DE1042681B - Staendig gasdicht verschlossener, alkalischer Akkumulator - Google Patents
Staendig gasdicht verschlossener, alkalischer AkkumulatorInfo
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Description
Es ist bekannt, für den Aufbau eines alkalischen Akkumulators Elektroden zu verwenden, bei denen die
elektrochemisch wirksamen Elektrodensubstanzen in die Poren eines Sintergerüstes eingebracht sind und
das Sintergerüst von einer blatt- oder foliendünn gesinterten Metallpulverschicht gebildet ist. Die Gerüstdicke beträgt beispielsweise 1 mm, vorzugsweise 0,3
bis 0,5 mm. Aus solchen dünnen Sintergerüstelektroden werden bevorzugt Akkumulatoren mit einem Elektrodenwickel,
einem Elektrodenblock oder einem Elektrodenpaket aufgebaut, wobei als Separator zwischen
Elektroden ungleicher Polarität günstig ein hochporöses Gewebe aus Glas, Kunststoff oder aus laugenbeständigen
Fasern, z. B. Cellulose, verwendet wird. Der Separator ist so dünn gewählt, daß er den Isolationsansprüchen
zwischen benachbarten Elektroden genügt, also je nach der Durchschlagsfestigkeit des
verwendeten Materials eine Dicke von wenigen hundertstel Millimeter bis einigen zehntel Millimeter,
z. B. 0,1 bis 0,2 mm, hat.
Die Erfindung geht von dem dargelegten Stand der Technik aus, und es bezieht sich dieselbe auf die Gestaltung
von Akkumulatoren mit blatt- oder foliendünnen Elektroden, derart, daß sie ohne betriebsnachteiligen
Gasaustritt aus dem Akkumulatorengehäuse auch überladen oder überentladen werden können. Die
Rückbildung der sich an den in der Schichtung liegenden Elektrodenoberflächen bei Überladung oder Überentladung
entwickelnden Gase (Wasserstoff und Sauerstoff) zu Wasser vollzieht sich an diesen elektrochemisch
aktiven Oberflächen der flächenparallel unter Zwischenordnung einer gasdurchlässigen Isolierschicht
(Separator) dicht aneinanderliegenden dünnen Elektroden. Die an den Elektrodenoberflächen entstehenden
Gasbläschen überbrücken den entsprechend gering gewählten Abstand, sich zu Wasser rückbildend, unmittelbar
nach ihrem Entstehen, was selbst auch im atomaren Zustand des Gases erfolgen kann. Die Gasblasen
gelangen durch die Verwendung der bekannten blatt- oder foliendünnen Elektroden in einem Elektrodenpaket
oder -wickel auf kürzestem Wege und ohne besonderes Hindernis zur Gegenelektrode, wo sie
elektrochemisch von den aktiven Massen der Elektroden gebunden werden.
Es ist die der Erfindung zugrunde liegende Erkenntnis, daß eine Gasansammlung in einem Akkumulatorengehäuse
und damit ein Ausströmen von Gas aus diesem Gehäuse nur durch das Zusammenwirken folgender
Funktionsmerkmale wirklich beherrscht werden kann.
a) Abstand der Elektroden voneinander,
b) Flächensymmetrie der geschichteten oder gewickelten Elektroden, d. h., die Elektroden sollen
sich flächenmäßig gegenseitig vollständig decken,
Ständig gasdicht verschlossener,
alkalischer Akkumulator
alkalischer Akkumulator
Anmelder:
Dr. h. c. Hans Vogt, Erlau bei Passau
Dr. h. c. Hans Vogt, Erlau bei Passau
Dr. h. c. Hans Vogt, Erlau bei Passau,
ist als Erfinder genannt worden
ist als Erfinder genannt worden
c) Gas- und Ionendurchlässigkeit des Separators,
d) Stromdichte pro Flächeneinheit der Elektroden (Ladevorgang),
e) Gasraum und Druckausgleichraum im Gehäuse. Für die Verwirklichung dieser Gemeinschaftsmerkmale
ist das Vorhandensein großer, mit geringem Abstand sich flächenparallel gegenüberliegender aktiver
Elektrodenoberflächen Voraussetzung. Die Aufspaltung des für die gewünschte Speicherkapazität eines
Akkumulators erforderlichen Elektrodenvolumens in eine Vielzahl blatt- oder foliendünner Sintergerüste,
die sich nach dem Einlagern der elektrochemisch aktiven Substanzen mit ihren ungleichpoligen aktiven
Oberflächen dicht geschichtet gegenüberliegen, ist gleichbedeutend mit der Verringerung der Stromdichte
an den Elektrodenoberflächen bei der Belastung des Akkumulators und damit mit einer Aufteilung der
Gaserzeugungsstellen über vergrößerte Flächen gegenüber anderen Elektrodenarten. In Proportion zu der
Elektrodendicke braucht der dichtschichtig, also mit Flächenberührung, zwischengelegte Separator ebenfalls
nur wenige zehntel Millimeter, etwa 0,2 mm, oder sogar nur wenige hundertstel Millimeter dick zu sein,
wobei es im wesentlichen nur darauf ankommt, daß der Separator den geforderten Isolationsansprüchen
genügt. Die durch die Separatorzwischenlage bestimmte flächenparallele Entfernung der als Gaserzeugungsstellen
wirkenden Elektrodenoberflächen ist in weitem Maße bestimmend für den Grad der erzielbaren
Gasrückbildung in kurzer Zeit. Es ist mit der Erfindung die Forderung herausgestellt, daß die Oberflächenentfernung
benachbarter ungleichpoliger Elektroden nur so groß sein soll, daß die an den Oberflächen
entstehenden Gasbläschen diesen Abstand unmittelbar nach ihrem Entstehen überbrücken und sich dadurch
sofort zu Wasser rückbilden. Dabei hat sich das Vorhandensein eines gehäusemäßig leicht beherrschbaren
Überdruckes in dem dicht verschlossenen Gehäuse als sehr vorteilhaft erwiesen, weil es dadurch möglich ist,
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eine größere Gasdichte in den für den Rückbildungseffekt maßgebenden Gasbläschen bei ihrer Entstehung
zu erreichen. Selbst wenn die Forderung des geringstmöglichen Elektrodenoberflächenabstandes erfüllt ist
und durch die großflächige Aufteilung der Elektrodenkapazität eine geringe, günstige Stromdichte bei der
Akkumulatorenbelastung gewährleistet ist, kann die erfindungsgemäße Erkenntnis nur dann verwirklicht
werden, wenn die Separatoreinlage zwischen benachbarten Elektrodenoberflächen den kürzesten Gasüberbrückungsweg
zwischen diesen Oberflächen zuläßt. Es bestimmt sich daraus die erfindungsgemäße Ergänzung
der Aufbau- und Wirkungsmerkmale, daß der Separator eine gasdurchlässige, also hochporöse oder kapillare
Zwischenlage bzw. auf die Elektrodenoberfläche aufgetragene Isolierschicht bildet. Solches Separatorenmaterial
ist an sich bekannt, und es wurde Gewebe aus Polyamidfäden als günstig geeignet für den vorbestimmten
Zweck erkannt.
Die Entwicklung der Gasbläschen an den Elektrodenoberflächen ist naturgemäß von der Verdrängungsmöglichkeit des die Gasbläschen umgebenden Elektrolyts
abhängig. Wird der erfindungsgemäße Aufbau eines Akkumulators für die Beherrschung der Gasentwicklung
innerhalb eines bei allen Betriebszuständen des Akkumulators geschlossenen Gehäuses verwendet,
so bildet das Gehäuseinnere gemäß der Erfindung einen Druckausgleichsraum für die Gehäusefüllung,
insbesondere für die Elektrolytflüssigkeit. Bevorzugt wird man zu diesem Zweck den Akkumulator
nicht vollkommen mit Elektrolytflüssigkeit bzw. Elektrolytmasse anfüllen und so einen Druckausgleichraum
in dem Gehäuse schaffen. Das in diesem Raum vorhandene Medium ist kompressibel, und es können
die sich an den Elektrodenoberflächen bildenden Gasbläschen leicht den Elektrolyten in diesen Ausgleichraum
verdrängen. Selbstverständlich kann der Ausgleichraum auch von elastischen Gehäuseteilen oder in
dem Gehäuse angeordneten elastischen Materialien, z. B. Zellgummipolstern od. dgl., gebildet sein, die im
Sinne eines elastischen Druckausgleichraumes wirken. Das Verschließen des Akkumulators erfolgt, wenn
beide Elektrodenarten vollständig aufgeladen sind und damit ein stöchiometrisches Verhältnis für die im Gehäuse
vorhandenen Gase (Wasserstoff und Sauerstoff) gewährleistet ist.
Die Beachtung der flächenmäßigen Symmetrie der sich parallel gegenüberliegenden Elektroden ist zur
Erzielung einer Gasproportion (Wasserstoff zu Sauerstoff) bei der Überladung oder Überentladung eines
Akkumulators, insbesondere eines dicht verschlossenen Akkumulators, nach der Erfindung deshalb mit von
Bedeutung, weil der angestrebte Gasrückbildungseffekt nur in dem engen Spalt zwischen den benachbarten
aktiven Elektrodenoberflächen eintritt. Die an den außerhalb dieser Symmetrie liegenden Elektrodenteilen
entstehenden Gase werden durch die erwähnte Spaltwirkung nicht rückgebildet, und sie ergeben eine
Gasansammlung in dem Gehäuse, die zu einem entsprechenden Druckanstieg in demselben führt, was
einer Verschlechterung des angestrebten Gasrückbildungseffektes gleichkommt.
Bei vorhandenen Vorschlägen für die Beherrschung des Gasinnendruckes in einem dicht verschlossenen
Akkumulatorgehäuse fehlt die Erkenntnis der mit der Erfindung offenbarten gasrückbildenden Wirkung der
dichtschichtig vorhandenen flächenparallelen aktiven Elektrodenoberflächen, und es sind dabei nicht bevorzugt
die eine Gasansammlung in einem dicht geschlossenen Akkumulatorgehäuse verhindernden Mittel verwendet,
sondern es ist angestrebt, eine unzulässige Drucksteigerung in einem solches Gehäuse unter Ausnutzung
der bekannten katalytischen Wirkung zu vermeiden. Die katalytische Gasrückbildung ist ein druckzeitabhängiger
Vorgang, aus welchem Grunde bei den bekannten Ausführungsarten gasdichter Akkumulatoren
mit sehr niedrig begrenzten Überlade- und Überentladebelastungen gearbeitet werden muß. Die
Merkmale des geringstmöglichen Elektrodenoberflächenabstandes, der großflächigen Aufteilung der
Elektrodenkapazität und damit der Stromdichte beim Überladen- und Überentladen und insbesondere der
flächenmäßigen Elektrodensymmetrie sind bisher unbeachtet geblieben. Ein nach der Erfindung aufgebau-
IS ter gasdicht verschlossener Akkumulator kann mit
absoluter Betriebssicherheit durch das Zusammenwirken der Erfindungsmerkmale mit dem Strom der ausgelegten
Dauerbelastung zeitlich unbegrenzt überladen oder überentladen werden.
Die die Erfindung begründenden Merkmale wurden beispielsweise bei dem in der Zeichnung dargestellten
Akkumulator verwirklicht.
Die Sintergerüstfolienelektroden 2 und 3 sind unter Zwischenschaltung eines gasdurchlässigen Separators 1
(laugenfestes Gewebe, Papier od. dgl.) spiralig zu einem Wickel gerollt, der in das Gehäuse 4 so eingesetzt
ist, daß das dichte Aneinanderliegen der Schichtflächen des Wickels bei allen Betriebszuständen des
Akkumulators gewährleistet bleibt. Der Anschluß der negativen Elektroden 3 wird von dem Gehäuse 4 gebildet,
an dessen Innenwand die am Wickel außenliegende Elektrodenfläche unter Preßdruck anliegt. Für die
positiven Elektroden 2 bildet die Verschlußschraube 5 über eine Verbindungsleitung 11 den Anschlußkontakt
des Akkumulators. Die mit der Schraube 5 verschlossene Öffnung 6 dient zum Einfüllen des Elektrolyten
mit, und sie wird durch das Zusammenwirken der Schraube 5 und dem Mutternteil 7 durch die Gewindeverbindung
8 gas- und laugendicht verschlossen. 9 ist ein Isolierteil, das unter Vorspannung in das Gehäuse 4
eingepreßt ist und gegen dessen äußere Kante der Bohrung 6 die konische Dichtungsfläche der Schraube 5
fest anliegt. Das Isolierteil 9 wird durch eine Bördelung des Gehäuses 4 gegen Herausdrücken desselben
bei steigendem Gehäuseinnendruck gesichert gehalten. Der Elektrodenwickel besteht aus vor dem Einsetzen
in das Gehäuse durch mehrmaliges Laden und Entladen formierten und danach wieder vollständig entladenen
Sintergerüstfolienelektroden. Der Gehäusehohlraum ist nicht vollständig mit Lauge (20- bis 25°/oige Kalilauge)
angefüllt, so daß der Druckausgleichraum 10 verbleibt, durch dessen Vorhandensein der Rückbildungsprozeß
der Gase begünstigt wird. Die von den Gasblasen aus den engen Spalten zwischen den Elektroden verdrängte
Lauge weicht in den Raum 10 aus, und es können die Gasblasen zwischen den Elektroden sich leicht vergrößern,
was für die Verbindung mit der Gegenelektrode für eine rasche Rückbildung des Gases zu Wasser vorteilhaft
ist. Das Verschließen des Akkumulators erfolgt, wenn die positiven und negativen Elektroden vollständig
aufgeladen sind und damit ein stöchiometrisches Verhältnis für die im Gehäuse vorhandenen Gase
(Wasserstoff und Sauerstoff) gewährleistet ist.
Die Verwirklichung der Erfindung ist als Beispiel an einem dicht verschlossenen Kleinakkumulator durchgeführt worden, dessen Gehäuse eine Länge von 50 mm und einen Durchmesser von 14 mm hat. Es wurde ein Gesamtgewicht von 21 g bei einer Speicherkapazität von 0,5 bis 0,8 Ah und einer Ladespannung von 1,4 bis 1,5 Volt bei einer Entladespannung von
Die Verwirklichung der Erfindung ist als Beispiel an einem dicht verschlossenen Kleinakkumulator durchgeführt worden, dessen Gehäuse eine Länge von 50 mm und einen Durchmesser von 14 mm hat. Es wurde ein Gesamtgewicht von 21 g bei einer Speicherkapazität von 0,5 bis 0,8 Ah und einer Ladespannung von 1,4 bis 1,5 Volt bei einer Entladespannung von
1,2 Volt gemessen. Der innere Widerstand hat von 0,09
bis 0,12 Ω betragen. Bei etwa 100/oiger Spannungsminderung wurde ein Entladestrom von 5 bis 7 Ampere
ermittelt. Der Ladewirkungsgrad in Amperestunden beträgt bei 50 "/oiger Aufladung 98 % und in Wattstunden
ausgedrückt 92%. Bei einem Überladestrom von etwa Vs C = 0,1 bis 0,16 Ampere tritt ein Strom-Druck-Gleichgewicht
bei einem Gehäuseinnendruck von etwa 10 atü ein. Bei kleineren Überladeströmen kann der Gehäuseinnendruck für die Erzielung des angestrebten
Druck-Strom-Gleichgewichtes niedriger gehalten werden, während bei größer werdenden Überladeströmen
auch der Gehäuseinnendruck zur Erzielung einer günstigen Beherrschung der Gasentwicklung
(Druck-Strom-Gleichgewicht) höher liegen muß. Nach Abschalten des Überladestromes fällt der Gehäuseinnendruck
infolge sich vollziehender Katalyse innerhalb bestimmter Zeit auf Null ab. Zur Gewährleistung
der erforderlichen Betriebssicherheit wurde als Gehäuse für den Akkumulator eine Stahlhülse mit einer
Wanddicke von 0,3 mm gewählt, die für Drücke bis zu 150 atü bruchsicher ist. Die Selbstentladung wurde bei
dem Kleinakkumulator gemäß dem Ernndungsbeispiel nach 2 Monaten mit etwa 20 bis 22 % der ursprünglichen
Kapazität ermittelt. Die Kapazitätsminderung bei Temperaturen von mindestens — 25° C ist
rund 25 %.
Die Verwirklichung der Erfindungsmerkmale ist an keine besondere Formgebung des Akkumulatorgehäuses
gebunden, und es ist auch gleichgültig, bei welchen Typen und Größen sie Anwendung findet.
Claims (3)
1. Ständig gasdicht verschlossener, alkalischer Akkumulator mit porösen Sintergerüstelektroden,
in deren Poren die aktiven Massen eingelagert sind, dadurch gekennzeichnet, daß zur Herabsetzung
der Dichte des Überladestromes die Oberfläche der Elektroden durch Verwendung dünner
blatt- oder folienartiger Sintergerüstelektroden vergrößert ist, daß zur Überbrückung des ■Elektrodenabstandes
durch die an den Elektrodenoberflächen entstehenden Gasbläschen die Elektroden unter Anwendung dünner Separatoren dicht zueinander
angeordnet sind, daß die Elektroden sich mit ihren gegenüberliegenden elektrochemisch
wirksamen Flächen gegenseitig vollständig decken und daß der nicht von den Elektroden und Separatoren
ausgefüllte Innenraum des Gehäuses einen Gas- und/oder Druckausgleichraum bildet.
2. Akkumulator nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Abstand der aktiven Elektrodenoberflächen
voneinander nicht größer als 0,2 mm ist und der so gebildete flächenparallele Zwischenraum ganz mit einem gasdurchlässigen
Separator, insbesondere einem porösen Gewebe aus Polyamidfäden oder einer isolierenden Elektrodenüberzugsschicht
von isolationsbedingter Dicke, ausgefüllt ist.
3. Akkumulator nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Akkumulatorgehäuse
erst nach dem vollständigen Aufladen der eingesetzten Elektroden gasdicht verschlossen ist.
In Betracht gezogene Druckschriften:
Deutsche Patentschrift Nr. 674 829;
schweizerische Patentschrift Nr. 279 737;
französische Patentschrift Nr. 1 006 583;
belgische Patentschrift Nr. 498 790;
USA.-Patentschrift Nr. 2 131 592.
Deutsche Patentschrift Nr. 674 829;
schweizerische Patentschrift Nr. 279 737;
französische Patentschrift Nr. 1 006 583;
belgische Patentschrift Nr. 498 790;
USA.-Patentschrift Nr. 2 131 592.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
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