DE102022105142A1 - Abgasreinigungskatalysator - Google Patents

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Takumi TOJO
Takahiro NISHIO
Yosuke TODA
Hirotaka Ori
Minoru Ito
Sho Hoshino
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Toyota Motor Corp
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Cataler Corp
Toyota Motor Corp
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Abstract

Bereitgestellt wird ein Abgasreinigungskatalysator mit verbesserter Katalysatorleistung bei gleichzeitiger Sicherstellung eines OSC in einer Luft-Kraftstoff-Verhältnis (A/F) fetten Atmosphäre, in der eine HC-Vergiftung auftreten kann. Die vorliegende Erfindung betrifft einen Abgasreinigungskatalysator, der ein Substrat und eine auf dem Substrat aufgetragene Katalysatorbeschichtungsschicht beinhaltet. Die Katalysatorbeschichtungsschicht weist eine stromaufwärtige Beschichtungsschicht, die ab einem Endabschnitt auf einer stromaufwärts gelegenen Seite in Bezug auf eine Abgasströmungsrichtung im Abgasreinigungskatalysator gebildet ist, und eine stromabwärtige Beschichtungsschicht, die ab einem Endabschnitt auf einer stromabwärts gelegenen Seite in Bezug auf die Abgasströmungsrichtung im Abgasreinigungskatalysator gebildet ist, auf. Die stromabwärtige Beschichtungsschicht beinhaltet Rh als ein katalytisches Metall, ein Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid und ein Erdalkalimetall.

Description

  • HINTERGRUND
  • Technisches Gebiet
  • Die vorliegende Erfindung betrifft einen Abgasreinigungskatalysator.
  • Beschreibung des Standes der Technik
  • Ein Abgas, das von einem Verbrennungsmotor für ein Automobil und dergleichen abgegeben wird, zum Beispiel einem Benzinmotor oder einem Dieselmotor, enthält schädliche Komponenten, wie etwa Kohlenmonoxid (CO), Kohlenwasserstoff (HC) und Stickoxide (NOx).
  • Daher beinhaltet der Verbrennungsmotor im Allgemeinen eine Abgasreinigungsvorrichtung, um diese schädlichen Komponenten zu zersetzen und zu entfernen, und die schädlichen Komponenten werden durch einen in der Abgasreinigungsvorrichtung angeordneten Abgasreinigungskatalysator nahezu entgiftet.
  • JP H05-293376 A offenbart beispielsweise einen Abgasreinigungskatalysator, der mindestens einen monolithischen Träger mit einem stromaufwärts gelegenen Abschnitt und einem stromabwärts gelegenen Abschnitt beinhaltet, wobei mindestens eine Schicht der Katalysatorschicht des stromaufwärts gelegenen Abschnitts mit einer Kohlenwasserstoff-Reinigungsaktivität den stromaufwärts gelegenen Abschnitt beschichtet, und wobei mindestens eine Schicht der Katalysatorschicht des stromabwärts gelegenen Abschnitts mit einer Dreiwege-Katalysatoraktivität den stromabwärts gelegenen Abschnitt beschichtet. Eine äußerste Schicht der Katalysatorschicht des stromaufwärts gelegenen Abschnitts enthält mindestens entweder Pt oder Pd als eine aktive Katalysator-Komponente, und die Katalysatorschicht des stromabwärts gelegenen Abschnitts enthält mindestens Rh als eine aktive Katalysator-Komponente.
  • JP 2007-132355 A offenbart ein Abgasreinigungssystem, das eine Vorrichtung zur Anreicherung von Wasserstoff, die das Verhältnis der Komponenten von Wasserstoff in Bezug auf reduzierende Gaskomponenten im Abgas erhöht und in einem Verbrennungsgas oder einem Abgaskanal angeordnet ist, einen stromabwärts der Vorrichtung zur Anreicherung von Wasserstoff im Abgaskanal angeordneten Katalysator zum Behandeln von NOx und einen stromabwärts des Katalysators zum Behandeln von NOx in dem im Abgaskanal angeordneten Katalysator zum Abfangen von HC beinhaltet. Das Abgas strömt von der Vorrichtung zur Wasserstoffanreicherung direkt zum NOx behandelnden Katalysator. Die Vorrichtung zur Anreicherung von Wasserstoff beinhaltet eine Vorrichtung zur Verbrennungssteuerung, die mindestens eines aus der Menge aus einer Kraftstoffeinspritzung, einem Zeitpunkt der Kraftstoffeinspritzung, einem Zeitpunkt der Zündung oder einem Zeitpunkt des Öffnens/Schließens der Einlass-/Auslassventile eines Verbrennungsmotors steuert, um Wasserstoff herzustellen.
  • JP 2013-136032 offenbart einen Abgasreinigungskatalysator, der ein Substrat und eine Katalysatorbeschichtungsschicht beinhaltet, die auf einer Oberfläche des Substrats gebildet ist. Die Katalysatorbeschichtungsschicht ist in einer Schichtstruktur mit oberen und unteren Schichten gebildet, wobei die untere Schicht näher an der Oberfläche des Substrats liegt und die obere Schicht relativ weit davon entfernt ist. Die Katalysatorbeschichtungsschicht ist mit Rh und Pd als Edelmetallkatalysatoren bereitgestellt. Die Katalysatorbeschichtungsschicht ist mit einem OSC-Material mit einem Speichervermögen für Sauerstoff als ein Träger bereitgestellt. Das Rh ist in der oberen Schicht der Katalysatorbeschichtungsschicht angeordnet. Das Pd ist sowohl in der oberen Schicht als auch in der unteren Schicht der Katalysatorbeschichtungsschicht angeordnet. Mindestens ein Abschnitt des Pd in der oberen Schicht und in der unteren Schicht wird von dem OSC-Material getragen. Das Massenverhältnis zwischen dem in der oberen Schicht angeordneten Pd und dem in der unteren Schicht angeordneten Pd beträgt 0,4 oder weniger.
  • KURZFASSUNG
  • Die Abgasreinigungskatalysatoren in JP H05-293376 A , JP 2007-132355 A und JP 2013-136032 A weisen eine Struktur auf, bei der die Katalysatorbeschichtungsschicht auf dem Substrat aufgebracht ist. Die Katalysatorbeschichtungsschicht beinhaltet ein Edelmetall als ein katalytisches Metall.
  • Die Menge an Edelmetall, die für einen Abgasreinigungskatalysator verwendet wird, muss unter dem Aspekt des Ressourcenrisikos reduziert werden. Um die Menge des Edelmetalls zu reduzieren, ist es notwendig, eine Verringerung der katalytischen Aktivität des Edelmetalls zu vermeiden, die durch das Verwenden des Abgasreinigungskatalysators verursacht wird. Um die verringerte katalytische Aktivität des Edelmetalls zu vermeiden, ist es beispielsweise möglich, die Vergiftung des Edelmetalls durch HC in einem Abgas (HC-Vergiftung) zu unterdrücken, die eine der Ursachen für die verringerte katalytische Aktivität des Edelmetalls ist.
  • Indes beinhaltet die Katalysatorbeschichtungsschicht optional neben dem katalytischen Metall ein Material (OSC-Material), das ein Speichervermögen für Sauerstoff (OSC, englisch für „Oxygen Storage Capacity“) aufweist. Das OSC-Material ist ein Material, das Sauerstoff aufnehmen und abgeben kann. Das OSC-Material ermöglicht es, die Sauerstoffkonzentration konstant zu halten, um die Reinigungsleistung des Abgasreinigungskatalysators aufrechtzuerhalten, selbst wenn ein Luft-Kraftstoff-Verhältnis schwankt.
  • Das heißt, als ein Abgasreinigungskatalysator ist ein Abgasreinigungskatalysator erwünscht, der die HC-Vergiftung des Edelmetalls unterdrückt und gleichzeitig ein OSC aufweist.
  • Dementsprechend stellt die vorliegende Erfindung einen Abgasreinigungskatalysator bereit, der eine verbesserte Katalysatorleistung aufweist und gleichzeitig ein OSC in einer Luft-Kraftstoff-Verhältnis (A/F) fetten Atmosphäre sicherstellt, in der HC-Vergiftungen vermutlich auftreten.
  • Die katalytische Umwandlung von NOx erfolgt vor allem durch Rhodium (Rh) unter den Edelmetallen. Die katalytische Aktivität von Rh wird jedoch leicht durch die Wirkung einer HC-Vergiftung verringert, und insbesondere bei einer Luft-Kraftstoff-Verhältnis (A/F) fetten Atmosphäre, in der ein Zustand niedriger Sauerstoffkonzentration anhält, wird eine Oberfläche von Rh möglicherweise von HC bedeckt, und daher ist die katalytische Aktivität von Rh eher verringert. Um die verringerte katalytische Aktivität zu unterdrücken, ist es daher wirksam, die HC-Vergiftung von Rh zu unterdrücken.
  • Als eine Gegenmaßnahme gegen die HC-Vergiftung des Edelmetalls ist es bekannt, Barium (Ba) zusammen mit dem Edelmetall koexistieren zu lassen. Ba, das die HC-Vergiftung des Edelmetalls unterdrückt, verzögert jedoch die Freisetzung von Sauerstoff aus dem OSC Material im Abgasreinigungskatalysator erheblich.
  • Daher haben die Erfinder als ein Ergebnis erfindungsgemäßer Untersuchungen folgendes festgestellt. In einem Abgasreinigungskatalysator, der ein Substrat und eine auf dem Substrat aufgetragene Katalysatorbeschichtungsschicht aufweist, haben die Erfinder eine stromaufwärtige Beschichtungsschicht, die ab einem Endabschnitt auf einer stromaufwärts gelegenen Seite in Bezug auf eine Abgasströmungsrichtung im Abgasreinigungskatalysator gebildet ist, und eine stromabwärtige Beschichtungsschicht, die ab einem Endabschnitt auf einer stromabwärts gelegenen Seite in Bezug auf die Abgasströmungsrichtung im Abgasreinigungskatalysator gebildet ist, als die Katalysatorbeschichtungsschicht angeordnet. Darüber hinaus haben die Erfinder Rh, das ein Edelmetall ist, als ein katalytisches Metall und ein Aluminiumoxid (Al2O3)-Ceroxid (CeO2)-Zirconiumdioxid (ZrO2)-Komplexoxid (ACZ) und ein Erdalkalimetall in der stromabwärtigen Beschichtungsschicht angeordnet. Dadurch ist es möglich, die HC-Vergiftung von Rh als ein Edelmetall durch das Erdalkalimetall zu unterdrücken, während ein OSC durch ACZ sichergestellt wird, das eine schnelle Sauerstoffabsorptions-/Freisetzungsrate aufweist, und einen Abgasreinigungskatalysator mit einer verbesserten Katalysatorleistung bereitzustellen, insbesondere einer verbesserten NOx-Umwandlungsleistung in einer fetten Atmosphäre, in der insbesondere eine HC-Vergiftung auftreten kann. So haben die Erfinder die vorliegende Erfindung erreicht.
  • Das heißt, die vorliegende Erfindung lässt sich wie folgt darstellen.
    1. (1) Ein Abgasreinigungskatalysator, aufweisend:
      • ein Substrat; und
      • eine auf dem Substrat aufgetragene Katalysatorbeschichtungsschicht,
      • wobei die Katalysatorbeschichtungsschicht eine stromaufwärtige Beschichtungsschicht und eine stromabwärtige Beschichtungsschicht beinhaltet,
      • wobei die stromaufwärtige Beschichtungsschicht ab einem Endabschnitt auf einer stromaufwärts gelegenen Seite in Bezug auf eine Abgasströmungsrichtung im Abgasreinigungskatalysator gebildet ist,
      • wobei die stromabwärtige Beschichtungsschicht ab einem Endabschnitt auf einer stromabwärts gelegenen Seite in Bezug auf die Abgasströmungsrichtung im Abgasreinigungskatalysator gebildet ist,
      • und wobei die stromabwärtige Beschichtungsschicht Rh als ein katalytisches Metall, ein Aluminiumoxid (Al2O3)-Ceroxid (CeO2)-Zirconiumdioxid (ZrO2)-Komplexoxid (ACZ) und ein Erdalkalimetall beinhaltet.
    2. (2) Der Abgasreinigungskatalysator nach (1), wobei das Erdalkalimetall Barium und/oder Strontium ist.
    3. (3) Der Abgasreinigungskatalysator nach (1) oder (2), wobei das Erdalkalimetall einen Gehalt von 2 Mol bis 9 Mol in Bezug auf 1 Mol einer Molzahl von Rh aufweist.
    4. (4) Der Abgasreinigungskatalysator nach einem von (1) bis (3), wobei die stromaufwärtige Beschichtungsschicht Pd und/oder Pt als ein katalytisches Metall beinhaltet.
    5. (5) Der Abgasreinigungskatalysator nach einem von (1) bis (4), wobei sich die stromaufwärtige Beschichtungsschicht und die stromabwärtige Beschichtungsschicht überschneiden, und wobei die stromaufwärtige Beschichtungsschicht unter der stromabwärtigen Beschichtungsschicht angeordnet ist.
    6. (6) Abgasreinigungskatalysator nach einem von (1) bis (5), wobei die stromaufwärtige Beschichtungsschicht eine Breite von 20 % bis 50 % einer Gesamtlänge des Substrats im Abgasreinigungskatalysator ab dem Endabschnitt auf der stromaufwärts gelegenen Seite in Bezug auf die Abgasströmungsrichtung im Abgasreinigungskatalysator aufweist.
    7. (7) Abgasreinigungskatalysator nach einem von (1) bis (6), wobei die stromabwärtige Beschichtungsschicht eine Breite von 60 % bis 80 % einer Gesamtlänge des Substrats im Abgasreinigungskatalysator ab dem Endabschnitt auf der stromabwärts gelegenen Seite in Bezug auf die Abgasströmungsrichtung im Abgasreinigungskatalysator aufweist.
  • Die vorliegende Erfindung stellt einen Abgasreinigungskatalysator bereit, der eine verbesserte Katalysatorleistung aufweist und gleichzeitig ein OSC in einer Luft-Kraftstoff-Verhältnis (A/F) fetten Atmosphäre sicherstellt, in der HC-Vergiftungen wahrscheinlich auftreten.
  • Figurenliste
    • 1 ist eine Zeichnung, die schematisch eine Ausführungsform einer Katalysatorbeschichtungsschicht gemäß der vorliegenden Erfindung veranschaulicht;
    • 2 ist ein Graph, der eine Beziehung zwischen den Mengen an Ba-Additiven und den NOx-Umwandlungsraten in einer fetten Atmosphäre und OSCs für Abgasreinigungskatalysatoren im Vergleichsbeispiel 4 und den Beispielen 1 bis 3 zeigt; und
    • 3 ist ein Graph, der die NOx-Umwandlungsraten in der fetten Atmosphäre und die OSC-Ergebnisse von Abgasreinigungskatalysatoren in den Vergleichsbeispielen 1 bis 3 und Beispiel 1 zeigt.
  • DETAILLIERTE BESCHREIBUNG DER AUSFÜHRUNGSFORMEN
  • Im Folgenden werden einige Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung im Detail beschrieben.
  • In der Beschreibung werden die Merkmale der vorliegenden Erfindung, soweit erforderlich, unter Bezugnahme auf die Zeichnung beschrieben. In der Zeichnung sind die Maße und die Gestalten der jeweiligen Komponenten zur Verdeutlichung übertrieben dargestellt, und die tatsächlichen Maße und Gestalten sind nicht genau veranschaulicht. Dementsprechend ist der technische Anwendungsbereich der vorliegenden Erfindung nicht auf die Maße oder die formgebenden Gestalten der jeweiligen Komponenten beschränkt, die in der Zeichnung veranschaulicht sind. Zu beachten ist, dass ein Abgasreinigungskatalysator der vorliegenden Erfindung nicht auf die nachstehenden Ausführungsformen beschränkt ist und in verschiedenen Konfigurationen ausgeführt werden kann, wobei Änderungen, Verbesserungen und dergleichen, die ein Fachmann durchführen kann, angegeben sind, ohne vom Kern der vorliegenden Erfindung abzuweichen.
  • Die vorliegende Erfindung betrifft einen Abgasreinigungskatalysator, der ein Substrat und eine auf dem Substrat aufgetragene Katalysatorbeschichtungsschicht beinhaltet.
  • Die Katalysatorbeschichtungsschicht weist eine stromaufwärtige Beschichtungsschicht, die ab einem Endabschnitt auf einer stromaufwärts gelegenen Seite in Bezug auf eine Abgasströmungsrichtung im Abgasreinigungskatalysator gebildet ist, und eine stromabwärtige Beschichtungsschicht, die ab einem Endabschnitt auf einer stromabwärts gelegenen Seite in Bezug auf die Abgasströmungsrichtung im Abgasreinigungskatalysator gebildet ist, auf. Die stromabwärtige Beschichtungsschicht beinhaltet Rh als ein katalytisches Metall, ein Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid (ACZ), und ein Erdalkalimetall.
  • (Substrat)
  • Als das Substrat kann ein bekanntes Substrat mit wabenförmiger Gestalt verwendet werden, insbesondere ein monolithisches Substrat mit wabenförmiger Gestalt (z.B. ein Wabenfilter und eine hochdichte Wabe) und dergleichen in einigen Ausführungsformen. Das Material eines solchen Substrats ist nicht besonders beschränkt, und in einigen Ausführungsformen werden ein Substrat aus Keramik, wie Cordierit, Siliziumcarbid, Siliciumdioxid, Aluminiumoxid und Mullit, und ein Substrat aus Metall, wie Edelstahl einschließlich Chrom und Aluminium, verwendet. In einigen Ausführungsformen wird Cordierit unter dem Aspekt der Kosten verwendet.
  • (Katalysatorbeschichtungsschicht)
  • Die Katalysatorbeschichtungsschicht weist mindestens eine stromaufwärtige Beschichtungsschicht und eine stromabwärtige Beschichtungsschicht auf.
  • Die stromaufwärtige Beschichtungsschicht wird ab einem Endabschnitt (einer Endoberfläche) auf einer stromaufwärts gelegenen Seite in Bezug auf eine Abgasströmungsrichtung (eine Seite, zu der ein Abgas einströmt) im Abgasreinigungskatalysator gebildet. Die stromaufwärtige Beschichtungsschicht weist in der Regel eine Breite von 20 % bis 50 %, in manchen Ausführungsformen 20 % bis 40 %, einer Gesamtlänge des Substrats im Abgasreinigungskatalysator auf.
  • Die Breite der stromaufwärtigen Beschichtungsschicht in dem Bereich ermöglicht es, die Kontakthäufigkeit der in der stromaufwärtigen Beschichtungsschicht enthaltenen katalytischen Metalle mit einer schädlichen Komponente im Abgas, wie z.B. HC, zu verbessern und gleichzeitig eine Aggregation zwischen den katalytischen Metallen zu unterdrücken, die durch eine übermäßig kurze Breite verursacht wird, z.B. eine Aggregation von Pd und Pt, die durch eine Verdichtung von Pd und Pt verursacht wird, und ermöglicht so eine verbesserte Reinigungsleistung des Abgases.
  • Die stromabwärtige Beschichtungsschicht wird ab einem Endabschnitt (einer Endoberfläche) auf einer stromabwärts gelegenen Seite in Bezug auf die Abgasströmungsrichtung (eine Seite, aus der das Abgas ausströmt) im Abgasreinigungskatalysator gebildet. Die stromabwärtige Beschichtungsschicht weist in der Regel eine Breite von 60 % bis 80 %, in einigen Ausführungsformen 70 % bis 80 %, der Gesamtlänge des Substrats im Abgasreinigungskatalysator auf.
  • Die Breite der stromabwärtigen Beschichtungsschicht in dem Bereich ermöglicht es, die Kontakthäufigkeit von Rh, das in der stromabwärtigen Beschichtungsschicht enthalten ist, mit einer schädlichen Komponente im Abgas, wie z.B. NOx, zu verbessern und gleichzeitig eine Aggregation zwischen den katalytischen Metallen zu unterdrücken, die durch die übermäßig kurze Breite verursacht wird, z.B. eine Aggregation von Rh, die durch eine Verdichtung von Rh verursacht wird, und so die verbesserte Reinigungsleistung des Abgases zu ermöglichen.
  • Die stromaufwärtige Beschichtungsschicht und die stromabwärtige Beschichtungsschicht können zusammen eine einzige Schicht auf dem gesamten Substrat bilden oder einen Bereich aufweisen, in dem sie sich gegenseitig überschneiden. Wenn die stromaufwärtige Beschichtungsschicht und die stromabwärtige Beschichtungsschicht den sich gegenseitig überschneidenden Bereich aufweisen, ist die stromaufwärtige Beschichtungsschicht in einigen Ausführungsformen unter der stromabwärtigen Beschichtungsschicht angeordnet. Die stromaufwärtige Beschichtungsschicht ist in einem Bereich angeordnet, in dem die stromabwärtige Beschichtungsschicht nicht aufgetragen ist, und unter der stromabwärtigen Beschichtungsschicht in einigen Ausführungsformen, und die stromabwärtige Beschichtungsschicht ist in einem Bereich angeordnet, in dem die stromaufwärtige Beschichtungsschicht nicht aufgetragen ist, und auf der stromaufwärtigen Beschichtungsschicht in einigen Ausführungsformen.
  • Wenn die stromaufwärtige Beschichtungsschicht unter der stromabwärtigen Beschichtungsschicht angeordnet ist, weist der sich gegenseitig überschneidende Bereich der stromaufwärtigen Beschichtungsschicht und der stromabwärtigen Beschichtungsschicht eine Überlappungsbreite von üblicherweise 0 % bis 30 %, in einigen Ausführungsformen 10 % bis 20 %, der Gesamtlänge des Substrats im Abgasreinigungskatalysator auf.
  • 1 veranschaulicht schematisch eine Ausführungsform der Katalysatorbeschichtungsschicht gemäß der vorliegenden Erfindung, bei der in einem Substrat 1 eine stromaufwärtige Beschichtungsschicht (ein vorderer Abschnitt) 2 in einem Bereich, in dem eine stromabwärtige Beschichtungsschicht (ein hinterer Abschnitt) 3 nicht aufgetragen ist, und unter der stromabwärtigen Beschichtungsschicht 3 angeordnet ist, und die stromabwärtige Beschichtungsschicht 3 in einem Bereich, in dem die stromaufwärtige Beschichtungsschicht 2 nicht aufgetragen ist, und auf der stromaufwärtigen Beschichtungsschicht 2 angeordnet ist.
  • Die Katalysatorbeschichtungsschicht kann nur aus Schichten gefertigt sein, die aus der stromaufwärtigen Beschichtungsschicht und der stromabwärtigen Beschichtungsschicht gefertigt sind, oder sie kann eine oder mehr Schichten aufweisen, d.h. eine Schicht, zwei Schichten, drei Schichten, oder vier oder mehr Schichten (untere Katalysatorbeschichtungsschicht(en)) unter den aus der stromaufwärtigen Beschichtungsschicht und der stromabwärtigen Beschichtungsschicht gefertigten Schichten, solange die Katalysatorbeschichtungsschicht die stromaufwärtige Beschichtungsschicht und die stromabwärtige Beschichtungsschicht als oberste Schichten beinhaltet. Die Zusammensetzung und Struktur der unteren Schicht(en) der Katalysatorbeschichtungsschicht(en) sind nicht besonders beschränkt und können denen der stromaufwärtigen Beschichtungsschicht und/oder der stromabwärtigen Beschichtungsschicht ähnlich sein oder sich von beiden unterscheiden. Darüber hinaus ist/sind die untere(n) Katalysatorbeschichtungsschicht(en) nicht unbedingt gleichmäßig über das gesamte Substrat des Abgasreinigungskatalysators verteilt und kann/können für jeden Bereich der stromaufwärts gelegenen Seite und der stromabwärts gelegenen Seite in Bezug auf die Abgasströmungsrichtung eine andere Zusammensetzung und Struktur aufweisen als die obersten Schichten.
  • Da die Katalysatorbeschichtungsschicht die stromaufwärtige Beschichtungsschicht und die stromabwärtige Beschichtungsschicht aufweist, kann die HC-Umwandlung in der stromaufwärtigen Beschichtungsschicht und die NOx-Umwandlung in der stromabwärtigen Beschichtungsschicht effizient durchgeführt werden.
  • (Stromabwärtige Beschichtungsschicht)
  • Die stromabwärtige Beschichtungsschicht beinhaltet Rh als ein katalytisches Metall, Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid (ACZ) und ein Erdalkalimetall.
  • Das Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid, das in der stromabwärtigen Beschichtungsschicht enthalten ist, weist Ceroxid und Zirconiumdioxid auf, die in Aluminiumoxid dispergiert sind, und ist ein Komplexoxid, in dem ein Teil des Ceroxids und des Zirconiumdioxids einen Ceroxid-Zirconiumdioxid-Mischkristall bildet, und ist mit einem Transmissionselektronenmikroskop (TEM) und dergleichen beobachtbar. Zu beachten ist, dass die Bildung des Ceroxid-Zirconiumdioxid-Mischkristalls durch Ceroxid und Zirconiumdioxid z.B. durch Röntgenbeugung (XRD) bestätigt werden kann.
  • Der Einschluss von Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid in die stromabwärtige Beschichtungsschicht ermöglicht die Sicherstellung einer ausreichenden OSC-Leistung, insbesondere die Sicherstellung einer ausreichenden OSC-Leistung bei Vorhandensein von Erdalkalimetallen, wie Barium und/oder Strontium, um die HC-Vergiftung von Rh zu unterdrücken, da ein Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid eine schnellere Sauerstoffabsorptions-/Freisetzungsrate aufweist als das Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid.
  • Die Zusammensetzung von Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid, die in der stromabwärtigen Beschichtungsschicht enthalten ist, weist ein Ce/Zr-Molverhältnis von üblicherweise 0,6 oder weniger auf, beispielsweise 0,1 bis 0,6, 0,15 bis 0,55 in einigen Ausführungsformen, und der Gehalt an einer Aluminiumoxid (Al2O3)-Komponente beträgt üblicherweise 40 bis 70 Gew.-% in Bezug auf das Gesamtgewicht des Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxids. Zu beachten ist, dass die Zusammensetzung von Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid, das in der stromabwärtigen Beschichtungsschicht enthalten ist, von der Zusammensetzung des Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxids als ein Material bei der Herstellung des Abgasreinigungskatalysators abhängt.
  • Die Zusammensetzung des Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxids in dem Bereich ermöglicht es, die Wirkungen der Unterdrückung des Partikelwachstums bzw. des Teilchenwachstums durch Aluminiumoxid (verbesserte Wärmebeständigkeit, Sicherung des spezifischen Oberflächenbereichs), der Sicherung der Sauerstoffabsorptions-/Freisetzungsleistung (OSC) durch Ceroxid und der Sicherung der Stabilisierungswirkung von Ceroxid durch Zirconiumdioxid ausreichend zu erhalten.
  • Das Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid, das in der stromabwärtigen Beschichtungsschicht enthalten ist, kann außerdem ein oder mehr Elemente beinhalten, die aus anderen Seltenerdelementen als Cer ausgewählt sind. Die Seltenerdelemente beinhalten zum Beispiel Scandium (Sc), Yttrium (Y), Lanthan (La), Praseodym (Pr), Neodym (Nd), Samarium (Sm), Gadolinium (Gd), Terbium (Tb), Dysprosium (Dy), Ytterbium (Yb) und Lutetium (Lu). Die Seltenerdelemente können Y und La sein. Der Gehalt an den Seltenerdelementen beträgt in der Regel 2 bis 6 Gew.-% als Oxid in Bezug auf das Gesamtgewicht des Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxids.
  • Durch den Einschluss der Seltenerdelemente in das Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid kann die Wärmebeständigkeit des Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxids verbessert und ein OSC verbessert werden.
  • Der Gehalt an Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid, das in der stromabwärtigen Beschichtungsschicht beinhaltet ist, ist nicht beschränkt, beträgt aber in der Regel 20 g bis 120 g und 80 g bis 120 g in einigen Ausführungsformen in Bezug auf 1 L des Speichervermögens eines Abschnitts, in dem die stromabwärtige Beschichtungsschicht auf dem Substrat aufgebracht wird. Zu beachten ist, dass der Gehalt an Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid, das in der stromabwärtigen Beschichtungsschicht enthalten ist, von einer additiven Menge an Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid als ein Material bei der Herstellung des Abgasreinigungskatalysators abhängt.
  • Der Einschluss von Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid in den Gehalt der stromabwärtigen Beschichtungsschicht ermöglicht die Sicherstellung einer ausreichenden OSC-Leistung, insbesondere die Sicherstellung einer ausreichenden OSC-Leistung bei Vorhandensein von Erdalkalimetallen, wie Barium und/oder Strontium, um die HC-Vergiftung von Rh zu unterdrücken, da das Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid eine schnellere Sauerstoffabsorptions-/Freigabegeschwindigkeit aufweist als Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid.
  • Die Primärpartikel bzw. Primärteilchen des Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxids weisen in einigen Ausführungsformen eine feine Partikelgröße (mittlere Partikelgröße) bzw. Teilchengröße auf. Obwohl die mittlere Partikelgröße nicht beschränkt ist, beträgt die mittlere Partikelgröße in der Regel 10 nm oder weniger, zum Beispiel 8 nm bis 10 nm im Mittelwert eines Rasterelektronenmikroskops (SEM) oder eines Transmissionselektronenmikroskops (TEM). Das Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid in dem Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid weist in einigen Ausführungsformen einen feinen Kristallit auf. Obwohl der Kristallitdurchmesser nicht beschränkt ist, beträgt der Kristallitdurchmesser in der Regel 10 nm oder weniger, beispielsweise 8 nm bis 10 nm. Zu beachten ist, dass der Kristallitdurchmesser des Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxids durch eine Halbwertsbreite des XRD gemessen werden kann.
  • Die mittlere Partikelgröße des Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxids und der Kristallitdurchmesser des Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxids in dem Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid liegen in den Bereichen, die es ermöglichen, die Wirkung der Sicherstellung eines OSC durch Ceroxid in ausreichendem Maße zu erhalten.
  • Ein BET-spezifischer Oberflächenbereich des Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxids ist nicht beschränkt, beträgt aber in der Regel 30 m2/g oder mehr, in einigen Ausführungsformen 50 m2/g bis 80 m2/g.
  • Die BET-spezifische Oberfläche des Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxids in diesem Bereich ermöglicht es, die Wirkung der Sicherstellung eines OSC durch Ceroxid in ausreichendem Maße zu erhalten.
  • Das Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid, das in der stromabwärtigen Beschichtungsschicht enthalten ist, kann z.B. durch den Alkoxid-Prozess oder den Kopräzipitationsprozess hergestellt werden. Durch die Herstellung von Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid im Alkoxidverfahren oder im Kopräzipitationsverfahren ist es möglich, ein Komplexoxid herzustellen, das aus gleichmäßigen und feinen Primärpartikel gefertigt ist, und das Komplexoxid, das einen Ceroxid-Zirconiumdioxid-Mischkristall beinhaltet, leicht herzustellen.
  • Im Prozess der Alkoxide werden alle metallischen Alkoxide, wie z.B. Alkoxide von Aluminium, Cer, Zirconium und optional der Seltenerdelemente, gemischt und nach der Hydrolyse gebrannt (gesintert), wodurch ein Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid hergestellt werden kann. Ohne das gesamte Aluminium, Cer, Zirconium und gegebenenfalls die Seltenerdelemente als Metallalkoxide zu verwenden, ist es möglich, den Rest des Metalls als eine Lösung von z.B. Nitrat oder Acetylacetat zu verwenden, solange mindestens eines von ihnen als das Metallalkoxid verwendet wird.
  • Als das Metallalkoxid kann ein beliebiges Methoxid, Ethoxid, Butoxid oder ähnliches verwendet werden, aber am besten eignet sich ein Metallalkoxid mit hoher Löslichkeit in Alkohol als ein Lösungsmittel. Zu beachten ist, dass für den Alkohol als das Lösungsmittel jeder beliebige verwendet werden kann.
  • Im Prozess der Kopräzipitation werden beispielsweise wasserlösliche Salze, wie Nitrate aller Metalle, also Aluminium, Cer, Zirconium und gegebenenfalls der Seltenerdelemente, gemischt, als ein Hydroxid beispielsweise mit einer Ammoniaklösung kopräzipitiert und gebrannt, wodurch ein Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid hergestellt werden kann. Ohne das gesamte Aluminium, Cer, Zirconium und gegebenenfalls die Seltenerdelemente als wasserlösliche Salze zu verwenden, ist es möglich, den Rest des Metalls als ein Feststoff, z.B. als Metallpulver oder Oxidpulver, zu verwenden, solange mindestens eines von ihnen als das wasserlösliche Salz verwendet wird.
  • Das so erhaltene Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid wird in einigen Ausführungsformen bei 500 °C bis 900 °C vorläufig wärmebehandelt. Die vorläufige Wärmebehandlung von Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid ermöglicht es, das Verringern des OSC-Widerstands weiter zu unterdrücken und gleichzeitig ein übermäßiges Kristallwachstum der Partikel bzw. Teilchen zu unterdrücken.
  • Das Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid, das in der stromabwärtigen Beschichtungsschicht enthalten ist, kann ein auf dem technischen Gebiet bekanntes sein, zum Beispiel eines, das in JP H10-202102 A , JP 2001-232199 A und JP 2012-187518 A offenbart ist.
  • Die stromabwärtige Beschichtungsschicht kann ferner ein Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid (CZ) beinhalten.
  • Der Einschluss von Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid in die stromabwärtige Beschichtungsschicht ermöglicht die Sicherstellung eines ausreichenden OSC.
  • Beim Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid, das optional in der stromabwärtigen Beschichtungsschicht enthalten ist, liegt das Verhältnis des Gehalts von Cer zu Zirconium im Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid normalerweise im Bereich von 43:57 bis 48:52 im Molverhältnis ([Cer]:[Zirconium]). Zu beachten ist, dass die Zusammensetzung von Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid von der Zusammensetzung des Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxids als ein Material bei der Herstellung des Abgasreinigungskatalysators abhängt.
  • Das Verhältnis des Gehalts von Cer zu Zirconium in Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid in dem Bereich ermöglicht es, eine ausreichend hohe Wärmebeständigkeit und ein ausreichend gutes OSC sicherzustellen, selbst wenn es über einen langen Zeitraum einer hohen Temperatur ausgesetzt ist.
  • Das Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid, das in der stromabwärtigen Beschichtungsschicht enthalten ist, kann außerdem ein oder mehr Elemente beinhalten, die aus den Seltenerdelementen ausgewählt sind, die kein Cer sind. Die Seltenerdelemente beinhalten Scandium, Yttrium, Lanthan, Praseodym, Neodym, Samarium, Gadolinium, Terbium, Dysprosium, Ytterbium, Lutetium und dergleichen. Die Seltenerdelemente können Y und La sein. Der Gehalt an Seltenerdelementen beträgt in der Regel 1 bis 20 Gew.-%, in einigen Ausführungsformen 3 bis 7 Gew.-%, in Bezug auf das Gesamtgewicht des Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxids.
  • Der Einschluss der Seltenerdelemente des Ceroxid-Zirkoniumdioxid-Komplexoxids ermöglicht es, die Wärmebeständigkeit des Ceroxid-Zirkoniumdioxid-Komplexoxids zu verbessern und ein OSC zu verbessern.
  • Der Gehalt an Ceroxid-Zirkoniumdioxid-Komplexoxid, der gegebenenfalls in der stromabwärtigen Beschichtungsschicht enthalten ist, ist nicht beschränkt, beträgt jedoch in der Regel 5 g bis 50 g, in einigen Ausführungsformen 5 g bis 20 g, in Bezug auf 11 des Speichervermögens des Abschnitts, in dem die stromabwärtige Beschichtungsschicht auf das Substrat aufgebracht wird. Zu beachten ist, dass der Gehalt an Ceroxid-Zirkoniumdioxid-Komplexoxid, der optional in der stromabwärtigen Beschichtungsschicht enthalten ist, von einer additiven Menge an Ceroxid-Zirkoniumdioxid-Komplexoxid als ein Material bei der Herstellung des Abgasreinigungskatalysators abhängt.
  • Der Einschluss des Gehalts an Ceroxid-Zirkoniumdioxid-Komplexoxid in die stromabwärtige Beschichtungsschicht ermöglicht die Sicherstellung eines ausreichenden OSC.
  • Die Primärpartikel des Ceroxid-Zirkoniumdioxid-Komplexoxids weisen in einigen Ausführungsformen eine feine Partikelgröße (mittlere Partikelgröße) auf. Obwohl die mittlere Partikelgröße nicht beschränkt ist, beträgt die mittlere Partikelgröße in der Regel 10 µm oder weniger, zum Beispiel 3 µm bis 7 µm, im Mittelwert des SEM oder des TEM. Das Ceroxid-Zirkoniumdioxid-Komplexoxid weist in einigen Ausführungsformen einen feinen Kristallit auf. Obwohl der Kristallitdurchmesser nicht beschränkt ist, beträgt der Kristallitdurchmesser in der Regel 500 nm oder weniger, beispielsweise 100 nm bis 200 nm. Zu beachten ist, dass der Kristallitdurchmesser des Ceroxid-Zirkoniumdioxid-Komplexoxids zum Beispiel durch eine Halbwertsbreite von XRD gemessen werden kann.
  • Die mittlere Partikelgröße und der Kristallitdurchmesser des Ceroxid-Zirkoniumdioxid-Komplexoxids in den Bereichen ermöglicht es, die Wirkung der Sicherstellung eines OSC durch Ceroxid ausreichend zu erhalten.
  • Ein BET-spezifische Oberfläche des Ceroxid-Zirkoniumdioxid-Komplexoxids ist nicht beschränkt, beträgt aber in der Regel 2 m2/g oder weniger und in einigen Ausführungsformen 0,5 m2/g bis 2 m2/g.
  • Die BET-spezifische Oberfläche des Ceroxid-Zirkoniumdioxid-Komplexoxids in diesem Bereich ermöglicht es, die Wirkung der Sicherstellung eines OSC durch Ceroxid in ausreichendem Maße zu erhalten.
  • Ceroxid-Zirkoniumdioxid-Komplexoxid, das optional in der stromabwärtigen Beschichtungsschicht enthalten ist, ist üblicherweise ein Material, das als ein Cokatalysator (Sauerstoffspeichermaterial) in einem Abgasreinigungskatalysator verwendet wird, und die Einzelheiten sind den Fachleuten allgemein bekannt. Im Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid bilden Ceroxid und Zirconiumdioxid in einigen Ausführungsformen einen Mischkristall. Das Ceroxid-Zirkoniumdioxid-Komplexoxid kann nach dem Alkoxidprozess oder dem Kopräzipitationsprozess hergestellt werden. Im Prozess der Kopräzipitation kann die Herstellung beispielsweise durch Zugabe einer Ammoniaklösung in eine wässrige Lösung erfolgen, in der Cer-Salz (z.B. Cer-Nitrat) und Zirconium-Salz (z.B. Zirconium-Oxynitrat) gelöst sind, um eine Ausfällung durch Kopräzipitation zu erzeugen, Brennen des erhaltenen Niederschlags nach dem Trocknen bei gewöhnlich 400 °C bis 500 °C für gewöhnlich ungefähr fünf Stunden, weiteres Druckformen des gebrannten Niederschlags bei einem Druck von gewöhnlich 400 kgf/cm2 bis 3500 kgf/cm2 und Durchführen einer Reduktionsbehandlung in einem Temperaturzustand von gewöhnlich 1450 °C bis 2000 °C.
  • Das Ceroxid-Zirkoniumdioxid-Komplexoxid, das optional in der stromabwärtigen Beschichtungsschicht enthalten ist, kann ein auf dem technischen Gebiet bekanntes sein, zum Beispiel eines, das in JP-2011-219329 A offenbart ist.
  • Das Erdalkalimetall, das in der stromabwärtigen Beschichtungsschicht enthalten ist, ist in einigen Ausführungsformen Barium und/oder Strontium und in einigen Ausführungsformen Barium.
  • Der Einschluss des Erdalkalimetalls in der stromabwärtigen Beschichtungsschicht ermöglicht es, die HC-Vergiftungsresistenz von Rh durch eine elektronenabgebende Eigenschaft des Erdalkalimetalls zu verbessern.
  • Der Gehalt des in der stromabwärtigen Beschichtungsschicht enthaltenen Erdalkalimetalls beträgt in der Regel 2 mol (2 mol/mol) bis 9 mol (9 mol/mol), 2 mol (2 mol/mol) bis 8 mol (8 mol/mol) in einigen Ausführungsformen, 5 mol (5 mol/mol) bis 7 mol (7 mol/mol) in einigen Ausführungsformen, in Bezug auf 1 mol einer Molzahl von Rh. Zu beachten ist, dass der Gehalt des Erdalkalimetalls, das optional in der stromabwärtigen Beschichtungsschicht enthalten ist, von einer additiven Menge eines Erdalkalimetallvorläufers als ein Material bei der Herstellung des Abgasreinigungskatalysators abhängt (ausgenommen verflüchtigte Komponenten).
  • Der Einschluss des Gehalts des Erdalkalimetalls in der stromabwärtigen Beschichtungsschicht ermöglicht es, eine Verzögerung der Rh-Aktivierung zu unterdrücken, die dadurch verursacht wird, dass das Erdalkalimetall vor Rh reduziert wird, während die HC-Vergiftungsresistenz von Rh durch die elektronenabgebende Eigenschaft des Erdalkalimetalls verbessert wird, wodurch eine ausreichende OSC-Leistung sichergestellt werden kann.
  • Das Erdalkalimetall, das in der stromabwärtigen Beschichtungsschicht enthalten ist, kann in Form einer das Erdalkalimetall enthaltenden Verbindung, z.B. Oxid, vorliegen oder in Form eines Trägers aus Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirkoniumdioxid-Komplexoxid und/oder Ceroxid-Zirkoniumdioxid-Komplexoxid, Trägerpartikel, die optional in dem Abgasreinigungskatalysator der vorliegenden Erfindung enthalten sind, ähnlich wie Rh, das unten beschrieben wird.
  • Der Gehalt an Rh als das katalytische Metall, das in der stromabwärtigen Beschichtungsschicht enthalten ist, ist nicht beschränkt, beträgt jedoch in der Regel 0,05 g bis 1,0 g, in einigen Ausführungsformen 0,2 g bis 0,8 g, bei einer Metallumwandlung von Rh in Bezug auf 1 L des Speichervermögens des Abschnitts, in dem die stromabwärtige Beschichtungsschicht auf das Substrat aufgebracht wird. Zu beachten ist, dass der Gehalt an Rh, des optional in der stromabwärtigen Beschichtungsschicht enthalten ist, von einer additiven Menge eines Rh-Vorläufers als ein Material bei der Herstellung des Abgasreinigungskatalysators abhängt (ausgenommen verflüchtigte Komponenten).
  • Der Einschluss des Gehalts an Rh in der stromabwärtigen Beschichtungsschicht ermöglicht es, eine ausreichende NOx-Umwandlungsleistung ohne HC-Vergiftung von Rh unter der Atmosphäre bereitzustellen, in der HC durch die stromabwärtige Beschichtungsschicht ausreichend umgewandelt wird.
  • Die stromabwärtige Beschichtungsschicht kann neben Rh auch katalytische Metalle beinhalten, die im technischen Gebiet des Abgasreinigungskatalysators allgemein verwendet werden, z.B. kann sie mindestens ein Edelmetall beinhalten, insbesondere eine Gruppe, die aus Pt, Pd, Au, Ag, Ir und Ru gebildet wird.
  • Während Rh, das in der stromabwärtigen Beschichtungsschicht enthalten ist, selbst als ein Abgasreinigungskatalysator fungiert, wird Rh in einigen Ausführungsformen durch Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirkoniumdioxid-Komplexoxid, Ceroxid-Zirkoniumdioxid-Komplexoxid oder Trägerpartikel unterstützt, die optional in dem Abgasreinigungskatalysator der vorliegenden Erfindung enthalten sind.
  • Die Trägerpartikel, die Rh tragen, sind nicht besonders beschränkt, sondern können Partikel aus Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirkoniumdioxid-Komplexoxid, Ceroxid-Zirkoniumdioxid-Komplexoxid oder jedem Metalloxid sein, das allgemein als Trägerpartikel im technischen Gebiet des Abgasreinigungskatalysators verwendet wird.
  • Dementsprechend kann die stromabwärtige Beschichtungsschicht weiterhin Trägerpartikel beinhalten. Die Trägerpartikel beinhalten ein Metalloxid, wie Siliciumdioxid (SiO2), Magnesiumoxid (MgO), Zirconiumdioxid (ZrO2), Ceroxid (CeO2), Aluminiumoxid (Al2O3), Titanoxid (TiO2), Yttriumoxid (Y2O3), Neodymoxid (Nd2O3) und Lanthanoxid (La2O3), und ihre Komplexoxide und Mischkristalle, wie das Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirkoniumdioxid-Komplexoxid (ACZ), das Ceroxid-Zirkoniumdioxid-Komplexoxid (CZ) und dergleichen, eine Kombination von zwei oder mehr von ihnen und dergleichen.
  • Ein saurer Träger, z.B. Siliciumdioxid, weist eine gute Kompatibilität mit katalytischem Metall auf, das NOx reduziert. Ein basischer Träger, z.B. Magnesiumoxid, weist eine gute Kompatibilität mit Kalium und Barium auf, die NOx eindämmen. Zirconiumdioxid kann NOx effizient reduzieren, indem es das Sintern anderer Trägerpartikel unter einer hohen Temperatur unterdrückt, bei der die anderen Trägerpartikel gesintert werden, und indem es H2 basierend auf einer Dampfreformierungsreaktion in Kombination mit Rh als einem katalytischem Metall erzeugt. Ein amphoterer Säure-Base-Träger, z.B. Aluminiumoxid, hat eine große spezifische Oberfläche, und daher kann Aluminiumoxid für eine effiziente Okklusion und Reduzierung von NOx verwendet werden. Titandioxid kann eine Wirkung bereitstellen, um die Schwefelvergiftung des katalytischen Metalls zu unterdrücken. Zusätzlich können Aluminiumoxid, Zirconiumdioxid und andere Metalloxide die Haltbarkeit eines Trägers verbessern.
  • Es sollte klar sein, dass mit der Eigenschaft der Trägerpartikel die Möglichkeit besteht, die Reinigungsleistung des Abgasreinigungskatalysators der vorliegenden Erfindung zu verbessern, insbesondere die NOx-Umwandlungsleistung, je nach Art, Zusammensetzung, Kombination und Anteil und/oder Menge der ausgewählten Trägerpartikel.
  • Wenn Rh von den Trägerpartikeln getragen wird, kann eine Kontaktfläche zwischen dem Abgas und Rh vergrößert werden, da die spezifische Oberfläche der Trägerpartikel groß ist. Dies ermöglicht es, die Leistung des Abgasreinigungskatalysators zu verbessern.
  • Für ein Trägerungsverfahren von Rh zu den Trägerpartikeln ist ein allgemein verwendetes Verfahren auf dem technischen Gebiet des Abgasreinigungskatalysators verwendbar.
  • Der Gehalt der Trägerpartikel in der stromabwärtigen Beschichtungsschicht (wenn die Trägerpartikel Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirkoniumdioxid-Komplexoxid und/oder Ceroxid-Zirkoniumdioxid-Komplexoxid beinhalten, ist der Gehalt dieser Komplexoxide enthalten) ist nicht beschränkt, aber in der Regel 25 g bis 170 g, 100 g bis 140 g in einigen Ausführungsformen, in Bezug auf 1 L des Speichervermögens des Abschnitts, in dem die stromabwärtige Beschichtungsschicht auf das Substrat aufgebracht wird. Zu beachten ist, dass der Gehalt der Trägerpartikel, die optional in der stromabwärtigen Beschichtungsschicht enthalten sind, von einer additiven Menge an Trägerpartikeln als ein Material bei der Herstellung des Abgasreinigungskatalysators abhängt.
  • Der Einschluss von Rh, des Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirkoniumdioxid-Komplexoxids und des Erdalkalimetalls in die stromabwärtige Beschichtungsschicht ermöglicht es, die HC-Vergiftung von Rh zu unterdrücken, insbesondere die HC-Vergiftung von Rh unter den Zuständen von (1) fettem Luft-Kraftstoff- Verhältnis (A/F) und (2) einer großen Luftansaugmenge während z.B. der Beschleunigung in Verbindung mit einer verringerten physikalischen Größe des Abgasreinigungskatalysators (hohe Luftansaugmenge oder hohe Ga: was dasselbe bedeutet wie hohe Raumgeschwindigkeit oder hohe SV) durch das Erdalkalimetall zu erreichen und gleichzeitig ein OSC durch das Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirkoniumdioxid-Komplexoxid zu sichern, wodurch man den Abgasreinigungskatalysator mit einer verbesserten Katalysatorleistung, insbesondere einer verbesserten NOx-Umwandlungsleistung, erhält.
  • Während die stromabwärtige Beschichtungsschicht hauptsächlich aus Rh, dem Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirkoniumdioxid-Komplexoxid und dem Erdalkalimetall besteht, kann die stromabwärtige Beschichtungsschicht auch andere Komponenten in einem Bereich beinhalten, ohne die Wirkung der vorliegenden Erfindung zu verlieren. Die zusätzlichen Komponenten beinhalten eines oder mehr von anderen Metalloxiden, Additiven und dergleichen, die in einer Katalysatorbeschichtungsschicht mit dieser Art der Verwendung verwendet werden, insbesondere Alkalimetalle, wie Kalium (K), Natrium (Na), Lithium (Li) und Cäsium (Cs), Seltenerdelemente, wie Lanthan (La), Yttrium (Y) und Cer (Ce), Übergangsmetalle, wie Eisen (Fe), die Metalloxide, die als die Trägerpartikel aufgeführt sind (d.h. die Metalloxide, die kein Rh oder ähnliches tragen), und dergleichen. Die anderen Komponenten können so gebildet werden, wie sie sind, oder sie können in einer Form vorliegen, dass sie von den Trägerpartikeln ähnlich wie Rh und dergleichen getragen werden.
  • Der Gehalt der anderen Komponenten in der stromabwärtigen Beschichtungsschicht ist nicht beschränkt, beträgt aber in der Regel 20 g bis 120 g, in einigen Ausführungsformen 80 g bis 120 g, in Bezug auf 1 L des Speichervermögens des Abschnitts, in dem die stromabwärtige Beschichtungsschicht auf das Substrat aufgebracht wird. Zu beachten ist, dass der Gehalt der zusätzlichen Komponenten, die optional in der stromabwärtigen Beschichtungsschicht enthalten sind, von einer additiven Menge der anderen Komponenten als ein Material bei der Herstellung des Abgasreinigungskatalysators abhängt (ausgenommen verflüchtigte Komponenten).
  • Die Menge der stromabwärtigen Beschichtungsschicht ist nicht beschränkt, beträgt aber in der Regel 45 g bis 250 g, in einigen Ausführungsformen 160 g bis 250 g in Bezug auf 1 L des Speichervermögens des Abschnitts, in dem die stromabwärtige Beschichtungsschicht auf das Substrat aufgebracht wird. Zu beachten ist, dass die Menge der stromabwärtigen Beschichtungsschicht vom Gesamtgewicht des Materials bei der Herstellung des Abgasreinigungskatalysators (ohne verflüchtigte Komponenten) abhängt.
  • Die Dicke der stromabwärtigen Beschichtungsschicht ist nicht beschränkt, beträgt aber in der Regel 5 µm bis 50 µm, in einigen Ausführungsformen 10 µm bis 30 µm, in einer mittleren Dicke. Die Dicke der stromabwärtigen Beschichtungsschicht kann z.B. mittels SEM gemessen werden.
  • Die Menge jedes Materials in der stromaufwärtigen Beschichtungsschicht und die Dicke der stromaufwärtigen Beschichtungsschicht innerhalb des Bereichs ermöglicht es, ein Gleichgewicht zwischen Druckverlust, Katalysatorleistung und Haltbarkeit im Abgasreinigungskatalysator zu halten.
  • (Stromaufwärtige Beschichtungsschicht)
  • Die stromaufwärtige Beschichtungsschicht beinhaltet katalytisches Metall.
  • Das katalytische Metall, das in der stromaufwärtigen Beschichtungsschicht enthalten ist, wird im Allgemeinen auf dem technischen Gebiet des Abgasreinigungskatalysators verwendet und beinhaltet zum Beispiel mindestens eines der Edelmetalle, insbesondere eine Gruppe, die aus Pt, Pd, Rh, Gold (Au), Argentum (Ag), Iridium (Ir) und Ruthenium (Ru) gebildet wird. Unter diesen wird unter dem Gesichtspunkt der Katalysatorleistung in einigen Ausführungsformen mindestens eines aus einer Gruppe ausgewählt, die aus Pt, Pd, Rh, Ir und Ru gebildet wird, und in einigen Ausführungsformen wird Pt und/oder Pd verwendet.
  • Der Gehalt des katalytischen Metalls, das in der stromaufwärtigen Beschichtungsschicht enthalten ist, ist nicht beschränkt, beträgt aber in der Regel 0,2 g bis 5,0 g, 2,0 g bis 5,0 g in einigen Ausführungsformen, in einer Metallumwandlung des katalytischen Metalls in Bezug auf 1 L eines Speichervermögens eines Abschnitts, in dem die stromaufwärtige Beschichtungsschicht auf dem Substrat aufgebracht ist. Zu beachten ist, dass der Gehalt des katalytischen Metalls, das in der stromaufwärtigen Beschichtungsschicht enthalten ist, von einer additiven Menge eines katalytischen Metallvorläufers als ein Material bei der Herstellung des Abgasreinigungskatalysators abhängt (ausgenommen verflüchtigte Komponenten).
  • Der Einschluss des katalytischen Metalls in die stromaufwärtige Beschichtungsschicht, d.h. das Anordnen der Beschichtungsschicht, die das katalytische Metall beinhaltet, auf der stromaufwärts gelegenen Seite, d.h. im vorderen Abschnitt des Abgasreinigungskatalysators, verbessert die Umwandlungsleistung des Abgases, insbesondere von HC, durch eine verbesserte Entzündbarkeit, die durch die Verdichtung des katalytischen Metalls, wie Pt und Pd, verursacht wird.
  • Während das katalytische Metall, das in der stromaufwärtigen Beschichtungsschicht enthalten ist, selbst als der Abgasreinigungskatalysator fungiert, wird in einigen Ausführungsformen das katalytische Metall durch Trägerpartikel unterstützt, die optional in dem Abgasreinigungskatalysator der vorliegenden Erfindung enthalten sind.
  • Die Trägerpartikel, die das katalytische Metall tragen, sind nicht besonders beschränkt, sondern können Partikel eines beliebigen Metalloxids sein, das im technischen Bereich des Abgasreinigungskatalysators allgemein als Trägerpartikel verwendet wird.
  • Dementsprechend kann die stromaufwärtige Beschichtungsschicht weiterhin die Trägerpartikel beinhalten. Die Trägerpartikel beinhalten Metalloxid, wie Siliciumdioxid, Magnesiumoxid, Zirconiumdioxid, Ceroxid, Aluminiumoxid, Titandioxid, Yttriumoxid, Neodymoxid, Lanthanoxid und deren Komplexoxid und Mischkristall, wie Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid (CZ) und ein Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid (ACZ), eine Kombination von zwei oder mehr davon und dergleichen. Zu beachten ist, dass der Anteil der einzelnen Oxide im Komplexoxid, wie CZ und ACZ, nicht beschränkt ist und ein Anteil sein kann, der allgemein im technischen Bereich des Abgasreinigungskatalysators verwendet wird. Für CZ und ACZ kann zum Beispiel das zum Gegenstand der stromabwärtigen Beschichtungsschicht beschriebene CZ und ACZ verwendet werden.
  • Zum Beispiel weist Ceroxid eine OCS Eigenschaft (englisch für Oxygen Storage Capacity) auf, in einer mageren Atmosphäre Sauerstoff einzuschließen und in einer fetten Atmosphäre Sauerstoff freizusetzen. Daher kann Ceroxid das Innere des Abgasreinigungskatalysators in einer stöchiometrischen Atmosphäre halten, und Aluminiumoxid, Zirconiumdioxid und andere Metalloxide können die Haltbarkeit eines Trägers durch Zugabe verbessern.
  • Es sollte klar sein, dass mit der Eigenschaft der Trägerpartikel die Möglichkeit besteht, die Reinigungsleistung des Abgasreinigungskatalysators der vorliegenden Erfindung, insbesondere die HC-Umwandlungsleistung, zu verbessern, und zwar in Abhängigkeit von der Art, der Zusammensetzung, der Kombination und ihrem Anteil und/oder der Menge der ausgewählten Trägerpartikel.
  • Wenn das katalytische Metall von den Trägerpartikeln getragen wird, kann eine Berührungsfläche zwischen dem Abgas und dem katalytischen Metall vergrößert werden, da die spezifische Oberfläche der Trägerpartikel groß ist. Dies ermöglicht es, die Leistung des Abgasreinigungskatalysators zu verbessern.
  • Für ein Verfahren zum Aufträgern des katalytischen Metalls auf die Trägerpartikel kann ein allgemein verwendetes Verfahren aus dem technischen Bereich des Abgasreinigungskatalysators verwendet werden.
  • Der Gehalt der Trägerpartikel in der stromaufwärtigen Beschichtungsschicht ist nicht beschränkt, beträgt aber in der Regel 20 g bis 200 g, 20 g bis 100 g in einigen Ausführungsformen und 40 g bis 100 g in einigen Ausführungsformen, in Bezug auf 1 L des Speichervermögens des Abschnitts, in dem die stromaufwärtige Beschichtungsschicht auf das Substrat aufgebracht wird. Zu beachten ist, dass der Gehalt der Trägerpartikel, die in der stromaufwärtigen Beschichtungsschicht enthalten sind, von einer additiven Menge der Trägerpartikel als ein Material bei der Herstellung des Abgasreinigungskatalysators abhängt.
  • Obwohl die stromaufwärtige Beschichtungsschicht hauptsächlich aus einem Edelmetall als einem katalytischem Metall und den Trägerpartikeln, die das Edelmetall tragen, besteht, kann die stromaufwärtige Beschichtungsschicht auch andere Komponenten in einem Bereich beinhalten, ohne die Wirkung der vorliegenden Erfindung zu verlieren. Die anderen Komponenten beinhalten eines oder mehr von anderen Metalloxiden, Additiven und dergleichen, die in einer Katalysatorbeschichtungsschicht mit dieser Art der Verwendung verwendet werden, insbesondere Alkalimetalle, wie Kalium (K), Natrium (Na), Lithium (Li) und Cäsium (Cs), Erdalkalimetalle, wie Barium (Ba), Kalzium (Ca) und Strontium (Sr), Seltene Erden wie Lanthan (La), Yttrium (Y) und Cer (Ce), Übergangsmetalle wie Eisen (Fe), die Metalloxide, die als Trägerpartikel aufgeführt sind (d.h. die Metalloxide, die das katalytische Metall oder ähnliches nicht tragen), und ähnliches. Die anderen Komponenten können so gebildet werden, wie sie sind, oder sie können von den Trägerpartikel ähnlich wie das katalytische Metall getragen werden.
  • Der Gehalt der anderen Komponente in der stromaufwärtigen Beschichtungsschicht ist nicht beschränkt, beträgt aber in der Regel 10 g bis 100 g, 20 g bis 100 g in einigen Ausführungsformen und 40 g bis 100 g in einigen Ausführungsformen, in Bezug auf 1 L des Speichervermögens des Abschnitts, in dem die stromaufwärtige Beschichtungsschicht auf das Substrat aufgebracht wird. Zu beachten ist, dass der Gehalt der anderen Komponente, die optional in der stromaufwärtigen Beschichtungsschicht enthalten ist, von einer additiven Menge der anderen Komponente als ein Material bei der Herstellung des Abgasreinigungskatalysators abhängt (ausgenommen verflüchtigte Komponenten).
  • Die Menge der stromaufwärtigen Beschichtungsschicht ist nicht beschränkt, beträgt aber in der Regel 40 g bis 200 g, in einigen Ausführungsformen 100 g bis 200 g, in Bezug auf 1 L des Speichervermögens des Abschnitts, in dem die stromaufwärtige Beschichtungsschicht auf das Substrat aufgebracht wird. Zu beachten ist, dass die Menge der stromaufwärtigen Beschichtungsschicht vom Gesamtgewicht des Materials bei der Herstellung des Abgasreinigungskatalysators (ohne verflüchtigte Komponenten) abhängt.
  • Die Dicke der stromaufwärtigen Beschichtungsschicht ist nicht beschränkt, beträgt aber in der Regel 5 µm bis 50 µm, in einigen Ausführungsformen 10 µm bis 30 µm in einer mittleren Dicke. Die Dicke der stromaufwärtigen Beschichtungsschicht kann z.B. mittels SEM gemessen werden.
  • Die Menge jedes Materials in der stromaufwärtigen Beschichtungsschicht und die Dicke der stromaufwärtigen Beschichtungsschicht in den Bereichen ermöglicht es, ein Gleichgewicht zwischen Druckverlust, Katalysatorleistung und Haltbarkeit im Abgasreinigungskatalysator zu halten.
  • (Verfahren zum Herstellen eines Abgasreinigungskatalysators)
  • Der Abgasreinigungskatalysator der vorliegenden Erfindung kann unter Verwendung einer bekannten Beschichtungstechnik hergestellt werden, mit der Ausnahme, dass die oben beschriebenen Komponenten der Zusammensetzung des Abgasreinigungskatalysators verwendet werden.
  • Der Abgasreinigungskatalysator der vorliegenden Erfindung kann zum Beispiel wie folgt hergestellt werden. Zunächst wird in dem Bereich, in dem die stromaufwärtige Beschichtungsschicht auf dem Substrat gebildet werden soll, eine Aufschlämmung für die stromaufwärtige Beschichtungsschicht, die die Materialien beinhaltet, die die stromaufwärtige Beschichtungsschicht bilden, z.B. das katalytische Metallvorprodukt, z.B, Salz, z.B. Nitrat, das Pt und/oder Pd enthält, ein Lösungsmittel (z.B. Wasser, Alkohol und ein Gemisch aus Wasser und Alkohol) und gegebenenfalls Trägerpartikel, z.B. Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirkoniumdioxid-Komplexoxid und/oder Ceroxid-Zirkoniumdioxid-Komplexoxid, Additive und dergleichen, durch ein Washcoat-Verfahren aufgetragen. Nach dem Abblasen der überschüssigen Aufschlämmung, z.B. mit einem Gebläse o.ä., wird das aufgetragene Substrat zum Entfernen des Lösungsmittels in der Regel eine Stunde bis drei Stunden bei meist 100 °C bis 150 °C an der Atmosphäre getrocknet und in der Regel eine Stunde bis drei Stunden bei meist 450 °C bis 550 °C an der Atmosphäre gebrannt, um die stromaufwärtige Beschichtungsschicht zu bilden. Anschließend wird auf dem Bereich, in dem die stromabwärtige Beschichtungsschicht gebildet werden soll, eine Katalysatorbeschichtungsschicht-Aufschlämmung für die stromabwärtige Beschichtungsschicht einschließlich der Materialien, die die stromabwärtige Beschichtungsschicht bilden, d.h. der Rh-Vorläufer, z.B. Salz, z.B. Nitrat mit Rh, enthalten, Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirkoniumdioxid-Komplexoxid, und eine Verbindung, die ein Erdalkalimetall beinhaltet, z.B. Salz, z.B. Sulfat und/oder Acetat, das Barium und/oder Strontium beinhaltet, ein Lösungsmittel (z.B. Wasser, Alkohol und ein Gemisch aus Wasser und Alkohol) und gegebenenfalls weitere Trägerpartikel, z.B. Ceroxid-Zirkoniumdioxid-Komplexoxid, Additive und dergleichen, werden durch das Washcoat-Verfahren aufgetragen. Nach dem Abblasen der überschüssigen Aufschlämmung mit dem Gebläse o.ä. wird das aufgetragene Substrat in der Regel bspw. eine Stunde bis drei Stunden bei in der Regel 100 °C bis 150 °C an der Atmosphäre getrocknet, um das Lösungsmittel zu entfernen, und in der Regel eine Stunde bis drei Stunden bei in der Regel 450 °C bis 550 °C an der Atmosphäre gebrannt, um die stromabwärtige Beschichtungsschicht zu bilden.
  • (Verwendung von Abgasreinigungskatalysator)
  • Der Abgasreinigungskatalysator der vorliegenden Erfindung kann die Wirkung einer Reinigungsleistung von Abgas in der fetten Atmosphäre erheblich verbessern und kann als ein Abgasreinigungskatalysator verwendet werden, der eine hohe Wirkung zur Unterdrückung von HC-Vergiftungen entwickelt, die sogar in einer Umgebung in der fetten Atmosphäre nutzbar ist, in der der Abgasreinigungskatalysator möglicherweise dadurch vergiftet wird, dass der überschüssige HC und dergleichen vom Abgasreinigungskatalysator angezogen wird.
  • [Beispiele]
  • Im Folgenden werden zwar einige Beispiele für die vorliegende Erfindung beschrieben, es ist jedoch nicht beabsichtigt, die vorliegende Erfindung auf die in diesen Beispielen beschriebenen Beispiele zu beschränken.
  • 1. Verwendetes Material
    • Material 1 (Al2O3) : La2O3-Al2O3 Komposit (La2O3: 1 % nach Gewicht bis 10 % nach Gewicht)
    • Material 2 (ACZ Komplexoxid) : Al2O3-CeO2-ZrO2 Komplexoxid (Al2O3: 10 % nach Gewicht bis 55 % nach Gewicht) (CeO2: 15 % nach Gewicht bis 30 % nach Gewicht) (Zr02: 30 % nach Gewicht bis 60 % nach Gewicht) (bei welchem eine Spur von Nd2O3, La2O3, Y2O3 zugesetzt ist und das so behandelt wird, dass es hoch wärmebeständig ist)
    • Material 3 (CZ Komplexoxid 1 or CZ1) : CeO2-ZrO2 Komplexoxid (CeO2: 40 % nach Gewicht, ZrO2: 50 % nach Gewicht, La2O3: 5 % nach Gewicht, Y2O3: 5 % nach Gewicht) (hergestellt, basierend auf JP 2011-219329 A )
    • Material 4 (Pd medizinische Lösung) : Palladiumnitrat (Pd-Nitrat)
    • Material 5 (Rh medizinische Lösung) : Rhodiumnitrat (Rh-Nitrat)
    • Material 6 (Ba-Sulfat) : Bariumsulfat
    • Material 7 (CZ Komplexoxid 2 or CZ2) : CeO2-ZrO2 Komplexoxid (CeO2: 30 % nach Gewicht, ZrO2: 60 % nach Gewicht, La2O3: 5 % nach Gewicht, Y2O3: 5 % nach Gewicht)
    • Material 8 (Sr-Acetat) : Strontiumacetat Substrat : ein Wabensubstrat aus Cordierit mit einem Volumen von 875 cm3 (600 Sechsecke mit Zellen, Wandstärke von 2 mil)
  • 2. Herstellen des Abgasreinigungskatalysators
  • Beispiel 1
  • Zunächst wurden Material 4 (Pd - medizinische Lösung), Material 1 (Al2O3), Material 2 (ACZ Komplexoxid), Material 3 (CZ Komplexoxid 1), Material 6 (Ba-Sulfat) und ein auf Al2O3 basierendes Bindemittel unter Rühren in destilliertes Wasser gegeben, um eine suspendierte Aufschlämmung 1 herzustellen.
  • Anschließend wurde die vorbereitete Aufschlämmung 1 auf das Substrat gegossen und der Überschuss mit einem Gebläse abgeblasen. Auf diese Weise wurden die Materialien auf der Wandoberfläche des Substrats aufgetragen und eine Vorläuferschicht der stromaufwärtigen Beschichtung hergestellt. In Bezug auf 1 L des Speichervermögens des Abschnitts, in dem die stromaufwärtige Beschichtungsschicht auf dem Substrat aufgebracht werden sollte, wurden die Gehalte der jeweiligen Beschichtungsmaterialien so eingestellt, dass Material 4 5 g in einer Metallumwandlung von Pd (5 g/L-Zone), Material 1 50 g (50 g/L-Zone), Material 2 95 g (95 g/L-Zone), Material 3 10 g (10 g/L-Zone) und Material 6 13 g (13 g/L-Zone) aufwies. Die Beschichtungsbreite der Vorläuferschicht der stromaufwärtigen Beschichtungsschicht wurde so eingestellt, dass sie 35 % der Gesamtlänge des Substrats im Abgasreinigungskatalysator vom Endabschnitt auf der stromaufwärts gelegenen Seite in Bezug auf die Abgasströmungsrichtung im Abgasreinigungskatalysator einnimmt.
  • Nachdem der Gehalt an Wasser zwei Stunden lang mit einem Trockner bei 120 °C reduziert worden war, wurde schließlich das Brennen der stromaufwärtigen Beschichtungsschicht (vorderer Abschnitt) zwei Stunden lang mit einem Elektroofen bei 500 °C durchgeführt.
  • Anschließend wurden Material 5 (Rh - medizinische Lösung), Material 1 (Al2O3), Material 2 (ACZ Komplexoxid), Material 3 (CZ Komplexoxid 1), Material 6 (Ba-Sulfat) und ein auf Al2O3 basierendes Bindemittel unter Rühren in destilliertes Wasser gegeben, um eine suspendierte Aufschlämmung 2 herzustellen, ähnlich wie oben beschrieben.
  • Als nächstes wurde die vorbereitete Aufschlämmung 2 auf das Substrat gegossen, auf dem die stromaufwärtige Beschichtungsschicht gebildet wurde, und zwar von einer Endoberfläche entgegengesetzt zu der Endoberfläche, auf der die stromaufwärtige Beschichtungsschicht gebildet wurde, und der Überschuss wurde mit einem Gebläse abgeblasen, und so wurden die Materialien auf die Wandoberfläche des Substrats aufgetragen und eine Vorläuferschicht der stromabwärtigen Beschichtungsschicht hergestellt. Zu diesem Zeitpunkt wurden in Bezug auf 1 L des Speichervermögens des Abschnitts, in dem die stromabwärtige Beschichtungsschicht auf dem Substrat aufgebracht werden sollte, die Gehalte der jeweiligen Beschichtungsmaterialien so eingestellt, dass Material 5 0,77 g in einer Metallumwandlung von Rh (0,77 g/L-Zone), Material 1 35 g (35 g/L-Zone), Material 2 105 g (105 g/L-Zone), Material 3 12 g (12 g/L-Zone) und Material 6 10,1 g (10,1 g/L-Zone) aufwies. Die Breite der Vorläuferschicht der stromabwärtigen Beschichtungsschicht wurde so eingestellt, dass sie 80 % der Gesamtlänge des Substrats im Abgasreinigungskatalysator vom Endabschnitt auf der stromabwärts gelegenen Seite in Bezug auf die Abgasströmungsrichtung im Abgasreinigungskatalysator einnimmt.
  • Nachdem der Gehalt an Wasser zwei Stunden lang mit einem auf 120 °C gehaltenen Trockner reduziert worden war, wurde schließlich zwei Stunden lang mit einem auf 500 °C gehaltenen Elektroofen gebrannt, um die stromabwärtige Beschichtungsschicht (hinterer Abschnitt) vorzubereiten, und schließlich wurde der Abgasreinigungskatalysator hergestellt.
  • Beispiel 2
  • Ein Abgasreinigungskatalysator wurde ähnlich wie in Beispiel 1 hergestellt, mit der Ausnahme, dass die additive Menge an Material 6 (Ba-Sulfat) in der Aufschlämmung 2 auf 5,0 g (5,0 g/L-Zone) in Bezug auf 1 L des Speichervermögens des Abschnitts, in dem die stromabwärtige Beschichtungsschicht in Beispiel 1 als Ba-Sulfat auf das Substrat aufgebracht wurde, eingestellt wurde.
  • Beispiel 3
  • Ein Abgasreinigungskatalysator wurde ähnlich wie in Beispiel 1 hergestellt, mit der Ausnahme, dass die additive Menge an Material 6 (Ba-Sulfat) in der Aufschlämmung 2 auf 15,1 g (15,1 g/L-Zone) in Bezug auf 1 L des Speichervermögens des Abschnitts, in dem die stromabwärtige Beschichtungsschicht in Beispiel 1 als Ba-Sulfat auf das Substrat aufgebracht wurde, eingestellt wurde.
  • Beispiel 4
  • Ein Abgasreinigungskatalysator wurde ähnlich wie in Beispiel 1 hergestellt, mit der Ausnahme, dass Material 6 (Ba-Sulfat) in der Aufschlämmung 2 durch Material 8 (Sr-Acetat) in Beispiel 1 ersetzt wurde.
  • Vergleichsbeispiel 1
  • Ein Abgasreinigungskatalysator wurde ähnlich wie in Beispiel 1 hergestellt, mit der Ausnahme, dass Material 2 (ACZ Komplexoxid) in der Aufschlämmung 2 durch Material 7 (CZ Komplexoxid 2) in Beispiel 1 ersetzt wurde.
  • Vergleichsbeispiel 2
  • Zunächst wurden Material 5 (Rh medizinische Lösung), Material 1 (Al2O3), Material 2 (ACZ Komplexoxid), Material 3 (CZ Komplexoxid 1), Material 6 (Ba-Sulfat) und ein auf Al2O3 basierendes Bindemittel unter Rühren in destilliertes Wasser gegeben, um eine suspendierte Aufschlämmung 2 herzustellen.
  • Anschließend wurde die vorbereitete Aufschlämmung 2 auf das Substrat gegossen und der Überschuss mit einem Gebläse abgeblasen. Auf diese Weise wurden die Materialien auf die Wandoberfläche des Substrats aufgetragen und eine Vorläuferschicht der stromaufwärtigen Beschichtung hergestellt. Zu diesem Zeitpunkt wurden in Bezug auf 1 L des Speichervermögens des Abschnitts, in dem die stromaufwärtige Beschichtungsschicht auf dem Substrat aufgebracht werden sollte, die Gehalte der jeweiligen Beschichtungsmaterialien so eingestellt, dass Material 5 0,77 g bei einer Metallumwandlung von Rh (0,77 g/L-Zone), Material 1 35 g (35 g/L-Zone), Material 2 105 g (105 g/L-Zone), Material 3 12 g (12 g/L-Zone) und Material 6 10,1 g (10,1 g/L-Zone) aufwies. Die Breite der Vorläuferschicht der stromaufwärtigen Beschichtungsschicht wurde so eingestellt, dass sie 80 % der Gesamtlänge des Substrats im Abgasreinigungskatalysator vom Endabschnitt auf der stromaufwärts gelegenen Seite in Bezug auf die Abgasströmungsrichtung im Abgasreinigungskatalysator einnimmt.
  • Nachdem der Gehalt an Wasser zwei Stunden lang in einem Trockner bei 120 °C reduziert worden war, wurde das Brennen der stromaufwärtigen Beschichtungsschicht (vorderer Abschnitt) zwei Stunden lang in einem Elektroofen bei 500 °C durchgeführt.
  • Anschließend wurden Material 4 (Pd medizinische Lösung), Material 1 (Al2O3), Material 2 (ACZ Komplexoxid), Material 3 (CZ Komplexoxid 1), Material 6 (Ba-Sulfat) und ein auf Al2O3 basierendes Bindemittel unter Rühren in destilliertes Wasser gegeben, um eine suspendierte Aufschlämmung 1 in ähnlicher Weise wie oben herzustellen.
  • Als nächstes wurde die vorbereitete Aufschlämmung 1 von einer der Endoberfläche, auf der die stromabwärtige Beschichtungsschicht gebildet wurde, entgegengesetzten Endoberfläche auf das Substrat gegossen und der Überschuss mit einem Gebläse abgeblasen. Auf diese Weise wurden die Materialien auf die Wandoberfläche des Substrats aufgetragen und eine Vorläuferschicht der stromabwärtigen Beschichtungsschicht hergestellt. In Bezug auf 1 L des Speichervermögens des Abschnitts, in dem die stromabwärtige Beschichtungsschicht auf das Substrat aufgebracht werden sollte, wurden die Gehalte der jeweiligen Beschichtungsmaterialien so eingestellt, dass Material 4 5 g in einer Metallumwandlung von Pd (5 g/L-Zone), Material 1 50 g (50 g/L-Zone), Material 2 95 g (95 g/L-Zone), Material 3 10 g (10 g/L-Zone) und Material 6 13 g (13 g/L-Zone) aufwies. Die Breite der Vorläuferschicht der stromabwärtigen Beschichtungsschicht wurde so eingestellt, dass sie 35% der Gesamtlänge des Substrats im Abgasreinigungskatalysator vom Endabschnitt auf der stromabwärts gelegenen Seite in Bezug auf die Abgasströmungsrichtung im Abgasreinigungskatalysator einnimmt.
  • Nachdem der Gehalt an Wasser zwei Stunden lang mit einem bei 120 °C gehaltenen Trockner reduziert worden war, wurde schließlich zwei Stunden lang mit einem bei 500 °C gehaltenen Elektroofen gebrannt, um die stromabwärtige Beschichtungsschicht (hinterer Abschnitt) vorzubereiten, und schließlich wurde der Abgasreinigungskatalysator hergestellt.
  • Vergleichsbeispiel 3
  • Ein Abgasreinigungskatalysator wurde ähnlich wie in Beispiel 1 hergestellt, mit der Ausnahme, dass die stromaufwärts gelegene Seite und die stromabwärts gelegene Seite des Abgasreinigungskatalysators in Beispiel 1 ausgetauscht wurden (d.h. die stromaufwärtige Beschichtungsschicht (der vordere Abschnitt) des Abgasreinigungskatalysators in Beispiel 1 wurde durch die stromabwärtige Beschichtungsschicht (der hintere Abschnitt) ersetzt und die stromabwärtige Beschichtungsschicht (der hintere Abschnitt) wurde durch die stromaufwärtige Beschichtungsschicht (der vordere Abschnitt) ersetzt.
  • Vergleichsbeispiel 4
  • Ein Abgasreinigungskatalysator wurde ähnlich wie in Beispiel 1 hergestellt, mit der Ausnahme, dass Material 6 (Ba-Sulfat) in der Aufschlämmung 2 in Beispiel 1 nicht verwendet wurde.
  • Vergleichsbeispiel 5
  • Ein Abgasreinigungskatalysator wurde ähnlich wie in Beispiel 1 hergestellt, mit der Ausnahme, dass Material 2 (ACZ Komplexoxid) in der Aufschlämmung 2 in Material 7 (CZ Komplexoxid 2) geändert wurde und Material 3 (CZ Komplexoxid 1) in der Aufschlämmung 2 in Beispiel 1 nicht verwendet wurde.
  • Tabelle 1 fasst die Katalysatorzusammensetzungen der Abgasreinigungskatalysatoren der Beispiele 1 bis 4 und der Vergleichsbeispiele 1 bis 5 zusammen.
    (Tabelle 1) Tabelle 1. Liste der Herstellungsstandards der Beispiele, Vergleichsbeispiele
    Stromaufwärtige Beschichtungsschicht Stromabwärtige Beschichtungsschicht Menge der Erdalkalimetalle in Rh-Schicht
    Auf-schlämmung Edelmetall Schichtrichtung Schichtbreite Beschichtungsmenge Auf-schlämmung Edelmetall Schichtrichtung Schichtbreite Beschichtungsmenge
    Beispiel 1 Al2O3 ACZ CZ1 Ba Sulfat Pd Nitrat 5 g/ L-Zone Untere Schicht 35% 173 g/ L-Zone Al2O3 ACZ CZ1 Ba Sulfat Rh Nitrat 0,77 g/ L-Zone Obere Schicht 80% 162,9 g/ L-Zone 10,1 g/ L-Zone
    Beispiel 2 Al2O3 ACZ CZ1 Ba Sulfat Pd Nitrat 5 g/ L-Zone Untere Schicht 35% 173 g/ L-Zone Al2O3 ACZ CZ1 Ba Sulfat Rh Nitrat 0,77 g/ L-Zone Obere Schicht 80% 157,9 g/ L-Zone 5,0 g/ L-Zone
    Beispiel 3 Al2O3 ACZ CZ1 Ba Sulfat Pd Nitrat 5 g/ L-Zone Untere Schicht 35% 173 g/ L-Zone Al2O3 ACZ CZ1 Ba Sulfat Rh Nitrat 0,77 g/ L-Zone Obere Schicht 80% 167,9 g/ L-Zone 15,1 g/ L-Zone
    Beispiel 4 Al2O3 ACZ CZ1 Ba Sulfat Pd Nitrat 5 g/ L-Zone Untere Schicht 35% 173 g/ L-Zone Al2O3 ACZ CZ1 Sr Acetate Rh Nitrat 0,77 g/ L-Zone Obere Schicht 80% 162,9 g/ L-Zone 10,1 g/ L-Zone
    Vergleichsbeispiel 1 Al2O3 ACZ CZ1 Ba Sulfat Pd Nitrat 5 g/ L-Zone Untere Schicht 35% 173 g/ L-Zone Al2O3 CZ2 CZ1 Ba Sulfat Rh Nitrat 0,77 g/ L-Zone Obere Schicht 80% 162,9 g/ L-Zone 10,1 g/ L-Zone
    Vergleichsbeispiel 2 Al2O3 ACZ CZ1 Ba Sulfat Rh Nitrat 0,77 g/ L-Zone Untere Schicht 80% 162,9 g/ L-Zone Al2O3 ACZ CZ1 Ba Sulfat Pd Nitrat 5 g/ L-Zone Obere Schicht 35% 173 g/ L-Zone 10,1 g/ L-Zone
    Vergleichsbeispiel 3 Al2O3 ACZ CZ1 Ba Sulfat Rh Nitrat 0,77 g/ L-Zone Obere Schicht 80% 162,9 g/ L-Zone Al2O3 ACZ CZ1 Ba Sulfat Pd Nitrat 5 g/ L-Zone Untere Schicht 35% 173 g/ L-Zone 10,1 g/ L-Zone
    Vergleichsbeispiel 4 Al2O3 ACZ CZ1 Ba Sulfat Pd Nitrat 5 g/ L-Zone Untere Schicht 35% 173 g/ L-Zone Al2O3 ACZ CZ1 Rh Nitrat 0,77 g/ L-Zone Obere Schicht 80% 152,9 g/ L-Zone 0 g/ L-Zone
    Vergleichsbeispiel 5 Al2O3 ACZ CZ1 Ba Sulfat Pd Nitrat 5 g/ L-Zone Untere Schicht 35% 173 g/ L-Zone Al2O3 CZ2 Ba Sulfat Rh Nitrat 0,77 g/ L-Zone Obere Schicht 80% 162,9 g/ L-Zone 10,1 g/ L-Zone
  • 3. Haltbarkeitstest
  • Die folgenden Haltbarkeitstests wurden unter Verwendung tatsächlicher Motoren für die Beispiele 1 bis 4 und für die Vergleichsbeispiele 1 bis 5 durchgeführt.
  • Die Tests wurden durchgeführt, indem die Abgasreinigungskatalysatoren an Abgasanlagen von V8-Motoren montiert wurden und wiederholt Abgase in den jeweiligen Atmosphären von stöchiometrisch und mager über einen bestimmten Zeitraum (Verhältnis 3:1) bei einer Temperatur des Katalysatorbetts von 950 °C und über 50 Stunden strömten.
  • 4. Auswertung der Leistung
  • Die folgenden Auswertungen wurden mit tatsächlichen Motoren für die Abgasreinigungskatalysatoren in den Beispielen 1 bis 4 und den Vergleichsbeispielen 1 bis 5 durchgeführt, die den Haltbarkeitstest (3.) durchliefen.
  • 4-1. NOx-Umwandlungsrate in fetter Atmosphäre
  • Die Abgasreinigungskatalysatoren wurden an Abgasanlagen von Vierzylindermotoren des Typs L montiert und ein Abgas mit einem Luft-Kraftstoff-Verhältnis (A/F) von 14,4 zugeführt, und als eine NOx-Umwandlungsrate in einer fetten Atmosphäre wurde eine NOx-Umwandlungsrate verwendet, wenn die Temperatur des Einlassgases 550 °C erreichte.
  • 4-2. OSC-Auswertung
  • Die Abgasreinigungskatalysatoren wurden an den Abgassystemen der L-Typ-Vierzylindermotoren montiert und eine A/F-Rückkopplungsregelung wurde so durchgeführt, dass das A/F unter den Zuständen von Ga=22/s, 600 °C 14,1 und 15,1 wurde. Aus der Differenz zwischen dem stöchiometrischen Punkt und der Ausgabe des Luft/Kraftstoff-Sensors wurde anhand der folgenden Formel ein Sauerstoffüberschuss oder -mangel berechnet, und die Auswertung wurde unter Verwendung der maximalen Sauerstoffeinschlußmenge bei Ga=22/s, 600 °C als OSC durchgeführt. OSC ( g ) = 0,23 × Δ A/F × eingespritzte Krafstoffmenge
    Figure DE102022105142A1_0001
  • 5. Auswertungsergebnis
  • Tabelle 2 zeigt die NOx-Umwandlungsraten in einer fetten Atmosphäre und die OSC-Ergebnisse der jeweiligen Abgasreinigungskatalysatoren. [Tabelle 2]
    NOx-Umwandlungsrate (%) OSC/g
    Beispiel 1 89,9 0,234
    Beispiel 2 76,1 0,233
    Beispiel 3 77,8 0,195
    Beispiel 4 85,5 0,236
    Vergleichsbeispiel 1 90,0 0,180
    Vergleichsbeispiel 2 68,4 0,234
    Vergleichsbeispiel 3 70,5 0,243
    Vergleichsbeispiel 4 71,6 0,238
    Vergleichsbeispiel 5 69,2 0,185
  • Darüber hinaus veranschaulicht 2 einen Zusammenhang zwischen den Mengen an Ba-Additiven und den NOx-Umwandlungsraten in einer fetten Atmosphäre und den OSC-Ergebnissen für die jeweiligen Abgasreinigungskatalysatoren.
  • Aus Tabelle 2 und 2 geht hervor, dass sich die NOx-Umwandlungsrate in einer fetten Atmosphäre durch Zugabe von Ba in der stromabwärtigen Beschichtungsschicht verbessert. Insbesondere war die NOx-Umwandlungsrate in einer fetten Atmosphäre am höchsten, wenn die Menge des Additivs Ba in der stromabwärtigen Beschichtungsschicht 6 mol/mol in Bezug auf die Molzahl von Rh betrug (Beispiel 1). Aus den Beispielen 1 bis 3 geht jedoch hervor, dass eine übermäßige Erhöhung der Menge des Ba-Additivs die Rh-Aktivierung verzögert, weil Ba vor Rh reduziert wird, wodurch die OSC reduziert wird. Aus Beispiel 4 geht hervor, dass man auch durch Verwenden von Sr anstelle von Ba eine ähnliche Wirkung wie mit Ba erhalten kann.
  • Tabelle 3 zeigt die Zusammensetzungen der jeweiligen Abgasreinigungskatalysatoren. [Tabelle 3]
    Ba-Zugabeposition Zugabemenge (mol/mol) OSC-Material Zusammensetzung
    Beispiel 1 Rh-Schicht 6 ACZ Stromaufwärtige Beschichtungsschicht (Untere Schicht) Pd x Stromabwärtige Beschichtungsschicht (Obere Schicht) Rh
    Vergleichsbeispiel 1 Rh-Schicht 6 CZ Stromaufwärtige Beschichtungsschicht (Untere Schicht) Pd x Stromabwärtige Beschichtungsschicht (Obere Schicht) Rh
    Vergleichsbeispiel 2 Rh-Schicht 6 ACZ Stromaufwärtige Beschichtungsschicht (Untere Schicht) Rh x Stromabwärtige Beschichtungsschicht (Obere Schicht) Pd
    Vergleichsbeispiel 3 Rh-Schicht 6 ACZ Stromaufwärtige Beschichtungsschicht (Obere Schicht) Rh x Stromabwärtige Beschichtungsschicht (Untere Schicht) Pd
  • Darüber hinaus veranschaulicht 3 die NOx-Umwandlungsraten in einer fetten Atmosphäre und die OSC-Ergebnisse von Beispiel 1 und den Vergleichsbeispielen 1 bis 3.
  • Aus Tabelle 3 und 3 geht hervor, dass beim Vergleich von Beispiel 1 und Vergleichsbeispiel 1 die NOx-Umwandlungsraten in einer fetten Atmosphäre fast gleich sind, während OSC vermeidbar ist, wenn CZ anstelle von ACZ in der stromabwärtigen Beschichtungsschicht verwendet wird. Es wird vermutet, dass die Vermeidung von OSC signifikant ist, weil die Sauerstofffreisetzungsrate von CZ langsamer ist als die von ACZ.
  • Darüber hinaus wurde beim Vergleich von Beispiel 1 und Vergleichsbeispiel 2 oder Vergleichsbeispiel 3 festgestellt, dass Vergleichsbeispiel 2 und Vergleichsbeispiel 3 im Vergleich zur Struktur von Beispiel 1 Strukturen mit niedrigerer Rh-Nutzungseffizienz aufweisen, was zu den verringerten NOx-Umwandlungsraten in einer fetten Atmosphäre führt.
  • Bezugszeichenliste
    • 1
    Substrat
    2
    Stromaufwärtige Beschichtungsschicht
    3
    Stromabwärtige Beschichtungsschicht
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
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    • JP 2012187518 A [0050]
    • JP 2011219329 A [0064, 0107]

Claims (7)

  1. Abgasreinigungskatalysator, aufweisend: ein Substrat; und eine auf dem Substrat aufgetragene Katalysatorbeschichtungsschicht, wobei die Katalysatorbeschichtungsschicht eine stromaufwärtige Beschichtungsschicht und eine stromabwärtige Beschichtungsschicht beinhaltet, wobei die stromaufwärtige Beschichtungsschicht ab einem Endabschnitt auf einer stromaufwärts gelegenen Seite in Bezug auf eine Abgasströmungsrichtung im Abgasreinigungskatalysator gebildet ist, wobei die stromabwärtige Beschichtungsschicht ab einem Endabschnitt auf einer stromabwärts gelegenen Seite in Bezug auf die Abgasströmungsrichtung im Abgasreinigungskatalysator gebildet ist, wobei die stromabwärtige Beschichtungsschicht Rh als ein katalytisches Metall, ein Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirconiumdioxid-Komplexoxid und ein Erdalkalimetall beinhaltet.
  2. Abgasreinigungskatalysator nach Anspruch 1, wobei das Erdalkalimetall Barium und/oder Strontium ist.
  3. Abgasreinigungskatalysator nach Anspruch 1 oder 2, wobei das Erdalkalimetall einen Gehalt von 2 Mol bis 9 Mol in Bezug auf 1 Mol einer Molzahl von Rh aufweist.
  4. Abgasreinigungskatalysator nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei die stromaufwärtige Beschichtungsschicht Pd und/oder Pt als ein katalytisches Metall beinhaltet.
  5. Abgasreinigungskatalysator nach einem der Ansprüche 1 bis 4, wobei sich die stromaufwärtige Beschichtungsschicht und die stromabwärtige Beschichtungsschicht überschneiden, und wobei die stromaufwärtige Beschichtungsschicht unter der stromabwärtigen Beschichtungsschicht angeordnet ist.
  6. Abgasreinigungskatalysator nach einem der Ansprüche 1 bis 5, wobei die stromaufwärtige Beschichtungsschicht eine Breite von 20 % bis 50 % einer Gesamtlänge des Substrats im Abgasreinigungskatalysator ab dem Endabschnitt auf der stromaufwärts gelegenen Seite in Bezug auf die Abgasströmungsrichtung im Abgasreinigungskatalysator aufweist.
  7. Abgasreinigungskatalysator nach einem der Ansprüche 1 bis 6, wobei die stromabwärtige Beschichtungsschicht eine Breite von 60 % bis 80 % einer Gesamtlänge des Substrats im Abgasreinigungskatalysator ab dem Endabschnitt auf der stromabwärts gelegenen Seite in Bezug auf die Abgasströmungsrichtung im Abgasreinigungskatalysator aufweist.
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