DE1080073B - Verfahren zur Anreicherung von Isotopen - Google Patents

Description

DEUTSCHES

Beim bithermischen Verfahren zur Anreicherung von Isotopen wird, gegebenenfalls in Anwesenheit eines Katalysators und vorzugsweise im Gegenstrom, in einem ApparatmitwenigstenseinerStufeundmitzweigetrennten, bei verschiedenen Temperaturen arbeitenden Reaktionsgefäßen oder Austauschern der anzureichernde Stoff mit einer Hilfsphase eines anderen Stoffes, der das abzutrennende Isotop enthält, in Berührung gebracht.

Es wurde gefunden, daß die Gesamtmenge der für die Ausübung dieser Verfahren erforderlichen Hilfsphase sowie der Energieaufwand, welcher für den Umlauf dieser Phase und ihrer Zwischenerwärmungen und Zwischenkühlungen erforderlich ist, verringert werden kann, wenn nicht — wie bei den bekannten Anlagen — für jede Stufe ein geschlossener unabhängiger Umlauf des Hilfs-Strömungsmittels, sondern für mehrere verschiedene Stufen ein gemeinsamer Umlauf des Hilfsströmungsmittels vorgesehen wird.

Um dies zu erreichen, wird bei einem Verfahren zur Isotopenanreicherung im Gegenstrom und in mehreren Stufen, wobei jede Stufe zwei bei verschiedenen Temperaturen arbeitende Reaktionsgefäße aufweist und der anzureichernde Stoff mit einer Hilfsphase, die einen anderen, das anreichernde (abzutrennende) Isotop aufweisenden Stoff enthält, in Berührung gebracht wird, gemäß der Erfindung die aus dem kalten Teil einer Stufen austretende Hilfsphase an den Eingang des kalten Teils einer vorangehenden Stufe n—p zurückgeführt und ein entsprechender Anteil der aus dem heißen Teil der vorangehenden. Stufe n—p austretenden Phase an den Eingang des heißen Teils der Stufen zurückgeführt.

Bei Anwendung anderer Stoffe für die Haupt- bzw. Hilfsphase können der heiße und kalte Teil einer Stufe vertauscht werden, d. h., die Anreicherung kann auch im heißen Teil erfolgen.

Nach einem weiteren Kennzeichen der Erfindung ist bei Stufen mit gleichem Anreicherungskoeffizienten der genannte Anteil umgekehrt proportional zur ^>-ten Potenz dieses Koeffizienten.

Die Bestimmung des Anteils, der an den Eingang des heißen Teils der Stufe η zurückgeführt wird, beruht auf folgenden Überlegungen: Nachstehend bedeutet

A_n die der Stufe η zugeführte Menge an anzureicherndem Strömungsmittel (nachstehend auch »Hauptströmungsmittel« genannt);

Gn die jedes Reaktionsgefäß der Stufe η durchströmende Menge an Hilfsströmungsmittel;

Y_n die molekulare Konzentration des Isotops in dem die Stufe η speisenden Hauptströmungsmittel; -

Verfahren zur Anreicherung von Isotopen

Anmelder:
Commissariat ä l'Energie Atomique, Paris

Vertreter: Dr. W. P. Radt, Patentanwalt,
Bochum, Heinrich-König-Str. 12

Beanspruchte Priorität:
Frankreich, vom. 12. Januar 1957

Jean Perret, Pierre Armand Wuithier, Paris,
und Etienne Roth, Fontenay-aux-Roses, Seine

(Frankreich),
sind als Erfinder genannt worden

d. h. in jedem mit niedriger Temperatur arbeitenden Reaktionsgefäß), welches größer als Eins ist und das. für jede Stufe gleich sein soll;

X_n die molekulare Konzentration des Isotops in dem aus dem mit hoher Temperatur arbeitenden Reaktionsgefäß der Stufe η austretenden Rest des Hauptströmungsmittels ;

α das Verhältnis -=—- (d. h. der Verarmungskoeffizient

des Hauptströmungsmittels zwischen seinem Eintritt und seinem Austritt einer ganzen Stufe), welches; kleiner als Eins ist und das für jede Stufe gleich sein solL

Zur Berechnung einer Isotopenanlage legt man zunächst' unter Berücksichtigung der gewünschten Anreicherung das Verhältnis β und die Zahl der Stufen fest.

Unter diesen Bedingungen zeigt die Rechnung für einen gegebenen Wert des Koeffizienten α, daß die Mengen an Hauptströmungsmittel für jede Stufe vorgegeben sind, und daß man in erster Annäherung erhält:

(Π)

β das Verhältnis

Yn+ 1

Yn

(d. h. der isotopische Anreicherungskoeffizient, des Hauptströmungsmittels je Stufe, Ferner tritt bekanntlich bei einer gegebenen Temperatur des mit niedriger Temperatur arbeitenden Reaktionsgefäßes der höchste Wirkungsgrad der Anreicherung für

einen genau bestimmten Wert des Verhältnisses -~p~ auf,

^An

welcher nicht von den Konzentrationen des Isotops abhängt. Da diese niedrige Temperatur für alle Stufen

9097877371

3 4

die gleiche ist, ist dieses Verhältnis für jede Stufe das Die gesamte in Umlauf zu setzende Hilfsströmungs-

gleiche und wird durch folgende Formel bestimmt: mittelmenge beträgt somit für die gesamte Anlage G,

Q G 4-1 während sie bei der üblichen Ausführung eines unab-

-^- = — :. (III) hängigen Umlaufs für jede Stufe den Wert hätte:

A_n A_n+ί 5 ■ ■„

Durch Vergleich von (II) und (III) erhält man: G₁ + G₂ + ... + G_n = G V

_ ι ^i β¹¹"¹
Gn +1 = ~ G_n,

oder allgemeiner: ₁₀ 1 — —-.

Gn=—Gn-„. =G —,

Anders ausgedrückt, der Anteil an Hüfsströmungs- a

mittel, welcher der aus dem mit hoher Temperatur _ .. - —

arbeitenden Reaktionsgefäß der Stufe n—p austretenden 15 (worin N die Zahl der Stufen bedeutet). In erster An-

Menge dieses Strömungsmittels zu entnehmen und an näherung wird somit die in Umlauf zu setzende Hilfs-

den Eingang des mit hoher Temperatur arbeitenden strömungsnüttelmenge ernndungsgemäß durchden Faktor

Reaktionsgefäßes der Stufe η zu leiten ist, ist gleich dem

Kehrwert der£-tenPotenz des isotopischenAnreicherungs- χ

koeffizienten des Hauptströmungsmittels je Stufe. ao 1— —

Die Erfindung ist nachstehend unter Bezugnahme auf P

die Zeichnung beispielshalber erläutert. \

Fig. 1 zeigt schematisch einen Teil des Umlaufs des 1 ——

Hilfsströmungsmittels (/> = 1); P

Fig. 2 zeigt schematisch eine andere Anlage mit zwei 25 geteilt.

voneinander unabhängigen Umläufen des Hüfsströmungs- Infolgedessen wird auch die für die aufeinander-

mittels (p=2). folgenden Kühlungen und Erwärmungen dieses Hilf5-

Fig. 3 zeigt eine vollständig die Teile der Fig. 2 be- Strömungsmittels erforderliche Energiemenge durch einen

nutzende Anlage. entsprechenden Faktor geteilt.

In Fig. 1 sind nur die beiden ersten Stufen 14 und 15 30 Wenn z. B. der Anreicherungsfaktor je Stufe β = 3

und die beiden letzten Stufen 16 und 17 einer Anordnung beträgt, was sechs bithermische Stufen (N = 6) erfordert,

von bithermischen Reaktionsgefäßen dargestellt. Man um die Konzentration an Deuterium in einem natürlichen

sieht auf dieser Fig. 1 die mit niedriger Temperatur 144 Teile Deuterium je Million enthaltenden Wasser auf

arbeitenden Reaktionsgefäße 18, 19, 20 und 21 und die 10 °/₀ zu bringen, wird die für die gesamte Anlage er-

mit hoher Temperatur arbeitenden Reaktionsgefäße 22, 35 forderliche Gesamtmenge an Schwefelwasserstoff bei

23, 24 und 25. Diese Reaktionsgefäße können eine oder Wahl eines Umlaufs gemäß dem Schema der Fig. 1

mehrere aufeinanderfolgende Katalysatorschichten ent- l,5mal kleiner als bei einem unabhängigen Umlauf für

halten, wenn die Reaktion zu langsam verläuft. jede Stufe.

Bei dem dargestellten Beispiel ist nur ein unabhängiger Fig. 2 ist ein Schema einer Anlage, bei welcher p =2

Umlauf des Hilfsströmungsmittels (p==l) vorhanden, 40 ist, so daß sie zwei unabhängige Strömungskreise für das

welches durch eine Pumpe oder einen Verdichter 26 Hilfsströmungsmittel enthält, nämlich einen zwischen

umgewälzt wird. den geraden Stufen und den anderen zwischen den

Wenn G die durch die Vorrichtung 26 in Umlauf ungeraden Stufen. Der Strömungskreis für das anzugesetzte und dem Eingang des Reaktionsgefäßes 22 reichernde Strömungsmittel ist auf bekannte Weise auszugeführte Menge an Hilfsströmungsmittel bezeichnet, 45 gebildet,
wird mittels eines beliebigen geeigneten Systems der Man sieht auf dieser Fig. 2 die mit niedriger Temperatur

Anteü -J- dieses Strömungsmittels am Ausgang des arbeitenden Reaktionsgefäße27,28,2930^31 und32!und

β ° ° ° die mit hoher Temperatur arbeitenden Reaktionsgeiaße33,

Reaktionsgefäßes 22 entnommen und dem Reaktions- 34, 35, 36, 37 und 38, welche die sechs bithermischen

gefäß23zugeführt,währendderrestUcheAnteüGfl-i) ⁵° f^ui^en ** Anlage bilden. Erfindungsgemäß sind die

^{ö ö} ' \ ßj beiden Stromungskreise39 (strichpunktiert) und40 (ge-

dem Reaktionsgefäß 18 zugeführt wird. Dieses Reaktions- strichelt) für das Hilfsströmungsmittel vollständig unab-

gefäß 18 erhält auch eine von dem Reaktiansgefäß 19 hängig voneinander, und die Umwälzung dieses Strö-

kommende Hilfsströmungsmittelmenge « so daß die mungsmittels erfolgt durch "die Pumpen oder Verdichter41

P 55 und *x&.

Gesamtmenge dieses Strömungsmittels am Ausgang des Fig. 3 ist ein Schema einer Anlage zur Erzeugung von

Reaktionsgefäßes 18 von neuem G ist schwerem Wasser durch bithermischen Austausch von

Ebenso wird am Ausgang des Reaktionsgefäßes 23 der Wasser (Hauptströmungsmittel) mit Schwefelwasserstoff

Anteil -^- des gesamten Hilfsströmungsmittels dem fol- . ^,, , f _x ,.'" ■■— -, ■,. ·, ■ ■, · ^

ß^{2 ö b} 60 Man erkennt auf dieser Flg. 3 die mit niedriger Tempe-

genden nicht dargestellten Reaktionsgefäß zugeführt, ratur arbeitenden Reaktionsgefäße 43,44,45,46,47 und48

., G l„ l\.,, ,-,,. r.n^r. und die mit hoher Temperatur arbeitenden Reaktionsund der Anteil-^(1— ^j wird dem Reaktionsgefäß 19 _geföße ^ _{5Q 51 52 53 und M> wekhe} ^ _{sechs bi}_

zugeführt, welches auch den Anteil-Verhalt, welcher von thermischen Stufen der Anlage bilden. Der Wasserumlauf

P² 65 erfolgt gemäß einem bekannten Schema (voll ausgezogener

dem nächsten ebenfalls nicht dargestellten mit niedriger Strömungskreis), und es ist nur ein Strömungskreis (p ~1)

Temperatur arbeitenden Reaktionsgefäß kommt. für das H₂S-GaS vorhanden, welcher von einer Stufe zur

• In der letzten Stufe 17 wird das gesamte aus dem nächsten verläuft. Der Verdichter 26 bewirkt die Um-

Reaktionsgefäß 25 kommende Hilfsströmungsmittel dem wälzung dieses Schwefelwasserstoffs in der gesamten

Reaktionsgefäß 21 zugeführt. 70 Anlage (gestrichelter Strömungskreis).

Die Betriebskenngrößen der Anlage sind folgende:

β = 1,3
α = 0,769

-§- = 2,10

Niedrige Temperatur = 30° C (diese Temperatur wurde gewählt, da sie die niedrigste ist, welche man mit Sicherheit ohne Zuhilfenahme einer Kälteanlage während des ganzen Jahres aufrechterhalten kann);

Hohe Temperatur = 160° C

Druck = 20 Atmosphären

Die anzureichernden Wassermengen sind bei jeder Stufe in Kilomolekülen je Stunde angegeben (von Rechtecken umgebene Zahlen).

Die Mengen an Schwefelwasserstoff sind ebenfalls bei jeder Stufe in Kilomolekülen je Stunde angegeben (von ao Parallelogrammen umgebene Zahlen).

Die Konzentrationen des Deuteriums in dem Wasser sind bei jeder Stufe in Teilen je Million angegeben (von einem Kreis umgebene Zahlen).

Ausgehend von einer Wassermenge von 17 234 Kilomolekülen je Stunde eines natürlichen Wassers mit 145 Teilen Deuterium je Mülion am Eingang erzeugt die Anlage der Fig. 3 am Ausgang 55 1000 Kilomoleküle j e Stunde auf 697 Teile Deuterium j e Mülion angereichertes Wasser. Die Gesamtmenge an Schwefelwasserstoff beträgt 34091 Küomoleküle je Stunde, während bei einem unabhängigen Umlauf in jeder Stufe der üblichen Bauart die entsprechende erforderliche Gesamtmenge an H₂S-GaS 95886 Küomoleküle je Stunde betragen würde.

Claims (2)

PATENTANSPRÜCHE:

1. Verfahren zur Isotopenanreicherung im Gegenstrom und in mehreren Stufen, wobei jede Stufe zwei bei verschiedenen Temperaturen arbeitende Reaktionsgefäße aufweist und der anzureichernde Stoff mit einer Hilfsphase, die einen anderen, das anzureichernde Isotop aufweisenden Stoff enthält, in Berührung gebracht wird, dadurch gekennzeichnet, daß die aus dem kalten Teü einer Stufe (n) austretende Hüfsphase an den Eingang des kalten Teüs einer vorangehenden Stufe {n—p) zurückgeführt, und daß ein entsprechender Anteü der aus dem heißen Teü der vorangehenden Stufe {n—p) austretenden Phase an den Eingang des heißen Teüs der Stufe (n) zurückgeführt wird.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß bei Stufen mit gleichem Anreicherungskoeffizienten der genannte Anteü umgekehrt proportional zur ^-ten Potenz dieses Koeffizienten ist.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

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