DE1916570A1 - Verfahren zur Isotopenanreicherung - Google Patents

Description

Anmelder: United States Atomic Energy Commission Washington D. C, USA

Verfahren zur Isotopenanreicherung

Die Erfindung "betrifft ein verbessertes Zweitemperatur-Isotopenaustausohverf ehren zur Konzentration des Isotops eines Elements durch Austausch zwischen zwei Stoffen hei »wei verschiedenen Temperaturen· Dies Verfahren hat /besonders zur Herstellung von schwerem Wasser Bedeutung erlangt.

In dem bekannten Zweitemperatur-Isotopenaustauschverfahren sind in einer oder mehreren Stufen je ein Paar von Eontakttürmen vorgesehen, in denen ein flüssiger und ein gasförmiger Stoff in Berührung treten» Die Türme werden bei zwei verschiedenen Temperaturen gefahren» so dass der eine als Kaltturm und der andere als Heissturm bezeichnet werden kann. Die beiden Stoffe durchströmen die Kontakttürme im Gegenstrom· Der eine der beiden Stoffe wird mit dem zu konzentrierenden Isotop angereichert, in dem zweiten Turm auf eine unterhalb

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der Einspeisungskonzentration liegende Konzentration abgereichert und als Abfall aus der Anlage abgeführt« Der andere Stoff wird als Trennungsmittel und Träger in praktisch geschlossenem Kreislauf kontinuierlich durch die Anlage geführt. Ein Teil des einen Stoffes wird aus dem Hochkonzstntrationsteil der Anlage als Produkt angezogen. Bei der Anwendung dieses Verfahrens zur Herstellung iron schwerem Wasser erfolgt der Deuteriumisotopenaustausch zwischen eingespeistem Wasser und in kontinuierlichem Kreislauf geführten Schwefelwasserstoff gas, wodurch eine Anreicherung des Wassers mit Deuterium erzielt wird·

Schweres Wasser (Deuteriumoxid, D«O) dient als Moderator für Kernreaktoren und wird in der Hegel aus natürlichem Wasser gewonnen, dessen Deuteriuakoasentration bzw. dessen ¥@rMltnis Ton Deuteriuaatoaen zur Zahl der Wasserstoff atome nur Is 7000 beträgt* Diese äuaserafc schwache Eoazsn-fera-feiem sowie dia einander sehr ähnlichen Eigenschaften vo» BgO nmä. H^O machen, die Herstellung von schwerem Wasser mis Berat kostspielig. Da& ist auch bei Produktion in Mezigen von hunderten von Tonnen, pro Jahr der Fall.

Beschreibung der zur Herstellung fast der gesamten WeItproduktion (ausgenommen kommunistische Länder) von schwerem Wasser eingesetzten ProduktionssBlagea sei auf die folgenden Literatur stellen hingewiesens _BAD

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A· E. C. R&D Report DP-400: "Production of Heavy Water" Savannah River and Dana Plant Technical Manual, W. P. Bebbington und V. R. Thayer; J· F. Proctor, comp«, Du Pont Co., Aiken, S. C. (1959) und "Production of Heavy Water", W. P. Bebbington und V· R. Thayer, Chemical Engineering Progress, Vol. 55» No. 9, pp. 70-78 (Sept. 1959).

Das Verfahren in der Savannah River Plant (und ebenso in Dana bis ssur im Jahre 196? erfolgten Stillegung) stellt eine spezifische besondere Anwendung des Zweitemperatur-Isotopenaustauschverfahrens dar. Es ist als "GS-Verfehren" bekannt geworden und wird im folgenden ebenso bezeichnet. Einige Grundzüge dieses Verfahrens seien zum besseren Verständnis der Erfindung angedeutet. Für die Einzelheiten sei auf das USA Patent 2,787,526 verwiesen.

Natürlich vorkommendes Wasser enthält eine gewisse Menge Deuterium als HDO, bei stärkerer Deuteriumkonzentration auch in der Form D₂O, wobei etwa 1/7000 der Η-Atome als Deuteriumisotop auftreten. Auch Schwefelwasserstoff (HpS) enthält eine messbare Quantität HDS. Werden nun HgS-Gas und Wasser in engen Kontakt gebracht, so tritt rasch das Gleichgewicht des Deuteriumisotops hinsichtlich der Sauerstoff- und Schwefelverbindungen ein, das die jeweiligen Verhältniswerte von HgO, HDO, HgS und HDS festlegt, Normalerweise hat Deuterium . eine stärkere Affinität zur Verbindung mit Sauerstoff, an

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Stelle der Schwefelverbindung. Diese ist jedoch bei niedrigerer !Temperatur stärker ausgeprägt als bei höherer Temperatur. Dies kann durch die Gleichung ausgedrückt werden:

+ HDO T"** HpO + HDS

heiss
kalt

Das GS-Verfahren verwendet diese unterschiedliche Gleichgewicht sverteilung von Deuterium bei verschiedenen Temperaturen zur Konzentration von DgO.

Im GS-Verfahren flieset Wasser nach unten durch einen Kaltturm und anschliessend durch einen Heisstum· Im Gegenstrom hierzu fliesst HpS Gas nach oben. Beim Durchfluss durch den Kaltturm wird das Wasser zunehmend mit Deuterium angereichert, beim Durchgang durch den Heissturm dagegen abgereichert· Umgekehrt wird der Schwefelwasserstoff im Heissturm mit Deuterium angereichert und im Kaltturm abgereichert· Infolgedessen entsteht eine maximale Deuteriumkonzentration in jedem der beiden Ströme am Boden des Kaltturms und am Dach des Heissturms, also gewissermassen "zwischen" den Türmen· Ein Teil des angereicherten Wassers wird zwischen den Kontakttürmen als Produkt abgezogen oder zur weiteren Behandlung abgeleitet· Das abgereicherte Wasser wird als Abwasser entfernt. Der Schwefelwasserstoff wird im Kreislauf zurückgeleitet.

Die zur Durchführung des GS-Verf ahrens erforderlichen Kapitalinvestitionen sind sehr hoch und betragen im fall der Dana

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und Savannah River Anlagen etwa t 120,- pro pound (450 g) pro Jahr allein für den GS-Teil der Anlagen. Gewaltige Flüssigkeitsmengen müssen dabei bewältigt werden. Bisher galt eine Extraktion von etwa 20% des im Wasser enthaltenen Deuteriums als wirtschaftlich. In diesem Falle müssen 35.000 pound Wasser pro gewonnenem pound D₂O behandelt werden. Der Gasdurchfluss pro pound DpO ist sogar noch hoher. Bisher mussten etwa 140.000 pound Gas zwischen den Türmen im Kreislauf pro gewonnenem pound DgO bewegt werden. Wie der Fachmann erkennt, bestimmt dieser hohe Gasdurchsatz die Grosse und Auslegung der Eontakttürme und sonstigen Apparatur, sowie die pro Produkteinheit einzusetzende Energiemenge, und somit die Gestehungskosten. Bei weitem der grösste Energieverbrauch entsteht durch den erforderlichen Temperaturwechsel und die angesichts der enormen Gasdurchsätze beträchtlichen Wärmeverluste· Es besteht daher ein Bedürfnis, die Produktivität des Verfahrens insbesondere hinsichtlich des Gasdurchsatzes zu verbessern.

Das Verhältnis von Flüssigkeits- und Gasdurchsatz muss jedoch in engen Grenzen geregelt werden, um die Wirtschaftlichkeit des Verfahrens zu gewährleisten. Abweichungen von nur 5% nach oben oder unten von optimalen Flüssigkeits/Gasverhältnis wurden als einschneidende Beeinträchtigung der Produktivität angesehen, vgl. A. E. C. B&D Report DP-3: S-Progoess Pilot Plant, First Run Results and Process Principles, D. F. B ab cock, C. B. Buford, Jr., und J. W. Morris, Du Pont Go·, Wilmington, Delaware (1951) sowie J. W. Morris und W. 0. Scott on, Chemical

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Engineering Progress Symposium Series, Vol· 58, No. 39 (1962).

Überraschenderweise wurde nun gefunden, dass die Produktivität des GS-Verfahrens durch bewusste Abweichung um mehr als 3% von dem bisher für kritisch gehaltenen optimalen Flüssigkeits/Gasverhältnis in bestimmten Teilen der Anlage erhöht wird. Biese Verbesserung wird überraschenderweise ohne nennenswerte Erhöhung des Gasdurchsatzes und damit ohne zusätzliche Anlagekosten bei wirtschaftlich äusserst attraktiven Betriebskosten erreicht.

Die Erfindung hat somit die Produktivitätserhöhung des GS-Verfahrens mit geringfügigem zusätzlichem Vorrichtungsaufwand und bei wirtschaftlich attraktiven Stüfcckkosten zur Aufgabe·

Gelöst wird die Aufgabe dadurch, dass der Durchfluss des einen Stoffes durch den zweiten Turm durch Zugabe einer zusätzlichen Menge des ersten Stoffes mit der gegebenen Anfangsisotopenkonzentration erhöht wird· Im Falle der Schwerwasserherstellung bedeutet dies z. B. eine zusätzliche Einspeisung einer Vassersenge. Biese wird erfindungegeaäss in den unteren feil des Heissturms gegeben. Für die Einspeisung an anderen Steilen sei. auf die gleichseitig eingereichten Anmeldungen (Akten*·ichen noch nicht bekannt (US S.N. 721,674 und 721,675)) hingewiesen.

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Das im folgenden am Beispiel der Schwerwaaserherstellung beschriebene Verfahren ist hierauf nicht beschränkt und kann allgemein zur Isotopenanreicherung nach dem Zweitemperatur-Isotopenaustauschverfahren eingesetzt werden.

Sie Erfindung beruht auf der überraschenden Feststellung, dass entgegen der durch die angeführten Literaturstellen belegten Ansicht des Fachmanns die bewusste Abweichung von dem sehr engen, optimalen Bereich des Verhältnisses von Flüssigkeit und Gasdurchsatz nicht nur unschädlich, sondern beim Vorgehen in der erfindungsgemässen Weise sogar vorteilhaft ist und überraschenderweise zu einer Produktivitätserhöhung führt.

Der durch den Zusatz von Wasser mit natürlichem Deuteriumgehalt verursachte erhöhte Durchfluss durch den unteren Teil des Heissturms erhöht seinerseits die Deuteriumkonzentration der Flüssigkeit an allen Stellen bzw. Eontaktplatten stromabwärts vom Einspeisungspunkt des Wasserzusatzes· Durch die erhöhte Deuteriumkonzentration wird mehr Deuterium in die Dampfphase getrieben und infolgedessen an die oberhalb vom Einspeisungspunkt gelegenen Stellen und in den Kaltturm getragen, so dass grössere Produktmengen abgezogen werden können.

Weitere günstige Ausgestaltungen der Erfindung können den Unteransprüchen entnommen werden.

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Die Zeichnung zeigt das Verfab.renssch.ema des HgO und Flusses entsprechend der Erfindung in einem im übrigen bekannten GS-Yerfahr en.

In dieser schematischen Barstellung des Wasser- und Schwefelwasserstoff gasflusses sind zur Vereinfachung die für die Wärmekreieläufe erforderlichen lauteile bis auf eine ech®ma«~ tische Darstellung von Erhitzern und Kühlmitteln weggelassen-.· Die Anordnung der erforderlichen &aegebläee₉ yitssigkeit®- pumpen» Ventile und dergleichen ist dem Faehiiana g® läufig * ferner zeigt die Zeichnung lediglich time Stufe«. 9κβ, Vferfab.« ..■■: ren ka&s. aber auch mehrstuf ig gefahren werden, was wirtsehaftlicher sein dürfte und im Betrieb daher den Regelfall bildet* Sie flüssige Phase ist mit" durchgehenden-und .die daephasö- alt gestrichelten linien angedeutet·

Sum beeaere» Verständnis der Erfindung sei sunacSisi" das kannte GS-Verfahren anhand der Zeichnung kurs

Ein im wesentlichen geschloeseiSiBr Sreislauf "rea HgS^: &m führt &&&&k Ton unten nach oben durch d®n Heigstur» 2-'-:-, den ialtturm 26 und surttck »um Heiset%a S4·* Der Aufbau, 'Al· imp; Kontaktttrme für den FlÜssigkeits-öaskontakt ist d®m mann bekannt« Bas HgS Gas wird iror seinem Eintritt in Kaltturm 26 gekühlt und vor dem Eintritt in den Eeisst^« erhitzt und befeuchtet» Biese Enthalpieanderuageä sind in d@r Zeichnung durch den Kühler 28 und den Erhitser-Befeuehter 30

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angedeutet. Der als getrennte Baueinheit gezeigte Erhitzer-Befeuchter ist dabei in der Regel ein Teil des Heissturmbodens, was aber lediglich eine bauliche Zusammenlegung bedeutet, während die jeweiligen Funktionen getrennt bleiben. Entsprechend kann auch zur gänzlichen oder teilweisen Vornahme der durch den Kühler 28 bzw. Erhitzer 36 dargestellten Enthalpieänderungen ein Entfeuchter in den Bodenteil des Kaltturms eingebaut sein.

Nach geeigneter Torbehandlung in nicht dargestellten Bauteilen tritt der Speisewasserstrom über die Leitung 32 von oben in den Kaltturm 26. Die gewöhnliche Betriebstemperatur des Kaltturms beträgt etwa 30° G. Beim Herabfluss durch den Kaltturm gelangt das Wasser mit dem im Gegenstrom geführten gasförmigen HgS in eine gegebenenfalls durch geeignete Mittel wie Packungen, Kontaktplatten und dergleichen verstärkte Berührung, und wird dabei infolge der bei dieser Temperatur stärkeren Affinität des Deuteriumisotops zur Verbindung mit Sauerstoff ständig mit Deuteriua&ngereichert. Umgekehrt erfährt das HgS bei seinem Durchfluss im Gegenstrom zum Wasser eine ständige Absicherung. Das angereicherte Wasser verlässt den Kaltturm 26 über die Leitung 34 und wird durch geeignete Mittel, z. B. Erhitzer 36, bis annähernd auf die in der Regel bei etwa 140° liegende Temperatur des Heissturms erhitzt. Es fliesst sodann über die Leitung 38 von oben in den Heissturm 24 und erfährt bei seinem Herabfluss infolge der bei der höheren Temperatur geringeren Affinität des Deuterium zu seiner

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Oxidform eine ständige Deuteriumabreicherung, Das von Deuterium abgereiclierte Wasser verlässt den Heissturm am Boden durch, die Leitung 40. Nach. Abtrennung des gelösten HpS durch, den Stripper 42 und Wärmeentzug unter Leistung von Arbeit, z. B. durch den Regenerator-Kühler-Erhitzer 43 wird es als Abwasser abgeführt. -

Die beschriebene erste Stufe kann mit einer oder mehreren, nicht gezeigten, folgenden Stufen gekoppelt sein· Hierzu wird z.B. in der in der US Anmeldung 3. N. 630,486 beschriebenen Weise ein feil des Gas Stroms zwischen den Eontakttürmen der ersten Stufe abgeleitet und das heisse, befeuchtete und mit Deuterium angereicherte Gas über die Leitung 50 in den Boden des Heissturme der zweiten Stufe gespeist. Das abgekühlte Gas wird vom oberen feil des Kaltturms der zweiten Stufe über die Leitung 54 zurückgeleitet.

Nach anderer Ausgestaltung werden die Stufen Woer einen Teilstrom der vorhergehenden Strafe durch Einspeisung von Wasser über die Leitung 56 miteinander gekoppelt.

Das soweit beschriebene Verfahrens schema entspricht dem bekannten GS-Verfahren. Dies Verfahren wird nun erfindungsgemäss in der Weise modifiziert, dass zusätzlich Wasser über die Leitung 44- in den unteren feil des Heissturms 24 eingespeist wird. Das durch die Leitung 44- in den Heissturm 24- eintretende Wasser wird in der Begel der gleichen Quelle für natürlich.

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vorkommendes Wasser entnommen, wie das über die Leitung 32 von oben in den Kaiaftturm 26 eintretende Speisewasser? wie weiter unten ausgeführt, ist dies aber nicht Bedingung, Da das Wasser über den Heissturm in die Anlage eingeführt wird, ist zur vorgängigen Erhitzung auf die Heissturmtemperatur eine durch den Erhitzer 46 angedeutete Verrichtung vorgesehen. Zur Optimierung wird der zusätzliche Wasserstrom 44 üweckmässig auf derjenigen Ebene in den Heissirurm 24 eingeführt» auf der die Deuteriumkonzentration in der behandelten Flüssigkeit der Konzentration in dem zusätzlichen Einspeisungsstrom - nach Einstellung dee Gleichgewichtssustandes für bestimmte Einspeisungs- und Produktentiielimewerte - gleich ist· Die Gesamtmenge sä Deuterium auf dieser Ebene wird in jedem gegebenen Zeitpunkt in Abhängigkeit tob. der auge set st en xusätzlichen Menge erhöht. Entsprechend wlf€ äi* trat ion und die Konzentration in der lIÜEsig1c*lt auf Ebene bzw. Koiäsktplatte unterhalb des SinE^eisaagapuaktes der zusätzlichen Wassermenge in Abhängigkeit von dem Einspeisungswert erhöht. Das in den Boden des Heieeturas 24 eintretende H₂S enthalt eine mit Wasser natürlicher Anreicherung bei der Temperatur des Kaltturms annähernd im Gleichgewicht befindliche Beuteriumkonzentration. Ber im Heissturm 24 aufsteigende HgS Strom wird nun jedoch bei der höheren Temperatur mit Wasser von höherer Deuteriumkonzent ration in Gleichgewicht gebracht, als dies ohne die zusätzliche Wassereinspeisung der Fall wäre. Infolgedessen wird eine erhöhte Deuteriummenge in den Gasstrom getrieben, so dass durch den

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aufsteigenden, das Deuterium abtrennenden Gasstrom eine erhöhte Deuteriummenge in den feil mit von Deuterium entreicher· ten Wasser getragen wird. Die durch den Wasserzusatz 44 er-, höhte Deuteriumeingabe in das System kann zwischen den beiden Kontakttürmen als Produkt höherer Konzentration und/oder erhöhte Produktmenge abgezogen werden·

Die Lage des optimalen Einspeisungspunktes der zusätzlichen Vassemenge liegt nicht fest, ist vielmehr abhängig von dem Einspeisungswert, dem Produktentnahmewert und weiteren Yerfahrsnsbedingungen. Dies wird unter Berücksichtigung der im folgenden erläuterten beiden Grenzfälle deutlicher· Die Grenzfälle sind dabei beispielshalber am Fall der Savannah Hiver Heavy Vater Plant entsprechend der obigen Literatur st eile erläutert·

Der Heissturm der ersten Stufe der Savannah liver Pleat weist 60 an der Austauschumsetzung unmittelbar beteiligt® &©ataktplatten auf. (Die Gesamtzahl der Kontaktplatt en im Eeisetram beträgt 70; die 10 untersten Platten dienen aber als lediglich baulich mit dem Turm vereinigte Befeuchtungsvorrichtung und sind hier nicht weiter vom Interesse), unter normalen Betriebsbedingungen unter Zugrundelegung der in 4er ©big©n Li* teraturstelle (DP-400) niedergelegten Verf sar*asbediagimg©n und ohne zusätzliche Einspeisung in den iratesm feil Helssturms entsprechend der vorliegenden Srf iadtmg das im Heissturm herabfliessende Wasser aimäheämt wieder

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seine Deuteriumausgangskonzentration bei Einspeisung auf die sechzehnte Kontaktplatte vom Boden des Kaltturms aus gerechnet (d. i. die sechzehnte Kontaktplatte über dem Befeuchterteil).

Nimmt man an, dass im einen Grenzfall die auf irgend einen der unteren sechzehn Kontaktplatten des unteren Teils des Heissturmteils 44 gegebene zusätzliche Wassermenge unendlich gross ist, so besitzt das vom Bodenteil des Turms abgezogene Wasser die gleiche Deuteriumkonzentration wie das Speisewasser. Dies beruht darauf, dass die Deuteriumkonzentration der unendlich grossen Wassermenge durch Entfernung, einer relativ kleinen Zahl von Deuteriumatomen durch den begrenzten HpS-Strom 22 nicht merklich gesenkt werden kann. Da auf den unterhalb der Einspeisungsebene liegenden Kontaktplatten des Kontaktturms eine merkliche Deuteriumabreicherung nicht erfolgen kann,würde die optimale Einspeisungsstelle eines unendlich grossen Wasserstroms auf der Ebene der untersten, Kontaktplatte des Heissturms liegen·

Im umgekehrten Grenzfall der Zugabe einer sehr kleinen zusätzlichen Wassermenge im Heissturm wäre eine nur kaum merkliche Veränderung der normalen gesamten Deuteriumkonzentration die Folge. Die optimale Einspeisungsstelle einer geringen zusätzlichen Wassermenge liegt daher auf der Ebene derjenigen Kontaktplatte des Heissturms, an der die Deuteriumkonzentration der Konzentration im Speisewasser vor der Zugabe gleich ist.

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Im Beispielfall der Savannah Hiver Plant würde also auch die geringe Zugabe auf der sechzehnten Kontaktplatte von unten gerechnet erfolgen. Die optimalen Einspeisungsstellen der zusätzlichen Wassermengen mittlerer Grössenordnung liegen zwischen den Einspeisungsstellen in den beiden Grenaf allen. Da nur ein verhältnismässig kleiner Teil des Heissturins betroffen wird - z. B. 16 der insgesamt 60 Kontaktplatten der Savannah liver Plant - können die optimalen Einspeisungsstellen leicht empirisch ermittelt werden. Die Anlage wird hierzu z. B. mehrere Tage mit einer an einer bestimmten Stelle eingespeisten zusätzlichen Wassermenge gefahren und der Ausstoss gemessen. Durch Messung für mehrere Einspeisungsstellen kann in kurzer Zeit die Optimierung vorgenommen werden. Auch bei Einführung an einer weniger günstigen als der Optimalstelle kann ein gewisser Produktivitätszuwachs erzielt werden. Der bei Einspeisung oberhalb de» unteren Drittels des Heissturms unter allen erdenkbaren Betriebsbedingungen, des GS-Verfahrens erzielbare Torteil ist jedoch gering«

Der durch Einspeisung von zusätzlichem Wasser in den unteren !Feil des Heissturms erzielbare Produktivitätszuwachs ist eine Funktion der Durehflusszunahme von behandelter Flüssigkeit durch den unteren !Ceil. Der theoretische Zuwachs bei eines unendlich grossen Zusatz am der optimalen Einspeisungsstelle des Heissturms einer Anlage me ζ· B. der Savannah. Hiver Plant beträgt 13%. Bei einem zusätzlichen Wasserdurchfluss von 200%

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der Einspeisung in den Kalttuna. beträgt die zusätzliche Ausbeute an D₂O etwa 1O#, bei einem Zusatz von 50% beträgt sie , und bei einem Zusatz von 10% ist sie

Der optimale Zusatz zur Erzielung eines entsprechenden Produktivitätszuwachses einer bestimmten GS-Anlage hängt von einer Reihe von Faktoren wie z.B. den Dampf- und Wäreme austauschkost en, sowie weiteren, für die betreffende Anlage spezifischen Verfahrensbedingungen ab. Diese Bestimmung ist dem Fachmann an sich ohne weiteres zugänglich. Nur als Beispiel seien einige der in Frage kommenden Paktoren noch kurz erläutert.

Die Einspeisung der zusätzlichen Wassermenge in den Heiseturm erfordert die Erhitzung dieser Henga auf die Betriebstemperatur des Heissturms. Auch eine gewisse Vorbehandlung mag erforderlich sein, obwohl diese geringer als bei der Hauptmasse des dem Ealtturm zugeführten Wassers ist, da der Zusatz nur einen begrenzten Teil des Heissturms durchströmt. Durch den Zusatz erhöht sich auch die Kenge des durch Entfernung des im Wasser gelosten H₂S zu behandelnden Abwassers. Der für die Investitions- und Betriebskosten wichtigste Faktor, nämlich, der H₂S Gasdurchfluss bleibt jedoch gleich. Unter bestimmten, denkbaren und keineswegs unwahrscheinlichen Bedingungen kann ein erfisdungegemässer Vassersuaats von 200% der in den Kaltturm eingespeisten Wassermenge wirtschaftlich attraktiv sein.

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Die untere Grenze des in Frage kommenden Zusatzes richtet sich nach dem angesichts der erforderlichen zusätzlichen Investitionen in Form von Leitungen, Pumpen, Erhitzern etc. vertretbaren MindestproduktivitätsZuwachs. Ein Zusatz von 10% zur Erzielung eines Produktivitätszuwachses von 2% dürfte praktisch die untere Grenze darstellen. Es dürfte somit praktisch ein Bereich von 10% - 200% des in Frage kommenden Zusatzes in Betracht zu ziehen sein.

Der erfindungsgemäss vorgeschlagene Wasserzusatz am Boden des. Heissturms 24-, z. B. an der Stelle 44, ist auch zusätzlich zu, den bisher zur Temperaturregelung des Normalflusses, also vor. dem Wasserzusatz, üblichen Dampf zusätzen gedacht. Der Dampf wurde dabei meist am Stripper 58 eingespeist, wobei der das H₂S mitführende Dampf den Stripper bei 60 verlässt und bei 62 in den Heissturm und auf die Kontaktplatte mit der passenden Deuteriumkonzentration, im Falle der Savannah River Plant z. B. auf die fünfte Kontaktplatte oberhalb des Befeuchters fliesst. Im Betrieb der Savannah River Plant wird die gesamte Dampfeingabe in zwei Ströme aufgeteilt, die bei 58 in den Stripper bzw. in die Abzweigung 67 fixessen. Die Abzweigung 67 war erforderlich, weil der Heissturm bei einer'höheren Temperatur,als der ursprünglichen Auslegung entsprach, gefahren wurde und der Stripper nicht die dabei auftretende gesamte Dampfmenge aufnehmen konnte. Beide Dampf ströme 60 und 67 werden z. Z. bei 62.im Heissturm auf die fünfte Kontaktplatte gegeben.

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Bei Durchführung des erfindungsgemässen "Vorschlags ist es nun günstig, den Dampf fluss durch den Stripper 4-2 auf das für die Abtrennung im Stripper erforderliche Mindestmass zu beschränken und so viel wie praktisch möglich der übrigen erforderlichen Dampfmenge mit natürlicher Deuteriumkonzentration auf die gleiche Kontäktplatte zu geben, auf die auch der Wasserzusatz 44- gespeist wird. In der Zeichnung ist dies durch die zusätzliche Dampfleitung 66 angedeutet. Die optimale Verteilung der gesamten erforderlichen Dampfmenge zwischen dem Stripper und der Leitung 66 liegt im Bereich des Fachmanns unter Berücksichtigung der obigen Erläuterung.

Die gr ös st en Vorteile lassen sich bei Berücksichtigung des erfindungsgemässen Vorschlags beim ITeuentwurf einer Gesamtanlage erzielen. Ein Fortschritt wird aber auch bereits beim Verwendung in bestehenden GS-Änlagen erzielt. Die hier vorgesehenen Flüssigkeits/Gas-Kontakttürme können in der Regel einen weit grösseren Wasserdurchfluss aufnehmen, als das bisher für optimal angesehene Flüssigkeits/Gasverhältnis des IS-Verfahrens. Bei zureichender Grosse der Abflussleitbleche zwischen den Kontaktplatten führt der vermehrte Flüssigkeits:- durchfluss nur zu einer leichten Zunahme der Flüssigkeitshöhe,

Wie erwähnt, wird der Wasserzusatz zweckmässigerweise der gleichen Quelle entnommen, wie' das in den Kaltturm eingesspeiste Wasser, und weist daher d'ie gleiche. Deuteriumkonzen-' tration auf. Dies ist jedoch nicht Bedingung. Da das im

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Heissturm 24 herabfliessende Wasser über eine Kontaktplatte strömt, bei der die Deuteriumkonzentration der des natürlichen, in die Anlage eingespeisten Wassers entspricht, kann die gesamte Wassermenge auf diese Platte gegeben und die Einspeisung für den Kaltturm dem Rückfluss von der nächst höher gelegenen Platte (bei entsprechender Temperaturanpassung) entnommen werden. Da der Rückfluss von der nächsten Kontaktplatte kommt, ist die Abweichung iron der natürlichen Deuteriumkonzentration minimal.

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Claims (6)

Patentansprüche

1. Verfahren zur Isotopenanreicherung eines Elements durch Austausch zwischen zwei in flüssiger bzw. gasförmiger Phase befindlichen, das betreffende Element enthaltenden Stoffen, wobei auf einer oder mehreren Stufen Jeweils zwei, auf verschiedener Temperatur gehaltene Kontakfctürme von den beiden Stoffen im Gegenstrom durchsetzt werden, indem der eine Stoff mit einer gegebenen Isotopenkonzentration in dem einen der beiden Kontakttürme der ersten und gegebenenfalls der jeweils folgenden Stufen durch bevorzugten Isotopenaustausch mit dem zweiten als Iso^opentrennungsmittel und -träger dienenden, in ständigem, geschlossenen Kreislauf -isr-im Gegenstrom durch die Kontakttürme fliessenden Stoff mit dem Isotop angereichert wird, und anschliessend in dem zweiten Kontaktturm abgereichert und zum Abfall gegeben wird, während ein mit Isotopen angereicherter Teil eines der beiden Stoffe als Produkt abgezogen wird, dadurch gekennzeichnet, dass der Durchfluss des ersten Stoffes durch den zweiten Txirm durch Zugabe einer zusätzlichen Menge des ersten Stoffes mit der gegebenen Anfangsisotopenkonzentration erhöht wird.

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2. Verfahren gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die beiden Stoffe aus Wasser bzw. Schwefelwasserstoff bestehen, und in an sich bekannter Welse der eine Turm kalt und der andere heiss (als Kalt turm bzw· Heissturm) gefahren wird, wobei die Isotopenanreicherung des Wassers im Kaltturm und 'seine Abreicherung im unteren Teil des Heissturms erfolgt, und die zusätzleiche Wassermenge in den unteren Teil des Heissturms gegeben wird.

JJ. Verfahren gemäss Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass der zusätzliche Durchsatz 10 - 200% des Normaldurchsatzes beträgt·

4. Verfahren gemäss Anspruch 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, dass der untere Teil des Heissturme weniger ale 1/5 des Gesamtturms beträgt·

5. Verfahren gemäss Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass die zusätzliche Wassexmenge weniger als 200% des Normaldurchsatzes beträgt und in das untere Drittel des Heissturms gegeben wird.

6. Verfahren gemäss den Ansprüchen 2, 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, dass die zusätzliche Wassermenge Mit natürlichem Deuteriumgehalt auf einer Höhe in den Heissturm gegeben wird, auf der das Speisewasser ebenfalls den natürlichen Deuteriumgehalt aufweist.

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·7· Verfahren genäse Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass der Wasaerzusatz die gesamte, dem Heissturm zugeführte und nicht zur Abtrennung des im Abwasser gelösten BUS benötigte Dampfmenge enthält·

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