DE1290127B - Verfahren zur Herstellung von Acetessigsaeureestern - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Acetessigsaeureestern

Info

Publication number
DE1290127B
DE1290127B DEF43267A DEF0043267A DE1290127B DE 1290127 B DE1290127 B DE 1290127B DE F43267 A DEF43267 A DE F43267A DE F0043267 A DEF0043267 A DE F0043267A DE 1290127 B DE1290127 B DE 1290127B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
diketene
acid esters
acid
production
acetoacetic acid
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEF43267A
Other languages
English (en)
Inventor
Goessel
Dr Helmut
Hirsch
Hoernig
Dr Lothar
Dr Otto
Probst
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Hoechst AG
Original Assignee
Hoechst AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Hoechst AG filed Critical Hoechst AG
Priority to DEF43267A priority Critical patent/DE1290127B/de
Priority to US466097A priority patent/US3445509A/en
Priority to GB26548/65A priority patent/GB1111668A/en
Priority to CH885665A priority patent/CH443262A/de
Priority to NL6508185A priority patent/NL6508185A/xx
Priority to FR22463A priority patent/FR1437332A/fr
Priority to BE666028A priority patent/BE666028A/xx
Publication of DE1290127B publication Critical patent/DE1290127B/de
Pending legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D305/00Heterocyclic compounds containing four-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atoms
    • C07D305/02Heterocyclic compounds containing four-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atoms not condensed with other rings
    • C07D305/10Heterocyclic compounds containing four-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atoms not condensed with other rings having one or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D305/12Beta-lactones
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C67/00Preparation of carboxylic acid esters
    • C07C67/46Preparation of carboxylic acid esters from ketenes or polyketenes

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Es ist bekannt, daß man Alkohole und Phenole mit Diketen zu den entsprechenden Acetessigsäureestern umsetzen kann. Als Katalysatoren können dabei wasserfreie Säuren, wie Schwefelsäure und Benzolsulfosäure, oder basische Stoffe, wie tertiäre Amine, Alkaliacetate oder andere Stoffe, die in wäßriger Lösung alkalisch reagieren, Verwendung finden.
Es wurde nun ein Verfahren gefunden zur Herstellung von Acetessigsäureestern aus Diketen und Alkoholen oder Phenolen in Gegenwart von Katalysatoren, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man als Katalysator mindestens ein tertiäres Arylphosphin und bzw. oder mindestens ein Betain in einer Menge zwischen 0,05 und 10, vorzugsweise 0,1 und 5%, bezogen auf das Gewicht des eingesetzten Alkohols oder Phenols, einsetzt. Die erfindungsgemäß eingesetzten Katalysatoren sind bevorzugt tertiäre Arylphosphine (I), Carbonsäurebetaine (II) oder Sulfosäureb'etaine (III). Aber auch andere Betaine, beispielsweise Sulfamidsäurebetaine (IV), können mit Erfolg eingesetzt werden.
R, — P I
R3
R2-N+-R4-COCT R3
R2-N+-R4-SO3-R3
R2- N+- SO3-
II
III
IV
30
35
40
45
In der allgemeinen Formel I bedeuten Ri, R2 und Rs einen Arylrest, während in den allgemeinen Formeln II bis IV Ri, R2 und R3 gleiche oder verschiedene Alkylreste, beispielsweise Methyl-, Äthyl- oder Stearylreste, Cycloalkylreste, beispielsweise Cyclohexylreste, Aralkylreste, beispielsweise Benzylreste oder Arylreste, beispielsweise Phenyl- oder Tolylreste, sein können. Ri, Ra und R3, ausgenommen in der allgemeinen Formel I, können auch olefinisch sein, also beispielsweise Allyl- oder Oleylreste bedeuten. R4 bedeutet in den allgemeinen Formeln II bis IV eine Methylen-, Äthylen- oder Polymethylengruppe, die geradkettig oder verzweigt sein kann, oder einen Arylrest, beispielsweise den Phenylen-, Toluylen- oder den Diphenylenrest.
Ri, R2 und R3 als Arylreste und Ri als Arylenrest enthalten im allgemeinen keine aromatischen Kerne, in denen mehr als zwei Benzolkerne miteinander kondensiert sind. Sie können durch reaktionsinerte Substituenten, also durch Substituenten, die unter den Reaktionsbedingungen mit keinem der Reaktionsteilnchmer, besonders Diketen, reagieren, substituiert sein, beispielsweise durch Chloratome. R4 als Polymethylen- bzw. Diphenylgruppe kann durch reaktionsinerte Glieder, beispielsweise durch Sauerstoffatome oder eine Azogruppe, unterbrochen sein. So kann Rj auch einen Polyoxymethylenrest, dessen Sauerstoffatome an Kohlenstoffatome gebunden sind, oder die Azophenylengruppe
-C6H4-N = N-C6Bi-
bedeuten.
Bei den Arylphosphinen der Formel I sind beispielsweise Tri-p-tolylphosphin, p-Äthylenphenyl, Diphenylphosphin und besonders Tripheriylphosphin, bevorzugt.
Die Mengen, in denen die Katalysatoren eingesetzt werden, liegen zweckmäßig im Bereich zwischen 0,05 und 10, vorzugsweise 0,1 und 5%, bezogen auf das • Gewicht des eingesetzten Alkohols bzw. Phenols. Selbstverständlich können auch Gemische der obengenannten Katalysatoren verwendet werden. Als Alkohole oder Phenole können alle Verbindungen eingesetzt werden, die zur Esterbildung befähigt sind, also beispielsweise aliphatische und cycloaliphatische gesättigte und ungesättigte ein- oder mehrwertige Alkohole, Phenol und mehrwertige Phenole sowie Enole. Man kann erfindungsgemäß auch oligomere oder polymere hydroxylgruppenhaltige Verbindungen mit Diketen umsetzen, beispielsweise hydroxylgruppenhaltige Polyester, Kohlehydrate usw.
Das Verfahren wird zweckmäßig so ausgeführt, daß man Alkohol bzw. Phenol im Gemisch mit dem Katalysator vorlegt und das Diketen zulaufen läßt. Man kann aber auch die Ausgangsstoffe gleichzeitig der Reaktionszone zuführen. Bei den niedermolekularen Alkoholen bzw. Phenolen ist es vorteilhaft, die stark exotherme Umsetzung durch geeignete Abführung der Reaktionswärme zu steuern. Bei den höhermolekularen Alkoholen ist es günstig, die Umsetzung durch Wärmezufuhr zu unterstützen. Bei der technischen Ausführung des Verfahrens wendet man meist Raumtemperatur, d. h. etwa 200C, oder mäßig erhöhte Temperaturen bis zu 12O0C an. Die Temperatur soll nicht so hoch gewählt werden, daß die Ausbeute infolge teilweiser thermischer Zersetzung des gewünschten Acetessigesters merklich beeinträchtigt wird. In den meisten Fällen arbeitet man bei Temperaturen unter 1200C.
Das erfindungsgemäße Verfahren kann auch in Gegenwart von inerten Lösungs- bzw. Verdünnungsmitteln durchgeführt werden. Geeignet sind Äther, wie Dibutyläther, Tetrahydrofuran und Dioxan, Ketone, wie Aceton, Methyläthylketon und Cyclohexanon, Essigsäureester, wie Methyl- und Äthylacetat.
Bei Verwendung der Betaine, Sulfosäurebetaine oder Sulfamidsäurebetaine hat es sich als zweckmäßig herausgestellt, dem den Katalysator enthaltenden Reaktionsgemisch eine geringe Menge Essigsäure oder Essigsäureanhydrid zuzusetzen. Wird ein essigsäure- oder essigsäureanhydridhaltiges Diketen verwendet, so erübrigt sich dieser Zusatz.
Mit den erfindungsgemäß eingesetzten Katalysatoren erhält man höhere Ausbeuten an Acetessigsäureestern als bei der bekannten Verwendung von Säuren oder basischen Salzen. Als Neutralstoffe üben die Katalysatoren keine zersetzende Wirkung auf den gebildeten Acetessigsäureester aus, was die Aufarbeitung erleichtert. Insbesondere bei der Her-
stellung von Acetessigsäureestern der höhermolekularen ein- oder mehrwertigen Alkohole oder der hochmolekularen Polyglykole, deren Destillation schwierig oder überhaupt unmöglich ist, kann vor der Weiterverarbeitung auf die Destillation verzichtet werden, da die Produkte auch bei längerem Stehen farblos bleiben. Im Gegensatz dazu wird bei der Verwendung von tertiären Aminen als Katalysator regelmäßig eine Braunfärbung beobachtet.
Beispiel 1
In einem Rührkolben mit Rückflußkühler wird die Mischung aus 100 g Methanol und 1 g Triphenylphosphin zum Sieden erhitzt. Dann tropft man, ohne weiter zu heizen, 250 g Diketen ein, wobei die Mischung von selbst weitersiedet. Bei der anschließenden Destillation bei 30 Torr erhält man 302 g (= 87,5% der Theorie) Acetessigsäuremethylester. Der Rückstand beträgt 20 g ( = 5,7%).
Beispiel 2
In der im Beispiel 1 beschriebenen Versuchsanordnung wird die Mischung von 100 g Methanol und 1 g Trimethylaminoessigsäurebetain zum gelinden Sieden erhitzt. Dann tropft man 250 g Diketen mit einem Gehalt von etwa 5% Essigsäureanhydrid zu. Bei der Destillation bei 30 Torr erhält man 321 g (= 93,0% der Theorie) Acetessigsäuremethylester und 6g (= 1,7%) Rückstand.
Beispiel 3
In einem heizbaren 20-1-Rührkessel werden 10 kg eines linearen Polyesters (Molgewicht 2100), der durch Veresterung von Adipinsäure mit Diäthylenglykol hergestellt wurde und zwei freie Hydroxylgruppen je Molekül besitzt, sowie 25 g Triphenylphosphin vorgelegt. Das Gemisch wird auf 500C erwärmt und unter Rühren kontinuierlich mit 900 g Diketen versetzt. Nach Beendigung der Umsetzung wird der geringe Überschuß von Diketen durch Anlegen eines Hochvakuums von 0,2 Torr aus dem Gemisch entfernt. Die Umsetzung der alkoholischen Gruppen ist vollständig. Das Reaktionsprodukt ist klar, farblos und auch nach längerem Stehen unverändert.
Beispiel 4
In einem 2-1-Vierhalskolben werden 1 kg eines verzweigten Polyesters mit einem Molgewicht von 2200, der aus Adipinsäure, Diäthylenglykol und einem Triol hergestellt wurde und zwei freie Hydroxylgruppen je Molekül hat, sowie 3 g Trimethylaminoessigsäurebetain und 7 ml Eisessig auf 500C erwärmt. Unter Rühren werden 120 g Diketen eingetropft. Nach Beendigung der Umsetzung werden überschüssiges Diketen und Essigsäure, wie im Beispiel 3 beschrieben, entfernt. Die Umsetzung der freien Alkoholgruppen ist vollständig. Das Reaktionsprodukt ist farblos und verfärbt sich auch bei längerem Stehen nicht.
Beispiel 5
Die Mischung von 188 g Phenol, 2 g Trimethylaminoessigsäurebetain und 12 g Eisessig wird auf 800C erhitzt und tropfenweise mit 165 g Diketen versetzt. Das Diketen setzt sich vollständig um. Bei der anschließenden Destillation erhält man neben etwas überschüssigem Phenol 251 g einer Fraktion vom Siedepunkt 95 bis 135 °C/7 Torr, die im wesentlichen aus Acetessigsäurephenylester besteht.
Beispiel 6
In einem Rührkolben mit Rückflußkühler wird die Mischung von 100 g Methanol, 0,5 g Trimethylsulfamidsäurebetain und 3 g Eisessig zum Sieden erhitzt und dann langsam 250 g Diketen zugetropft. Bei der nachfolgenden Destillation unter 30 Torr erhält man 323 g (= 92,4% der Theorie) Acetessigsäuremethylester neben 9 g (= 2,5%) Rückstand.

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Verfahren zur Herstellung von Acetessigsäureestern aus Diketen und Alkoholen oder Phenolen in Gegenwart von Katalysatoren, dadurch gekennzeichnet, daß man als Katalysator mindestens ein tertiäres Arylphosphin und bzw. oder mindestens ein Betain in einer Menge zwischen 0,05 und 10, vorzugsweise 0,1 und 5%, bezogen auf das Gewicht des eingesetzten Alkohols oder Phenols, einsetzt.
DEF43267A 1964-06-26 1964-06-26 Verfahren zur Herstellung von Acetessigsaeureestern Pending DE1290127B (de)

Priority Applications (7)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DEF43267A DE1290127B (de) 1964-06-26 1964-06-26 Verfahren zur Herstellung von Acetessigsaeureestern
US466097A US3445509A (en) 1964-06-26 1965-06-22 Process for the manufacture of acetoacetic esters
GB26548/65A GB1111668A (en) 1964-06-26 1965-06-23 Process for the manufacture of acetoacetic esters
CH885665A CH443262A (de) 1964-06-26 1965-06-24 Verfahren zur Herstellung von Acetessigsäureestern
NL6508185A NL6508185A (de) 1964-06-26 1965-06-25
FR22463A FR1437332A (fr) 1964-06-26 1965-06-26 Procédé de préparation d'esters acétylacétiques
BE666028A BE666028A (de) 1964-06-26 1965-06-28

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DEF43267A DE1290127B (de) 1964-06-26 1964-06-26 Verfahren zur Herstellung von Acetessigsaeureestern

Publications (1)

Publication Number Publication Date
DE1290127B true DE1290127B (de) 1969-03-06

Family

ID=7099473

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DEF43267A Pending DE1290127B (de) 1964-06-26 1964-06-26 Verfahren zur Herstellung von Acetessigsaeureestern

Country Status (6)

Country Link
US (1) US3445509A (de)
BE (1) BE666028A (de)
CH (1) CH443262A (de)
DE (1) DE1290127B (de)
GB (1) GB1111668A (de)
NL (1) NL6508185A (de)

Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1643195A1 (de) * 1967-01-10 1972-01-27 Wacker Chemie Gmbh Verfahren zur Herstellung von Acetessigsaeureestern
US4933103A (en) * 1987-03-23 1990-06-12 Kao Corporation Bleaching composition

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2351366A (en) * 1939-07-03 1944-06-13 Pohl Franz Josef Process of preparing acetoacetic esters

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
None *

Also Published As

Publication number Publication date
GB1111668A (en) 1968-05-01
NL6508185A (de) 1965-12-27
CH443262A (de) 1967-09-15
US3445509A (en) 1969-05-20
BE666028A (de) 1965-12-28

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE1223822B (de) Verfahren zur Herstellung von beta-verzweigten, gesaettigten und ungesaettigten Aldehyden
DE890792C (de) Verfahren zur Herstellung von Carbonsäureestern
DE3723891A1 (de) Verfahren zur herstellung von dicyclopentenolestern
DE1290127B (de) Verfahren zur Herstellung von Acetessigsaeureestern
DE1793512C3 (de) Verfahren zur Herstellung von 2,2- Dimethyl-3-hydroxypropanal
DE1468921A1 (de) Verfahren zur Herstellung von Dimeren und Trimeren von Acrylsaeureestern
DE1643145C3 (de) Verfahren zur Herstellung von E-Caprolacton
DE2439946A1 (de) Dreiwertiger antimonkatalysator
DE1643195C (de)
DE2717502C2 (de)
DE1076133B (de) Verfahren zur Herstellung von ª‡,ª‡'-(Diacyl)-bis-ketocarbon-saeureestern
DE1793445C2 (de) Verfahren zur Herstellung von Pseudojononen
DE1912730A1 (de) Verfahren zur Herstellung von Alpha-Oxicarbonsaeureestern
DE1127888B (de) Verfahren zur Herstellung von Vinylestern hoeherer Carbonsaeuren
DE3602253A1 (de) Verfahren zur herstellung von 4-monoacetalen des 2-methyl-2-buten-1,4-dials
DE2807610C3 (de) Palladiumphosphinkomplexe, Verfahren zu deren Herstellung und deren Anwendung
DE1518216C (de) Verfahren zur Herstellung von ge sattigten aliphatischen Dicarbonsäuren
DE1099520B (de) Verfahren zur Herstellung von Monoglyceriden von Fettsaeuren mit 8 bis 22 Kohlenstoffatomen
DE1943712C3 (de) Verfahren zur Herstellung von Epoxy alkylphosphinoxiden
DE2257083C3 (de)
DE1954189C3 (de) Verfahren zur Herstellung von Äthyl-4-hydroxy-6,7-düsobutoxy-3-chinolincarboxylat
DE950123C (de) Verfahren zur Herstellung von 1,1,5,5-Tetraalkoxypentanen
DE1720312C3 (de) Verfahren zur Herstellung von hoch molek ularen Polymethylenterephthalaten
DE875803C (de) Verfahren zur Herstellung von Pentaerythritdichlorhydrin
DE1643195A1 (de) Verfahren zur Herstellung von Acetessigsaeureestern