsorber mit waagerechter Wander schicht. Ein endloses, perforiertes Band (l) ist über zwei Umlenkrollen (2) gespannt, mit deren Hilfe die Wanderschicht in einem Gehäuse (5) von links nach rechts bewegt wird. Auf dem Band befinden sich Mitnehmerstege (3), die einzelne Kammern bilden, in die man das körnige Adsorptionsmaterial (4) einfüllt. Die Schichthöhe des Materials muss auf die Strömungsgeschwindigkeit des Gases sowie auf die Konzentration der Gasverunreinigung vor und hinter dem w Adsorber abgestimmt sein. Sie wird im allgemeinen einen halben Meter betragen. Die Breite des Bandes wird im allgemeinen 5 bis 20 Meter betragen.
Die Bandanlage ist von dem Gehäuse (5) so dicht umschlossen, dass das Adsorptionsmaterial von den Mitnehmerstegen praktisch vollständig erfasst wird. Den oberen Teil der Bandanlage umschliesst ein Kasten (6) in den das zu reinigende Abgas senkrecht zur Bildebene über den Einführungsstutzen (7) eingeführt wird. Von hier strömt es gleiehmässig durch das perforierte Band (l) und durch die aufliegende Sehieht (4) in den Gasaustritt (8), von wo es gereinigt und praktisch unabgelcüiilt in den Kamin abzieht.
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Der untere Teil der Vorrichtung bildet eine Wanne (lö), die soweit mit der Desorptionsflüssigkeit gefüllt ist., dass das körnige Adsorptionsmaterial beim Rücktransport im Unterteil des Gehäuses vollständig eintaucht und von den adsorbierten Abgasverunreinigungen befreit wird. Dadurch, dass das Adsorptionsmaterial praktisch schwerelos im Wasser,schwebt, wird erreicht, dass es an den Wandungen des Gehäuses nicht unnötig mechanisch beansprucht wird. : ■ .. , Vr._ ,.,.......
Flüssiges Desorptionsmittel kann an der linken Seite der Bandanlage über Leitung (11) in die Wanne eingeführt und an der rechten Seite über Rohrleitung (12.) ausgetragen werden, so dass die Waschung des beladenen Adsorptionsmaterials im Gegenstrom erfolgt. Auf diese Weise wird die Regeneration des Adsorptionsmaterials noch verbessert.
Figur II zeigt einen Adsorber mit senkrechter Wanderschicht«, Er besteht aus einer über die Einfüilöffnung (.21) beschickbare Kammer (22) die zwei gegenüberliegende perforierte Wände (2j) besitzt und . von einem Kasten (24) mit Gaseintritts- und Austrittsstutzen (25 + 26) umschlossen ist.
Das Abgas tritt von links durch den Stutzen (25) in die Kammer (22) durchströmt die perforierte Wand (2>) sowie die Wanderschioht aus körnigem Adsorptionsmaterial und verlässt diese durch die 2. perforierte Wand und den Kasten (24) durch den Gasaustrittsstutzen (26),
Die Kammer mündet in einer Bodenwanne (27) mit Einführungsstutzen (28) für die Einführung von Gasen oder.Flüssigkeiten, Diese Bodenwanne steht über Überlaufkanten (29) mit Rinnen (30) in Verbindung, in die die Rohrleitungen (j51 + 32) für die Auf- und Abwärtsführung von Adsorptionsmaterial und Desorptionsflüssigkeit münden.
Durch Einführung von Gasen oder Desorptionsflüssigkeiten unter hohem Druck in die Bodenwanne (27) wird das darüberliegende Adsorptionsma-
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terial aufgeschwebt und über die Kante (29) in die Rinnen (30) übergespült. Dadurch wird ein Nachrutschen des Adsorptionsmaterials in der Kammer (22) bewirkt. Durch die Menge von pro Zeiteinheit eingeführter Flüssigkeit oder Gas lässt sich die Hutschgeschwindigkeit des wandernden Adsorptionsmaterials einstellen. Das Nachrutschen kann im übrigen dadurch begünstigt werden, dass die perforierten Wände der Kammer (22) leicht nach innen geneigt sind, so dass der lichte Durchmesser am Kopf der Kammer kleiner ist, als an ihrem Boden. · - - ■
Das in den Rinnen übergespülte Adsorptionsmaterial wird zwangsläufig von den durch die Stutzen (28) eingeführten Spülmittel durch die aufwärtsführende Rohrleitung (3I) hochgespült und gelangt somit in den Bereich der Einfüllöffnung (21). Diese Spülung wird mit Hilfe der an das aufwärtsführende Rohr angeschlossenen Injektionsleitungen (33) für frische Desorptionsflüssigkeit unterstützt. Zur Abtrennung des Adsorptionsmaterials von der Desorptionslösung befindet sj ch oberhalb der Einfüllöffnung (21) ein schräg gelagertes Sieb (j5^) > von dem das Adsorptionsmaterial in die Einfüllöffnung (21) zurückrutschtj während die Desorptionslösung durch die Rohrleitung (32) in die Rinne (3D) zurückfliesst. Von dort kann verbrauchte Desorptionsflüssigkeit über einen Abfluss (35) abgeführt werden. Die Entnahme von Desorptionsflüssgikeit kann stattdessen auch an anderen Stellen des Systems erfolgen.
Für die Reinigung grosser Gasmengen kommen Adsorber dieses Typs von 5 bis 20 m Höhe und 5 bis 20 m Breite in Frage, während die Tiefe., also der Abstand der perforierten Wände voneinander stets zwischen etwa 0,5 und 1,5 m liegen soll. Für Vorrichtungen von einer Breite über 7 - 10 Meter empfiehlt es sich, die Desorptionslösung über mehrere Röhre zwischen der Bodenwanne unddem Kopf des Adsorbers im Kreislauf zu führen und dementsprechend mehrere Einfüllöffnungen (21) und Siebe (34) am Kopf der Kammer vorzusehen»
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Figur III zeigt die Bodenwanne eines senkrechten Adsorbers gemäss Figur II, die eine Trennung des verbrauchten Adsorptionsmaterials von anhaftendem Staub gestattet. Durch Einführung eines Gasstromes durch die Kinfünrungsstutzen (28) wird das verbrauchte Adsorptionsmaterial Über die Überlauf kante (29) auf ein Vibrationssieb (36) gefördert. Der abgesiebte Staub wird über den Trichter (37) abgesaugt, während das abgesiebte Gut von der Siebfläche in die nunmehr tieferliegende Rinne (30) abrutscht. DiE Rückführung des Adsorptionsmaterials aus der Rinne zum Kopf der Kammer erfolgt auch hier mittels von Injektionsleitungen (33) eingeführter frischer DesorptionsfItissigkeit. Λ
Beispiel 1
Für den Durchsats von 200.000 Mm^/h Rauchgas mit 1 000 ppm SO2 wird bei einer Yerweilzeit von 2,5 see* und einer Schichtdicke
von Im eine Gasdiirehtrittsfläene von 200 m benötigt. Die durchströmte Fläche der Yorrichtung gemäss Figur I besitzt daher eine Länge von 4o m. und eine Breite von 5m. Der Apparat enthält somit insgesamt 222 t Ädsorptionskoks, der mit einer Gesehxvindkeit von 7,2 t/h bewegt wird. Die stündlich eingebrachte Wassermenge beträgt 8,8 t, eine eifepreehende Menge an 10 J&Lger Säure wird ständig abgezogen. Die Temperatur des 200 G heissen Rauehgases kühlt sich während der Reinigung im Mittel auf 171°C ab, es verlässt den Ad- % sorber mit einem SG^-Gehalt von unter 100 ppm.
- - ----- ■"■■■- ■ Beispiel 2
FIr..einen. .'Gasdurchsatz ensprechend Beispiel 1 dient eine senkrechte Wandersenielit gemäss Fiigur II mit einer Schichtdicke von Im, einer Höhe von \h m und einer Breite von gleichfalls 14 am. Der gesamte Apparat, ist iriit 12C t Adsorptionskoks gefüllt. Es werden
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-?Ö9837/Ö527 BADORlGINAt
pro Stunde 7,5 t Koks im Umlauf gehalten. Als Desorptionsflüssigkeit dienen 9,5 t / Stunde einer 0,3 $igen ΝΗ-,-Lösung. Das gereinigte Rauchgas verlässt den Adsorber mit einem SOp-Gehalt von unter 75 ppm.
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. 8AD ORIGlNAt

Claims (9)

- J- Patentansprüche :
1. Verfahren zur Adsorption von Verunreinigungen, insbesondere von SOp mittels aus Abgasen einer aus körnigem Adsorptionsmaterial bestehenden W ander schicht, die vom Abgas quer zu ihrer Bex^egungsrichtung durchströmt wird, dadurch gekennzeichnet, dass man das mit Abgasverunreinigungen beladene Adsorptionsmaterial in eine aus einer als Desorptionsflussigkeit dienende Tauchung einmünden lässt, Λ das Material in der Desorptionsflussigkeit zum Kopf der Wanderschicht zurückführt und nach Trennung von der Desorptionsflussigkeit erneut als Wanderschicht in die Reinigungsstufe zurückführt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man die Desorptionsflussigkeit vom Kopf der Wanderschicht ausserhalb der Reinigungsstufe im Gegenstrom durch das Adsorptionsmaterial und ausserhalb der Desorptionsstufe im Kreislauf zum Kopf der Wanderschient zurückfuhrt und hierbei bedarfsgemäss dem Kreislauf verbrauchte Desorptionsflussigkeit entzieht und durch frische Desorptionsflussigkeit ersetzt.
>. Verfahren nach Anspruch 1 - 2, dadurch gekennzeichnet, dass man vor Eintritt des Adsorptionsmaterials in die Tauchung den Λ Staub vom Adsorptionsmaterial abtrennt.
4. Vorrichtung zur Durchführung der Verfahren nach Anspruch 1 - j5j bestehend aus einem über zwei Umlenkrollen (2) waagerecht geführtes, perforiertes, endloses, mit Adsorptionsmaterial beaufschlagtes, in einem praktisch gasdichten Gehäuse (5) untergebrachtes Band (l) mit Mitnehmerstegen (3>), dessen oberer Teil von einem mit Gaseinführungs- und Austrittsstutzen (7) und (0) versehenen Kasten (6) umschlossen ist, während der untere Teil de*s Bandes gemeinsam mit den Umlenkrollen in eine von einer Desorptionsflussigkeit durchströmte mit Ein- und Ablaufrohren (ll) und (12) versehene Wanne (10) eintaucht.
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5. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach den Ansprüchen 1 und 3* bestehend aus einer über eine Eirifüllöffnung (21) mit Adsorptionsmaterial gefüllten Kammer (22) mit zwei gegenüberliegenden perforierten Wänden. (23), die von einem Kasten (24) mit Gaseintritts- und Austrittsstutzen (25) und (26) praktisch gasdicht umschlossen ist und deren Bodenwanne (27) Sinführungsstutzen (2o) für die Einführung von Gasexi oder Flüssigkeiten besitzt und die über Überlaufkanten (29) mit Rinnen (30) verbunden iiit, in die Rohrleitungen (3I) und (32) für die A if- und Abwärts-" führung von Adsorptionsmaterial und Desorptionsflüssigkeit münden, die on-r-.ialb der fiinfüllöffriung der Kammer (21) ein Sieb (^4) -: ir ΐkennung des Adsox'ptionsmaterials von der Desorptionsflüsslgksit besitzen.
ö. Vorrichtung nach Anspruch 5» dadurch gekennzeichnet, dass an die aufwärtsführende Rohrleitung (31) sin oder mehrere Injektions-Iffitiingen (33) angeschlossen sind.
7· Vorrichtung nach Anspruch 5 - 6, dadurch gekennzeichnet, dass an die Rinne (30) -uin Abfluss (35) für die Abführimc von verbrauchter Desorptionsflüssigkeit angeschlossen ist.
E. Vorrichtung nach Anspruch 5 - 7 > dadurch, gekennzeichnet, dass bei. Kammern von beträchtlicher Breite (zur Bildebene) mehrere Rohre (31) und (32) für die Aufwärtsführung von Adsorptionsmaterial und Abwärtsführung von Desorptionsflüssigrkeit sowie entsprechend viele Einfüllöffnun gen (21) und Siebe (31) am Kopf der Kammer vorgesehen sind.
9. AusfUhrungsform der Vorrichtung nach Anspruch 5 - 8, dadurch gekennzeichnet, dass die Wanne am Boden der Kammer über die Kante (29) mit einem schräg gestellten Vibrationssieb (3*j) in Verbindung steht, von dem abgesiebtes Adsorptionsmaterial in die tiefer liegende Rinne (30) abrutscht.
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909837/0527
DE19651519962 1965-10-08 1965-10-08 Verfahren zur adsorption von so tief 2 oder anderen gas foermigen verunreinigungen aus abgasen Withdrawn DE1519962B2 (de)

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