DE1221611B - Verfahren und Vorrichtung zur Herstellung von kuenstlichen Edelsteinen oder Halbedelsteinen oder von zur spanabhebenden Bearbeitung geeigneten Hartstoffen - Google Patents

Verfahren und Vorrichtung zur Herstellung von kuenstlichen Edelsteinen oder Halbedelsteinen oder von zur spanabhebenden Bearbeitung geeigneten Hartstoffen

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DE1221611B
DE1221611B DES39732A DES0039732A DE1221611B DE 1221611 B DE1221611 B DE 1221611B DE S39732 A DES39732 A DE S39732A DE S0039732 A DES0039732 A DE S0039732A DE 1221611 B DE1221611 B DE 1221611B
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Dr-Ing Reimer Emeis
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    • C30B13/00Single-crystal growth by zone-melting; Refining by zone-melting
    • C30B13/28Controlling or regulating
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Description

  • Verfahren und Vorrichtung zur Herstellung von künstlichen Edelsteinen oder Halbedelsteinen oder von zur spanabhebenden Bearbeitung geeigneten Hartstoffen Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von künstlichen Edelsteinen oder Halbedelsteinen oder von zur spanabhebenden Bearbeitung geeigneten Hartstoffen mit extrem hohem Schmelzpunkt durch Umschmelzen von künstliche Edelsteine oder Halbedelsteine bzw. Hartstoffe bildenden Stoffen und ist dadurch gekennzeichnet, daß die Stoffe in an sich bekannter Weise tiegelfrei zonengeschmolzen werden. Auf diese Weise ist gegenüber den bisher für das Umschmelzen solcher Stoffe bekannten Verfahren eine wesentliche Vereinfachung und ein höherer Reinheitsgrad erzielbar, weil es durch das tiegelfreie Zonenschmelzen ermöglicht wird, Fremdstoffe fernzuhalten, die unerwünschte Verunreinigungen mit sich führen. Das Verfahren wurde aus diesem Grunde bekanntlich für Metalle und Metalloide, insbesondere für Silicium, zur Erzielung eines besonders hohen Reinheitsgrades oder einer vorbestimmten, vorzugsweise mönokristallinen Struktur verwendet.
  • Die bisher bekannten Verfahren zum Umschmelzen von künstliche Edelsteine oder Halbedelsteine bzw. Hartstoffe bildenden Stoffen, bei denen mit einem Gemisch aus Brenngas und Sauerstoff eine Stichflamme erzeugt wird, sind nur für die Herstellung von solchen künstlichen Edelsteinen brauchbar, deren Grundbestandteil ein Oxyd ist, z. B. künstliche Rubine und blaue Saphire, die aus Al 0, erschmolzen werden. Demgegenüber können hrch Anwendung des tiegelfreien Zonenschmelzverfahrens auch Verbindungen von Kohlenstoff mit Elementen der IV. Nebengruppe des Periodischen Systems, insbesondere Titancarbid, oder auch mit solchen der V. Nebengruppe (Vanadium, Niob, Tantal) hergestellt werden. Derartige Verbindungen gehören wegen ihrer großen Härte zu den sogenannten Hartstoffen, die unter anderem für spanabhebende Bearbeitungswerkzeuge verwendet werden können. Ferner kann Sihciumcarbid auf diese Weise in Form praktisch reiner, durchsichtiger Kristalle hergestellt werden. Das Verfahren eignet sich auch unter anderem zur Herstellung von Siliciumborid, das noch härter ist als Diamant. Die .Schmelztemperaturen der genannten Stoffe liegen durchweg oberhalb 2000° C. Die nach dem Verfahren hergestellten Körper sind wegen ihres hohen Reinheitsgrades z. B. auch für Schmuckzwecke besonders gut brauchbar.
  • Wie das tiegelfreie Zonenschmelzverfahren, für dessen einzelne Merkmale kein selbständiger Schutz beansprucht wird, für den neuen Verwendungszweck besonders vorteilhaft durchgeführt werden kann, soll an Hand der Zeichnung näher erläutert werden. F i g. 1 zeigt ein Beispiel einer grundsätzlichen Anordnung zur Ausübung des Verfahrens in schematischer Darstellung; in F i g. 2 ist eine Vorrichtung zu seiner praktischen Durchführung angegeben.
  • Gemäß F i g. 1 ist ein stabförmiger Körper, der aus einem an sich bekannten, zur Erzeugung künstlicher Edelsteine oder Halbedelsteine geeigneten Grundmaterial beispielsweise in zerkleinerter Form durch Pressen oder Sintern hergestellt sein kann, mit seinem unteren Ende in einem Fuß 4 befestigt, z. B. eingespannt. Sein oberes Ende wird vorteilhaft mit einer Aufhängevorrichtung 5, 6 pendelnd aufgehängt.
  • Mit Hilfe eines in, F i g.1 nicht dargestellten, z. B. ringförmigen Heizkörpers kann mit der Verflüssigung einer Querschnittszone 3, deren Dicke beispielsweise in der Größenordnung einiger Millimeter liegt, je nach den Gewichtsverhältnissen oder mit Rücksicht auf andere Eigenschaften der Grund- und Zusatzstoffe von oben oder von unten her begonnen werden. Man kann die Schmelzzone 3 wiederholt in der gleichen Richtung oder auch hin und her wandern lassen. Die Wanderungsgeschwindigkeit kann geregelt werden.
  • Statt in der gezeichneten senkrechten Lage, in der die flüssige Querschnittszone 3 genau oder angenähert waagerecht liegt, kann der zu behandelnde Stab 1, 2 auch in einer Schräglage angeordnet sein. Auch in diesem Falle kann zunächst eine Trennung des Stabes in zwei Teile vorgenommen und der eine Teil beweglich angeordnet bzw. aufgehängt werden. Unter Umständen ist allerdings ein beiderseitiges Einspannen vorzuziehen. Gegebenenfalls kann der Stab während der Behandlung langsam um seine Längsachse gedreht werden, damit der flüssige Teil nicht wegfließt. Ferner kann statt einer den ganzen Stabquerschnitt erfassenden Zone nur ein Teil des Stabquerschnittes verflüssigt werden, so daß der festbleibende Querschnittsteil als Träger dient. Die Wärmequelle, etwa ein Strahlheizkörper, kann einseitig wirkend angeordnet sein oder mit optischen Hilfsmitteln auf den Schmelzstab gelenkt werden, derart, daß der Stabquerschnitt nur etwa bis zur Achse des Stabes verflüssigt wird. Dazu können auch in an sich bekannter Weise die Sonnenstrahlen als Heizmittel verwendet werden.
  • Andere an sich bekannte Heizverfahren, die sich für die Durchführung der Erfindung eignen, sind Beschuß mit Elektronen im Hochvakuum, wobei der Schmelzstab die Anode bildet, oder Ionenbeschuß mit dem Schmelzstab als Kathode und zweckmäßig in eiüer Gasatmosphäre, z. B. Argon.
  • In der in F i g.1 dargestellten Lage, in der die Befestigungsvorrichtungen 4, 5, 6 übereinanderhegen, ist es besonders leicht möglich, mehrere Teile gleicher oder verschiedener Substanz lose aneinanderzureihen bzw. aufeinanderzustapeln und sie so beim Durchwandern der flüssigen Zone, in diesem Falle zweckmäßig in der Richtung von oben nach unten, zu .einem einzigen Stab zusammenzuschmelzen.
  • Die flüssige Querschnittszone kann Verdickungen oder Einschnürungen aufweisen, die nach der Erstarrung Querschnittsungleichmäßigkeiten ergeben können. Deshalb kann es zweckmäßig sein, die beiden der Schmelzzone benachbarten Teile der Halbleiteranordnung zur Erzielung eines gleichen Querschnittes über eine gegebene Länge während des Schmelzvorganges bzw. der Wanderung der Schmelzzone. in der - durch den Doppelpfeil 7 angegebenen Längsrichtung, also senkrecht zur flüssigen Querschnittszone, gegeneinander zu verschieben.
  • Es kann ferner vorteilhaft sein, die flüssige Querschnittszone mit Schall oder Ultraschall zu beeinflussen oder mechanisch, magnetisch oder elektrisch in Vibration zu versetzen, wie an sich bekannt. Man kann auch während des Schmelzvorganges einen elektrischen Strom - Gleich- oder beispielsweise induktiv erzeugten Wechselstrom - mindestens durch den verflüssigten Teil des Stabes hindurchschicken. Zur Herstellung von Einkristallen kann ein als Impfkristall dienender Einkristall an dem Ende des Stabes, an welchem der Ziehvorgang beginnt, zunächst in an sich bekannter Weise aasgeschmolzen werden.
  • Das beschriebene Verfahren ermöglicht es, den Stabkörper 1 auch nachträglich noch, z. B. zur Erzielung einer gewünschten Farbe, mit passenden Zusatzstoffen zu durchsetzen. Zu diesem Zweck kann vorher eine entsprechende Menge eines oder mehrerer Zusatzstoffe auf den Stabkörper aufgeschmolzen werden. Statt dessen kann das eine Ende des Stabes von vornherein. einen vorgegebenen Gehalt eines Zusatzstoffes haben, von dem durch die flüssige Querschnittszone ein bestimmter Anteil in den übrigen Teil des Stabes eingeschleppt wird. An Stelle der reinen Zusatzsubstanz kann ein mit dem gewünschten Zusatzstoff angereichertes Stabmaterial als Ausgangsstoff verwendet werden.
  • Zur weiteren Verbesserung des Verfahrens im Sinne einer günstigen Beeinflussung des Aufbaues und der Gestalt des Schmelzlings kann eines seiner beiden Enden in verhältnismäßig rasche Umdrehungen versetzt werden. Es ist an sich bekannt, einen im Entstehen begriffenen Schmelzung zur Erzielung einer rotationssymmetrischen Form in Drehung zu versetzen. Im vorliegenden Falle wird die Drehzahl zweckmäßig höher als die zur Erzielung eines rotationssymmetrischen Schmelzlings erforderliche gewählt. Durch eine genügend hohe Drehzahl kann ferner erreicht werden, daß im Inneren der Schmelzzone befindliche ungelöste Fremdstoffe, die ein höheres spezifisches Gewicht haben als das geschmolzene Material, durch die Fliehkraft an die Außenfläche des Schmelzlings befördert werden. Dort können sie dann später durch Abätzen des Schmelzlings freigelegt und auf mechanischem Wege leicht, z. B. durch Abkratzen, entfernt werden.
  • Zu vermeiden ist, daß die Drehbewegung längere Zeit hindurch mit einer Drehzahl erfolgt, die mit der Eigenfrequenz des geschmolzenen Materials in der Schmelzzone übereinstimmt. Die Drehzahl wird daher vorteilhaft so gewählt, daß sie entweder unterhalb oder oberhalb der Resonanzdrehzahl liegt. Besonders zweckmäßig ist eine Drehzahl von 300 bis 400 U/min. Unter 200 U/min sollte man nach Möglichkeit mit der Drehzahl nicht herabgeben. Es lassen sich aber auch nach einem verhältnismäßig raschen und infolgedessen unschädlichen Durchgang durch den Resonanzbereich Drehzahlen über 1000, insbesondere bis zu 2000 U/min, erreichen. Unter Umständen kann es zweckmäßig sein, die Drehzahl während der Behandlung zu verändern und dadurch den Aufbau des Schmelzlings in seiner Längsrichtung verschieden zu beeinflussen, z. B. auch bei der Zuführung von Zusatzstoffen.
  • Man kann entweder das obere Stabende oder das untere Stabende umlaufen lassen, indem man der betreffenden Halterung eine Drehbewegung erteilt. Bleibt das andere Stabende ruhend, so ergibt sich innerhalb der Schmelzzone in der Richtung der Stabachse eine Verteilung der Umlaufgeschwindigkeit, derart, daß sie von der mit dem umlaufenden Ende gemeinsamen Grenze bis zu der mit dem ruhenden Ende gemeinsamen Grenze stetig, und zwar annähernd linear bis zum Wert Null abnimmt. Man kann auch beide Stabenden gleichzeitig umlaufen lassen, und zwar entweder gleichsinnig oder auch gegenläufig. In letzterem Falle ergibt sich der Vorteil, daß der Verlauf der Umlaufgeschwindigkeit an einer Stelle zwischen den beiden Grenzen der flüssigen Zone durch den Wert Null hindurchgeht. An dieser Stelle tritt also keine Fliehkraft auf. Die Lage dieser Stelle ergibt sich aus dem Verhältnis der Drehzahlen der beiden Stabenden. Bei gleicher Drehzahl und gegenläufigen Drehrichtungen liegt die Stelle gerade in der Mitte der Schmelzzone, d. h. an ihrer heißesten Stelle, wo sonst die Gefahr, daß flüssige Materialteile abtropfen oder abgeschleudert werden, am größten ist. Dieser Gefahr wird durch die gegenläufige Drehbewegung der beiden Stabenden besonders wirksam begegnet.
  • In F i g. 2 ist eine Vorrichtung im Schnitt dargestellt, welche für die Ausübung des erfindungsgemäßen Verfahrens mit Vorteil verwendet werden kann. Danach ist der Schmelzstab 1, 2 in ein Quarzrohr 9 eingeschlossen und zwischen zwei Halterungen 4 und 19 eingespannt, die an den Enden von Wellen 20 und 21 sitzen. Die Welle 20 ist durch die untere Fassung 22 für das Quarzrohr 9 vakuumdicht hindurchgeführt und sowohl drehbar als auch unabhängig davon in Achsrichtung verschiebbar, ebenso die Welle 21, die durch die obere Fassung 22 hindurchgeführt ist. An den Fassungen 22 befinden sich Stutzen 25, durch welche der Innenraum der Einrichtung luftleer gemacht oder mit Schutzgas gefüllt werden kann. Das Ganze ruht auf einer Platte 24 mit Füßen 23. Auf der Platte ist auch eine Führungseinrichtung 26 befestigt, an der ein Schlitten 27 gleitet, der durch eine Spindel 28 auf und ab bewegt werden kann. Die Welle der Spindel 28 wird von einem Hilfsmotor 29 über ein übersetzungsgetriebe 30 angetrieben, beispielsweise derart, daß sich der Schlitten 27 mit einer Geschwindigkeit von der Größenordnung 1 bis 10 mm/min nach oden oder nach unten bewegt. Zur Erzeugung der erforderlichen Wärme in der Schmelzzone 3 ist an dem Schlitten 27 eine Heizspule 10 befestigt, die z. B. aus Kupferrohr besteht und mit einem hochfrequenten Strom von mehreren MHz gespeist und von Kühlwasser durchströmt wird. Zum Anschluß der Hochfrequenzspannung dienen die Klemmen 31.
  • Im Inneren des Quarzrohres 9 ist ein zur Induktionsspule 10 gehörender Konzentrator 11 vorgesehen. Ein Konzentrator ist an sich bekannt. Er besteht aus gut stromleitendem Material, z. B. aus Kupfer, und dient dazu, das Magnetfeld einer Spule, deren Windungen verhältnismäßig weit gewickelt sind, auf einen engeren Raum zu konzentrieren und dadurch Blindleistung zu sparen. In vorliegendem Falle wird durch den Konzentrator der Abstand zwischen der Wandung des Quarzrohres 9 und der flüssigen Zone 3 des Schmelzlings 1, 2 zum großen Teil ausgefüllt.
  • Das über die Zuführung 13 kühlbare Rohr 12 ist in der Durchführung 14 in Achsrichtung beweglich, so daß der Konzentrator gemeinsam mit der Heizspule 10 auf und ab bewegt werden kann. Zu diesem Zweck besitzt die Spindel 28 eine Verlängerung 38 nach unten, auf welcher eine Wandermutter 37 mit einem Haltearm 36 zur Befestigung des Rohres 12 läuft. Auf diese Weise ist sichergestellt, daß der Konzentrator 11 stets gemeinsam mit der Heizspule 10 bewegt wird und stets die gleiche Lage relativ zu ihr einnimmt.
  • Zur Einleitung des Schmelzverfahrens muß der in kaltem Zustand nichtleitende Stab 1, 2 zunächst vorgewärmt werden. Zu diesem Zweck ist in der Nähe des oberen Endes des Stabes ein geschlossener Ring 17 aus Wolfram- oder Molybdänblech od. dgl. vorgesehen. Er wird durch kleine Drähte 16 aus gleich hitzebeständigem Material gehalten, die mit dem Ende des Stabteiles 2 zusammen in ein Quarzröhrchen 15 eingeklemmt sind, mit welchem das Stabende in die obere Halterung 19 eingesetzt ist.
  • Zu Beginn eines Ziehvorganges wird die Heizspule 10 zugleich mit dem Konzentrator 11 so weit nach oben gefahren, daß sich der Ring 17 im Feldbereich befindet und infolgedessen nach Einschaltung des Hochfrequenzstromes zum Glühen gebracht wird. Dadurch wird die Temperatur und mithin auch die Leitfähigkeit des Stabteiles 2 an der betreffenden Stelle so weit erhöht, daß auch in seinem Inneren von der Spule 10 induzierte Ströme fließen können und somit die örtliche Verflüssigung dort ihren Anfang nehmen und in der Richtung nach unten durchgeführt werden kann. Wird gewünscht, daß der erste Durchgang in umgekehrter Richtung stattfindet, so kann man die vom Ringstrahler hervorgerufene Glühzone als solche mit der Heizspule bei verminderter Leistungszufuhr durch den Stab hindurchlaufen lassen bis nahe an das untere Ende, um dort durch Erhöhung der zugeführten Hochfrequenzleistung eine flüssige Zone 3 zu schaffen. Statt dessen oder außerdem kann auch am unteren Ende an der Halterung 4 ein Strahlungsheizkörper angebracht sein.
  • Ferner kann ein ähnlicher oder andersartiger Strahlungsheizkörper zum Vorwärmen des der Schmelzstelle 3 benachbarten Teiles des noch zu schmelzenden Stabendes 1 vor der Hauptheizeinrichtung, d. h. also unterhalb des Konzentrators 11, vorgesehen und zweckmäßig mit diesem fest verbunden sein, ebenso oberhalb des Konzentrators 11 gegebenenfalls ein weiterer Heizkörper zum Nachwärmen des soeben erstarrten Stabteiles.
  • Erforderlichenfalls kann das Schutzrohr 9 künstlich gekühlt werden. Zu diesem Zweck kann beispielsweise eine Blaseinrichtung vorgesehen sein, durch welche das Schutzrohr mit einem gasförmigen Kühlmittel, z. B. mit Luft, angeblasen wird.
  • Mit der Erfindung hergestellte Edelsteine, Halbedelsteine od. dgl. können außer als Schmuck auch als Lagersteine für Uhren und andere Meßinstrumente aller Art, als Schleifmittel, Schneid- und Bohrwerkzeuge und für optische Geräte verwendet werden.

Claims (5)

  1. Patentansprüche: 1. Verfahren zur Herstellung von künstlichen Edelsteinen oder Halbedelsteinen oder von zur spanabhebenden Bearbeitung geeigneten Hartstoffen mit extrem hohem Schmelzpunkt durch Umschmelzen von künstliche Edelsteine oder Halbedelsteine bzw. Hartstoffe bildenden Stoffen, dadurch gekennzeichnet, daß die Stoffe in an sich bekannter Weise tiegelfrei zonengeschmolzen werden.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß mindestens durch die Schmelzzone des Stabes elektrischer Strom hindurchgeleitet wird.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß während des Zonenschmelzens Zusatzstoffe in die Schmelzzone eingebracht werden.
  4. 4. Vorrichtung zur Ausübung des Verfahrens nach den Ansprüchen 1 bis 3, enthaltend eine ringförmige Heizeinrichtung, durch welche der Stab hindurchbewegt wird, dadurch gekennzeichnet, daß zwischen der Heizeinrichtung und dem starren Teil des Stabes ein Wärmeschirm, vorzugsweise in Form einer Ringscheibe, angeordnet ist.
  5. 5. Vorrichtung zur Ausübung des Verfahrens nach den Ansprüchen 1 bis 3, enthaltend eine ringförmige Heizeinrichtung, durch welche der Stab hindurchbewegt wird, dadurch gekennzeichnet, daß vor oderkund hinter der Hauptheizeinrichtung eine Hilfsheizeinrichtung zum Vor- bzw. Nachwärmen der der Schmelzzone benachbarten Stabteile vorgesehen ist. In Betracht gezogene Druckschriften: Deutsche Patentschriften Nr. 291994, 304 857; australische Patentschrift Nr. 159 810; Journal of 1Vletals, 1952, S. 747 ff.; Phys. Rev., 89,2 (1953), 6, S. 1297; Rev. Sci. Instr., 25 (1954), 4, S. 331. In Betracht gezogene ältere Patente: Deutsche Patente Nr. 1014 332, 1032 555.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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DE291994C (de) * 1913-10-16 1916-05-18
DE304857C (de) * 1913-10-16 1918-04-08

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