CS241147B2 - Method of ethylene homopolymers or ethylene copolymers uninterrupted production with at least one alpha-olefin with 3 till 8 carbon atoms - Google Patents

Method of ethylene homopolymers or ethylene copolymers uninterrupted production with at least one alpha-olefin with 3 till 8 carbon atoms Download PDF

Info

Publication number
CS241147B2
CS241147B2 CS839881A CS988183A CS241147B2 CS 241147 B2 CS241147 B2 CS 241147B2 CS 839881 A CS839881 A CS 839881A CS 988183 A CS988183 A CS 988183A CS 241147 B2 CS241147 B2 CS 241147B2
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
compound
catalyst system
ethylene
transition metal
stage
Prior art date
Application number
CS839881A
Other languages
English (en)
Other versions
CS988183A2 (en
Inventor
Karel Bujadoux
Jean P Machon
Serge Biechin
Original Assignee
Charbonnages Ste Chimique
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Charbonnages Ste Chimique filed Critical Charbonnages Ste Chimique
Publication of CS988183A2 publication Critical patent/CS988183A2/cs
Publication of CS241147B2 publication Critical patent/CS241147B2/cs

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F10/00Homopolymers and copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond
    • C08F10/02Ethene
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F10/00Homopolymers and copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F2410/00Features related to the catalyst preparation, the catalyst use or to the deactivation of the catalyst
    • C08F2410/01Additive used together with the catalyst, excluding compounds containing Al or B

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)
  • Processing And Handling Of Plastics And Other Materials For Molding In General (AREA)
  • Transition And Organic Metals Composition Catalysts For Addition Polymerization (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Pyrane Compounds (AREA)
  • Orthopedics, Nursing, And Contraception (AREA)
  • Organic Insulating Materials (AREA)
  • Treatments For Attaching Organic Compounds To Fibrous Goods (AREA)
  • Control Of El Displays (AREA)
  • Ultra Sonic Daignosis Equipment (AREA)
  • Casting Or Compression Moulding Of Plastics Or The Like (AREA)

Description

(54) Způsob nepřetržité výroby homopolymerů ethylenu nebo kopolymerů ethylenu s alespoň jedním ď-olefinem o 3 až 8 atomech uhlíku i
Vynález se týká způsobu nepřetržité výroby homopolymerů nebo kopolymerů ethylenu.
Z francouzského patentového spisu č. 2 202 899 je znám způsob nepřetržité homopolymerace ethylenu a nepřetržité kopolymerace ethylenu s alespoň jedním alfa-olefinem v přítomnosti katalyzátorové soustavy typu Ziegler za zvýšené teploty a za zvýšeného tlaku.
Zařízení používané při uvedeném způsobu zahrnuje alespoň jeden reaktor s alespoň jednou reakční z<5nou, alespoň jeden odlučovač, recirkulační okruhy nezreágovaného ethylenu a popřípadě nezreagovaných alfa-olefinů /v dalším označovaných jako monomery/ do sekundárního kompresoru, kam též přicházejí čerstvé monomery z primárního kompresoru, a z něhož se pak monomery pod tlakem požadovaným pro polymeraci popřípadě kopolymeraci odvádějí do reaktoru.
Při tomto typu způsobu mohou proudící plyny strhovat a znášet s sebou stopy složek katalyzátorové soustavy. Působením těchto stržených složek může jednak pokračovat polymerace popřípadě kopolymerace před a během odlučování vzniklého polymeru popřípadě kopolymeru od nezreagovaných monomerů, jednak mohou tyto stržené složky katalyzátorové soustavy vyvolávat snížení střední molekulové hmotnosti vzniklého polymeru popřípadě kopolymeru, který se získá v odlučovači.
Pokračující polymerace popřípadě kopolymerace v potrubí spojujícím reaktor s odlučovačem a v odlučovači je velmi na závadu, neboČ si vynucuje úpravu provozních parametrů reaktoru nahodilým způsobem.
Stejně je tomu u odlučovače, v němž může polymerace popřípadě kopolymerace pokračovat, což má za následek vznik tepelného gradientu mezi jeho horní a dolní částí. Jak patrno, je za těchto podmínek velmi obtížné získat polymer popřípadě kopolymer požadovaných vlastností. Na druhé straně může strhování stop složek katalyzátorové soustavy vyvolávat polymeraci popřípadě kopolymerace recyklovaných monomerů v recirkulačních okruzích za odlučovačem.
Tím vznikají polymery popřípadě kopolymery zpravidla o velmi nízké molekulové hmotnosti /nižší než 2 000/, které mají za normální teploty a tlaku podobu olejů, tuků nebo vosků. V recirkulačních okruzích jsou zpravidla zařazeny lapače pro zachycování těchto polymerů popřípadě kopolymerů o velmi nízké molekulové hmotnosti.
Přesto však se tyto polymery popřípadě kopolymery mohou též usazovat na vnitřních stěnách recirkulačních potrubí a jejich molekulové hmotnost se může zvyšovat následkem nepřetržitého proudění recyklovaných plynů obsahujících stopy složek katalyzátorové soustavy.
Zatímco polymery o velmi nízké molekulové hmotnosti jsou málo na obtíž, neboť je lze snadno odstranit, jsou polymery popřípadě kopolymery o vyšší molekulové hmotnosti /vyšší než 2 000/ velice na závadu a mohou způsobovat tlakovou jtrátu v zařízení a dokonce zavinit i ucpávání recirkulačních potrubí.
Ve francouzském patentovém spisu č. 2 302 305 byl již popsán způsob polymerace popřípadě kopolymerace, při němž se na konci reakce zavádí do výrobního zařízení alespoň jeden produkt ze skupiny zahrnující soli karboxylových kyselin s alkalickými kovy nebo s kovy alkalických zemin, přičemž množství přidané sloučeniny postačuje pro desaktivaci katalyzátoru, s výhodou obou složek katalyzátoru /derivátu přechodového kovu a iniciátoru/.
Sůl kyseliny s kovem se výhodně přidává co nejblíže к výpustnímu uzávěru reaktoru. Přesto tento známý způsob zcela neuspokojuje, neboť teplotní gradient, který se ustaví v odlučovači, i když je trochu menší, je stále ještě značně veliký.
Kromě toho je množství but-2-enu, vzniklého isomerací but-l-enu, příliš veliké. But-2-en je obzvláště na závadu, poněvadž tím, že nekopolymeruje s ethylenem a alfa-olefiny, se hromadí v recyklovaných plynech.
Dále jsou z francouzských patentových spisů Č. 1 267 771 a 1 268 693 známy způsoby pro přípravu polymerů vinylových uhlovodíků za nízkého tlaku a nízké teploty, při nichž se používá katalyzátoru, obsahujícího kromě organické sloučeniny kovu ze skupiny Ia až lila organickou sloučeninu kovu ze skupiny lib /Zn, Cd, Hg, Mg/, která slouží jako koiniciátor.
Z německého patentového spisu č. 2 841 646 je rovněž znám způsob pro přerušení a opětné zahájení polymerační popřípadě kopolymerační reakce olefinů za nízkého tlaku a nízké teploty, podle něhož se na 1 litr reakčního prostředí přidává alespoň 0,5 milimolu CO nebo s výhodou co2*
Tohoto způsobu se používá pro polymerování popřípadě kopolymerování v přítomnosti katalyzátorové soustavy, zahrnující jednak chlorid titanitý modifikovaný donorem elektronů, jednak dialkylaluminiumchlorid.
Z okolnosti, že při způsobu podle uvedeného patentu je možno polymerační reakci znovu zahájit, vyplývá, že za popsaných podmínek není oxid uhelnatý desaktivátorem uvedeného katalyzátoru.
Účelem vynálezu je, odstranit výše uvedené nedostatky známých způsobů poskytnutím způsobu, který umožňuje přerušit růst vytvořených polymerů na konci reakce a v recirkulačních Okruzích plynů.
Tento způsob zejména umožňuje lepší ovládání chodu odlučovače, v němž teplotní gradient je značně menší, ba i nulový, umožňuje zabránit tvorbě polymerů o vysoké molekulové hmotnosti.
v recirkulačních okruzích a tím umožňuje zabránit zvyšování tlakové ztráty v těchto okruzích. Rovněž'umožňuje výrazné snížení isomerace but-l-enu v but-2-en.
Předmětem vynálezu je tedy způsob nepřetržité výroby homopolymerů ethylenu nebo kopolymerů ethylenu s alespoň jedním alfa-oleflnem o 3 až 8 uhlíku, při němž se postupně a/ v prvním stupni polymeruje popřípadě kopolymeruje ethylen při teplotě 180 až 320 °C za tlaku 30 až 250 MPa v přítomnosti katalyzátorové soustavy, zahrnující jednak alespoň jednu halogenovou sloučeninu přechodového kovu ze skupin IVa až Via periodické soustávy prvků, jednak alespoň jeden iniciátor ze skupiny, sestávající z hydridů a organokovových sloučenin kovů ze skupin I až III periodické soustavy prvků, přičemž hodnota poměru molárního množství iniciátoru k molárnímu množství sloučeniny přechodového kovu je v rozmezí 1 až 10, b/ ve druhém stupni se za tlaku 10 až 50 MPa oddělí vzniklý polymer popřípadě kopolymer od nezreagovaného monomeru či monomerů, c/ ve třetím stupni se nezreagovaný monomer či monomery recyklují a d/ ve čtvrtém stupni se znovu komprimují až na provozní tlak při polymeraci popřípadě kopolymer· ac i, vyznačující se tím, že se do reakčního prostředí přidá na konci prvního stupně jako sloučenina schopná redukovat přechodový kov nebo přechodové kovy katalyzátorové soustavy alespoň jedna sloučenina ze skupiny, zahrnující organolithné, organohořečnaté a organozinečnaté sloučeniny a oxid uhelnatý, přičemž molární množství sloučeniny schopné redukovat přechodový kov či přechodové kovy katalyzátorové soustavy, zaváděné za časovou jednotku činí 0,2 až lOnásobek molárního množství přechodového kovu či přechodových kovů katalyzátorové soustavy, zaváděných za časovou jednotku.
Alfa-olefin o 3 až 8 atomech uhlíku se volí ze skupiny zahrnující propylen, 1-buten, · 1-penten, 1-hexen, methyl-l-penteny, 1-hepten, 1-okten a jejich směsi.
S výhodou se použije propylenu, 1-butenu, 1-hexenu, směsí propylenu s 1-butenem, směsí 1-butenu s 1-hexenem.
První stupeň, v němž se ethylen polymeruje popřípadě kopolymeruje, se provádí v alespoň jednom reaktoru majícím alespoň jednu reakční zónu. Je možno použít alespoň jednoho autoklávového a/nebo trubkového reaktoru.
Pro přesné regulování indexu toku taveniny vzniklého polymeru popřípadě kopolymeru je možno polymerací popřípadě kopolymeraci s výhodou provádět v přítomnosti až 2 % molárních přenašeče řetězce, například vodíku.
Katalyzátorová soustava, jíž se používá při způsobu podle vynálezu, zahrnuje jednak alespoň jednu halogenovou sloučeninu přechodového kovu ze skupiny IVa až Via periodické soustavy prvků, kterou může být
- fialový chlorid titanitý TiCl,· 1/3 A1C1,,
- sloučenina obecného vzorce /TiCla/ /MgC^/y /А1С1з^ /RMgCl/^, ve kterém 2 - a - 3, y - 2, O - z-^a O - b- Ъ samotou nebo ve směsi se stou^^nou obecného vzorce TiCl3 · /A1C13/W. /E,TiC14/x, ve kterém 0-w- , 0 - x - -0,03 a symbol E znamená diisoamylether nebo di-n-butylether,
- produkt získaný uvedením komplexní sloučeniny hořčíku, zahrnující alespoň jednu sloučeninu ze skupiny obsahující monohalogenidy hořčíku a hydridy halogenmagnešia, ve styk s halogenidem titanu nebo vanadu, v němž kov je nanejvýš trojmocný.
- sloučenina obecného vzorce /MXa/ /MgX2/b /RMgX/c /HMgX/d, ve kterém symbol M znamená kov ze skupiny IVa nebo Va periodické soustavy prvků, X znamená halogen, R znamená ' uhlovodíkový zbytek a 2^a^3,5, 1 ' b - 30, 1 <cS 8 a O - d - 1C/
- sloučenina obecného vzorce /TiCl3.l/3 A1C13/ /MCl3/x/MgX2/y, ve kterém symbol M znamená přechodový kov ze skupin Va a Via periodické soustavy prvků, X znamená halogen, C,3 £ x * 3 a C - y - 2C,
- sloučenina vytvořená ze směsných krystalů, obsahující TiC^ /nebo TICI2/, AICI3 ajiné chloridy kovů, jako jsou FeCl2, NiC^/ MoC13, MgCl2,
- sloučenina obecného vzorce /MX3/ /Cn siL4-n/fc, ve kterém symbol M znamená přechodový kov ze skupin IVa až Via periodické soustavy prvků, C znamená popřípadě substituované aromatické nebo polyaromatické jádro se 6 až 15 atomy uhlíku, L znamená buď atom halogenu nebo hydroxylovou skupinu a 1 ^‘n - 3, C,2 - b - 2, kterážto sloučenina je popřípadě sdružena s A1C13, MgC^ a/nebo s halogenidem kovu ze skupiny VIII periodické soustavy prvků,
- sloučenina obecného vzorce Xm_n /M/CR/n, ve kterém symbol M znamená alespoň jeden kov ze skupin Ia, Ila, lib, Illb a Vila periodické soustavy prvků, X znamená jednomocný anorganický zbytek, R znamená jednomocný uhlovodíkový zbytek, m znamená mocenství kovu M a 1 - n - - m, použitá v přítomnosti halogenového derivátu přechodového kovu ze skupin IVa až Via, jednak alespoň jeden iniciátor ze skupiny, zahrnující hydridy a organokovové sloučeniny kovů ze skupin I až III periodické soustavy prvků, kterýmžto iniciátorem může být·
- alkylaluminium,jako je triethylaluminium, tributylaluminium, triisobutylaluminium nebo trioktylaluminium,
- chlordialkylaluminium, jako je chlordiethylaluminium,
- dichloralkylaluminium, jako je dichlorethylaluminium,
- alkylsiloxalan obecného vzorce
ve kterém symboly Rj, R2, R3, R4 znamenají uhlovodíkové zbytky s 1 až 1C atomy uhlíku a
R5 znamená bu<3 uhlovodíkový zbytek, s 1 až 1Q atomy uhlíku nebo zbytek obecného vzorce
- o -
ve kterém symboly R3, R2, R3 mají výše uvedený význam,
- nebo sloučenina na bázi fluoridu alkylaluminia obecného vzorce /AIRjF/ /AlR2X/a nebo /A1R,F/ /A1R-H/, /A1R,/-, ve kterých symbol R znamená alkylovou skupinu s 1 až 12 atomy Z Z D 3 C x ~ x г X x uhlíku, X znamená halogen jiný než fluor, C,1 - a - C,4, C,1 - b - C,4 a C,C5 - c - Θ,2.
Katalyzátorová soustava může být nanesena na inertním nosiči, kterým je například jedna nebo několik z těchto sloučenin: MgCl2, A12O3, MoOj, MnCl2, SiO2, MgO.
Výhodně se ' sloučenina schopná redukovat přechodový kov nebo přechodové kovy katalyzátorové soustavy volí z derivátů organolithných, organohořečnatých nebo organozinečnatých, a oxidu uhelnatého.
Koncem prvního stupně ' jer · ' třeba rozumět okamžik, kdy polymerace popřípadě kopolymerace je zcela nebo téměř zcela dovršena. Zvolenou sloučeninu je tudíž.možno přidávat · do jedné z posledních reakčních zón /s výhodou do poslední zóny/ reaktoru nebo soustavy reaktorů, nebo mezi výstup z poslední reakční zóny a redukční ventil, popřípadě mezi redukční ventil a vstup do odlučovače.
Zavádění této sloučeniny se může popřípadě uskutečnit v několika z těchto míst a to jakýmkoliv vhodným zařízením, jako je například vysokotlaké čerpadlo, přičemž se uvedená sloučenina zavádí jako taková nebo v roztoku či emulzi v inertním rozpouštědle, jako je například nasycený uhlovodík.
Molární množství zaváděné sloučeniny za časovou jednotku je s výhodou 0,2 až lOnásobkem molárního množství přechodového kovu či přechodových kovů obsažených v katalyzátorové soustavě, přiváděného za časovou jednotku.
Jako organolithného derivátu je při způsobu podle vynálezu možno použít methyllithia, ethyl lithia, n-propyllithla, lfloproyllithia, normálního, sekundárního a terciárního butyllithia a fenyllithia.
Jako organohořečnatého derivátu je možno použít směsnou organohořečnatou sloučeninu obecného vzorce R-Mg-X, ve kterém R znamená alifatický, cykloalifatický nebo aromatický uhlovodíkový zbytek, nebo alkylarylový nebo arylalkylový zbytek, mající 1 až 8 atomů uhlíku, a X znamená halogen, například F, Cl, Br nebo J.
Jako příklad této sloučeniny je možno uvést.chlorid, brqmid a jodid methylmagnesia, chlorid a bromid ethylmagnesia, chlorid n-propylmagnesia a isoprppylmagnesia, chloridy a bromidy η-butyl-, isobutyl-, sek.butyl- nebo terc.butylmagnesia, chloridy a bromidy n-pentyl-, η-hexyl-, n-heptyl-a a·n-oktylmagnesia, chloridy cyklopentyl- a cyklohexylmagnesia, chlorid a bromid fenylmagnesia, bromid tolylmagnesia, chlorid benzylmagnesia, bromid vinylmagnešia, chlorid a bromid allylmagnesia. .
Rovněž je možno použít pravé organohořečnaté sloučeniny obecného vzorce R-Mg-R*, ve kterém každý ze zbytků R a R*, které jsou shodné nebo různé, má význam uvedený výše pro zbytek R smíšené organohořečnaté sloučeniny.
Jako příklad je možno uvést dimethylmagnesium, difenylmagnesium, dibutylmagnesium, di-n-hexy magnesium, n-butylehhymagnesivm.
Jako organozinečnatého derivátu je možno použít dimethylzinku, diethylzinku, di-n-propylzinku, di-n-butylzinku, difenylzinku, di-orthotolylzinku. ·
Organokovové sloučeniny se obvykle použijí při způsobu podle vynálezu v podobě roztoku. Oxidu uhelnatého lze použít jako takového nebo zředěného inertním plynem, například ' dusíkem, nebo rozpuštěného pod tlakem v uhlovodíku.
Zavádění alespoň jedné sloučeniny, jak byly výše uvedeny, do reakčního prostředí na konci prvního stupně představuje velkou výhodu, spočívající v možnosti rychle přerušit polymerační popřípadě kopolymerační reakci a uchránit se snížení střední molekulové hmotnosti vzniklých polymerů popřípadě kopolymerů. Rovněž výhodná je nepřítomnost .teplotního gradientu v odlučovači nebo jeho velmi značné snížení.
Aby se dosažený výsledek ještě více zvýraznil a zejména aby se úplně zabránilo tvorbě polymerů v recirkulačních potrubích za odlučovačem, vyznačuje se. způsob podle vynálezu dále tím, že se během druhého a/nebo třetího stupně nadto zavádí do proudu recyklovaného monomeru či monomerů a popřípadě po proudu vzniklých polymerů či kopolymerů alespoň jedna sloučenina ze skupiny, zahrnující
- amidy nasycených organických kyselin se 12 až 22 atomy uhlíku,
- polyalkylenpolyoly se 4 až 500 atomy uhlíku a ‘
- sloučeniny obsahující alespoň dvě epoxidové skupiny.
Výrazu zavádění během druhého stupně je třeba rozumět tak, že se zvolená sloučenina zavádí buá těsně před odlučováním nebo během něho, vždy do reakčního prostředí, které je pod tlakem panujícím v odlučovači.
Výrazu zavádění během třetího stupně je třeba rozumět tak, že se zvolená sloučenina zavádí po odlučovacím stupni a před opětným komprimováním plynů, s výhodou před průchodem plynů studenými ' lapači.
Amidy nasycených organických kyselin použitelné podle vynálezu jsou například amid kyseliny laurové, amid kyseliny myristové, amid kyseliny palmitové, amid kyseliny stearové, amid kyseliny arašídové.
Polyalkylenpolyoly použitelné podle vynálezu jsou například polyethylenglykoly o molekulové hmotnosti 200 a ž '10 000, polypropylenglykoly o molekulové hmotnosti 250 až 4 000, kotelomery poly/ethylen - propylen/glykoly a jejich směsi.
Sloučeninami obsahujícími alespoň dvě epoxidové skupiny, kterých se používá při způsobu podle vynálezu, jsou zejména epoxidovaný sojový olej, epoxidové deriváty esterů polynenasycených organických kyselin, epoxidové deriváty sloučenin s několika aromatickými jádry, jako je diglycidylether bisfenolu A.
Množství sloučeniny, zaváděné během druhého a/nebo třetího stupně, je s výhodou 0,001 až 0,1 molu, vztaženo na 1 tunu recyklovaného monomeru či monomerů.
Níže je podrobně popsáno zařízení pro polymeraci popřípadě kopolymerací, v němž je možno provádět způsob podle vynálezu a jež je schematicky znázorněno na jediném připojeném výkresu. Sestává z polymeračního reaktoru' £, redukčního ventilu 2 reaktoru, středotlakého odlučovače £, nízkotlakého odlučovače ' ' 11, běžného cyklonu £ upraveného na dekantační nádobě' ' £, chladiče £, druhého odlučovače £, sekundárního kompresoru £, primárního kompresoru ' £ a přívodního potrubí 10 čerstvého monomeru či monomerů.
Místa zavádění sloučeniny nebo sloučenin do reakčního prostředí na konci prvního stupně jsou označena vztahovými značkami C, ' D a E.
Místo zavádění sloučeniny nebo sloučenin popřípadě zaváděných během druhého stupně je označeno vztahovou značkou E.
Místa zavádění sloučeniny nebo sloučenin popřípadě zaváděných během třetího stupně jsou označena vztahovými značkami A a' B.
Dále uvedené příklady vynález blíže objasňují aniž by omezovaly jeho rozsah.
Příklad 1 /porovnávací/
Použité zařízení je schematicky znázorněno na připojeném výkresu /jeho popis je uveden výše/. Zahrnuje autoklávový reaktor ' £ se třemi zónami, jejichž provozní'teploty jsou 210, 260 a 280 °C. V l <o reaktoru se za tlaku 80 MPa kopolymeruje směs, sesvající z etylenu v hmotnostním množství 60 % a z but-l-enu v hmotnostním množství 4Ó %, v přítomnosti katalyzátorové soustavy /TiCl^, AlCl^, VCl3//3/C2H5/3Al zavádo prvých dvou reakčních zón a v přítomnosti vodíku v molárním množství 0,1 %, čímž se získá kopolymer o indexu toku taveniny /měřeném podle normy ASTM D 1238-73/ v rozmezí 0,1 až 0,15 g/min. Střední doba setrvání katalyzátorové soustavy v reaktoru je.40 sekund. Odlučovač pracuje obvykle za tlaku 25 MPa.
V tabulce I jsou uvedeny dosažené výsledky:
Д T znamená teplotní gradient mezi horní a dolní částí odlučovače 7, vyjádřený ve °C,
TB2 znamená hmotnostní množství /v %/ but-2-enu, obsaženého v recyklovaných plynech, přičemž se vzorek pro analýzu odebírá na výstupu z dekantační nádoby 7.
Při postupu podle tohoto příkladu dochází к obtížím při Čištění dekantační nádoby, a velmi rychle к velice značnému vzrůstu tlakové ztráty mezi výstupem z odlučovače' 7 a sací Stranou sekundárního kompresoru' _8.
Příklady 2 až 3
Zařízení a podmínky při polymerací popřípadě kopolymeraci jsou stejné jako v příkladu 1.
V místě C se zavádí sloučenina, rovněž uvedená v připojené tabulce I, v množství 1 molu na 1 gramatom titanu + vanadu, obsažených v použité katalyzátorové soustavě. Butyllithium se přidává v roztoku v heptanu o koncentraci 1 mol/litr, a oxid uhelnatý v roztoku v methylcyklohexanu. Teplota v třetí reakční zóně se sníží asi o 15 °C.
Dekantační nádoba 7 se čistí méně nesnadno než v příkladu 1 a nedochází к výraznějšímu zvýšení tlakové ztráty mezi výstupem z odlučovače J a sáním sekundárního kompresoru JL
Příklad 4 /porovnávací/
Zařízení a podmínky při polymeraci popřípadě kopolymeraci jsou stejné jako v příkladu 1.
Postupuje se podle způsobu z francouzského patentového spisu č. 2 302 305, V místě'C se přivádí stearát vápenatý v množství 1 molu na 1 gramatom titanu + vanadu, obsažených v katalyzátorové soustavě.
Teplota ve třetí reakční zóně se sníží asi o 10 °C. Získané výsledky jsou uvedeny v tabulce I.
Příklad5
Zařízení a podmínky při polymeraci popřípadě kopolymeraci jsou stejné jako v příkladu 1.
V místě C se zavádí roztok butyllithia o koncentraci 1 mol/litr v heptanu, v množství mol butyllithia na 1 gramatom titanu + vanadu, obsažených v katalyzátorové soustavě. Teplota ve třetí reakční zóně je snížena o 15 °C.
Kromě toho se v každém ze zaváděcích míst E, A a 13 přidává 0,027 inolu amidu kyseliny stearové na 1 tunu směsi ethylenu s but-l-enem, obsažené v recirkulovaných plynech.'Amid kyseliny stearové se použije rozpuštěný v parafinovém oleji o koncentraci 50 g/litr.
Získají se tyto výsledky:
Množství but-2-enu obsaženého v recyklovaných plynech, z nichž se odebere vzorek pro analýzu na výstupu z dekantační nádoby 7' činí 1,5 %.
Tuky zachycené v cyklonu _4 a v dekantační nádobě 7 mají index toku taveniny, měřený podle normy ASTM D 12 38-73 , roven 5 g/min v cyklonu _4 a -4 g/min v dekantační nádobě J7»
Tlaková ztráta mezi výstupem z odlučovače 2 a sáním sekundárního kompresoru\8, která činí na začátku 3,5 MPa, zůstává na této hodnotě 3,5 MPa po uplynutí 50 hodin nepřetržitého provozu, načež se velmi pomalu zvýší na 4 MPa po 100 hodinách nepřetržitého provozu a na 5 MPa po 200 hodinách nepřetržitého provozu.
Teplotní gradient mezi horní a dolní Částí odlučovače £' je nulový.
Tabulka I
příklad sloučenina množství Δτ ТВ 2
‘ č. /moly/g-atom Ti + V/ /°с/ /%/
1 - 25 6
2 oxid uhelnatý 0,25 0 0,5
3 butyllithium 1,25 0 2
4 stearát vápenatý 1 18 5
Příklad 6
Polymerační zařízení a podmínky jsou stejné jako v příkladu 1.
Do polymeračního zařízení se v místě C přivádí n-butylethylmagnesium v množství 10 molů na 1 gramatom titanu + vanadu, obsažených v použité katalyzátorové soustavě, získá se polymer o indexu toku taveniny 0,7.
Příklad 7
Polymerační zařízení a podmínky jsou stejné jako v příkladu 1.
Do polymeračního zařízení se v místě C přivádí diethylzinek v množství 2 mplů na 1 gramatom titanu + vanadu, obsažených v použité katalyzátorové soustavě.
Příklade,
Polymerační zařízení a podmínky jsou stejné jako v příkladjí 1.
Do polymeračního zařízení se v místě C přivádí di-n-hexylmagnesium v množství 2,5 molu na 1 gramatom titanu + vanadu obsažených v použité katalyzátorové soustavě.
V každém z příkladů 6 až 8 je rozdíl mezi teplotou v horní a dolní části odlučovače £ nulový, a prakticky nedochází ke zvýšení tlakové ztráty mezi výstupem z odlučovače £ a sáním sekundárního kompresoru £.

Claims (4)

  1. PŘEDMĚT VYNÁLEZU
    1. Způsob nepřetržité výroby homopolymerů ethylenu nebo kopolymerů ethylenu s alespoň jedním alfa-ole,finem o 3 až 8 atomech uhlíku, při němž se postupně 1 v prvním stupni polymeruje popřípadě kopolymeruje ethylen při teplotě 180 až 320 °C za tlaku 30. až 250 MŘa v přítomnosti katalyzátorové soustavy, zahrnující jednak alespoň jednu halogenovou sloučeninu přechodového kovu ze skupiny IVa až Via periodické soustavy prvků, jednak alespoň jeden iniciátor ze skupiny, sestávající z hydridů a organokovových sloučenin kovů ze skupin I až III periodické soustavy prvků, přičemž hodnota poměru molárního množství iniciátoru к molárnímu množství sloučeniny přechodového kovu je v rozmezí 1 až 10, ve druhém stupni se za tlaku 10 až 50 MPa oddělí vzniklý polymer popřípadě kopolymer od od nezreagovaného monomeru či monomerů, ve třetím stupni se nezreagovaný monomer či monomery recyklují a
    241147 t ve čtvrtém stupni se znovu komprimují až na provozní tlak při polymeraci popřípadě kopolymeraci, vyznačující se tím, že se do reakčního prostředí přidá na konci prvního stupně jako sloučenina schopná redukovat přechodový kov nebo přechodové kovy katalyzátorové soustavy alespoň jedna sloučenina ze skupiny, zahrnující organolithné, organohořečnaté a organozinečnaté-sloučeniny a oxid uhelnatý, přičemž molární množství sloučeniny schopné redukovat přechodový kov či přechodové kovy katalyzátorové soustavy, zaváděné za časovou jednotku činí 0,2 až lOnásobek molárního množství přechodového kovu či přechodových kovů katalyzátorové soustavy, zaváděných za časovou jednotku. .
  2. 2. Způsob podle bodu 1, vyznačující se tím, že jako organolithné sloučeniny se použije butyllithia.
  3. 3. Způsob podle bodů 1 a 2, vyznačující se tím, že se kromě toho přivádí během druhého a/nebo třetího stupně do proudu recyklovaného monomeru či recyklovaných monomerů a popřípadě do proudu vzniklých polymerů či kopolymerů alespoň jedna sloučenina ze skupiny, zahrnující amidy nasycených organických kyselin o 12 až 22 atomech uhlíku, polyalkylenpolyoly se 4 až 500 atomy uhlíku, a sloučeniny mající alespoň dvě epoxidové skupiny, přičemž množství zaváděné sloučeniny je v rozmezí 0,001 až 0,1 molu, vztaženo na 1 tunu recyklovaného monomeru či recyklovaných monomerů.
  4. 4. Způsob podle bodu 3, vyznačující se tím, že jako amidu organické kyseliny se použije amidu kyseliny stearové.
CS839881A 1982-12-24 1983-12-23 Method of ethylene homopolymers or ethylene copolymers uninterrupted production with at least one alpha-olefin with 3 till 8 carbon atoms CS241147B2 (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
FR8221737A FR2538399B1 (fr) 1982-12-24 1982-12-24 Procede continu perfectionne de fabrication d'homopolymeres ou de copolymeres de l'ethylene

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CS988183A2 CS988183A2 (en) 1985-07-16
CS241147B2 true CS241147B2 (en) 1986-03-13

Family

ID=9280490

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS839881A CS241147B2 (en) 1982-12-24 1983-12-23 Method of ethylene homopolymers or ethylene copolymers uninterrupted production with at least one alpha-olefin with 3 till 8 carbon atoms

Country Status (15)

Country Link
US (1) US4755572A (cs)
EP (1) EP0115233B1 (cs)
JP (1) JPS59172506A (cs)
AT (1) ATE30037T1 (cs)
AU (1) AU566568B2 (cs)
BR (1) BR8307071A (cs)
CA (1) CA1226399A (cs)
CS (1) CS241147B2 (cs)
DE (1) DE3373910D1 (cs)
ES (1) ES8500292A1 (cs)
FI (1) FI76356C (cs)
FR (1) FR2538399B1 (cs)
IN (1) IN161753B (cs)
NO (1) NO834795L (cs)
PT (1) PT77892B (cs)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE3331877A1 (de) * 1983-09-03 1985-03-21 Hoechst Ag, 6230 Frankfurt Verfahren zur herstellung einer polypropylen-formmasse

Family Cites Families (19)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB832996A (en) * 1956-11-07 1960-04-21 Harold Newby Improvements in the working up of low pressure polyolefines
FR1267771A (fr) * 1957-11-07 1961-07-28 Montedison Spa Perfectionnements à la préparation des polymères d'alpha-oléfines et autres hydrocarbures vinyliques
BE593590A (cs) * 1959-07-31
FR1268693A (fr) * 1959-08-17 1961-08-04 Shell Int Research Procédé de polymérisation catalytique d'oléfines
GB884116A (en) * 1960-09-30 1961-12-06 Shell Res Ltd Improvements in or relating to the manufacture of polyolefins
GB967619A (en) * 1962-05-30 1964-08-26 Montedison Spa Stereospecific polymerisation of alpha-olefins
FR1358111A (fr) * 1962-05-30 1964-04-10 Montedison Spa Procédé de polymérisation stéréospécifique d'alpha-oléfines et produits obtenus par ce procédé
DE2001183C3 (de) * 1970-01-13 1980-01-31 Chemische Werke Huels Ag, 4370 Marl Verfahren zur Unterbrechung und Wiederingangsetzung von Olefinpolymerisationen
SU467909A1 (ru) * 1973-03-13 1975-04-25 Грозненский Филиал Научно-Производственного Объединения "Пластполимер" Способ получени полипропилена
DE2361508C3 (de) * 1973-12-11 1979-03-29 Ruhrchemie Ag, 4200 Oberhausen Verfahren zur Herstellung von Polyäthylen mit einem Molekulargewicht fiber 500 000
FR2302305A1 (fr) * 1975-02-28 1976-09-24 Charbonnages Ste Chimique Procede perfectionne de polymerisation et de copolyme
FR2385745A1 (fr) * 1977-03-31 1978-10-27 Charbonnages Ste Chimique Procede de polymerisation de l'ethylene, sous pressions elevees, avec recyclage
FR2402668A1 (fr) * 1977-09-12 1979-04-06 Solvay Procede pour la separation des polyolefines fabriquees a basse pression
DE2841646C2 (de) * 1978-09-25 1986-05-07 Basf Ag, 6700 Ludwigshafen Verfahren zur Unterbrechung und Wiederingangsetzung der Homo- und Copolymerisation von alpha -Monoolefinen
FR2460306A1 (fr) * 1979-07-05 1981-01-23 Charbonnages Ste Chimique Procede de production de polymeres de l'ethylene et appareil pour sa mise en oeuvre
US4331791A (en) * 1980-08-15 1982-05-25 Phillips Petroleum Company Polymerization process using high molecular weight epoxides
US4412025A (en) * 1981-03-11 1983-10-25 Union Carbide Corporation Anti-block compounds for extrusion of transition metal catalyzed resins
US4419473A (en) * 1981-06-22 1983-12-06 Milliken Research Corporation Polyolefin plastic compositions having improved transparency
JPS5922910A (ja) * 1982-07-29 1984-02-06 Sumitomo Chem Co Ltd エチレン重合体またはエチレン共重合体の製造方法

Also Published As

Publication number Publication date
FR2538399A1 (fr) 1984-06-29
FR2538399B1 (fr) 1986-06-06
FI834753A0 (fi) 1983-12-22
AU566568B2 (en) 1987-10-22
PT77892B (fr) 1986-04-11
DE3373910D1 (en) 1987-11-05
EP0115233B1 (fr) 1987-09-30
ES528385A0 (es) 1984-10-16
PT77892A (fr) 1984-01-01
US4755572A (en) 1988-07-05
FI834753A7 (fi) 1984-06-25
CA1226399A (fr) 1987-09-01
FI76356C (fi) 1988-10-10
ATE30037T1 (de) 1987-10-15
AU2289983A (en) 1984-06-28
JPH0430407B2 (cs) 1992-05-21
IN161753B (cs) 1988-01-30
JPS59172506A (ja) 1984-09-29
FI76356B (fi) 1988-06-30
NO834795L (no) 1984-06-25
EP0115233A1 (fr) 1984-08-08
ES8500292A1 (es) 1984-10-16
BR8307071A (pt) 1984-07-31
CS988183A2 (en) 1985-07-16

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP3553069B2 (ja) 広い分子量分布を有するポリエチレンを製造するための方法
EP0004645B1 (en) Low pressure preparation of ethylene copolymers in fluid bed reactor
US9587047B2 (en) Process for the production of bimodal polyethylene in the presence of this catalyst system
CA1259447A (en) Method of catalyst deactivation
CA1085096A (en) Method for the production of a low density polyethylene
CN105793291B (zh) 用于制造聚乙烯组合物的多阶段法
NO167463B (no) Fremgangsmaate for polymerisasjon av olefiner under anvendelse av en ziegler-natta-katalysator og to organometalliske forbindelser.
JPS61218606A (ja) α−オレフイン重合体の製造法
EP0274536A1 (en) Polyolefin composition for injection molding
KR20120115273A (ko) 수소 제거가 개선된 멀티모달 폴리올레핀 중합체의 제조 방법
JPH08504883A (ja) 幅広い分子量分布を示すポリエチレンの製造方法
JPS629601B2 (cs)
CA1197350A (en) Process for preparing a copolymer
CS241147B2 (en) Method of ethylene homopolymers or ethylene copolymers uninterrupted production with at least one alpha-olefin with 3 till 8 carbon atoms
CS241145B2 (en) Method of ethylene homopolymers or ethylene copolymers uninterrupted production with at least one alpha-olefin
JPH0826093B2 (ja) α−オレフインの重合法
CS241146B2 (en) Method of ethylene homopolymers or ethylene copolymers uninterrupted production with at least one alpha-olefin with 3 till 8 carbon atoms
US4448944A (en) Process for the preparation of a polyolefin, and a catalyst for this process
NO167095B (no) Fremgangsmaate for fremstilling av en buten-1-polymer.
US7193022B2 (en) Method of polymerization and copolymerization of ethylene
US4719270A (en) Process for production of polyethylene
GB2133020A (en) Polymerising olefins with an improved Ziegler catalyst
JP3095800B2 (ja) オレフィン重合体の製造
JP2834214B2 (ja) プロピレンブロック共重合体の製造法
GB2102439A (en) Process for preparing polyolefins