DE1279006B - Verfahren zur Oxychlorierung von aliphatischen Kohlenwasserstoffen - Google Patents

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND

DEUTSCHES

PATENTAMT

AUSLEGESCHRIFT

Int. Cl.:

Deutsche Kl.:

C07c

BOIj

12 ο-2/01
12 g-11/78

Nummer: 1279 006

Aktenzeichen: P 12 79 006.6-42 (P 35158)

Anmeldetag: 26. September 1964

Auslegetag: 3. Oktober 1968

Zur Herstellung von chlorierten Kohlenwasserstoffen aus Chlorkohlenwasserstoffen und/oder Kohlenwasserstoffen wurden bisher viele Verfahren vorgeschlagen, darunter auch modifizierte Chlorierungsverfahren vom Deacon-Typ. Bei Verfahren dieser Art werden Sauerstoff, der Kohlenwasserstoff und/oder Chlorkohlenwasserstoff, der chloriert werden soll, und Chlor oder HCl als chlorierendes Mittel bei erhöhten Temperaturen mit einem Metallhalogenidkatalysator, gewöhnlich einem Kupferchlorid enthaltenden Katalysator, in Berührung gebracht. Wo HCl als Einsatzmaterial verwendet wird, nimmt man an, daß eine Voroxydation des HCl stattfindet, die zur Bildung von Wasser und elementarem Chlor führt. Das gebildete Chlor setzt sich dann mit dem Kohlenwasserstoff- und/oder Chlorkohlenwasserstoffeinsatzmaterial zur Herstellung von weiteren HCl-Mengen und einem chlorierten Derivat des Einsatzmaterials um. Wird Chlor als chlorierendes Mittel verwendet, so nimmt man an, daß eine anfängliche Chlorierung des Kohlenwasserstoffs und/oder Chlorkohlenwasserstoffs stattfindet, die HCl erzeugt. Das auf diese Weise erhaltene HCl wird nach der üblichen Deacon-Umsetzung in Chlor und Wasser umgewandelt.

In den letzten Jahren wurden insbesondere Wirbelschichtverfahren zur Durchführung solcher Oxychlorierungsverfahren angewendet, da die darin stattfindenden Umsetzungen außerordentlich exotherm sind und die Ableitung der Wärme dabei gewöhnlich zu einem Problem von beachtlicher Bedeutung wird. Bei der Durchführung von Wirbelschichtverfahren für Oxychlorierungsverfahren dieser Art treten jedoch zahlreiche Schwierigkeiten auf. Viele Verfahren wurden bereits vorgeschlagen, um eine entsprechende Kühlung der Wirbelschichtkatalysatorteilchen, die während der Umsetzung verwendet werden, zu erreichen. Verschiedene Träger mußten untersucht werden, um die besten Materialien vom Standpunkt der Wärmeleitfähigkeit, des Vermeidens von Abrieb während der Aufwirbelung und anderer ähnlicher Überlegungen zu bestimmen, um zu einem Material zu kommen, das als Träger für das bei der Chlorierungsumsetzung verwendete Katalysatormaterial geeignet ist. Die Produktgewinnung aus den Reaktionszonen ohne Beschädigung der Katalysatorteilchen ist ein weiteres Problem, das in diesem Bereich anfällt. Viele der zugeführten Gasgemische sind unter bestimmten Bedingungen außerordentlich explosiv, so daß das richtige Mischen derselben ein außerordentlich bedeutsamer Faktor ist. Ferner erhebt sich das Problem der Korrosion der Baumaterialien, die bei der Herstellung der verwendeten Reaktoren eingesetzt wer-Verfahren zur Oxychlorierung von aliphatischen Kohlenwasserstoffen *

Anmelder:

Pittsburgh Plate Glass Company,
Pittsburgh, Pa. (V. St. A.)

Vertreter:

ι« Dr. W. Beil, A. Hoeppener, Dr. H. J. Wolff
und Dr. H. Chr. Beil, Rechtsanwälte,
6230 Frankfurt- Höclist, Adelonstr. 58

Als Erfinder benannt:
Loyd Wilford Piester,
New Martinsville, W. Va. (V. St. A.)

Beanspruchte Priorität:
V. St. v. Amerika vom 5. November 1963
(321581)

den, und der Auswahl der entsprechenden Größe der Reaktoren, um eine maximale Produktivität zu erreichen. Es wurde ferner bei der Durchführung dieser Verfahren in großen Reaktoren gefunden (mit einem Durchmesser von 60 cm und mehr), daß mit einer beachtlichen Einbuße der Gesamtwirksamkeit des veranschlagten Verfahrens gerechnet werden muß.

Der Ausdruck »Wirbelschicht« bezieht sich in dieser Beschreibung und in den Ansprüchen auf Verfahren, bei denen ein Gas durch eine Schicht aus festem Material geführt wird, in der mehrere Bedingungen in Abhängigkeit von der Gasgeschwindigkeit und Größe der Teilchen verschieden gehalten werden können. Falls beispielsweise die Gasgeschwindigkeiten zu gering sind, bleibt die Schicht der Feststoffe praktisch statisch. Das Gas tritt einfach durch die Schichtporen, und mit den innerhalb der Schicht befindlichen Teilchen geschieht nichts. Wird andererseits dagegen die Gasgeschwindigkeit erhöht, so wird mindestens ein Teil der Teilchen dynamisch in dem aufwärts strömenden Gasstrom suspendiert. Infolgedessen breitet sich die Schichthöhe aus. Solche Schichten werden »dynamische Schichten« genannt. Wenn die Gasgeschwindigkeit noch weiter erhöht wird, werden alle Teilchen suspendiert, und die Schicht breitet sich noch weiter aus. Schließlich kann die Schicht einen außerordentlich turbulenten Zustand anneh-

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men, in dem sie in vieler Hinsicht einer siedenden F i g. 2 ist ein Schnitt durch den unteren Teil des

Flüssigkeit gleicht. Reaktors der F i g. 1 entlang der Linie I-I der F i g. 1;

Das erfindungsgemäße Verfahren bezieht sich auf Fi g. 3 ist ein Längsschnitt der in Abteilungen auf-

die Durchführung von Umsetzungen in Katalysator- geteilten Verteilerplatte der großen Wirbelschicht der

schichten mit Gasgeschwindigkeiten, die dynamische 5 Fig. 1;

Schichten und Wirbelschichten entstehen lassen. Die Fi g. 4 ist eine teilweise im Schnitt gezeigte Seitengenauen Bedingungen, die zur Herstellung solcher ansicht des in Fig. 1 gezeigten Rohrs; Schichtzustände erforderlich sind, hängen von Fakto- F i g. 5 ist ein Längsschnitt des einzelnen Rohrs ren, wie beispielsweise der Teilchengröße, Verteilung der F i g. 1, der die Einzelheiten des Gasverteilungsder Größe der Schichtteilchen, den Komponenten, io systems zeigt.

der Gasgeschwindigkeit und der Dichte der Teilchen Bei der Durchführung der Oxychlorierungsumsetab. Wilhelm und Kwauk geben in »Chemical zungen, die für dieses System unter Verwendung des Engineering Progress«, Bd. 44, S. 201 (1948), die im vorstehenden beschriebenen Verfahrens vorgeverschiedenen Faktoren an, die zur Aufwirbelung sehen sind, wird die Wirbelschicht mit großem Quereiner Schicht notwendig sind, und nach den dort an- 15 schnittsbereich als Mischzone verwendet. Die Tiefe gegebenen Bedingungen können die gewünschten dieser Zone hängt von den jeweiligen gasförmigen Schichtzustände geschaffen werden. Bei der bevor- Einsatzmaterialien, die verwendet werden, ab. Ferner zugten Ausführungsform des erfindungsgemäßen hängt der Grad, mit der die Temperatur der Misch-Verfahrens wird die Anwendung einer Wirbelschicht zone reguliert wird, teilweise von den jeweilig veran Stelle einer dynamischen Schicht bevorzugt. 20 wendeten Materialien ab. Beispielsweise soll bei

Gemäß der Erfindung wurde ein Verfahren und außerordentlich explosiven Materialien, wie z. B. eine Vorrichtung entwickelt, durch die viele Pro- Äthylen und Sauerstoff, besondere Sorgfalt angewenbleme, die bei dem vorstehend beschriebenen Ver- det werden, um sicherzustellen, daß die Gase bei Einfahren auftreten, auf ein Minimum herabgesetzt wer- führung in den Mischteil der Reaktionszone kühl geden. Es wurde ein Reaktionssystem geschaffen, das 25 nug gehalten werden, um spontane Explosionen zu ein Oxychlorierungsverfahren auf wirtschaftlicher vermeiden. Ferner kann die Verweilzeit der Gase in Grundlage gestattet, ohne daß unnötige Einbußen in der Mischzone so eingestellt werden, daß eine kurze der Gesamtproduktivität des Verfahrens hingenom- Verweilzeit für Gasgemische vorgesehen ist, die in men werden müssen, wie es bei Kleinanlagen der Fall die Mischwirbelschicht gelangen. Die Tiefe der ist. Femer werden viele der Probleme, die bei der 30 Schicht kann dadurch eingestellt werden, daß man Zuführung und dem Mischen von Materialien für mit den in F i g. 1 gezeigten Boden 8 in der Kolonne nach einer Wirbelschicht arbeitende Oxychlorierungsver- oben oder unten verstellt, um die Tiefe der Wirbelfahren auftreten, auf ein Minimum verringert. schicht mit großem Querschnittsbereich zu verlängern

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Oxychlo- oder zu verkürzen.

rierung von aliphatischen Kohlenwasserstoffen und 35 Als Beispiel, wie das System arbeitet, können Chlor,

deren unvollständig chlorierten Derivaten durch Um- Äthylendichlorid und Sauerstoff in eine Wirbelschicht

Setzung des zu chlorierenden Ausgangsstoffes mit aus inerten Teilchen unter Verwendung des in F i g. 2

Chlor, Chlorwasserstoff oder deren Gemischen und gezeigten Verteilungssystems eingeführt werden.

Sauerstoff unter Verwendung einer Wirbelschicht, das Äthylendichlorid, Chlor und Sauerstoff werden ge-

dadurch gekennzeichnet ist, daß man 40 sondert in die in der Verteilerplatte der unteren Wir-

a) den zu chlorierenden Ausgangsstoff, das ver- belschicht vorgesehenen Abteilungen eingeführt. Die wendete Chlorierungsmittel und Sauerstoff in untere Wirbelschicht selbst enthält Teilchen aus Sand gasförmigem Zustand in eine aus inerten Teil- oder anderen inerten ähnlichen Materialien und dient chen bestehende, bei 95 bis 230⁰C gehaltene nur zum entsprechenden Mischen der gasförmigen untere Wirbelschicht (4) einleitet und darin 45 Einsatzmaterialien. Falls die gesondert zugeführten mischt, anschließend Reaktionsteilnehmer in diesen Zonen dazu neigen,

b) die erhaltene Gasmischung in einem oberen, explosiv zu werden, sollten sie nicht gründlich geeinen Oxychlorierungskatalysator enthaltenden mischt werden. Die Temperatur in dieser Zone wird Wirbelschichtsystem bei der jeweiligen Reak- so eingestellt, daß sie zwischen 95 und 230° C liegt, tionstemperatur umsetzt, wobei man ein System 50 Bei Äthylen-Sauerstoff-Gemischen soll diese Tempeverwendet, das einer Mehrzahl von Rohren (13) ratur unter 120° C liegen. Diese Einstellung kann besteht, deren jedes einen Durchmesser von Vs durch Einbau von Kühlspulen in die Wirbelschicht bis ¹ZsO des Durchmessers der unteren Wirbel- selbst, durch entsprechende Ummantelung der unteschicht (4) aufweist und der Gesamtquerschnitt ren Reaktionszone oder durch Zuführung von kaltem dieser Rohre wenigstens ¹U des Gesamtquer- 55 Gas in diese Zone erreicht werden. Kühlvorrichtunschnitts der unteren Wirbelschicht (4) beträgt, gen der angegebenen Art sind dem Fachmann be- und wobei man verhindert, daß Katalysatorteil- ■ kannt und werden daher in den Zeichnungen nicht chen aus dem oberen Wirbelschichtsystem in die gezeigt.

untere Wirbelschicht gelangen. Die aus der unteren Wirbelschicht aufsteigenden

Vorzugsweise ist der Gesamtquerschnitt dieser 60 Gase gelangen in die einzelnen Wirbelschichten, die

Rohre gleich dem Gesamtquerschnitt der unteren sich in der Reaktorkolonne oberhalb der unteren

Wirbelschicht oder bis zu 100% größer. Wirbelschicht befinden, wo sie mit einem Oxychlorie-

Zum besseren Verständnis der Erfindung wird auf rungskatalysator, wie z. B. einem Gemisch aus

die Zeichnungen Bezug genommen, bei denen Kupfer(II)-chlorid und Kaliumchlorid auf einem

F i g. 1 einen seitlichen Aufriß eines aus einer 65 porösen Trägermaterial, in Berührung kommen. Der

Mehrzahl von Rohren bestehenden Reaktors darstellt, Hauptteil der Oxychlorierung findet innerhalb der

bei dem sich eine Wirbelschicht über einer Schicht einzelnen Rohre statt, und die Gase werden aus dem

mit größerem Querschnittsbereich befindet; oberen Teil dieser kleinen Wirbelschichten entfernt

und zu einer geeigneten Kondensations- und Auffangvorrichtung geleitet. Nach Kondensation und Gewinnung werden die während der Umsetzungen gebildeten Chlorkohlenwasserstoffe in geeigneter Weise getrennt, beispielsweise durch Destillation.

Nach der Zeichnung werden die Reaktionsgase durch das mit 2 bezeichnete Verteilersystem in die Wirbelschichtzone 4 geführt. Wie in den F i g. 1 und 2 gezeigt wird, gelangen die als Einsatzmaterial verwendeten Kohlenwasserstoffe und/oder Chlorkohlenwasserstoffe in die untere Wirbelschichtkammer 4 durch die Verteilerplatte 2, die in drei Zonen aufgeteilt ist. Die Zone 5 wird dazu verwendet, Kohlenwasserstoff und/oder Chlorkohlenwasserstoff als Einsatzmaterial einzuführen. Die Zone 6 dient zur Zuführung des Chlors und/oder des HCl, die als chlorierendes Mittel verwendet werden, und der verwendete Sauerstoff wird durch die Zone 7 zugeführt. Nachdem die Gase in die Wirbelschicht 4 gelangt sind, werden sie innig gemischt und aufwärts zu dem Gasverteilungsbereich des als Beispiel zu einer Mehrzahl von Rohren gezeigten einzelnen Rohr 13 geführt, das sich in dem Rohrboden 8 und oberhalb der unteren Wirbelschicht befindet. Dieser Boden dient auch als Deckel für diesen Reaktorbereich. Im unteren Teil des Gasverteilungsbereichs der unteren Wirbelschicht befindet sich ein offenes Rohr 10, das mit einem geeigneten Ventil 9 versehen ist. Dieses offene Rohr 10 wird zur Entfernung der inerten Teilchen aus der unteren Wirbelschicht verwendet, falls dies erforderlich ist. Die Gase, die senkrecht aus der unteren Wirbelschicht aufsteigen, die Sand oder Teilchen aus anderen inerten Materialien von geeigneter Größe, wie z. B. Teilchen, die durch ein Sieb mit 108 bis 1600 bis 1760 Maschen/cm² gehen, enthält, gelangen durch eine Vielzahl von Öffnungen, die in den F i g. 4 und 5 mit der Nummer 12 bezeichnet werden, in die obere Wirbelschicht, die sich innerhalb des Rohrs 13 befindet, und die Aufwirbelung der in dem einzelnen Rohr 13 enthaltenen Schicht beginnt. Ein kurzes Stück von den Gasöffnungen 12 entfernt befindet sich eine mit öffnungen versehene Verteilerplatte, die als Basis für die in dem Einzelrohr 13 befindliche Wirbelschicht dient. In der Zeichnung wird zwar nur ein Rohr 13 gezeigt, es liegt jedoch auf der Hand, daß für eine wirtschaftliche Anwendung eine Vielzahl dieser Rohre in dem Rohrboden 8 vorgesehen sind. Die Gase gelangen vom unteren Teil des Einzelrohres 13 durch die öffnungen 15 zur Verteilerplatte 14, und die Katalysatorschicht, die sich oberhalb der Verteilerplatte innerhalb des Einzelrohrs 13 befindet, wird dann aufgewirbelt. Das Rohr 13 ist vorzugsweise mit einem Flansch 20 versehen, der gegen den Rohrboden 8 stößt, wenn das Rohr 13 sich in seiner Stellung befindet. Dieser Flansch ist sehr zweckmäßig, er muß jedoch nicht unbedingt verwendet werden.

Die durch die Verteilerplatte während des Aufwirbeins fallenden Katalysatorteilchen, d. h. Teilchen von einer kleineren Größe als die Öffnungen der Verteilerplatte, die im allgemeinen durch natürlichen Abrieb während des Aufwirbelverfahrens entstehen, werden im unteren Teil des Einzelrohrs 13, wie durch die unterbrochene Linie 16 in F i g. 5 gezeigt ist, gesammelt und bilden im unteren Teil des Rohrs eine Katalysatoranhäufung. Ein Rohr oder Leitung 17 ist im unteren Teil des Reaktorrohrs vorgesehen und mit einem Stopfen 18 versehen, der entfernt werden kann, um die Entfernung des Katalysators, der sich in diesem Teil der einzelnen Wirbelschicht angesammelt hat, zu erleichtern. Daher ist die untere Wirbelschicht, wo sie mit den darüber befindlichen Einzelrohren in Verbindung steht, gegen eine Verunreinigung mit Katalysator aus den einzelnen Rohren durch eine Katalysatorauffangvorrichtung geschützt. Dies ist eine außerordentlich wichtige Überlegung bei der Behandlung von Materialien in einer Wirbelschicht, die Oxychlorierungskatalysatoren enthalten,

ίο da jede Katalysatorverunreinigung des unteren Teils der Gesamtreaktionszone nachteilige Wirkungen hat, weil die Umsetzung in der unteren Wirbelschicht erfolgen würde. Es ist außerordentlich wichtig, daß die Gase in der unteren Wirbelschichtmischzone gemischt werden, werden, während sie nicht auf Reaktionstemperatur erwärmt sind. Das Vorliegen von Katalysatorteilchen in der unteren Wirbelschicht würde dazu führen, daß exotherme Chlorierungsumsetzungen in dieser Mischzone stattfinden, wo- durch die Gefahr eines Temperaturanstiegs in dieser Zone gegeben ist und eine ernsthafte Explosionsgefahr in diesem Teil der Schicht hervorgerufen würde.

Bei einer typischen Erläuterung der erfindungsgemäßen Umsetzung werden Äthylen, HCl und Sauerstoff zur Herstellung von Äthylendichlorid in das Wirbelschichtreaktionssystem eingeführt. Zur Durchführung einer Umsetzung dieser Art wird ein Katalysator typischerweise dadurch hergestellt, daß man 13,1 kg CuCl-2 H₂O, 6,9 kg KCl in 201 destilliertem Wasser löst. Ein besonderer Reaktor mit einem Innendurchmesser von 25,4 cm wird mit 45,4 kg Florex (einer calcinierten Fullererde, die von der Firma Floridin Corporation hergestellt wird) gefüllt, deren Teilchen durch ein Sieb mit 108 bis 576 Maschen/cm² gehen. Die Florexteilchen werden in dem Reaktor durch Durchblasen von warmer Luft durch die 45,4 kg schwere Teilchenschicht bei einer linearen Oberflächengeschwindigkeit von 15 cm/Sek. aufgewirbelt. Die Temperatur der Schicht wird bei 104° C gehalten und die den Katalysator enthaltende Lösung tropfenweise zugegeben, bis insgesamt 20 1 Lösung zugegeben sind. Der Reaktor wird abgesperrt, wenn aus der zugesetzten Katalysatorlösung kein Wasser mehr über Kopf aus dem Reaktor ausströmt. Der auf diese Weise hergestellte Katalysator wird dann in drei Nickelrohre mit einem Durchmesser von je 7,62 cm gegeben, die sich in einem Reaktionsgefäß der in F i g. 1 gezeigten Art befinden und darin in einem Rohrboden 8 angebracht sind. Als untere Wirbelschicht 4 dient unbehandelte calcinierte Fullererde. Sauerstoff wird in das Reaktionsgefäß 1 durch die Kammer 7 der Verteilerplatte der unteren Wirbelschicht 4 zugeführt. HCl wird durch die Kammer 6 und Äthylen durch die Kammer 5 zugeführt. Das Molverhältnis des zugeführten Äthylens zum zugeführten HCl zu Sauerstoff wird während des Versuchs bei 1: 2,03 :0,61 gehalten. Die Temperatur der drei Nickelrohre wird durch einen um alle drei Rohre vorgesehenen Mantel und durch Umlauf eines eutektischen Gemisches aus Diphenyl und Diphenyloxyd oder von anderen geeigneten Wärmeaustauschmedien im oberen Teil des Reaktionsgefäßes 1 (der Teil oberhalb des Rohrbodens 8) geregelt, die die einzelnen Reaktionsrohre umgeben. Die untere Wirbelschicht ist mit einem Luftmantel (nicht gezeigt) versehen, um die Temperatur darin bei 121° C zu halten. Die Reaktionsgase, die das vorstehend angegebene molare

Verhältnis haben, werden in die untere Wirbelschicht eingeführt, die einen Durchmesser von 30,5 cm und eine Tiefe von 61 cm hat. Die gemischten Gase gelangen nach dem Ausströmen aus der unteren Wirbelschicht durch die Öffnungen 12 mit einer Geschwindigkeit in die einzelnen Reaktorrohre, die ausreicht, um das Aufwirbeln der Katalysatorteilchen, die sich in den einzelnen Rohren befinden, zu bewirken. Der obere Teil der einzelnen Rohre öffnet sich zu einer ausgedehnten Kammer hin, wobei die aus den einzelnen Rohren ausströmenden Teilchen durch Ableitungsplatten zurück in den oberen Teil der einzelnen Reaktorrohre geführt werden. Die Temperatur der einzelnen Rohre wird durch Umlauf der Heizflüssigkeit so geregelt, daß sie bei 288° C gehalten wird. Nach Abschluß der Versuche wird der chlorierte Kohlenwasserstoff aus den Reaktorgasen, die aus dem oberen Teil der einzelnen Rohre der Wirbelschicht ausströmen, kondensiert und gewonnen. Die typische Ausnutzung des Äthylens liegt bei 93,4% ao oder darüber. Die typische HCl-Ausnutzung liegt zwischen 90 und 95 %, und die Äthylendichloridausbeuten betragen 89 bis 92 Molprozent, bezogen auf das zugefügte Äthylen.

Das bei den Wirbelschichten mit kleinem Durchmesser verwendete Katalysatormaterial ist vorzugsweise ein Kupferchlorid enthaltender Oxychlorierungskatalysator. Der bevorzugte Katalysator ist ein Kupferchlorid-Kaliumchlorid-Katalysator, der auf einem Florexträger imprägniert ist. Dieses katalytische Material wird zwar bevorzugt, jedoch kann jeder geeignete Oxychlorierungskatalysator verwendet werden. Florex ist ein bevorzugtes Material als Grundlage oder Träger für die Imprägnierung des katalytischen Materials; es können aber auch andere geeignete Trägermaterialien, wie z. B. eine calcinierte Diatomeenerde, Kieselgur oder Kieselsäuregel verwendet werden.

Claims (2)

Patentansprüche:

1. Verfahren zur Oxychlorierung von aliphatischen Kohlenwasserstoffen und deren unvollständig chlorierten Derivaten durch Umsetzung des zu chlorierenden Ausgangsstoffes mit Chlor, Chlorwasserstoff oder deren Gemischen und Sauerstoff unter Verwendung einer Wirbelschicht, dadurch gekennzeichnet, daß man

a) den zu chlorierenden Ausgangsstoff, das verwendete Chlorierungsmittel und Sauerstoff in gasförmigem Zustand in eine aus inerten Teilchen bestehende, bei 95 bis 230° C gehaltene untere Wirbelschicht (4) einleitet und darin mischt, anschließend

b) die erhaltene Gasmischung in einem oberen, einen Oxychlorierungskatalysator enthaltenden Wirbelschichtsystem bei der jeweiligen Reaktionstemperatur umsetzt, wobei man ein System verwendet, das aus einer Mehrzahl von Rohren (13) besteht, deren jedes einen Durchmesser von ¹Zs bis Vso des Durchmessers der unteren Wirbelschicht (4) aufweist und der Gesamtquerschnitt dieser Rohre wenigstens ¹U des Gesamtquerschnitts der unteren Wirbelschicht (4) beträgt, und wobei man verhindert, daß Katalysatorteilchen aus dem oberen Wirbelschichtsystem in die untere Wirbelschicht gelangen.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die untere inerte Wirbelschicht bei unter 120° C hält.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

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