DE1233410B - Verfahren zur Herstellung von substituierten Phenylnitroaethanolen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von substituierten Phenylnitroaethanolen

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DE1233410B DEL39254A DEL0039254A DE1233410B DE 1233410 B DE1233410 B DE 1233410B DE L39254 A DEL39254 A DE L39254A DE L0039254 A DEL0039254 A DE L0039254A DE 1233410 B DE1233410 B DE 1233410B
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Dr Otto Schmid
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Description

  • Verfahren zur Herstellung von substituierten Phenylnitroäthanolen Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ein neues vorteilhaftes Verfahren zur Herstellung von substituierten Phenylnitroäthanolen der allgemeinen Formel I: in der R1 und R2 einen Alkyl- oder Aralkylrest und X ein Wasserstoffatom, eine Alkoxy- oder Aralkoxygruppe bedeuten, durch Kondensieren der entsprechenden Aldehyde mit Nitromethan in Gegenwart von Alkoholaten als Kondensationsmittel, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man die Kondensation der Aldehyde der allgemeinen Formel II: in der R1, R2 und X die vorstehende Bedeutung haben, in einem Lösungsmittelgemisch aus niedrigmolekularen aliphatischen Alkoholen, aromatischen Kohlenwasserstoffen und Aminen bei Temperaturen von -10 bis +30°C durchführt. Nach dem Verfahren der Erfindung werden sehr gute Ausbeuten erzielt.
  • Die Herstellung von Nitroalkanolen durch Kondensation von Aldehyden mit Nitromethan in Gegenwart von Alkalialkoholaten ist bereits bekannt.
  • So wird nach dem Verfahren der deutschen Patentschrift 244 321 bzw. nach den Angaben in den Berichten der deutschen chemischen Gesellschaft, Bd.46, 1913, S. 1034 bis 1050, die Kondensation in wasserfreiem Alkohol durchgeführt. Ebenso wird in Bulletin de la Societe Chimique de France, 1949, S. 536 bis 538, die Verwendung von wasserfreiem Alkohol empfohlen, während in Bulletin de la Societe Chimique de France, 1953, S. 1007, ein Gemisch aus Alkohol und wasserfreiem Äther für diese Kondensation als Lösungsmittel verwendet wird. Ein anderes Verfahren wird in Canadian Journal of Chemistry, 1961, S. 1143 bis 1147, beispielsweise für die Herstellung des 1 - (3',4',5' - Trimethoxyphenyl) - 2 - nitroäthanols-(1) beschrieben, wo bei dessen Herstellung durch Kondensation von 3,4,5-Trimethoxybenzaldehyd mit Nitromethan in 950/0im Alkohol in Gegenwart von 1001,iger Natronlauge gearbeitet und eine Ausbeute von 61,1 01o erzielt wird.
  • Es ist dabei einem Fachmann geläufig, daß bei dieser Kondensation nur dann gute Ausbeuten erzielt werden können, wenn der als Ausgangsprodukt verwendete Aldehyd bei 0° C in diesen Lösungsmitteln gut löslich ist. Ist dagegen der Aldehyd bei Temperaturen um 0°C im Reaktionsmittel nur schwer oder gar nicht löslich, werden nur sehr schlechte Ausbeuten erzielt, weil die Umsetzung dann unter ungünstigen, physikalischen Bedingungen durchgeführt werden muß. Der Grund dafür liegt hauptsächlich darin, daß bei der Kondensation von Aldehyden mit Nitroalkanen in Gegenwart von Alkali, z. B. Natriummethylat, primär die Alkalisalze der entsprechenden Pseudosäuren gebildet werden und aus dem Reaktionsgemisch ausfallen. Ist nun der Aldehyd nicht leichter im verwendeten Lösungsmittel löslich als das Alkalisalz der gebildeten Pseudosäure, wird er von diesem eingeschlossen und dadurch der weiteren Umsetzung entzogen. Dadurch ist eine nur teilweise Umsetzung des Aldehyds möglich. Eine weitere Ausbeuteverminderung muß dann noch in Kauf genommen werden, da die Aufarbeitung eines solchen, nur teilweise ausreagierten Reaktionsgemisches auf Grund der Instabilität der gebildeten Nitroalkanole schwierig und verlustreich ist.
  • Da die Aldehyde der allgemeinen Formel II in wasserfreien niedrigmolekularen Alkoholen, in Alkohol-Äther und die meisten auch in 9501,igem Alkohol nur äußerst schwer löslich sind, erschien die Anwendung der Nitromethankondensation zur Herstellung der Phenylnitroäthanole der Formel I aus den oben geschilderten Gründen von vornherein nicht aussichtsreich. Auch Versuche, andere Lösungs- mittel, in denen die Aldehyde der Formel II bei etwa 0°C gut löslich sind, wie beispielsweise Toluol, Benzol oder Essigester, als Reaktionsmittel zu verwenden, waren zum Scheitern verurteilt, da Essigester unter den Reaktionsbedingungen selbst Reaktionen eingeht und bei der Umsetzung in Gegenwart von festem Alkalialkoholat, das in Benzol und Toluol nicht löslich ist, keine guten Ausbeuten erzielt werden konnten.
  • Die Durchführung der Kondensation nach dem Verfahren der Erfindung erfolgt besonders zweckmäßig bei Temperaturen zwischen -5 und +10"cm Als Komponenten des Lösungsmittelgemisches haben sich alle niedrigmolekularen aliphatischen Alkohole, wie Methanol, Äthanol, Isopropanol und die aromatischen Kohlenwasserstoffe Benzol, Toluol und Xylol besonders bewährt. Als Amine sind sowohl primäre, sekundäre als auch tertiäre Amine einschließlich stickstoffhaltiger heterocyclischer Verbindungen geeignet. Als Beispiele hierfür können Pyridin, Pyrrol, Anilin, Dimethylanilin, Diäthylamin, Triäthylamin, jB-Dimethylaminoäthanol, Diäthanolamin und Triäthanolamin genannt werden. Besonders zweckmäßig ist die Verwendung eines Gemisches aus Äthanol, Benzol und Pyridin, und zwar vorzugsweise in einem Mischungsverhältnis von 5 bis 12 Volumteilen wasserfreiem Benzol und 0,5 bis 1,2 Volumteilen Pyridin auf je 10 Volumteile wasserfreies Äthanol.
  • Die Phenylnitroäthanole der allgemeinen Formel 1 sind wertvolle Zwischenprodukte für die Herstellung von pharmazeutisch wirksamen Verbindungen. So können beispielsweise Verbindungen der allgemeinen Formel I, in der R1 und R2 Aralkylreste und X ein Wasserstoffatom bedeuten, durch katalytische Reduktion auf übliche Weise und Abspalten vorhandener Aralkylgruppen in 3,5-Dioxyphenyläthanolamin übergeführt werden, wodurch ein neuer vorteilhafter Weg für die Herstellung dieser Verbindung eröffnet wurde, dem die Nachteile der bisher bekannten Verfahren - Arbeiten mit Verbindungen, die die Augen oder andere Schleimhäute reizen oder die explosionsfreudig sind - nicht anhaften.
  • Beispiel 1 189,3 g 3,5-Diacetoxy-benzaldehyd, 342,7 g Kaliumbicarbonat, 325,6 g Benzylchlorid und 2570 ml Äthanol werden 9 Stunden unter Stickstoff bei Siedetemperatur gerührt. Nach dem Erkalten auf Raumtemperatur, wobei bereits der größte Teil des gebildeten 3, 5-Dibenzyloxy-benzaldehyds auskristallisiert, läßt man das Reaktionsgemisch über Nacht bei -20"C stehen. Hierauf saugt man ab und wäscht den Niederschlag mit 250ml kaltem Äthanol. Der Niederschlag wird dann mit 1000 mm Benzol ausgerührt, die Lösung von dem ausgeschiedenen Kaliumchlorid und Kaliumacetat abfiltriert und die Salze mit etwas Benzol ausgewaschen. Das Filtrat wird nun im Vakuum auf etwa 350 ml eingeengt und der Rückstand mit 600 mol Methanol versetzt, wobei sofort ein dicker Kristallbrei entsteht. Nachdem man 1 Stunde auf -20"C gekühlt hat, saugt man die Kristalle ab, wäscht mit 500 ml Methanol und trocknet das Kristallisat. Man erhält als erstes Kristallisat 152,9 g (56,4 O/o der Theorie) 3,5-Dibenzyloxy-benzaldehyd vom Schmelzpunkt 80,0 bis 80,5°C. Durch Eindampfen der Mutterlauge im Vakuum werden weitere 37,8 g (13,9 01o der Theorie) Rohprodukt erhalten, aus dem durch nochmaliges Umfällen aus Benzol-Methanol 1:2 weitere 22,7 g Reinprodukt mit obigem Schmelzpunkt erhalten werden. Die Gesamtausbeute an reinem 3,5-Dibenzyloxy-benzaldehyd beträgt demnach 175,6 g, das sind 64,7 01o der Theorie.
  • 47,5 g 3,5-Dibenzyloxy-benzaldehyd, 212 ml wasserfreies Äthanol, 108 ml wasserfreies Benzol, 18,5 g wasserfreies Pyridin und 14,4 g Nitromethan werden bei etwa 0°C gerührt, wobei eine Lösung entsteht.
  • Hierauf wird im Verlauf von rund 1/,Stunde eine Lösung von 7,1 g Natrium in 108 ml Methanol zugetropft. Nach beendeter Zugabe wird weiter bei 0°C gerührt. Bereits während der Zugabe beginnt das Natriumsalz der gebildeten Pseudosäure auszufallen.
  • Das Reaktionsgemisch wird immer dicker und kann nach 21/2 bis 3 Stunden nicht mehr gerührt werden.
  • Man hält noch eine weitere Stunde bei 0° C und läßt dann im Verlauf von etwa 30 Minuten eine gekühlte Lösung von 54 ml Eisessig in 90 ml wasserfreiem Äthanol zufließen. Dabei entsteht eine klare Lösung, welche im Vakuum bei 30 bis 40"C Badtemperatur weitgehend eingedampft wird. Der kristallisierte Rückstand, der aus dem gebildeten Nitroalkanol und Natriumacetat besteht, wird nun in Essigester und Wasser gelöst. Die Essigesterlösung wird abgetrennt, mit Wasser, 30/0iger Natriumbicarbonatlösung und wieder mehrmals mit Wasser gewaschen und mit Natriumsulfat getrocknet. Der Essigester wird nun im Vakuum bei 30 bis 400 C Badtemperatur abgedampft. Der verbleibende, zuerst ölige Rückstand kristallisiert bei Raumtemperatur. Es werden 51,46 g rohes 1-(3',5'-Dibenzyloxy-phenyl)-2-nitroäthanol-(1) (91,0 °/o der theoretisch möglichen Menge) vom Schmelzpunkt 52 bis 54°C erhalten. Zur Reinigung löst man dieses Rohprodukt bei 30"C in 100 ml wasserfreiem Xylol und hält die Lösung etwa 15 Stunden bei -20"C. Hierauf saugt man ab, wäscht mit gekühltem Xylol-Petroläther-Gemisch (Mischungsverhältnis 2:1) und trocknet. Es werden 45,6 g reines Nitroalkanol erhalten, das sind 88,6 01o der eingesetzten Rohproduktmenge. F. = 62 bis 65,5°C.
  • Der als Ausgangsprodukt benötigte 3,5-Diacetoxybenzaldehyd wird aus 3, 5-Diacetoxy-benzoylchlorid durch Reduktion nach R o s e n m u n d erhalten.
  • Beispiel 2 36,96 g 3,4,5-Triacetoxy-benzaldehyd, 98,70 g Benzylchlorid, 91,2 g Kaliumcarbonat und 658 ml Äthanol werden 12 Stunden unter Stickstoff bei Siedetemperatur gerührt. Nach dem Erkalten wird abgesaugt und der Niederschlag mit 300 ml Äthanol gewaschen.
  • Dann wird der Niederschlag mit 750 mm Wasser digeriert, wieder abgesaugt, mit Wasser gewaschen und getrocknet. Nach dem Trocknen im Vakuum werden 49,1 g 3,4,5-Tribenzyloxy-benzaldehyd erhalten, das sind 87,5 01o der theoretisch möglichen Menge.
  • Zur Reinigung kristallisiert man das Produkt aus 1400ml Methanol um, wobei 36,41 g Reinprodukt (74,1 01o der eingesetzten Menge) vom Schmelzpunkt 101,5 bis 102,5°C erhalten werden.
  • 15,0 g 3,4,5-Tribenzyloxy-benzaldehyd, 52 ml wasserfreies Benzol, 52 ml wasserfreies Äthanol, 5,2 g wasserfreies Pyridin und 3,2 g Nitromethan werden bei 0°C gerührt, bis sich der Aldehyd fast vollständig gelöst hat. Dann wird eine Lösung von 1,7 g Natrium in 26 ml Methanol zugetropft und nach der Zugabe die Temperatur 5 Stunden bei etwa 0°C gehalten.
  • Nach dieser Zeit läßt man eine Lösung von 14,6 ml Eisessig in 20 ml wasserfreiem Alkohol bei 0° C zufließen und dampft die erhaltene Lösung im Vakuum bei 300 C ein. Der Abdampfrückstand wird entsprechend dem Beispiel 1 aufgearbeitet. Es werden 16,7 g rohes 1-(3',4',5'-Tribenzyloxy-phenyl)-2-nitroäthanol-(1) erhalten, das sind 97,3 01o der Theorie.
  • Zur Reinigung wird dieses Rohprodukt in 22011i Äther gelöst und diese Lösung langsam unter Rühren in 640mlPetroläther einfließen gelassen. Nach dem Absaugen, Waschen mit Petroläther und Trocknen werden 12,9g reines Nitroalkanol vom Schmelzpunkt 93 bis 94,5°C erhalten.
  • Der als Ausgangsmaterial benötigte 3,4,5-Triacetoxy-benzaldehyd wird aus 3,4, 5-Triacetoxy-benzoylchlorid durch Reduktion nach R o s e n m u n d dargestellt.
  • Beispiel 3 113,16 g 3,4,5-Tribenzyloxy-benzaldehyd werden in 2260 ml Eisessig gelöst, die Lösung mit 33,9 ml 660/0im Bromwasserstoff versetzt und 2112 Stunden bei 50"C gehalten. Hierauf wird die Mischung im Vakuum bei 50"C weitgehend eingeengt. Der Rückstand wird mit 4n-NaOH alkalisch gemacht. Das Natriumsalz des 3, 5-Dibenzyloxy-4-hydroxy-benzaldehyds kristallisiert aus und wird durch Absaugen abgetrennt. Es wird zweimal mit je 100 ml Essigester digeriert, wieder abgesaugt, mit Essigester gewaschen und getrocknet. Es werden 73,51 g Natriumsalz erhalten.
  • Das erhaltene Natriumsalz wird in 700 ml heißem Methanol gelöst, die Lösung mit 4n-HCl angesäuert, 1 Stunde bei Raumtemperatur und 5 Stunden bei 200 C stehengelassen. Das kristallisierte Produkt wird durch Absaugen abgetrennt, zweimal mit je 100 mm Wasser digeriert, abgesaugt, mit Wasser gewaschen und getrocknet. Es werden 44,41 g roher 3,5-Dibenzyloxy-4-hydroxy-benzaldehyd erhalten.
  • Schmelzpunkt 118 bis 120 C. Das Produkt wird aus 750 ml Isopropylalkohol umkristallisiert. Die Ausbeute beträgt 40,23 g (Schmelzpunkt 120 bis 122°C).
  • 2,0 g Kaliumhydroxyd werden in 110 ml Äthanol gelöst. In dieser Lösung werden 8,9 g 3,5-Dibenzyloxy-4-hydroxy-benzaldehyd gelöst, die Lösung mit 5,2 g Methyljodid versetzt und das Reaktionsgemisch 3 Stunden bei Siedetemperatur gerührt. Nach dem Erkalten saugt man ab, wäscht den Niederschlag mit etwas gekühltem Äthanol und verreibt ihn zweimal mit Wasser. Nach Absaugen und Waschen mit Wasser wird das Rohprodukt getrocknet. Es werden 6,9 g 3,5-Dibenzyloxy-4-methoxy-benzaldehyd erhalten, das sind 74,4 0/o der theoretisch möglichen Menge.
  • Zur Reinigung wird das Rohprodukt aus 85 ml Isopropylalkohol umkristallisiert; F. = 86 bis 87,5°C.
  • 10,0 g 3,5-Dibenzyloxy-4- methoxy-benzaldehyd, 40ml wasserfreies Äthanol, 30ml wasserfreies Benzol, 3,5 g Pyridin und 2,7 g Nitromethan werden bei etwa 0°C gerührt und langsam eine Lösung von 1,35 g Natrium in 25 ml Methanol zugetropft. Nach der Zugabe wird die Mischung 7 Stunden bei 0°C gehalten. Dann wird das Reaktionsgemisch mit einer gekühlten Lösung von 10,5 ml Eisessig in 20 ml wasserfreiem Äthanol angesäuert und im Vakuum bei 30 bis 40"C eingeengt. Die weitere Aufarbeitung erfolgt wie im Beispiel. Es werden 10,84g (92°/o der theoretisch möglichen Menge) kristallisiertes rohes 1 - (3',5' - Dibenzyloxy - 4' - methoxyphenyl)-2-nitroäthanol-(1) erhalten; F. = 132 bis 135°C.
  • Dieses Rohprodukt kann aus 80 mm Aceton und 290 ml Petroläther umgefällt werden, doch ändert sich der Schmelzpunkt dabei nicht mehr.
  • Beispiel 4 Zur Herstellung des 3-Methoxy-4,5-dibenzyloxybenzaldehyds wird der 3-Methoxy-4, 5-diacetoxy-benzaldehyd analog Beispiel 2 oder 3 in alkoholischer Lösung in Gegenwart von Kaliumcarbonat mit Benzylchlorid umgesetzt. Man erhält in 550(0iger Ausbeute den 3-Methoxy-4, 5-dibenzyloxy-benzaldehyd; Kr.0,2 = 217 bis 220"C. 12,4 g dieses Aldehyds, 50 ml wasserfreies Äthanol, 37,5 ml wasserfreies Benzol, 4,4 g Pyridin und 3,4 g Nitromethan werden bei 0°C gerührt und eine Lösung von 1,6 g Natrium in 31 ml Methanol zugetropft. Nach insgesamt Sstündigem Rühren der Mischung bei 0°C wird mit einer gekühlten Lösung von 13 ml Eisessig in 25 ml wasserfreiem Äthanol angesäuert und die erhaltene Lösung bei 30 bis 40"C im Vakuum eingedampft. Die Aufarbeitung erfolgt entsprechend Beispiel. Es werden 14,1 g rohes 1-(3'-Methoxy-4',5' - dibenzyloxy - phenyl) - 2 - nitro - äthanol - (1) (97 01o der Theorie) erhalten, das nach dem Umkristallisieren aus einer Mischung aus Aceton Xylol-Petroläther (Mischungsverhältnis 1:2:2) bei 104 bis 107"C schmilzt.
  • Beispiel 5 3-Äthoxy-4,5-diacetoxy-benzaldehyd wird analog zu den Beispielen 1 bis 3 in äthylalkoholischer Lösung in Gegenwart von Kaliumbicarbonat oder Kaliumcarbonat mit Benzylchlorid umgesetzt, und man erhält analog zu Beispiel 4 den 3-Äthoxy-4,5-dibenzyloxy-benzaldehyd; Kr.0,2 = 220 bis 223"C. Analog zu den anderen Beispielen werden 18,8 g dieses Aldehyds, 72 ml wasserfreier Alkohol, 54 ml wasserfreies Benzol, 6,38 g Pyridin und 4,9 g Nitromethan gerührt und bei einer Temperatur von 0 bis 50 C eine Lösung von 2,3 g Natrium in 45 ml Methanol zufließen gelassen. Anschließend wird die Mischung 7 Stunden bei dieser Temperatur gerührt, das Reaktionsgemisch hierauf mit einer gekühlten Lösung von 25 ml Eisessig in 36 ml wasserfreiem Alkohol angesäuert und wie bei den anderen Beispielen aufgearbeitet. Man erhält in 930/0iger Ausbeute rohes 1 - (3' - Äthoxy - 4',5' - dibenzyloxy - phenyl) - 2 - nitroäthanol-(1), welches nach dem Umkristallisieren aus 50 ml Xylol bei 109 bis 112"C schmilzt.
  • Beispiel 6 7,0 g 3,4,5-Tribenzyloxy-benzaldehyd, 26 ml Toluol, 26 ml Methanol, 2,0 g Triäthylamin und 1,6 g Nitromethan werden bei 0° C gerührt und analog Beispiel 2 mit einer Lösung von 0,85 g Natrium in 13 ml Methanol umgesetzt. Nach 5stündigem Rühren der Mischung bei etwa 0°C wird das Reaktionsgemisch mit einer Lösung von 7,5 ml Eisessig in 10 ml Methanol angesäuert und wie im Beispiel 2 aufgearbeitet.
  • Es werden 8,0 g kristallisiertes, rohes 1-(3',4',5'-Tribenzyloxyphenyl)-2-nitroäthanol-(1) (100 °/o der Theorie) erhalten. Nach dem Umkristallisieren aus 70 ml wasserfreiem Xylol erhält man 6,02g Reinprodukt mit einem Schmelzpunkt von 92 bis 94"C.
  • Beispiel 7 7,0 g 3,4,5-Tribenzyloxy-benzaldehyd, 26 ml Benzol, 26 mol Methanol, 2,9 g Triäthanolamin und 1,6 g Nitromethan werden analog Beispiel 2 mit einer Lösung von 0,85 g Natrium in 13 ml Methanol umgesetzt. Nach 5stündigem Rühren der Mischung bei etwa 0°C wird das Reaktionsgemisch mit einer Lösung von 7,5 ml Eisessig und 10 mol Methanol angesäuert und wie im Beispiel 2 aufgearbeitet. Es werden 7,85 g kristallisiertes, rohes 1-(3',4',5'-Tribenzyl-oxyphenyl)-2-nitroäthanol-(1) (98,1 ovo der Theorie) erhalten. Nach dem Umkristallisieren aus 70 ml Xylol werden 5,51 g Reinprodukt vom Schmelzpunkt 93 bis 95"C erhalten.
  • Beispiel 8 5,7 g 3,4,5-Tribenzyloxy-benzaldehyd, 22 ml wasserfreies Xylol, 22 mol wasserfreies Äthanol, 1,63 g Diäthanolamin und 1,3 g Nitromethan werden analog Beispiel 2 mit einer Lösung von 0,85 g Natrium in 13 ml Methanol umgesetzt. Das Reaktionsgemisch wird entsprechend dem Beispiel 2 aufgearbeitet. Es werden 6,55 g öliges, rohes 1-(3',4',5'-Tribenzyloxyphenyl)-2-nitro äthanol- (1) erhalten. Durch Umkristallisieren aus 56 ml Xylol werden 4,66 g (84X4°/o der Theorie) Reinprodukt verhalten.
  • Beispiel 9 7,0 g 3,4,5-Tribenzyloxy-benzaldehyd, 26 ml Toluol, 26 ml wasserfreier Alkohol, 1,6 g Nitromethan und 2,1 g Dimethylanilin werden entsprechend dem Beispiel 2 mit einer Lösung von 0,85 g Natrium in 13 ml Methanol umgesetzt. Die weitere Aufarbeitung des Reaktionsgemisches erfolgt wie im Beispiel 2.
  • Es werden 9,2 g öliges, rohes 1-(3',4',5'-Tribenzyloxyphenyl)-2-nitroäthanol-(1) erhalten, aus dem nach dem Umkristallisieren aus 80 mm Xylol 5,75 g Reinprodukt mit einem Schmelzpunkt von 93 bis 95"C erhalten werden.
  • Beispiel 10 7,0 g 3,4,5-Tribenzyloxy-benzaldehyd, 26 ml wasserfreies Xylol, 26 ml Isopropylalkohol, 1,6 g Nitromethan und 1,8 g Anilin werden wie im Beispiel 2 mit einer Lösung von 0,85 g Natrium in 13 ml Methanol umgesetzt. Die weitere Aufarbeitung erfolgt wie im Beispiel 2. Es werden 11,2 g teilweise kristallisiertes 1 - (2',3',4' - Tribenzyloxy - phenyl) - 2 - nitroäthanol-(1) (xylolhaltig) abgetrennt. Nach dem Umkristallisieren aus 70 ml Xylol werden 6,25 g Reinprodukt (78,1 0!o der Theorie) mit dem Schmelzpunkt 93 bis 95"C erhalten.
  • Beispiel 11 23,1 g 3,4,5-Trimethoxy-benzaldehyd, 80 ml wasserfreier Alkohol, 20 ml wasserfreies Benzol, 15 g wasserfreies Pyridin und 10,8 g Nitromethan werden bei 00C unter Rühren langsam mit einer Lösung von 5,8 g Natrium in 100 ml Methanol tropfenweise versetzt. Nach beendeter Zugabe wird die Mischung noch 2 Stunden bei 0°C gerührt und anschließend das Gemisch unter Kühlen mit einer Lösung von 43 ml Eisessig in 57 ml wasserfreiem Äthanol auge- säuert. Die weitere Aufarbeitung erfolgt entsprechend dem Beispiel 1. Man erhält 24,72 g 1-(3',4',5'-Trimethoxyphenyl)-2-nitroäthanol-(1) vom F. = 108 bis 109"C (aus Benzol), das entspricht einer Ausbeute von 81,6°lo der Theorie.
  • Im Gegensatz dazu wird nach dem im Canadian Journal of Chemistry, 1961, 5. 1143 bis 1147, beschriebenen Verfahren das gleiche Nitroäthanol in einer Ausbeute von 61,1 01o erhalten.

Claims (3)

  1. Patentansprüche: 1. Verfahren zur Herstellung von substituierten Phenylnitroäthanolen der allgemeinen Formel in der Rl und R2 einen Alkyl- oder Aralkylrest und X ein Wasserstoffatom, eine Alkoxy- oder Aralkoxygruppe bedeuten, durch Kondensieren der entsprechenden Aldehyde mit Nitromethan in Gegenwart von Alkoholaten als Kondensationsmittel, dadurch gekennzeichnet, daß man die Kondensation der Aldehyde der allgemeinen Formel in der Rl, R2 und X die vorstehende Bedeutung haben, in einem Lösungsmittelgemisch aus niedrigmolekularen aliphatischen Alkoholen, aromatischen Kohlenwasserstoffen und Aminen bei Temperaturen von -10 bis +30°C durchführt.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Kondensation ba Temperaturen von -5 bis +10°C durchführt.
  3. 3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß man als Lösungsmittelgemisch ein Gemisch aus wasserfreiem Äthanol, wasserfreiem Benzol und Pyridin vorzugsweise in einem Mischungsverhältnis von 5 bis 12 Volumteilen wasserfreiem Benzol und 0,5 bis 1,2 Volumteilen Pyridin auf je 10 Volumteile wasserfreies Äthanol verwendet.
    In Betracht gezogene Druckschriften: Deutsche Patentschrift Nr. 244 321; Berichte der deutschen chemischen Gesellschaft, Bd. 46, 1913, S. 1034 bis 1050; Bulletin de la Societe Chimiques de France, 1949, S. 536 bis 538, und 1953, S. 1007; Canadian Journal of Chemistry, 1961, 5. 1143 bis 1147.
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