DE1237772B - Erhoehung der Teilchengroesse von synthetischen Kautschuk-Latices - Google Patents

Erhoehung der Teilchengroesse von synthetischen Kautschuk-Latices

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DE1237772B
DE1237772B DEU7257A DEU0007257A DE1237772B DE 1237772 B DE1237772 B DE 1237772B DE U7257 A DEU7257 A DE U7257A DE U0007257 A DEU0007257 A DE U0007257A DE 1237772 B DE1237772 B DE 1237772B
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Louis Harold Howland
Leland Ericson Dannals
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United States Rubber Co
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Description

CC H 4IU'£ *
NDESREPUBLIK DEUTSCHLAND
EUTSCHES
PATENTAMT
AUSLEGESCHRIFT
Int CL:
C08d
Deutsche KL: 39 b-4/01
Nummer:
Aktenzeichen:
Anmeldetag:
Auslegetag.
1237772
U 7257IV d/39 b
23. Juni 1960
30 März 1967
Es ist erforderlich, die Teilchengröße von Latices aus synthetischem Kautschuk zu erhöhen, wenn diese Latice9 beim Konzentrieren zu hohen Feststoffgehalten fließfähig bleiben sollen Es sind daher schon einige Verfahren zum Erhöhen der Teilchengröße von Synthesekautschuklatices bekanntgeworden
So ist es bekannt, daß die Einarbeitung von Alkahsalzen in Latices aus synthetischem Kautschuk eine Erhöhung der Teilchengröße bewirken
Es ist ferner bereits vorgeschlagen worden, die xo Teilchengroße eines Latex aus synthetischem Kautschuk durch Einarbeitung von 0,2 bis 2% eines Alkahsalzelektrolyten in den Latex, bezogen auf die Feststoffe des Latex, und Polyvinylniethyläther heraufzusetzen
Gegenstand der Erfindung ist die Verwendung von Polyvmylmethylathern, deren Heptanzahl durch Vernetzung um mindestens 0,1 bei 250C herabgesetzt worden ist, als Mittel zur Erhöhung der Teilchengroße von synthetischen Kautschuk-Latices, m Mengen bis zu l°/o» bezogen auf den Gehalt der Kautschukfest- ao stoffe
Unter »Heptanzahl« wird das Gewicht des n-Heptans in Gramm verstanden, das erforderlich ist, um bei 250C den Beginn der Ausfallung des Polyvinylmethylathers aus 1 g einer Benzollosung des Polyvinylmethylathers auszulosen, deren Konzentration 1 g pro 100 ecm Lösung beträgt
Derartige vernetzte Polyvmylmethylather von erhöhtem Vernetzungsgrad vergrößern die Teilchengröße von Latices aus synthetischem Kautschuk und ermöglichen ein Konzentrieren der Latices auf höhere Feststoffgehalte unter Beibehaltung der gewünschten Fließfähigkeit, und sie gestatten gleichzeitig die Menge an Polyvmylmethylather und gegebenenfalls mitverwendetem Alkahsalzelektrolyten herabzusetzen
Das bekannte Verfahren von L Talalay zum Vergioßern der Teilchen eines Synthesekautschuklatex durch Gefrieren und Wiederauftauen gemäß der französischen Patentschrift 1117 427 benotigt gegenüber dem beanspruchten Verfahren einen zusätzlichen technischen Aufwand, der hier vermieden wird Schließlich kann man nach dem beanspruchten Verfahren zu einem hoheien Feststoffgehalt konzentrieren, wie Vergleichsversuche gezeigt haben Die Konzentrierung des gleichen, nur jeweils nach den verschiedenen Verfahren behandelten Latex, ergab nach dem beanspruchten Verfahren einen Feststoffgehalt von 65,8 % bei einer Viskosität von 1360 cP und nach dem Verfahren der franzosischen Patentschrift 1117 427 einen Feststoffgehalt von 60,0 % bei einer Viskosität von 1730 cP
Polyvmylmethylather werden im allgemeinen nach Erhöhung der Teilchengröße von synthetischen
Kautschuk-Latices
Anmelder
United States Rubber Company,
New York, N Y (V. St. A.)
Vertreter.
Dr-Ing Dipl-Ing R. Poschenrieder,
Patentanwalt, München 8, Lucile-Grahn-Str. 38
Als Erfinder benannt
Louis Harold Howland, Watertown, Conn.;
Leland Ericson Dannais,
Waterbury, Conn. (V. St. A )
Beanspruchte Priorität·
V. St v. Amerika vom 24 Juni 1959 (822 432),
vom 10 März 1960 (13 996) -
ihrer spezifischen Viskosität klassifiziert, die eine Meßgroße fur ihr durchschnittliches Molekulargewicht ist Fur die Zwecke der vorliegenden Erfindung werden Polyvmylmethylather verwendet, die eine spezifische Viskosität von 0,015 bis 1,1 aufweisen, was durchschnittlichen Molekulargewichten von 160 bis 6000 entspricht. Vorzugsweise werden solche Polyvmylmethylather angewendet, die spezifische Viskositäten zwischen 0,1 und 1,1 aufweisen, was Molekulargewichten von 4000 bis 6000 entspricht Zur Vernetzung der Polyvmylmethylather können verschiedenartige Behandlungsweisen angewendet werden. Vorzugsweise besteht die Behandlung in einem Erhitzen des Polyvinylmethylathers m Anwesenheit oder Abwesenheit von sauren Verbindungen, wie Schwefelsaure, Salzsaure, Essigsaure oder Ferrichlond
Die Vernetzung des Polyvinylmethylathers wird durch die Abnahme dei Menge n-Heptan veranschaulicht, die notwendig ist, um den Polyvmylmethylather aus seiner Losung in Benzol auszufallen Polyvinylmethylather ist in Benzol loslich, aber in n-Heptan unlöslich Die Vernetzung des Polyvinylmethylathers setzt die Löslichkeit in Losungsmitteln herab, und diese Tatsache wird veranschaulicht durch die mit fortschreitender Zunahme der Vernetzung geringeren Mengen n-Heptan, die erforderlich sind, um den Polyvmylmethylather aus einer Benzollosung auszufallen Eme ge-
709 547/441
3 4
brauchhche Methode, die Zunahme der Vernetzung ist, konnte bis auf einen Feststoffgehalt von 63,3 % bei'
zu verfolgen, besteht daher in der Ermittlung der söge- einer Viskosität von 5930 cP konzentriert werden und
nannten »Heptanzahl« des Polyvmyhnethylathers wies einen durchschnittlichen Teilchendurchmesser
Wie aus den Beispielen ersichtlich ist, hat schon eine von 3100 Ä auf Dieses Ergebnis veranschauhcht die
Zunahme der Vernetzung, die eine Herabsetzung der 5 erhebliche Zunahme der Teilchengröße eines Latex
Heptanzahl von nur 0,1 verursacht, eine entscheidende aus synthetischem Kautschuk durch den Zusatz von
Verbesserung der agglomerationsbeschleumgenden vernetzten! Polyvinylmethylather, der gemäß dem
Eigenschaften des Polyvmyhnethylathers zur Folge beanspruchten Verfahren behandelt worden ist, zu
Es werden nur solche vernetzte Polyvmylmethyl- einem Latex, der keinen zusätzlichen Alkahsalz-
ather verwendet, die m einer lOfachen Gewichtsmenge io elektrolyten enthielt. Wasser bei 25 0C noch vollständig loslich sind Wenn
vernetzter Polyvinylmethylather m einem Latex ver- Beispiel 2
wendet wird, der 0,2 bis 2 Teile Alkalisalzelektrolyten (V^roip^h^hPKn^Vi
je 100 Teile Latex-Feststoffe enthalt, so kann minimal t vergieicnsoeispiei;
0,001 Teil Polyvinylmethylather je 100 Teile Latex- 15 Es wurde ferner gefunden, daß keine Zunahme der
Feststoffe angewendet werden Teilchengröße eines Latex aus synthetischem Kau-
AIs synthetischer Kautschuk kommen Polymerisate tschuk bei Zusatz von unbehandeltem Polyvinylaus Butadien-(1,3), 2-Methylbutadien-(l,3), 2,3-Di- methylather zu einem Latex erfolgt, wenn er keinen methylbutadien-(l,3), Piperylen oder Polymerisat aus zusätzlichen Alkalisalzelektrolyten enthalt Dies wird einem Gemisch derartiger Diene oder Copolymerisate 20 m folgender Weise nachgewiesen mit einer oder mehreren polymerisationsfahigen Mo- Es wurde em Butadien-Styrol-Kaltkautschuk-Latex noolefmen in Frage. Die Latices enthalten Dispergier- mit einem Feststoffgehalt von 31,4 % verwendet. Der mittel im allgemeinen in Mengen von 2 bis 10 Gewichts- durchschnittliche Teilchendurchmesser der Latexprozent, bezogen auf die Feststoffe des Latex. Als teilchen betrug 640 Ä Der verwendete unbehandelte solche werden insbesondere anionische oberflachen- 25 Polyvinylmethylather wies eine spezifische Viskosität aktive Dispergiermittel verwendet von etwa 0,4 auf Em Muster des Latex ohne Zusatz
Anionische oberflächenaktive Dispergiermittel wer- von Poryvinylmethylather und zwei Muster des Latex,
den in Mengen von nicht mehr als 3 Teilen j'e 100 Teile denen 0,25 bzw. 1% des unbehandelten Polyvinyl-
Latex-Feststoffe dem Latex zusätzlich vor der Be- methylathers, bezogen auf die Latex-Feststoffe, zuge-
handlung zur Erhöhung der Teilchengröße gemäß dem 30 setzt worden ist, wurden m einem Scheibeneindampfer
beanspruchten Verfahren zugesetzt, um die Stabilität bei 55 bis 6O0C bis zu dem höchstmöglichen Feststoff-
des Latex bei der Erhöhung der Teilchengroße und bei gehalt konzentriert Der Latex, dem kein Polyvinyl-
der Konzentrierung des Latex zu gewährleisten. Der methylathers zugesetzt worden ist, konnte auf einen
Latex weist m der Regel einen Feststoffgehalt von 20 Feststoffgehalt von 43,6 % bei einer Viskosität von
bis 50% auf. Nach Zusatz des vernetzten Polyvinyl- 35 807OcP konzentriert werden und wies einen durch-
methylathers kann der Latex leicht bis auf einem Fest- schnittlichen Teilchendurchmesser von 660 Ä auf Der
stoffgehalt von 60 bis 75% durch Aufrahmen mit Latex, welchem 0,25% unbehandelter Polyvmyl-
Ammoniumalginat oder durch Eindampfen konzen- methylather zugesetzt worden sind, konnte auf einen
tnert werden Feststoffgehalt von 44,4% bei einer Viskosität von
Der zu verwendende Latex kann zusatzlich Alkali- 40 10000 cP konzentriert werden und wies emen durchsalzelektrolyte enthalten. Die Menge an Alkahsalz- schnittlichen Teilchendurchmesser von 640 Ä auf. Der elektrolyt betragt im allgemeinen 0,05 bis 2 %, und die Latex, welcher 1 % des unbehandelten Polyvmyl-Menge an Polyvinylmethylather belauft sich dabei methylather enthielt, konnte dagegen auf einen Festauf 0,01 bis 1 %, bezogen auf die Feststoffe des Latex stoffgehalt von 46,2% bei einer Viskosität von
Die folgenden Beispiele erläutern die Erfindung. 45 1000 cP konzentriert werden und wies einen durch-
AlIe Teile und Prozentzahlen beziehen sich auf Ge- schnittlichen Teilchendurchmesser von 690 Ä auf.
wichtsteile und Gewichtsprozente Dies beweist, daß der Zusatz von unbehandeltem PoIy-
. vinylmethylather allein zu einem Latex aus synthe-
Ueispiel tischem Kautschuk in Abwesenheit eines zugesetzten
Es wurde ein Butadien-Styrol-Kaltkautschuk-Latex 50 Alkahsalzelektrolyten die Teilchengröße des Latex
(70.30) mit einem Feststoffgehalt von 35,2% ver- nicht erhöht,
wendet. Der durchschnittliche Durchmesser der Latex- R . , „ _ , _. ,
teilchen betrug 800 Ä Beispiel 3
Der verwendete Polyvinylmethylather wies eine Es wurde ein Butadien-Styrol-Kaltkautschuk-Latex
Heptanzahl von 2,01 und eine spezifische Viskosität 55 mit einem Feststoffgehalt von 29,3 % verwendet. Der
von 0,50 auf. Latex enthielt 0,2 Teile Kaliumsulfat und besaß einen
Eine Probe des Latex ohne Polyvinylmethylather durchschnittlichen Teilchendurchmesser von 910 Ä und ein Muster des Latex, dem 0,1 %, bezogen auf die Em Muster des Latex ohne Zusatz von Polyvinyl-Feststoffe des Latex, vernetzter Polyvinylmethylather methylather und ein Muster des Latex, welchem in Form einer l%igen wäßrigen Losung zugesetzt 60 0,02% vernetzter Polyvinylmethylather nach Beiworden ist, wurden in einem Scheibeneindampfer bei spiel 1, bezogen auf die Feststoffe des Latex, 55 bis 6O0C konzentriert. Der Latex, dem kein Poly- m Form einer l%igen wäßrigen Lösung hmzuvinylmethylather zugesetzt worden ist, wurde bis auf gefugt worden ist, wurden in einem Scheibeneinemen Feststoffgehalt von 46,2% bei einer Viskosität dämpfer bei 55 bis 60°C konzentriert Der Latex, der von 716OcP (gemessen in einem Brookfield-Viskosi- 65 keinen Polyvinylmethylather enthielt, konnte bis auf meter) konzentriert und wies einen durchschnittlichen einen Feststoffgehalt von 46,5 % bei einer Viskosität Teilchendurchmesser von 800 Ä auf. Der Latex, dem von 4980 cP (gemessen m einem Brookfield-Viskometer) der vernetzte Polyvinylmethylather zugesetzt worden konzentriert werden und wies einen durchschnitt-
lichen Teilchendurchmesser von 1070 Ä auf Der Latex, der vernetzten Polyvinylmethylather enthielt, konnte dagegen bis auf einen Feststoffgehalt von 61,4 °/o bei einer Viskosität von 2440 cP konzentriert werden und wies einen durchschnittlichen Teilchendurchmesser von 2750 Ä auf
Dieses Beispiel zeigt die große Zunahme der Teilchengroße eines Latex aus synthetischem Kautschuk, der einen aus dem Polymensationsansatz stammenden Alkalisalzelektrolyten enthalt, bei Verwendung von vernetztem Polyvinylmethylather.
Beispiel 4
Es wurde em Mischpolymerisat aus 70 Teilen Butadien-(1,3) und 30 Teilen Styrol, das 4,1 Teile Kahumoleat und 2,2 Teile Kaliumseife aus disproportioniertem Kolophonium und 0,6 Teile eines Kondensationsproduktes aus Natriumnaphthahnsulfonal und Formaldehyd und 0,6 Teile Kaliumsulfat je 100 Teile Latex-Feststoffe, enthielt, verwendet. Der Latex enthielt 35% Feststoffe Vernetzter und nicht vernetzter Polyvmylmethyläther als Agglomerationsbeschleuniger wurden m Form einer 10%igen wäßrigen Losung zu 800 g des Latex, zusammen mit emei dem Polyvinylmethylathergehalt äquivalenten Menge Kahumoleat m Form einer 10%igen wäßrigen Lösung, ferner 1,9 Teile, je 100 Teile der Latex-Feststoffe, eines Kondensationsproduktes von Natriumnaphthalmsulf onat nut Formaldehyd, m Form einer 20%igen wäßrigen Losung, als zusatzlicher Stabilisator und Kaliumsulfat, in Form einer 10%igen wäßrigen Losung, zugegeben. Der Latex, welcher die Stabilisatoren, PoIyvinylmethylather und Kaliumsulfat enthielt, wurde 1 Stunde bei 87,8 bis 93,30C stehengelassen und dann m einen Scheibeneindampfer, bei 55 bis 6O0C konzentriert. Derart wurde auch in dem nachfolgenden Beispiel verfahren. Das Konzentrieren des Latex wurde
ίο beendet, wenn der Gehalt des Latex an Feststoffen großer als 60% war. Bei den Vergleichsproben war das jedoch nicht möglich
Die Viskositäten der konzentrierten Latices wurden in einem Brookfield-Viskometer bestimmt und der Feststoffgehalt m Prozent ermittelt.
Der unbehandelte Polyvinylmethylather (Kontrolle) wies eine Heptanzahl von 2,54 und eine spezifische Viskosität von 0,61 auf, wahrend der 11 Stunden mit Ultrarotstrahlen behandelte Polyvinylmethylather eine
ao Heptanzahl von 1,46 und eme spezifische Viskosität von 0,40 aufwies.
Die Prüfung des nicht behandelten Polyvmylmethylathers (PVM) des Kontrollversuchs und des vernetzten Polyvmylmethylathers ergab die in der folgenden Tabelle zusammengestellten Resultate. Die in den Tabellen dieses und der folgenden Beispiele angegebenen Prozente PVM und K2SO4 sind auf die Feststoffe des Latex bezogen.
Probe PVM K2SO1 Feststoffe Viskosität
(Butadien-Styrol-Kautschuk) % % in °/o bei
Versuchsende
incP
Kontrolle 0,50 1,0 55,3 5760
Behandelt 0,50 1,0 64,8 6260
Behandelt . .. 0,25 0,5 62,2 345
Behandelt . 0,15 0,3 68,6 4270
Behandelt . 0,10 0,2 70,2 5260
Behandelt . 0,05 0,1 68,8 2835
Beispiel 5
Heptanzahl von 2,88 und eme spezifische Viskosität von 0,32 aufwies.
Der mcht vernetzte Polyvmylmethylather (Kon- Die Prüfung des Polyvmylmethylathers der Kontrolltrolle) wies eine Heptanzahl von 3,24 und eine spezi- 45 versuche und des 2, 4 und 6 Stunden lang bei 2000C fische Viskosität von 0,35 auf, wahrend der 4 Stunden behandelten Polyvmylmethylathers (PVM) ergab die in lang bei 2000C vernetzte Polyvinylmethylather eine der folgenden Tabelle zusammengestellten Ergebnisse:
Probe PVM K2SO4 Feststoffe
.__ ο/ Ι»·
Viskosität
(Butadien-Styrol-Kautschuk) % % in w/o t>ei
Versuchsende
uicP
Kontrolle . 0,25 0,5 55,1 13840
Kontrolle 0,35 0,7 54,1 9520
Kontrolle . .. .... 0,75 1,5 54,8 4630
2 Stunden .. . ... 0,25 0,5 72,0 8810
4 Stunden 0,25 0,5 67,1 2070
6 Stunden 0,25 0,5 70,6 7140
Beispiel 6
Em Butadien-Hexylnitnl-Mischpolymei lsat-Latex ist durch 15 Stunden Polymerisieren bei 500C bis zur 100%igen Umwandlung polymerisiert worden, wobei der Ansatz aus 120 Teilen Wasser, 60 Teilen Butadien-(l,3), 40 Teilen Acrylnitril, 4 Teilen des Natriumsalzes aus einem Gemisch von Fettsäuren, 1,25 Teilen K2S2O8 und 0,4 Teilen tertiärem Dodecylmercaptan bestand Danach sind 0,2 Teile Hydrochinon zum Latex gegeben und der Latex sodann von monomeren Ruckstanden mittels Wasserdampfes befreit worden. Der Latex ist auf 31,7% Feststoffgehalt verdünnt worden. Der durchschnittliche Durchmesser der Latexteilchen betrug 700 Ä.
Aus diesem Latex wurden zwei Proben hergestellt, die beide auf 100 Teile Latex-Feststoffe. 4 Teile Kahumoleat und 1 Teil Polyvinylmethylather enthielten.
Probe A jesoch enthielt unbehandelten Polyvmylmethyläther, während Probe B Polyvmyhnethylather enthielt, der wie beschrieben, behandelt worden ist. Nachdem beide Präparate 2 Stunden bei Raumtemperatur stehengelassen wurden, zeigte die Probe A eine unveränderte Teilchengroße von 700 Ä, wahrend Probe B einen Teilchengroßendurchmesser von 1100 Ä aufwies
Beispiel 7
IO
Em anderer Latex ist m genau der gleichen Weise wie im Beispiel 6 beschrieben hergestellt worden, wobei jedoch 80 Teile Butadien-(1,3) und 20 Teile Acrylmtnl eingesetzt worden sind Nach der Wasserdampfdestillation besaß der Latex einen Feststoffgehalt von 30,8% und einen Teilchengroßendurchmesser von 700 Ä
Von diesem Latex wurden ebenfalls zwei Proben hergestellt, welche auf 100 Teile Latex-Feststoffe 3 Teile Kahumoleat, 0,1 Teil K2SO4 und 0,25 Teile Polyvinylmethyläther enthielten, wobei Probe A unbehandelten Polyvmyhnethylather enthielt, wahrend Probe B PoIyvmylmethyläther enthielt, welcher, wie oben beschrieben, behandelt worden ist Beide Präparate wurden bei 6O0C 2 Stunden erhitzt. Probe A wies eine unveränderte Teilchengröße von 700 Ä auf, wahrend Probe B einen Teilchengroßendurchmesser von 2100 Ä besaß.

Claims (1)

  1. Patentanspruch
    Verwendung von Polyvinylmethylathern, deren Heptanzahl durch Vernetzung um mindestens 0,1 bei 25°C herabgesetzt worden ist, als Mittel zur Erhdhung der Teilchengroße von synthetischen Kautschuk-Latices, in Mengen bis zu 1 %, bezogen auf den Gehalt der KautschukfeststofFe
    In Betracht gezogene Druckschriften·
    Französische Patentschrift Nr. 1117 427.
    709 547/441 3 67 © Bundesdruckerei Berlin
DEU7257A 1959-06-24 1960-06-23 Erhoehung der Teilchengroesse von synthetischen Kautschuk-Latices Pending DE1237772B (de)

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Application Number Priority Date Filing Date Title
US82243259A 1959-06-24 1959-06-24
US13996A US3056758A (en) 1959-06-24 1960-03-10 Butadiene polymer latex treated with a cross-linked polyvinyl methyl ether

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