DE1188819B

DE1188819B - Kernbrennstoff fuer Kernreaktoren

Info

Publication number: DE1188819B
Application number: DEU8971A
Authority: DE
Inventors: Joseph Barta; Harry John Hedger
Original assignee: UK Atomic Energy Authority
Current assignee: UK Atomic Energy Authority
Priority date: 1961-05-25
Filing date: 1962-05-18
Publication date: 1965-03-11
Also published as: US3228885A; FR1322595A; GB933984A

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND

DEUTSCHES

PATENTAMT

AUSLEGESCHRIFT

Int. CL:

C22c

Deutsche Kl.: 40 b-27/00

Nummer: 1188 819

Aktenzeichen: U 8971VI a/40 b

Anmeldetag: 18. Mai 1962

Auslegetag: 11. März 1965

Die Erfindung bezieht sich auf Kernbrennstoffe vom Dispersionstyp, insbesondere auf solche, die sich zur Herstellung von Brennstoffelementen für Schnell-Kernreaktoren eignen. Insbesondere betrifft die Erfindung einen Werkstoff, der ein in einer S metallischen Grundmasse feinverteiltes Carbid enthält; solche Werkstoffe sind unter der Bezeichnung »Cermets« bekannt.

Erfindungsgemäß ist ein Kernbrennstoff vorgesehen, der aus einer Dispersion von Uranmonocarbid in disperser Phase in einer Grundmasse aus Eisen, Chrom oder einer Chrom-Eisen-Legierung besteht, wobei der aus diesem Kernbrennstoff hergestellte Körper durch Schmelzen seine Gestalt erhält und der Schmelzpunkt unterhalb 1600° C liegt.

Wenn es gewünscht wird, kann der Formkörper auch einen Teil Plutoniummonocarbid enthalten.

Es ist von Wichtigkeit, die Schmelztemperatur des Kernbrennstoffes unter 1600⁰C zu halten, da somit der Dispersionswerkstoff unter Verwendung normaler feuerfester Formen durch Schmelzen hergestellt werden kann, wobei ein Werkstoff von niedriger Porosität erhalten wird. Ein solches Verfahren hat deutliche Vorteile gegenüber pulvermetallurgischen Herstellungmethoden.

Auch ist es erwünscht, eine relativ niedrige, unter 1600⁰C liegende Schmelztemperatur, wie oben erwähnt, zu haben, wobei jedoch keine unter 1000° C flüssige Phase anwesend sein sollte, um einen abschätzbaren Sicherheitsspielraum bei der Verwendung in einem Reaktor, der eine Hüllenoberflächentemperatur von 700⁰C und eine Brennelement-Innentemperatur von 250 bis 800° C hat, zu haben.

Es ist auch möglich, einen geringen Gehalt an metallischem Uran in metallischer Phase zuzulassen, aber es ist erwünscht, diesen Anteil klein zu halten, um damit Strahlungsschäden auf die metallische Phase und das Risiko einer Diffusion von Uranmetall durch den Werkstoff und möglicherweise durch die den Kernbrennstoff enthaltende Umhüllung zu vermindern.

Die Erfindung soll nunmehr an Hand der Zeichnungen näher erläutert werden, und zwar zeigt

Fig. 1 ein Zustandsdiagramm für das System Uranmonocarbid—Chrom, während

F i g. 2 das Zustandsdiagramm Uranmonocarbid—Eisen darstellt.

In diese Zustandsdiagramme sind die Schmelzpunkte für Uranmonocarbid, Chrom und Eisen mit 2500 bzw. 1880 und 1535° C eingesetzt.

Man kann aus diesen beiden Systemen ersehen, daß die Temperatur des Schmelzbeginns oberhalb Kernbrennstoff für Kernreaktoren

Anmelder:

United Kingdom Atomic Energy Authority,

London

Vertreter:

Dipl.-Ing. E. Schubert, Patentanwalt,

Siegen, Eiserner Str. 227

Als Erfinder benannt:

Joseph Barta,

Harry John Hedger, London

Beanspruchte Priorität:

Großbritannien vom 25. Mai 1961 (18 909)

1000° C liegt, da im Urancarbid-Chrom-System das Eutektikum (34°/» Chrom) bei 1435° C und imUrancarbid-Eisen-System das Eutektikum (51,5% Eisen) bei 1170⁰C schmilzt. Somit genügen alle erfindungsgemäßen Brennstoffe den oben aufgestellten Forderungen an die Mindestschmelztemperatur.

Unter Berücksichtigung der weiter oben aufgestellten Forderung, daß der erfindungsgemäße Kernbrennstoff unter 1600⁰C schmelzen soll, kann man ersehen (aus den gestrichelten Linien in den Zeichnungen), daß Brennstoffe mit 30 bis 60 Gewichtsprozent Chrom oder mit über 40 Gewichtsprozent Eisen brauchbar sind. Die Umrechnung in Atomprozent zeigt, daß brauchbare, unter 1600° C schmelzende Cermets solche sind, die 10,9 bis 24,6 Atomprozent Uran (als Urancarbid) enthalten, wenn der Rest (78,2 bis 50,8 Atomprozent) Chrom ist, oder die bis herauf zu 20 Atomprozent (als Urancarbid) enthalten, wenn der Rest (60 bis 99,9 Atomprozent) Eisen ist. Es ist hierbei jedoch zu beachten, daß solche Cermets zwar die Anforderungen an den Schmelzpunkt voll erfüllen, aber im Fall des Systems Eisen—Urancarbid nicht jeder in den oben angegebenen Bereich fallende Cermet auch einen Kernreaktorbrennstoff darstellt. Um diese letztere Anforderung zu erfüllen, ist es erforderlich, den Eisengehalt auf den Bereich von mehr als 40 bis 90 Gewichtsprozent zu begrenzen. In diesem Falle beträgt der Urangehalt (als Urancarbid) mehr als 20 bis

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Claims

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2,5 Atomprozent. Der für den erfindungsgemäßen an Nickel zuzusetzen, obgleich normalerweise Uran-Kernbrennstoff im einzelnen zu wählende Urangehalt monocarbid mit Nickel reagiert,
wird indessen von der Konzentration spaltbarer Oberhalb des Schmelzpunktes sind die Bestand-Atome (das sind Atome des U-235 Isotops) und da- teile vollständig unter Bildung einer echten Lösung mit von dem Ausmaß, bis zu dem das für den Kern- 5 mischbar, während die Löslichkeit der festen Stoffe brennstoff zur Verfügung stehende Uran mit dem sehr begrenzt ist, so daß der Carbidanteil als eine spaltbaren Isotop angereichert worden war, abhängig Dispersion in der zusammenhängenden metallischen _sem- Grundmasse eingebettet ist. Seitdem die Körper im Indessen sollte, wenn der Brennstoff in einem Gießverfahren hergestellt werden, liegt die Dichte schnellen Neutronen-Reaktor verwendet wird, die io bei mehr als 98 % des theoretischen Wertes.
Urankonzentration so hoch wie möglich sein und

wenigstens ein spezifisches Gewicht von 4,26 g/cm³ Patentansprüche:
ergeben, um die geforderte Urandichte in dem

Brennstoff zu erreichen. 1. Kernbrennstoff vom Dispersionstyp, der

Darüber hinaus ist es bei Berücksichtigung der 15 durch Schmelzen unter 1600° C hergestellt wor-

Notwendigkeit, den Gehalt an metallischem Uran den ist, für Kernreaktoren, dadurch gekenn-

der metallischen Phase niedrig zu halten, erforder- zeichnet, daß er aus 30 bis 60«/» Chrom oder

lieh, im Falle der Verwendung in einem feststehen- mehr als 40 bis 90% Eisen, Rest Uranmono-

den Reaktor als weitere Begrenzung einzuführen, carbid besteht.

daß in den Kernbrennstoffen nach der Erfindung das 20 2. Kernbrennstoff nach Anspruch 1, dadurch

Verhältnis von Kohlenstoff zu Uran nicht niedriger gekennzeichnet, daß er neben Uranmonocarbid

liegt als 0,8. Diese Bedingungen werden alle erfüllt aus Chrom und Eisen in solchen Mengen besteht,

durch Kernbrennstoffe, welche enthalten: daß sein Schmelzpunkt unter 1600° C liegt.

3. Kernbrennstoff nach Anspruch 1 oder 2, da-

a) Chrom—Uran—Kohlenstoff _{a5 durch} gekennzeichnet, daß das Uranmonocarbid

Uran 15 bis 27 Atomprozent bis zu 30% Plutoniummonocarbid ersetzt ist.

Kohlenstoff 12 bis 25 Atomprozent 4. Kernbrennstoff nach einem der Ansprüche 1

b) Eisen —Uran —Kohlenstoff bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Atom-

_TT ,,.. _o1, λ ♦„„,„,„,-„♦ verhältnis von Kohlenstoff zu Uran zwischen 1:1

Uran 14 bis 21,5 Atomprozent ,„,< _t; _

^Kohl-^Stoff ^{12 bis 20} Atomprozent 3o und «g^*^ ^ ^^ ^ ^ ^

Ein Teil des Urans, beispielsweise bis herauf zu wendung in einem feststehenden Reaktor, da-50 %, aber vorzugsweise weniger als 30 Gewichts- durch gekennzeichnet, daß er aus 15 bis 27 Atomprozent, kann durch Plutonium ersetzt werden, aber prozent Uran, 12 bis 25 Atomprozent Kohlenwenigstens in dem Falle, in dem die metallische 35 stoff, wobei das Atomverhältais Kohlenstoff zu Komponente Eisen ist, ist das Uran notwendig, um Uran nicht geringer als 0,8 ist, Rest Chrom beden Plutoniumgehalt zu stabilisieren. steht.

Die erfindungsgemäßen Kernbrennstoffe auf 6. Kernbrennstoff nach Anspruch 4 zur Ver-Chrombasis neigen dazu, hart und spröde zu sein, wendung in einem feststehenden Reaktor, dawährend die entsprechenden Brennstoffe auf Eisen- 40 durch gekennzeichnet, daß er aus 14 bis 21,5 basis keinen hohen Oxydationswiderstand haben; die Atomprozent Uran, 12 bis 20 Atomprozent Koh-Verwendung einer Chrom-Eisen-Legierung vermindert lenstoff, wobei das Atomverhältnis Kohlenstoff zu diese beiden Nachteile. Herkömmliche Legierungs- Uran nicht geringer als 0,8 ist, Rest Eisen besteht, zusätze wie Silicium für die Erhöhung des Oxyda- 7. Kernbrennstoff nach einem der Ansprüche 1 tionswiderstandes oder Molybdän und Wolfram zur 45 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß er noch geErhöhung der Härte sind ebenfalls möglich, und es ringe Mengen an Silicium, Molybdän, Wolfram mag noch eben möglich sein, einen kleinen Gehalt und/oder Nickel enthält.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

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