DE1293777B - Verfahren zur Herstellung von 2, 6-Dimethylphenol (2, 6-Xylenol) - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von 2, 6-Dimethylphenol (2, 6-Xylenol)

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DE1293777B
DE1293777B DEB92453A DEB0092453A DE1293777B DE 1293777 B DE1293777 B DE 1293777B DE B92453 A DEB92453 A DE B92453A DE B0092453 A DEB0092453 A DE B0092453A DE 1293777 B DE1293777 B DE 1293777B
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C37/00Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom of a six-membered aromatic ring
    • C07C37/50Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom of a six-membered aromatic ring by reactions decreasing the number of carbon atoms

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Description

1 2
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung einer Temperatur unterhalb 350°C durchgeführt; in
von 2,6-Dimethylphenol (2,6-Xylenol) durch Debuty- den Beispielen dieser Patentschrift werden nur Ent-
lierung von 2,6-Dimethyl-4-ter.-butylphenol bei er- alkylierungstemperaturen zwischen 265 und 3500C
höhter Temperatur in Gegenwart von Entalkylierungs- angewendet. Debutyliert man 2,6-Dimethyl-4-tert.-katalysatoren. 5 butylphenol, das in der genannten Patentschrift nicht
2,6-Dimethylphenol ist der Ausgangsstoff für den erwähnt wird, im vorgenannten Temperaturintervall, thermoplastischen Kunststoff »Polyphenylenoxid« so beobachtet man die Bildung von Nebenprodukten (Poly-2,6-Dimethylphenylenäther), der aus ihm durch und verkohlten Zersetzungsprodukten; das Endprooxydative Kupplung hergestellt wird, vgl. Chemical dukt ist durch sein 2,4-Dimethyl-Isomeres verun-Engineering, Bd. 72, Januar 1965, S. 38 bis 42. Für io reinigt, und das abgespaltene Isobutylen kann infolge die Herstellung des Kunststoffs ist es entscheidend, von Zersetzung nicht in befriedigender Ausbeute daß man einen nicht durch Isomere verunreinigten erneut für die Butylierung verwertet werden. Diese Ausgangsstoff verwendet. Die Herstellung von 2,6-Di- Schwierigkeiten werden durch die britische Patentmethylphenol durch Umsetzung von Phenol bzw. schrift 940 378 bestätigt, in welcher beschrieben wird, o-Kresol mit Methanol (belgische Patentschrift 673 773) 15 daß bei der Entalkylierung mit Aluminiumkatalysaergibt schwer trennbare Isomerengemische. Ein wei- toren, wie Silikaten oder Oxiden, Verkrackungen teres Herstellungsverfahren über die Umsetzung von eintreten, die zu stärkerer Entalkylierung und zum Cyclohexanon und Formaldehyd (deutsche Patent- Abbau bis zum Benzol führen. Ebenfalls sollen diese schrift 1210 879) liefert unbefriedigende Ausbeuten Katalysatoren nicht selektiv entalkylieren, d. h. teran dem gewünschten Stoff. 20 tiäre oder geradkettige Alkylgruppen können abge-
Einen besseren Weg zeigt die USA.-Patentschrift trennt werden.
2 603 662. Man blockiert die 4-Stellung des Phenols Es ist aus der niederländischen Patentanmeldung durch eine tertiäre Alkylgruppe, z. B. den tert.-Butyl- 290 847 (vgl. Chemical Abstracts, Bd. 62, 1965, rest, substituiert dann die 2- und 6-Stellung mit den Spalte 2738 f) bekannt, 2,6-Dimethylphenol durch gewünschten Substituenten und entalkyliert schließlich 25 Debutylierung von 2,6-Dimethyl-4-tert.-butylphenol zu 2,6-disubstituiertem Phenol. Daneben kann man in Gegenwart von Lösungsmitteln und unter Stickstoff eine bessere Ausbeute mit weniger Isomeren im Ver- bei erhöhter Temperatur herzustellen. Die Wirtgleich zu vorgenannten Verfahren erhalten, wenn man schaftlichkeit des Verfahrens (Arbeiten unter Stickdie folgenden Verfahren, die für sich schon bekannt stoff, Temperaturregelung) und die Reinheit des sind, kombiniert: 30 Endstoffs befriedigen nicht.
1. Umsetzung von Phenol mit Isobutylen in Gegen- Es wurde nun gefunden, daß man 2,6-Dimethylwart von Kationaustauscherharzen zu 4-tert.- phenol durch Debutylierung von 2,6-Dimethyl-4-tert.-Butylphenol (International Chemical Engineering, butylphenol bei erhöhter Temperatur unter 3500C Bd. 4, 1964, S. 643 bis 645), vorteilhaft erhält, wenn man die Debutylierung bei
2. Umsetzung des 4-tert.-Butylphenols mit 40%iger 35 einer Temperatur zwischen 120 und 250° C, vorzugswäßriger Formaldehydlösung zu 2,6-Bis-(hydroxy- weise zwischen 180 und 250° C, in Gegenwart von methyl)-4-tert.-butylphenol (Journal für praktische Aluminiumoxid, Zirkonoxid und bzw. oder Alumi-Chemie, Bd. 153,1939, S. 327 bis 336), niumsilikaten als Katalysator durchführt.
3. Hydrierung von 2,6-Bis-(hydroxymethyl)-4-tert- Im Vergleich zu den vorgenannten Verfahren liefert butylphenol in Gegenwart von Kupferchromit- 40 das Verfahren der Erfindung ein reineres 2,6-Dimethylkatalysatoren zu 2,6-Dimethyl-4-tert.-butylphenol phenol in einfacher Weise und in guter Ausbeute ohne (Journal of Applied Chemistry, Bd. 5, 1955, wesentliche Bildung von Isomeren, Zersetzungs- und S. 289 bis 295), Nebenprodukten. Das Isobutylen wird ohne Zer-
4. Katalytische Debutylierung unterhalb 35O0C Setzung abgespalten und kann wiederverwendet wer-(USA.-Patentschrift 2 603 662). 45 den. Diese Ergebnisse sind im Hinblick auf die
Der kritische Schritt dieses 4-Stufen-Verfahrens ist britische Patentschrift 940 378 überraschend. Auch
die Debutylierung; sie muß so rasch und schonend war nicht zu erwarten, daß bei Temperaturen zwischen
durchgeführt werden, daß die Isomerisierung unter 120 und 250° C die Debutylierung in gewünschter
Wanderung einer Methylgruppe nach der Abspaltung Weise durchgeführt werden kann, da z. B. 4-tert.-
der tertiären Butylgruppe vermieden wird und keine 50 Butylphenol in Gegenwart eines Aluminiumphenolat-
wesentliche Bildung von Nebenprodukten auftritt. katalysators auch bei 236° C noch nicht debutyliert
Solche Schwierigkeiten sind zu beobachten, wenn wird (Journal der organischen Chemie, Bd. 22, 1957,
man die Debutylierung in Gegenwart von Tetra- S. 642 bis 646).
phosphorsäure (USA.-Patentschrift 2 383 279), von Im Vergleich zu dem in der niederländischen Patent-Aluminiumaryloxiden (USA.-Patentschrift 3 091 646), 55 anmeldung 290 847 beschriebenen Verfahren verwenvon Zirkoniumphenolat (deutsche Auslegeschrift det man bei dem Verfahren der Erfindung tiefere 1 230 432) oder von Aluminiumphenolat (britische Temperaturen, benötigt keine Lösungsmittel und erPatentschrift 940 378) vornimmt. Schwefelsäure und hält auf wirtschaftlicherem Wege einen reineren Sulfonsäuregruppen enthaltende Katalysatoren (USA.- Endstoff, da Nebenreaktionen, z. B. Kondensations-Patentschrift 2 802 884) als Debutylierungskatalysa- 60 oder Umalkylierungsreaktionen, keine Rolle spielen, toren können Korrosionen an Vorrichtungsteilen und Als Ausgangsstoff verwendet man 2,6-Dimethyl- bzw. oder erhöhte Bildung von Nebenprodukten 4-tert.-butylphenol. Man debutyliert bei einer Tem-(durch Oxidation bzw. Polymerisation der entspre- peratur zwischen 120 und 250° C, vorzugsweise chenden Phenole) verursachen, wie schon in der zwischen 180 und 250°C, zweckmäßig bei Normalbritischen Patentschrift 940 378 beschrieben wird. 65 druck oder vermindertem Druck kontinuierlich oder
Nach dem Verfahren der USA.-Patentschrift2603 662 diskontinuierlich. Als Entalkylierungskatalysatoren
wird die Debutylierung mit Entalkylierungskatalysa- werden Aluminiumoxid, Zirkonoxid, Aluminiumsili-
toren, z. B. mit Tonen, Metalloxiden, Fullererde, bei kate oder Gemische dieser Verbindungen miteinander
verwendet. Die genannten Katalysatoren können noch Alkali- oder Erdalkaliverbindungen, z. B. die entsprechenden Oxide oder Silikate, enthalten. Beispiele für die erfindungsgemäß verwendeten Katalysatoren sind y-Aluminiumoxid, Natriumaluminiumsilikat, CaI-ciumaluminiumsilikat, Fullererde, Tone, Kaolin, AlIophane, Zeolithe, Mullit, Bentonit, Zirkonoxid.
Die Reaktion kann wie folgt durchgeführt werden: In einer Destillationsanlage, deren Kolonne mit einem der vorgenannten Katalysatoren beschickt ist, wird 2,6-Dimethyl-4-tert.-butylphenol zum Sieden erhitzt; die Siedetemperatur beträgt bei Normaldruck 248 0C, man kann aber die Reaktion auch bei einer anderen Temperatur des vorstehend angegebenen Temperaturintervalls und entsprechend vermindertem Druck durchführen. Zweckmäßig wählt man die Reaktionsbedingungen so, daß am Kopf der mit dem Katalysator gefüllten Kolonne sich eine Temperatur einstellt, die niedriger als die Siedetemperatur des Ausgangsstoffs, aber wenig höher als die des Endstoffs 2,6-Dimethylphenol (2030C bei Normaldruck) liegt. Die aus dem Kolonnenkopf austretenden Endstoffe werden durch fraktionierte Verflüssigung abgetrennt. Das zurückgewonnene Isobutylen wird für die Butylierung von Phenol wiederverwendet.
Das nach dem Verfahren der Erfindung herstellbare 2,6-Dimethylphenol ist ein wertvoller Ausgangsstoff für Kunststoffe.
Die in den folgenden Beispielen angeführten Teile bedeuten Gewichtsteile.
Beispiel 1
Herstellung des Ausgangsstoffs: Ein Gemisch aus 300 Teilen 4-tert.-Butylphenol und 160 Teilen einer wäßrigen, 40%igen Formaldehydlösung mit 4100 Teilen 2%iger wäßriger Natronlauge beläßt man bei 30 bis 400C während 30 bis 50 Stunden. Dann ist die Umsetzung beendet, und man scheidet aus dem Gemisch mit 410 Teilen Schwefelsäure (25%) das gebildete 2,6-Bis-(hydroxymethyl)-4-tert.-butylphenol ab. Der Niederschlag wird abfiltriert und aus einem Gemisch aus Benzol und Petroläther umkristallisiert. Man erhält 404 Teile 2,6-Bis-(hydroxymethyl)-4-tert.-butylphenol vom Fp. 74 bis 75° C.
150 Teile 2,6-Bis-(hydroxymethyl)-4-tert.-butylphenol in 600 Teilen Methanol werden in Gegenwart von 50 Teilen Kupferchromitkatalysator nach Adkins {Journal of Applied Chemistry, Bd. 5,1955, S. 289) bei 180°C und 150 at mit Wasserstoff unter guter Durchmischung während 6 Stunden hydriert. Dann wird das Reaktionsgemisch filtriert und das Filtrat einer fraktionierten Destillation unterworfen. Nach dem Abdestillieren des Methanols erhält man bei Kp.151310C 108 Teile 2,6-Dimethyl-4-tert.-butylphenol vom Fp. 81 bis 82° C (entspricht 85 % der Theorie, bezogen auf den Ausgangsstoff).
Herstellung von 2,6-Dimethylphenol nach dem Verfahren der Erfindung: Die Kolonne einer Destillationsanlage wird mit 130 Teilen ^-Aluminiumoxid (Stränge von 2,2 mm Durchmesser) beschickt. Man läßt nun während einer Stunde 150 Teile 2,6-Dimethyl-4-tert.-butylphenol in der Anlage bei Normaldruck destillieren, wobei die Destillationstemperatur 2480C beträgt und sich am Kopf der Kolonne eine Temperatur von 195 bis 2080C einstellt. Das abdestillierende 2,6-Dimethylphenol wird in einer auf 2O0C gekühlten Vorlage und das Isobutylen in einer folgenden auf -7O0C gekühlten Vorlage verflüssigt. Man erhält 74,5 Teile 2,6-Dimethylphenol (entspricht 87% der Theorie, bezogen auf umgesetztes 2,6-Dimethyl-4-tert.-butylphenol) vom Kp. 2030C und 36 Teile Isobutylen (entspricht 92% der Theorie).
Beispiel 2
Die Kolonne einer Destillationsanlage wird mit 150 Teilen eines aus 80% y-Aluminiumoxid und 20% Zirkonoxid bestehenden Katalysators (Stränge von 4 mm Durchmesser) beschickt. Man destilliert während einer Stunde 150 Teile 2,6-Dimethyl-4-tert.-butylphenol bei einem Druck von 40 Torr, wobei die Destillationstemperatur 1550C beträgt und die Katalysatorzone bei einer Temperatur von 250° C gehalten wird. Das Phenoldestillat wird in einer auf 2O0C gekühlten Vorlage und Isobutylen in einer folgenden auf —180° C gekühlten Vorlage verflüssigt. Man erhält 79 Teile 2,6-Dimethylphenol (entspricht 89% der Theorie, bezogen auf umgesetztes 2,6-Dimethyl-4-tert.-butylphenol) und 37,8 Teile Isobutylen (entspricht 93% der Theorie).
Beispiel 3
Die Kolonne einer Destillationsanlage wird mit 150 Teilen Calciumaluminiumsilikatton (Stränge von 4 mm Durchmesser) beschickt. Man destilliert während einer Stunde 150 Teile 2,6-Dimethyl-4-tert.-butylphenol bei einem Druck von 40 Torr, wobei die Katalysatorzone eine Temperatur von 115 bis 165°C und der Kopf der Kolonne eine Temperatur von 95 bis 105°C aufweisen. Das Phenoldestillat wird in einer auf 200C gekühlten Vorlage, das Isobutylen in einer folgenden auf — 1800C gekühlten Vorlage verflüssigt. Man erhält 78,5 Teile 2,6-Dimethylphenol (entspricht 83% der Theorie, bezogen auf umgesetztes 2,6-Dimethyl-4-tert.-butyl-phenol) und 83,3 Teile Isobutylen (entspricht 88 % der Theorie).

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Verfahren zur Herstellung von 2,6-Dimethylphenol durch Debutylierung von 2,6-Dimethyl-4-tert.-butylphenol bei erhöhter Temperatur unter 35O0C, dadurch gekennzeichnet, daß man die Debutylierung bei einer Temperatur zwischen 120 und 25O0C, vorzugsweise zwischen 180 und 25O0C, in Gegenwart von Aluminiumoxid, Zirkonoxid und bzw. oder Aluminiumsilikaten als Katalysator durchführt.
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