DE1069639B - Verfahren zur Herstellung von cyclischen Perfluorkohlcnstoffäthern mit 5- oder 6-gliedrigen Ringen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von cyclischen Perfluorkohlcnstoffäthern mit 5- oder 6-gliedrigen Ringen

Info

Publication number
DE1069639B
DE1069639B DENDAT1069639D DE1069639DA DE1069639B DE 1069639 B DE1069639 B DE 1069639B DE NDAT1069639 D DENDAT1069639 D DE NDAT1069639D DE 1069639D A DE1069639D A DE 1069639DA DE 1069639 B DE1069639 B DE 1069639B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
cyclic
ethers
preparation
acid
membered rings
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DENDAT1069639D
Other languages
English (en)
Inventor
Frankfurt/M. Dr. Friedrich Helfrich Bad Wimpfen und Walter Blöchl Frankfurt/M Dr. Manfred Sander
Original Assignee
Salline Ludwigshalle A.G., Bad Wimpfen
Publication date
Publication of DE1069639B publication Critical patent/DE1069639B/de
Pending legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D309/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom, not condensed with other rings
    • C07D309/02Heterocyclic compounds containing six-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom, not condensed with other rings having no double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D309/08Heterocyclic compounds containing six-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom, not condensed with other rings having no double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D307/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom
    • C07D307/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings
    • C07D307/04Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings having no double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D307/18Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings having no double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Electrolytic Production Of Non-Metals, Compounds, Apparatuses Therefor (AREA)

Description

DEUTSCHES
Es ist bekannt, daß man durch Elektrolyse von aliphatischen Carbonsäuren in flüssigem Fluorwasserstoff cyclische Perfluorkohlenstoffäther, die dieselbe Anzahl Kohlenstoffatome wie die verwendete Carbonsäure besitzen, erhalten kann. Diese Äther sind Derivate des Perfluortetrahydrofurans oder Perfluortetrahydropyrans vom Typ
Verfahren zur Herstellung
von cyclischen Perfluorkohlenstoffathern
mit 5- oder 6gliedrigen Ringen
F2C-
-CF,
CF-R
bzw.
XF,
F9C
F2C,
2xCF, 10 Anmelder:
CF-R Saline Ludwigshalle A. G., Bad Wimpfen
NO"
wobei R = F oder ein Perfluoralkylrest sein kann. Sie entstehen dadurch, daß sich ein Teil der eingesetzten Carbonsäure während der Fluorierung cyclisiert. Sie fallen bei diesem Herstellungsprozeß daher im Gemisch mit den Perfluorcarbonsäurefluoriden an, die mengenmäßig das Hauptprodukt darstellen. Die Ausbeute an cyclischen Perfluoräthern beträgt 5 bis 20%.
Es wurde nun gefunden, daß sich bei Einsatz der entsprechenden Carbonsäurehalogenide an Stelle der freien Carbonsäuren die Ausbeuten auf das Z\vei- bis Dreifache steigern lassen. Es tritt nicht nur eine absolute Erhöhung der Ausbeute an cyclischem Perfluoräther ein, sondern es wird auch das Verhältnis von PerfluoTcarbonsäurefluorid zu Perflüorkohlenstoffäther im anfallenden Gemisch zugunsten des letzteren verschoben.
Als Ausgangsprodukte für dieses Verfahren zur Herstellung von cyclischen Perfluorkohlenstoffathern verwendet man zweckmäßig die aliphatischen Carbonsäurehalogenide mit 4 bis etwa 10 Kohlenstoffatomen. Bei Carbonsäuren mit mehr, als 10 Kohlenstoffatomen sinkt die Ausbeute an cyclischem Perfluoräther ebenso wie an Perfluorcarbonsäuren stark ab, da hierbei in erhöhtem Maße Spaltung der Moleküle eintritt. Während bei Einsatz von Buttersäurechlorid nur ein einziger cyclischer Äther, nämlich das Perfluortetrahydrofuran
F2C-
-CF,
,CF,
45
entsteht, fällt bei allen höheren Carbonsäuren stets ein Gemisch aus einem 5gliedrigen und einem 6gliedrigen cyclischen Perfluoräther an, die untereinander Dr. Manfred Sander, Frankfurt/M.,
Dr. Friedrich Helfrich, Bad Wimpfen,
und Walter Blöchl, Frankfurt/M.,
sind als Erfinder genannt worden
isomer sind, d. h., sie haben dieselbe Bruttoformel CnF2nO. Zum Beispiel entsteht aus Carbons'äurechlorid ein Gemisch der beiden isomeren Perfluoräther C6F12O
F2C -CF2
F2C. .CF-
/CF2x
F2C CF,
und
-CF2-CF3
F2C,
XF-CF9
"O'
Auf Grund der ähnlichen physikalischen, und chemischen Eigenschaften lassen sich die beiden Isomeren bisher durch fraktionierte Destillation, selektive Extraktion oder andere Prozesse technisch nicht trennen. Mittels Gaschromatographie kann das Mengenverhält^ nis der beiden Isomeren untereinander analytisch bestimmt werden. Mit dieser Methode wurde z. B. im Fluorierungsgemisch von Capronsäurechlorid das Verhältnis 1 : 1,6 zugunsten der leichter flüchtigen Komponente, die wahrscheinlich dem ogliedrigen Ringäther entspricht, gefunden.
Bei Verwendung von Halogeniden verzweigtkettiger Carbonsäuren kann man mehrfach substituierte Perfluortetrahydrofurane bzw. Perfluortetrahydro-
909 650/521
pyrane erhalten. Zum Beispiel entstehen beim Einsatz von 2-Äthylcapronsäurechlorid die cyclischen Äther
C F, — C F2 — F C C F2
F2C CF-CF2-CF3
/CF8
CF3CF2-FC CF2
XF-CF3
. Prinzipiell lassen sich als Säurehalogenide im erwähnten Sinn sowohl die Fluoride als auch Chloride, Bromide oder Jodide der Carbonsäuren verwenden, da alle diese im Reaktionsmedium in die Säurefluoride übergeführt werden und die Ausbeuten bei den verschiedenen Halogeniden fast dieselben sind. In der Praxis wird man vorzugsweise die Säurechloride einsetzen, da diese am besten zugänglich sind.
Die Elektrolyse von organischen Substanzen in flüssigem Fluorwasserstoff ist hinreichend bekannt. Zur Herstellung der cyclischen Perfluorkohlenstoffäther wird das Säurechlorid in wasserfreier Flußsäure gelöst und die Lösung in einer geeigneten Zelle elektrolysiert. Die entweichenden Zellengase können dabei durch einen tiefgekühlten Rückflußkühler geführt werden, so daß die Produkte in der Zelle bleiben und am Boden derselben abgezogen werden können. Besser ist es, wenn der Rückflußkühler mit einer gekühlten Vorlage verbunden wird, in der bei entsprechender Temperaturregelung des Rückflußkühlers das perfluorierte Produkt gemeinsam mit der Flußsäure aufgefangen und kontiunierlich von der Flußsäure getrennt wird, die wieder in die Elektrolysenzelle zurückläuft.
Das isolierte Rohprodukt kann durch Behandlung mit Wasser, Alkali, Ammoniak usw. von den verseifbaren Anteilen (Perfluorcarbonsäurefluoride) befreit werden. Aus den verbleibenden neutralen Anteilen kann das Gemisch der Äther durch fraktionierte Destillation gewonnen werden.
Die erfindungsmäßig herzustellenden cyclischen Perfluorkohlenstoffäther sind bekannte extrem stabile Substanzen, die sich bis 300° C nicht zersetzen. Sie sind unbrennbar und gegen aggressive Chemikalien, wie Ätzalkalien, konzentrierte Säuren und Oxydationsmittel, weitgehend beständig. Sie zeichnen sich durch hervorragende elektrische Eigenschaften aus und können unter anderem als Elektroisolierflüssigkeiten, Temperaturüberträger und Kühlmittel verwendet werden.
Beispiel 1
150 g n-Capronsäurechlorid und 10 g Natriumfluorid wurden in 4 1 flüssigem Fluorwasserstoff (Wassergehalt unter 1%) gelöst. Diese Lösung wurde in einer Elektrolysenzelle aus Eisen mit Anoden aus Nickelblech und Kathoden aus Eisenblech bei einer Stromdichte von 0,7 bis 1,0 A/dm2 und einer Spannung von durchschnittlich 5,5 V elektrolysiert, wobei die Zelle so gekühlt wurde, daß in ihrem Innern eine Temperatur von etwa +50C herrschte. Im Verlaufe der Elektrolyse wurden weitere 150 g Capronsäurechlorid in Portionen so zugesetzt, daß dessen Konzentration im Elektrolyten 2 bis 4% betrug. Die entweichenden Zellengase wurden nach Passieren eines auf — 12° C gehaltenen Rückflußkühlers in einer Kühlfalle auf — 80° C gekühlt und das verflüssigte Produkt laufend von; kondensierten Fluorwasserstoff abgetrennt. Letzterer wurde wieder in die Zelle zurückgeführt. Nach 1460 Amperestunden ging die Stromstärke merklich zurück, was das Ende der Fluorierung zeigte. Es wurden insgesamt 512 g bei
ίο Raumtemperatur flüssige Fluorierungsprodukte in Form einer farblosen, schweren Flüssigkeit, die an der Luft raucht, erhalten.
Eine Probe davon wurde gaschromatographisch analysiert (Perkin-Eimer Gas-Fraktometer, Säule D 4m, Trägergas Helium, 2,1 l/h, Temperatur 31° C), wobei ein Gehalt von 44,5% an cyclischen! Äther C6F12O gefunden wurde. Die Indentinzierung des Cnromatogramms geschah mittels einer reinen Probe des cyclischen Äthers (Kp. 56° C, nf 1,2633), die durch Verseifung des rohen Fluorierungsgemisches mittels Natronlauge und mehrmalige fraktionierte Destillation der dabei erhaltenen Neutralprodukte gewonnen wurde. Die dabei festgestellten Retentionszeiten der beiden Äther waren 8,0 bzw. 7,1 Minuten.
Berechnet auf das eingesetzte Capronsäurechlorid, ergab sich eine Ausbeute von 32,3% der theoretisch möglichen Menge an cyclischen Perfluorkohlenstoffäthern.
Demgegenüber wurden bei vergleichsweisem Einsatz von 475 g Capronsäure nach 2400 Amperestunden unter denselben Bedingungen 463 g an bei Raumtemperatur flüssigen Produkten erhalten, in denen durch gaschromatographische Analyse ein Gehalt von 37% cyclischem Äther C6F12O festgestellt wurde.
Dies entspricht einer Ausbeute von 13,4% an cyclischem Äther.
Der Einsatz des Säurechlorids brachte also gegenüber dem Einsatz der freien Carbonsäure eine Steigerung der Ausbeute an cyclischen Perfluorkohlenstoffäthern um 140 °/o.
Beispiel 2
In einer 1000-Ampere-Zelle mit Anoden aus Nickelblech und Kathoden aus Eisenblech wurde eine Lösung von 56kg n-Buttersäurechlorid und 0,3 kg Natriumfluorid in 150 kg flüssigem Fluorwasserstoff bei einer Spannung von 5,5 bis 6,0 Volt und einer durchschnittlichen Stromdichte von 1,2 A/dm2 elektrolysiert. Die Temperatur in der Zelle wurde dabei auf etwa +80C und die Temperatur des Rückflußkühlers auf etwa — 20° C gehalten. Weitere 38,2 kg Buttersäurechlorid wurden im Verlauf der Elektrolyse in Portionen von 1 kg so eingetragen, daß eine durchschnittliche Konzentration von 5% des Säurechlorids im Elektrolyten herrschte. Die abziehenden Zellengase wurden in einer Vorlage bei — 70° C kondensiert und kontinuierlich von Fluorwasserstoff getrennt, der wieder in die Zelle zurückgeführt wurde. Weitere 62 kg wasserfreie Flußsäure wurden im Verlauf des Versuches dem Elektrolyten zugeführt, um dessen Stand in der Zelle aufrechtzuerhalten. Nach einem Stromdurchgang von 177,6 Kilo-Amperestunden wurden 55 kg flüssige Fluorierungsprodukte erhalten, die gemäß gaschromatographischer Analyse (analog Beispiel 1) 31% Perfluortetrahydrofuran enthielten. Dies entspricht einer Ausbeute von 19% der Theorie an cyclischem Äther.
Bei vergleichsweisem Einsatz von 19 kg Buttersäure in derselben Apparatur und unter denselben Bedin-
gungen wurden 17,5 kg flüssige Fluorierungsprodukte erhalten, die 19% cyclischen Äther enthielten. Dies entspricht einer Ausbeute von 7,1 °/o der Theorie. Die Verwendung des Saurechlorids erbrachte demnach gegenüber der Verwendung der Säure eine Ausbeutesteigerung um 168%.
Analoge Versuche mit 2-Äthylcapronsäure bzw. Äthylcapronchlorid ergaben eine Ausbeutesteigerung von 182%.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH:
    Verfahren zur Herstellung von cyclischen Perfluorkohlenstofräthern der allgemeinen Formel CnF2nO mit 5- oder ögliedrigen Ringen, dadurch gekennzeichnet, daß man Lösungen von aliphatischen Carbonsäurehalogeniden der allgemeinen Formel CnH2n-1OX, in der X ein Halogenatom bedeutet, in flüssigem Fluorwasserstoff in an sich bekannter Weise elektrolysiert.
DENDAT1069639D Verfahren zur Herstellung von cyclischen Perfluorkohlcnstoffäthern mit 5- oder 6-gliedrigen Ringen Pending DE1069639B (de)

Publications (1)

Publication Number Publication Date
DE1069639B true DE1069639B (de) 1959-11-26

Family

ID=594718

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DENDAT1069639D Pending DE1069639B (de) Verfahren zur Herstellung von cyclischen Perfluorkohlcnstoffäthern mit 5- oder 6-gliedrigen Ringen

Country Status (1)

Country Link
DE (1) DE1069639B (de)

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4172016A (en) 1976-08-21 1979-10-23 Agency Of Industrial Science & Technology Method for manufacture of perfluorotetrahydrofuran derivatives
US4235782A (en) * 1978-07-21 1980-11-25 Agency Of Industrial Science & Technology, Ministry Of International Trade & Industry Perfluoro(4-methyl-2-oxabicyclo[4.4.0]decane) and method for manufacture thereof
EP4032533A1 (de) 2012-07-10 2022-07-27 The Regents of The University of California Verfahren zur induzierung von anästhesie

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4172016A (en) 1976-08-21 1979-10-23 Agency Of Industrial Science & Technology Method for manufacture of perfluorotetrahydrofuran derivatives
US4235782A (en) * 1978-07-21 1980-11-25 Agency Of Industrial Science & Technology, Ministry Of International Trade & Industry Perfluoro(4-methyl-2-oxabicyclo[4.4.0]decane) and method for manufacture thereof
EP4032533A1 (de) 2012-07-10 2022-07-27 The Regents of The University of California Verfahren zur induzierung von anästhesie

Similar Documents

Publication Publication Date Title
WO2000021969A1 (de) Elektrochemische synthese von perfluoralkylfluorophosphoranen
DE2747576B2 (de) Verfahren zur Herstellung von Jodwasserstoff
DE1069639B (de) Verfahren zur Herstellung von cyclischen Perfluorkohlcnstoffäthern mit 5- oder 6-gliedrigen Ringen
US3950235A (en) Electrolytic method of producing branched perfluoro-alkanes
DE68912871T2 (de) Verfahren zur Herstellung von Fluorkohlenwasserstoffen.
DE950282C (de) Verfahren zur Herstellung von Fluorkohlenstoffverbindungen
US3871975A (en) Electrolytic process for production of perfluorocyclohexane derivatives
US2693445A (en) Electrolytic method for production of fluorine
EP0589214B1 (de) Verfahren zur Herstellung von perfluorierten Bromalkanen oder Ethergruppen enthaltenden perfluorierten Bromalkanen
DE1040009B (de) Verfahren zur Herstellung organischer Fluorverbindungen
DE1125896B (de) Verfahren zur Herstellung von Perfluoralkanen durch Elektrolyse
DE2313863C3 (de) Verfahren zur Herstellung von trifluormethylsubstituferten Perfluorcy clohexanderivaten
AT394214B (de) Funktionalisierung von jodpolyfluoralkanen durch elektrochemische reduktion
DE2442106A1 (de) Verfahren zur elektrochemischen fluorierung organischer saeurehalogenide
DE2620086C3 (de) Tris-(perfluoralkyl)-phosphinox'ide und Verfahren zu deren Herstellung
DE1069137B (de) Verfahren zur Herstellung von Fluor und Chlor enthaltenden Essigsaurtechloriden
DE1020970B (de) Verfahren zur Herstellung von Perhalogencarbonsäurefluoriden oder -chloriden, deren Halogengehalt zu mehr als 50 Mol-% aus Fluor besteht
EP0052319A1 (de) Verfahren zur Herstellung perfluorierter Sulfonsäurefluoride
DE1259860B (de) Verfahren zur Herstellung von Xenon- und Kryptonfluoriden
DE1767231A1 (de) Verfahren zur Herstellung von Jodtrifluorid
DE703956C (de) Verfahren zur Herstellung von 2, 3-Dichlortetrahydrofuran und 2-(4'-Chlorbutoxy)-3-chlortetrahydrofuran
DE1468284C (de) Verbessertes Verfahren zur elektrochemischen Fluorierung organischer Säurehalogenide
DE743373C (de) Verfahren zur Herstellung von aliphatischen Polymeren des Acetylens
DE964676C (de) Verfahren zur Herstellung von reinen waessrigen Lithiumhydroxydloesungen nach dem Amalgamverfahren
DE1443445A1 (de) Verfahren zur Herstellung von mono- und difunktionellen Fluoralkanderivaten