DE10196651B3 - Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle - Google Patents

Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle Download PDF

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Abstract

Eine Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle, mit: einem zylindrisch ausgebildeten Reformer (A) mit gekrümmter Außenumfangsfläche, zum Bilden eines Kohlenmonoxid (CO) enthaltenden Reformierungsgases in einer Reformierungsreaktion, und einem zylindrisch ausgebildeten CO-Konverter (B), der konzentrisch zu der Außenumfangsfläche des Reformers (A) angeordnet ist, zum Verringern der CO-Konzentration des Reformierungsgases durch CO-Konvertierung, wobei der CO-Konverter (B) eine Kühleinrichtung (16) zum Kühlen des Einlassgases des CO-Konverters (B), einen ersten Abschnitt (17) einer CO-Konvertierungskatalysatorschicht, eine Zwischenkühleinrichtung (18) für die CO-Konvertierungskatalysatorschicht und einen zweiten Abschnitt (19) der CO-Konvertierungskatalysatorschicht umfasst, die konzentrisch so angeordnet sind, dass das von dem Reformer (A) kommende Reformierungsgas die Kühleinrichtung (16) durchströmt, bevor es den ersten Abschnitt (17) der CO-Konvertierungskatalysatorschicht, die Zwischenkühlungseinrichtung (18) und den zweiten Abschnitt (19) der CO-Konvertierungskatalysatorschicht in der genannten Reihenfolge durchströmt.

Description

  • Gebiet der Technik
  • Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf eine Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle.
  • Stand der Technik
  • 20 zeigt ein Beispiel des Aufbaus einer herkömmlichen Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle. Wie in der Zeichnung gezeigt ist, umfasst die herkömmliche Brennstoff-Reformierungsanlage einen Reformer A, einen Kohlenmonoxid- bzw. CO-Konverter B und einen Reaktor C für die selektive Oxidation von CO.
  • Dampf 6, der wie folgt erhalten wird, wird dem Reformer A zugeführt. Im einzelnen wird Wasser 5 in einer Gas-Flüssigkeits-Trennvorrichtung 26 in einen Verdampfer (Dampfgenerator) 13 eingeleitet und ein Wasserdampfgemisch 4, das durch teilweises Verdampfen des Wassers erhalten wird, wird in die Gas-Flüssigkeits-Trennvorrichtung 26 eingeleitet, um das Gemisch 4 in Wasser 7 und Dampf 6 aufzuteilen.
  • Der so erhaltene Dampf 6 wird mit einem Reformierungs-Brennstoff 8, der beispielsweise aus einem natürlichen Gas besteht, in dem Reformer A gemischt, und das resultierende Gemisch wird in eine in dem Reformer A enthaltene Reformierungs-Katalysatorschicht 14 eingeleitet. Während der Brennstoff 8 die Reformierungs-Katalysatorschicht 14 durchströmt, wird eine sogenannte ”Reformierungsreaktion” durchgeführt, um Wasserstoff (H2), Kohlenmonoxid (CO) und Kohlendioxid (CO2) zu bilden, während der Brennstoff 8 und der Dampf 6 durch die Reformierungs-Katalysatorschicht 14 strömen. Da die Reformierungsreaktion eine endotherme Reaktion ist, wird in dem Brennstoff (Abgas) des Brennstoffzellen-Stacks (nicht dargestellt) verbleibender Wasserstoff in einem Brenner 10 verbrannt, der am Reformer A so angebracht ist, das er Wärme in einer Brennraumkammer 9 erzeugt. Die so erzeugte Wärme wird an die Reformierungs-Katalysatorschicht 14 im Reformer A übertragen, um so zu der Reformierungsreaktion zu führen.
  • Ein zentraler Verschluss 11 zum Bilden einer Strahlungswärme-Übertragungssektion 91 unter Verwendung eines Brennergases hoher Temperatur und einer Konvektionswärme-Übertragungssektion 92 unter Verwendung eines Brennergases hoher und mittlerer Temperatur ist in der Brennraumkammer 9 angeordnet.
  • Es ist anzumerken, dass es bei der Brennstoff-Reformierungsanlage der Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle notwendig ist, durch die Reformierungsreaktion gebildetes Kohlenmonoxid zu entfernen, da Kohlenmonoxid die Leistung des Brennstoffzellen-Stacks erheblich beeinträchtigt, selbst wenn Kohlenmonoxid nur in einer sehr geringen Menge enthalten ist. In Anbetracht dieser Situation ist der CO-Konverter B mit einer CO-Konvertierungskatalysatorschicht 27 und einer Kühleinrichtung 28, die in die CO-Konvertierungs-Katalysatorschicht 27 eingebettet ist und aus einem Wärmeübertragungsrohr gebildet ist, das beispielsweise in Spiralform gewunden ist, bei der herkömmlichen Brennstoff-Reformierungsanlage der Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle stromabwärts des Reformers A angeordnet.
  • Eine Reaktion wird zwischen Kohlenmonoxid und Dampf in der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 27 ausgeführt, um so Wasserstoff und Kohlendioxid zu bilden. Da diese Reaktion eine exotherme Reaktion ist, ist die Kuhleinrichtung 28 in die Katalysatorschicht 27 so eingebettet, dass sie die durch die exotherme Reaktion erzeugte Wärme abführt.
  • Es ist auch anzumerken, dass das aus der Reformierungs-Katalysatorschicht 14 kommende Brennstoffgas eine hohe Temperatur aufweist, und damit das obengenannte Brennstoffgas nicht für die Kohlenmonoxid-Umwandlungsreaktion geeignet ist. In dieser Situation ist eine Kühleinrichtung 16 zum Kühlen des Einlassgases des Kohlenmonoxid-Konverters (stromauf von der CO-Konvertierungskatalysatorschicht angeordnete Kühleinrichtung) stromauf von der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 27 angeordnet. Um Kohlenmonoxid weiter zu entfernen, das in der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 27 ohne Reaktion verblieben ist, sind der Reaktor C für selektive Oxidation von CO, der aus einer Katalysatorschicht 29 für selektive Oxidation von CO und einer in die Katalysatorschicht 29 für selektive Oxidation von CO eingebetteten Kühleinrichtung 30 besteht, stromab von dem Kohlenmonoxid-Konverter B angeordnet.
  • Die Luft 2 wird mit dem reformierten Gas vor dem Eintritt in die Katalysatorschicht 29 für selektive Oxidation von CO gemischt, und damit führt in der Luft enthaltener Sauerstoff selektiv die Reaktion mit Kohlenmonoxid in der Katalysatorschicht 29 für selektive Oxidation von CO aus, um Kohlendioxid zu bilden, mit dem Ergebnis, dass die CO-Konzentration auf 10 ppm oder weniger gesenkt wird. In diesem Fall reagiert auch Wasserstoff mit Sauerstoff, um Dampf zu bilden. Es ist jedoch möglich, die Reaktion von Wasserstoff durch die Funktion des Katalysators zu unterdrücken, falls die Luftmenge und die Temperatur der Katalysatorschicht auf geeignete Werte eingestellt werden.
  • Die Reaktion für selektive Oxidation von CO ist eine exotherme Reaktion, und somit wird die Kühleinrichtung 30 in die Katalysatorschicht 29 eingebettet, um die durch die exotherme Reaktion erzeugte Wärme abzuführen und die Temperatur auf einem angemessenen Wert zu halten. Auch ist das durch die CO-Konvertierungskatalysatorschicht 27 strömende Gas nicht für die Reaktion für selektive Oxidation von CO geeignet, falls das oben erwähnte Gas direkt in die Katalysatorschicht 29 für selektive Oxidation von CO strömen gelassen wird. Daher wird die Kühleinrichtung 20 an der Einlassöffnung bzw. dem Einlassanschluss der Katalysatorschicht 29 für die Reaktion für selektive Oxidation von CO angebracht, um so die Temperatur des durch die CO-Konvertierungskatalysatorschicht 27 strömenden Gases zu senken, und anschließend wird das Gas mit der abgesenkten Temperatur in die Katalysatorschicht 29 für selektive Oxidation von CO geleitet.
  • Als Verfahren zum Kombinieren und Integrieren des speziellen Systems zur Bereitstellung einer einzigen Anlage wird ein gestapelter Aufbau, beispielsweise in einem ersten Stand der Technik, und zwar der japanischen Veröffentlichung JP 07-126001 A , und einem zweiten Stand der Technik, und zwar der japanischen Veröffentlichung JP 07-133101 A vorgeschlagen. Jede dieser vorbekannten Veröffentlichungen ist auf den Fall gerichtet, in dem beispielsweise Methanol als Brennstoff-Rohmaterial verwendet wird. Es wird gelehrt, dass die Anlagen, wie zum Beispiel ein Brenner, ein Reformer, ein CO-Konverter und ein Reaktor für selektive Oxidation von CO sukzessive übereinandergestapelt werden, um es so zu ermöglichen, die Wärmerückgewinnung in einem Verdampfer, die endotherme Reaktion in dem Reformer, die exotherme Reaktion in dem CO-Konverter und dem Reaktor für selektive Oxidation von CO in dem Fall, in dem die Betriebstemperatur in jeder Anlage bzw. Vorrichtung niedrig ist und die Temperaturunterschiede zwischen den Vorrichtungen gering sind, wirksam zu nutzen, so dass die Betriebstemperatur sowohl des Reformers als auch des CO-Konverters 200 bis 300°C beträgt, wobei die Betriebstemperatur des Reaktors für selektive Oxidation von CO 150°C und die Betriebstemperatur des Verdampfers 100 bis 150°C beträgt. Infolgedessen wird es möglich, eine Reformierungsanlage bereit zu stellen, die die Funktion der Dampfreformierung von beispielsweise Methanol ausführt.
  • Der Körperabschnitt der Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle, in der durch die Reaktion zwischen Wasserstoff und Kohlenstoff, die bei einer niedrigen Temperatur bei Vorhandensein eines Katalysators ausgeführt wird, Elektrizität erzeugt wird, kann im Vergleich mit dem Körperabschnitt einer anderen Brennstoffzelle, zum Beispiel einer Phosphorsäure-Brennstoffzelle, kompakt gestaltet werden. Da außerdem die Betriebstemperatur niedrig ist, wird erwartungsgemäß der Körperabschnitt der Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle beispielsweise auf eine Hausenergieversorgungsanlage und einen Verkaufs- bzw. Warenautomaten angewandt.
  • Bei der herkömmlichen Brennstoff-Reformierungsanlage der Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle unterscheiden sich jedoch die in der Anlage enthaltenen Reaktoren voneinander in dem erforderlichen Temperaturniveau, wie oben beschrieben wurde. Daher war es notwendig, den Reformer bzw. Reformierer, die Kühleinrichtung an der Einlassöffnung des CO-Konverters, die Kühleinrichtung an der Einlassöffnung des Reaktors für die selektive Oxidation von CO und den Reaktor für selektive Oxidation von CO individuell anzuordnen und dann diese Vorrichtungen bzw. Anlagen mit Rohren zu verbinden. Dabei war es unvermeidlich, dass die Brennstoff-Reformierungsanlage sperrig wurde.
  • Es ist auch anzumerken, dass der Reaktor für selektive Oxidation von CO ein der Brennstoff-Reformierungsanlage der Brennstoffzelle inhärenter Reaktor ist, der bei einer niedrigen Temperatur arbeitet. Da es notwendig ist, sowohl den Reaktor für selektive Oxidation von CO als auch dessen Kühleinrichtung zu verwenden, war es schwierig, die Brennstoff-Reformierungsanlage der Fest-Brennstoffzelle mit hohem Molekulargewicht zu verkleinern.
  • Unter diesen Umständen ist die Miniaturisierung der Brennstoff-Reformierungsanlage eines der ernsten Probleme, die zur Umsetzung der Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle in die Praxis gelöst werden müssen. Es ist auch anzumerken, dass verhindert werden muss, dass der Wirkungsgrad des Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzellsystems durch die Verbesserung zur Miniaturisierung des Systems gesenkt wird, so dass eine größere Menge an Brennstoff zum Erreichen des gleichen Umfangs an Energieerzeugung erforderlich ist.
  • Die kombinierte, integrale Reformierungsanlage für die Brennstoffzelle mit gestapeltem bzw. Stack-Aufbau, die in dem vorher erwähnten Stand der Technik 1 und 2 offenbart ist, geht davon aus, dass ein flüssiger Brennstoff, wie zum Beispiel Methanol, als das Brennstoff-Rohmaterial eingesetzt wird. Daher sind die Betriebstemperaturen der sie bildenden Vorrichtungen niedrig und der Temperaturunterschied zwischen den sie bildenden Vorrichtungen gering, so dass die Betriebstemperatur sowohl des Reformers als auch des CO-Reaktors 200 bis 300°C beträgt, die Betriebstemperatur des Reaktors für selektive Oxidation von CO 150°C beträgt und die Betriebstemperatur des Verdampfers 100 bis 150°C beträgt. Dabei kann die Funktion als Reformierungsanlage auch dann erfüllt werden, wenn das System durch Anwenden des gestapelten bzw. Stack-Aufbaus kompakt gestaltet wird.
  • Andererseits ist in dem Fall, in dem die Brennstoff-Rohmaterialien wie Methan und Propan einer Dampfreformierung unterzogen werden, die Betriebstemperatur des Reformers hoch, und außerdem ist der Temperaturunterschied zwischen den sie bildenden Vorrichtungen groß, so dass die Betriebstemperatur des Reformers 700 bis 750°C beträgt, die Betriebstemperatur des CO-Konverters 200 bis 300°C und die der selektiven Oxidation von CO 150°C. Falls unter diesen Umständen Methan oder Propan an dem beispielsweise im Stand der Technik 1 und Stand der Technik 2 offenbarten gestapelten Aufbau angewandt wird, besteht die Tendenz, dass der Umfang an Wärmemigration vom Reformer in den CO-Konverter oder den Reaktor für selektive Oxidation von CO groß wird, so dass es schwierig wird, den CO-Konverter und den Reaktor für selektive Oxidation von CO auf geeigneten Temperaturen zu halten.
  • Bei dem gestapelten bzw. Stack-Aufbau ist es notwendig, eine Wärmeisolierschicht oder ein Kühlmittel zwischen dem Reformer und dem CO-Konverter oder dem Reaktor für selektive Oxidation von CO anzuordnen, um die Wärmemigration zu verhindern. Im ersten Fall, das heißt, der Anordnung einer Wärmeisolierschicht, wird die Zielsetzung, das System kompakt zu gestalten, beeinträchtigt. Die Zielsetzung, das System kompakt zu gestalten, wird auch im letzteren Fall beeinträchtigt. Außerdem wird der Wirkungsgrad des Systems beeinträchtigt.
  • In der Reformierungsanlage, die in den vorher erwähnten, vorbekannten Dokumenten offenbart ist, wird die Seitenfläche jedes der Reaktoren in Kontakt mit der Außenluft-Atmosphäre gebracht, und damit wird eine Wärmeisolierschicht erforderlich, um die Wärmedissipation zu unterdrücken. Um jedoch die Wärmedissipation aus dem Reformierungsreaktor, der bei 700 bis 750°C betrieben wird, auf ein Niveau gleich dem eines anderen Reaktors herabzusetzen, ist eine Wärmeisolierschicht erforderlich, die um ein mehrfaches größer ist als die Wärmeisolierschicht für den anderen Reaktor, so dass die Zielsetzung, die Anlage kompakt zu gestalten, beeinträchtigt wird. Da außerdem die dissipierte Wärme nicht zurückgewonnen wird, ist es schwierig, die thermische Effizienz zu verbessern. Da die Wärmedissipation mit einer Erhöhung der Temperatur des Reaktors zunimmt, besteht die Tendenz, dass die Verringerung der/des thermischen Effizienz bzw. Wirkungsgrades, insbesondere in dem Fall, in dem Methan oder Propan als Brennstoff-Rohmaterial verwendet wird, erheblich wird, und somit wird die Reformierreaktion bei einer hohen Temperatur ausgeführt. Daraus folgt, dass eine Technologie erforderlich ist, bei der Wasserstoff und Methan, die im Abgas der Brennstoffzelle enthalten sind, im Reformer mit der höchsten Betriebstemperatur verbrannt werden, indem ein Brenner zum Zuführen von Wärme verwendet wird, so dass Wasser durch die Restwärmemenge des Brenner-Abgases verdampft wird, und bei der Kühleinrichtungen, die das Einstellen der Betriebstemperaturen des Reformers ermöglichen, der CO-Konverter und der Reaktor für die selektive Oxidation von CO in der genannten Reihenfolge zur Behandlung des Gases auf der Prozessseite der Reformierungsanlage angeordnet sind, so dass Wärme wirksam durch die Kühleinrichtung zurückgewonnen wird, und die aus dem Reaktor dissipierte Wärme ebenfalls zurückgewonnen wird, um so den Wirkungsgrad des Systems zu verbessern und eine kompakte Gestaltung des Systems zu ermöglichen.
  • Aus der US 4746329 A ist ein Brennstoff-Reformer für ein Brennstoffzellenkraftwerk bekannt, bei dem durch mehrere konzentrische zylindrische Seitenwände mit unterschiedlicher axialer Länge mehrere miteinander verbundene bzw. aneinander angrenzende konzentrische ringförmige Kammern gebildet sind.
  • Aus der JP 08-165103 A ist ein zumindest teilweise zylindrisch ausgebildeter Reformer für eine Brennstoff-Reformierungsanlage einer Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle bekannt, die auch einen CO-Konverter umfaßt, der ebenfalls teilweise zylindrisch ist und konzentrisch zur Außenfläche des Reformers angeordnet ist. Der CO-Konverter besitzt einen zylindrischen Behälter, in dem ein CO-Konvertierungskatalysatormaterial angeordnet ist und der an einem unteren Ende einen Einlaß für das von dem Reformer kommende Reformierungsgas und an dem gegengesetzten oberen Ende einen Auslaß für das Reformierungsgas besitzt. An den zylindrischen Außen- und Innenflächen des Behälters sind jeweils außenseitig Wärmetauscherrohre für ein Kühlmedium angeordnet, die Zonen mit unterschiedlichem Kühlniveau bilden. Das Reformierungsgas durchströmt nur die CO-Konvertierungskatalysatorschicht innerhalb des diesen umgebenden Behälters.
  • Die vorliegende Erfindung, die zur Beseitigung der oben beschriebenen Probleme getätigt wurde, ist zur Bereitstellung einer kompakten Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle vorgesehen, die ungeachtet des Brennstoff-Rohmaterials nicht zu einer Zunahme des erforderlichen Brennstoffverbrauchs führt.
  • Offenbarung der Erfindung
  • Zur Lösung dieser Aufgabe bringt die Erfindung eine Brennstoff-Reformierungsanlage gemäß Anspruch 1, Anspruch 6 oder Anspruch 15 in Vorschlag. Bevorzugte Ausgestaltungen sind jeweils in den abhängigen Ansprüchen angegeben.
  • Gemäß dem ersten Aspekt der vorliegenden Erfindung, die die obengenannte Aufgabe erfüllen soll, wird eine Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle bereitgestellt, umfassend einen Reformer, einen CO-Konverter, einen Reaktor für selektive Oxidation von CO, eine Kühleinrichtung zum Kühlen des Einlassgases des CO-Konverters sowie eine Kühleinrichtung zum Kühlen des Einlassgases des Reaktors für selektive Oxidation von CO, wobei der Reformer, der CO-Konverter, der Reaktor für selektive Oxidation von CO, die Kühleinrichtung zum Kühlen des Einlassgases des CO-Konverters sowie die Kühleinrichtung zum Kühlen des Einlassgases des Reaktors für selektive Oxidation von CO zylindrisch ausgebildet sind, der Reformer konzentrisch in der Mitte der Installation angeordnet ist, der CO-Konverter konzentrisch außerhalb des Reformers angeordnet ist und der Reaktor für selektive Oxidation von CO in der Installation konzentrisch außerhalb des CO-Konverters angeordnet ist, um so diese Vorrichtungen integral zu gestalten, wobei die Kühleinrichtung zum Kühlen des Einlassgases des CO-Konverters auf der Einlassseite des CO-Konverters angeordnet ist und die Kühleinrichtung zum Kühlen des Einlassgases des Reaktors für selektive Oxidation von CO auf der Einlassseite des Reaktors für selektive Oxidation von CO angeordnet ist.
  • Gemäß dem ersten Aspekt der vorliegenden Erfindung sind die die Brennstoff-Reformierungsanlage bildenden Vorrichtungen so angeordnet, dass die Vorrichtung mit einem hohen Temperaturniveau in der Mitte angeordnet ist und die anderen Vorrichtungen um die Vorrichtung mit einem hohen Temperaturniveau herum angeordnet sind, um es so zu ermöglichen, dass das Temperaturniveau von der Mitte zum Außenbereich der Brennstoff-Reformierungsanlage allmählich abnimmt. Infolgedessen wird der Temperaturgradient zwischen den benachbarten Vorrichtungen verringert, um so die Wärmemigration zwischen den benachbarten Vorrichtungen zu minimieren. Daraus folgt, dass es moglich ist, die die Anlage bildenden Vorrichtungen zu kombinieren und zu integrieren, um so die resultierende Brennstoff-Reformierungsanlage kompakt zu gestalten, selbst wenn die sie bildenden Vorrichtungen, die unabhängig oder getrennt voneinander durch ein Wärmeisolationsmaterial zum Verhindern der Wärmedissipation angeordnet sind, nicht durch Rohre miteinander verbunden sind. Außerdem ist es moglich, die Betriebstemperatur jedes Reaktors auf einem angemessenen Niveau zu halten. Ferner ist anzumerken, dass die vom Reaktor mit einer hohen Innentemperatur nach außen übertragene Wärme dazu verwendet wird, die Temperatur des Reaktors auf der Außenseite so zu halten, dass die thermische Effizienz bzw. der Wärmewirkungsgrad verbessert wird.
  • Gemäß einem zweiten Aspekt der vorliegenden Erfindung, der die oben beschriebene Aufgabe erfüllen soll, ist eine Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle vorgesehen, umfassend einen Reformer, einen CO-Konverter, einen Reaktor für selektive Oxidation von CO, eine Kühleinrichtung zum Kühlen des Einlassgases des CO-Konverters und eine Kühleinrichtung zum Kühlen des Einlassgases des Reaktors für selektive Oxidation von CO, dadurch gekennzeichnet, dass der Reformer, der CO-Konverter, der Reaktor für selektive Oxidation von CO, die Kühleinrichtung zum Kühlen des Einlassgases des CO-Konverters sowie die Kühleinrichtung zum Kühlen des Einlassgases des Reaktors für die selektive Oxidation von CO in der Form eines Parallelepipeds ausgebildet sind, wobei der Reformer, der CO-Konverter, der Reaktor für selektive Oxidation von CO in der genannten Reihenfolge angeordnet und auf einer Installationsebene angebracht sind, diese Reaktoren kombiniert und integral gestaltet sind, die Kühleinrichtung zum Kühlen des Einlassgases des CO-Konverters auf der Einlassseite des CO-Konverters angeordnet ist und die Kühleinrichtung zum Kühlen des Einlassgases des Reaktors für die selektive Oxidation von CO auf der Einlassseite des Reaktors fur die selektive Oxidation von CO angeordnet ist.
  • Gemäß dem zweiten Aspekt der vorliegenden Erfindung wird der Temperaturgradient zwischen benachbarten Bestandteilen bzw. Vorrichtungen der Brennstoff-Reformierungsanlage verringert, um so die Wärmemigration zwischen benachbarten Bestandteilen zu unterdrücken. Daraus folgt, dass es möglich ist, die Bestandteile der Brennstoff-Reformierungsanlage zu kombinieren und integral zu gestalten, um so die Brennstoff-Reformierungsanlage kompakt zu gestalten, selbst wenn die mittels eines Warmeisolationsmaterials voneinander getrennten Bestandteile nicht unter Verwendung von Rohren miteinander verbunden sind.
  • Gemäß einem dritten Aspekt der vorliegenden Erfindung, der die oben beschriebene Aufgabe erfüllen soll, wird eine Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle bereitgestellt, umfassend einen Reformer, einen CO-Konverter, einen Reaktor für selektive Oxidation von CO, eine Kühleinrichtung zum Kühlen des Einlassgases des CO-Konverters sowie eine Kühleinrichtung zum Kühlen des Einlassgases des Reaktors für die selektive Oxidation von CO,
    dadurch gekennzeichnet, dass der Reformer zylindrisch ausgebildet ist, der CO-Konverter, der Reaktor für selektive Oxidation von CO, die Kühleinrichtung zum Kühlen des Einlassgases des CO-Konverters und die Kühleinrichtung zum Kühlen des Einlassgases des Reaktors für selektive Oxidation von CO in der Form eines Parallelepipeds ausgebildet sind, wobei der Reformer, der CO-Konverter und der Reaktor für selektive Oxidation von CO in der genannten Reihenfolge angeordnet sind und auf einer Installationsebene so angebracht sind, dass der CO-Konverter und der Reaktor für selektive Oxidation von CO mit dem Reformer so kombiniert sind, dass sie einen integralen Aufbau bilden, wobei der integrale Aufbau zum Kühlen dient, die Kühleinrichtung zum Kühlen des Einlassgases des CO-Konverters auf der Einlassseite des CO-Konverters angeordnet ist und die Kühleinrichtung zum Kühlen des Einlassgases des Reaktors für selektive Oxidation von CO auf der Einlassseite des Reaktors für selektive Oxidation von CO angeordnet ist.
  • Gemäß dem dritten Aspekt der vorliegenden Erfindung ist es möglich, den Reformer mit einem hohen Temperaturniveau von den anderen Reaktoren mit einer relativ niedrigen Temperatur thermisch zu trennen. Da der Reformer zylindrisch ausgebildet ist, ist es auch möglich, die von dem im Reformer angeordneten Brenner erzeugte Wärme wirksam zu der Reformierungs-Katalysatorschicht zu übertragen. Da ferner der CO-Konverter, der Reaktor für selektive Oxidation von CO, die Kühleinrichtung zum Kühlen des Einlassgases des CO-Konverters und die Kühleinrichtung zum Kühlen des Einlassgases des Reaktors für selektive Oxidation von CO als Parallelepiped geformt und kombiniert sind, um einen integralen Aufbau zu bilden, ist es möglich, die Brennstoff-Reformierungsanlage der Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle kompakt zu gestalten.
  • Gemäß einem vierten Aspekt der vorliegenden Erfindung, der die vorher angegebene Aufgabe erfüllen soll, wird eine Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß einem der ersten bis dritten Aspekte bereitgestellt, dadurch gekennzeichnet, dass ein Dampfgenerator zum Erhalten eines Reformierdampfs, der dem Reformer zugeführt wird, mit dem Reformer kombiniert wird, um so einen integralen Aufbau zu bilden.
  • Gemäß dem vierten Aspekt der vorliegenden Erfindung ist der Dampfgenerator auch deshalb mit dem Reformer kombiniert, um die Brennstoff-Reformierungsanlage kompakter zu gestalten.
  • Gemäß einem fünften Aspekt der vorliegenden Erfindung, der die vorher angegebene Aufgabe erfüllen soll, wird eine Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß einem der ersten bis vierten Aspekte bereitgestellt, dadurch gekennzeichnet, dass der Dampfgenerator innerhalb eines in dem Reformer aufgenommenen Brennraumbehälters angeordnet ist, um so nahe der Auslassöffnung des Brenner-Abgases positioniert zu sein.
  • Gemäß dem fünften Aspekt der vorliegenden Erfindung ist es möglich, den Dampfgenerator integral mit jedem der Reaktoren zu gestalten, ohne die Wärmeübertragung des Brennergases und der Katalysatorschicht in dem Reformer zu behindern. Infolgedessen ist es möglich, die Brennstoff-Reformierungsanlage kompakt zu gestalten, ohne dass dies zu einer Zunahme des Brennstoffverbrauchs führt.
  • Gemäß einem sechsten Aspekt der vorliegenden Erfindung, der die vorher genannte Aufgabe erfüllen soll, wird eine Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß einem der ersten bis dritten Aspekte bereitgestellt, dadurch gekennzeichnet, dass eine CO-Konvertierungskatalysatorschicht, die einen Teil des Aufbaus des CO-Konverters bildet, in Abschnitte unterteilt und so angeordnet ist dass eine Kühleinrichtung in der Mitte zwischen den Abschnitten der CO-Konvertierungskatalysatorschicht angeordnet ist.
  • Gemäß einem siebten Aspekt der vorliegenden Erfindung, der die oben angegebene Aufgabe erfüllen soll, wird eine Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß einem der ersten bis dritten Aspekte bereitgestellt, dadurch gekennzeichnet, dass eine Katalysatorschicht für die Reaktion für selektive Oxidation von CO, wobei die Katalysatorschicht einen Teil des Aufbaus des Reaktors für die selektive Oxidation von CO bildet, in Abschnitte unterteilt und so angeordnet ist, dass eine Kühleinrichtung in der Mitte zwischen den Abschnitten der Katalysatorschicht für die Reaktion für selektive Oxidation von CO angeordnet ist.
  • Gemäß dem siebten Aspekt der vorliegenden Erfindung ist es möglich, die Temperaturverteilung innerhalb der Katalysatorschicht für die Reaktion für selektive Oxidation von CO gleichmäßig zu gestalten und die Brennstoff-Reformieranlage kompakt zu gestalten.
  • Gemäß einem achten Aspekt der vorliegenden Erfindung, der die oben angegebene Aufgabe erfüllen soll, wird eine Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß einem der ersten bis dritten Aspekte bereitgestellt, dadurch gekennzeichnet, dass eine Kühleinrichtung stromabwärts einer Katalysatorschicht für die Reaktion für selektive Oxidation von CO angeordnet ist, wobei die Katalysatorschicht einen Teil des Aufbaus des Reaktors für die selektive Oxidation von CO bildet, um so mit der Brennstoff-Reformierungsanlage derart kombiniert zu werden, dass ein integraler Aufbau gebildet wird.
  • Gemäß dem achten Aspekt der vorliegenden Erfindung wird der Abschnitt, der lokal auf eine hohe Temperatur innerhalb der Katalysatorschicht erwärmt wird, im Vergleich mit dem Stand der Technik verkleinert, bei dem die Kühlung durch Einbetten eines Wärmeübertragungsrohrs in die Katalysatorschicht durchgeführt wird. Infolgedessen ist es möglich, den Umfang des Katalysators auf das erforderliche Minimalniveau zu verringern und die gesamte Anlage kompakt zu gestalten.
  • Gemäß einem neunten Aspekt der vorliegenden Erfindung, der die vorher angegebene Aufgabe erfüllen soll, wird eine Brennstoff-Reformieranlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß dem ersten Aspekt bereitgestellt, dadurch gekennzeichnet, dass ein ringförmiges Kopfstück mit mindestens acht kleinen Löchern vorgesehen ist, die in gleichem Abstand angeordnet sind, um die Luft einer Katalysatorschicht für die selektive CO-Oxidation zuzuführen, wobei die Katalysatorschicht, die einen Teil des Aufbaus des Reaktors für die selektive Oxidation von CO bildet, außerhalb des Reaktors für selektive Oxidation von CO angeordnet ist.
  • Gemäß dem neunten Aspekt der vorliegenden Erfindung ist es möglich, die Luft gleichmäßig dem Reaktor für selektive Oxidation von CO zuzuführen, selbst wenn der Reformer, der CO-Konverter, der Reaktor für selektive Oxidation von CO, die Kühleinrichtung zum Kühlen des Einlassgases des CO-Konverters und die Kühleinrichtung zum Kühlen des Einlassgases des Reaktors für selektive Oxidation von CO zylindrisch ausgebildet und miteinander kombiniert sind, um einen integralen Aufbau zu bilden. Daraus folgt, dass es möglich ist, die Brennstoff-Reformierungsanlage kompakt zu gestalten.
  • Gemäß einem zehnten Aspekt der vorliegenden Erfindung, der die vorher angegebene Aufgabe erfüllen soll, wird eine Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß dem ersten Aspekt oder dem zweiten Aspekt bereitgestellt, dadurch gekennzeichnet, dass ein Spiel für die Wärmeisolierung zwischen der Trennwand des Reformers und der Trennwand des CO-Konverters ausgebildet ist.
  • Gemäß dem zehnten Aspekt der vorliegenden Erfindung, ist es selbst dann, wenn der Reformer, der CO-Konverter, der Reaktor für selektive Oxidation von CO, die Kühleinrichtung zum Kühlen des Einlassgases des CO-Konverters und die Kühleinrichtung zum Kühlen des Einlassgases des Reaktors für selektive Oxidation von CO zylindrisch ausgebildet sind und kombiniert sind, um einen integralen Aufbau derart zu bilden, dass der ein hohes Temperaturniveau aufweisende Reformer und der ein niedriges Temperaturniveau aufweisende CO-Konverter aneinandergrenzend bzw. einander benachbart positioniert sind, möglich, die Migration von Wärme zwischen den beiden zu senken bzw. zu unterdrücken. Ferner ist es möglich, den Unterschied in der Dehnung zwischen dem Reformer mit einem hohen Temperaturniveau und dem CO-Konverter mit einem niedrigen Temperaturniveau auszugleichen, wobei der Unterschied in der Dehnung durch die Wärmedehnung verursacht wird. Infolgedessen ist es möglich, die Wärmebeanspruchung zu senken bzw. zu unterdrücken, um so das Problem hinsichtlich des Aufbaus und der mechanischen Festigkeit zu überwinden. Daraus folgt, dass es möglich ist, die Brennstoff-Reformierungsanlage zu miniaturisieren.
  • Gemäß einem elften Aspekt der vorliegenden Erfindung, der die vorgenannte Aufgabe erfüllen soll, wird eine Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß einem der ersten bis dritten Aspekte bereitgestellt, dadurch gekennzeichnet, dass das Kühlmedium der Kühleinrichtung zum Kühlen des Einlassgases des CO-Konverter durch ein Gemisch bereitgestellt wird, das aus Dampf vor dem Eintritt in den Reformer und dem Brennstoff besteht.
  • Gemäß dem elften Aspekt der vorliegenden Erfindung kann das Reformierungsgas gekühlt werden, und gleichzeitig wird ein Gemisch von Dampf und Brennstoff erwärmt, bevor das Gemisch in den Reformer eingeleitet wird. Infolgedessen ist es möglich, eine Wärmerückgewinnung zu erreichen. Daraus folgt, dass es möglich ist, das Brennstoff-Reformierungssystem kompakt zu gestalten, ohne den Wirkungsgrad der Energieerzeugung des Brennstoffzellensystems zu senken.
  • Gemäß einen zwölften Aspekt der vorliegenden Erfindung, der die vorher genannte Aufgabe erfüllen soll, wird eine Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß dem sechsten Aspekt bereitgestellt, dadurch gekennzeichnet, dass der CO-Konverter in mindestens zwei Teile unterteilt ist, und das Kuhlmedium der zwischen den unterteilten Teilen des CO-Konverters angeordneten Kühleinrichtung durch den von einem Dampfgenerator erzeugten Dampf oder ein Gemisch aus Wasser und Dampf geliefert wird.
  • Gemäß dem zwölften Aspekt der vorliegenden Erfindung kann die Wärmeruckgewinnung durch Erwärmen eines Gemischs aus Wasser und Dampf erreichen werden, um es so zu ermöglichen, das Brennstoff-Reformierungssystem kompakt zu gestalten, ohne den Wirkungsgrad der Energieerzeugung des Brennstoffzellensystems zu senken.
  • Gemäß einem dreizehnten Aspekt der vorliegenden Erfindung, der die oben angegebene Aufgabe erfüllen soll, wird eine Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß dem siebten Aspekt bereitgestellt, dadurch gekennzeichnet, dass der Reaktor für selektive Oxidation von CO in mindestens zwei Teile unterteilt ist, wobei das Kühlmedium jedes der Einlasskühleinrichtung, der Zwischenkühleinrichtung und der Auslasskühleinrichtung des unterteilten Reaktors für selektive Oxidation von COs durch einen Teil des Kühlwassers für den Brennstoffzellen-Stack bereitgestellt wird.
  • Gemäß dem dreizehnten Aspekt der vorliegenden Erfindung ist es nicht nötig, ein Kühlmedium von neuem aufzubereiten, und die Wärmerückgewinnung kann erzielt werden. Daraus folgt, das es möglich ist, die Brennstoff-Reformierungsanlage kompakt zu gestalten, ohne den Wirkungsgrad der Energieerzeugung des gesamten Brennstoffzellsystems zu senken.
  • Kurzbeschreibungen der Zeichnungen
  • Es zeigen:
  • 1 eine Vertikal-Schnittansicht zur Darstellung der Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß einer ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung,
  • 2 eine Horizontal-Schnittansicht, die schematisch nur den Lufteinlass-Kopfstückabschnitt der Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß der ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung darstellt,
  • 3A bis 3D: grafische Darstellungen, die jeweils die Anzahl von Löchern zum Einlassen der Luft für die Reaktion für selektive Oxidation von CO und den Grad der Sauerstoffdiffusion für die vorliegende Erfindung zeigen,
  • 4 eine Vertikal-Schnittansicht zur Darstellung der Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß einer zweiten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung,
  • 5 eine Vertikal-Schnittansicht zur Darstellung der Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß einer dritten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung,
  • 7 eine Vertikal-Schnittansicht zur Darstellung der Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß einer fünften Ausführungsform der vorliegenden Erfindung,
  • 8 eine Vertikal-Schnittansicht zur Darstellung der Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß einer sechsten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung,
  • 9 eine Vertikal-Schnittansicht zur Darstellung der Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß einer siebten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung,
  • 10 eine Vertikal-Schnittansicht zur Darstellung der Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß einer achten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung,
  • 11 eine Vertikal-Schnittansicht zur Darstellung der Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß einer neunten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung,
  • 12 eine Vertikal-Schnittansicht zur Darstellung der Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß einer zehnten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung,
  • 13 eine Vertikal-Schnittansicht zur Darstellung der Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß einer elften Ausführungsform der vorliegenden Erfindung,
  • 14 eine Vertikal-Schnittansicht zur Darstellung der Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemaß einer zwölften Ausführungsform der vorliegenden Erfindung,
  • 15 eine Vertikal-Schnittansicht zur Darstellung der Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß einer dreizehnten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung,
  • 16 eine Vertikal-Schnittansicht zur Darstellung der Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß einer vierzehnten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung,
  • 17 eine Horizontal-Schnittansicht längs der Linie 17-17 gemäß 16, in der durch Pfeile angegebenen Richtung betrachtet,
  • 18 eine Vertikal-Schnittansicht zur Darstellung der Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß einer fünfzehnten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung,
  • 19 eine Horizontal-Schnittansicht längs der Linie 19-19 von 18, in der durch Pfeile angegebenen Richtung betrachtet, und
  • 20 eine schematische, exemplarische Darstellung des Aufbaus der herkömmlichen Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektralytmembran-Brennstoffzelle.
  • Beste Ausführungsform der Erfindung
  • 1 ist eine Vertikal-Schnittansicht einer zylindrischen Vorrichtung für die Beschreibung der Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß einer ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung. Wie in der Zeichnung dargestellt ist, umfasst die Brennstoff-Reformierungsanlage der vorliegenden Erfindung für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle einen Reformer A, einen Kohlenmonoxid- bzw. CO-Konverter B, einen Reaktor C für selektive Oxidation von Kohlenmonoxid (CO), eine Kühleinrichtung 16 zum Kühlen des Einlassgases des Kohlenmonoxid-Konverters B und eine Kühleinrichtung 20 zum Kühlen der Einlassöffnung bzw. des Einlassanschlusses des Reaktors C für selektive Oxidation von CO.
  • Der Reformer A umfasst eine Brennraumkammer 9, die aus einem zylindrischen Körper 9a gebildet ist, dessen obere und untere offenendige Abschnitte mit einem Abdeckelement 9b bzw. einem Bodenelement 9c verschlossen sind, und die eine darin festgelegte Strahlungswärme-Übertragungssektion 91 und Konvektionswärme-Übertragungssektion 92, eine an der Außenumfangsoberfläche des zylindrischen Körpers 9a befestigte und zwischen dem Abdeckelement 9b und dem Bodenelement 9c positionierte zylindrische Trennwand 37, eine am Bodenelement 9c auf der Seite der Außenumfangsoberfläche der Trennwand 37 um einen vorgeschriebenen Abstand von der Trennwand 37 befestigte zylindrische Trennwand 38, eine zwischen der Innenumfangsoberfläche der Trennwand 38 und der Außenumfangsoberfläche der Trennwand 37 angeordnete zylindrische Reformierungs-Katalysatorschicht 14, Trennwände 39 und 40, die an der unteren bzw. der oberen Position der Reformierungs-Katalysatorschicht 14 angeordnet und an vorgeschriebenen Positionen der Trennwand 38 und der Trennwand 37 befestigt sind, einen in einem Teil des unteren Endabschnitts der Reformierungs-Katalysatorschicht 14 ausgebildeten Gas-Einlassanschluss 41 zum Einleiten eines Reformierungs-Brennstoffs 8, der beispielsweise aus einem Erdgas und einem Reformierungsdampf 6 besteht, in die Reformierungs-Katalysatorschicht 14, und ein zylindrisches, einen Fluiddurchgang bildendes Element 32, das mit einem zylindrischen Flansch versehen ist, der sich einwärts in den offenen Abschnitt auf der Seite eines Endabschnitts erstreckt und am Abdeckelement 9b befestigt ist, um einen Regenerierungs-Fluiddurchgang (Regenerierungskammer) 15 oberhalb der Trennwand 40 in dem Zwischenraum zwischen der Reformierungs-Katalysatorschicht 14 und der Außenumfangsoberfläche der Trennwand 38 zu bilden, sowie oberhalb der Reformierungs-Katalysatorschicht 14 auf der Seite gegenüber derjenigen Seite, auf der der Gas-Einlassanschluss 41 ausgebildet ist, aufweist.
  • Die Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle umfasst eine Trennwand 33, die mit einem Flansch versehen ist, der zur Bildung eines Zwischenraums bzw. Spiels (Wärmeisolierschicht) 25 auf der Seite der Außenumfangsoberfläche des einen Durchgangsweg bildenden Elements 32 angeordnet ist und sich zu der Außenumfangsfläche eines zylindrischen Körpers in der Öffnung in einem Endabschnitt des zylindrischen Körpers erstreckt, wobei die Trennwand 33 mit dem unteren Endabschnitt des einen Fluiddurchgang bildenden Elements zusammengefügt ist, eine Kühleinrichtung zum Kühlen des Einlassgases des CO-Konverters, wobei die Kühleinrichtung 16 an der Unterseite der Innenumfangsoberfläche der Trennwand 33 angeordnet und beispielsweise aus einem spiralförmig gewundenen Wärmeübertragungsrohr gebildet ist, eine CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17 einer ersten Stufe, die an der Oberseite der Innenumfangsoberfläche der Trennwand 33 angeordnet ist, eine zylindrische Trennwand 34, die zum Abdecken der Außenumfangsoberflächen der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17 angeordnet ist, und eine Kühleinrichtung 16 zum Kühlen des Einlassgases des CO-Konverters, von der ein Endabschnitt an einem mit dem Bodenelement 9c verbundenen Bodenelement 42 befestigt ist, eine Zwischenkühleinrichtung 18 für die CO-Konvertierungskatalysatorschicht, die an der Oberseite der Außenumfangsoberfläche der Trennwand 34 angeordnet und beispielsweise aus einem spiralförmig gewundenen Wärmeübertragungsrohr gebildet ist, eine CO-Konvertierungskatalysatorschicht 19 einer zweiten Stufe, die an der Unterseite der Außenumfangsoberfläche der Trennwand 34 angeordnet ist, eine zylindrische Trennwand 35, die zum Abdecken der Außenumfangsflächen der Kühleinrichtung 18 und der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 19 angeordnet ist und von der ein Endabschnitt am Flansch der Trennwand 33 befestigt ist, eine zylindrische Kühleinrichtung 20 zum Kühlen des Eingangsanschlusses der Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO (eine Kühleinrichtung, die vor der Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO angeordnet ist), und zwar so, dass sie sich von der Unterseite zu der Oberseite entlang der Außenumfangsoberfläche der Trennwand 35 erstreckt, eine zylindrische Katalysatorschicht 21 für selektive Oxidation von CO einer ersten Stufe, eine zylindrische Zwischenkühleinrichtung 22 für die Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO, eine zylindrische, Katalysatorschicht 23 für selektive Oxidation von CO einer zweiten Stufe, eine zylindrische Kühleinrichtung 24 zum Kühlen des Auslassanschlusses der Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO (eine Kühleinrichtung, die stromab von der Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO angeordnet ist), und eine zylindrische Trennwand 36, die zum Abdecken der Außenumfangsoberflächen der Kühleinrichtung 20, der Katalysatorschicht 21 für selektive Oxidation von CO, der Zwischenkühleinrichtung 22 für die Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO, der Katalysatorschicht 23 für selektive Oxidation von CO und der Kühleinrichtung 24 angeordnet ist und von der beide Endabschnitte an dem Flansch der Trennwand 33 und am Bodenelement 42 befestigt sind. Es ist anzumerken, dass die Luft-Kopfstücke 621 und 622 an der Außenumfangsoberfläche der Trennwand 36 angeordnet sind, wie im folgenden beschrieben wird.
  • Übrigens ist jede der Kühleinrichtungen 20, 22 und 24 beispielsweise aus einem spiralförmig gewundenen Wärmeübertragungsrohr gebildet.
  • In diesem Fall besteht der CO-Konverter B aus der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17, der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 19 und den Trennwänden 33, 34 und 35. Ferner besteht der Reaktor C für selektive Oxidation von CO aus den Katalysatorschicht 21, 23 für selektive Oxidation von CO und den Luft-Kopfstücken 621, 622.
  • Ein zentraler Verschluss bzw. Stopfen 11 mit einer Querschnittsform wie ein liegendes ”U” (”
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    ”)ist innerhalb Brennraumkammer 9 angeordnet und eine zylindrische Trennwand 12 und ein Verdampfer (Dampfgenerator) 13 sind in dem Raum im unteren Abschnitt des zentralen Verschlusses 11 angeordnet. Ferner ist ein Brenner 10 am Abdeckelement 9b im oberen Abschnitt der Brennraumkammer 9 angebracht. Die Luft 2 wird durch den Brenner 10 in einen Brennstoff 1 des Brennstoffzellstacks geliefert, um so ein Brennergas, das durch die Verbrennung des Brennstoffs 1 erzeugt wird, in den Strahlungswarme-Übertragungsbereich 91 zu liefern.
  • Ferner wird der Reformierungsdampf 6, der in einer Gasgemisch-Flüssigkeits-Trennvorrichtung 26 abgeschieden wurde, in den Einlassanschluss 41 der Reformierungs-Katalysatorschicht 14 zusammen mit dem Reformierungsbrennstoff 8 eingeleitet, und Wasser 4, das vom Verdampfer 13 erzeugt wurde, wird der Gas-Flüssigkeits-Trennvorrichtung 26 zugeführt.
  • Im folgenden wird der Betrieb der Brennstoff-Reformierungsanlage gemäß der ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung, die wie oben beschrieben, aufgebaut ist, beschrieben. Im einzelnen wird der Brennstoff 1 von dem Brennstoffzellen-Stack (nicht dargestellt) in den Brenner 10 eingeleitet und in der Brennraumkammer 9 verbrannt, um so Warme einer hohen Temperatur von nicht weniger als 1000°C zu erzeugen. Das Brennergas gibt Wärme an die Reformierungs-Katalysatorschicht 14 ab, und das Brennergas selbst wird unter dem Zustand ausgetragen, dass die Temperatur des Brennergases gesenkt wird, um als Wärmequelle des Verdampfers 13 verwendet zu werden. Dann wird das Brennergas als Brenner-Abgas 3 nach außen abgeführt.
  • In diesem Fall wird die Wärme wirksam zum Reformer A durch die Strahlungswärmeübertragung und die Konvektionswärmeübertragung übertragen, da der zentrale Verschluss 11 innerhalb der Brennraumkammer 9 angeordnet ist.
  • Andererseits wird der Reformierungs-Brennstoff 8, wie zum Beispiel Erdgas, mit dem von der Gas-Flüssigkeits-Trennvorrichtung 26 erzeugten Dampf 6 vermischt, und dann in die Reformierungs-Katalysatorschicht 14 unter dem Zustand zirkuliert, dass das Gasgemisch im wesentlichen atmosphärischen Druck aufweist. Wie vorher beschrieben wurde, wird die Wärme des Brennergases auf die Reformierungs-Katalysatorschicht 14 übertragen und damit wird eine Reformierungsreaktion in der Reformierungs-Katalysatorschicht 14 hervorgerufen. In diesem Fall sind im wesentlichen 100% des Brennstoffs 8 an der Reformierungsreaktion beteiligt, um Wasserstoff, Kohlenmonoxid und Kohlendioxid zu bilden. Da das diese gebildeten Materialien enthaltende Reformierungsgas und der nicht. in Reaktion getretene Dampf eine hohe Temperatur aufweisen, wird Wärme mit der Reformierungs-Katalysatorschicht 14 ausgetauscht, wenn das Reformierungsgas den Regenerierungsfluid-Durchgangsweg 15 durchströmt, mit dem Ergebnis, dass die Abwärme ruckgewonnen wird.
  • Das Reformierungsgas hat unmittelbar nach dem Durchströmen des Regenerierungsfluid-Durchgangs 15 eine hohe Temperatur von etwa 400°C bis 500°C und kann damit durch die Umgebung der Kühleinrichtung 16 strömen, bevor es in die CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17 der ersten Stufe eintritt, um auf 200°C bis 300°C abgekühlt zu werden. Das auf eine niedrige Temperatur abgekühlte Reformierungsgas wird in die CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17 strömen gelassen, um so eine sogenannte ”Shift-Reaktion” hervorzurufen, bei der das Reformierungsgas mit dem Kohlenmonoxid (CO) und dem in der Reformierungs-Katalysatorschicht 14 erzeugten Dampf reagiert, um so Kohlendioxid und Wasserstoff zu erzeugen. Da die Shift-Reaktion eine exotherme Reaktion ist, wird die Temperatur des Reformierungsgases erhöht, während das Reformierungsgas die Katalysatorschicht durchströmt, und die Reaktion erreicht im wesentlichen den Gleichgewichtszustand, wenn das Reformierungsgas aus der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17 austritt.
  • Das durch die CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17 der ersten Stufe strömende Reformierungsgas wird auf eine niedrige Temperatur abgekühlt, während es die Umgebung der Kühleinrichtung 18 durchströmt, um so wieder in den für die Shift-Reaktion angepassten Zustand versetzt zu werden. Da die Ausgleichskonzentration bzw. Gleichgewichtskonzentration des gekühlten Reformierungsgases mit einer Temperaturabnahme gesenkt wird, setzt sich die Shift-Reaktion wieder fort, während das gekühlte Reformierungsgas durch die CO-Konvertierungskatalysatorschicht 19 der zweiten Stufe passiert, mit dem Ergebnis, dass die CO-Konzentration auf etwa 5000 ppm gemäß dem Temperaturanstieg abgesenkt wird. Dann wird das Reformierungsgas mit Spuren der von dem Lufteinleit-Kopfstuck 62 durch die kleinen Löcher 64 zugeführten Luft gemischt und strömt dann in die Katalysatorschicht 21 für selektive Oxidation von CO der ersten Stufe durch die Umgebung der Kühleinrichtung 20 unter dem Zustand, dass die Temperatur des Reformierungsgases abgesenkt wird.
  • Während das Reformierungsgas die Katalysatorschicht 21 für selektive Oxidation von COI passiert, reagiert das in dem Reformierungsgas enthaltene Kohlenmonoxid (CO) mit dem Sauerstoff in der Luft, um so in Kohlendioxid umgewandelt zu werden. Da diese Umwandlungsreaktion eine Reaktion ist, die eine große Wärmemenge erzeugt, wird das Reformierungsgas schnell auf eine hohe Temperatur erwärmt. Dann wird das Reformierungsgas durch die Kühleinrichtung 22 abgekühlt und wieder mit Spuren der von dem Lufteinleit-Kopfstück 62 zugeführten Luft vermischt. Die Reaktion für selektive Oxidation geht dann wieder vor sich, während das mit der Luft gemischte Reformierungsgas durch die Katalysatorschicht 23 für selektive Oxidation von CO der zweiten Stufe strömt, mit dem Ergebnis, dass die CO-Konzentration auf 10 ppm oder weniger gemäß der Temperaturerhöhung gesenkt wird. Dann wird das Reformierungsgas durch die Kühleinrichtung 24 gekühlt, um so dem Brennstoffzellen-Stack (nicht dargestellt) zugeführt zu werden.
  • Gemäß der oben beschriebenen ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung sind die Reformierungs-Katalysatorschicht 14, der Regenerierungsfluid-Durchgang 15, die Wärmeisolierschicht 25, die CO-Konvertierungskatalysatorschichten 17, 19 und die Katalysatorschichten 21, 23 für selektive Oxidation von CO in der genannten Reihenfolge außen um die Brennraumkammer 9 herum angeordnet. Es ist anzumerken, dass der eine hohe Temperatur aufweisende Bestandteil in der Mitte angeordnet ist, und die anderen Bestandteile so angeordnet sind, dass die Temperaturen dieser Bestandteile allmählich mit einer Zunahme des Abstands von dem Element mit hoher Temperatur, das in der Mitte angeordnet ist, abnimmt. Infolgedessen wird die Temperaturdifferenz zwischen den benachbarten Bestandteilen minimal im Vergleich mit der anderen Anordnung für Bestandteile der Brennstoff-Reformierungsanlage. Folglich wird das Entweichen von Wärme zwischen den benachbarten Bestandteilen minimal gemacht, um es so zu ermöglichen, dass das Temperaturniveau, das einen maximalen Reaktions-Wirkungsgrad in jeder Katalysatorschicht zulässt, gewährleistet ist, selbst wenn die Bestandteile nahe aneinander angeordnet sind. Natürlich ist es möglich, die Brennstoff-Reformierungsanlage integral und kompakt zu gestalten.
  • In dem oben beschriebenen Aufbau ist der Reaktor C für selektive Oxidation von CO (Katalysatorschichten 21, 23 für selektive Oxidation von CO und die Lufteinleit-Kopfstücke 621, 622), welcher der Bestandteil mit der niedrigsten Temperatur ist, in der äußersten Position angeordnet, um so eine Minimierung des Wärmeverlusts zu ermöglichen. Folglich ist es möglich, den Wirkungsgrad der Energieerzeugung der Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle zu erhöhen.
  • Ferner, ist es gemäß 1 möglich, den Verdampfer (Dampfgenerator) 13, der beispielsweise aus einem spiralförmig gewundenen Wärmeübertragungsrohr besteht, in dem durch Ausschneiden eines Teils des zentralen Verschlusses 11 in der Brennraumkammer 9 gebildeten Raum anzuordnen. In diesem Fall ist der Verdampfer 13 ebenfalls in die integrale Struktur aufgenommen, um so die gesamte Anlage kompakter zu gestalten.
  • Ferner ist bei der ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ein Raum innerhalb des zentralen Verschlusses 11 in der Brennraumkammer 9 ausgebildet, und die zylindrische Trennwand 12 ist in dem so gebildeten Raum angeordnet, wie 1 zeigt. Außerdem ist der Verdampfer 13 zwischen der Außenumfangsoberfläche der Trennwand 12 und dem zentralen Verschluss 11 angeordnet, wie in der Zeichnung gezeigt ist. In diesem Fall kann die Reformierungsleistung aufrechterhalten werden, ohne die Wärmeübertragung zum Reformer A zu behindern, mit dem Ergebnis, dass es möglich ist, die gesamte Vorrichtung bzw. Anlage kompakt zu gestalten und den Wirkungsgrad der Energieerzeugung der Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle zu verbessern.
  • Ferner ist in der ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung die CO-Konvertierungskatalysatorschicht in die Konvertierungskatalysatorschichten 17 und 19 der ersten bzw. zweiten Stufe aufgeteilt, und die Kühleinrichtung 18 ist in der Mitte zwischen diesen CO-Konvertierungskatalysatorschichten 17 und 19 der ersten bzw. zweiten Stufe angeordnet, wie 1 zeigt. Infolgedessen ist es nicht nötig, das Wärmeübertragungsrohr in die Katalysatorschicht wie beim Stand der Technik einzubetten, wodurch es möglich wird, die Breite der Katalysatorschicht zu verringern, mit dem Ergebnis, dass es möglich ist, die Brennstoff-Reformierungsanlage der Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle zu miniaturisieren. Selbstverständlich ist es möglich, die Katalysatorschicht in kleine Abschnitte noch kleiner zu unterteilen und die Kühleinrichtungen in der Mitte zwischen den benachbarten, unterteilten Abschnitten hinsichtlich aller unterteilten Abschnitte der Katalysatorschicht mit im wesentlichen der gleichen Wirkung anzuordnen.
  • Ferner ist bei der ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung die Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO in die Katalysatorschichten 21 und 23 für selektive Oxidation von CO der ersten bzw. zweiten Stufe unterteilt und die Kühleinrichtung 22 in der Mitte zwischen diesen beiden Katalysatorschichten 21 und 23 für selektive Oxidation von CO der ersten bzw. zweiten Schicht angeordnet, wie 1 zeigt. In diesem Fall ist der Bereich, der lokal auf eine hohe Temperatur innerhalb der Katalysatorschicht erwärmt wird, kleiner im Vergleich mit dem Stand der Technik, bei dem die Kühlung durch Einbetten eines Wärmeübertragungsrohrs in die Katalysatorschicht erfolgt, mit dem Ergebnis, dass es möglich ist, die minimal erforderliche Katalysatormenge zu verwenden, so dass die gesamte Anlage kompakt gestaltet werden kann. Selbstverständlich ist es möglich, die Katalysatorschicht in kleinere Abschnitte kleiner zu unterteilen und Kühleinrichtungen in der Mitte zwischen den benachbarten, unterteilten Abschnitten in Bezug auf alle unterteilten Abschnitte der Katalysatorschicht anzuordnen, um so den auf eine hohe Temperatur erwärmten Bereich weiter zu verringern.
  • In der ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ist ferner die Kühleinrichtung 24 stromab der Katalysatorschicht 23 für selektive Oxidation gemäß 1 angeordnet. In diesem Fall ist es möglich, den auf eine hohe Temperatur innerhalb der Katalysatorschicht erwärmten Bereich im Vergleich mit dem Stand der Technik zu verringern, bei dem die Kühlung durch Einbetten eines Wärmeübertragungsrohrs in die Katalysatorschicht durchgeführt wurde. Daraus folgt, das es genügt, den Katalysator in dem minimal erforderlichen Umfang zu verwenden, um die gesamte Anlage kompakt zu gestalten.
  • Ferner ist bei der ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung der Zwischenraum (Wärmeisolierschicht) 25 zwischen dem Reformer A und dem CO-Konverter B gemäß 1 ausgebildet. Selbst wenn der CO-Konverter B oder der Reaktor C für selektive Oxidation von CO, die jeweils die Betriebstemperatur von etwa 100°C bis 300°C aufweisen, angrenzend an den Reformerabschnitt mit einer hohen Betriebstemperatur von im allgemeinen 500°C bis 1000°C angeordnet sind, kann daher der Konverter bzw. Transformer B oder der Reaktor C thermisch von dem Reformerabschnitt A getrennt werden. Daraus folgt, dass die Last der Kühleinrichtungen 16, 18, 20, 22 und 24 nicht durch das Entweichen von Wärme erhöht wird, um so die Miniaturisierung der Kühleinrichtung zu ermöglichen. Außerdem ist es möglich, die durch die Wärmedehnung der Trennwand verursachte Differenz in der Streckung auszugleichen, die in dem Reformer mit einem hohen Temperaturniveau und in dem CO-Konverter B mit einem niedrigen Temperaturniveau stattfindet, um so die Wärmebeanspruchung zu unterdrücken bzw. zu senken. Infolgedessen ist es möglich, das Problem hinsichtlich des Aufbaus und der mechanischen Festigkeit zu lösen. Folglich kann die Brennstoff-Reformierungsanlage miniaturisiert werden.
  • Ferner ist es bei der ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung möglich, ein Gemisch des Reformierungs-Brennstoffs 8 und des Reformierungsdampfes 6 in die stromauf von der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17 der ersten Stufe angeordnete Kühleinrichtung 16 zu lassen, wie in der Zeichnung dargestellt ist. Der besondere Aufbau ermöglicht eine Kühlung des Reformierungsgases und ermöglicht auch eine Wärmerückgewinnung, mit dem Ergebnis, dass es möglich ist, den System-Wirkungsgrad des Brennstoffzellsystems zu verbessern.
  • Ferner ist es bei der ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung möglich, einem beispielsweise von dem Verdampfer 13 kommenden Gas-Flüssigkeits-Gemisch zu ermöglichen, in die in der Mitte zwischen den benachbarten CO-Konvertierungskatalysatorschichten angeordnete Kühleinrichtung 18 zu strömen, wie 1 zeigt. Der besondere Aufbau ermöglicht eine Kühlung des Reformierungsgases und auch die Wärmerückgewinnung. Folglich ist es möglich, den System-Wirkungsgrad des Brennstoffzellsystems zu verbessern.
  • Des weiteren ist es bei der ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung möglich, die Kühleinrichtungen 20, 22 und 24 für die Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO durch Verwenden eines einzelnen bzw. einzigen Wärmeübertragungsrohrs zu bilden und einen Teil des Kühlwassers des Batteriekörpers innerhalb des Wärmeübertragungsrohrs zu verwenden, wie 1 zeigt. Der besondere Aufbau ermöglicht eine Rückgewinnung von Wärme gleichzeitig mit der Kühlung, ohne ein neues Kühlmedium aufzubereiten, um so den Wirkungsgrad der Energiegewinnung des Brennstoffzellsystems zu verbessern.
  • 2 zeigt schematisch einen Horizontalschnitt durch den Kopfstück-Abschnitt 62 allein zum Einleiten der Luft in den Reaktor C für selektive Oxidation von CO, der in der Brennstoff-Reformierungsanlage für die Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß 1 aufgenommen ist. Der Abschnitt innerhalb des in die CO-Konvertierungskatalysatorschicht 19 der zweiten Stufe aufgenommen Fluiddurchgangs ist aus der Zeichnung der 2 weggelassen. Die Luft wird durch einen einzigen Punkt in ein Lufteinlass-Kopfstück 62 durch ein Lufteinlass-Rohr 68 eingeleitet. Ferner sind mindestens acht kleine Löcher 64 in einer Luft-Kopfstück-Innenwand (Trennwand) 63 ausgebildet, die zwischen dem Luft-Kopfstück 62 und einem ringförmigen Fluiddurchgang 65 mit der Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO positioniert ist.
  • Die Luft, die von der an einem Teil- einer Luft-Kopfstück-Außenwand 61 befestigten und sich durch diese erstreckenden Lufteinlassrohr 68 in das Lufteinlass-Kopfstück 62 eingeleitet wird, strömt von dem Luft-Kopfstück 62 in den ringförmigen Fluiddurchgang 65 durch die kleinen Löcher 64, um so mit dem durch die CO-Konvertierungskatalysatorschicht der zweiten Stufe strömende Reformierungsgas vermischt zu werden. Nachdem sie mit dem Reformierungsgas vermischt wurde, wird die Luft innerhalb des Reformierungsgases verteilt (diffused) und strömt durch den Außenumfang der Kühleinrichtung 20 gemäß 1 in die Katalysatorschicht 21 für selektive Oxidation von CO der ersten Stufe.
  • Es ist anzumerken, dass wenn die Anzahl von kleinen Löchern 64 gering ist, die Diffusion der Luft innerhalb des Reformierungsgases nicht fortschreitet, was in einer ungleichmäßigen Luftverteilung resultiert. Im Ergebnis wird die Reaktion, die durch den Katalysator für die selektive Oxidation von CO hergestellt wird, nicht gleichmäßig innerhalb der Katalysatorschicht ausgeführt. Folglich ist es nicht möglich, die CO-Konzentration insgesamt auf ein vorgeschriebenes Niveau oder darunter zu senken.
  • Unter diesen Umständen ist es nötig, die Luft ausreichend in das Reformierungsgas zu verteilen. Für eine ausreichende Diffusion der Luft ist es vorstellbar, den Abstand zwischen den Lufteinlass-Rohr 68 und dem Katalysator für die selektive Oxidation von CO zu erhöhen. Dieses Verfahren bewirkt jedoch, dass die Vorrichtung sperrig wird.
  • In dem Aufbau gemäß der ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung jedoch kann die Luft ausreichend innerhalb des Reformierungsgases verteilt werden, selbst wenn die Diffusionsstrecke kurz ist.
  • Die 3A bis 3D sind grafische Darstellungen, die jeweils ein Beispiel des analytischen Ergebnisses zeigen, welches den Grund angibt, um eine ausreichende Luftdiffusion in dem Reformierungsgas zuzulassen. Genauer gesagt zeigen die 3A bis 3D die Ergebnisse der Berechnung zum Diffusionsverhalten des Sauerstoffs in der Luft, die durch Verändern der Anzahl von kleinen Löchern 64 in Bezug auf die in 1 dargestellte erste Ausführungsform der vorliegenden Erfindung vorgenommen wurde. In dem Graphen jeder der 3A bis 3D ist der Winkel, der die Position innerhalb des ringförmigen Fluiddurchgangs angibt, auf der Abszisse aufgetragen, und die Sauerstoffkonzentration in dem Einlassanschluss der Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO 22 ist auf der Ordinate aufgetragen. 3A behandelt den Fall, in dem ein einzelnes kleines Loch 64 in der Luft-Kopfstück-Innenwand 63 ausgebildet war, 3B behandelt den Fall, in dem zwei kleine Löcher 64 in der Luft-Kopfstück-Innenwand 63 ausgebildet waren, 3C behandelt den Fall, in dem vier kleine Löcher in der Luft-Kopfstück-Innenwand 63 ausgebildet waren und 3D behandelt den Fall, in dem acht kleine Löcher 64 in der Luft-Kopfstück-Innenwand 63 ausgebildet waren. Wie aus 3D hervorgeht, ist es möglich, ein im wesentlichen gleichmäßiges Verteilen des Sauerstoffs zu ermöglichen, wenn acht kleine Löcher 64 in der Luft-Kopfstuck-Innenwand 63 ausgebildet sind.
  • Es ist anzumerken, dass der Aufbau gemäß der ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ermöglicht, dass die Luft gleichmäßig in dem Reformierungsgas verteilt, selbst wenn der Mischabstand bzw. die Mischstrecke der Luft und des Reformierungsgases kurz ist. Folglich ist es möglich, die Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle kompakt zu gestalten.
  • Die oben gegebene Beschreibung behandelt den Fall, bei dem die Luft in die Katalysatorschicht 21 für selektive Oxidation von CO der ersten Stufe eingeleitet wird. Genau die gleiche Wirkung kann jedoch auch in dem Fall erzielt werden, in dem die Luft in die Katalysatorschicht 23 für selektive Oxidation von CO der zweiten Stufe eingeleitet wird.
  • 4 ist eine Vertikal-Schnittansicht, die schematisch den Aufbau einer Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß einer zweiten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung zeigt. Wie in der Zeichnung dargestellt ist, umfasst die Brennstoff-Reformierungsanlage gemäß der zweiten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung eine zylindrische Kühleinrichtung 16 zum Kühlen des Einlassgases des CO-Konverters, wobei die Kühleinrichtung 16 konzentrisch mit dem Reformer angeordnet ist und nahe an der Außenumfangsfläche des zylindrischen Körpers 9a, der eine gekrümmte Oberfläche aufweist und in den Reformer aufgenommen ist, positioniert ist, eine zylindrische Zwischenkühleinrichtung 18 zum Kühlen der Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO, die im wesentlich in der Mitte der Außenumfangsfläche der Kühleinrichtung 16 angeordnet ist, und zylindrische CO-Konvertierungskatalysatorschichten 17 und 19 der ersten bzw. zweiten Stufe, die jeweils in oberen und unteren Positionen der Außenumfangsfläche außer der Mittenposition der Kühleinrichtung 16, angeordnet sind.
  • Ferner ist eine Kühleinrichtung vor der Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO, eine Katalysatorschicht 21 für selektive Oxidation von CO einer ersten Stufe, eine Zwischenkühleinrichtung 22 für die Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO und eine Kühleinrichtung 24 stromab der Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO sukzessive nahe der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 19 angeordnet.
  • In dem in 4 gezeigten Aufbau werden der Reformierungs-Brennstoff 8 und der Reformierungsdampf 6 in die Reformierungs-Katalysatorschicht 14 geleitet, die in der Form eines konzentrischen Zylinders aufgebaut ist, um so eine Reformierungsreaktion zum Bilden eines wasserstoffreichen Reformierungsgas aus Kohlenwasserstoff zu bewerkstelligen. Wenn beispielsweise Methan als der zu reformierende Brennstoff verwendet wird, läuft die Reformierungsreaktion wie folgt ab: CH4 + H2O → 3H2 + CO
  • Die Reformierungsreaktion ist eine endotherme Reaktion. Daher ist es nötig, Wärme zuzuführen, um zu ermöglichen, dass die Reaktion abläuft, und um die Reaktionstemperatur aufrecht zu erhalten. In Anbetracht dessen ist die Brennraumkammer 9 innerhalb der Reformierungs-Katalysatorschicht abgeordnet.
  • Der Brennstoff 1 zur Verbrennung wird dem Brenner 10 zusammen mit der Luft 2 zugeführt, um so innerhalb der Brennraumkammer 9 verbrannt zu werden, wodurch ein Brennergas hoher Temperatur erzeugt wird. Es ist möglich, ein brennbares Gas, das bei der in der Brennstoffzelle ausgeführten Reaktion nicht aufgebraucht wurde, als Brennstoff 1 für die Verbrennung zusätzlich zu Material zu verwenden, das in der Zusammensetzung mit dem zu reformierenden Brennstoff gleich ist.
  • Während das Brennergas die Strahlungswärmeübertragungssektion 91 und die Konvektionswärme-Übertragungssektion 92 durchströmt, tauscht es Wärme mit der Reformierungs-Katalysator-schicht 14 durch die Trennwand aus, um so die für die Reformierungsreaktion erforderliche Wärme nachzuführen.
  • Das durch die Konvektionswärme-Übertragungssektion 92 passierende Brennergas hält eine hohe Temperatur von mehreren 100°C. Daher ist es möglich, den Verdampfer 13 unterhalb der Strahlungswärme-Übertragungssektion 91 und innerhalb der Konvektionswärme-Übertragungssektion 92 zur Rückgewinnung von Wärme anzuordnen.
  • Es wird ein Beispiel der Strömung des Brennergases in dem in 4 gezeigten Aufbau betrachtet, bei dem das nach unten in der Konvektionswärme-Übertragungssektion 92 strömende Brennergas umgekehrt wird, um nach oben zu strömen, um so Wärme mit Wasser oder einem Wasser-Dampf-Gemisch in dem Verdampfer 13 auszutauschen. Nach dem Wärmeaustausch wird die Strömung des Brennergases nochmals umgekehrt, um nach unten und zur Außenseite des Verbundreaktors zu strömen.
  • Wenn man von dem oben als Beispiel dargelegten speziellen Aufbau ausgeht, ist es erwünscht, den zentralen Verschluß 11 in der Strahlungswärme-Übertragungssektion 91 und zwischen der Konvektionswärme-Übertragungssektion 92 und dem Verdampfer 13 so anzuordnen, daß die Wärmedissipation von dem Brennergas, das im Wärmeaustausch mit der Reformierungs-Katalysatorschicht steht, gestoppt wird. Es ist auch erwünscht, die Trennwand 12 so anzuordnen, daß die Wärme von dem heißen Brennergas vor dem Wärmeaustausch in dem Verdampfer 13 zu dem gekühlten Brennergas nach dem Wärmeaustausch dissipiert wird.
  • Andererseits strömt das Reformierungsgas, das durch die Reformierungs-Katalysatorschicht 14 strömt, in den Regenerierungs-Fluiddurchgang 15. Gemäß 4 wird das von dem unteren Bereich zum oberen Bereich innerhalb der Reformierungs-Katalysatorschicht 14 strömende Reformierungsgas umgekehrt, um wieder in den Regenerierungs-Fluiddurchgang 15 einzutreten, um nach unten zu strömen. In dem in 4 beispielhaft dargestellten Aufbau läuft die Verbrennungsreaktion in dem oberen Bereich ab, und damit ist die Temperatur in dem Auslaßanschluß der Reformierungs-Katalysatorschicht 14 höher als die Temperatur in dem Einlaßanschluß und in dem Zwischenabschnitt der Reformierungs-Katalysatorschicht 14.
  • Infolgedessen ist es möglich, die Wärme in der Reformierungs-Katalysatorschicht rückzugewinnen, indem das von dem Auslaßanschluß der Reformierungs-Katalysatorschicht kommende Hochtemperaturgas durch den angrenzend an die Reformierungs-Katalysatorschicht 14 positionierten Regenerierungs-Fluiddurchgang 15 strömen gelassen wird. Die Strömung des Reformierungsgases nach der Wärmerückgewinnung wird nach oben umgekehrt, wie in 4 veranschaulicht ist, um so den Wärmeaustausch in der Kühleinrichtung 16 zum Kühlen des Einlaßgases der CO-Konvertierungskatalysatorschicht vorzunehmen. Es ist möglich, den Reformierungs-Brennstoff 8 und den Reformierungsdampf 6 vor dem Einleiten in die Reformierungs-Katalysatorschicht 14 als Kühlungsmedium der Kühleinrichtung 16 zu verwenden, um das Einlaßgas der CO-Konvertierungskatalysatorschicht zu kühlen. Es ist möglich, den thermischen Wirkungsgrad durch Verwenden der Kühleinrichtung 16 zum Kühlen des Einlaßgases der CO-Konvertierungskatalysatorschicht als Vorwärmer des Reformierungs-Brennstoffs 8 zu verbessern.
  • Unter den obengenannten Einrichtungen ist es hinsichtlich der Wärmeaustauschfunktion wünschenswert, die Brennraumkammer 9 innerhalb der Reformierungs-Katalysatorschicht 14 anzuordnen und den Regenerierungs-Fluiddurchgang 15 an der Außenseite der Reformierungs-Katalysatorschicht 14 anzuordnen. Außerdem ist es erwünscht, daß die Brennraumkammer 9 zylindrisch ist, da die Wärmeleitfähigkeit in dem Fall gleichmäßig gestaltet werden kann, bei dem der Abstand zwischen der Flamme innerhalb der Brennraumkammer 9 und der Wandoberfläche der Kammer 9 gleichmäßig ist. In dieser Hinsicht ist es erwünscht, daß die Reformierungs-Katalysatorschicht 14 und der Regenerierungsdurchgang 15 ringförmig ausgebildet sind und um die Brennraumkammer 9 herum auf eine Art und Weise angeordnet sind, daß sie eine integrale Struktur bilden. Ferner ist es erwünscht, daß die Kühleinrichtung 16 zum Kühlen des Einlaßgases der CO-Konvertierungskatalysatorschicht so nahe wie möglich an der Reformierungs-Katalysatorschicht 14 angeordnet ist, wenn die Kühleinrichtung 16 als Vorwärmer des Reformierungs-Brennstoffs 8 verwendet wird. Daher ist es erwünscht, daß die Kühleinrichtung 16 ringförmig ausgebildet ist und an der Außenseite des Regenerierungsdurchgangs 15 gemäß 4 angeordnet ist. Es ist jedoch anzumerken, daß das den Regenerierungsdurchgang 15 passierende Reformierungsgas eine höhere Temperatur hat als die der Kühleinrichtung 16 zum Kühlen des Einlaßgases der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 14. Wenn daher der Regenerierungsdurchgang 15 nahe an der Kühleinrichtung 16 positioniert ist, tendiert die Hochtemperaturwärme, die in der Reformierungs-Katalysatorschicht 14 rückzugewinnen ist, dazu, zu der Kühleinrichtung 16 zum Kühlen des Einlaßgases der CO-Konvertierungskatalysatorschicht übertragen zu werden, wobei sie den thermischen Wirkungsgrad senkt. Unter diesen Umständen ist es notwendig, die Wärmeisolierschicht 25 zwischen dem Regenerierungs-Fluiddurchgang 15 und der Kühleinrichtung 16 zum Zweck der Wärmeisolierung anzuordnen.
  • Das durch die Kühleinrichtung 16 zum Kühlen des Einlaßgases der CO-Konvertierungskatalysatorschicht gekühlte Reformierungsgas strömt in die CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17 der ersten Stufe, mit dem Ergebnis, daß die CO-Konzentration durch die nachstehend angegebene CO-Konvertierungsreaktion von etwa 10% auf wenige Prozent gesenkt wird: CO + H2 → CO2 + H2
  • Die Reaktionsgeschwindigkeit der oben angegebenen CO-Konvertierungsreaktion wird mit einer Temperaturerhöhung erhöht und die Reaktion kann mit einer geringen Katalysatormenge vorgenommen werden. Da jedoch die CO-Konvertierungsreaktion eine exotherme Gleichgewichtsreaktion ist, besteht ein niedrigeres Limit in der CO-Konzentration, und das niedrigere Limit der CO-Konzentration wird mit der Erhöhung der Temperatur nach oben verschoben. Da H2 durch die CO-Konvertierungsreaktion erzeugt wird, ist es erwünscht, daß die CO-Konzentration niedrig ist, um den Wirkungsgrad zu verbessern. Es ist jedoch unmöglich, die CO-Konzentration nur durch Verwenden der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17 der ersten Stufe mit einer hohen Temperatur ausreichend zu senken.
  • Unter diesen Umständen ist die Zwischenkühleinrichtung 18 für die CO-Konvertierungskatalysatorschicht ferner stromabwärts der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17 angeordnet, um zu ermöglichen, daß die CO-Konzentration auf ein Niveau von einigen Tausend ppm in der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 19 der zweiten Stufe gesenkt wird. Obwohl die Reaktionsgeschwindigkeit niedrig ist, da die Temperatur niedrig ist, ist die Reaktionsmenge gering, da die CO-Konzentration auf ca. einige Prozent in der Stufe gesenkt wird, und damit ist es möglich, die Reaktion mit einer erheblich geringeren Katalysatormenge auszuführen als in dem Fall, bei dem die CO-Konvertierungsreaktion lediglich durch die Temperaturbedingung in der zweiten Stufe zustande kommt.
  • Um die Anlage kompakt zu gestalten, ist es ratsam, die CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17 der ersten Stufe, die Zwischenkühleinrichtung 18 zum Kühlen der CO-Konvertierungskatalysatorschicht und die CO-Konvertierungskatalysatorschicht 19 der zweiten Stufe in einer Ringform weiter um die Außenumfangsfläche der Kühleinrichtung 16 zum Kühlen des Einlaßgases der CO-Konvertierungskatalysatorschicht, die in Ringform ausgebildet ist, auszubilden.
  • Obwohl die CO-Konzentration in dem Auslaßanschluß der CO-Konvertierungsschicht 19 der zweiten Stufe auf dem Niveau von einigen Tausend ppm liegt, ist es notwendig, die CO-Konzentration weiter auf einige bis -zig ppm zu senken, um das behandelte Reformierungsgas einer Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle zuzuführen, die mit niedriger Temperatur betrieben wird. Als Mittel zum Erreichen der besonderen Zielsetzung ist ein Verfahren bekannt, bei dem Spuren von Sauerstoff oder Luft mit dem Reformierungsgas vermischt werden und dann das Reformierungsgas durch eine Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO geleitet wird, um so CO gemäß nachstehender Formel zu oxidieren: CO + 1/2O2 → CO2
  • Mit einer Erhöhung der Temperatur der Katalysatorschicht kommt es jedoch zu einer Wassererzeugungs-Seitenreaktion, die nachstehend angegeben ist, so daß H2 verbraucht wird, das in der Brennstoffzelle zu verwenden ist, und damit ist das oben angegebene Verfahren im Wirkungsgrad nachteilig: H2 + 1/2O2 → H2O
  • Daraus folgt, daß es nötig ist, daß das mit Sauerstoff oder Luft gemischte Reformierungsgas in die Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO unter einem angemessen gekühlten Zustand eingeleitet wird.
  • In dem in 4 gezeigten Beispiel wird das Reformierungsgas mit einer Temperatur von nicht unter 200°C an dem Auslaßanschluß der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 19 der zweiten Stufe auf eine geeignete Temperatur in der Kühleinrichtung 20 zum Kühlen des Einlaßanschlusses der Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO gekühlt. Es ist möglich, Sauerstoff oder Luft mit dem Reformierungsgas entweder an der Einlaßseite oder der Auslaßseite der Kühleinrichtung 20 zum Kühlen des Eingangsanschlusses der Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO zu mischen. Es ist jedoch erwünscht, daß Sauerstoff oder Luft mit dem Reformierungsgas an der Einlaßseite gemischt werden, da die Mischwirkung erwartungsgemäß in der Kühleinrichtung 20 zum Kühlen des Eingangsanschlusses der Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO verbessert wird. Die CO-Konzentration in dem auf eine angemessene Temperatur gekühlten Reformierungsgas wird auf ein Niveau von mehreren bis mehreren Hundert ppm durch die Oxidationsreaktion mit O2 in der Katalysatorschicht 21 für selektive Oxidation von CO der ersten Stufe gesenkt. Dann wird das Reformierungsgas nochmals auf eine geeignete Temperatur von 100 bis 150°C in der Zwischenkühleinrichtung 22 zum Kühlen der Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO gekühlt. Nach dem Kuhlen in der Zwischenkühleinrichtung 22 wird das Reformierungsgas in die Katalysatorschicht 23 für selektive Oxidation von CO der zweiten Stufe zusammen mit Sauerstoff oder Luft eintreten gelassen und die CO-Konzentration wird auf ein Niveau von einigen bis einigen -zig ppm durch die Oxidationsreaktion mit O2 gesenkt. Es ist möglich, Sauerstoff oder Luft mit dem Reformierungsgas entweder an der Einlaßseite oder der Auslaßseite der Zwischenkühleinrichtung 23 zum Kühlen der Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO zu mischen. Es ist jedoch erwünscht, daß Sauerstoff oder Luft mit dem Reformierungsgas an der Einlaßseite gemischt werden, da ein Rühreffekt erwartungsgemäß innerhalb der Zwischenkühleinrichtung 23 zum Kühlen der Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO erzeugt wird. Da das Gas nach der selektiven Oxidationsreaktion auf eine hohe Temperatur von 100 bis 250°C wegen der Oxidationsreaktion erwärmt wird, wird das Gas nach der selektiven Oxidationsreaktion auf etwa 50 bis 90°, was nahe an der Betriebstemperatur der Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle liegt, in der Kühleinrichtung 24 abgekühlt, die am Auslaßanschluß der Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO angebracht ist, um so den Zusammenbruch des Temperaturgleichgewichts in der Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle zu verhindern.
  • 5 ist eine Vertikal-Schnittansicht, die schematisch den Aufbau einer Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß einer dritten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung zeigt. Die dritte Ausführungsform unterscheidet sich von der zweiten Ausführungsform gemäß 4 insofern, als eine Wärmeisolierschicht 47, die aus einem Zwischenraum besteht, an der Außenseite der Kühleinrichtung 16 zum Kühlen des Einlaßgases der CO-Konvertierungskatalysatorschicht und jeweils an der Innenseite der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17 der ersten Stufe, der Zwischenkühleinrichtung 18 für die CO-Konvertierungskatalysatorschicht und der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 19 der zweiten Stufe ausgebildet ist, um so das Entweichen von Wärme von der Innenseite mit einer hohen Temperatur zur Außenseite mit einer niedrigen Temperatur zu verhindern.
  • Im einzelnen ist der Einlaßanschlußabschnitt mit der höchsten Temperatur in der Kühleinrichtung 16 zum Kühlen des Einlaßgases der CO-Konvertierungskatalysatorschicht angrenzend an den Auslaßanschluß der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 19 der zweiten Stufe positioniert. Wenn daher die Wärmeisolierschicht 47 nicht angeordnet ist, wird die Wärme, die in der Kühleinrichtung 16 zum Kühlen des Einlaßgases der CO-Konvertierungskatalysatorschicht rückzugewinnen ist, auf das Gas an dem Auslaßanschluß der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 19 der zweiten Stufe übertragen, um so von der Verbund-Reformierungsanlage nach außen abgegeben zu werden und damit den thermischen Wirkungsgrad zu senken. Natürlich trägt die in dem besonderen Abschnitt ausgebildete Wärmeisolierschicht zur Verbesserung des thermischen Wirkungsgrads bei.
  • 6 ist eine Vertikal-Schnittansicht, die schematisch den Aufbau einer Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß einer vierten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung zeigt. Die vierte Ausführungsform unterscheidet sich von der zweiten Ausführungsform gemäß 4 insofern, als die CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17 der ersten Stufe in einem ringförmigen Abschnitt wie die Kühleinrichtung 16 zum Kühlen des Einlaßgases der CO-Konvertierungskatalysatorschicht angeordnet ist. Der besondere Aufbau ermöglicht es, den Umfang der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 19 der zweiten Stufe zu vergrößern. Die CO-Konvertierungskatalysatorschicht der zweiten Stufe wird bei einer niedrigen Temperatur betrieben, da die CO-Konzentration gesenkt ist. Die Katalysatormenge ist jedoch größer als die in der ersten Stufe, da die Reaktionsgeschwindigkeit auf eine niedrige Temperatur reduziert ist. Es ist anzumerken, daß der in 6 gezeigte Aufbau eine Zunahme des Umfangs bzw. der Menge der CO-Konvertierungskatalysatorschicht der zweiten Stufe ermöglicht, um so die CO-Konzentration eines niedrigeren Niveaus zu erzielen.
  • 7 ist eine Vertikal-Schnittansicht, die schematisch den Aufbau einer Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß einer fünften Ausführungsform der vorliegenden Erfindung darstellt. Die fünfte Ausführungsform unterscheidet sich von der vierten Ausführungsform gemäß 6 insofern, als eine Wärmeisolierschicht jeweils an der Außenseite der Kühleinrichtung 16 zum Kühlen des Einlaßgases der CO-Konvertierungskatalysatorschicht und der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17 der ersten Stufe sowie jeweils an der Innenseite der Zwischenkühleinrichtung 18 für die CO-Konvertierungskatalysatorschicht und der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 19 der ersten Stufe angeordnet ist, um so das Entweichen von Wärme von der Innenseite mit einer hohen Temperatur zu der Außenseite mit einer niedrigen Temperatur zu verhindern. Der durch die spezielle Anordnung erzielte Vorteil ist gleich dem vorher in Zusammenhang mit der vierten Ausführungsform beschriebenen.
  • 8 ist eine Vertikal-Schnittansicht, die schematisch den Aufbau einer Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß einer sechsten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung darstellt. In der in 8 gezeigten sechsten Ausführungsform sind die CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17, die Zwischenkühleinrichtung 18 für die CO-Konvertierungskatalysatorschicht und die CO-Konvertierungskatalysatorschicht 19 der zweiten Stufe um die Struktur herum angeordnet, die durch konzentrisches Anordnen der Kühleinrichtung 16 zum Kühlen des Einlaßgases der CO-Konvertierungskatalysatorschicht in der Nähe der Außenumfangsfläche des Reformers erstellt wurde. Im einzelnen sind die zylindrische Zwischenkühleinrichtung 18 für die CO-Konvertierungskatalysatorschicht und der zylindrische CO-Konverter 19, in dem die zylindrische CO-Konvertierungs-katalysatorschicht der zweiten Stufe untergebracht ist, konzentrisch Seite an Seite in der Axialrichtung an der Außenumfangsfläche der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17 der ersten Stufe mit einer säulenförmigen Außenform angeordnet.
  • Der spezielle Aufbau ergibt eine hervorragende Funktion und Wirkung, wie nachstehend beschrieben wird. Im einzelnen strömt das in der Kühleinrichtung 16 zum Kühlen des Einlaßgases der CO-Konvertierungskatalysatorschicht gekühlte Reformierungsgas in die zylindrische CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17 der ersten Stufe, um so die CO-Konzentration, die etwa 10% beträgt, auf einige Prozent zu senken. Dann strömt das Reformierungsgas in die Zwischenkuhleinrichtung 18 für die CO-Konvertierungskatalysatorschicht, wobei die Zwischenkühleinrichtung 18 in einer Ringform an der Außenseite der Transformierungskatalysatorschicht 17 aufgebaut ist, um so gekühlt zu werden. Ferner wird die CO-Konzentration in dem Reformierungsgas weiter auf etwa einige Tausend ppm in der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 19 der zweiten Stufe abgesenkt, und dann wird das Reformierungsgas in die Kühleinrichtung 20 zum Kühlen des Einlass- bzw. Eingangsanschlusses der Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO strömen gelassen. Die Funktionen und Wirkungen, die durch die stromabwärts der Kühleinrichtung 20 zum Kühlen des Einlassanschlusses der Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO angeordneten Vorrichtungen erzielt werden, sind gleich denen, die vorher im Zusammenhang mit der in 4 gezeigten Ausführungsform beschrieben wurden.
  • In jeder der in den 4 bis 7 gezeigten Ausführungsformen sind die Bestandteile der Brennstoff-Reformierungsanlage konzentrisch angeordnet, um so den Durchmesser der daraus entstehenden Brennstoff-Reformierungsanlage zu vergrößern. Insbesondere tendiert das eingenommene Volumen bei dem Aufbau gemäß den 5 und 7 dazu, erhöht zu werden. In diesem Fall kann das eingenommene Volumen durch Ausbilden der zwischen der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17 der ersten Stufe und der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 19 der zweiten Stufe befindlichen Vorrichtungen als separate Vorrichtungen bzw. Anlagen vermindert werden.
  • Außerdem ist es erforderlich, daß die Länge der Katalysatorschicht im allgemeinen mindestens das Dreifache des typischen Durchmessers bei der Gestaltung der Katalysatorschicht ist. In der jeder der 4 bis 7 gezeigten Ausführungsform hat jedoch die Katalysatorschicht, die am Außenumfang insbesondere der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 19 der zweiten Stufe positioniert ist, eine große Querschnittsfläche, obwohl die Breite gering ist, mit dem Ergebnis, daß es in einigen Fällen schwierig ist, die erforderliche Länge der Katalysatorschicht zu halten.
  • Es ist möglich, das Verhältnis der Länge der Katalysatorschicht zu dem typischen Durchmesser auf einem vorgeschriebenen Wert oder darüber zu halten, indem der in 8 gezeigte Aufbau angewandt wird. Ferner kann die Temperatursteuerung auf einfachere Weise bewerkstelligt werden, da die Wärme nicht von dem Regenerierungs-Fluiddurchgang 15 mit hoher Temperatur migriert.
  • 9 ist eine Vertikal-Schnittansicht, die schematisch den Aufbau einer Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß einer siebten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung zeigt. Bei dieser Ausführungsform wird die Kühleinrichtung 20 zum Kühlen des Einlaßanschlusses der Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO ferner integral mit der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17 gestaltet, verglichen mit der in 8 gezeigten Ausführungsform.
  • Der spezielle Aufbau ermöglicht eine Verringerung des Volumens, das durch die Anlage eingenommen wird, und ermöglicht auch eine Verringerung der Wärmedissipation von den Rohren vor und nach der Kühleinrichtung 20 zum Kühlen des Eingangsanschlusses der Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO.
  • 10 ist eine Vertikal-Schnittansicht, die schematisch den Aufbau einer Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß einer achten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung darstellt. Die achte Ausführungsform unterscheidet sich von der in 8 gezeigten Ausführungsform insofern, als eine Wärmeisolierschicht 49, die aus einem Zwischenraum besteht, jeweils zwischen der zylindrischen CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17 der ersten Stufe und jeweils der Zwischenkühleinrichtung 18 für die CO-Konvertierungskatalysatorschicht sowie der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 19 der zweiten Stufe, die ringförmig ausgebildet ist, um die Außenfläche der zylindrischen CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17 der ersten Stufe zu umgeben, ausgebildet ist.
  • Die Wärmeisolierschicht 49 ermöglicht eine Abschirmung der Wärmeübertragung von der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17 der ersten Stufe, die im Zentrum positioniert ist, zu der Zwischenkühleinrichtung 18 für die CO-Konvertierungskatalysatorschicht und der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 19 der zweiten Stufe, die an der Außenseite positioniert ist. Die Wärmeisolierschicht 49 ermöglicht es, die CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17 der ersten Stufe auf einer gewünschten hohen Temperatur zu halten und ermöglicht es auch, die CO-Konvertierungskatalysatorschicht 19 der zweiten Stufe auf einer gewünschten niedrigen Temperatur zu halten.
  • 11 ist eine Vertikal-Schnittansicht, die schematisch den Aufbau einer Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß einer neunten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung darstellt. In der in 11 gezeigten neunten Ausführungsform ist eine aus einem Zwischenraum bestehende Wärmeisolierschicht 50 zwischen der zylindrischen CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17 der ersten Stufe und jeweils der Zwischenkühleinrichtung 18 für die CO-Konvertierungskatalysatorschicht und der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 19 der zweiten Stufe ausgebildet, die ringförmig derart ausgebildet ist, daß sie die Außenumfangsfläche der zylindrischen CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17 der ersten Stufe umgibt. Die durch die Wärmeisolierschicht 50 erzeugte Wirkung ist gleich der vorher im Zusammenhang mit der in 10 gezeigten Ausführungsform beschriebenen.
  • 12 ist eine Vertikal-Schnittansicht, die schematisch den Aufbau einer Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß einer zehnten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung zeigt. In der in 12 gezeigten Ausführungsform sind jeweils die CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17 der ersten Stufe, die Zwischenkühleinrichtung 18 für die CO-Konvertierungskatalysatorschicht, die CO-Konvertierungskatalysatorschicht 19 der zweiten Stufe, die Kühleinrichtung 20 zum Kühlen des Eingangsanschlusses der Katalysatorschicht 23B für selektive Oxidation von CO sowie eine Katalysatorschicht 23B für selektive Oxidation von CO so ausgebildet, daß sie eine Parallelepiped-Außenform aufweisen. Ferner ist die Zwischenkühleinrichtung 18 für die CO-Konvertierungskatalysatorschicht und die Kühleinrichtung 20 zum Kühlen des Eingangsanschlusses der CO-Konvertierungskatalysatorschicht zur Anlage an bzw. gegen die Seitenflächen der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17 der ersten Stufe gebracht. Ferner ist die CO-Konvertierungskatalysatorschicht 19 der zweiten Stufe zur Anlage an der Zwischenkühleinrichtung 18 für die CO-Konvertierungskatalysatorschicht gebracht. Weiterhin ist die Katalysatorschicht 23B für selektive Oxidation von CO zur Anlage an der Kühleinrichtung 20 zum Kühlen des Eingangsanschlusses der Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO gebracht.
  • Der in 12 gezeigte Aufbau bringt hervorragende Funktionen und Wirkungen hervor, wie sie im folgenden beschrieben sind. Im einzelnen wird das in der Kühleinrichtung 16 zum Kühlen des Einlaßgases der CO-Konvertierungskatalysatorschicht gekühlte Reformierungsgas in die CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17 der ersten Stufe eingeleitet, die in der Form eines Parallelepipeds ausgebildet ist, um die CO-Konzentration, die etwa 10% beträgt, auf einige Prozent zu senken. Dann strömt das Reformierungsgas durch ein Verbindungsrohr in die Zwischenkühleinrichtung 18 für die CO-Konvertierungskatalysatorschicht, die in der Form eines Parallelepipeds ausgebildet ist, um gekühlt zu werden.
  • Ferner wird die CO-Konzentration in dem Reformierungsgas auf ca. mehrere Tausend ppm in der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 19 der zweiten Stufe gesenkt, die in der Form eines Parallelepipeds ausgebildet ist, und dann wird das Reformierungsgas in die Kühleinrichtung 20 zum Kühlen des Eingangsanschlusses der Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO, die in der Form eines Parallelepipeds ausgebildet ist, eingeleitet, um so gekühlt zu werden. Darüber hinaus wird das mit Sauerstoff oder Luft gemischte Reformierungsgas in die Katalysatorschicht 23B für selektive Oxidation von CO, die in der Form eines Parallelepipeds ausgebildet und auf der gegenüberliegenden Seite der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 19 der zweiten Stufe angeordnet ist, eingeleitet, wobei die CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17 der ersten Stufe zwischen die Katalysatorschicht 23B und die Katalysatorschicht 19 eingefügt ist, um CO zu oxidieren und die CO-Konzentration auf einige bis einige -zig ppm zu senken. Es ist möglich, Sauerstoff oder Luft mit dem Reformierungsgas entweder an der Einlaßseite oder der Auslaßseite der Kühleinrichtung 20 zum Kühlen des Eingangsanschlusses der Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO zu mischen. Es ist jedoch wünschenswerter, Luft oder Sauerstoff mit dem Reformierungsgas an der Einlaßseite der Kühleinrichtung 20 zu mischen.
  • Die Temperatur des Reformierungsgases mit verminderter CO-Konzentration wird in einer Kühleinrichtung 24, die an dem Auslaßanschluß der Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO angebracht ist, auf etwa 50 bis 90°C abgesenkt, was im wesentlichen gleich der Betriebstemperatur einer Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle ist, um so den Zusammenbruch des Temperaturgleichgewichts in der Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle zu verhindern.
  • In der jeweils in den 8 bis 11 gezeigten Ausführungsform sind die Bestandteile der Brennstoff-Reformierungsanlage, die zwischen der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17 der ersten Stufe und der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 19 der zweiten Stufe oder der Kühleinrichtung 20 zum Kühlen der Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO liegen, zylindrisch geformt und integral ausgebildet. wenn jedoch diese Bestandteile als Parallelepiped geformt und zusammen mit der Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO an der stromabwärtigen Seite integral ausgebildet sind, ist es möglich, das von der gesamten Anlage eingenommene Volumen zu verringern.
  • Es ist ferner anzumerken, daß in der in 12 gezeigten Ausführungsform die CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17 der ersten Stufe, die die höchste Temperatur aufweist, zwischen der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 19 der zweiten Stufe und der Katalysatorschicht 23 für selektive Oxidation von CO, die jeweils eine niedrigere Temperatur als die Temperatur der Katalysatorschicht 17 aufweisen, sandwichartig eingebettet ist, um so die Wärmedissipation auf den minimalen Wert zu drücken.
  • 13 ist eine Vertikal-Schnittansicht, die schematisch den Aufbau einer Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß einer elften Ausführungsform der vorliegenden Erfindung darstellt. In der in 13 gezeigten Ausführungsform ist die Kühleinrichtung 24, die am Auslaßanschluß der Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO angebracht ist und eine Parallelepiped-Außenform aufweist, zur Anlage an der Katalysatorschicht 23B für selektive Oxidation von CO gebracht, die in der in 12 gezeigten Ausführungsform enthalten ist, um so die Bestandteile der Brennstoff-Reformierungsanlage integral zu gestalten. Infolgedessen ist es möglich, das von der gesamten Anlage eingenommene Volumen weiter zu verringern.
  • 14 ist eine Vertikal-Schnittansicht, die schematisch den Aufbau einer Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß einer zwölften Ausführungsform der vorliegenden Erfindung darstellt. Die zwölfte Ausführungsform unterscheidet sich von der in 12 gezeigten Ausführungsform insofern, als die Katalysatorschicht 23B für selektive Oxidation von CO gemäß 12 in eine Katalysatorschicht 21 für selektive Oxidation von CO einer ersten Stufe und eine Katalysatorschicht 23 für selektive Oxidation von CO einer zweiten Stufe unterteilt ist. Ferner ist eine Zwischenkühleinrichtung 22 für die Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO zwischen die Katalysatorschicht 21 für selektive Oxidation von CO der ersten Stufe und 23 der zweiten Stufe angeordnet. Ferner sind diese Katalysatorschichten 21, 23 sowie die Zwischenkühleinrichtung 22 in der Form eines Parallelepipeds und integral ausgebildet.
  • Sauerstoff oder Luft wird mit dem Reformierungsgas stromaufwärts jeder der Katalysatorschichten 21 und 23 für selektive Oxidation von CO der ersten und zweiten Stufe reformiert und gemischt. Was das Mischen von Sauerstoff oder Luft mit dem Reformierungsgas für die Katalysatorschicht 21 für selektive Oxidation von CO der ersten Stufe betrifft, so ist es möglich, den Sauerstoff oder die Luft mit dem Reformierungsgas entweder an der Einlaßseite oder der Auslaßseite der Kühleinrichtung 20 zum Kühlen des Eingangsanschlusses des Reaktors 20 für die selektive Oxidation von CO zu mischen. Es ist jedoch wünschenswerter, den Sauerstoff oder die Luft an der Einlaßseite der Kühleinrichtung 20 zu mischen. Desgleichen ist es hinsichtlich der Mischung von Sauerstoff oder Luft mit dem Reformierungsgas fur die Katalysatorschicht 23 für selektive Oxidation von CO der zweiten Stufe möglich, den Sauerstoff oder die Luft mit dem Reformierungsgas entweder an der Einlaßseite oder der Auslaßseite der Zwischenkühleinrichtung 22 zum Kühlen der Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO zu mischen. Es ist jedoch wünschenswerter, den Sauerstoff oder die Luft an der Einlaßseite der Zwischenkühleinrichtung 22 zu mischen.
  • Hinsichtlich der eingenommenen Fläche ist es jedoch nachteilig, die Katalysatorschicht 23B für selektive Oxidation von CO zu unterteilen, wie 14 zeigt. Die Temperaturerhöhung in dem Katalysator für selektive Oxidation von CO kann jedoch einfach gesteuert werden, und die Menge an von der Seitenreaktion verbrauchtem H2 kann in dem Fall der Unterteilung der Katalysatorschicht 23B gemäß 12 verringert werden.
  • Übrigens ist es möglich, die Katalysatorschicht 23 für selektive Oxidation von CO der zweiten Stufe in drei oder vier Abschnitte aufzuteilen und Zwischenkühleinrichtungen zwischen den benachbarten aufgeteilten Abschnitten anzuordnen, obwohl eine solche Aufteilung hinsichtlich des eingenommenen Volumens von Nachteil ist.
  • 15 ist eine Vertikal-Schnittansicht, die schematisch den Aufbau einer Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß einer dreizehnten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung zeigt. Die dreizehnte Ausführungsform unterscheidet sich von der in 13 gezeigten Ausführungsform insofern, als die in 13 gezeigte Katalysatorschicht 23B für selektive Oxidation von CO in eine Katalysatorschicht 21 für selektive Oxidation von CO der ersten Stufe und eine Katalysatorschicht 23 für selektive Oxidation von CO der zweiten Stufe aufgeteilt ist. Ferner ist eine Zwischenkühleinrichtung 22 für die Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO zwischen den Katalysatorschichten 21 und 23 für selektive Oxidation von CO der ersten und zweiten Stufen angeordnet. Ferner sind diese Katalysatorschichten 21, 23 sowie die Zwischenkuhleinrichtung 22 in der Form eines Parallelepipeds und integral ausgebildet.
  • Die Menge an durch die Seitenreaktion verbrauchtem H2 kann in dem Fall der Aufteilung der Katalysatorschicht 22B für selektive Oxidation von CO in die Katalysatorschichten 21 und 23 vermindert werden, wie vorher im Zusammenhang mit der in 14 gezeigten Ausführungsform beschrieben wurde.
  • 16 ist eine Vertikal-Schnittansicht, die schematisch den Aufbau einer Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gemäß einer vierzehnten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung darstellt, und 17 ist eine Horizontal-Schnittansicht längs der Linie 17-17 gemäß 16, in der durch Pfeile angedeuteten Richtung betrachtet.
  • In der Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle, die kollektiv in den 16 und 17 dargestellt ist, sind der Reformer A des unten beschriebenen Aufbaus, der CO-Konverter B, der Reaktor C für selektive Oxidation von CO, die Kühleinrichtung zum Kühlen des Einlaßgases des CO-Konverters und die Kühleinrichtung 20 zum Kühlen des Einlaßanschlusses des Reaktors für selektive Oxidation von CO in der Form eines Parallelepipeds ausgebildet. Ferner sind der Reformer A, der CO-Konverter B und der Reaktor C für selektive Oxidation von CO in der genannten Reihenfolge angeordnet, um so diese Reaktoren zu kombinieren und damit eine integrale Gesamtanlage zu bilden.
  • Der Reformer A umfaßt eine Brennraumkammer 9, die aus einem hohlen Element 9d mit einem quadratischen Querschnitt gebildet ist, dessen obere und untere offene Abschnitte mit einem Abdeckelement 9e bzw. einem Bodenelement 9f geschlossen sind und das eine Strahlungswärme-Übertragungssektion 91 sowie eine Konvektionswärme-Übertragungssektion 92 darin ausgebildet hat; eine plattenartige Trennwand 37A mit einem Wärmeisoliermaterial 44, das an der Außenumfangsfläche einer Metallplatte 43 an einer Seitenfläche (Seitenfläche auf der rechten Seite in der Zeichnung) des hohlen Elements 9d mit einem quadratischen Querschnitt angebracht und an dem hohlen Element 9d mit einem quadratischen Querschnitt und dem Bodenelement 9f auf der anderen Seitenfläche (Seitenfläche auf der linken Seite in der Zeichnung) des hohlen Elements 9d mit einem quadratischen Querschnitt befestigt ist; eine plattenartige Trennwand 38A, die am Bodenelement 9f befestigt ist und in einem vorgeschriebenen Abstand von der Trennwand 37A angeordnet ist; eine plattenartige Reformierungs-Katalysatorschicht 14A, die zwischen der Trennwand 37 und der Trennwand 38A angeordnet ist; Trennwände 39A, 40A, die an der unteren Position und der oberen Position der Reformierungs-Katalysatorschicht 14A angeordnet sind und an vorgeschriebenen Positionen der Trennwand 38A bzw. der Trennwand 37A befestigt sind; einen Gaseinlaßanschluß 41, der in einem Teil des unteren Endabschnitts der Reformierungs-Katalysatorschicht 14 zum Einleiten eines beispielsweise aus einem Erdgas und einem Reformierungs-Brennstoff bestehenden Reformierungs-Brennstoffs 8 in die Reformierungs-Katalysatorschicht 14A, ausgebildet ist; und ein modifiziertes, L-förmiges Fluiddurchgangs-Bildungselement 32A mit einem L-förmigen Flansch auf der Seite eines Endabschnitts, das am Abdeckelement 9e über der Trennwand 40A entlang der Außenumfangsfläche der Reformierungs-Katalysatorschicht 14A und der Trennwand 38A und über der Reformierungs-Katalysatorschicht 14A (auf der Seite gegenüber der Seite, auf der der Gaseinlaßanschluß 41 ausgebildet ist) befestigt ist, um so einen Regenerierungsfluid-Durchgang 15A zu bilden.
  • Der Reformer A umfaßt auch eine modifizierte L-förmige Trennwand 33A, die außerhalb des Fluiddurchgangs-Bildungselements 32A in einer Art und Weise angeordnet ist, daß sie einen Parallelepiped-Zwischenraum (Wärmeisolierschicht) 25A bildet, der einen L-förmigen Flansch auf der Seite eines Endes aufweist und mit dem unteren Endabschnitt des Fluiddurchgang-Bildungselements 32A verbunden ist; eine unter der Trennwand 33A angeordnete Kühleinrichtung 16A, die beispielsweise in Boxform ausgebildet ist; eine CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17A einer ersten Stufe, die an der Oberseite der Trennwand 33A angeordnet und beispielsweise plattenartig geformt ist; ein plattenartiges Wärmeisolierelement 45, das an den Seitenflächen der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17A und der Kühleinrichtung 16A zum Kühlen des Einlaßanschlusses des CO-Konverters ausgebildet ist und von der ein Endabschnitt an dem mit dem Bodenelement 9f verbundenen Bodenelement 42A befestigt ist; eine Kühleinrichtung 18A wie z. B. ein an der Oberseite des Wärmeisolierelements 45 angeordneter und beispielsweise boxartig geformter Kühlmantel; eine CO-Konvertierungskatalysatorschicht 19A einer zweiten Stufe, die an der Unterseite des Wärmeisoliermaterials 45 angeordnet und beispielsweise plattenartig geformt ist; ein plattenartiges Wärmeisoliermaterial 46, das an den Seitenflächen der Kühleinrichtung 18A und der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 19A angeordnet und mit dem Flansch der Trennwand 33A verbunden ist; eine Kühleinrichtung 20A zum Kühlen des Einlaßanschlusses der Paralellepiped-Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO (stromauf der Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO angeordnete Kühleinrichtung) die so angeordnet ist, daß sie sich von der Unterseite zur Oberseite entlang der Seitenfläche des Wärmeisoliermaterials 46 erstreckt; eine parallelepipedförmige Katalysatorschicht 21A für selektive Oxidation von CO einer ersten Stufe; eine Zwischenkühleinrichtung 22A für die parallelepipedförmige Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO; eine parallelepipedförmige Katalysatorschicht 23A für selektive Oxidation von CO einer zweiten Stufe; eine Kühleinrichtung 24A zum Kühlen des Auslaßanschlusses der parallelepipedförmigen Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO (Kühleinrichtung, die stromabwärts von der Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO angeordnet ist); sowie eine plattenartige Trennwand 36A, die so angeordnet ist, daß sie die Seitenflächen der Kühleinrichtung 20A, der Katalysatorschicht 21A für selektive Oxidation von CO, der Zwischenkühleinrichtung 22A für die Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO und der Katalysatorschicht 23A für selektive Oxidation von CO sowie die an dem Flansch der Trennwand 33A und des Bodenelements 42A befestigten Randabschnitte bedeckt. Ferner sind Luft-Kopfstücke 621A und 622A an der Außenumfangsfläche der Trennwand 36A angeordnet.
  • Die Arbeitsweise der vierzehnten Ausführungsform ist gleich derjenigen der vorher beschriebenen ersten Ausführungsform. Zur Wiederholung wird dabei ein Brennstoff 1 für den Brennstoffzellen-Stack (nicht dargestellt) in den Brenner 10 eingeleitet, um so in der Brennraumkammer 9 verbrannt zu werden, mit dem Ergebnis, daß die Wärme mit einer Temperatur nicht unter 1000°C erzeugt wird. Das Brennergas gibt Wärme an die Reformierungs-Katalysatorschicht ab, und Brennerabgas mit einer abgesenkten Temperatur wird aus der Reformierungs-Katalysatorschicht 14a selbst ausgetragen, um so als Wärmequelle des Verdampfers 13 verwendet zu werden, und dann abgeführt.
  • In diesem Fall wird die Wärme wirksam zu dem Reformer A durch die Strahlungswärme-Übertragung und die Konvektionswärme-Übertragung übertragen, da der zentrale Verschluß 11 innerhalb der Brennraumkammer 9 angeordnet ist.
  • Andererseits wird der Reformierungs-Brennstoff 8 mit dem von der Gas-Flüssigkeits-Trennvorrichtung 26 erzeugten Dampf 6 gemischt und dann in dem Zustand, in dem das gemischte Gas im wesentlichen atmosphärischen Druck aufweist, in die Reformierungs-Katalysatorschicht 14 zirkuliert. Wie vorher beschrieben wurde, wird die Wärme des Brennergases an die Reformierungs-Katalysatorschicht 1421 abgegeben und damit eine Reformierungsreaktion innerhalb der Reformierungs-Katalysatorschicht 14A hervorgerufen. In diesem Fall ist im wesentlichen 100% des Brennstoffs 8 an der Reformierungsreaktion beteiligt, so daß Wasserstoff, Kohlenmonoxid und Kohlendioxid gebildet werden. Da das diese gebildeten Materialien enthaltende Reformierungsgas und der nicht in Reaktion getretene Dampf eine hohe Temperatur aufweisen, wird Wärme mit der Reformierungs-Katalysatorschicht 14 ausgetauscht, wenn das Reformierungsgas durch den Regenerierungs-Fluiddurchgang 15A strömt, mit dem Ergebnis, daß die Abwärme zurückgewonnen wird.
  • Das Reformierungsgas weist unmittelbar nach dem Passieren des Regenerierungs-Fluiddurchgangs 15A eine hohe Temperatur von etwa 400°C bis 500°C auf und wird somit durch die Umgebung der Kühleinrichtung 16 geleitet, bevor es in die CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17A der ersten Stufe eintritt, um auf 200°C bis 300°C abgekühlt zu werden. Das auf eine niedrige Temperatur gekühlte Reformierungsgas wird in die CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17A strömen gelassen, um eine sogenannte ”Shift-Reaktion” hervorzurufen, bei der das Reformierungsgas mit dem Kohlenmonoxid und dem in der Reformierungs-Katalysatorschicht erzeugten Dampf in Reaktion tritt, um so Kohlendioxid und Wasserstoff zu erzeugen.
  • Da die Shift-Reaktion eine exotherme Reaktion ist, wird die Temperatur des Reformierungsgases erhöht, während das Reformierungsgas die Katalysatorschicht durchströmt, und die Reaktion erreicht im wesentlichen den Gleichgewichtszustand, wenn das Reformierungsgas aus der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17A austritt. Das durch die CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17A der ersten Stufe durchströmende Reformierungsgas wird auf eine niedrige Temperatur abgekühlt, während es durch die Umgebung der Kühleinrichtung 18A strömt, um so wieder in den Zustand versetzt zu werden, der für die Shift-Reaktion geeignet ist. Da die Gleichgewichtskonzentration des gekühlten Reformierungsgases mit einer Temperaturabnahme gesenkt wird, kommt es wieder zu der Shift-Reaktion, während das gekühlte Reformierungsgas die CO-Konvertierungskatalysatorschicht 19A der zweiten Stufe durchströmt, mit dem Ergebnis, daß die Kohlenmonoxidkonzentration auf etwa 5000 ppm gemäß der Temperaturerhöhung gesenkt wird.
  • Ferner wird das Reformierungsgas mit der von dem Lufteinleit-Kopfstück 621A gelieferten Luft gemischt und strömt dann in die Katalysatorschicht 21 für selektive Oxidation von CO der ersten Stufe durch die Umgebung der Kühleinrichtung 20 in dem Zustand, in dem die Temperatur des Reformierungsgases abgesenkt ist. Während das Reformierungsgas die Katalysatorschicht 21A für selektive Oxidation von CO durchströmt, reagiert das in dem Reformierungsgas enthaltene Kohlenmonoxid mit dem Sauerstoff in der Luft, um so in Kohlendioxid umgewandelt zu werden. Da diese Umwandlungsreaktion eine Reaktion ist, die eine große Wärmemenge erzeugt, wird das Reformierungsgas schnell auf eine hohe Temperatur erwärmt.
  • Dann wird das Reformierungsgas durch die Kühleinrichtung 22A gekühlt und wieder mit Spuren der von dem Lufteinleit-Kopfstück 622A zugeführten Luft gemischt. Die selektive Oxidationsreaktion läuft dann wieder ab, während das mit der Luft gemischte Reformierungsgas durch die Katalysatorschicht 23A für selektive Oxidation von CO der zweiten Stufe strömt, mit dem Ergebnis, daß die Kohlenmonoxidkonzentration auf 10 ppm oder weniger gemäß der Temperaturerhöhung abgesenkt wird. Dann wird das Reformierungsgas durch die Kühleinrichtung 24A gekühlt, so daß es dem Brennstoffzellen-Stack zugeführt wird.
  • Gemäß der oben beschriebenen vierzehnten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ermöglicht der in 16 gezeigte Aufbau, daß die gesamte Anlage rechteckig geformt wird, um die Brennstoff-Reformierungsanlage ebenso wie die zylindrische Brennstoff-Reformierungsanlage gemäß der vorher beschriebenen ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung kompakt zu gestalten.
  • Auch bei der vierzehnten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ist die CO-Konvertierungskatalysatorschicht in die CO-Konvertierungskatalysatorschichten 17A und 19A der ersten und zweiten Stufe unterteilt, und die Kühleinrichtung 18A ist in der Mitte zwischen diesen Katalysatorschichten 17A und 19A gemäß 16 wie bei der vorher beschriebenen ersten Ausführungsform angeordnet. Infolgedessen ist es nicht nötig, ein Wärmeübertragungsrohr in die Katalysatorschicht wie beim Stand der Technik einzubetten, so dass die Breite der Katalysatorschicht verringert und damit die Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle zu verkleinert werden kann. Selbstverständlich ist es auch möglich, die Katalysatorschicht kleiner zu unterteilen und Kühleinrichtungen zwischen den benachbarten unterteilten Sektionen der Katalysatorschicht mit im wesentlichen der gleichen Wirkung anzuordnen.
  • Auch bei der vierzehnten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ist die Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO in die Katalysatorschichten 21A und 23A für selektive Oxidation von CO der ersten und zweiten Stufe unterteilt, und die Kühleinrichtung 22A ist zwischen diesen Katalysatorschichten 21A und 23A gemäß 16 wie bei der vorher beschriebenen ersten Ausführungsform angeordnet. Infolgedessen wird der auf eine hohe Temperatur lokal erwärmte Bereich im Vergleich zum Stand der Technik, bei dem ein Wärmeübertragungsrohr in der Katalysatorschicht zu Kühlzwecken eingebettet ist, eingeschränkt. Folglich genügt es, die minimal erforderliche Katalysatormenge zu verwenden, und die gesamte Anlage kann konpakt gestaltet werden. Selbstverständlich kann der lokal erwärmte Hochtemperaturabschnitt weiter verkleinert werden, falls die Katalysatorschicht feiner unterteilt wird und Kühleinrichtungen zwischen den benachbarten unterteilten Sektionen der Katalysatorschicht angeordnet werden.
  • Auch bei der vierzehnten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ist die Kühleinrichtung 24A stromabwärts der Katalysatorschicht 23A für selektive Oxidation von CO gemäß 16 wie bei der vorher beschriebenen ersten Ausführungsform angeordnet. Infolgedessen wird der lokal auf eine hohe Temperatur erwärmte Bereich im Vergleich zum Stand der Technik, bei dem ein Wärmeübertragungsrohr in der Katalysatorschicht für Kühlungszwecke eingebettet ist, vermindert. Folglich genügt es, die minimal erforderliche Katalysatormenge zu verwenden, und die gesamte Anlage kann kompakt gestaltet werden.
  • Auch bei der vierzehnten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ist der Zwischenraum (Wärmeisolierschicht) 25A gemäß 16 wie bei der vorher beschriebenen ersten Ausführungsform angeordnet. Infolgedessen ist es möglich, selbst wenn der allgemein eine hohe Temperatur von 500°C bis 1000°C aufweisende Reformerabschnitt angrenzend an den CO-Konverter oder den Reaktor für selektive Oxidation von CO mit einer Temperatur von etwa 100°C bis 300°C angeordnet ist, die durch das Entweichen von Wärme zu den Kühleinrichtungen 16A, 18B, 20B, 22B und 24B gegebene Belastung zu unterdrücken. Auch ist es möglich, den Dehnungsunterschied auszugleichen, der durch die Wärmedehnung der Trennwand verursacht wird, welche durch den Reformer mit hohem Temperaturniveau und den CO-Konverter mit niedrigem Temperaturniveau hervorgerufen wird, um so die Wärmebeanspruchung zu mindern. Folglich ist es möglich, die Probleme hinsichtlich des Aufbaus und der mechanischen Festigkeit zu überwinden, um die Miniaturisierung der Brennstoff-Reformierungsanlage zu ermöglichen.
  • Es ist auch anzumerken, daß es bei der vierzehnten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung möglich ist, ein Gemisch des Reformierungs-Brennstoffs 8 und des Dampfes 6 in die stromaufwärts CO-Konvertierungskatalysatorschicht der ersten Stufe angeordnete Kühleinrichtung 16A wie bei der vorher beschriebenen ersten Ausführungsform strömen zu lassen. Der spezielle Aufbau ermöglicht eine Kühlung des Reformierungsgases und ermöglicht auch eine Wärmerückgewinnung, so dass der System-Wirkungsgrad des Brennstoffzellsystems verbessert werden kann.
  • Ferner ist es in der vierzehnten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung möglich, das beispielsweise aus dem Verdampfer 13 austretende Gas-Flüssigkeitsgemisch in die zwischen den CO-Konvertierungskatalysatorschichten angeordnete Kühleinrichtung 18A strömen zu lassen. Der spezielle Aufbau ermöglicht eine Kühlung des Reformierungsgases und auch eine Wärmerückgewinnung, um es so zu ermöglichen, den System-Wirkungsgrad des Brennstoffzellsystems zu verbessern.
  • 18 ist eine Vertikal-Schnittansicht, die schematisch den Aufbau einer Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembranbrennstoffzelle gemäß einer fünfzehnten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung darstellt, und 19 ist eine Horizontal-Schnittansicht längs der Linie 19-19 gemäß 18, in der durch Pfeile angegebenen Richtung betrachtet.
  • Bei der fünfzehnten Ausführungsform ist der Reformer A im wesentlichen zylindrisch wie bei der ersten Ausführungsform ausgebildet und die Vorrichtungen außer dem Reformer A sind im wesentlichen als Parallelepiped wie bei der oben beschriebenen vierzehnten Ausführungsform ausgebildet. Genauer gesagt sind der CO-Konverter B, der Reaktor C für selektive Oxidation von CO, die Kühleinrichtung 16A zum Kühlen des Einlaßanschlusses des CO-Konverters und die Kühleinrichtung 20A zum Kühlen des Einlaßanschlusses des Reaktors für selektive Oxidation von CO in der Form eines Parallelepipeds ausgebildet. Auch der Reformer A, der CO-Konverter B und der Reaktor C für selektive Oxidation von CO sind in der erwähnten Reihenfolge angeordnet, um so diese Reaktoren zu kombinieren und damit eine integrale Gesamtanlage zu bilden.
  • Die Arbeitsweise der fünfzehnten Ausführungsform ist gleich der der oben beschriebenen ersten Ausführungsform und zweiten Ausführungsform. Zur Wiederholung wird ein Brennstoff 1 für den Brennstoffzellen-Stack in den Brenner 10 eingeleitet, um in der Brennraumkammer 9 verbrannt zu werden, mit dem Ergebnis, daß die Wärme mit einer Temperatur von nicht unter 1000°C erzeugt wird. Das Brennergas gibt Wärme an die Reformierungs-Katalysatorschicht 14 ab, und ein Brennerabgas mit einer niedrigeren Temperatur wird aus der Reformierungs-Katalysatorschicht 14 selbst als Brennerabgas 3 ausgetragen, um so als Wärmequelle des Verdampfers 13 verwendet und dann abgeführt zu werden.
  • In diesem Fall wird die Wärme wirksam auf den Reformer A durch die Strahlungs-Wärmeübertragung und die Konvektions-Wärmeübertragung übertragen, da der zentrale Verschluß 11 in der Brennraumkammer 9 angeordnet ist.
  • Andererseits wird der Reformierungs-Brennstoff 8 mit dem von der Gas-Flüssigkeitstrennvorrichtung 26 erzeugten Dampf 6 gemischt und dann in die Reformierungs-Katalysatorschicht 14 in dem Zustand zirkuliert, daß das gemischte Gas im wesentlichen atmosphärischen Druck aufweist. Wie vorher beschrieben wurde, wird die Wärme des Brennergases an die Reformierungs-Katalysatorschicht 14A abgegeben, und damit kommt es zu einer Reformierungsreaktion innerhalb der Reformierungs-Katalysatorschicht 14A. In diesem Fall ist im wesentlichen 100% des Brennstoffs 8 an der Reformierungsreaktion beteiligt, um Wasserstoff, Kohlenmonoxid und Kohlendioxid zu bilden. Da das diese gebildeten Materialien enthaltende Reformierungsgas und der keiner Reaktion unterzogene Dampf eine hohe Temperatur aufweisen, wird mit der Reformierungs-Katalysatorschicht 14 Wärme ausgetauscht, wenn das Reformierungsgas durch den Regenerierungs-Fluiddurchgang 15A strömt, mit dem Ergebnis, daß die Abwärme zurückgewonnen wird.
  • Das Reformierungsgas weist unmittelbar nach dem Durchströmen des Regenerierungs-Fluiddurchgangs 15A eine hohe Temperatur von etwa 400°C bis 500°C auf, und wird damit zum Durchströmen der Umgebung der Kühleinrichtung 16A gebracht, bevor es in die CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17A der ersten Stufe eintritt, um auf 200°C bis 300°C abgekühlt zu werden. Das auf eine niedrige Temperatur abgekühlte Reformierungsgas wird zum Strömen in die CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17A gebracht, um so eine sogenannte ”Shift-Reaktion” hervorzurufen, bei der das Reformierungsgas mit dem Kohlenmonoxid und dem in der Reformierungs-Katalysatorschicht erzeugten Dampf reagiert, um Kohlendioxid und Wasserstoff zu erzeugen. Da die Shift-Reaktion eine exotherme Reaktion ist, wird die Temperatur des Reformierungsgases erhöht, während das Reformierungsgas durch die Katalysatorschicht strömt, und die Reaktion erreicht im wesentlichen den Gleichgewichtszustand, wenn das Reformierungsgas aus der CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17A austritt.
  • Das durch die CO-Konvertierungskatalysatorschicht 17A der ersten Stufe strömende Reformierungsgas wird auf eine niedrige Temperatur abgekühlt, während es die Umgebung der Kühleinrichtung 18A durchstromt, um wieder in den Zustand versetzt zu werden, der für die Shift-Reaktion geeignet ist. Da die Gleichgewichtskonzentration des gekühlten Reformierungsgases mit einer Temperaturabnahme gesenkt wird, läuft die Shift-Reaktion wieder ab, während das gekühlte Reformierungsgas durch die CO-Konvertierungskatalysatorschicht 19A der zweiten Stufe stromt, mit dem Ergebnis, daß die CO-Konzentration auf etwa 5000 ppm gemäß der Temperaturerhöhung abgesenkt wird.
  • Ferner wird das Reformierungsgas mit der von den Lufteinleit-Kopfstücken 621A, 622A zugeführten Luft gemischt und strömt dann in die Katalysatorschicht 21A für selektive Oxidation von CO der ersten Stufe durch die Umgebung der Kühleinrichtung 20A in dem Zustand, in dem die Temperatur des Reformierungsgases gesenkt ist. Während das Reformierungsgas die Katalysatorschicht 21A für selektive Oxidation von CO durchströmt, reagiert das in dem Reformierungsgas enthaltene Kohlenmonoxid mit dem Sauerstoff in der Luft, um in Kohlendioxid umgewandelt zu werden. Da diese Umwandlungsreaktion eine Reaktion ist, die eine große Wärmemenge erzeugt, wird das Reformierungsgas schnell auf eine hohe Temperatur erwärmt.
  • Dann wird das Reformierungsgas durch die Kühleinrichtung 22A gekühlt und wieder mit Spuren der von dem Lufteinleit-Kopfstück 622A zugeführten Luft gemischt. Die selektive Oxidationsreaktion setzt sich dann weiter fort, während das mit der Luft gemischte Reformierungsgas durch die Katalysatorschicht 23 für selektive Oxidation von COA der zweiten Stufe strömt, mit dem Ergebnis, daß die CO-Konzentration auf 10 ppm oder weniger gemäß der Temperaturerhöhung abgesenkt wird. Dann wird das Reformierungsgas durch die Kühleinrichtung 24A gekühlt, um so dem Brennstoffzellen-Stack zugeführt zu werden.
  • Wie aus der fünfzehnten Ausführungsform hervorgeht, kann die in der Brennraumkammer 9 erzeugte Wärme wirksam zu der Katalysatorschicht durch einen zylindrischen Aufbau der Brennraumkammer 9, der Reformierungs-Katalysatorschicht 14A und des Regenerierungs-Fluiddurchgangs 15 übertragen werden, um eine Einsparung im Brennstoffverbrauch zu ermöglichen.
  • Auch kann die Brennstoff-Reformierungsanlage kompakt gestaltet werden, indem jeweils die CO-Konvertierungskatalysatorschichten 17A, 19A, die Kühleinrichtungen 16A, 18A, 20A, 22A, 24A und die Katalysatorschichten 21A, 23A für selektive Oxidation von CO in der Form eines Parallelepipeds wie bei der ersten und zweiten Ausführungsform ausgebildet sind, um es so zu ermöglichen, die Brennstoff-Reformierungsanlage kompakt zu gestalten.
  • Ferner kann der Abschnitt mit hohem Temperaturniveau von 500°C bis 1000°C thermisch von dem Abschnitt mit mittlerem Temperaturniveau von etwa 100°C bis 300°C getrennt werden, ohne irgendeine Maßnahme wie z. B. die Bildung einer Wärmeisolierschicht durch Verbinden des Reformers A beispielsweise mit dem CO-Konverter B oder dem Reaktor C für selektive Oxidation von CO, dem Rohr 31 vorzunehmen. Da das Entweichen von Wärme aus dem Reformer A mit einer hohen Temperatur zu dem CO-Konverter mit einer mittleren Temperatur durch die oben angegebene thermische Trennung unterdrückt werden kann, ist es möglich, die Kühleinrichtung zu miniaturisieren.
  • Auch bei der fünfzehnten Ausführungsform ist die CO-Konvertierungskatalysatorschicht in die CO-Konvertierungskatalysatorschichten 17A und 19A der ersten und zweiten Stufe unterteilt, und die Kühleinrichtung 18A ist zwischen diesen Katalysatorschichten 17A und 19A gemäß 18 wie bei der ersten und vierzehnten Ausführungsform angeordnet. Infolgedessen ist es nicht nötig, ein Wärmeübertragungsrohr in der Katalysatorschicht wie beim Stand der Technik einzubetten, um so eine Verringerung der Breite der Katalysatorschicht zu ermöglichen. Folglich ist es möglich, die Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle zu verkleinern. Selbstverständlich ist es möglich, die Katalysatorschicht kleiner zu unterteilen und Kühleinrichtungen zwischen den benachbarten unterteilten Sektionen der Katalysatorschicht im wesentlichen mit der gleichen Wirkung anzuordnen.
  • Ferner ist bei der fünfzehnten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung die Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO in die Katalysatorschichten 21A und 23A für selektive Oxidation von CO der ersten und zweiten Stufe unterteilt, und die Kühleinrichtung 22A ist zwischen diesen Katalysatorschichten 21A und 23A gemäß 18 wie bei der vorher beschriebenen ersten und vierzehnten Ausführungsform angeordnet. Infolgedessen wird der lokal auf eine hohe Temperatur erwärmte Abschnitt im Vergleich mit dem Stand der Technik verkleinert, bei dem ein Wärmeübertragungsrohr in die Katalysatorschicht eingebettet ist. Folglich genügt es, die minimal erforderliche Katalysatormenge zu verwenden, so dass die gesamte Anlage kompakt gestaltet werden kann. Selbstverstandlich ist es moglich, die Katalysatorschicht kleiner zu unterteilen und Kühleinrichtungen zwischen den benachbarten unterteilten Sektionen der Katalysatorschicht anzuordnen, um den lokal auf eine hohe Temperatur erwärmten Abschnitt weiter zu verkleinern.
  • Auch bei der fünfzehnten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ist die Kühleinrichtung 24A stromabwärts der Katalysatorschicht 23A für selektive Oxidation von CO gemäß 18 wie bei den beschriebenen ersten und vierzehnten Ausführungsformen angeordnet. Infolgedessen wird der lokal auf eine hohe Temperatur erwärmte Abschnitt im Vergleich zu dem herkömmlichen Verfahren, bei dem ein Wärmeübertragungsrohr in die Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO für den Kühlzweck eingebettet ist, verringert. Folglich kann die gesamte Anlage kompakt gestaltet werden.
  • Ferner ist es bei der fünfzehnten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung möglich, ein Gemisch des Reformierungs-Brennstoffs 8 und des Dampfs 6 in die stromaufwärts der CO-Konvertierungskatalysatorschicht der ersten Stufe angeordnete Kühleinrichtung 16A einzuleiten, wie bei der vorher beschriebenen ersten und vierzehnten Ausfuhrungsform. Der spezielle Aufbau ermöglicht eine Kühlung des Reformierungsgases und ermöglicht auch die Wärmerückgewinnung, um so den System-Wirkungsgrad des Brennstoffzellsystems zu verbessern.
  • Ferner ist es bei der fünfzehnten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung noch möglich, das beispielsweise aus dem Verdampfer 13 austretende Gas-Flüssigkeitsgemisch in die Kühleinrichtung 18 einzuleiten, die in der Mitte zwischen den CO-Konvertierungskatalysatorschichten angeordnet ist. Der spezielle Aufbau ermöglicht die Kühlung des Reformierungsgases und ermöglicht auch eine Wärmerückgewinnung, um so den System-Wirkungsgrad des Brennstoffzellsystems zu verbessern.
  • Industrielle Anwendbarkeit
  • Die Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle, die von der vorliegenden Erfindung bereitgestellt wird, kann auf unterschiedliche Weise als Energiequelle verwendet werden, wie z. B. als an einem Fahrzeug angebrachte Energiequelle und als stationäre Energiequelle.

Claims (16)

  1. Eine Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle, mit: einem zylindrisch ausgebildeten Reformer (A) mit gekrümmter Außenumfangsfläche, zum Bilden eines Kohlenmonoxid (CO) enthaltenden Reformierungsgases in einer Reformierungsreaktion, und einem zylindrisch ausgebildeten CO-Konverter (B), der konzentrisch zu der Außenumfangsfläche des Reformers (A) angeordnet ist, zum Verringern der CO-Konzentration des Reformierungsgases durch CO-Konvertierung, wobei der CO-Konverter (B) eine Kühleinrichtung (16) zum Kühlen des Einlassgases des CO-Konverters (B), einen ersten Abschnitt (17) einer CO-Konvertierungskatalysatorschicht, eine Zwischenkühleinrichtung (18) für die CO-Konvertierungskatalysatorschicht und einen zweiten Abschnitt (19) der CO-Konvertierungskatalysatorschicht umfasst, die konzentrisch so angeordnet sind, dass das von dem Reformer (A) kommende Reformierungsgas die Kühleinrichtung (16) durchströmt, bevor es den ersten Abschnitt (17) der CO-Konvertierungskatalysatorschicht, die Zwischenkühlungseinrichtung (18) und den zweiten Abschnitt (19) der CO-Konvertierungskatalysatorschicht in der genannten Reihenfolge durchströmt.
  2. Eine Brennstoff-Reformierungsanlage gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass sie ferner umfasst: einen Reaktor (C) zur selektiven Oxidation von CO, der konzentrisch an einem Außenumfang des CO-Konverters (B) angeordnet ist.
  3. Eine Brennstoff-Reformierungsanlage gemäß Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass der Reaktor (C) zur selektiven Oxidation von CO umfasst: eine Kühleinrichtung (20) zum Kühlen des Einlassgases des Reaktors (C), eine Katalysatorschicht (21) für die selektive Oxidation von CO, und eine Kühleinrichtung (24) zum Kühlen des Auslassanschlusses des Reaktors (C), und diese zylindrisch ausgebildet und so angeordnet sind, dass ein von dem CO-Konverter (B) kommendes Reformierungsgas die Kühleinrichtung (20) zum Kühlen des Einlassgases, die Katalysatorschicht (21) für die selektive Oxidation von CO und die Kühleinrichtung (24) zum Kühlen des Auslassanschlusses in der genannten Reihenfolge durchströmt.
  4. Eine Brennstoff-Reformierungsanlage gemäß Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass der Reaktor (C) für selektive Oxidation von CO umfasst: eine Kühleinrichtung (20) zum Kühlen des Einlassgases des Reaktors (C), einen ersten Abschnitt (21) einer Katalysatorschicht für die selektive Oxidation von CO, eine Zwischenkühleinrichtung (22) für die Katalysatorschicht für selektive Oxidation von CO, einen zweiten Abschnitt (23) der Katalysatorschicht für die selektive Oxidation von CO, und eine Kühleinrichtung (24) zum Kühlen des Auslassanschlusses des Reaktors (C), und diese zylindrisch ausgebildet und so angeordnet sind, dass ein von dem CO-Konverter (B) kommendes Reformierungsgas die Kühleinrichtung (20) zum Kühlen des Einlassgases, den ersten Abschnitt (21) der Katalysatorschicht (21), die Zwischenkühleinrichtung (22), den zweiten Abschnitt (23) der Katalysatorschicht, und die Kühleinrichtung (24) zum Kühlen des Auslassanschlusses in der genannten Reihenfolge durchströmt.
  5. Eine Brennstoff-Reformierungsanlage gemäß einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass eine Wärmeisolierungsschicht (25) zwischen der Außenumfangsfläche des Reformers (A) und dem CO-Konverter (B) ausgebildet ist.
  6. Eine Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle, mit: einem Reformer (A), der eine zylindrische Reformierungs-Katalysatorschicht (14) zum Bilden eines Kohlenmonoxid (CO) enthaltenden Reformierungsgases in einer Reformierungsreaktion und ein Strömungsdurchgangselement (32) aufweist, das so ausgebildet ist, dass es die Reformierungs-Katalysatorschicht (14) umgibt und eine Außenumfangsfläche besitzt, und einer Kühleinrichtung (16) zum Kühlen des Reformierungsgases, wobei die Kühleinrichtung (16) stromab des Strömungsdurchgangselements (32) angeordnet ist, um das Reformierungsgas zu kühlen, bevor es in einen CO-Konverter (B) strömt, wobei die Kühleinrichtung (16) eine zylindrische Trennwand (33), welche an der Seite der Außenumfangsfläche des Strömungsdurchgangselements (32) angeordnet ist, sowie eine Rohrleitung aufweist, die zwischen der Trennwand (33) und einer weiteren Trennwand (34) angeordnet ist, zum Kühlen des an der Rohrleitung außen vorbeiströmenden Reformierungsgases durch Wärmetausch mit einem durch die Rohrleitung strömenden Brennstoffgemisch für die Reformierungsreaktion, wobei diese Elemente der Brennstoff-Reformierungsanlage integral ausgebildet sind.
  7. Eine Brennstoff-Reformierungsanlage gemäß Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass sie ferner umfasst: einen zylindrisch außerhalb der Reformierungs-Katalysatorschicht (14) vorgesehenen Reaktor (C) zur selektiven Oxidation von CO, und eine Kühleinrichtung (20) zum Kühlen des Reformierungsgases vor dem Einlass in den Reaktor (C) zur selektiven Oxidation von CO, wobei diese Elemente mit den anderen Elementen der Brennstoff-Reformierungsanlage integral ausgebildet sind.
  8. Eine Brennstoff-Reformierungsanlage gemäß Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass sie ferner umfasst: einen CO-Konverter (B) zum Verringern der CO-Konzentration des Reformierungsgases durch CO-Konvertierung, wobei der CO-Konverter (B) einen ersten Abschnitt (17) einer CO-Konvertierungskatalysatorschicht, welche stromab der Kühleinrichtung (16) zum Kühlen des Reformierungsgases vor dem Einlass in den CO-Konverter (B) angeordnet ist und eine zylindrische Form mit gekrümmter Außenumfangsfläche besitzt, sowie eine Zwischenkühleinrichtung (18) für die CO-Konvertierungskatalysatorschicht und einen zweiten Abschnitt (19) der CO-Konvertierungskatalysatorschicht umfasst, die konzentrisch um die Außenumfangsfläche des ersten Abschnitts (17) der CO-Konvertierungskatalysatorschicht so angeordnet sind, dass das von dem Reformer (A) kommende Reformierungsgas zunächst die Kühleinrichtung (16) zum Kühlen des Reformierungsgases vor dem Einlass in den CO-Konverter (B) und dann den ersten Abschnitt (17) der CO-Konvertierungskatalysatorschicht, die Zwischenkühlungseinrichtung (18) und den zweiten Abschnitt (19) der CO-Konvertierungskatalysatorschicht in der genannten Reihenfolge durchströmt.
  9. Eine Brennstoff-Reformierungsanlage gemäß Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass sie ferner umfasst: eine Kühleinrichtung (20) zum Kühlen des Reformierungsgases vor dem Einlass in einen Reaktor (C) zur selektiven Oxidation von CO, wobei die Kühleinrichtung (20) konzentrisch um die Außenumfangsfläche des ersten Abschnitts (17) der CO-Konvertierungskatalysatorschicht so angeordnet ist, dass das Reformierungsgas die Kühleinrichtung (20) nach dem zweiten Abschnitt (19) der CO-Konvertierungskatalysatorschicht durchströmt.
  10. Eine Brennstoff-Reformierungsanlage gemäß einem der Ansprüche 6 bis 9, dadurch gekennzeichnet, dass eine Wärmeisolierungsschicht (25) zwischen der Außenumfangsfläche des Strömungsdurchgangselements (32) und den zylindrischen Trennwänden (33, 34) der Kühleinrichtung (16) zum Kühlen des Reformierungsgases vor dem Einlass in den CO-Konverter (B) ausgebildet ist.
  11. Eine Brennstoff-Reformierungsanlage gemäß Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass eine Wärmeisolierungsschicht (49) zwischen der Außenumfangsoberfläche des zylindrischen ersten Abschnitts (17) der CO-Konvertierungskatalysatorschicht einerseits und Innenumfangsflächen der Zwischenkühleinrichtung (18) für die CO-Konvertierungskatalysatorschicht und des zweiten Abschnitts (19) der CO-Konvertierungskatalysatorschicht, die ringförmig um den ersten Abschnitt (17) der CO-Konvertierungskatalysatorschicht herum angeordnet sind, andererseits angeordnet ist.
  12. Eine Brennstoff-Reformierungsanlage gemäß Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass eine Wärmeisolierungsschicht (50) zwischen der Außenumfangsoberfläche des zylindrischen ersten Abschnitts (17) der CO-Konvertierungskatalysatorschicht einerseits und Innenumfangsflächen der Zwischenkühleinrichtung (18) für die CO-Konvertierungskatalysatorschicht, des zweiten Abschnitts (19) der CO-Konvertierungskatalysatorschicht und der Kühleinrichtung (20) zum Kühlen des Reformierungsgases vor dem Einlass in einen Reaktor (C), die ringförmig um den ersten Abschnitt (17) der CO-Konvertierungskatalysatorschicht herum angeordnet sind, andererseits angeordnet ist.
  13. Eine Brennstoff-Reformierungsanlage gemäß Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass sie ferner umfasst: einen CO-Konverter (B) zum Verringern der CO-Konzentration des Reformierungsgases durch CO-Konvertierung, wobei der CO-Konverter (B) umfasst: einen ersten Abschnitt (17) einer CO-Konvertierungskatalysatorschicht, welche stromab der Kühleinrichtung (16) zum Kühlen des Reformierungsgases vor dem Einlass in den CO-Konverter (B) angeordnet ist und eine Parallelepiped-Außenform besitzt, eine Zwischenkühleinrichtung (18) für die CO-Konvertierungskatalysatorschicht und eine Kühleinrichtung (20) zum Kühlen des Reformierungsgases vor dem Einlass in eine Katalysatorschicht (23B) für eine selektive Oxidation von CO, die jeweils eine Parallelepiped-Außenform besitzen und an Außenflächen des ersten Abschnitts (17) der CO-Konvertierungskatalysatorschicht anliegend angeordnet sind, einen zweiten Abschnitt (19) der CO-Konvertierungskatalysatorschicht, die eine Parallelepiped-Außenform besitzt und an einer Außenfläche der Zwischenkühleinrichtung (18) für die CO-Konvertierungskatalysatorschicht anliegend angeordnet ist, und die Katalysatorschicht (23B) für die selektive Oxidation von CO, die eine Parallelepiped-Außenform besitzt und an einer Außenfläche der Kühleinrichtung (20) zum Kühlen des Reformierungsgases vor dem Einlass in die Katalysatorschicht (23B) anliegend angeordnet ist, wobei diese Elemente ferner so miteinander verbunden sind, dass das von dem Reformer (A) kommende Reformierungsgas die Kühleinrichtung (16) zum Kühlen des Reformierungsgases vor dem Einlass in den CO-Konverter (B), den ersten Abschnitt (17) der CO-Konvertierungskatalysatorschicht, die Zwischenkühlungseinrichtung (18), den zweiten Abschnitt (19) der CO-Konvertierungskatalysatorschicht, die Kühleinrichtung (20) zum Kühlen des Reformierungsgases vor dem Einlass in eine Katalysatorschicht (23B) und die Katalysatorschicht (23B) für die selektive Oxidation von CO in der genannten Reihenfolge durchströmt.
  14. Eine Brennstoff-Reformierungsanlage gemäß Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, dass sie ferner umfasst: eine Kühleinrichtung (24) zum Kühlen des Auslassanschlusses der Katalysatorschicht (23B) für die selektive Oxidation von CO, die eine Parallelepiped-Außenform besitzt und stromab der Katalysatorschicht (23B) für die selektive Oxidation von CO so angeordnet ist, dass das Reformierungsgas die Kühleinrichtung (24) nach der Katalysatorschicht (23B) für die selektive Oxidation von CO durchströmt.
  15. Eine Brennstoff-Reformierungsanlage für eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle, mit: einer Brennraumkammer (9) zum Erzeugen eines Hochtemperatur-Verbrennungsgases, wobei die Brennraumkammer (9) einen Zylinderabschnitt (9a) aufweist und ein Gasströmungsdurchgang in der Brennraumkammer (9) angeordnet ist, der einen Strahlungs-Wärmeübertragungsabschnitt (91) zum Übertragen der Wärme des Verbrennungsgases durch Strahlung, einen Konvektions-Wärmeübertragungsabschnitt (92) in Form eines Verbrennungsgas-Strömungsdurchganges zwischen dem Strahlungs-Wärmeübertragungsabschnitt (91) und dem Zylinderabschnitt (9a), und einen Raum, in welchem ein Verdampfer (13) angeordnet ist, aufweist, wobei der Verdampfer (13) in dem Raum des Gasströmungsdurchgangs so angeordnet ist, dass das Verbrennungsgas mit hoher Temperatur nach dem Durchströmen des Konvektions-Wärmeübertragungsabschnitts (92) entlang einer Außenumfangsfläche des Verdampfers (13) strömt und dabei einen Wärmetausch mit im Verdampfer (13) strömendem Wasser oder einem Wasser-Dampf-Gemisch durchführt, und ein Abgas-Auslaß zum Abführen des um den Verdampfer (13) vorliegenden Verbrennungsgases aus der Brennraumkammer (9) vorgesehen ist, und einem zylindrisch ausgebildeten Reformer (A) mit gekrümmter Außenumfangsfläche zum Bilden eines Kohlenmonoxid (CO) enthaltenden Reformierungsgases in einer Reformierungsreaktion, bei der ein durch Mischen eines Reformierungs-Brennstoffes (8) mit Dampf erhaltenes Brennstoffgemisch durch eine Reformierungs-Katalysatorschicht (14) strömt.
  16. Eine Brennstoff-Reformierungsanlage gemäß Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, dass diese eine Trennwand (12) aufweist, die in der Brennraumkammer (9) so angeordnet ist, dass der Verdampfer (13) von dem Abgas-Auslaß abgetrennt ist, damit das in dem Gasströmungsdurchgang mit dem Zylinderabschnitt (9a) der Brennraumkammer (9) vorliegende Verbrennungsgas zuerst in den Umgebungsbereich des Verdampfers (13) und dann in den Abgas-Auslaß geleitet wird.
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