DE1071243B

DE1071243B -

Info

Publication number: DE1071243B
Application number: DENDAT1071243D
Authority: DE
Priority date: 1957-06-14
Publication date: 1959-12-07
Also published as: BE568011A; GB861640A; FR1198230A

Description

6 (M J /12/00 -

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND

DEUTSCHES

INTERNAT. EL.

PATENTAMT

AUSLEGESCHRIFT 1071243

S 58545 Vinc/21g

ANMELDETAG: 9.JUNI1958

BEKANNTMACHUNG DER ANMELDUNG UND AUSGABE DER AOSLEGESCHRIFTi ] 7. DEZEMBER 1959

Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist eine Vorrichtung und ein Verfahren zur Durchführung chemischer Reaktionen in der Gasphase unter Verwendung der Energie von Spaltprodukten, die aus spaltbaren Stoffen erhalten wurden.

Es ist bekannt, daß bei der Spaltung spaltbarer Stoffe, wie Uran 235, große Mengen an Energie frei werden. Diese Energie wird in der Kerntechnik gewöhnlich als Wärmequelle verwendet.

Bekanntlich ist es unter Verwendung Ionisierungs-Vermögens von Spaltprodukten möglich, einen großen Teil dieser Energie in chemische Energie umzuwandeln, wodurch der Wert der gesamten verfügbaren Energie wesentlich erhöht wird.

Gemäß der vorliegenden Erfindung wird diese Energieumwandlung so durchgeführt, daß man die gasförmigen Reaktionsteilnehmer durch ein rohrförmiges Reaktionsgefäß in Berührung mit durchlochten Prallflächen, die mit spaltbarem Material bedeckt sind, leitet. Das Reaktionsgefäß ist hierbei in einen Kanal ao eines Kernreaktors eingeführt, wo Neutronen abgegeben werden, die die auf den Prallflächen abgelagerten spaltbaren Stoffe spalten.

Die Vorrichtung besteht im wesentlichen aus einem in einen Kanal eines Kernreaktors eingeführten Reak- *5 tionsrohr, das in Abständen voneinander angebrachte Böden enthält, die mit einer dünnen Schicht von spaltbarem Stoff bedeckt und mit Löchern für den Durchgang des im Reaktionsrohr zu behandelnden Gasgemisches versehen sind.

Durch die Wirkung der Neutronen wird der spaltbare Stoff gespalten und die Spaltprodukte, die ungefähr 80% der frei gewordenen Energie mit sich führen, geben dann einen Teil dieser Energie, durch die die gewünschte chemische Reaktion beschleunigt oder gegebenenfalls aufrechterhalten wird, an die Gase ab.

Bei einem gegebenen Reaktor kann man insbesondere durch Regelung des Zwischenraumes zwischen den Böden und der Menge des auf diesen Böden aufgebrachten spaltbaren Stoffes einen die gewünschte Reaktion begünstigenden Temperaturbereich im Reaktionsrohr einstellen.

Durch die Zeichnungen wird eine besonders vorteilhafte Ausführungsform der erfindungsgemäßen Vorrichtung dargestellt, die selbstverständlich nicht auf diese eine Ausführungsform beschränkt ist; und zwar zeigt

Fig. 1 schematisch einen Schnitt durch das in einem Kanal des Reaktors liegende Reaktionsrohr und

Fig. 2 und 3 in vergrößertem Maßstab zwei Arten von Böden, die in diesem Reaktionsrohr verwendet werden.

Das in einem Kanal 1 des Reaktors liegende zylintlerfÖrmige Reaktionsrohr 2 ist mit Leitungen 3 und 4 Vorrichtung und Verfahren

zur Durchführung von Reaktionen

in der _<Cjajäphase unter Verwenjdung

der Energie von Spaltprodukten,

die aus spaltbaren Materialien

erhalten wurden '

Anmelder:

Societe Beige de l'Azote et des Produits

Chimiques du Marly,

Lüttich (Belgien)

Vertreter: Dr. W. Schalk, Dipl.-Ing. P. Wirth,

Dipl.-Ing. G. E. M. Dannenberg

und Dr. V. Schmied-Kowarzik, Patentanwälte,

Frankfurt/M., Große Eschenheimer Str.,39

Beanspruchte Priorität:
Großbritannien vom 14. Juni 1957 ;

Frederic Braconier, Plainevaux, '
Roger Coekelberg, Brüssel, '
und Pierre Gosselain, La Louviere (Belgien),
sind als Erfinder genannt worden .

versehen, durch die das gasförmige Reaktionsgemisch zugeführt bzw. das erhaltene gasförmige Reaktionsprodukt abgeführt wird. Die Leitung 3 setzt sich in einem Zentralrohr 5 fort, auf dem senkrecht zur Achse die kreisförmigen, mit spaltbarem Stoff, wie z. B. Uran, bedeckten Böden 6 angebracht sind, die kreisförmige öffnungen für den Durchgang der Gase enthalten. Vorzugsweise werden Boden verwendet, deren Öffnungen 7 nahe am Zentralrohr 5¹ liegen (s. Fig. 2) und die mit Böden abwechseln, deren öffnungen 7 nahe der Wand des Reaktionsrohr 2 Hegen (s. Fig. 3). Diese Böden werden durch entsprechende geeignete Vorrichtungen, wie z. B. Abstandstüdke und Spannmuttern, im gewünschten Abstand gehalten.

Als Material für das Reaktionsrohr, die Leitungen für die gasförmigen Medien und die Böden wurde auf Grund seines guten Widerstandes gegenüber¹ einer großen Zahl gasförmiger Reaktionsmittel und seiner nuklearen Eigenschaften Aluminium verwendet;

Es können auch andere Metalle verwendet werden, wie z. B. Zirkon, Beryllium oder Aluminiumlegierungen, wobei die Wahl dieser Metalle von den nuklearen Eigenschaften des Materials, der Reaktorart (Reaktor mit thermischen Neutronen, mit schnellen Neutronen usw.) und deren Widerstandsfähigkeit gegen gasförmige Reaktionsmittel abhängt.

Die vorher entfetteten Böden 6 werden mit einer Uranylnitrat enthaltenden verdünnten Lösung von Nitrocelluloseharz oder einem anderen synthetischen Harz bedeckt. Nach dem Verdunsten des Lösungsmittels werden die Böden auf etwa 500° C erhitzt, um die organischen Stoffe zu entfernen und das Uranylnitrat in Uranoxyd umzuwandeln. Wenn man auf jeder Seite dieser Böden ungefähr zwanzig Lösungsschichten aufbringt, erhält man Böden, die mit Uranoxyd in einer Dichte von ungefähr 5 mg/cm² bedeckt sind. Bevor die Böden in das Reaktionsrohr eingebracht werden, werden sie mit einem Wasserstoffstrom bei einer Temperatur von etwa 250° C behandelt, um das U₈O₈ zu UO₂ zu reduzieren.

Bei dieser Vorrichtung strömt das im Reaktionsrohr 2 zu behandelnde, durch die Leitung 3 zugejuhrte Gasgemisch durch das Zentralrohr 5 bis zum''Ende des Reaktionsrohres und fließt dann um dieses 3>«aträlrohr herum, wobei es durch die einzelnen «iSfeletijG strömt, die im Strömungsweg des Gases'4^s P^rällflächen wirken. Unter der Wirkung der Energie der Spaltprodukte, die durch die Einwirkung der Neutronen auf das auf den Böden abgelagerte Uran entsteht, reagieren die zu behandelnden Gase, und die durch diese Reaktion erhaltenen gasförmigen Produkte entweichen aus dem Reaktionsrohr durch dieLeitung4.

Beispiel

Das in der Fig. 1 dargestellte zylindrische Reaktionsrohr 2 besitzt einen inneren Durchmesser von 58 mm und ist in einen Kanal 1 des Kernreaktors eingeführt. Das Reaktionsrohr ist an zwei Leitungen 3 und 4 angeschlossen, von denen eine zur Zuführung der gasförmigen Reaktionsteilnehmer und die andere zum Abführen der gasförmigen Reaktionsprodukte dient. Die Leitung 3 setzt sich in einem Zentralrohr 5 mit einem Durchmesser von 20 mm fort, um das senkrecht zur Achse des Rohres 2 die ringförmigen Böden 6 angebracht sind, die den ganzen senkrechten Abschnitt des ringförmigen Durchganges um das Zentralrohr 5 einnehmen.

Die Länge des Reaktionsrohres beträgt von der Höhe des Eingangs der gasförmigen Reaktionsteilnehmer im Zentralrohr 5 aus gerechnet 1325 mm.

Die ringförmigen Böden 6, die in einem Abstand von jeweils 1 cm angebracht sind, enthalten je drei kreisförmige Öffnungen 7 mit einem Durchmesser von 5 mm. Es werden Böden mit nahe am Zentral rohr 5 liegenden Öffnungen 7 (s. Fig. 2) verwendet, die mit Böd«n mit nahe an der Wand des Reaktionsrohres 2 liegenden Öffnungen 7 abwechseln (s. Fig. 3).

Die einzelnen Teile des Reaktionsrohres 2 sind aus Aluminium hergestellt.

Auf jede Seite der vorher entfetteten Böden werden zwanzig Schichten einer LTranylnitrat enthaltenden NitrocelluloseharzlÖsung aufgetragen, wobei nach jedem Auftragen auf etwa 500° C erhitzt wird, um das Lösungsmittel zu entfernen und das Uranylnitrat in LT, O₈ umzuwandeln. Die so mit einer homogenen Schicht aus Uranoxyd in einer Dichte von etwa 5 mg/cm² überzogenen Böden werden dann bei einer Temperatur von etwa-250° C in einem Wasserstoffstrom behandelt, um das U₈O₈ in das niedrige Oxyd UO₂ umzuwandeln.

Bei der Verwendung eines auf 90% Uran 235 angereicherten Urans werden im Reaktionsrohr 2 auf diese Weise etwa 20 g Uran 235 abgelagert.

Ungefähr die Hälfte der durch die Einwirkung des Neutronenstroms aus der Ionisationsquelle freigesetzten Energie wir für chemische Umwandlungen benutzt. Der Rest dieser Energie muß durch ein Kühlsystem, ζ. Β. durch Luftkühlung, abgeführt werden.

Es wurden bei 140° C und atmosphärischem Druck mit einem Reaktionsrohr Versuche durchgeführt, das in einem Kanal eines Leistungsreaktors eingeführt war, der als Moderator Graphit enthielt und luftgekühlt war. Das auf den Boden 6 liegende Uran wurde einem thermischen Neutronenstrom von 2,5-10^lsn/sec/cm² ausgesetzt. Mit der beschriebenen Vorrichtung wurden unter diesen Bedingungen 0,2 Mol Ammoniak durch Synthese aus den Elementen gewonnen. Bei anderen

so Versuchen wurde bei Durchgang von Luft durch das Rohr 2 pro Stunde 0,5 Mol Stickoxyde erhalten.

Die für die chemischen Umwandlungen zur Verfügung stehende Energie ist eine Funktion des Neutronenstroms des Leistungs- oder Versuchreaktors, in den

as die Reaktionsrohre 2 eingeführt sind. Bei einer Energie von 1 Megawatt erhält man bei der Ammoniaksynthese bzw. bei der Bindung des Luftstickstoffes jeweils 200 bzw. 500 Mol pro Stunde.

Man kann die erfindungsgemäße Vorrichtung nicht nur für diese beiden Reaktionen benutzen, sondern auch für alle anderen chemischen Umwandlungen, wie z. B. Isomerisationen, Spaltungen usw., bei denen nur Elemente mit geringem Einfangquerschnitt für Neutronen (C, H, O, N) teilnehmen, wobei erfindungsgemaß die G-Werte (G=Zahl der umgewandelten Moleküle pro 100 Elektronenvolt) bis 10 führen.

Zur Erleichterung einiger dieser Reaktionen, besonders der Ammoniaksynthese, wird vorteilhafterweise unter erhöhtem Druck gearbeitet, gegebenenfalls bis zu mehreren 100 at, was auch zu einer beträchtlichen Verkleinerung der Vorrichtung führt, die aus einer diesem Druck widerstehenden Aluminiumlegierung besteht.
Die beschriebene Vorrichtung kann im Rahmen des

♦5 Erfindungsgedankens in verschiedener Weise modifiziert werden. So kann man an Stelle von natürlichem Uran oder von an U_aa5 angereichertem Uran jeden anderen spaltbaren Stoff verwenden.

Claims

Patentansprüche:

1. Vorrichtung zur Durchführung chemischer Reaktionen in gasförmiger Phase unter Verwendung der Energie von Spaltprodukten aus spaltbaren Materialien, gekennzeichnet durch ein in einen Kanal (1) eines Kernreaktors eingeführtes Reaktionsrohr (2), das mit einer Zuleitung (3 bzw. S) für die gasförmigen ReaktionsmitteJ versehen ist, die koaxial zum Reaktionsrohr (2) verläuft und sich fast über dessen ganze Länge erstreckt, ferner durch um diese Zuleitung (5) angebrachte Prallflächen (6), die mit einem spaltbaren Stoff bedeckt sind und öffnungen (7) besitzen, durch die die zu behandelnden, aus der Zuleitung zugeführten gasförmigen Reaktionsmittel durchgeleitet werden, sowie durch eine Ableitung (4) für die erhaltenen gasförmigen Reaktionsprodukte.

2. Vorrichtung gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als Prallflächen (6) abwechselnd Böden mit öffnungen (7) nahe dem Zentralrohr (5)

und Böden mit Öffnungen (7) nahe der Wand des Reaktionsrohres (2) angebracht sind.

3. Vorrichtung gemäß Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Böden (6) mit einer gleichmäßigen und homogenen Schicht von spaltbarem Material, insbesondere UO₂, bedeckt sind.

4. Vorrichtung gemäß Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Menge UO₂ auf den Böden (6) etwa 5 mg/qm² betragt.

5. Vorrichtung gemäß Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß sie aus Aluminium oder einer Aluminiumlegierung besteht.

6. Verfahren zur Anwendung einer Vorrichtung nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet,

daß man diegasförmigen Reaktionsteilnehmer unter Druck durch das Reaktionsrohr durchführt.

7. Verfahren zur Beschichtung der in den Vorrichtungen gemäß Anspruch 1 bis 5 verwendeten Böden, dadurch gekennzeichnet, daß man die entfetteten Böden mit einer oder mehreren Schichten einer Lösung eines synthetischen Harzes in einem Uranylnitrat enthaltenden Lösungsmittel bedeckt, nach dem Aufbringen jeder einzelnen Schicht zur Entfernung bzw. Zerstörung organischer Stoffe sowie zur Umwandlung von Uranylnitrat in das Oxyd U₈ O₈ auf etwa 500° C und dann in einer Wasserstoffatmosphäre zur Umwandlung VOnU₃O₈ in UO₉ auf 250° C erhitzt.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen