DE1464582C - Verfahren zur Herstellung von Kern brennstoffteilchen - Google Patents
Verfahren zur Herstellung von Kern brennstoffteilchenInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Kernbrennstoffteilchen unter Aufwirbeln
von Kernbrennstoff enthaltenden Teilchen in einem Fließbett und Überziehen mit pyrolytischem Kohlenstoff
unter Durchleiten eines Kohlenwasserstoffgasstromes bei erhöhter Temperatur.
Es ist aus der britischen Patentschrift 878 927 bekannt, zur Herstellung von Kernbrennstoff material
Teilchen von Kernbrennstoffmetallcarbiden herzustellen und diese Carbide mit einem Kohlenwasserstoffgas
bei einer Temperatur' in Berührung zu bringen, oberhalb welcher auf der Oberfläche der Teilchen
Kohlenstoff pyrolytisch niedergeschlagen wird und unterhalb welcher eine übermäßige Gasphasen-Polymerisation
stattfindet. Zum Aufbringen des pyro-Iytischen Kohlenstoffs wird dann Propangas bei einer
Temperatur zwischen 775 und 900° C durch die Carbide geleitet. Als Metall wird Uran vorgeschlagen,
das normalerweise keine Reaktion mit dem pyrolytischen Kohlenstoff eingeht. Bei hohen Temperaturen
findet nun aber dennoch eine Diffusion von Uran in den pyrolytischen Kohlenstoff hinein statt, wodurch
es zu einer Berührung zwischen dem Brennstoff und der Kühlflüssigkeit und damit zu einer Verseuchung
der letzteren kommen kann.
Demgegenüber treten nach der Ausbildung der Überzüge auf den Oxidteilchen gemäß dem Verfahren
nach der Erfindung bei oberhalb der Zersetzungstemperatur liegenden Temperaturen keine Wirkungen
auf, die weitere Reaktionen zwischen dem Überzug und den Oxiden hervorrufen können.
Bei dem Verfahren zum Herstellen von Kernbrennstoffteilchen nach der Erfindung wird so vorgegangen,
daß der Kernbrennstoff aus mindestens einem
ίο Oxid eines Kernbrennstoffmetalls besteht und eine
erste Schicht aus pyrolytischem Kohlenstoff bei einer genügend niedrigen, eine starke Reaktion zwischen
den Kernbrennstoffoxiden und dem Kohlenstoff nicht hervorrufenden Temperatur gebildet wird, worauf
dann eine ähnliche Schicht bei höherer Temperatur aufgebracht wird.
Die so überzogenen Teilchen können auf jede gewünschte Weise dem Brennstoffträgerteil eines Kernreaktors
beigegeben werden. Beispielsweise können sie nach bekannten Verfahren einer Kohlenstoffmatrix
einverleibt werden.
Es wurde festgestellt, daß bei Anwendung eines diese kohlenstoffüberzogenen Teilchen enthaltenden
Brennstoffes die Ausbildung der Verbindung CO zwi-
a5 sehen den Oxidteilchen und der angrenzenden Kohlenstoffschicht
eine weitere Oxydation des Kohlenstoffes unterbindet. Nach der Ausbildung der Überzüge
auf den Teilchen sind deshalb die Wirkungen von Temperaturen, die oberhalb der Zersetzungstemperatur
(1300° C) liegen, nicht mehr in der^Lage," weitere Reaktionen zwischen dem Überzug/und den
Oxiden zu provozieren.
Nachstehend wird eine beispielsweise Ausführungsform des Verfahrens nach der Erfindung näher be-
schrieben.
Bestimmte Mengen von Uran- und Thoriumoxiden werden in gewünschten Anteilen zusammen mit
einem Bindemittel wie Keton oder Kampher miteinander vermischt und zu Teilchen von ein- bis zweihundert
Mikron verformt.
Eine bestimmte Menge solcher Teilchen wird in einem Bett mit Hilfe von Inertgas verflüssigt, dann
wird das Bett auf etwa 1300° C erhitzt und Propangas durch das Bett geleitet. Das Gas zerfällt und ein
Überzug aus pyrolytischem Kohlenstoff scheidet sich auf den Teilchen ab, wobei dieser Überzug äußerst
fest ist, denn seine Dichte ist nur sehr wenig kleiner als die theoretische Dichte von 2,25.
Die zweite Stufe des Arbeitsgariges besteht in einer
Hitzebehandlung des verflüssigten Bettes mit eimern Methanstrom an Stelle von Propan, wobei dasMethan
in geeignetem Maße mit Argon versetzt ist. Diese Hitzebehandlnug wird bei einer höheren Temperatur,
etwa bei 1700° C, durchgeführt. Nach der Zersetzung des Methans wird auf den Teilchen ein zweiter pyrolytischer
Kohlenstoffüberzug abgeschieden, wobei dieser Überzug ganz besonders dicht und undurchlässig
ist, denn seine Dichte liegt sehr nahe bei 2,25. Es muß festgestellt werden, daß bei den erwähnten
Temperaturen keine meßbare Reaktion zwischen dem ThOo und dem Kohlenstoff stattfindet, allerhöchstens
in dem Maße wie mit Argon.
Bis zu 1500° C ist die Reaktion zwischen UO2 und
Kohlenstoff sehr schwach, wenn das gebildete CO nicht entfernt wird, denn die Entfernung würde eine
Verschiebung des Gleichgewichtes der Reaktion nach der Seite der Zersetzung von UO., hin bewirken. Bei
dem beschriebenen Verfahren wird das gebildete CO
während der Bildung der zweiten Schicht aus pyrolytischem
Kohlenstoff von der ersten und der sich bildenden zweiten Schicht zurückgehalten, so daß die
Zersetzung von Uranoxid weitgehend eingeschränkt wird.
Dank der Anwesenheit von pyrolytischem Kohlenstoff diffundieren spaltbare und strahlungsintensive
Substanzen nicht an die Außenseite. In bestimmten schwierigen Fällen, bei denen bei sehr hohen Temperaturen
sogar eine schwache Diffusion befürchtet wird, kann man auf eine vorbestimmte Zwischenschicht
zwischen den Oxidteilchen und den sie bedeckenden pyrolytischen Kohlenstoffschichten ' zuS
rückgreifen, die beispielsweise aus einem Nitrid, einem Oxid, einem Carbid, einem Metall usw. besteht
und eine Diffusionssperre bildet und keine wahrnehmbare Reaktion zwischen den Oxiden des Urans
oder Thoriums und mit dem Kohlenstoff eingeht.
Claims (5)
- Patentansprüche:- 1. Verfahren zur Herstellung von Kernbrennstoffteilchen unter Aufwirbeln von Kernbrennstoff enthaltenden Teilchen in einem Fließbett und Überziehen mit pyrolytischem Kohlenstoff unter Durchleiten eines Kohlenwasserstoffgasstromes bei erhöhter Temperatur, dadurch gekennzeichnet, daß der Kernbrennstoff aus mindestens einem Oxid eines Kernbrennstqffmetaljs besteht und eine erste Schicht aus pyrolytischem Kohlenstoff bei einer genügend niedrigen, eine starke Reaktion zwischen den Kernbrennstoffoxiden und dem Kohlenstoff nicht hervorrufenden Temperatur gebildet wird, worauf dann eine ähnliche Schicht bei höherer Temperatur aufgebracht wird.
- 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die erste Schicht aus pyrolytischem Kohlenstoff durch Hindurchleiten von Propan durch das Fließbett bei einer Temperatur von 1300° C aufgebracht wird.
- 3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die zweite Schicht aus pyrolytischem Kohlenstoff durch Hindurchleiten von Methan durch das Fließbett bei einer Temperatur von 1700° C aufgebracht wird.
- 4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß der Kernbrennstoff aus Oxiden von Thorium und Uran besteht.
- 5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Kernbrennstoffoxidteilchen zuerst mit einer als Diffusionssperre dienenden, mit den Kernbrennstoffoxiden und mit Kohlenstoff nicht wahrnehmbar reagierenden Schicht bedeckt werden, welche dann mit den zwei Schichten aus pyrolytischem Kohlenstoff überzogen wird. ''''
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