DE112011105809T5 - Abgedichtete Lithiumsekundärbatterie und Verfahren zum Herstellen derselben - Google Patents

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Abstract

Die Erfindung stellt ein Verfahren bereit, das zur einfacheren und leichteren Massenproduktion abgedichteter Lithiumsekundärbatterien fähig ist, die eine stabile Batterieleistungsfähigkeit aufweisen. Dieses Verfahren zum Herstellen einer abgedichteten Lithiumsekundärbatterie, die eine Elektrodenanordnung, eine Elektrolytlösung und ein abdichtbares metallisches oder nichtmetallisches Hartgehäuse einer bestimmten Form aufweist, beinhaltet die Schritte des Einhausens der Elektrodenanordnung, welche eine positive Elektrode und eine negative Elektrode beinhaltet, und der Elektrolytlösung innerhalb des Hartgehäuses; negatives Unterdrucksetzen des Inneren des Hartgehäuses und Abdichten des Hartgehäuses in dem negativ unter Druck gesetzten Zustand; Ausführen initialen Ladens nach dem Abdichtschritt, um die Batterie auf eine Spannung einzustellen, bei welcher die Elektrodenanordnung Gase erzeugt; und Ausführen von Hauptladen nach dem initialen Ladeschritt, um die Batterie zu einer vorbestimmten Spannung zu laden. Während des Intervalls im Anschluss an den Abdichtschritt und bis zu dem Hauptladeschritt wird das Hartgehäuse in einem abgedichteten Zustand beibehalten, so dass das Innere des Hartgehäuses nicht zu der Atmosphäre geöffnet ist.

Description

  • Technisches Gebiet
  • Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum Herstellen einer abgedichteten Lithiumsekundärbatterie. Spezifischer bezieht sich die vorliegende Erfindung auf ein Verfahren zur Herstellung solcher Batterien mit einer stabilen Batterieleistungsfähigkeit.
  • Hintergrund
  • Verglichen mit anderen bestehenden Batterien sind Lithiumionenbatterien und andere Lithiumsekundärbatterien klein und leichtgewichtig, und sind mit einer hohen Energiedichte und einer exzellenten Leistungsdichte ausgestattet. Als ein Ergebnis wurden solche Batterien in den vergangenen Jahren vorteilhaft als portable Leistungsquellen für PCs und tragbare elektronische Vorrichtungen, und als Leistungsquellen für Fahrzeuge verwendet.
  • Eine Implementierung dieser Batterie ist die abgedichtete Lithiumsekundärbatterie. Diese Batterie wird typischerweise durch Einführen einer Elektrodenanordnung, die aus einer positiven Elektrode und einer negativen Elektrode zusammengesetzt ist, zusammen mit einem Elektrolyten (typischerweise eine Elektrolytlösung) in ein Batteriegehäuse, dann Anbringen eines Deckels auf das Gehäuse und Schließen (Abdichten) des Gehäuses in einer Umgebung mit sehr niedriger Feuchtigkeit (hiernach bezeichnet als „Trockenumgebung”) fabriziert. Die Elektroden (die positive Elektrode und die negative Elektrode) sind jeweils aus einer Elektrodenmischungsschicht (Positivelektrodenmischungsschicht und Negativelektrodenmischungsschicht), die hauptsächlich aus einem Aktivmaterial, welches die Ladungsträger (Lithiumionen) reversibel interkalieren und deinterkalieren kann, zusammengesetzt sind, auf dem entsprechenden positiven oder negativen Stromabnehmer gebildet.
  • Allerdings zersetzt sich in einer abgedichteten Lithiumsekundärbatterie die Restmenge an Feuchtigkeit, die in diesen Batteriekomponenten vorhanden ist, und ein Anteil der Elektrolytinhaltsstoffe (nichtwässriges Lösungsmittel, Trägersalz, etc.) an den Elektrodenoberflächen während des initialen Ladens, was in der Erzeugung von Gasen resultiert. Die Erzeugung solcher Gase verursacht einen Anstieg des Innendrucks der Batterie. Der Stand der Technik, der dieses Problem adressiert, ist in Patentliteratur 1 bis Patentliteratur 3 beschrieben. Zum Beispiel offenbart Patentliteratur 1 eine Lehre, wonach die Batterie initial geladen wird, bevor das Batteriegehäuse abgedichtet wird, die Gase, die mit dem Laden erzeugt werden, nach außerhalb des Batteriegehäuses ausgestoßen werden, und dann das Gehäuse abgedichtet wird. Patentliteratur 2 offenbart ein Verfahren, welches die Schritte beinhaltet des erst Vorabdichtens des Batteriegehäuses in einer Trockenumgebung, dann initiales Laden der Batterie in offener Luft, und nachfolgendes Ausstoßen der erzeugten Gase und Ausführen einer Hauptabdichtoperation in, erneut, einer Trockenumgebung.
  • Zitatliste
  • Patentliteratur
    • Patentliteratur 1: JP 2000-090974 A
    • Patentliteratur 2: JP 2008-27741 A
    • Patentliteratur 3: JP 2008-243718 A
  • Zusammenfassung der Erfindung
  • Allerdings wird in dem in Patentliteratur 1 beschriebenen Herstellungsverfahren eine Trockenumgebung für eine verlängerte Zeitspanne während solch einer Ladebehandlung benötigt, weil es notwendig ist, eine Ladebehandlung vor dem Abdichten des Batteriegehäuses auszuführen. In einer Trockenumgebung muss die Feuchtigkeit konstant auf einem sehr niedrigen Niveau gehalten werden, was hohe Ausrüstungs- und Unterhaltungskosten bedingt, und überdies die Wartung von Feuchtigkeitssensoren und dergleichen notwendig macht. Daher ist es unter dem Gesichtspunkt solcher Überlegungen wie Produktivität und Investitionen an Anlage und Ausrüstung bevorzugt, die unter solch einer Umgebung ausgeführten Operationen so weit wie möglich zu begrenzen. In dem in Patentliteratur 2 beschriebenen Herstellungsverfahren kann solch eine Ladebehandlung in offener Luft ausgeführt werden, weil die Ladebehandlung nach einer Vorabdichtung ausgeführt wird. Allerdings sind die Operationen kompliziert, weil mehrere Abdichtschritte notwendig sind, und es ist daher wahrscheinlicher, dass eine höhere Rate an defekten Produkten resultiert.
  • Es ist daher eine Aufgabe der Erfindung ein Verfahren bereitzustellen, dass zur einfacheren und leichteren Massenproduktion abgedichteter Lithiumsekundärbatterien mit einer stabilen Batterieleistungsfähigkeit fähig ist.
  • Um die obige Aufgabe zu erreichen, offenbart die Erfindung ein Verfahren zum Herstellen einer abgedichteten Lithiumsekundärbatterie, die eine Elektrodenanordnung, eine Elektrolytlösung und ein abdichtbares metallisches oder nichtmetallisches Hartgehäuse einer bestimmten Form aufweist. Das Herstellungsverfahren der Erfindung beinhaltet die Schritte des Einhausens der Elektrodenanordnung, welche eine positive Elektrode und eine negative Elektrode beinhaltet, und der Elektrolytlösung innerhalb des Hartgehäuses; negatives Unterdrucksetzen des Inneren des Hartgehäuses und Abdichten des Hartgehäuses in dem negativ unter Druck gesetzten Zustand; Ausführen initialen Ladens nach dem Abdichtschritt, um die Batterie auf eine Spannung einzustellen, bei welcher die Elektrodenanordnung Gase erzeugt; und Ausführen einer Hauptladung nach dem Initialladeschritt, um die Batterie auf eine vorbestimmte Spannung zu laden. Die Herstellung ist dadurch gekennzeichnet, dass das Hartgehäuse während des Intervalls im Anschluss an den Abdichtschritt und bis zu dem Hauptladeschritt in einem abgedichteten Zustand beibehalten wird, so dass das Innere des Hartgehäuses nicht zu der Atmosphäre geöffnet ist.
  • In dem Herstellungsverfahren, das hier offenbart ist, wird das Innere des Hartgehäuses nach dem Abdichtschritt nicht zu der Atmosphäre geöffnet, und so reicht minimale Ausrüstung zum Beibehalten eines Trockenzustands aus, was es möglich macht, die Ausgaben und den Ärger (Unterhaltung etc.), die zum Beibehalten solch einer Umgebung notwendig sind, stark einzudämmen. Überdies ist das Herstellungsverfahren einfach und leicht, weil es keine Notwendigkeit für spezielle Ausrüstung und Operationen (wie etwa Öffnen des Hartgehäuses oder gewaltsames Ausstoßen von Gasen von innerhalb des Gehäuses) gibt, um Gase auszustoßen, die innerhalb der Elektrodenanordnung anwesend sind. Zusätzlich sind die Operationen vereinfacht, was hilft es möglich zu machen, das Verhältnis an defekten Produkten gering zu halten. Daher können unter Verwendung dieses Herstellungsverfahrens solche Batterien mit einer stabilen Batterieleistungsfähigkeit (z. B. Energiedichte) in größerer Einfachheit und Leichtigkeit effektiv hergestellt werden. Auch ist es möglich, die Batteriecharakteristiken (wie etwa Erhöhen der Energiedichte und Erniedrigen des Widerstands) zu verbessern, weil die Retention (restliches Vorhandensein) von Gasen innerhalb der Elektrodenanordnung vorteilhaft gering ist.
  • In einer bevorzugten Ausführungsform beinhaltet das Verfahren zum Herstellen einer abgedichteten Lithiumsekundärbatterie, das hier offenbart ist, ferner den Schritt, dass es der Batterie nach dem Initialladeschritt und vor dem Hauptladeschritt erlaubt wird zu stehen, bis die Gase, die durch das initiale Laden erzeugt werden, im Wesentlichen aus der Elektrodenanordnung entgast sind.
  • Dadurch, dass der Batterie erlaubt wird, nach dem Initialladeschritt zu stehen, können die innerhalb der Elektrodenanordnung (d. h. an den Oberflächen der Elektroden und/oder innerhalb der Elektrodenmischungsschichten) erzeugten Gase vollständig nach außerhalb der Elektrodenanordnung ausgestoßen werden. Dies ermöglicht es, Batterien einer noch stabileren Qualität herzustellen.
  • In einer anderen bevorzugten Ausführungsform des Verfahrens zum Herstellen einer abgedichteten Lithiumsekundärbatterie, das hier offenbart ist, wird der Stehenlassschritt für zumindest 72 Stunden ausgeführt, während das Innere des Hartgehäuses nach dem initialen Laden in einem nicht zu der Atmosphäre geöffneten Zustand gehalten wird.
  • Durch Halten der Batterie für diese lange Zeit können die innerhalb der Elektrodenanordnung erzeugten Gase vollständiger nach außerhalb der Elektrodenanordnung ausgestoßen werden, was es möglich macht, Batterien von noch stabilerer Qualität effizienter herzustellen.
  • In noch einer anderen bevorzugten Ausführungsform des Verfahrens zum Herstellen einer abgedichteten Lithiumsekundärbatterie, das hier offenbart ist, wird der Abdichtschritt in einem Zustand ausgeführt, in dem der Druck innerhalb des Gehäuses unter 60 kPa abs. reduziert ist.
  • Durch Ausführen eines Abdichtens in einem Zustand reduzierten Drucks können die Gase, die in dem nachfolgend beschriebenen Initialladeschritt erzeugt werden, geeignet nach außerhalb der Elektrodenanordnung ausgestoßen werden. Überdies kann ein Anschwellen des Gehäuses unterdrückt werden, weil der Grad der Druckreduktion innerhalb des Hartgehäuses größer als der Druck der erzeugten Gase ist.
  • In einer weiteren bevorzugten Ausführungsform des Verfahrens zum Herstellen einer abgedichteten Lithiumsekundärbatterie, das hier offenbart ist, lädt der Initialladeschritt die Batterie auf ein Potential, welches zumindest 1 V ist, aber nicht die vorbestimmte Spannung in dem Hauptladeschritt übersteigt.
  • Durch Einstellen der Batteriespannung innerhalb dieses Bereichs zersetzt sich einiges der Elektrolytlösung, was Gase erzeugt, zusammen mit der Bildung eines Festelektrolytinterphasen-(SEI)-Films auf der Oberfläche des Negativelektrodenaktivmaterials. Als ein Ergebnis wird die Grenzfläche zwischen der Negativelektrodenoberfläche und der Elektrolytlösung stabilisiert, was es ermöglicht die weitere Zersetzung von Elektrolytlösungsinhaltsstoffen zu verhindern. Als ein Ergebnis können Batterien von stabiler Qualität hergestellt werden.
  • In noch einer anderen bevorzugten Ausführungsform des Verfahrens zum Herstellen einer abgedichteten Lithiumsekundärbatterie, das hier offenbart ist, weist die positive Elektrode eine darin gebildete Positivelektrodenmischungsschicht auf, die als ein Positivelektrodenaktivmaterial ein Lithium-Übergangsmetallkomplexoxid mit einer geschichteten Struktur enthält.
  • In Fällen, in denen ein Lithium-Übergangsmetallkomplexoxid mit einer geschichteten Struktur als das Positivelektrodenaktivmaterial verwendet wird, werden exzessive Zersetzungsreaktionen der oben beschriebenen Elektrolytlösung unterdrückt, was es ermöglicht, die Gaserzeugung zu reduzieren. Dies macht das Ausstoßen solcher Gase nach außerhalb der Elektrodenanordnung ohne Öffnen des Hartgehäuses nach dem Initialladeschritt oder gewaltsames Auslassen von Gasen von innerhalb des Hartgehäuses möglich. Als ein Ergebnis können Batterien von stabiler Qualität einfacher und leichter hergestellt werden.
  • In einer anderen bevorzugten Ausführungsform des Verfahrens zum Herstellen einer abgedichteten Lithiumsekundärbatterie, das hier offenbart ist, ist die Elektrodenanordnung eine gewickelte Elektrodenanordnung mit einer abgeflachten Form, und das Hartgehäuse mit einer rechtwinkligen Form wird verwendet, das zu der abgeflachten Form korrespondiert.
  • In einer gewickelten Elektrodenanordnung mit einer abgeflachten Form gibt es eine Tendenz, dass die Gase, die in dem Initialladeschritt erzeugt werden, in den geraden Abschnitten, welche generell einen niedrigen Oberflächendruck aufweisen, anwesend sind, weil der Oberflächendruck an Eckabschnitten und geraden Abschnitten der Elektroden unterschiedlich ist. Allerdings können die erzeugten Gase mit dem Herstellungsverfahren, das hier offenbart ist, selbst in solchen Fällen zuverlässiger nach außerhalb der Elektrodenanordnung ausgestoßen werden, was es ermöglicht, Batterien von stabiler Qualität herzustellen.
  • In noch einer anderen bevorzugten Ausführungsform des Verfahrens zum Herstellen einer abgedichteten Lithiumsekundärbatterie, das hier offenbart ist, ist die Elektrolytlösung eine nichtwässrige Elektrolytlösung, die zumindest eine Art von Carbonat enthält.
  • Nichtwässrige Lösungsmittel, die primär aus Carbonaten zusammengesetzt sind, zersetzen sich an den Elektrodenoberflächen in dem Initialladeschritt, was es ermöglicht, dass sich ein SEI-Film vorteilhaft auf der Oberfläche des Negativelektrodenaktivmaterials bildet. Als ein Ergebnis können Batterien von stabiler Qualität hergestellt werden.
  • Diese Erfindung stellt auch eine abgedichtete Lithiumsekundärbatterie (Zelle) bereit, die durch eines der hier offenbarten Verfahren hergestellt ist. Die Erfindung stellt auch ein Batteriepack bereit, der durch Kombinieren einer Mehrzahl solcher Batterien erhalten ist. In dem Fall eines Batteriepacks kann die Erniedrigung in der Leistungsfähigkeit einiger der Zellen die Leistungsfähigkeit des gesamten Batteriepacks verringern. Daher ist es wichtig Variationen in der Batterieleistungsfähigkeit zu unterdrücken. Da die hier offenbarten abgedichteten Lithiumsekundärbatterien dadurch gekennzeichnet sind, dass sie eine stabile Batterieleistungsfähigkeit (z. B. Energiedichte) aufweisen, ist die Verwendung als ein Batteriepack besonders vorteilhaft.
  • Zusätzlich, weil die abgedichtete Lithiumsekundärbatterie, die hier offenbart ist, die oben beschriebenen Charakteristiken aufweist, ist sie bestens geeignet zur Verwendung als eine Fahrleistungsquelle zur Installation in Fahrzeugen, wie etwa Automobilen. Daher stellt die Erfindung auch Fahrzeuge bereit, die mit solch einem Batteriepack ausgestattet sind (typischerweise elektrifizierte Leitsungsausrüstung, wie etwa Plug-in-Hybridfahrzeuge (PHV), Hybridfahrzeuge (HV) und elektrische Fahrzeuge (EV)).
  • Kurze Beschreibung der Zeichnungen
  • 1A ist ein Fließdiagramm zum Erklären des Verfahrens zum Herstellen abgedichteter Lithiumsekundärbatterien nach einer Ausführungsform der Erfindung.
  • 1B ist ein Fließdiagramm zum Erklären des Verfahrens zum Herstellen abgedichteter Lithiumsekundärbatterien nach einer anderen Ausführungsform der Erfindung.
  • 2 ist eine perspektivische Ansicht, die schematisch das Äußere einer abgedichteten Lithiumsekundärbatterie nach einer Ausführungsform der Erfindung zeigt.
  • 3 ist eine schematische Ansicht, die die Struktur einer abgedichteten Lithiumsekundärbatterie nach einer Ausführungsform der Erfindung zeigt.
  • 4 ist eine schematische Ansicht, die die Struktur einer gewickelten Elektrodenanordnung für eine abgedichtete Lithiumsekundärbatterie nach einer Ausführungsform der Erfindung zeigt.
  • 5 ist eine perspektivische Ansicht, die schematisch ein Batteriepack zeigt, in welchem eine Mehrzahl abgedichteter Lithiumsekundärbatterien nach einer Ausführungsform der Erfindung kombiniert wurden.
  • 6 ist eine Seitenansicht, die schematisch ein Fahrzeug (Automobil) zeigt, das, als eine Leistungsquelle zum Fahren des Fahrzeugs, mit einem Batteriepack gemäß einer Ausführungsform der Erfindung ausgestattet ist.
  • 7 ist ein Graph, der die Stehenlasszeit (h) in dem Stehenlassschritt gegen die Ladezeit (sec) in dem Hauptladeschritt gemäß einem Beispiel der Erfindung zeigt.
  • Beschreibung von Ausführungsformen
  • In der vorliegenden Beschreibung bezieht sich „Lithiumsekundärbatterie” auf eine Sekundärbatterie, in welcher unter Verwendung von Lithiumionen als den Elektrolytionen Laden und Entladen durch die Bewegung von elektrischer Ladung assoziiert mit den Lithiumionen zwischen positiven und negativen Elektroden ausgeführt wird. Die Sekundärbatterien, die herkömmlicher Weise als Lithiumionenbatterien (oder Lithiumionensekundärbatterien), Lithiumpolymerbatterien, Lithium-Luftbatterien und Lithium-Schwefelbatterien bezeichnet werden, sind typische Beispiele, die durch die Lithiumsekundärbatterie in der vorliegenden Beschreibung eingeschlossen sind. In der vorliegenden Beschreibung bezieht sich „Aktivmaterial” auf eine Substanz (Verbindung), die an dem Speichern von Elektrizität auf der Positivelektrodenseite oder der Negativelektrodenseite partizipiert. Das heißt, ein Aktivmaterial bezieht sich hier auf eine Substanz, welche an der Interkalation oder Deinterkalation von Elektronen während dem Batterieladen und -entladen partizipiert.
  • Bevorzugte Ausführungsformen der abgedichteten Lithiumsekundärbatterien, die hier offenbart sind, werden unten beschrieben. Gegenstände, welche in der vorliegenden Beschreibung nicht spezifisch genannt sind, aber welche zum Ausführen der Erfindung notwendig sind, werden durch Personen mit gewöhnlichem Sachverstand als Gestaltungsgegenstände begriffen, welche auf dem Stand der Technik dieses Gebiets basieren. Die abgedichtete Lithiumsekundärbatterie dieser Struktur kann basierend auf Details, die in der vorliegenden Beschreibung offenbart sind, und auf herkömmlichem allgemeinem technischem Wissen des Gebiets realisiert werden.
  • 1A zeigt ein Fließdiagramm des Herstellungsverfahrens, das hier offenbart ist. Stärker bevorzugt kann von dem Verfahren, das in dem Fließdiagramm von 15 gezeigt ist, Gebrauch gemacht werden. Das heißt, das hier offenbarte Herstellungsverfahren beinhaltet die Schritte von: Einhausen einer Elektrodenanordnung, die eine positive Elektrode und eine negative Elektrode beinhaltet, und auch einer Elektrolytlösung innerhalb eines Hartgehäuses (Elektrodenanordnung-Einhausschritt; S10); negatives Unterdrucksetzen des Inneren des Hartgehäuses und Abdichten des Hartgehäuses in dem negativ unter Druck gesetzten Zustand (Abdichtschritt; S20); Einstellen der Batterie auf eine Spannung, bei welcher die Elektrodenanordnung Gase erzeugt (Initialladeschritt; S30); und Laden der Batterie auf eine vorbestimmte Spannung (Hauptladeschritt; S50). Zusätzlich ist es, wie in dem Fließdiagramm in 1B gezeigt, stärker bevorzugt, zwischen S30 und S50, auch den Schritt zu beinhalten, dass es der Batterie erlaubt wird zu stehen, bis die in dem Initialladezustand (S30) erzeugten Gase im Wesentlichen aus der Elektrodenanordnung entgast sind (Stehenlassschritt; S40). Bevorzugte Ausführungsformen dieses Herstellungsverfahrens werden nachfolgend beschrieben.
  • <<Herstellung von Batteriematerialien>>
  • Zunächst wird die Elektrodenanordnung mit einer positiven Elektrode und einer negativen Elektrode angefertigt. Die positive Elektrode, die in der hier offenbarten abgedichteten Lithiumsekundärbatterie verwendet wird, ist in einer Form, die erhalten ist durch Mischen eines Positivelektrodenaktivmaterials, eines leitfähigen Materials, eines Bindemittels und dergleichen in einem geeigneten Lösungsmittel, um eine aufschlämmungsähnliche (was verstanden werden kann, dass es „pastenähnlich” und „tintenähnlich” beinhaltet) Positivelektrodenmischungsschicht-bildende Zusammensetzung (hiernach bezeichnet als „Positivelektrodenmischungsaufschlämmung”) herzustellen, dann Aufbringen dieser Aufschlämmung auf einen Positivelektrodenstromabnehmer, um eine Positivelektrodenmischungsschicht zu bilden (hiernach bezeichnet als die Positivelektrodenaktivmaterialschicht). Ein Verfahren, das das Aufbringen einer geeigneten Menge der Positivelektrodenmischungsaufschlämmung auf eine oder beide Seiten des Positivelektrodenstromabnehmers, dann Trocknen der aufgebrachten Aufschlämmung, beinhaltet, kann bevorzugt als das Verfahren zum Bilden der Positivelektrodenmischungsschicht verwendet werden. Nach dem Trocknen der Positivelektrodenmischungsaufschlämmung kann die Dicke oder Dichte der Positivelektrodenmischungsschicht durch Ausführen einer geeigneten Druckbehandlung eingestellt werden.
  • Positivelektrodenstromabnehmermaterialien, welche hier verwendet werden können, beinhalten Aluminium, Nickel, Titan und Edelstahl. Die Form des Stromabnehmers ist nicht besonders beschränkt, da sie in Konformität mit zum Beispiel der Form der herzustellenden Batterie variieren kann. Allerdings kann zum Beispiel ein stabgeformter Artikel, plattengeformter Artikel, Folie, Netz usw. verwendet werden. Eine Folie wird hauptsächlich in Batterien verwendet, die mit der unten beschriebenen gewickelten Elektrodenanordnung ausgestattet sind. Die Dicke der Stromabnehmerfolie ist nicht besonders beschränkt, aber, um eine gute Balance zwischen der Kapazitätsdichte der Batterie und der Stärke des Stromabnehmers zu erhalten, wird bevorzugt eine ungefähr 5 μm bis 50 μm (bevorzugt 8 μm bis 30 μm) Stromabnehmerfolie verwendet.
  • Eine, zwei oder mehr Substanzen, die in konventionellen Lithiumsekundärbatterien verwendet werden, können hier ohne bestimmte Beschränkung als das Positivelektrodenaktivmaterial verwendet werden. Illustrative Beispiele beinhalten Oxide, die als Konstitutionsmetallelemente sowohl Lithium als auch ein Übergangsmetallelement enthalten (Lithium-Übergangsmetalloxide), wie etwa Lithium-Nickeloxide (z. B. LiNiO2), Lithium-Kobaltoxide (z. B. LiCoO2) und Lithium-Manganoxide (z. B. LiMn2O4); und Phosphate, die als Konstitutionsmetallelemente sowohl Lithium als auch ein Übergangsmetallelement enthalten, wie etwa Lithiummanganphosphat (LiMnPO4) und Lithiumeisenphosphat (LiFePO4).
  • Von diesen können vorteilhaft Positivelektrodenaktivmaterialien verwendet werden, die hauptsächlich zusammengesetzt sind aus einem Lithium-Nickel-Kobalt-Mangan-Komplexoxid mit einer geschichteten Struktur (auch bezeichnet als „NCM”; wie etwa LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2) (typischerweise Positivelektrodenaktivmaterialien, die im Wesentlichen aus einem Lithium-Nickel-Kobalt-Mangan-Komplexoxid zusammengesetzt sind), weil sie eine exzellente Wärmestabilität und eine hohe Energiedichte aufweisen. In Batterien, in welchen NCM als das Positivelektrodenaktivmaterial verwendet wird, sind exzessive Zersetzungsreaktionen an der Elektrolytlösung in dem nachfolgend beschriebenen Initialladeschritt unterdrückt, was es ermöglicht, die Erzeugung von Gasen zu reduzieren. Als ein Ergebnis können Gase nach außerhalb der Elektrodenanordnung dadurch entgasen werden, dass es der Batterie lediglich erlaubt wird, für eine ausreichende Zeitspanne zu stehen; das heißt, ohne Ausführen einer speziellen Operation im Anschluss an den Initialladeschritt (wie etwa Öffnen des Hartgehäuses oder gewaltsames Ausstoßen von Gasen von innerhalb des Gehäuses).
  • Obwohl nicht einer besonderen Beschränkung unterworfen, macht das Positivelektrodenaktivmaterial in einem Verhältnis der gesamten Positivelektrodenmischungsschicht typischerweise zumindest 50 Massen-% (typischerweise von 70 Massen-% bis 99 Massen-%), und bevorzugt von ungefähr 80 Massen-% bis ungefähr 99 Massen-%, aus.
  • Hier umfasst die Bedeutung von Lithium-Nickel-Kobalt-Mangan-Komplexoxid neben dem Bezug auf Oxide, in welchen die Strukturmetallelemente Li, Ni, Co und Mn sind, auch Oxide, die zumindest ein Metallelement enthalten, das sich von Li, Ni, Co und Mn unterscheidet (d. h. ein Übergangsmetallelement und/oder ein Hauptgruppenmetallelement, das sich von Li, Ni, Co und Mn unterscheidet). Dieses Metallelement kann zum Beispiel eines oder zwei oder mehr Elemente von Aluminium (Al), Chrom (Cr), Eisen (Fe), Vanadium (V), Magnesium (Mg), Titan (Ti), Zirkonium (Zr), Niob (Nb), Molybdän (Mo), Wolfram (W), Kupfer (Cu), Zink (Zn), Gallium (Ga), Indium (In), Zinn (Sn), Lanthan (La) und Cer (Ce) sein. Das Gleiche gilt auch für die Lithiumnickeloxide, Lithiumkobaltoxide und Lithiummanganoxide. Ein durch ein bekanntes Verfahren hergestelltes Lithium-Übergangsmetalloxidpulver kann ohne Modifikationen als solch ein Lithium-Übergangsmetalloxid verwendet werden (typischerweise in der Form von Teilchen).
  • Das leitfähige Material kann spezifisch eine Einfachauswahl oder zwei oder mehr Auswahlen von kohlenstoffhaltigen Materialien, wie etwa Kohlenstoffschwarz (z. B. Acetylenschwarz, Ketjen-Schwarz), Graphitpulvern (natürlich oder synthetisch), Kohlenstofffasern (PAN-basierten Kohlenstofffasern, Pech-basierten Kohlenstofffasern) und so weiter sein. Alternativ können Metallfasern (z. B. Aluminium, Edelstahl), leitfähige Metallpulver (z. B. Silber (Ag), Nickel (Ni), Kupfer (Cu)), Metalloxide (z. B. ZnO, SnO2) und synthetische Fasern, die mit einem Metall oberflächenbeschichtet sind, verwendet werden. Von diesen ist Acetylenschwarz ein bevorzugtes Kohlenstoffpulver.
  • Obwohl nicht besonders beschränkt, kann das Verhältnis von leitfähigem Material in der gesamten Positivelektrodenmischungsschicht von ungefähr 0,1 Massen-% bis ungefähr 15 Massen-% eingestellt werden, und wird bevorzugt auf von ungefähr 1 Massen-% bis ungefähr 10 Massen-% (stärker bevorzugt von ungefähr 2 Massen-% bis ungefähr 6 Massen-%) eingestellt.
  • Eine, zwei oder mehr Substanzen, die in konventionellen Lithiumsekundärbatterien verwendet werden, können hier ohne bestimmte Beschränkung als das Bindemittel verwendet werden. Typischerweise können bevorzugt verschiedene Polymermaterialien verwendet werden. Zum Beispiel kann in dem Fall, in dem eine Positivelektrodenmischungsschicht unter Verwendung einer wässrigen Flüssigzusammensetzung gebildet wird, bevorzugt ein Polymermaterial verwendet werden, welches sich in Wasser löst oder dispergiert. Solche Polymermaterialien sind zum Beispiel Zellulosepolymere, Fluorharze, Vinylacetatcopolymere und Gummis. Illustrative Beispiele beinhalten Carboxymethylcellulose (CMC), Hydroxypropylmethylcellulose (HPMC), Polyvinylalkohol (PVA), Polytetrafluorethylen (PTFE), Tetrafluorethylenhexafluorpropylencopolymere (FEP), Styrol-Butadiengummis (SBR) und Acrylsäure-modifizierte SBR-Harze (SBR-Latex). Alternativ kann in Fällen, in denen eine Positivelektrodenmischungsschicht unter Verwendung einer Lösungsmittel-basierten Flüssigzusammensetzung gebildet wird (eine Lösungsmittel-basierte Zusammensetzung, in welcher der Hauptinhaltsstoff des Dispersionsmediums ein organisches Lösungsmittel ist), bevorzugt ein Polymermaterial verwendet werden, welches sich in einem organischen Lösungsmittel dispergiert oder löst. Illustrative Beispiele solcher Polymermaterialien beinhalten Polyvinylidenfluorid (PVdF), Polyvinylidenchlorid (PVdC) und Polyethylenoxid (PEO).
  • Obwohl nicht besonders beschränkt, kann das Verhältnis der gesamten Positivelektrodenmischungsschicht, das durch das Bindemittel ausgemacht wird, zum Beispiel von ungefähr 0,1 Massen-% bis ungefähr 10 Massen-%, und bevorzugt von ungefähr 1 Massen-% bis ungefähr 5 Massen-% eingestellt werden.
  • Ein, zwei oder mehr Lösungsmittel unter denen, die in konventionellen Lithiumsekundärbatterien verwendet werden, können ohne bestimmte Beschränkung hier als das Lösungsmittel verwendet werden. Solche Lösungsmittel werden im Allgemeinen in wässrige und organische Lösungsmittel aufgeteilt. Ein wässriges Lösungsmittel ist bevorzugt Wasser oder ein gemischtes Lösungsmittel, das hauptsächlich aus Wasser zusammengesetzt ist. Ein, zwei oder mehr organische Lösungsmittel, die fähig sind um sich mit Wasser einheitlich zu mischen (wie etwa niedere Alkohole und niedere Ketone) können geeignet ausgewählt werden und als die Lösungsmittel verwendet werden, die sich von Wasser unterscheiden, um gemischte Lösungsmittel auszumachen. Zum Beispiel ist es bevorzugt, ein wässriges Lösungsmittel zu verwenden, in welchem zumindest ungefähr 80 Massen-% (stärker bevorzugt zumindest ungefähr 90 Massen-%, und noch stärker bevorzugt zumindest ungefähr 95 Massen-%) des wässrigen Lösungsmittels Wasser ist. Besonders bevorzugte Beispiele beinhalten wässrige Lösungsmittel (z. B. Wasser), welches im Wesentlichen aus Wasser zusammengesetzt ist.
  • Beispielhafte organische Lösungsmittel beinhalten Amide, Alkohole, Ketone, Ester, Amine, Ether, Nitrile, cyclische Ether und aromatische Kohlenwasserstoffe. Illustrative Beispiele beinhalten N-Methyl-2-pyrrolidon (NMP), N,N-Dimethylformamid (DMF), N,N-Dimethylacetamid, 2-Propanol, Ethanol, Methanol, Aceton, Methylethylketon, Methylpropenat, Cyclohexanon, Methylacetat, Ethylacetat, Methylacrylat, Diethyltriamin, N,N-Dimethylaminopropylamin, Acetonitril, Ethylenoxide, Tetrahydrofuran (THF), Dioxan, Benzol, Toluol, Ethylbenzol, Xylol, Dimethylsulfoxid (DMSO), Dichlormethan, Trichlormethan und Dichlorethan.
  • Wo notwendig können verschiedene Additive (z. B. Materialien, die fähig sind, dass sie als Dispersionsmittel funktionieren, und anorganische Verbindung, welche während einem Überladen ein Gas erzeugen) in der hier angefertigten positiven Elektrodenmischungsaufschlämmung beinhaltet sein. Beispielhafte Dispergiermittel beinhalten Polymerverbindungen mit einer hydrophoben Kette und hydrophilen Gruppen (z. B. Alkalisalze, und typischerweise Natriumsalze); anionische Verbindungen, wie etwa Schwefelsäuresalze, Sulfonsäuresalze und Phosphorsäuresalze; und kationische Verbindungen, wie etwa Amine. Illustrative Beispiele beinhalten Carboxymethylcellulose (CMC), Methylcellulose, Ethylcellulose, Hydroxypropylcellulose, Butyral, Polyvinylalkohol, modifizierten Polyvinylalkohol, Polyethyleneoxid, Polyvinylpyrrolidon, Polycarbonsäure, oxidierte Stärke und Phosphatstärke. Bevorzugt können wasserlösliche Polymermaterialien, wie etwa Carboxymethylcellulose, verwendet werden.
  • In dem hier offenbarten Herstellungsverfahren ist die negative Elektrode der abgedichteten Lithiumsekundärbatterie in einer Form, die erhalten ist durch Mischen eines Negativelektrodenaktivmaterials, eines Bindemittels und dergleichen in einem geeigneten Lösungsmittel, um eine aufschlämmungsähnliche (was verstanden werden kann, dass es „pastenähnlich” und „tintenähnlich” beinhaltet) Negativelektrodenmischungsschicht-bildende Zusammensetzung (hiernach bezeichnet als die „Negativelektrodenmischungsaufschlämmung”) herzustellen, dann Aufbringen dieser Aufschlämmung auf einen Negativelektrodenstromabnehmer, um eine Negativelektrodenmischungsschicht zu bilden (hiernach bezeichnet als die Negativelektrodenaktivmaterialschicht). Ein Verfahren, das das Aufbringen einer geeigneten Menge der Negativelektrodenmischungsaufschlämmung auf eine oder beide Seiten des Negativelektrodenstromabnehmers, dann Trocknen der aufgebrachten Aufschlämmung, beinhaltet, kann bevorzugt als das Verfahren zum Bilden der Negativelektrodenmischungsschicht verwendet werden. Nach dem Trocknen der Negativelektrodenmischungsaufschlämmung kann die Dicke oder Dichte der Negativelektrodenmischungsschicht durch Ausführen einer geeigneten Druckbehandlung eingestellt werden.
  • Negativelektrodenstromabnehmermaterialien, welche hier verwendet werden können, beinhalten Kupfer, Nickel, Titan und Edelstahl. Die Form des Stromabnehmers ist nicht besonders beschränkt, da sie in Konformität mit zum Beispiel der Form der herzustellenden Batterie variieren kann. Allerdings kann zum Beispiel ein stabgeformter Artikel, plattengeformter Artikel, Folie, Netz usw. verwendet werden. Eine Folie wird hauptsächlich in Batterien verwendet, die mit der unten beschriebenen gewickelten Elektrodenanordnung ausgestattet sind. Die Dicke der Stromabnehmerfolie ist nicht besonders beschränkt, aber, um eine gute Balance zwischen der Kapazitätsdichte der Batterie und der Stärke des Stromabnehmers zu erhalten, wird bevorzugt eine ungefähr 5 μm bis 50 μm (bevorzugt 8 μm bis 30 μm) Stromabnehmerfolie verwendet.
  • Eine, zwei oder mehr Substanzen, die in konventionellen Lithiumsekundärbatterien verwendet werden, können hier ohne bestimmte Beschränkung als das Negativelektrodenaktivmaterial verwendet werden. Illustrative Beispiele beinhalten teilchenförmiges Graphitpulver (Kohlenstoffteilchen), die zumindest in einem Abschnitt davon eine Graphitstruktur (geschichtete Struktur) beinhalten, Oxide, wie etwa Lithiumtitanoxid (LTO), und Legierungen von Zinn (Sn) oder Silizium (Si) mit Lithium. Beispiele von Graphitpulvern, die verwendet werden können, beinhalten Graphit, nicht-graphitisierbaren Kohlenstoff (Hartkohlenstoff), graphitisierbaren Kohlenstoff (Weichkohlenstoff) und Kombinationen davon. Von diesen kann bevorzugt Graphit verwendet werden. Der Graphit kann aus einer, zwei oder mehr Arten sein, die ausgewählt sind aus zum Beispiel natürlichen Graphiten (Plumbago), gesammelt von natürlich vorkommenden Mineralien, synthetischen Graphiten, die aus Mineralöl- oder Kohle-basierten Materialien hergestellt werden, und prozessierten Graphiten, die durch Unterwerfen der obigen Graphite einer Prozessierung, wie etwa Schleifen und Drücken, erhalten werden.
  • Obwohl nicht besonders beschränkt, ist der Anteil der gesamten Negativelektrodenmischungsschicht, der durch das Negativelektrodenaktivmaterial ausgemacht wird, zumindest ungefähr 50 Massen-%, und bevorzugt von ungefähr 90 Massen-% bis ungefähr 99 Massen-% (z. B. von ungefähr 95 Massen-% bis ungefähr 99 Massen-%).
  • Das hier verwendete Bindemittel kann ein geeignetes sein, das ausgewählt ist aus den Polymermaterialien, die zuvor als Bindemittel für die Positivelektrodenmischungsschicht genannt sind. Illustrative Beispiele beinhalten Polyvinylidenfluorid (PVdF), Polytetrafluorethylen (PTFE) und Styrol-Butadiengummi (SBR). Obwohl nicht einer bestimmten Beschränkung unterworfen, kann der Anteil der gesamten Negativelektrodenmischungsschicht, der durch das Bindemittel ausgemacht wird, zum Beispiel von 0,1 Massen-% bis 10 Massen-% (bevorzugt von 0,5 Massen-% bis 5 Massen-%) eingestellt werden.
  • Das hier verwendete Lösungsmittel kann ein geeignetes sein, das aus den Lösungsmitteln ausgewählt ist, die oben genannt sind als Lösungsmittel, die verwendet werden können, wenn die oben-beschriebene Positivelektrodenmischungsschicht gebildet wird.
  • Die oben-beschriebene positive Elektrode und negative Elektrode werden als Schichten gestapelt, um eine Elektrodenanordnung zu produzieren. Die Form dieser Elektrodenanordnung ist nicht besonders beschränkt. Zum Beispiel kann eine gewickelte Elektrodenanordnung verwendet werden, die erhalten ist durch Stapeln als Schichten und Zusammenwickeln einer Langstreifen-geformten positiven Elektrode, in welcher eine Positivelektrodenmischungsschicht einer bestimmten Breite auf einem Langstreifen-geformten Positivelektrodenstromabnehmer in der Längsrichtung des Positivelektrodenstromabnehmers gebildet wurde, und einer Langstreifen-geformten negativen Elektrode, in welcher eine Negativelektrodenmischungsschicht einer bestimmten Breite auf einem Langstreifen-geformten Negativelektrodenstromabnehmer in der Längsrichtung des Negativelektrodenstromabnehmers gebildet wurde. In Fällen, in denen solch eine Elektrodenanordnung eine abgeflachte Form aufweist, die erhalten ist durch laterales Drücken, gibt es eine Tendenz, dass die in dem Initialladeschritt erzeugten Gase in den geraden Abschnitten, welche einen niedrigen Oberflächendruck aufweisen, anwesend sind, weil der Oberflächendruck in den Eckabschnitten und den geraden Abschnitten der Elektrodenanordnung unterschiedlich ist. Dies kann wiederum zu einer Abnahme in den Batteriecharakteristiken führen. Allerdings können mit dem hier offenbarten Herstellungsverfahren, wie in den nachfolgend beschriebenen Beispielen gezeigt, Batterien von stabiler Qualität hergestellt werden, weil die erzeugten Gase selbst in solchen Fällen nach außerhalb der Elektrodenanordnung ausgestoßen werden können.
  • Die hier offenbarte abgedichtete Lithiumsekundärbatterie hat typischerweise einen Aufbau, in welchem ein Separator zwischen der positiven Elektrode und der negativen Elektrode eingefügt ist. Verschiedene poröse Sheets, wie solche, die in konventionellen Lithiumsekundärbatterien verwendet werden, können hier als der Separator verwendet werden. Illustrative Beispiele beinhalten poröse Harzsheets (Film, Fliesstoff, etc.), die aus einem Harz wie etwa Polyethylen (PE), Polypropylen (PP), Polyester, Zellulose oder Polyamid zusammengesetzt sind. Solche porösen Harzsheets können einen Einschichtaufbau oder einen Mehrschichtaufbau von zwei oder mehr Schichten aufweisen (z. B. einen Dreischichtaufbau, in welchem PP-Schichten auf beiden Seiten einer PE-Schicht gestapelt wurden). In abgedichteten Lithiumsekundärbatterien (Lithiumpolymerbatterien), welche eine Festelektrolytlösung verwenden, kann der Aufbau einer sein, in welchem der Elektrolyt auch als der Separator dient.
  • <<Elektrodenanordnung-Einhausschritt (S10)>>
  • Als nächstes werden die obige Elektrodenanordnung und die Elektrolytlösung innerhalb eines geeigneten Hartgehäuses platziert. Das hier verwendete Hartgehäuse kann aus einem Material und einer Form sein, die in konventionellen Lithiumsekundärbatterien verwendet werden. Das Material, das das Hartgehäuse ausmacht, kann zum Beispiel ein Metallmaterial wie etwa Aluminium oder Stahl, oder ein Harzmaterial wie etwa Polyolefin oder Polyimid sein. Von diesen ist aus solchen Gründen wie der Fähigkeit zum Erhöhen der Wärmeableitbarkeit und Energiedichte die Verwendung eines Hartgehäuses, das aus einem relativ leichtgewichtigen Metall gemacht ist (z. B. Aluminium oder eine Aluminiumlegierung), bevorzugt. Die Form (Außenseitenform des Behälters) ist nicht besonders beschränkt und kann zum Beispiel kreisförmig (zylindrisch, münzenähnlich, knopfähnlich) sein oder eine sechsseitige Form (wie etwa die eines rechtwinkligen Prismas oder Würfels) ausweisen. Zusätzlich kann die Batterie mit einem Sicherheitsmechanismus, wie etwa einer Stromunterbrechungsvorrichtung (einer Vorrichtung, welche den Strom unterbrechen kann in Antwort auf einen Anstieg eines inneren Drucks während des Überladens der Batterie), ausgestattet sein.
  • Ein, zwei oder mehr nichtwässrige Elektrolytlösungen der gleichen Art wie die, die in konventionellen Lithiumsekundärbatterien verwendet werden, können hier ohne bestimmte Beschränkung als die Elektrolytlösung verwendet werden. Diese nichtwässrigen Elektrolytlösungen haben typischerweise eine Zusammensetzung, die einen Elektrolyten (Lithiumsalz) in einem geeigneten nichtwässrigen Lösungsmittel beinhaltet.
  • Das nichtwässrige Lösungsmittel wird als aprotische Lösungsmittel veranschaulicht, wie etwa Carbonate, Ester, Ether, Nitrile, Sulfone und Lactone. Illustrative Beispiele beinhalten Ethylencarbonat (EC), Propylencarbonat (PC), Diethylcarbonat (DEC), Dimethylcarbonat (DMC), Ethylmethylcarbonat (EMC), 1,2-Dimethoxyethan, 1,2-Diethoxyethan, Tetrahydrofuran, 2-Methyltetrahydrofuran, Dioxan, 1,3-Dioxolan, Diethylenglycoldimethylether, Ethylenglycoldimethylether, Acetonitril, Propionitril, Nitromethan, N,N-Dimethylformamid, Dimethylsulfoxid, Sulfolan und γ-Butyrolacton. Von diesen werden bevorzugt nichtwässrige Lösungsmittel verwendet, die primär aus Carbonaten zusammengesetzt sind, weil sie in dem nachfolgend beschriebenen Initialladeschritt auf der Negativelektrodenoberfläche reduziert und zersetzt werden und fähig sind, einen Festelektrolytinterphasen-(SEI)-Film auf der Oberfläche des Negativelektrodenaktivmaterials zu bilden. Unter diesen wird vorteilhaft EC verwendet, welches eine hohe dielektrische Konstante aufweist, und DMC und EMC, welche hohe Oxidationspotentiale (weite Potentialfenster) aufweisen.
  • Diese Elektrolytlösung kann eine Elektrolytlösung in fester Form (gelähnlich) sein, die durch Zugeben eines Polymers zu einer flüssigen Elektrolytlösung erhalten wurde.
  • Illustrative Beispiele des Elektrolyten beinhalten LiPF6, LiBF4, LiClO4, LiN(SO2CF3)2, LiN(SO2C2F5)2, LiCF3SO3, LiC4F9SO3, LiC(SO2CF3)3 und LiClO4. Von diesen wird LiPF6 bevorzugt verwendet. Die Konzentration des Elektrolyten ist nicht besonders beschränkt. Allerdings, falls die Elektrolytkonzentration zu niedrig ist, gibt es eine Tendenz, dass die Menge an Lithiumionen, die in der Elektrolytlösung beinhaltet sind, inadäquat ist, und dass die Ionenleitfähigkeit abnimmt. Andererseits, falls die Konzentration des Trägerelektrolyten zu hoch ist, gibt es eine Tendenz, dass die Viskosität der nichtwässrigen Lösung zu hoch wird, was die Ionenleitfähigkeit erniedrigt. Daher wird bevorzugt eine nichtwässrige Elektrolytlösung verwendet, die den Elektrolyten in einer Konzentration von ungefähr 0,1 Mol/L bis ungefähr 5 Mol/L (bevorzugt von ungefähr 0,8 Mol/L bis ungefähr 1,5 Mol/L) enthält.
  • Zusätzlich können hier verschiedene Arten von Additiven in der Elektrolytlösung verwendet werden, wie etwa Additive zum Erhöhen der Batterieleistungsfähigkeit (z. B. Vinylencarbonat (VC), Fluorethylencarbonat (FEC)) und Überlade-Verhinderungsmittel (dies bezieht sich auf Verbindungen, welche sich zersetzen, eine große Menge an Gas erzeugen, wenn die Batterie in einem überladenen Zustand ist; typische Beispiele beinhalten Biphenyl (BP) und Cyclohexylbenzol (CHB)).
  • <<Abdichtschritt (S20)>>
  • Als Nächstes wird das Innere des Hartgehäuses, in welchem die Elektrodenanordnung und die Elektrolytlösung eingehaust wurden, einer druckreduzierenden Behandlung unterzogen und dadurch in einen negativ unter Druck gesetzten Zustand eingestellt. Dieser Schritt kann aus einer Behandlung bestehen, in welcher eine Vakuumpumpe oder dergleichen zu der Öffnung in dem Hartgehäuse vor der Abdichtung verbunden wird, und Gase innerhalb des Gehäuses (typischerweise trockene Luft oder Erdgase) abgezogen werden. Durch Verwendung solch einer Vakuum-Abziehbehandlung und Unterziehen des Inneren des Gehäuses einer druckreduzierenden Behandlung zu einem Zustand mit z. B. einem Druck niedriger als 60 kPa abs. (typischerweise von ungefähr 10 kPa abs. bis ungefähr 60 kPa abs.), können die Gase, die in dem nachfolgend beschriebenen Initialladeschritt erzeugt werden, geeignet von dem Inneren der Elektrodenanordnung ausgestoßen werden. Weil der Grad an Druckreduktion innerhalb des Hartgehäuses größer ist als der Druck der erzeugten Gase, kann ein Anschwellen des Gehäuses unterdrückt werden. Daher können Batterien von stabiler Qualität hergestellt werden.
  • In der vorliegenden Beschreibung bezeichnet der Grad an Druckreduktion den absoluten Druck relativ zu einem absoluten Vakuum, welches als 0 kPa (Atmosphärendruck ist 101,3 kPa) ausgedrückt ist. Um dies von dem relativen Druck zu unterscheiden, sind die Einheiten von absolutem Druck als „kPa abs.” bezeichnet.
  • Der bevorzugte Grad an Druckreduktion in der Vakuum-Abziehbehandlung kann gemäß der Menge an Gasen, die in dem nachfolgend beschriebenen Initialladeschritt erzeugt werden, variieren. Faktoren, die einen Einfluss auf diese Menge an Gasen aufweisen, beinhalten die Menge an enthaltener Feuchtigkeit, die Arten an Aktivmaterialien (Positivelektrodenaktivmaterial und/oder Negativelektrodenaktivmaterial), die Arten an Elektrolytlösung, die Form der Elektrodenanordnung, und die Form des Hartgehäuses. Zusätzlich gilt generell, dass, je näher das Vakuumabziehen an einem absoluten Vakuum (0 kPa abs.) ist, desto kürzer ist die Länge an benötigter Zeit für den nachfolgend beschriebenen Stehenlassschritt. Solch eine Druckreduktion kann auf einmal ausgeführt werden oder kann in mehreren Stufen ausgeführt werden.
  • Als Nächstes wird, wobei das Inneren des Gehäuses in einen negativ unter Druck gesetzten Zustand versetzt wurde, das Gehäuse abgedichtet. In dem hier offenbarten Herstellungsverfahren kann solch eine Abdichtung ausgeführt werden durch ein Verfahren ähnlich zu den Verfahren, die in konventionellen abgedichteten Lithiumsekundärbatterien verwendet werden. Zum Beispiel, wenn ein aus Metall hergestelltes Hartgehäuse verwendet wird, können Techniken wie etwa Laserschweißen oder Elektronenstrahlschweißen verwendet werden. Wenn ein nichtmetallisches Gehäuse (z. B. ein aus einem Harzmaterial hergestelltes Gehäuse) verwendet wird, kann eine Technik wie etwa Bonding mit einem Haftmittel oder Ultraschallschweißen verwendet werden.
  • Dieser Schritt wird gewöhnlich innerhalb eines Reinraums (Trockenraum) oder einer Glovebox ausgeführt, die eine Umgebung beibehält, die in einem sehr niedrigen Feuchtigkeitszustand (eine Trockenumgebung; typischerweise eine Umgebung mit einem Taupunkt von –20°C oder niedriger) gehalten wird. Das Innere der Trockenumgebung wird z. B. mit trockener Luft oder einem Erdgas wie etwa Argon gefüllt. Dies macht es möglich, von den Gasen, die in dem nachfolgend beschriebenen Initialladeschritt erzeugt werden, die Menge der Gase, welche von Feuchtigkeit abstammen, zu reduzieren.
  • Die Operation zum Reduzieren des Drucks in dem Inneren des Hartgehäuses und die Operation des Abdichtens des Gehäuses werden oben separat erklärt, obwohl diese (Druckreduktion und Schweißen) als eine Serie von Operationen ausgeführt werden können.
  • <<Initialladeschritt (S30)>>
  • Als Nächstes wird initiales Laden ausgeführt, bei welchem die Batterie nach dem obigen Abdichtschritt auf zumindest die Spannung eingestellt wird, bei welcher die Elektrodenanordnung Gase erzeugt. In dem Initialladeschritt des hier offenbarten Herstellungsverfahrens zersetzen sich Spurenmengen an Feuchtigkeit, die in den Batteriebauteilen beinhaltet sind, und einiges der Elektrolytlösung zersetzt sich an der Oberfläche der Elektroden, was Gase (z. B. Wasserstoff (H2)) erzeugt, zusammen mit der Bildung eines Festelektrolytinterphasen-(SEI)-Films auf der Oberfläche des Negativelektrodenaktivmaterials. Die Grenzfläche zwischen der Negativelektrodenoberfläche und der Elektrolytlösung wird dadurch stabilisiert, was es ermöglicht zu verhindern, dass sich die Elektrolytlösungsinhaltstoffe weiter zersetzen. Allerdings, falls das eingestellte Potential zu hoch ist, kann dies einen nachteiligen Einfluss auf die Batteriecharakteristiken haben, wie etwa das Begünstigen von Elektrolytlösung-Zersetzungsreaktionen. Das eingestellte Potential kann sich abhängig von der verwendeten Elektrolytlösung und anderen Faktoren unterscheiden. Zum Beispiel kann es eingestellt werden, so dass es zumindest 1 V, aber nicht über einer vorbestimmten Spannung in dem obigen Hauptladeschritt (z. B. zumindest 1 V aber nicht mehr als 3,5 V, bevorzugt zumindest 2 V aber nicht mehr als 3,5 V, und stärker bevorzugt zumindest 3 V aber nicht mehr als 3,5 V) ist.
  • Dieses Einstellen des Potentials kann ausgeführt werden durch Konstantstromladen (CC-Laden) bei einer Rate von ungefähr 1/10 C bis ungefähr 10 C (bevorzugt von ungefähr 1/10 C bis ungefähr 5 C, und stärker bevorzugt von ungefähr 1/10 C bis ungefähr 1 C) von dem Beginn des Ladens bis die Spannung zwischen den Positiv- und Negativelektrodenenden einen bestimmten Wert erreicht. Alternativ kann das Einstellen des Potentials ausgeführt werden durch Konstantstrom, Konstantspannungsladen (CC-CV-Laden), das das Laden bedingt bei einem konstanten Strom von ungefähr 1/10 C bis ungefähr 10 C (bevorzugt von ungefähr 1/10 C bis ungefähr 5 C, und stärker bevorzugt von ungefähr 1/10 C bis ungefähr 1 C) von dem Beginn des Ladens bis die Spannung zwischen den Positiv- und Negativelektrodenenden einen bestimmten Wert erreicht, dann Laden bei einer konstanten Spannung für eine bestimmte Zeitlänge. Laden kann auf einmal ausgeführt werden, oder zwei oder mehr Lade-/Entladeoperationen können wiederholt ausgeführt werden.
  • Zum Beispiel kann in den nachfolgend beschriebenen Beispielen durch Konstantstromladen der Batterie bei einer Rate von 1 C für 720 Stunden die Erzeugung von Gasen im Wesentlichen zur Vervollständigung gebracht werden. Überdies können Batterien von stabiler Qualität hergestellt werden, weil es mit diesem Schritt möglich ist, die Erzeugung von Gasen in nachfolgenden Ladeschritten (z. B. dem nachfolgend beschriebenen Hauptladeschritt) zu unterdrücken. Zusätzlich können Verbesserungen in den Batteriecharakteristiken (wie etwa eine Erniedrigung in dem Ladeübertragungswiderstand und eine Erhöhung in der Energiedichte) vorteilhaft erreicht werden.
  • <<Stehenlassschritt (S40)>>
  • Es ist hier bevorzugt, der Batterie zu erlauben, stillzustehen, bis die in dem Initialladeschritt erzeugten Gase im Wesentlichen aus dem Inneren der Elektrodenanordnung entgast sind. Das hier offenbarte Herstellungsverfahren ist einfach und leicht, weil keine spezielle Ausrüstung oder Operationen (wie etwa Öffnen des Hartgehäuses oder gewaltsames Ausstoßen von Gasen von innerhalb des Gehäuses) benötigt werden, um Gase, die innerhalb der Elektrodenanordnung vorhanden sind, auszustoßen.
  • Wie hierin verwendet, bezieht sich „bis die Gase, die erzeugt ... im Wesentlichen von der Elektrodenanordnung entgast sind” typischerweise auf die Zeit, die es braucht, bis zumindest ungefähr 90% der erzeugten Gase von der Elektrodenanordnung entgast sind, und bezieht sich bevorzugt auf die Zeit, die es benötigt, dass zumindest ungefähr 95% der erzeugten Gase von der Elektrodenanordnung entgast sind. Allerdings sind geringe Unterschiede eines Grads, der die Batterieleistungsfähigkeit nicht stark beeinträchtigt, wie etwa 90% und 89%, innerhalb des Bereichs des Ausdrucks „im Wesentlichen”, wie hier verwendet, subsumiert.
  • Die Zeit, die für diesen Schritt benötigt wird, kann sich abhängig von Bedingungen, wie etwa dem Grad der Druckreduktion in dem Abdichtschritt, und einer Menge von in dem Initialladeschritt erzeugten Gasen, unterscheiden. Obwohl es auch möglich ist, die Batterie in diesem Zustand für eine lange Zeit zu halten, vorausgesetzt, dass solch ein Verhalten keinen großen Einfluss auf die Batteriecharakteristiken hat, ist eine Vervollständigung dieses Schritts in einer kürzeren Zeit unter dem Gesichtspunkt der Produktivitätseffizienz und anderen Überlegungen bevorzugt. In einer bevorzugten Ausführungsform wird der Stehenlassschritt für zumindest 72 Stunden (und bevorzugt zumindest 96 Stunden) aber nicht mehr als 240 Stunden (und bevorzugt nicht mehr als 120 Stunden) ausgeführt, während das Innere des Hartgehäuses nach dem initialen Laden in einem Zustand beibehalten wird, der nicht zu der Atmosphäre geöffnet ist. Dadurch, dass es der Batterie erlaubt ist, für diese Zeitlänge zu stehen, können Gase an der Oberfläche der Elektrode und/oder innerhalb der Elektrodenmischungsschichten effizient nach außerhalb der Elektrodenanordnung ausgestoßen werden. In bestimmten Fällen, wie etwa wenn die Menge von erzeugten Gasen sehr gering ist, kann dieser Schritt sogar ausgelassen werden. Es ist auch möglich, eine Operation mitzubenutzen, die das Ausstoßen von Gasen von innerhalb der Elektrodenanordnung begünstigt, vorausgesetzt, dass dies keinen größeren nachteiligen Effekt auf die Batteriecharakteristiken hat.
  • <<Hauptladeschritt (S50)>>
  • Als Nächstes wird ein Hauptladen ausgeführt, in welchem die Batterie im Anschluss an dem obigen Stehenlassschritt zu einer vorbestimmten Spannung geladen wird. Der Hauptladeschritt kann zum Beispiel durch Konstantstrom, Konstantspannungsladen (CC-CV-Laden), das das Laden bedingt bei einem Konstantstrom von ungefähr 1/10 C bis ungefähr 10 C von dem Beginn des Ladens bis die Spannung zwischen den Positiv- und Negativelektrodenenden einen bestimmten Wert erreicht, dann Laden bei einer konstanten Spannung ausgeführt werden. Hier bezieht sich „vorbestimmte Spannung” auf eine Spannung, bei welcher die Batterie tatsächlich verwendet wird, was typischerweise zumindest die Batteriespannung in dem obigen Initialladeschritt ist, und nicht über der Spannung, bei welcher sich die Elektrolytlösung nicht oxidativ zersetzt. Spezifischer ist die vorbestimmte Spannung in einer Batterie, die wie in den nachfolgend beschriebenen Beispielen konstruiert ist, zumindest 3 V (typischerweise zumindest 3,5 V, bevorzugt zumindest 3,7 V, und stärker bevorzugt zumindest 4,0 V), aber nicht mehr als 4,5 V (typischerweise weniger als 4,5 V, und bevorzugt nicht mehr als 4,3 V). Das hier offenbarte Herstellungsverfahren ist dadurch gekennzeichnet, dass das Innere des Hartgehäuses von dem Abdichtschritt (S10) bis zum Hauptladeschritt (S50) nicht zu der Atmosphäre geöffnet ist. Als ein Ergebnis besteht minimale Notwendigkeit für Ausrüstung zum Beibehalten einer Trockenatmosphäre, was es ermöglicht, die Kosten und den Ärger (Wartung, etc.), die zum Beibehalten solch einer Bedingung notwendig sind, stark einzudämmen.
  • Ohne die Absicht zu hegen die Erfindung zu beschränken, um schematisch die Konstruktion einer abgedichteten Lithiumsekundärbatterie gemäß einer Ausführungsform davon zu illustrieren, zeigen 2 bis 4 schematisch die Struktur einer abgedichteten Lithiumsekundärbatterie (Zelle) in einer Form, in welcher eine abgeflachte und gewickelte Elektrodenanordnung (gewickelte Elektrodenanordnung) und eine nichtwässrige Elektrolytlösung innerhalb eines Behälters von flacher, rechtwinkliger (boxähnlicher) Form eingehaust sind. Zusätzlich zeigt 5 schematisch einen Batteriepack mit einer Konstruktion, in welcher eine Mehrzahl an Zellen gemäß einer Ausführungsform der Erfindung miteinander verbunden und angeordnet wurden. In der unteren Beschreibung dieser Diagramme können Bauteile oder Merkmale mit ähnlichen Funktionen durch ähnliche Symbole bezeichnet werden, und wiederholte Erklärungen können weggelassen werden oder vereinfacht sein. Die Dimensionsverhältnisse (Länge, Breite, Dicke, etc.) in den entsprechenden Diagrammen spiegeln nicht die wahren Dimensionsverhältnisse wider.
  • 2 ist eine perspektivische Ansicht, die schematisch das Innere einer abgedichteten Lithiumsekundärbatterie 100 gemäß einer Ausführungsform der Erfindung zeigt. 3 ist eine schematische Ansicht, die die Struktur der in 2 gezeigten abgedichteten Lithiumsekundärbatterie in einem longitudinalen Abschnitt zeigt, der entlang der Linie III-III genommen ist.
  • Wie in 2 und 3 gezeigt, weist die abgedichtete Lithiumsekundärbatterie 100 gemäß dieser Ausführungsform ein Hartgehäuse (Außenbehälter) 50 auf, das aus einem metallischen oder nichtmetallischen Material hergestellt ist. Das Hartgehäuse 50 beinhaltet einen Hartgehäusekörper 52 von flacher, rechtwinkliger (boxähnlicher) Form, der oben geöffnet ist, und einen Deckel 54, welcher die Öffnung schließt. Ein Positivelektrodenende 70, das zu einem Positivelektrodensheet 10 einer gewickelten Elektrodenanordnung 80 elektrisch verbunden ist, und ein Negativelektrodenende 72, das zu einem Negativelektrodensheet 20 der Elektrodenanordnung elektrisch verbunden ist, sind auf einer Oberseite (d. h. dem Deckel 54) des Hartgehäuses bereitgestellt. Wie in den Hartgehäusen von konventionellen abgedichteten Lithiumsekundärbatterien ist der Deckel 54 mit einem Sicherheitsventil 55 zum Ausstoßen von Gasen, die sich an der Gehäuseinnenseite während einer Batteriefehlfunktion entwickelt haben, zu der Außenseite des Gehäuses, ausgestattet.
  • Eine Elektrodenanordnung (gewickelte Elektrodenanordnung) 80 in einer Form, die durch Zusammenwickeln, in einer abgeflachten Art und Weise, eines Langstreifen-geformten Positivelektrodensheets 10 und eines Langstreifen-geformten Negativelektrodensheets 20 mit dazwischen eingeschobenen Langstreifen-geformten Separatoren 40A und 40B erhalten ist, wird zusammen mit einer nichtwässrigen Elektrolytlösung (nicht gezeigt) an dem Inneren des Hartgehäuses 50 eingehaust. Die Positivelektrodenstromabnehmerplatte an einem Rand 74 des Positivelektrodensheets 10, wo eine Positivelektrodenmischungsschicht nicht gebildet wurde (d. h. ein ausgesetzter Abschnitt des Positivelektrodenstromabnehmers), und die Negativelektrodenstromabnehmerplatte an einem Rand 76 des Negativelektrodensheets 20, wo eine Negativelektrodenmischungsschicht nicht gebildet wurde (d. h. der exponierte Abschnitt des Negativelektrodenstromabnehmers), werden entsprechend mit dem Positivelektrodenende 70 und dem Negativelektrodenende 72 elektrisch verbunden.
  • 4 ist ein Diagramm, das schematisch die Langstreifen-geformte Sheet-Struktur (Elektrodensheet) in einem frühen Zustand des Zusammenfügens der gewickelten Elektrodenanordnung 80 zeigt. Ein Positivelektrodensheet 10, das zusammengesetzt ist aus einer Positivelektrodenmischungsschicht 14, die in der longitudinalen Richtung auf einer oder beiden Seiten (typischerweise beiden Seiten) eines Langstreifen-geformten Positivelektrodenstromabnehmers 12 gebildet ist, und ein Negativelektrodensheet 20, das zusammengesetzt ist aus einer Negativelektrodenmischungsschicht 24, die in der longitudinalen Richtung auf einer oder beiden Seiten (typischerweise beiden Seiten) eines Langstreifen-geformten Negativelektrodenstromabnehmers 22 gebildet ist, werden als sukzessive Schichten zusammen mit zwei Langstreifen-geformten Separatoren 40A und 40B gestapelt und in der Längsrichtung gewickelt, um eine gewickelte Elektrodenanordnung herzustellen. Durch laterales Drücken und Abflachen dieser gewickelten Elektrodenanordnung kann eine gewickelte Elektrodenanordnung 80 einer abgeflachten Form erhalten werden.
  • 5 zeigt ein Beispiel eines Batteriepacks 200 mit einer Mehrzahl der abgedichteten Lithiumsekundärbatterien (Zellen) 100 (typischerweise ein Batteriepack, in welchem eine Mehrzahl an Zellen in Reihe geschaltet ist). In diesem Batteriepack 200 sind eine Mehrzahl von (eine Anzahl von typischerweise zumindest 10, und bevorzugt ungefähr 10 bis 30, wie etwa 20) abgedichteten Lithiumsekundärbatterien (Zellen) 100 mit jeder anderen Batterie invertiert angeordnet, so dass das Positivelektrodenende 70 und das Negativelektrodenende 72 der entsprechenden Batterien alternierend angeordnet ist, und wobei die breiten Seiten der Hartgehäuse 50 einander (in der Stapelrichtung) zugewandt sind. Kühlplatten 110 einer bestimmten Form werden zwischen diese angeordneten Zellen 100 eingefügt. Diese Kühlplatten 110 funktionieren als Wärmeableitbauteile zum effizienten Wärmeableiten von innerhalb jeder Zelle 100 während der Verwendung erzeugter Wärme, und haben bevorzugt eine Form, die es erlaubt, dass ein Kühlungsfluid (typischerweise Luft) zwischen die Zellen 100 eingeführt werden kann (z. B. eine Form, in welcher eine Mehrzahl von parallelen Kanälen, die sich rechtwinklig von einer Seite einer rechtwinkligen Kühlplatte zu der gegenüberliegenden Seite erstrecken, auf der Oberfläche bereitgestellt sind). Kühlplatten, die aus einem Metall mit einer guten Wärmeleitfähigkeit hergestellt sind, oder aus einem Polypropylen oder anderem synthetischen Harz, das leichtgewichtig und hart ist, sind geeignet.
  • Ein Paar von Endplatten (Rückhalteplatte) 120 ist an beiden Enden der angeordneten Zellen 100 und Kühlplatten 110 eingerichtet. Eine oder eine Mehrzahl von Sheet-ähnlichen Abstandshalterbauteilen 150 kann als Längeeinstelleinrichtung zwischen den Kühlplatten 110 und den Endplatten 120 eingefügt werden. Die so angeordneten Zellen 100, Kühlplatten 110 und Abstandshalterbauteile 150 werden in solch einer Weise zurückgehalten, dass ein bestimmter Rückhaltedruck in der Stapelrichtung angewandt wird, durch ein Rückhalteband 130 zum Festziehen, das angebracht wurde, so dass es zwischen beiden Endplatten spannt. Spezifischer werden die Zellen und andere Bauteile durch das Festziehen und Sichern der Enden des Rückhaltebands 130 zu den Endplatten 120 mit Schrauben 155 in einer Weise so zurückgehalten, dass sie einen bestimmten Rückhaltedruck in der Richtung anwenden, in welcher die Bauteile angeordnet sind. Als ein Ergebnis wirkt ein Rückhaltedruck auch auf die gewickelten Elektrodenanordnungen 80, die in dem Inneren der Hartgehäuse 50 der entsprechenden Zellen 100 eingehaust sind.
  • Überdies werden bei gegenseitig angrenzenden Zellen 100 das Positivelektrodenende 70 einer Zelle und das Negativelektrodenende 72 einer anderen Zelle durch ein Verbindungsbauteil (Sammelschiene) 140 elektrisch verbunden. Ein Batteriepack 200 der gewünschten Spannung wird durch Verbinden der entsprechenden Zellen 100 in Reihe gebildet.
  • Abgedichtete Lithiumsekundärbatterien, die durch das hier offenbarte Verfahren hergestellt werden, sind dadurch gekennzeichnet, dass sie eine stabile Qualität aufweisen und daher in verschiedenen Anwendungen eingesetzt werden können. Überdies, weil diese Batterien vorteilhaft als Batteriepacks verwendet werden können, die durch Kombinieren einer Mehrzahl solcher Batterien erhalten werden, ist die Verwendung in Anwendungen möglich, die hohe Energiedichte und Leistungsdichte benötigen. Zum Beispiel, wie in 6 gezeigt, kann die hier offenbarte abgedichtete Lithiumsekundärbatterie 100 (bevorzugt der Batteriepack 200, der durch Zusammenverbinden einer Mehrzahl solcher Batterien 100 gebildet ist) vorteilhaft als eine Leistungsquelle verwendet werden, welche zum Fahren des Motors eines Fahrzeugs 1, wie etwa einem Automobil, verwendet wird, und eine hohe Energiedichte benötigt. Die Art des Fahrzeugs 1 ist nicht besonders beschränkt; typische Beispiele beinhalten Plug-in-Hybridfahrzeuge (PHV), Hybridfahrzeuge (HV) und elektrische Fahrzeuge (EV).
  • Die Erfindung wird unten konkreter mittels Testbeispiele illustriert, obwohl diese folgenden Beispiele nicht beabsichtigen, die Erfindung in irgendeiner Weise zu beschränken.
  • Mit Bezug auf das hier offenbarte Herstellungsverfahren, um die technische Signifikanz des Abdichtens des Inneren des Hartgehäuses in einem negativ unter Druck gesetzten Zustand zu bestätigen, wurden eine abgedichtete Lithiumsekundärbatterie, die durch Ausführen einer Druck-Reduktionsbehandlung in dem Abdichtschritt erhalten ist, und eine abgedichtete Lithiumsekundärbatterie, welche ohne Ausführen einer Druck-Reduktionsbehandlung (d. h. in einem Atmosphärendruckzustand) in diesem Schritt erhalten ist, gebildet, und die Mengen an Gas, die an dem Inneren der Elektrodenanordnungen in jeder dieser Batterien zurückbehalten wurden, wurden verglichen.
  • Zur gleichen Zeit wurde auch eine Studie über den Einfluss dieser Stehenlasszeit auf die Menge an Gas, die innerhalb der Elektrodenanordnung verbleibt, ausgeführt, um die bevorzugte Stehenlasszeit (d. h. die Zeit von dem Initialladeschritt zu dem Hauptladeschritt) in dem Stehenlassschritt zu untersuchen, welcher ein charakteristischer Schritt in dem hier offenbarten Herstellungsverfahren ist.
  • [Herstellung von Batteriematerialien]
  • Zunächst wurde eine Positivelektrodenmischungsaufschlämmung durch Mischen eines LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2-Pulvers als das Positivelektrodenaktivmaterialpulver, Acetylenschwarz als das leitfähige Material und Polyvinylidenfluorid (PVdF) als das Bindemittel, in einem Massenverhältnis zwischen diesen von 91:6:3, zusammen mit N-Methylpyrrolidon (NMP) zu einem nichtflüchtigen Gehalt (NV-Wert) von 55 Massen-% hergestellt. Diese Aufschlämmung wurde auf beide Seiten einer Langstreifen-geformten Aluminiumfolie (Positivelektrodenstromabnehmer) mit einer Dicke von ungefähr 15 μm beschichtet, wodurch eine Positivelektrodenmischungsschicht gebildet wird, getrocknet, dann gepresst, um eine Sheet-ähnliche positive Elektrode (Positivelektrodensheet) zu ergeben.
  • Als Nächstes wurde eine wässrige Negativelektrodenmischungsaufschlämmung durch Mischen von natürlichem Graphit als das Negativelektrodenaktivmaterial, Styrol-Butadien-Gummi (SBR) als das Bindemittel und Carboxymethylcellulose (CMC) als das Dispergiermittel, in einem Massenverhältnis zwischen diesen von 98:1:1, zusammen mit einem ionenausgetauschten Wasser zu einem nichtflüchtigen Gehalt (NV-Wert) von 50 Massen-% hergestellt. Diese Aufschlämmung wurde auf beide Seiten einer Langstreifen-geformten Kupferfolie (Negativelektrodenstromabnehmer) mit einer Dicke von ungefähr 10 μm beschichtet, wodurch eine negative Elektrodenmischungsschicht gebildet wird, getrocknet, dann gepresst, um eine Sheet-ähnliche negative Elektrode (Negativelektrodensheet) zu ergeben.
  • [Elektrodenanordnung-Einhausschritt]
  • Eine Elektrodenanordnung wurde durch Stapeln des oben hergestellten Positivelektrodensheets und Negativelektrodensheets mit zwei dazwischen eingefügten Separatoren (poröses Polyethylen (PE) wurde hier verwendet) und Wickeln der gestapelten Schichten hergestellt. Diese Elektrodenanordnung wurde in ein prismatisches Hartgehäuse zusammen mit einer nichtwässrigen Elektrolytlösung platziert (die Elektrolytlösung, die hier verwendet wurde, wurde durch Lösen von LiPF6 als dem Elektrolyt zu einer Konzentration von ungefähr 1 Mol/L in einem gemischten Lösungsmittel, das Ethylencarbonat (EC), Dimethylcarbonat (DMC) und Ethylmethylcarbonat (EMC) in einem volumetrischen Verhältnis von 3:4:3 enthält, erhalten).
  • [Abdichtschritt]
  • Als Nächstes wurden abgedichtete Lithiumsekundärbatterien (Arbeitsbeispiele der Erfindung) durch Vakuumziehen in dem Inneren des Hartgehäuses und folglich Setzen derselben in einem negativen unter Druck gesetzten Zustand (hier eingestellt auf 16 kPa abs.), dann Anbringen des Deckels zu der Öffnung in dem Gehäuse und Verbinden desselben mit dem Gehäuse durch Laserschweißen hergestellt. Um die bevorzugte Stehenlasszeit in dem nachfolgend beschriebenen Stehenlassschritt zu bestimmen, wurden hier sieben verschiedene Batterien in einem Test hergestellt.
  • Zusätzlich wurden, abgesehen vom Abdichten des Inneren des Hartgehäuses ohne des Platzierens desselben in einem druckreduzierten Zustand (d. h. abgesehen vom Abdichten des Hartgehäuses in einem atmosphärischen Druckzustand), abgedichtete Lithiumsekundärbatterien (Vergleichsbeispiele) in der gleichen Weise wie in den Arbeitsbeispielen der Erfindung hergestellt. Um die bevorzugte Stehenlasszeit in dem nachfolgend beschriebenen Stehenlassschritt zu bestimmen, wurden hier drei ähnliche Batterien in einem Test hergestellt.
  • [Initialladeschritt -> Stehenlassschritt -> Hauptladeschritt]
  • Alle obengenannten Batterien wurden, nachdem sie abgedichtet wurden, bei einer Rate von 1 C für 720 Sekunden konstantstromgeladen. Als Nächstes, nachdem die die in Tabelle 1 gezeigte Stehenlasszeit abgelaufen war, wurden die Batterien bei einer Laderate von 1 C bis auf 4,1 V (Hauptladeschritt) konstantstromgeladen. Tabelle 1
    Abdichtschritt Stehenlassschritt
    Druckreduktionsbehandlung Druck im Hartgehäuse Stehenlasszeit (h)
    Arbeitsbeispiel Ja 16 kPa abs. 0, 12, 24, 48, 72, 96, 120
    Vergleichsbeispiel Nein Atmosphärendruck 0, 48, 120
  • Die Zeit, die zum Laden (Ladezeit, sec) benötigt wurde, wurde als der Indikator für die Menge an Gas verwendet, die innerhalb der Elektrodenanordnung zurückgehalten wird (verbleibt). Das heißt, in Fällen, in denen Gase innerhalb der Elektrodenanordnung (d. h. an der Oberfläche der Elektroden und/oder innerhalb der Elektrodenmischungsschichten) während des Ladens zurückbleiben, weil solche Gase sich wiederholt dispergieren und konzentrieren, erscheinen an dem Inneren der Elektrodenanordnung alternierend Abschnitte, welche in Kontakt mit Gas sind und daher unfähig zum Laden sind, und Abschnitte, welche in Kontakt mit Elektrolytlösung sind und daher geladen werden. Daher, verglichen mit einer Batterie, in welcher Gase in dem Inneren der Elektrodenanordnung nicht zurückbleiben, erhöht sich die Zeit, bis die vorgeschriebene Spannung erhalten wird (d. h., die Batterie erreicht Zustand, in dem der Ladestrom immer weiter fließen). Daher ist es durch Vergleichen der Ladezeiten für die entsprechenden Batterien (hier die Summe der Zeit in dem Initialladeschritt (720 Sekunden) und der Zeit, die für den Hauptladeschritt (Sekunden) benötigt wird) möglich, die relative Menge von Gasen, die innerhalb der Elektrodenanordnung vorhanden ist, zu evaluieren.
  • 7 zeigt die Beziehung zwischen der Stehenlasszeit (Stunden) in dem Stehenlassschritt und der Ladezeit (Sekunden) in dem Hauptladeschritt für jede der Batterien in den Vergleichsbeispielen und den Arbeitsbeispielen der Erfindung.
  • In Batterien, die bei Atmosphärendruck (Vergleichsbeispiele) ohne Druckreduktion abgedichtet wurden, benötigte das Aufladen zu einer vorbestimmten Spannung in dem Hauptladeschritt selbst nach 120 Stunden des Stehenlassens in dem Stehenlassschritt eine lange Zeit. Es wird angenommen, dass der Grund dafür ist, dass unebenes Laden auftrat, weil ein Hauptladen ausgeführt wurde, ohne Gase vollständig auszustoßen, die innerhalb der Elektrodenanordnung (d. h. an den Oberflächen der Elektroden und/oder innerhalb der Elektrodenmischungsschichten) anwesend waren. Solch ungleiches Laden kann zu ungleichem Widerstand innerhalb der Elektrodenanordnung führen und dadurch die Batteriecharakteristiken verringern. Tatsächlich wurden beim Auseinandernehmen der Batterien in den Vergleichsbeispielen und beim visuellen Überprüfen der Elektroden Farbunregelmäßigkeiten in den Elektroden bestätigt. Es wird angenommen, dass dies aus der Tatsache resultiert, dass, weil die Elektroden in überlangem Kontakt mit den zurückbehaltenen Gasen waren, Bereiche entstanden, in denen die Ladezeit lang war, und Bereiche, in denen die Ladezeit kurz war (d. h. ungleiches Laden).
  • Andererseits verringerte sich in den Batterien, die in einem druckreduzierten Zustand (Arbeitsbeispiele der Erfindung) abgedichtet wurden, die Ladezeit in dem Hauptladeschritt wie sich die abgelaufene Stehenlasszeit in dem Stehenlassschritt erhöhte. Bei einer Stehenlasszeit von zumindest 72 Stunden (stärker bevorzugt zumindest 96 Stunden) wurde die Ladezeit in dem Hauptladeschritt im Wesentlichen konstant. Aus diesem Grund scheint es, dass das Gas an den Oberflächen der Elektroden und/oder das Gas innerhalb der Elektrodenmischungsschichten mit dem Stehenlassen für diese Länge an Zeit vollständig nach außerhalb der Elektrodenanordnung ausgestoßen wurden. Die obigen Ergebnisse bestätigen die Signifikanz des Abdichtens des Inneren des Hartgehäuses in einem negativen unter Druck gesetzten Zustand. Überdies demonstrieren diese Ergebnisse, dass es unter den Bedingungen dieser Testbeispiele bevorzugt ist, eine Stehenlasszeit sicherzustellen, welche für die Periode von dem Initialladeschritt zu dem Hauptladeschritt (d. h. der Stehenlassschritt) ausreichend ist, und dass abgedichtete Lithiumsekundärbatterien mit einer stabilen Batterieleistungsfähigkeit durch solch ein Herstellungsverfahren effizient hergestellt werden können.
  • Konkrete Ausführungsformen der Erfindung wurden oben im Detail beschrieben, obwohl diese nur zur Illustration der Erfindung dienen und nicht in irgendeiner Weise den Schutzbereich der Ansprüche beschränken. Verschiedene Veränderungen und Modifikationen der vorhergehenden Ausführungsformen durch das technische Gebiet sind innerhalb der Ansprüche mit umfasst.
  • Industrielle Anwendbarkeit
  • Die hier offenbarte abgedichtete Lithiumsekundärbatterie ist dadurch gekennzeichnet, dass sie eine stabile Batterieleistungsfähigkeit aufweist und dadurch in verschiedenen Anwendungen verwendet werden kann. Zum Beispiel kann die Batterie der Erfindung vorteilhaft als die Leistungsquelle verwendet werden, welche zum Fahren eines Motors, installiert in einem Fahrzeug wie etwa einem Automobil, verwendet werden, und welche eine hohe Energie- und Leistungsdichte benötigen. Die Arten solcher Fahrzeuge sind nicht besonders beschränkt, obwohl typische Beispiele Plug-in-Hybridfahrzeuge (PHV), Hybridfahrzeuge (HV) und elektrische Fahrzeuge (EV) beinhalten.
  • Bezugszeichenliste
    • 1
    Automobil (Fahrzeug)
    10
    Positivelektrodensheet (positive Elektrode)
    12
    Positivelektrodenstromabnehmer
    14
    Positivelektrodenmischungsschicht
    20
    Negativelektrodensheet (negative Elektrode)
    22
    Negativelektrodenstromabnehmer
    24
    Negativelektrodenmischungsschicht
    40A, 40B
    Separatorsheets
    50
    Hartgehäuse
    52
    Gehäusekörper
    54
    Deckel
    55
    Sicherheitsventil
    70
    Positivelektrodenende
    72
    Negativelektrodenende
    80
    Gewickelte Elektrodenanordnung
    90
    Flachplatte
    100
    Abgedichtete Lithiumsekundärbatterie
    110
    Kühlplatte
    120
    Endplatte
    130
    Rückhalteband
    140
    Verbindungsbauteil
    150
    Abstandhaltebauteil
    155
    Schraube
    200
    Batteriepack

Claims (11)

  1. Verfahren zum Herstellen einer abgedichteten Lithiumsekundärbatterie, die eine Elektrodenanordnung, eine Elektrolytlösung und ein abdichtbares metallisches oder nichtmetallisches Hartgehäuse einer bestimmten Form aufweist, das umfasst: Einhausen der Elektrodenanordnung, welche eine positive Elektrode und eine negative Elektrode beinhaltet, und der Elektrolytlösung innerhalb des Hartgehäuses; negatives Unterdrucksetzen des Inneren des Hartgehäuses und Abdichten des Hartgehäuses in dem negativ unter Druck gesetzten Zustand; Ausführen initialen Ladens nach dem Abdichtschritt, um die Batterie auf eine Spannung einzustellen, bei welcher die Elektrodenanordnung Gase erzeugt; und Ausführen von Hauptladen nach dem Initialladeschritt, um die Batterie auf eine vorbestimmte Spannung zu laden, wobei das Hartgehäuse während des Intervalls im Anschluss an den Abdichtschritt und bis zu dem Hauptladeschritt in einem abgedichteten Zustand beibehalten wird, so dass das Innere des Hartgehäuses nicht zu der Atmosphäre geöffnet ist.
  2. Herstellungsverfahren nach Anspruch 1, das ferner den Schritt umfasst, dass es der Batterie nach dem Initialladeschritt und vor dem Hauptladeschritt erlaubt wird zu stehen, bis die Gase, die durch das initiale Laden erzeugt werden, im Wesentlichen aus der Elektrodenanordnung entgast sind.
  3. Herstellungsverfahren nach Anspruch 2, wobei der Stehenlassschritt für zumindest 72 Stunden ausgeführt wird, während das Innere des Hartgehäuses nach dem initialen Laden in einem nicht zu der Atmosphäre geöffneten Zustand gehalten wird.
  4. Herstellungsverfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei der Abdichtschritt in einem Zustand ausgeführt wird, in dem der Druck innerhalb des Gehäuses unter 60 kPa abs. reduziert ist.
  5. Herstellungsverfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, wobei der Initialladeschritt die Batterie auf ein Potenzial lädt, welches zumindest 1 V ist, aber nicht die vorbestimmte Spannung in dem Hauptladeschritt übersteigt.
  6. Herstellungsverfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, wobei die positive Elektrode eine darin gebildete Positivelektrodenmischungsschicht aufweist, die als ein Positivelektrodenaktivmaterial ein Lithium-Übergangsmetallkomplexoxid mit einer geschichteten Struktur enthält.
  7. Herstellungsverfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, wobei die Elektrodenanordnung eine gewickelte Elektrodenanordnung mit einer abgeflachten Form aufweist, und das Hartgehäuse mit einer rechtwinkligen Form, die zu der abgeflachten Form korrespondiert, verwendet wird.
  8. Herstellungsverfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, wobei die Elektrolytlösung eine nichtwässrige Elektrolytlösung ist, die zumindest eine Art von Carbonat enthält.
  9. Abgedichtete Lithiumsekundärbatterie, die durch das Herstellungsverfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8 erhalten ist.
  10. Batteriepack, der durch Kombinieren einer Mehrzahl von abgedichteten Lithiumsekundärbatterien nach Anspruch 9 erhalten ist.
  11. Fahrzeug, welches mit dem Batteriepack nach Anspruch 10 als eine Leistungsquelle zum Fahren des Fahrzeugs ausgestattet ist.
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