DE1182881B

DE1182881B - Verfahren zum Messen der beta-Strahlung von in Wasserdampf gebundenem Tritium in Gaseoder Gasgemischen und Geraet zur Anzeige der Tritium-Konzentration

Info

Publication number: DE1182881B
Application number: DEK47790A
Authority: DE
Inventors: Dipl-Chem Dr Hugo Graebner; Dipl-Phys Johannes Spies
Original assignee: KERNFORSCHUNG MIT BESCHRAENKTE; Gesellschaft fuer Kernforschung mbH
Current assignee: KERNFORSCHUNG MIT BESCHRAENKTE; Gesellschaft fuer Kernforschung mbH
Priority date: 1962-09-22
Filing date: 1962-09-22
Publication date: 1964-12-03

Description

Verfahren zum Messen der ß-Strahlung von in Wasserdampf gebundenem Tritium in Gasen oder Gasgemischen und Gerät zur Anzeige der Tritlum-Konzentration Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Messung der ß-Strahlung von in Wasserdampf gebundenem Tritium in Gasen oder Gasgemischen, bei dem der tritiumhaltige Wasserdampf in Wasserstoff, Tritium und Sauerstoff zersetzt wird, und ein Gerät zur Anzeige der Konzentration von in Wasserdampf gebundenem Tritium in Gasgemischen.
Bei Kernreaktoren, die mit Schwerwasser arbeiten, entsteht vielfach aus dem schweren Wasserstoff durch Neutroneneinfang Tritium, das zu Strahlungsschäden im menschlichen Organismus führen kann. Um diese zu verhüten, sind bereits Verfahren zum Nachweis bzw. Feststellen von in Wasserdampf gebundenem Tritium in Gasen bekanntgewoden. Bei einem bekannten Verfahren zum Nachweis von wasserdampfförmigen Tritiumspuren in Gasen wird das Tritium durch fortlaufend thermische Zersetzung über erhitztes Wolfram oder Magnesium in einem primären Kreislauf, in dem die fortlaufende Zersetzung erfolgt, in Wasserstoff umgewandelt, worauf dieser zwecks Trennung von den übrigen Gasen durch ein Nickel-oder Palladiumrohr zur Diffusion gebracht und danach seine Strahlungsintensität in einer Zählvorrichtung gemessen wird. Dieses an sich sehr zweckmäßige Verfahren kann nicht immer mit Erfolg, insbesondere bei größeren Mengen Wasserdampf eingesetzt werden. Außerdem erfordert es einen gewissen Aufwand, der nach einem weiteren bekannten Vorschlag, bei dem Tritiumnachweis in Luft eventuell vermieden werden kann, wenn nur geringe Wasserdampfmengen auftreten. In diesem Fall kann zur Trennung des Tritiumwasserdampfes vom Sauerstoff der Luft eine Hydratzellulosefolie verwendet und der so abgetrennte Wasserdampf direkt einem Zählrohrkreislauf zugeführt werden.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Messung der ß-Strahlung von in Wasserdampf gebundenem Tritium in Gasen oder Gasgemischen, bei dem der Wasserdampf in Wasserstoff, Tritium und Sauerstoff zersetzt wird, und ein Gerät zur Durchführung des Verfahrens zu schaffen, wobei man in weiten Grenzen unabhängig von den jeweils auftretenden Mengen Wasserdampf ist. Das wird erfindungsgemäß dadurch erreicht, daß das wasserdampfhaltige Gasgemisch einen hygroskopischen Stoff, z. B. Phosphorpentoxyd, zur Bindung des tritiumhaltigen Wasserdampfes zugeführt, dieser in an sich bekannter Weise zersetzt und die Intensität der Tritium-ß-Strahlung gemessen wird.
Bei einer bevorzugten Ausführungsform des Verfahrens wird der Wasserdampf an Phosphorpentoxyd gebunden. Nachdem der hygroskopische Stoff ent- weder während eines bestimmten Zeitraumes Wasserdampf oder aber eine bestimmte Menge Wasserdampf aufgenommen hat, werden vor Zersetzung des gebundenen Wasserdampfes die Restgase zweckmäßig entfernt, z. B. durch Evakuieren. Der gebundene Wasserdampf kann vorteilhaft direkt zersetzt werden, beispielsweise unter Verwendung einer bekannten elektrolytischen Zelle, in der sich der hygroskopische Stoff, z. B. Phosphorpentoxyd, zwischen zwei Elektroden befindet. Bei unterschiedlichem Potential zwischen den Elektroden und damit erzeugtem elektrischen Strom durch das Phosphorpentoxyd tritt eine elektrolytische Zersetzung des aufgenommenen Wasserdampfes ein.
Das auf diese Weise gewonnene Gemisch aus Wasserstoff, Tritium und Sauerstoff kann nun direkt einer Zählvorrichtung zugeleitet werden, in welcher die Intensität der Tritium-ß-Strahlung gemessen wird; es kann jedoch auch vor Eintritt in die Zählvorrichtung einer gaschromatographischen Trennvorrichtung zugeführt werden, wobei es vorteilhaft ist, wenn als Trägergas in der Trennvorrichtung das Zählgas der Zählvorrichtung dient; hierbei wird zweckmäßig das Zählgas mindestens einen Prozentsatz Methan enthalten.
Durch das erfindungsgemäße Verfahren ist es in überraschend einfacher Weise möglich, in Wasserdampf gebundenes Tritium in Gasen oder Gasgemischen festzustellen, wobei die Nachteile der eingangs geschilderten Verfahren wegfallen, insbesondere die empfindlichen und leicht verstopfbaren Diffusionswände, die in den anderen Verfahren notwendig sind.
Ein Gerät zur Anzeige der Tritiumkonzentration, das auf dem erfindungsgemäßen Verfahren beruht, wird an Hand der Zeichnung näher erläutert: Das Gerät auf Grund des erfindungsgemäßen Verfahrens zur Anzeige der Konzentration von in Wasserdampf molekular gebundenem Tritium in Gasen oder Gasgemischen (Analysengas), beruhend auf der molekularen Zersetzung des Wasserdampfes und anschließender Messung der ß-Strahlungsintensität des Tritiums in einem Methanzählrohr, ist in der Weise ausgeführt, daß eine elektrolytische Zersetzungszelle 8 über je ein Eingangsventil 1, 4 mit der Zuführungsleitung des Analysengases und mit der Zählgaszudosierungseinrichtung 11 und über je ein Ausgangsventil 2, 5 mit der Abführungsleitung des Analysengases und mit dem Methanzählrohr 10 verbunden ist, wobei die Skala des dem Methandurchflußzählrohr zugeordneten Meß- und Anzeigegerätes in Einheiten der Tritiumkonzentration geeicht ist.
Zweckmäßig ist an die elektrolytische Zersetzungszelle über ein Ventil 3 eine Evakuierungseinrichtung 7 angeschlossen und außerdem zwischen Zählt gaszudosierungseinrichtung 11 und Methandurchflußzählrohr 10 ein Bypaßventil 6 geschaltet. Darüber hinaus kann eine gaschromatographische Trennsäule 9 dem Methangasdurchflußzählrohr 10 vorgeschaltet sein. Wenn die Ventile, 2 geöffnet sind, strömt das zu untersuchende Gas (Analysengas) durch die elektrolytische Zersetzungszelle 8, in der der Wasserdampf abgetrennt wird. Während dieser Zeit kann bei Schließung der Ventile 4, 5 und gleichzeitiger Öffnung des Ventils 6 die Trennsäule 9 und der Durchflußzähler 10 mit dem Zählgas, beispielsweise Methan, gespült werden. Nach hinreichender Zuführung von Analysengas wird die Zelle 8 abgeschaltet und mit einer Evakuiereinrichtung 7 durch das Ventil 3 verbunden. Die Zelle wird dadurch evakuiert. Hierauf wird die elektrolytische Zersetzung unter gleichzeitiger Trennung der Evakuierungseinrichtung eingeschaltet. Der freigesetzte Wasserstoff wird mit Restgasen der Trennsäule 9 zugespült. Das Zählgas mit dem Tritium tritt dann in die Zählvorrichtung 10 ein, in der die Strahlungsintensität des Tritiums gemessen wird.

Claims

Patentansprüche: 1. Verfahren zum Messen der ß-Strahlung von in Wasserdampf gebundenem Tritium in Gasen oder Gasgemischen, bei dem der Wasserdampf in Wasserstoff, Tritium und Sauerstoff zersetzt wird, dadurch gekennzeichnet, daß das wasserdampfhaltige Gasgemisch einem hygroskopischen Stoff, z. B. Phosphorpentoxyd, zur Bindung des tritiumhaltigen Wasserdampfes zugeführt, dieser in an sich bekannter Weise zersetzt und die Intensität der Tritium-ß-Strahlung gemessen wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß nach Bindung des tritiumhaltigen Wasserdampfes an den hygroskopischen Stoff vor dessen Zersetzung die Restgase z.B. durch Evakuieren angetrennt werden.
3. Gerät zur Anzeige der Konzentration von in Wasserdampf molekular gebundenem Tritium in Gasen oder in Gasgemischen (Analysengas), beruhend auf der molekularen Zersetzung des Wasserdampfes und anschließender Messung der ß-Strahlungsintensität des Tritiums mit einem Methanzählrohr, dadurch gekennzeichnet, daß eine elektrolytische Zersetzungszelle (8) über je ein Eingangsventil (1, 4) mit der Zuführungsleitung des Analysengases und mit der Zählgaszudosierungseinrichtung (11) und über je ein Ausgangsventil (2, 5) mit der Abführungsleitung des Analysengases und mit dem Methanzählrohr (10) verbunden ist, wobei die Skala des dem Methandurchflußzählrohr zugeordneten Meß-und Anzeigegerätes in Einheiten der Tritiumkonzentration geeicht ist.
4. Gerät nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß an die elektrolytische Zersetzungszelle (8) über ein Ventil (3) eine Evakuierungseinrichtung (7) angeschlossen ist.
5. Gerät nach Anspruch 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, daß zwischen Zählgaszudosierungseinrichtung (11) und Methandurchflußzählrohr (10) ein Bypaßventil (6) geschaltet ist.
6. Gerät nach Anspruch 3 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß eine gaschromatographische Trenusäule (9) dem Methangasdurchflußzählrohr (10) vorgeschaltet ist.

In Betracht gezogene Druckschriften: E. Bayer, »Gas-Chromatographie«, 2. Auflage, 1962, S. 180; »Analytical Chemistry«, 30 (1958), Nr. 5, S. 903 bis 906.