DE2907262C2 - Geschlossene wartungsfreie Zelle bzw. Batterie - Google Patents
Geschlossene wartungsfreie Zelle bzw. BatterieInfo
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Description
Wartungsfreie geschlossene Nickeloxid/Metall-Zellen sind in der Technik bekannt. Weit verbreitet sind
geschlossene Nickel/Cadmium-Zellen. Ihre Wirkungsweise beruht darauf, daß die Kapazität der Elektroden
so aufeinander abgestimmt ist, daß die Nickeloxidelektrode vor der Cadmiumelektrode den Zustand der VoI-ladung
erreicht. Der an der Nickeloxidelektrode entstehende gasförmige Sauerstoff erreicht durch Poren im
Separator die Cadmiumelektrode und wird dort reduziert. An der Cadmiumelektrode kommt es zu keiner
Wasserstoffentwicklung, lediglich ein Sauerstoffüberdruck von einigen bar ist bei der Konstruktion der Zelle
zu berücksichtigen. Diese Methode der Gasbeseitigung ist unter der Bezeichnung »Sauerstoffzyklus« bekanntgeworden.
Dabei ist charakteristisch, daß die Zellkapazität von der positiven Elektrode begrenzt wird und die
negative Elektrode eine Lade- und Entladereserve aufweist. Die negative Elektrode kann auch mit einer katalytisch
dünnen Nickelschicht versehen sein, die durch Lokalelementbildung den Sauerstoffumsatz begünstigt
(FR-PS 12 09 255).
Ein Nachteil von Zellen dieser Bauart ist die Notwendigkeit, die Elektrolytmenge sehr genau bemessen zu
müssen. Der Elektrolyt darf keinesfalls Elektroden und Separator vollständig fluten, da der Vorgang der Sauerstoffreduktion
vom Elektrolyten benetzte aber für Sauerstoff zugängliche Poren in der Cadmiumelektrode benötigt.
Die verwendeten Separatoren auf der Basis von organischen Fasermaterialien sind oxydationsempfindlich
und neigen zum Austrocknen bei Voiumenänderungen in den Elektroden, da sie nur eine geringe Rückhaltefähigkeit
für den Elektrolyten aufweisen. Aus der Reihe der denkbaren Metallanoden ist lediglich die Cadmiumelektrode
in solchen Zellen verwendbar. Zur Verbesserung der Sauerstoffreduktion ist ferner bekannt, der
negativen Elektrode eine poröse Schicht aus einem Metall, das elektropositiver als Cadmium ist, zuzuordnen
(DE-OS 15 96 223 und FR-PS 14 75 835).
Es ist ein Vorschlag bekanntgeworden, durch Änderungen im Aufbau der Zelle den Einsatz von feinporigen,
oxydationsbeständigen anorganischen Separatoren zu ermöglichen (L E. Miller, Proceedings of the 11. Intersociety
Energy Conversion Engineering Conference, State Line, Nevada, USA, September 1976, Volume 1,
p. 528). Bei diesem Aufbau wird der an der positiven Elektrode entwickelte Sauerstoff einem durch Längsteilung
einer Cadmiumelektrode entstandenen Raum zugeführt, wobei dieser Raum durch einen Ab*-.'ndshalter
definiert wird. Da die Sauerstoffreduktion auch hier in den vom Elektrolyten nicht vollständig gefluteten Poren
der Cadmiumelektrode stattfindet, ist ein ausreichend schneüer Umsatz nur durch Hydrophobierung der
Rückseite der Cadmiumelektrode zu erzielen. Es ist ferner bekannt, den durch Längsteilung entstandenen
Raum mit einem leitenden Schaumgummikörper auszufüllen (US-PS 31 93 412) oder den Raum zwischen Gehäuse
und Zellenblock mit einer schwammartigen Metallstruktur zu füllen, an der der Sauerstoff umgesetzt
werden kann (US-PS 29 41 022). Diese Anordnungen lassen jedoch nur einen unsymmetrischen Zellenaufbau
mit allen seinen Nachteilen zu.
Die Aufgabe der vorliegenden Erfindung liegt daher darin, die bisherigen Mängel zu beseitigen, den Einsatz
von feinporösen gasundurchlässigen Separatoren unter schnellem Umsatz von Sauerstoff zu ermöglichen und
den Anwendungsbereich auch auf bisher nicht gängige
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Eisen- und Nickel/Zink-Zellen sowohl in unipolarer als auch in bipolarer Anordnung zu erweitern.
Diese Aufgabe wird durch die in den Patentansprüchen beschriebene Zelle bzw. Batterie gelöst.
Diese Aufgabe wird durch die in den Patentansprüchen beschriebene Zelle bzw. Batterie gelöst.
Eine Zelle oder eine mehrzellige Batterie enthält positive Nickeloxidelektroden und negative Metallelektroden
mit negativer Lade- und Entiadereserve sowie feinporöse gasundurchlässige Separatoren vorzugsweise
aus anorganischen Materialien und erfindungsgemäß einen elektrisch leitenden, grobporigen Gasdiffusionskörper.
Dabei befindet sich an der der positiven Elektrode zugewandten Seite jeder negativen Elektrode der
Separator und auf der anderen Seite d„-r Diffusionskörper.
Der Gasdiffusionskörper soll die Rückseite der negaii/en
Elektrode bedecken, da bei nur teilweiser Bedeckung einzelne Bereiche der Elektrode unterschiedliche
Ladezustände aufweisen können und die Zelle dadurch schädigen können. Weiterhin muß der Gasdiffusionskörper
aus einem elektrisch leitenden Material bestehen und mit der Elektrode vorzugsweise großflächig
in elektrisch leitender Verbindung stehen. Die Dicke des Gasdiffusionskörpers soll so bemessen sein, daß eine
vollständige und rasche Reduktion des Sauerstoffs möglieh
ist. Jm allgemeinen sollte die Dicke nicht kleiner als Ά der Dicke der negativen Elektrode sein.
Der Gasdiffusionskörper ist vorzugsweise ein Kohlefilz oder Graphitfilz, ein vernickelter Kohlefilz, ein Nikkeifilz,
Kupferfilz oder Stahlfaserfilz, aber auch metallisierte,
insbesondere vernickelte oder verkupferte offenporige organische Schaumstoffe oder Kohleschaumkörper
können eingesetzt werden. Weiterhin ist es möglich, auch großporige Metallsinterkörper aus in der Elektro-
lytflüssigkeit bestandigen Metallen, insbesondere aus
Nickel, Kobalt, Kupfer oder Eisen zu verwenden. Die Porosität des Diffusionskörpers soll mindestens 80%
betragen, um eine praktisch ungehinderte Strömung von Sauerstoff zu ermöglichen. Die Poren sollen wesentlich
größer sein, als alle anderen Poren in den Elektroden und Separatoren, um sie vom Elektrolyten im
wesentlichen frei zu halten. Gute Ergebnisse erzielt man mit Diffusionskörpern, deren Porengröße etwa 40 bis
200 um beträgt
Bei unipolaren Zeilen mit Parallelschaltung der Elektroden entfallen auf jede positive Elektrode zwei negative
Elektroden. Die Diffusionskörper befinden sich dann zwischen zwei negativen Elektroden und zwischen den
äußeren negativen Elektroden und den Gefäßwänden. Bipolare Batterien mit Reihenschaltung enthalten in der
Einzelzelle eine positive und eine negative Elektrode, der Diffusionskörper befindet sich zwischen der negativen
Elektrode und der elektrisch leitenden Zellentrennwand.
Die Elektrolytzugabe in die Zellen erfolgt in solcher Menge, daß die Poren der Elektroden und der Separatoren
vom Elektrolyten infolge ihrer höheren Kapillaraktivität vollständig erfüllt werden, die erheblich größeren
Poren im Diffusionskörper aber im wesentlichen frei bleiben. Ein eventueller geringer Überschuß an Elektrolyt,
der von Einwaagetoleranzen herrühren kann, wird von dem grobporigen Körper aufgenommen, seine Poren
dienen auch als Puffervolumen bei Elektrolytvolumenänderungen, die vom Ladezustand der Zelle abhängen.
Die Anordnung ist damit wesentlich weniger empfindlich gegenüber der Dosirrung d-:v Elektrolytzugabe
als Zellen nach dem Stand derxechnik.
Zellen, die nach der Beschreibung a' fgebaut sind, zeigen
ein ausgezeichnetes Ladeverhalten. Bei Überladung mit /5 erfolgt der Sauerstofiverzehr so rasch, daß lediglich
ein Überdruck von wenigen Zehntel bar gemessen wird. Ort der Sauerstoffreduktion ist offenbar der elektrisch
leitfähige grobporige Diffusionskörper. Zum Nachweis wurde der Körper gegen einen nichtleitenden
Faserfilz am Polypropylen ausgetauscht. Unter sonst gleichen Versuchsbedingungen, insbesondere bei gleicher
Elektrolytfüllmenge, stieg der Druck beim Überladen kontinuierlich auf 10 bar an, so daß die Ladung
abgebrochen werden mußte. Wenn auch die überraschend guten Resultate an den erfindungsgemäßen Zellen
noch nicht vollständig gedeutet werden können, besteht eine mögliche Erklärung darin, daß der leitende
poröse Körper die Potentiallage der negativen Elektrode annimmt, da elektrischer Kontakt und auch elektrolytische
Verbindung durch kapillaraktiv über die innere Oberfläche sich ausbreitenden Elektrolytfilm bestehen.
Bei dem Potentialunterschied von mindestens 1 V gegenüber dem Sauerstoffgleichgewichtspotential ist eine
schnelle Reduktion möglich.
Die Vorteile der erfindungsgemäßen Bauweise sind zahlreich. Die vollständige Füllung der Elektroden und
feinporigen Separatoren mit. Elektrolyt erhöht die Ausnutzung und die Kapazität der Elektroden und beeinflußt
auch die Belastbarkeit der Zelle günstig. Der Separator kann nunmehr auch aus den besonders dauerhaften
oxydationsbeständigen anorganischen Materialien wie Asbest oder Kaliumtitanat bestehen. Selbst bei
Dehnung der Elektroden trocknen feinporige Separatoren nicht aus, die Zelle bleibt funktionsfähig. Infolge der
Undurchlässigkeit solcher Separatoren für Gase können auch Wasserstoffspeicherelektroden sowie sauerstoffemofindliche
Metallanoden wie Kobalt- und Eisenanoden eingesetzt werden. Die Empfindlichkeit letzterer
gegenüber Sauerstoff äußert sich darin, daß bei direktem Kontakt dreiwertige inaktive Verbindungen
entstehen, die die Leistungsfähigkeit der Zelle herabsetzen. Man kann sogar eine Zinkanode in solchen Zellen
verwenden, wobei wegen der hohen Löslichkeit des Zinks im Elektrolyten im Separatorbereich ein zusätzlicher
für Zinkationen undurchlässiger Foliensep-rator
eingesetzt wird. An Kadmium- und Kobaltelektroden entsteht bei sachgemäßer Ladung und Lagerung kein
Wasserstoff. Dagegen müssen in Zellen mit Eisen- und Zinkanoden Vorkehrungen getroffen werden zur Rückführung
von geringen Wa;serstoffmengen in den Elektrolyten. Dies geschieht am besten in bekannter Weise
mit edelmetallaktivierten Hilfselektroden, die mit den positiven Elektroden elektrisch verbunden sein können.
Ein wesentlicher Vorteil der erfindungsgemäßen Zellen gegenüber herkömmlichen Zellen ist der stark verminderte
Überdruck, der sich beim Überladen ausbildet.
Die Laderate kann deutlich erhöht werden.
Wenn auch die normale unipolare Zelle, die nach den Vorgaben der Erfindung aufgebaut ist, die beschriebenen
Vorteile aufweist, treten die Vorteile bei bipolaren Batterien besonders in Erscheinung. Bekanntlich werden
bei bipolarem Aufbau lange Stromwege und Ableiterfahnen eingespart. Der Strom fließt über den direkten
Weg senkrecht zu den Elektrodenflächen und Zelltrennwänden durch die Batterie, die Spannungsverluste
sind minimal. Bei der bipolaren Anordnung übernimmt der leitende großporige Diffusionskörper auch die Kontaktierung
der negativen Elektrode zu der Trennwand, die positive Elektrode liegt direkt auf der Trennwand.
Guter elektrischer Kontakt erfordert einen geeigneten Anpreßdruck senkrecht zu den Elektrodenflächen.
Hierfür wird die Filterpressenbautechnik eingesetzt.
Vorteiihafterweise verwendet man in einem solchen Fall einen elastischen Diffusionskörper, z. B. aus Metallfilz,
der den Anpreßdruck übernimmt und eventuelle Unterschiede ausgleicht.
Die bipolare Bauweise ermöglicht insbesondere bei Verwendung großflächiger Gasdiffusionskörper den
Einsatz von Elektroden, die aus einer Vielzahl besonders einfach herstellbarer scheibenförmiger gepreßter
Elektrodensegmente bestehen. Die positive Elektrode enthält neben Nickelhydroxid Nickelpulver als Leitmaterial,
als negative Elektrode werden die entsprechenden Metallpulver oder Metalloxidpulver mit Porenbildner
und ggf. Leitmafjrial wie Graphit, Kupferpulver oder Nickelpulver verarbeitet. Das Pressen erfolgt mit
Drücken zwischen 0,5 und 2 kbar. Besonders bevorzugt sind kreisförmige Elektrodensegmente mit 20 bis 60 mm
Durchmesser. Je nach der vorgesehenen Kapazität der Batterie wird die entsprechende Anzahl solcher Elektrodensegmente
entlang der Trennwände einander berührend ausgelegt. Die Elektroden beider Polarität innerhalb
der Einzelzelle bestehen jeweils aus einer Vielzahl einzelner Preßlinge. Der Separator und der Diffusionskörper
werden aus einem Stück gefertigt, der Separator weist aber offene Durchgänge (Löcher) über
den freibleibenden Zwickeln zwischen den Elektrodensegmenten gleicher Polarität auf. Der Sauerstoff hat in
dieser Anordnung besonders kurze Wege, um gleichmäßig in den Diffusionskörper zu gelangen, dabei ist es
selbstverständlich, daß die in der negativen und der pots sitiven Elektrode auftretenden Zwickel einander gegenüberliegen.
Anhand von Beispielen soll die Erfindung näher erläutert werden.
Zwei Nickeloxidelektroden mit je 2 mm Dicke und je 100 cm2 Fläche sowie vier Kadmiumelektroden mit
1,5 mm Dicke und je 100 cm2 Fläche wurden zu einer Zelle zusammengebaut. Jede Nickeloxidelektrode wurde
von je zwei 0,2 mm dicken Asbestseparatoren und je zwei Kadmiumelektroden flankiert. Zwischen den mittleren
Kadmiumelektroden und zwischen den äußeren Kadmiumelektroden und den Zellwänden befanden sich
insgesamt drei vernickelte Kohlefilze von 2 mm Dicke und je 100 cm2 Fläche mit einer Porosität von 90%. Die
Kapazität der Nickeloxidelektroden betrug 14 Ah gemessen in Halbzellenanordnung im freier. Elektrolyten.
Die Kadmiumelektroden hauen zusammen eine Kapazität von 25 Ah. Vor dem Zusammenbau wurden die
Nickeloxidelektroden vollständig, die Kadmiumelektroden jedoch bis auf eine Restkapazität von 5 Ah entladen.
Das Zellgehäuse wurde so gewählt, daß das Elektrodenpaket
unter leichtem Druck stand, in die Zeile wurde
soviel 6 M Kalilauge eingefüllt, daß die Elektroden und Separatoren vollständig gefüllt waren. Die Zelle wurde
verschlossen und zyklischen Be- und Entladungen unterworfen. Die Kapazität betrug bei der 2 h-Entladung
13.5 Ah, die mittlere*Entladespannung war 1,23 V. Der
maximale Überdruck während der Ladung mit /5 erreichte in der Zelle 0,4 bar und überschritt diesen Wert
auch bei versuchsweise doppelter Überladung nicht.
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Eine bipolare Versuchsbatterie wurde mit gepreßten Kobalt- und Nickeloxidelektroden gebaut. Zwischen
stabilen von Schrauben zusammengehaltenen Endplatten befanden sich drei in Reihe geschaltete Einzelzellen,
die durch Nickelbleche voneinander getrennt waren. Beide Elektroden in jeder Zelle wurden aus je acht
Preßlingen mit 25 mm Durchmesser zusammengesetzt. Der Asbestseparator mit 0,22 mm Dicke war quadratisch
und wies Öffnungen über den freien Zwickeln auf, die jeweils von drei Rundelektroden gleicher Polarität
begrenzt waren. An der dem Separator abgewandten Seite der Kobaltelektrode befand sich ein quadratischer
Nickelfilzkörper, der den elektrischen Kontakt zu dem Trennblech vermittelte, den Anpreßdruck verteilte, die
Reduktion von Sauerstoff bewirkte und als Reservoir für Schwankungen im Elektrolytvolumen diente. Die
Batterie wies bei einer einstündigen Entladung eine mittlere Spannung von 33 V auf. Am Ende des Ladens
mit /5 betrug der Überdruck im Gasraum 0,3 bar.
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Claims (5)
1. Geschlossene wartungsfreie Zelle mit positiven Nickeloxidelektroden, einem feinporigen, gasundurchlässigen
Separator und negativen Metallelektroden mit negativer Lade- und Entladereserve, festgelegtem
alkalischem Elektrolyten und mit elektrisch leitenden grobporigen Gasdiffusionskörpern
an den negativen Elektroden, dadurch gekennzeichnet, daß die Gasdiffusionskörper die
der positiven Elektrode abgewandte Seite jeder negativen Elektrode bedecken, wobei zwischen zwei
negativen Elektroden abwechselnd ein Gasdiffusionskörper oder eine von Separatoren bedeckte
positive Elektrode liegt
2. Zelle bzw. Batterie nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Gasdiffusionskörper aus
Kohlefilz, Graphitfilz, vernickeltem oder verkupfertem
Kohlefilz, Nickelfilz, Kupferfilz oder Stahlfilz gebildet ist.
3. Zelle bzw. Batterie nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Gasdiffusionskörper aus
Schaumkohlenstoff, aus vernickelten oder verkupferten offenporigen organischen Schaumstoffen
oder aus grobporigen Metallsinterkörpern aus Nikkei, Kupfer oder Eisen gebildet ist.
4. Zelle bzw. Batterie nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die negative Elektrode eine
Cadmium-, Kobalt-, Eisen- oder Zinkelektrode isL
5. Batterie nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Elektrodenstapel unter Druck gehalten
wird, der senkrecht auf die Elektrodenflächen wirkt.
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| DE2907262A1 DE2907262A1 (de) | 1980-09-04 |
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|---|---|---|---|
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