CS232719B2 - Method of 6-alpha-carbaprostaglandine derivatives production - Google Patents

Method of 6-alpha-carbaprostaglandine derivatives production Download PDF

Info

Publication number
CS232719B2
CS232719B2 CS819138A CS913881A CS232719B2 CS 232719 B2 CS232719 B2 CS 232719B2 CS 819138 A CS819138 A CS 819138A CS 913881 A CS913881 A CS 913881A CS 232719 B2 CS232719 B2 CS 232719B2
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
acid
group
free
yloxy
alkyl
Prior art date
Application number
CS819138A
Other languages
English (en)
Other versions
CS913881A2 (en
Inventor
Werner SKUBALA
Bernd Raduechel
Norbert Schwarz
Helmut Vorbrueggen
Jorge Casals-Stenzel
Ekkerhard Schillinger
Michael H Town
Original Assignee
Schering Ag
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Schering Ag filed Critical Schering Ag
Publication of CS913881A2 publication Critical patent/CS913881A2/cs
Publication of CS232719B2 publication Critical patent/CS232719B2/cs

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D317/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings having two oxygen atoms as the only ring hetero atoms
    • C07D317/08Heterocyclic compounds containing five-membered rings having two oxygen atoms as the only ring hetero atoms having the hetero atoms in positions 1 and 3
    • C07D317/72Heterocyclic compounds containing five-membered rings having two oxygen atoms as the only ring hetero atoms having the hetero atoms in positions 1 and 3 spiro-condensed with carbocyclic rings
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P1/00Drugs for disorders of the alimentary tract or the digestive system
    • A61P1/04Drugs for disorders of the alimentary tract or the digestive system for ulcers, gastritis or reflux esophagitis, e.g. antacids, inhibitors of acid secretion, mucosal protectants
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P11/00Drugs for disorders of the respiratory system
    • A61P11/08Bronchodilators
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P7/00Drugs for disorders of the blood or the extracellular fluid
    • A61P7/02Antithrombotic agents; Anticoagulants; Platelet aggregation inhibitors
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • A61P9/12Antihypertensives
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C405/00Compounds containing a five-membered ring having two side-chains in ortho position to each other, and having oxygen atoms directly attached to the ring in ortho position to one of the side-chains, one side-chain containing, not directly attached to the ring, a carbon atom having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, and the other side-chain having oxygen atoms attached in gamma-position to the ring, e.g. prostaglandins ; Analogues or derivatives thereof
    • C07C405/005Analogues or derivatives having the five membered ring replaced by other rings
    • C07C405/0075Analogues or derivatives having the five membered ring replaced by other rings having the side-chains or their analogues or derivatives attached to a condensed ring system
    • C07C405/0083Analogues or derivatives having the five membered ring replaced by other rings having the side-chains or their analogues or derivatives attached to a condensed ring system which is only ortho or peri condensed, e.g. carbacyclins
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D309/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom, not condensed with other rings
    • C07D309/02Heterocyclic compounds containing six-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom, not condensed with other rings having no double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D309/08Heterocyclic compounds containing six-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom, not condensed with other rings having no double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D309/10Oxygen atoms
    • C07D309/12Oxygen atoms only hydrogen atoms and one oxygen atom directly attached to ring carbon atoms, e.g. tetrahydropyranyl ethers
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
    • C07F9/00Compounds containing elements of Groups 5 or 15 of the Periodic Table
    • C07F9/02Phosphorus compounds
    • C07F9/28Phosphorus compounds with one or more P—C bonds
    • C07F9/38Phosphonic acids [RP(=O)(OH)2]; Thiophosphonic acids ; [RP(=X1)(X2H)2(X1, X2 are each independently O, S or Se)]
    • C07F9/40Esters thereof
    • C07F9/4003Esters thereof the acid moiety containing a substituent or a structure which is considered as characteristic
    • C07F9/4015Esters of acyclic unsaturated acids

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • Cardiology (AREA)
  • Molecular Biology (AREA)
  • Heart & Thoracic Surgery (AREA)
  • Hematology (AREA)
  • Pulmonology (AREA)
  • Diabetes (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)
  • Nitrogen And Oxygen Or Sulfur-Condensed Heterocyclic Ring Systems (AREA)
  • Heterocyclic Compounds That Contain Two Or More Ring Oxygen Atoms (AREA)
  • Pyrane Compounds (AREA)
  • Tires In General (AREA)
  • Polyesters Or Polycarbonates (AREA)

Description

Vynález se týká způsobu výroby karbacyklických derivátů. Tyto látky je možno použít jako léčiva.
V DOS č. ' 2 845 770, 2 900 352, 2 902 442, 2 904 655, 2 909 088 a 2 912 409 se popisují (5E)- a (5Z)-6a-kar.baprostaglandinovéll2-analogy. Nomenklatura sloučenin vyrobených způsobem podle vynálezu je založena na návrhu Mortona a B-rokowa v J. Org. Chem. 44, 2880 ‘1979). Při syntéze těchto sloučenin vznikají dva isomery, které jsou charakterizovány jako (5E) nebo (5Z). Podkladem vzniku těchto isomerů je dvojná . vazba. Oba isomery tohoto prototypu je možno znázornit následujícími strukturními vzorci:
(5E) -6a-karbapr ostaglandín-h
(5Z )-6a-karbaprostaglandm-l2.
Z velmi širokého stavu techniky prostacyklinů a jejich' analogů je známo, že tato skupina látek se vzhledem ke své biologické a farmakologické účinnosti hodí k léčbě savců, včetně člověka. Použití těchto látek jako léčiv však často naráží na obtíže, protože účinnost je pro léčebné účely příliš krátkodobé. Všechny strukturní změny si . kladou za úkol zvýšit dobu účinnosti i selektivitu účinku.
Nyní bylo prokázáno, že při substituci methylové skupiny v poloze 3 <karbacyklinů kyslíkem .se . dosáhne delší doby účinku, větší
232 selektivity a lepší účinnosti. Sloučeniny, vyrobené způsobem podle vynálezu působí bronchodilatačně, hodí se к inhibici shlukování trombocytů, vasoidilatací ke snížení krevního tlaku а к inhibici sekrece žaludeční kyseliny.
Předmětem vynálezu je tedy způsob výroby karbacyklinových derivátů obecného vzorce I
Rs (!) kde
Ri znamená 'zbytek OR2, kde R2 znamená atom vodíku, Ci—C4-alkyl, nebo znamená zbytek NHRs, v němž R3 znamená zbytek Ci—Ch-karboxylové kyseliny nebo atom vodíku,
X znamená atom kyslíku,
A znamená skupinu t-rans—CH=CH—,
W znamená volnou nebo funkčně pozměněnou hydroxymethylenovou skupinu nebo volnou nebo funkčně pozměněnou skupinu
-c přičemž skupina OH má polohu a nebo β,
D znamená alkylenovou skupinu o 1 až 10 atomech uhlíku s přímým nebo rozvětveným řetězcem, popřípadě substituovanou atomy fluoru,
E znamená skupinu —·C~C— nebo skupinu —OR6=CR7, kde R6 a R7 znamenají atom vodíku nebo alkylový zbytek o 1 až 5 atomech uhlíku,
R4 znamená Ci—C4-alkyl,
Rs znamená volnou nebo funkčně pozměněnou hydroxyskupinu, a v případě, že R2 znamená atom vodíku, i solí těchto láítek s bázemi, přijatelnými z fyziologického hlediska.
Sloučeniny obecného vzorce I vytvářejí isomery (5E) a (5Z).
Alkylovými skupinami ve významu R2 mohou být alkylové skupiny s přímým nebo roz19 4 větveným řetězcem o 1 až 10 atomech uhlíku, například methyl, ethyl, propyl, isopropyl, butyl, isobutyl, terč.butyl, pentyl, isopentyl, ineopentyl, heptyl, hexyl, decyl.
Alkylové skupiny ve významu R2 mohou popřípadě nést jeden nebo větší počet substiťuentů, a to atomy halogenu, alkoxyskupiny o 1 až 4 atomech uhlíku, arylové skupiny o 6 až 10 atomech uhlíků, popřípadě substituované, dialkylaminy o 1 až 4 atomech uhlíku v alkylové části, a itrialkylamoniovou skupinu o 1 až 4 atomech uhlíku, výhodné jsou takové alkylové skupiny, které nesou jeden substituent.
Ze substituentů je možno uvést atomy fluoru, chloru nebo bromu, fenylový zbytek, dimethylaminoskupinu, diethylaminoskupinu, methoxyskupinu, ethoxyskupinu.
Výhodnými alkylovými skupinami R2 jsou alkylové skupiny o 1 až 4 atomech uhlíku, jako například methyl, ethyl, propyl, dimethylaminopropyl, isobutyl, butyl. Jako skupiny R2 padají v úvahu také arylové skupiny substituované nebo nesubstituované, například fenyl, 1-naftyl a 2-naftyl, tyto zbytky mohou být substituovány například 1 až 3 atomy halogenu, fenylovým zbytkem, 1 až alkylovými skupinami vždy o 1 až 4 atomech uhlíku, chlormethylovou skupinou, fluormethylovou skupinou, trifluormethylovou skupinou, karboxylovou skupinou, hydroxyskupinou nebo alkoxyskupinou o 1 až atomech uhlíku. Výhodné jsou substiíuenty v poloze 3 a 4 fenylového kruhu, například atom fluoru, chloru, alkoxyskupina nebo trifluormethylová skupina nebo v poloze 4, například hydroxyskupina. Cykloalkylová skupina, která také padá v úvahu pro význam R2 obsahuje 4 až 10, s výhodou 5 až 6 atomů uhlíku v kruhu. Tyto kruhy mohou být substituovány alkylovými skupinami o 1 až 4 atomech uhlíku. Jako příklad je možno uvést cyklopentyl, cyklohexyl, meithylcyklcuhexýl a adamantyl. Z heterocyklických skupin, které mohou také být ve významu R2, padají v úvahu heterocykly o 5 až 6 atomech v kruhu, které obsahují alespoň jeden heteroatom, s výhodou atom dusíku, kyslíku nebo síry. Jde tedy například o 2-furyl, 3-furyl, 2-thienyl, 2-pyridyl, 3-pyridyl, 4-pyridyl a podobně.
Zbytkem kyseliny ve významu R3 mohou být zbytky kyselin, přijatelných z fyziologického hlediska. S výhodou jde o organické karboxylové a sulfonové kyseliny o 1 až 15 atomech uhlíku, které náleží do skupiny kyselin alifatických, cykloalifatických, aromatických, aromatickoalifatických a heterocyklických. Tyto kyseliny mohou být nasycené, nenasycené a/nebo vícesytné a/nebo substituované běžným způsobem. Příkladem substituentů může být alkylový zbytek o 1 až 4 atomech uhlíku, hydroxyskupina, alkoxyskupina o 1 až 4 atomech uihlíku, oxoskupina, aminoskupina nebo atom halogenu, jako fluoru, chloru nebo bromu.
Jako příklad je možno uvést následující karboxylové skupiny:
kyselina mravenčí, kyselina octová, kyselina propionová, kyselina máselná,· kyselina isomáselná, kyselina valerová, kyselina isovalerová, kyselina kapronová, kyselina enantová, kyselina kaprylová, kyselina pelargonová, kyselina kaprinová, kyselina undecylová, kyselina laurová, kyselina tridecylová, kyselina · myristová, kyselina pentadecylová, kyselina trimethylo-ctová, kyselina diethyloctová, kyselina terc.butyloctová, kyselina cyklopropyloctová, kyselina cyklopentyloctová, kyselina cyklohexyloctová, kyselina cyklopropankarboxylová, kyselina cyklohexankarboxylová, kyselina fenyloctová, kyselina fenoxyoctová, kyselina methoxyoctová, kyselina ethoxyoctová, kyselina monochloroctová, kyselina dichloroctová, kyselina trichloroctová, kyselina aminooctová, kyselina diethylaminooctová, kyselina piperidrnoctová, kyselina morfolinoctová, kyselina mléčná, kyselina jantarová, kyselina adipová, kyselina benzoová, popřípadě substituovaná atomem halogenu, · trifluormethylovou skupinou, hydroxyskupinou, alkoxyskupinou nebo karboxylovou skupinou, kyselina nikotinová, kyselina isonikotinová, kyselina furan-2-karboxylová a kyselina cyklopentylpropionová.
Ze sulfonových kyselin padají v úvahu například kyselina · methansuifonová, kyselina eithansulfonová, kyselina isopropansulfonová, kyselina β-chlorethansulfonová, kyselina butansulfonová, kyselina cyklopentansulfonová, kyselina cyklohexansulfonová, kyselina benzensulf onová, kyselina p-toluensulfonová, kyselina p-chlorbenzensuffonová, kyselina N,N-di:methylammosulfonová, kyselina N ,N - dlethy lamlnosulícnová, kyselina Ν,Ν-bis- [ β-chlorethyl jaminosulfonová, kyselina N,N-diísobutylaminosulfonová, kyselina N,N-dibutylaminooulfonová, kyselina pyrolidmosulfonová, kyselina piperidinosulfonová, kyselina piperazinosulfonová, kyselina N-methylpipeιrazmosulfooová a kyselina morfolinosulfonová.
Hydroxyskupimy ve významu Rs a W mohou být funkčně · pozměněny, například etherifikací nebo esterifikací, přičemž volné nebo funkčně pozměněné hydroxylové skupiny ve významu W mohou mít polohu α nebo β, přičemž jde s výhodou o volné hydroxylové skupiny.
Jako etherové zbytky nebo· acylové zbytky padají v úvahu známé · zbytky. Výhodné jsou snadno odštěpitelné etherové zbytky, jako například tetrahydropyranyl, tetrahydrofuranyl, a-ethoxyethyl, trimetylsilyl, dimethyl-terc.biutylsilyl a tri^-p-benzylsilyl. Z acylových zbytků padají v úvahu tytéž zbytky, které byly uvedeny ve významu R3, zejména například acetyl, propionyl, butyryl nebo benzoyl.
Z alkylových •skupin ve významu R4 padají v úvahu nasycené nebo nenasycené alkylové zbytky s přímým nebo rozvětveným řetězcem, s výhodou nasycené zbytky o 1 až 10, zejména 1 až 7 atomech uhlíku, které jsou popřípadě substituovány popřípadě substituovaným arylovým zbytkem. Jde například o methyl, ethyl, propyl, butyl, isobutyl, terc.butyl, pentyl, hexyl, heptyl, oktyl, butenyl, isobutenyl, propenyl, pentenyl, · hexenyl, benzyl a p-chlorbenzyl.
Cykloalkylová skupina, která také padá v úvahu ve významu R4, může obsahovat až 10, s výhodou 5 nebo 6 uhlíkových atomů v kruhu. Kruhy mohou být substituovány alkylovými skupinami o 1 až 4 atomech uhlíku. Jako příklad je možno uvést cyklopentyl, cyklohexyl, methylcyklohexyl a adamantyl.
Jako substituované nebo oesubstituovaoé arylové skupiny, které mohou být také ve významu Rá, padají v úvahu například následující skupiny: fenyl, 1-naftyl a 2-naftyl, popřípadě substituované 1 až 3 atomy halogenu, fenylový zbytek, 1 až 3 alkylové zbytky vždy o 1 až 3 atomech uhlíku, chlormethylová skupina, fluormethylové skupina, trifluormethylová skupina, karboxylová skupina, .alkoxyskuprna o · 1 až 4 atomech uhlíku nebo hydroxyskupma. Výhodná je substituce v poloze 3 a 4 fenylového kruhu v případě například fluoru, chloru, alkoxyskupiny o· 1 až 4 atomech uhlíku nebo trifluormethylové skupiny nebo v poloze 4 v případě hydroxyskuptnt. Z heterocyklických skupin, které také mohou být ve významu R4, padají v úvahu heterocyklické zbytky o až 6 atomech v kruhu, které obsahují alespoň jeden lieteroatom, s výhodou atom du232719 siku, kyslíku nebo síry. Jako příklady js možno uvést:
2-f'u.ryl, 2-thíenyl, 2-pyridyl, 3-pyridyl, 4-pyridyl, 3-fiuryl, 3-thienyl a podobně.
Z alkylenových skupin ve významu D padají v úvahu alkylenové zbytky s přímým nebo rozvětveným řetězcem, nasycené nebo nenasycené o 1 až 1'0, s výhodou 1 až 5 atomech uhlíku, popřípadě substituované atomy fluoru, 1,.2-methylenovo'u nebo 1,1-trimethylenovou skupinou. Jako příklad je možno uvést methylenovou skupinu, fluormethylenovou skupinu, ethylenovou skupinu, 1,2-propylenovou skupinu, ethylenovou skupinu, trimethylenovon skupinu, tetramethylenovou skupinu, pentamethylenovou skupinu, l-methyltetiramethylenovou skupinu a l-methyltrimethylenovou skupinu.
К tvorbě solí s volnými kyselinami (R2 = = H) jsou vhodné anorganické a organické báze, které jsou známy pro tvorbu solí, přijatelných z fyziologického hlediska. Jako příklad je možno uvést hydroxidy alkalických kovů, například hydroxid sodný, hydroxid draselný, hydroxidy kovů alkalických zemin, jako hydroxid vápenatý, amoniak, aminy, jako· ethanolamin, dieithanolamin, triethanolamin, N-methylglukamin, morfiolin, tris-(hydroxymethyl)methylamin a podobně.
Zvláště výhodné jsou látky, v nichž substituční E znamená trojnou vazbu nebo skupinu —CR6=CR7—, trojnásobně substituovanou.
Vynález se tedy týká způsobu výroby prostanových derivátů obecného vzorce I, a to tak, že se etherifikuje sloučenina obecného vzorce II
CH,OH I Z
CH
% (II) kde
R4, Rs, A, W, D a E mají svrchu uvedený význam, popřípadě po blokování volných bydroxylových skupin působením derivátu kyseliny halogenoctové obecného vzorce III
O
Z
Hal—CHž—C \
ORe (III) kde
Hal znamená atom chloru nebo atom bromu, a
Re znamená Ci—C4-alkylový zbytek nebo atom alkalického kovu, za přítomnosti zásady a popřípadě se v jakémkoli pořadí od sebe oddělí isomery a/ /nebo se uvolní chráněné hydroxylové Skupiny a/nebo se volné hydroxylové skupiny esiterlfikují nebo etherifikují a/nebo se esterifiikuje volná karboxylová skupina a/nebo se esterifikovaná karboxylová skupina izmýdelní nebo se karboxylová skupina převede na amid nebo na sůl působením zásady, přijatelné z fyziologického hlediska.
Reakce sloučenin obecného vzorce II s deriváty kyseliny halogenoctové obecného vzorce III se provádí při teplotě 0 až 100 QC, s výhodou 10 až 80 °C v aprotiokém rozpouštědle, nebo směsi rozpouštědel, například v dimethylsulfoxidu, dimethylformamidu, tetrahydrofuranu a podobně. Ze zásad padají v úvahu zásady, jejichž použití к etherifikaci je známé, například hydrid sodíku, terc.buitylát draslíku, butyllithluim a podobně.
Zmýdelnění esterů prostaglandinů se provádí známými způsoby, například za přítomnosti alkalických katalyzátorů.
Zavedení esterové skupiny —OR2 ve významu Ri, kde R2 znamená alkylovou skupinu o 1 až 10 atomech uhlíku se provádí známým způsobem. Karboxylové sloučeniny se například uvedou v reakci s diazouhlovodíky známým způsobem. Esterifikace působením diazouhlovodíků se provádí například tak, že se smísí roztok diazouhlovodíku v inertním rozpouštědle, s výhodou v diethyletheru s karboxysloučeninou ve stejném nebo odlišném inertním rozpouštědle, například methylenchloridu. Po skončené reakci po 1 až 30 minutách se rozpouštědlo odstraní a ester se běžným způsobem čistí. Dlazoalkany jsou známé nebo je možno je připravit známým způsobem [ Org. Reactions sv. 8, str. 3'89 až 3914 (1954)].
Zavedení esterové skupiny —OR2 ve významu Ri, kde R2 znamená substituovanou nebo nesubstiituovanou arylovou skupinu se rovněž provádí známým způsobem. Podstupuje se například tak, že se 'uvedou v reakci karboxysloučeniny s odpovídajícími arylhydroxysloučeninami a dicyklohexylkarboiimidem v přítomnosti vhodné zásady, například pyridinu nebo triethylaminu v inertním rozpouštědle. Z rozpouštědel padají v úvahu methylenchlorid, ethylenchlorid, 'Chloroform, ethylester kyseliny octové, teitrahydrofuran, s výhodou chloroform. Reakce se provádí při teplotě —30 až +50%, s výhodou při teplotě +10 °C.
Prostaglandinové deriváty obecného vzorce I, v nichž Ri znamená hydroxylovou skupinu je možno převádět na soli příslušným množstvím odpovídající anorganické zásady nebo neutralizací.
Pevné anorganické soli se získají například rozpuštěním odpovídající volné prostaglandinové kyseliny ve vodě, která obsahuje siiechiometrické množství zásady po· odpaření vody nebo po přidání rozpouštědla, mísitelného s vodou, například alkoholu nebo acetonu.
Výroba solí s aminy se provádí běžným způsobem. K tomuto účelu se rozpustí prostaglandmová kyselina ve vhodném, rozpouštědle, například ethanolu, acetonu, diethyletheru nebo benzenu a přidá se alespoň istechiomatrické množství aminu. Sůl se vysráží v , prvně formě nebo se izoluje po odpaření rozpouštědla běžným způsobem.
Volné skupiny OH je možno funkčně pozměnit známým. způsobem. K zavedení etherové ochranné skupiny se například provádí reakce s dihydropyranem v methylenchloridu nebo chloroformu za použití kyselého kondenzačního činidla, například kyseliny p-toluensultomo-vé. Dihydropyran se použije v přebytku, s výhodou ve · 4- . až 10násobném přebytku teoretického množství. Reakce je obvykle při teplotě 0 až 30 °C ukončena za 15 až 30 minut.
Zavádění acylové ochranné skupiny se provádí tak, že se sloučenina obecného vzorce I uvádí· v reakci známým způsobem s derivátem karboxylové kyseliny, jako například chloridem, anhydridem a podobně.
Uvolnění funkčně pozměněné hydroxylové skupiny na sloučeninu obecného vzorce I se provádí známým způsobem. S výhodou se odštěpení eitherové ochranné skupiny provádí ve vodném roztoku .organické kyseliny, například kyseliny octové, propionové a .podobně nebo ve vodném roztoku anorganické kyseliny, například kyseliny chlorovodíkové. Ke zlepšení rozpustnosti je účelné · přidat inertní organické rozpouštědlo, mísitelné s vodou. Vhodnými organickými rozpouštědly jsou například alkoholy, jako methanol a. ethanol a ethery, jako· dimethoxyethan, dioxan a tetrahydrofuran. Tetrahydroturan je nejvýhodnější. Odštěpení se s výhodou provádí . .při teplotě 20 až 80 °C.
Odštěpení silyletherové ochranné skupiny se například provádí tetrabutylamoniumfluoridem. Jako rozpouštědlo je vhodný tetrahydroturan, diethylether, dioxan, methylenchlorid a podobně. Odštěpení se s výhodou provádí při teplotě 0 až 80 °C.
Zmýdelnění acylových skupin se provádí například použitím uhličitanů nebo hydroxidů alkalických kovů nebo kovů alkalických zemin v alkoholu nebo vodném roztoku alkoholu. Z alkoholů padají v úvahu alifatické alkoholy, jako například .methanol, ethanol, butanol a podobně, s výhodou methanol. Z uhličitanů a hydroxidů alkalických kovů je vhodné uvést soli draselné a sodné, s výhodou soli draselné. Z uhličitanů a hydroxidů kovů alkalických . zemin je například možno. uvést uhličitan vápenatý, hydroxid vápenatý a uhličitan harnatý. Re10 akce se provádí při teplotě —10. až 70 °C, s výhodou 25 °C.
Zavedení amidové skupiny NHR3 ve významu Ri se provádí známým způsobem. Karboxylová skupina obecného vzorce I (Rž = Hj se nejprve převede za přítomnosti terciárního aminu, například triethylaminu .působením isobutylesteru kyseliny chlormravenčí na směsný anhydrid. Reakce .směsného anhydridu s alkalickou solí odpovídajícího amidu nebo amoniaku (R3 = H) se provádí v inertním rozpouštědle nebo směsi rozpouštědel, například tetrahydrofuranu, dimethoxyethanu, dimethylformamidu, trlamidu kyseliny hexamethylfosforečné při teplotě —30 až +60 °C, s výhodou při teplotě 0 až 30 °C.
Další možnost zavedení amidové skupiny NHR3 ve významu Ri je reakce kyseliny 1-karboxylové obecného vzorce I (R2 .—. H), v níž . jsou volné hydroxyskupiny, popřípadě chráněny, se sloučeninou obecného vzorce IV
O=C=N — R3 (IV) kde
Rs má svrchu uvedený význam.
Reakce sloučenin obecného vzorce I (Ri = — OH) s isokvanátem obecného vzorce IV se provádí popřípadě za přítomnosti terciárního aminu, například triethylaminu nebo pyridinu. Reakci je možno provádět bez rozpouštědla nebo. v inertním rozpouštědle, s výhodou acetonitrilu, tetrahydrofuranu, acetonu, dimethylacetamidu, methylenchloridu, diethyletheru, toluenu při teplotě —80 až 100 °C, .s . výhodou 0 až 30' °C.
V případě, že výchozí látka obsahuje v prostanovém .zbytku skupiny OH, účastní se tyto skupiny reakce. V případě, že jsou požadovány výsledné produkty, které obsahují v prostanovém zbytku volné hydroxylové skupiny, vychází se s výhodou z výchozích látek, v nichž jsou tyto hydroxylové skupiny chráněny snadno odštěpitelnými etherovými nebo acylovými zbytky.
Sloučeniny obecného vzorce II, které jsou výchozími látkami, je možno získat například tak, že se známým způsobem uvede v reakci aldehyd . obecného vzorce V (DOS č. 28 45 770).
CHO
(V) s fosfonátem obecného vzorce VI
CHsO OO
ΜII
P—CH2—C—D—E—R4 .(VI) /
CHsO kde
D, E .a Rá mají svrchu uvedený význam, olefinizační reakcí na keton obecného vzorce VII
O
Rs (IX/ kde
kde
D, E a Rá mají .svrchu uvedený význam.
Po. redukci ketoskupiny borohydridem zinku nebo borohydridem sodíku nebo reakcí s alkylmagnesiumbromidem nebo alkyllithiem s následným dělením eplmerů a popřípadě hydrogenací dvojné vazby se získají sloučeniny obecného vzorce VIII
f VM) kde
A, W, D, E, Rd mají svrchu uvedený význam.
Zmýdelnění esterové skupiny, například uhličitanem draselným v .methanolu a odštěpení ketalu ve vodném roztoku kyseliny octové a popřípadě funkční pozměnění volné hydroxylové skupiny, například etherlfikací dihydropyranem poskytuje keton obecného vzorce - IX
A, W, D, E, R4 a Rs mají svrchu uvedený význam.
Po olefinizaci působením trlethylesteru kyseliny fosfonoctové nebo trimethylesteru kyseliny fosfonoctové a následnou redukcí lithiumaluminiumhydridem se získají sloučeniny obecného vzorce II, s isomerií na dvojné vazbě, isomery je popřípadě možno oddělit.
Výroba fosfonátu obecného- vzorce VI se provádí známým způsobem reakcí aniontu dimethylesteru kyseliny methylfosfonové s esterem obecného vzorce X
O
C—D—E—Rr /
RsO (X) kde
D, E, R4 mají svrchu uvedený význam a
R6 znamená alkylový zbytek o 1 až 5 atomech uhlíku.
Sloučeniny vyrobené způsobem podle vynálezu snižují krevní tlak a působí bronchodflatačně. Jsou dále vhodné k ínhíbici shlukování trombocytů. Mimoto jsou nové prostacyklinové deriváty obecného - vzorce- . I cennými farmaceutickými účinnými látkami. Mají vhodné spektrum účinku, ve srovnání s odpovídajícími prostaglandlny mají vyšší specifičnost a především podstatně delší dobu účinku. Ve srovnání s PGIa . jsou stálejší. Vyšší specifičnost nových prostaglandinů, vzhledem k jednotlivých tkáním je možno prokázat při pokusech na orgánech s hladkými .svaly, například na tenkém střevě morčete nebo na izolované průdúšnici králíka, kde dochází k podstatně menší stimulaci než při podání přírodních prostaglandinů typu E, A nebo F.
Nové analogy prostaglandinů . mají vlastnosti, typické pro prostacykliny, například pokles periferního tepenného a koronárního odporu, inhibíci shlukování trombocytů
232710 a rozpouštění trombů, vytvořených z destiček, ochrana buněk srdečního svalu a tím · i pokles systemického krevního tlaku bez poklesu tepového objemu a koronárního průtoku. Jsou proto vhodné k léčbě mrtvice, profylaxi a léčbě koronárních srdečních onemocnění, koronární trombózy, srdečního infarktu, onemocnění periferních tepen, arteriosklerózy a trombózy, léčbě šoku, inhibici bronchiálních křečí, inhibici sekrece žaludeční kyseliny a ochrany slizničních buněk v žaludku a střevě. Mimoto· mají antialergické vlastnosti, vedou k poklesu cévního odporu v plicích a krevního tlaku v plicích, podporují prokrvení ledvin, je· možno· je · použít místo heparinu nebo jako pomocný prostředek při dialýze a hemofiltraci, ke konzervaci konzerv krevní plasmy, zejména v případě krevních destiček, k Inhibici toxikózy těhotných, ke zmírnění porodních bolestí, zvýšení prokrvení mozku a podobně.
Mimoto mají sloučeniny vyrobené způsobem podle vynálezu antiproliferativní vlastnosti, zřejmě v důsledku ochrany jaterních a pankreatických buněk. Mimoto je tyto látky možno podávat spolu s blokátory sympatlku nebo diuretiky.
Dávka uvedených sloučenin je 1 až 1500 /zg/kg a den u lidí. Jednotlivá dávka ·ve směsi s nosičem, přijatelným z farmaceutického hlediska je 0,01 až 100 mg.
Při nitrožilní injekci u bdělých krys s vysokým krevním tlakem v dávce· 5„ 20 a 100 μ/ tělesné hmotnosti mají sloučeniny podle vynálezu silnější vliv na snížení krevního tlaku a déletrvající účinek než PGE2 a PGA2, aniž by docházelo k průjmům jako pří použití PGE2· nebo k srdečním arytmlím jako při *použití PGA?.
Při nitrožilní injekci u králíků v narkóze mají tyto· látky ve srovnání s PGE2 a s PGA2 silnější a podstatně delší · účinek na pokles krevního tlaku, aniž by při tom byla ovlivněna funkce jiných orgánů, které obsahují hladké svaly.
Pro· parenterální podání se používají sterilní injekční olejové nebo vodné roztoky. Pro perorální podání jsou vhodné například tablety, dražé nebo kapsle. Dávka pro ampuli je 0,ϋ až 0,5 mg, pro tabletu 0,1 až 1 miligram.
Sloučeniny obecného· vzorce I vyrobené způsobem podle vynálezu je možno zpracovat na léčebné prostředky při použití běžných pomocných látek a nosičů.
Účinné látky vyrobené způsobem podle vynálezu je možno používat s běžnými známými pomocnými látkami, například pro výrobu léčiv, vhodných k zajištění poklesu krevního tlaku.
Vynález bude osvětlen následujícími příklady.
Příklad 1 (5E)- (16RS) -16-methyl-3-oxa-18,18,19,19tetradehydro-Sa-karbapirostaglandin-12·
K roztoku · 530 mg 2-/(E)-(lS,5S,6R,7RJ-7- (tetrahy dr opyr an-2-yloxy] -6- [ [ E) - (3S,4RS j -4-methyl-3- [ tetrahydr opyr an-2-yloxy) okt-l-en-6-lnyl · ] bicyiklof 3,3,0 ] oktan-3-yliden/ethan-l-ol ve 3 ml tetrahydrofuranu se přidá při teplotě 10 °C 0,77 ml roztoku butyllithia v hexanu o koncentraci 1,52 M, směs se míchá 5 minut, pak se smísí se 3 ml dimethylformamidu a 4 ml dimethylsuífoxidu a přidá se ještě 225 mg lithné soli kyseliny chloroctové. Pak se směs míchá 24 hodin při teplotě místnosti, vlije se do směsi vody a ledové drti, okyselí 10% kyselinou citrónovou, směs se extrahuje etherem, organický extrakt se promyje roztokem chloridu sodného, vysuší síranem hořečnatým a odpaří ve vakuu. Po chromatograflí odparku na silikagelu se získá při použití směsi ethylesteru kyseliny octové a isopropanolu v poměru 8 : 2 jako produkt 290 mg (5E) - (16RS ) -16-methyl-3-oxa-18,18,19,19-tetrahydro-6a-karbaprostaglandm-l2-ll,15-bis- (tetrahydr opyrany letheru).
K odstranění ochranných skupin se míchá 290· mg bis-tetřahydřopyranyletheru s 28 ml směsi kyseliny octové, vody a tetrahydrofuranu v poměru 65 : 35 : 10 16 hodin při teplotě místnosti a směs se pak odpaří ve vakuu. Odparek se chromatografuje· na silikagelu při použití ethylesteru kyseliny octové a kyseliny octové v poměru 99 : 1. Tímto způsobem se získá 105 mg výsledného produktu jako· bezbarvý olej.
Výchozí materiál je možno získat následujícím způsobem:
la
2-1 (E) - (1S,5-S,6R,7R) -7- (tetrahydropyran-2-yloxy ] -6- [ (E ]-(3S,4RS] -4-methyl-3- [tetrahydr opyran-2-yloxy J -okt-l-en-6-inyl ] -bicyklo[ 3,3,0· ] -ókkan-2-yllden/-eΐhanol-l-ol k roztoku 4,0 g triethylesteru kyseliny fosfonoctové v · 80 ml tetrahydrofuranu se přidá při teplotě 0 °C 1,73 g terc.butylátu draselného, · směs se míchá 10 minut a pak se smísí s roztokem 4,41’5 g (lR,5S,6R,7R]-7- (tetrahydr opyr an-2-yloxy] -6- [ (E) - [ 3S,4RS) -4-methyl-3- (tetrahydropyran-2-yloxy] -okt-l-en-6-inyl ] -bicyklo [ 3,3,0 ·] -oktan-3-onu ve 45 ml toluenu a směs se míchá 20 hodin při teplotě · místnosti. Pak se zředí 600 ml etheru, jednou se protřepe s vodou, jednou s 2tt% hydroxidem sodným, načež · se promyje vodou do· neutrální reakce, vysuší síranem hořečnatým a Odpaří ve vakuu. Odparek se nechá projít silikagelem při po
1S užití směsi hexanu a etheru v poměru 3 : 2. Tímto způsobem se získá 3,7 g nenasyceného esteru ve formě bezbarvého oleje.
Spektrum v infračerveném světle má maxima . při
2945, 2870, 1700, 1655, 970
1,2 g lithiumaliimlniwBhydri'du se po částech přidá při teplotě 0°C za . stálého míchání k roztoku 3,9 g svrchu uvedeného esteru ve 130 ml etheru a směs se SOminut míchá při teplotě 0 °C. Přebytek reakčních složek se odstraní tak, že se po kapkách přidává ethylester kyseliny octové, přidá se 6 ml vody, směs se 2 hodiny míchá při teplotě 20 °Č, načež se zfiltruje a odpaří ve vakuu. Odparek se chromatografuje na silikagelu při použití etheru a hexanu v poměru 3 : 2. Tímto způsobem se jako nepolární sloučenina získá 1,05 g 2-/(Z)-(lS,5S,6R,7R)-7-(tetrahydropyran-2-yloxy) -6- [ (E) - (3S,4RS) -4-methyl-3~ (tetrahydropyran-2-yloxy) -okt-l-en-6-inyl] -biicykloj 3,3,0 ]-oktan-3-yliden/ethan-l-olu a 2,2 g svrchu uvedeného výsledného produktu ve formě bezbarvého oleja.
Spektrum v infračerveném světle má maxima při
3605, 3450, 2940, .2865, 1600, 970/cm.
Příklad 2 (1Z) - (16RS )-16-methyl-3~cxa~18,18,19,19~tetгadehydro-6a-karbaprosaagladιdl·n-I2
Analogicky jako· v příkladu 1 se získá z 490 mg allylalkoholu v konfiguraci Z podle příkladu la celkem. 85 mg výsledné látky ve formě bezbarvého oleje.
Spektrum v infračerveném světle v chloroformu má maxima při
3340 (široké), 2920·, 1722, 1600, 1420· 966/ centimetrů.
Příklad 3 (5E)- (16RS) -tetradehydro^a-karbaprosaagaandin-L·
Analogicky jako v příkladu 1 se získá z 0,5 g 2-/^)-(13,bS^RJRJ-y-ttetrahydropyran-2-yloxy) -6- [ (E) - (3S,4RS)-4-methyl-3- (tetrahydropyran-2-y loxy) -non-l-em-O-myl ] -bicyklo [ 3,3,0 ] oktan-3-yllden/ethan-l-olu a 220 mg lithné soli kyseliny chlorovodíkové a 260 mg (5E)-(16RS)-16,20-dimethyl-3-oxa-18,18,19,19-tetradehydrol6a.-karbaprostaglandln- 12-11,15-bis- (tetra-hydropyranylether). Po .odštěpení ochranných skupin se získá 90 mg výsledné látky ve formě bezbarvého
Spektrum v infračerveném světle má maxima .při
3400 (široké), 2920, 1721, 1600, 1420, 966/cm.
Výchozí látku je možno získat následujícím způsobem:
(1R,5S,6R„7R )-3,3-ethylendioxy-7-benzoyloxy-6- [ (E) - (3S,4RS) -3-hydroxy-4-methyl-non-llen-6-inyl ] bicýklo [ 3,3,0 ] oktan
K suspenzi 1,46 g hydridu sodíku (55'% suspenze v oleji) ve 130 ml dimethoxyethanu (DME) se po kapkách přidá při teplotě 0 QC roztok 9,02 g dimethylesteru kyseliny 3-'meLhyl-2-oxo-G'kt-5-lnylfosfonové v 67 ml dimethoxy ethanu a směs se hodinu míchá při teplotě 0 °C. Pak .se při teplotě —20 °C přidá roztok 9,4 g (lR^S^RJRj^-ethylendioxy-^-^-^i^^nzoylcx:^-6--orm ylbicyklo [ 3,3,0. ]oktanu ve. 130 ml dimethoxyí^i^-hanu, směs se
1,5 hodiny míchá při eeplotě —20 C,, pak se vlije do 600^ ml nasyceného vodného- roztoku chloridu amonného a třikrát se extrahuje etherem. Organické extrakty se promyjí vodou do neutrální reakce, vysuší se síranem horečnatým a odpaří ve vakuu. Po chromatografii odparku na silikagelu se získá při použití směsi etheru a hexanu v .poměru 1: 1 celkem 9,1 g m,/-nenasyceného ketonu jaiko olejovité kapaliny.
K roztoku 9,1 g ketonu . ve 300 ml methanolu s-e přidá při teplotě —40 °C po částech
5,2 g borohydridu sodíku a směs se hodinu míchá při teplotě —40 °C. Pak se směs zředí etherem, promyje se vodou do neutrální reakce, vysuší síranem horečnatým a odpaří ve vakuu. Odparek se chrcmatcgrafuje na .sloupci silikagelu při použití směsi etheru a hexanu v poměru 7 : 3, čímž se nejprve získá 3,9 g výsledné látky (nomenklatura PG: 15a:hydriOxy) a jako polární složka 3,2 g isomerní 15/-hyιdroxyslcuιčeniny.
Spektrum v infračerveném světle má maxima při
3600, 3400 (široké), 2942, 1711, 160'3,1588, 1276, 968, 947/cm.
3b (1R,5-S,6R,7R) -7- (tetrahydr opyran^-yloxy) -6- [ (E) - (3S,4RS )-3-( tetrahydrcpyran-2-ylOl xy) ~4-methyl-ncn-l-enl6liny 1 ] bicyklof 3,3,0' ] oktan^-on
Směs 3,6 g «-alkoholu, vyrobeného způsobem podle příkladu 3a a 1,4 g uhličitanu draselného ve 120 ml methanolu se míchá 16 hodin při teplotě místnosti v argonové atmosféře. Pak se směs odpaří ve vakuu, zředí se etherem a promývá se do neutrální reakce roztokem chloridu sodného. Pak se směs vysuší síranem horečnatým a odpaří ve vakuu. Odparek se míchá 16 hodin při teplotě místnosti se 75 ml směsi kyseliny octové, vody a tetrahydrofuranu v poměru 65 : 35 : 10 a pak se směs odpaří ve vakuu. Odparek se nechá projít silikagelem při použití směsi ethylesteru kyseliny octové a hexanem v poměru 7 : 3, čímž se získá 2,2 g ketonu v olejové formě.
Roztok 2,2 g ketonu, 2,4 ml dihvdropyraniu a 23 mg kyseliny p-toluensulfonové v 7'5 ml methylenchloridu se míchá 30 minut při teplotě 0°C.. Pak se směs zředí etherem, protřepe se se zředěným vodným roztokem hydTOgenuhličitanu sodného, promyje se vodou do neutrální reakce, vysuší se síranem horečnatým a odpaří ve vakuu. Tímto způsobem se získá 3,4 g bis-tetrapyranyletheru, který se použije bez čištění.
Spektrum v infračerveném světle má maxima při
2960, 2865, 1733, 970/cm.
2-/ (E) - (1 S,5S,6R,7R) -7- (tetrahy dropy ran-2-yloxy)-6- [ (E)- [ 3S,4RS)-4-methy 1-3- (tetrahydropyran-2-yloxy) non-l-en-6-in-yl ] bicyklo [ 3,3,0]-oktan-3-yliden/ethan-l-ol
Analogicky jako v příkladu la se získá z
3,3 g ketonu, vyrobeného podle přikládá 3b, po chromatografickém oddělení isomerů jako nepolární složka 720 mg 2-/(Z)-(lS,5S,6R,7R)-7-(tetrahydropyran-2-yloxy)-6- [ (E) - (3S,4RS) -4-me'thyl-3- (tetrahydropyran-2-yloxy) -non-l-en-6-iny 1 Jbicyklo [ 3,3,0 ] -oktan-3-yliden/ethan-l-olu a 1,6 g výsledné látky ve formě bezbarvého oleje.
Spektrum v infračerveném světle má maxima při
3600-, 3430, 2942, 2862, 1600, 972/cm.
Příklad 4 (5Z)-(16RS) -16,20-dimethyl-3-oxa-18,18,19,-
19- tetradehydrci-6a-karbaprostaglandin-l2
Analogickým způsobem jako v příkladu 1 se získá z 0,65 g allylalkoholu v konfiguraci Z, vyrobeného způsobem podle příkladu 3, celkem 120 mg výsledné látky ve formě bezbarvého oleje.
Spektrum v infračerveném světle má maxima při
3320 (široké), 2925, 1720, 1600, 1420, 96i8/cm.
Příklad 5 (5E)-(16RS)-16,20-dimethyl-3-oxa-19,19,20, -
20- tetradehydro-6a-karbaprostaglandm-l2
Analogickým způsobem jako v příkladu se získá z 0,75 g 2-/(E)-(lS,5S,6R,7R)-7- (tetrahydropyran-2-yloxy) -6- [ {E)- (3S,4RS) -4-methyl-3-(tetrahydropyran-2-yloxy)-non-l-en-7-inyl ]-bicyklo [ 3,3,0 ] ok'tan-3-yliden/ethan-l-olu a 330 mg lithné soli kyseliny chlor octové celkem 420 mg (5E)-(16RS)-16,20-dimethyl-3-oxa-19,19,20,20-tetradehydro-6a-'karbaprostaglandin-l2-ll,l'5-bis-(tetrahydropyranyletheru). Po odštěpení ochranných skupin se získá 180 mg výsledné sloučeniny jako bezbarvého oleje.
Spektrum v infračerveném světle má maxima při
3410 [široké), 2925, 172'2, 1601, 1420, 965/cm.
Výchozí látka se získá následujícím způsobem:
5a
3-methyil-2-iOxo-okt-6-inylfosfonová kyselina ve formě dimethylesteru
К roztoku 40 g 3-pentin-l-ol'u ve 240 ml pyridinu se přidá 109 g chloridu kyseliny p-toluensulfonové a směs se míchá 48 hodin při teplotě 0°C. Pak se přidá 30 ml vody, směs se 2 hodiny míchá a zředí se etherem. Pak se směs protřepe s 5%kyselinou sírovou,pak (s vodou, s 5!% roztokem hydrogenuhličitanu sodného, promyje se vodou do neutrální reakce, vysuší síranem hořečnatým a odpaří ve vakuu. Odparek se nechá překrystalovat ze směsi hexanu a etheru. Získá se 80 g tosylátu o teplotě tání 43 °C.
К suspenzi 8,7 g hydridu sodíku (55% suspenze v oleji) se přidá 34 g esteru kyseliny metihylmalonové a směs se 4 hodiny vaří pod zpětným chladičem. Pak se přidá při teplotě místnosti 35 g l-tosylo«xy-3-pentinu a 139 ml dimethoxyethanu a směs se zahřívá 8 hodin na teplotu varu pod zpětným chladičem. Pak se směs neutralizuje kyselinou octovou, smísí se se 130 ml vody, extrahuje se etherem, třikrát se protřepe s vodou, vysuší se síranem horečnatým .a odpaří ve vakuu. Odparek se čistí destilací ve •vakuu při 1599 Pa. Při teplotě 150 až 156 °C se získá 24 g alkylovaného esteru kyseliny methylmalonové, který se zahřívá ve 160 ml dimethylsulfoxidu a 1,5 ml vody 6 hodin se
7,5 g chloridu lithného při teplotě varu pod zpětným chladičem. Pak se směs vlije do 400 ml směsi vody a ledové drti, směs se extrahuje etherem, organický extrakt se dvakrát protiepe s vodou, vysuší se síran m horečnatým a odpaří se ve vakuu. Destilací odparku při teplotě 92 °C a tl >ku 1599 Pa se získá 14 g ethylesteru kyseliny 2-methyl-5-he.ptinové jako bezbarvá kapalina.
К roztoku 18,6 g dimethylesteru kyseliny methanfosfonové ve 280 ml tetrahydrofuranu se po (kapkách přidá 73 ml roztoku butyllithia v hexanu o koncentraci 1,7 M při teplotě —70 °C, .směs se 15 minut míchá a pak se pomalu přidá roztok 10,5 g ethylesteru kyseliny ž-methyl-S-heptihové ve 48 mililitrech tetrahydrofuranu. Směs se míchá 4 hodiny při teplotě —70 °C, pak se neutralizuje kyselinou octovou a odpaří ve vakuu. Destilací odparku ve vakuu při teplotě 130 °C a - tlaku 78 Pa se získá 10,8 g výsledné látky jako bezbarvé kapaliny.
5b (lR,5S,6R,7R j -3,3-ethylendioxy-7-benzoyloxy-6- [ (E)-( 3S,4RS ] -3-hydroxy-4-mtthyl-non-l-en-7-inyl ] bicyklo] 3,3,0 ] oktan
Analogickým způsobem jako v příkladu 3a se získá z 12,2 g (lR,5S,6R,7R]-3,3-eithylendioxy-7-belnzyilo'xy-6-formylbicyklo[3,3,0] oktanu a 11,9 g fosfonátu, vyrobeného způsobem podle příkladu 5a, celkem
14,5 g nenasyceného ketonu, který se převede redukcí působením 8,2 g borohydridu sodíku na 5,3 g výsledné látky.
Spektrum v infračerveném světle má maxima při
3600, 3410, 2940, -1712, 1602, 158)8, 1277, 970, 948/cm.
(1R,5S,6R,7R )-7- (tttrahydropyran-2-yloxy ] -6- [ (E- - (3S,4RS )-3- (tetrahydropyran-2-yloxy)-4-metbyl-non-l-tn-7-inyl]bicyklo[ 3,3,0]oktan-3-on
Analogickým způsobem jako v příkladu 3b se· získá z 5,3 g α'-alkoholu, vyrobeného způsobem podle příkladu 5b, celkem 5,4 g bis-tetrahydropyranyletheru ve formě bezbarvého oleje.
Spektrum v infračerveném -světle má maxima při
2963, 2866, 1737, 968/cm.
5d
2-/( E ] - (1S,5S,6R,7R ]-7-( tetrahydropyran-2yloxy) -6- [ (E) - (3S,4RS) -4-methyl-3- (tetrahydropyran- 2-yloxy) -non-l-en-7-iny 1 ] bicykle [ 3,3,0] oktan-3-yliden/ethanol-l-ol
Analogickým způsobem jako v příkladu la se získá z 5,3 -g ketonu, vyrobeného- způsobem podle příkladu 5c, po chromatografickém dělení isomeru jako nepolární sloučenina 1,4 -g 2-/(Z)-[lS,5S,6R,7R)-7-[tetrahydropyran-2-yloxy) -6- [ (E) - (3S,4RS ] -4-methyl-3-(tttιrahydroρyran-2-ylo·xy)-non-l-en-7-inyl ] bicyklo (3,3,0 ] -oktan-3-yyiden/ethan-l-olu a 2,9 g výsledné látky ve formě bezbarvého oleje.
Spektrum v infračerveném -světle má maxima při
3610, 3400, 2940, 2862, 1600 970/cm.
Příklad 6 (5Z)- (16RS) -16,20-1dimtthyl-3-oxa-19,19,20, 20--etrahydгo-6a-karbaprostaglrddi'n-I2'
Analogickým způsobem jako v příkladu 1 -se získá z 810 mg allylalkoholu v konfiguraci Z, získaného způsobem podle -příkladu 5d, celkem 180 mg výsledné látky ve formě bezbarvého -oleje.
Spektrum v -infračerveném -světle má maxima při
3430 (široké), 20'30, 1721, 1600, 1425, 968/ /centimetr.
Příklad 7 (5E) - (15RS) -15-mlethyl-3-oxa-18,l.i8,19,19-tetradehydro^a-karbaprostaglandřnlh
Analogickým způsobem jako v -příkladu 1 se získá z 0,45 -g 2-/(E)-(1S,5S,6R,7R)-7-[tetrahydr opyran-2-yloxy )-6-[ (E)-( 3RS )-3-methyl-3- (tetrahydr opyran-2-yloxy) -okt-l-en-6-inyl ] bicyklo [ 3,3,0 ] oktan-3-yíiden/ethan-1-olu -a 210 mg lithné soli- kyseliny -chloroctové 270 mg (5E]-(.15RS)-15-methyl-3-oxa-18,18119,19-tettadehydro-6a-'karbaprostaglandin-l2-ll,15-bis-te.trahydropyrianyletheru. Po odštěpení ochranných skupin -se získá 108 mg výsledné látky jako bezbarvý olej.
Spektrum v -infračerveném -světle má maxima při
3410 (široké), 2945, 1720, 1600, 968/cm.
Výchozí látku je možno získat následujícím způsobem:
7a (E) - (1S,5S,6R,7R) -7- (tetrahydropyran-2-yloxy) -6- [ (E) - (3R!S) -3-methyl-3- (tetrahydroxypyran-2-yloxy) okt-l-en-6-inyl jbicyklo [ 3,3,0· ] oktan-3-ylΊdenret:han-l-ol
Analogickým způsobem jako v -příkladu la se získá z 1,7 g ('lR,5S,6R,7R)-7-(tetrahydropyran-2-yloxy )-6-p(E)-( 3RS) -3-methyl-3- (tetrahydr opyran-2-yloxy) -okt-l-en-6-inyl ]bicyklo[ 3,3,0 ]oktan-3-onu po chromatografickém dělení jako nepolární -složka 320 mg 2-/(ZMlS,5S,6R,7R)-7-(Cetrahydropyran-2-yloxy)-6- [ (E) - (3RS) -3-,methyl·-3- (tetrahydrcpy r an-2-yloxy) -okt-l-en-6-inyl ] 232719 bicyklo [ 3,3,0] oiktan^-yliden/ethan-l-ol a 950 miligramů výsledné látky ve formě bezbarvého oleje.
Spektrum v infračerveném světle má maxima při
3600, 3400, 2945, 2865, 1600, 970/cm.
Příklad 8 (5E)-3-oxa-18,18,19,19--etradehydro-6a-karbaprostaglandin-Iž
Analogickým -způsobem podle příkladu 1 se získá z 0,92 g .2-/(E)-(!lS,5S,6R,7'R)-7-(tetrahydr-opyran-2-yloxy) -6- ((E) -3- (tetrahydroppya n-2-yloxy) -okt-l-en-6-inyl ] bicyklo[3,3,0] i^l^í^-an-3-^i^lIi^e^i^//^t]^<^^i^-^:l-olu a 430 mg lithné soli kyseliny chloroctové 510 mg (5E )-3-oχr-18,18,19,19-tetrrdehydoo-6a-krrbapoO'St·ag'landm-l2-ll,15-bes-tetr.a.hydropy/ ranyletheru. Po následném odštěpení ochranných skupin se získá 245 g výsledné látky ve formě bezbarvého oleje.
Spektrum v infračerveném světle má maxima při
3400 (široké), 2225, 1722, 1600, 972/cm.
Výchozí materiál je možno získat následujícím -způsobem:
8a
2-/ (E) - (1S,5-S,6R,7 iR) -7- (tetrahydropyráin-2-yloxy )-6- [ (E)-3- (tetrahy- dropyran-2-yloxyjokt/l-en-6-inyi ] bicyklo[ 3,3,0 ] o'ktan-3-yli•den/et-han-l-ol
Analogickým způsobem jako v příkladu la se získá z 3,35 g (^^^^)-7-^6^3hydropyran-2-yloxy )-6- [ [ E) ^-tetrahydropyo.an/2/yloxy )okt-l-en-6-inyl ] bicyklo [ 3,3,01 oktan-3-onu po chromatografickém dělení isomeru jako- nepolární sloučenina 820 mg 2-/ (Z) - (-11S ,5S,61R,7R)-7- (tttrahydr.opyoa/l··2-yloxy) -6- [ (E) -3- (tetrahy dropy ran-2-yloxy) okt-l.-en-6-inyi 1 bicyklo [3,3,0] oktm-3-уИden/ethan-l-olu a 1,9 g výsledné látky ve formě bezbarvého oleje.
Spektrum v infračerveném -světle -má ma-
- xima při
3600, 3405, 2943, 2865, 1600, 968/cm.
Příklad 9 (5E)-(16RS)-16;19-dimethyl-3-oxa-18,19-did·ehydro/6a-karbapoostaglaιIddini-2
Analogickým způsobem jako v příkladu 1 se- Získá Z 0,97 g 2-/(E)-( 1S,5S,6R, 7R)-7-
- (tetrahydropyran-2-y loxy) -6- [ (1E) - [ 3S,4RS), -4,7-dimtthyi-3- (tetrahydropyrnn-2-yiioxy) okt-l,6-dienyl ] bicyklo [ 3,3,0 ] oktan-3/yliden// ethan-l-olu a 450 mg lithné soli kyseliny chloroctové 490 mg (5EH16RS)-16,19-dimethyi-3/oxr-18,19-didehyddo-6a-karbapro/ strglrn’din-I2-ll,l1-bis/tetrrhyddopyrirnylttheru. Po- následném odštěpení ochranných skupin -se získá 160 mg výsledné látky -ve formě bezbarvého oleje.
Spektrum -v infračerveném -světle má maxima při
3410 (široké), 2925, 1720, 1600, 965/cm.
Výchozí materiál je možno získat následující způsobem:
9a (1R,5S,6R,7R )/3,3-ethylendioxy-7/benzoyloxy-6-[ (lE)-( ЗS,4R1)-3-hydIΌxy-4,7-dimethyl/ -okt-l,6-die'nyij - bicyklo [ 3,3,0-- ] oktan
Analogickým způsobem podle příkladu 3a se získá -z 6,5 -g - [lR,5S,6R,7R]-3,3-ethylendioxy-7-beeizy loxy-6-fodmy lbicyklo [ 3,3,0 ] oktanu a 6 g 4^16^116816^ kyseliny 2-oxo-3,6-di‘methyl-hépt/5/tnylfo'sfonové 6,3 g -nenasyceného- ketonu, -který se redukuje borohydridem sodným v množství 4 g, čímž se převede na 2,7 g výsledné látky.
Spektrum v infračerveném -světle má maxima při
3600, 3420, 2945, 1713, 1602, 1587, 1278, 972, 948/cm.
9b [ 1R,5S,6R,7R )-7- (tttorhydropyran-2-yioxy) -6- [ (1E)- (3S,4RS) /4,7-dimethyi-3/ (tetrahydropyrrn-2/yloxy) okM,6-dienyl) bicyklo[ 3,3,0 ]oktan-3-on
Analogickým způsobem jako v -příkladu 3b se získá z 2,7 g «-alkoholu, vyrobeného způsobem podle příkladu 9a, celkem 2,6 g výsledné látky ve formě bezbarvého oleje.
Spektrum v infračerveném světle má maxima při
2965, 2865, 1738, 965/cm.
9c
2-/( E) - (1S,5S,6R,7R )-7-( tetrrhyddopy1dan-2-yloxy) -6- [ (1E) - (3S, 4RS) -4,7-dímethyl-3- (tetI·rhydropyran-2-yloxy) okt-l,6-dienyl ] bicyklo- [3,3,0- ] oktr·n-3-yli(den/et·han-l-oi
Analogickým způsobem jako v příkladu la se získá z 2,6 -g ketonu, vyrobeného způsobem podle příkladu 9b po choomrtografickém -dělení isc-meru jako nepolární -složka,
0,65 g 2-/(Z)-(lS,5S,6R,7R)-7-(tetrahydropyran-2-yloxy) -6- [ (1E) - (3S,4RS) -4,7-dimethyl-3-(tetrahydropyran-2-yloxy)okt-l,6-dienyl]bicyklo[ 3,3,0 ]oktan-3-yliden/ethan-l-olu a
1.4 g výsledné látky ve formě bezbarvého oleje.
Spektrum v infračerveném světle má maxima při
3600, 3400 (široké), 2945, 2860, 1600, 968/ /centimetr.
Příklad 10 (5E) - (16RS) -16-methyl-3-oxa-18,18,19,19-tetradehydro-ea-karbaprostaglandm-Iž-methylester
К roztoku 150 mg kyseliny, vyrobené způsobem podle příkladu 1, v 10 ml methylenchloridu se při teplotě 0 °C po kapkách přidává etherový roztok diazómethanu tak dlouho, až žluté zbarvení přetrvává. Po odpaření roztoku ve vakuu se odparek nechá projít sloupcem silikagelu při použití směsi methylenchloridu a isopropylalkoholu v poměru 95: 5, čímž se získá 120 mg methylesteru jako bezbarvý olej.
Spektrum v infračerveném světle má maxima při
3600, 3400, 2960, 1740, 1600, 972/cm.
Příklad 11 (5E) - (16RS) -16-methyl-3-oxa-18,18,19,19-tetradehydro-N-methansulfonyl-6a-karbaprostaglandin-l2-karboxamid
Roztok 360 mg kyseliny, vyrobené způsobem podle příkladu 1, v 8 ml dimethylformamidu se smísí při teplotě 0°C se 160 miligrami isobutylesteru kyseliny chlormravenčí a 120 mg triethylaminu. Po 30 minutách se přidá ,480 mg sodné soli methylsulfonamidu, vyrobeného z methylsulfonamidu a methylátu sodného, a 2 ml triamidu kyseliny hexamethylfosforečné a pak se směs míchá 3 hodiny při teplotě 20 °C. Pak se směs upraví citrónanovým pufrem na pH 5, opakovaně se extrahuje ethylesterem kyseliny octové, organická fáze <se promyje roztokem chloridu sodného, vysuší se síranem hořečnatým a odpaří se ve vakuu. Po chromatografii odparku na sllkagelu při použití směsi methylenchloridu a isopropyíalkoholu se získá 160 mg výsledné látky ve formě bezbarvého oleje.
Spektrum v infračerveném světle má maxima při
3600, 3400 (široké), 1730, 1600, 970/cm.
Příklad 1.2 (5E) - (16RS) -16-methyl-3-oxa-18,18,19,19-tetradehydro-ea-karbaprostaglandin-h-acetylamid
К roztoku 500 mg (5E)-(16RS)-16-methyl-3-oxa-18,18,19,19-tet’radehydro-6a-karbaprostaglandin-l2-ll,l'5-bis-( teitrahydropyranyletheru) v 15 ml acetonitrilu se přidá při teplotě 25 °C 130 mg triethylaminu, směs se zchladí :na 0 °C a po kapkách ,se přidá roztok 95 mg acetylisokyanátu v 10 ml acetonitrilu. Směs se míchá 2 hodiny při teplotě 25 °C, odpaří se ve vakuu, zředí se 100 ml vody, pH se upraví přidáním 1 N kyseliny chlorovodíkové na hodnotu 5, směs se extrahuje etherem, organická fáze se promyje roztokem chloridu sodného, vysuší se síranem hořečnatým a odpaří ve vakuu. К odštěpení ochranných skupin se odparek míchá přes noc s 15 ml směsi kyseliny octové (ledové), vody a tetrahydrof uranu v poměru 65 : 25 : 10 při teplotě 30 °C, načež se směs odpaří ve vakuu. Odparek se chromatografuje na silikagelu při použití methylenchloridu ,s 1 % isopropylalkoholu. Tímto způsobem se získá 205 mg výsledné látky ve formě oleje.
Spektrum v infračerveném světle má maxima při
3600, 3400, 1708, 976/cm.
Příklad 13 [ 5 E)- (16RS ] -16-methyil-3-oxa-18,18,19,19-tetradehydro-6a-karbaprostaglandin-l2-karboxamid
200 mg (5E)-(16RS)-methyl-3-oxa-18,18,19,19-tetradehydro-6a-karbaprostaglandin-I2 v 5 ,ml tetrahydrofuranu se smísí při teplotě 0 ĎC s 80 mg triethylaminu a 90 mg isobutylesteru kyseliny chlormravenčí. Po 1 hodině se začne přivádět při teplotě 0°C plynný amoniak na 10 minut, načež se nechá směs hodinu stát při teplotě 25 °C. Pak se směs zředí 50 ml vody, extrahuje se třikrát 30 ml methylenchloridu, extrakty se slijí a protřepou se 20 ml roztoku chloridu sodného, vysuší se síranem hořečnatým a odpaří ve vakuu. Materiál se čistí chromatografií na silikagelu při použití směsi chloroformu a ethylesteru kyseliny octové v poměru 8: 2, čímž se získá 150 mg výsledné látky ve formě oleje.
Spektrum v infračerveném světle imá maxima při
3600, 3540, 3410, 2960, 1670, 978/cm.
Přiklad 14
Trihydroxymethylaminomethanová sůl (5E)-
- (16RS)-16-meťhy l-3-oxa-18,18,19,19-tetr adehydTO-6a-kaaba.prrsSagLandin-l2
K roztoku 200 mg (5E)-(16RS)-16-m!ethyl-3-иха-18,18,1!-,1()--еега<1е11ус1го-6а-аагЬаrrostaglandin-Ii ve 35 ml acetonitrilu se přidá při teplotě 65 °C roztok 60 mg' tris-
- (hydíroxyímethyl) aminomethanu v 0,2 ml vody. Směs se nechá zchladnout za stálého míchání, nažeč se po' 16 hodinách oddělí od .rozpouštědla dekantací a získaný odparek se vysuší ve vakuu. Tímto . způsobem se izoluje 190 mg výsledné látky ve formě viskózního oleje.
Příklad 15 (5E)-16,16-dimethyl-3-oxa-18,18,19,19-tetradehydro^-karbaprostaglandinAnalogicky jako v příkladu 1 se z 800 mg 2 -/ (E) - (1S,5S,6R,7R ]-7-( tetrahydr opyran-2-yloxy )-6-[ (E]-(3R)-4,4-dimethyl-3- (tetrahydropyran-2-y loxy) okt-l-en-6-inyl ] bicyklo(3,3,0]oaían-3-yliden/ethan-l-olu a ze
352 mg lithné soli kyseliny chloroctové získá 450 mg (5E]-16,16-dimethyl-3-oxa-18,18,19,19-teírahydro-6a.-aarbarгostaglandin--2-l1l15-|Ьis-ítetгahyrropyranyletheru]. Po odštěpení chránících skupin se získá 185 mg titulní sloučeniny jako bezbarvý olej.
Infračervené spektrum má maxima při
3410 (široké), 2942, 1720, 1423, 974/cm.
Výchozí materiál pro' výše uvedenou titulní sloučeninu se vyrábí následujícím způsobem:
15a (1R,5S,6R,7R) -3,3-ethylendioxy-7-'benzoyloxy-6- [ (E) - (3R) -3-hyrrc^xy-4,4-dime!ihyl-oat-1^-€п^-6-1пу1 j bicyklo [ 3,3,0 ] oktan
Analogicky jako v příkladu 3a se z 9,4 g (1R,5S,6R,7R) -3,3-ethylenrioxy-7-benzoyloxy-6-formylbl·cyalo( 3,3,0] oktanu a' z 9,1 g dimethylesteru kyseliny 3,3-dimethyl-2-oxo-okt-5-inylfosfonové získá 9,2 g nenasyceného ketonu.
Redukcí borhydridem sodným se získá
3,7 g titulní sloučeniny jako bezbarvý olej.
Infračervené spektrum má maxima při
3600, 3400, 2942, 1712, 1802, 1589, 972, 94'9/cm.
15b (1R,5S.,6R,7R) -7·· (tetrahydr o.pyran-2-yloxy ] -6- [ (e) - (3R) -4,4-dimethy 1-3- (tetrahydr opy,ran-2-yloxy) okt-l^-^^r^-6-inyl ]bicyklo( 3,3,0]oktan-3-on
Analogicky jako v příkladu 3b se ze 3,7 g α-alkoholu vyrobeného podle příkladu 15a získá 3,4 g Ьis-tetrahyrropyranyletheru jako bezbarvý olej.
Infračervené spektrum má máxima při
2960, 2865, 1735, 970/cm.
15c
2-/ (E) - (1S,5S,6R,7R) -7- (tetrahydroryran-2-yloxy) -6- [ (E) - (3R) -4,4-di'methyl-3- (tetrahydr opyran-2-yloxy) okt-l-eu^-myl Jblcyklo[ 3,3,0 ] G^tc^i^-^-^-y^hc^E^i^/(^ti^i^n-;i-ol
Analogicky jako v příkladu la se ze 3,2 g ketonu, vyrobeného podle příkladu 15b, získá 1,1 g titulní sloučeniny jako bezbarvý olej.
Infračervené spektrum má maxima při
3610, 3440, 2942, 2865, 1600, 970/cm.
P ř í k 1 a d 16 (5E) -3-oxa-18,18,19,19--e tradehydro-16,16,20-trimethyl-6a-karbaprostaglanrin- I2
Analogicky jako v příkladu 1 se z 800 mg 2-/ (E) - (1S,5S,6R,7R) -I- (teírahyrropyran-2-yloxy) -6- [ (E) - (3R) -4,4-dímethy 1-3- (tetrahydropyran-2-yloxy lnon-l-en-6-inyl]Ьicyalo[ 3,3,0 ] oatan-3-yllden/ethan-l-olu a ze 346 miligramů lithné soli kyseliny chloroctové získá 431 mg (5E]-3-oxa-18,l·8,19,19-tetradehydro-16,16,20-trimethyll6a-karЬaprostaglanrin-l2-ll,15-Ыs-(tetraУrdгryrraιnyletheru). Po odštěpení chránících skupin se získá 178 'mg titulní sloučeniny jako bezbarvý olej.
Infračervené spektrum má maxima při
3410 (široké), 2936, 1721, 1601, 1432, 1101, 970/cm.
Výchozí materiál pro titulní sloučeninu se vyrábí následujícím způsobem:
. 16a
Dimethylester kyseliny 3,3-dimethyl-2-oxo-okt-5-inylfosfonové
K suspenzi 7,1 g hydridu sodného (50% suspenze v oleji) ve 220 ml absolutního tetrahydrofuranu se za teploty 24 °C přikapává roztok 31,5 g dimethylesteru kyseliny 3-methyl-2-oxobuíylfosfonové ve 74 ml 'absolutního tetrahydrofuranu, míchá se 1,5 hodiny a potom se přikapává 'za teploty 0 °C 111 mililitrů 1,6 M roztoku butyllUthia v hexa232719 mu a 'míchá se 20 minut. Do tohoto roztoku se pak při 0°C přikapává roztok 29 g 1-brom-2-pentiinu ve 44 ml absolutního tetrahydrofuranu, míchá se 3 hodiny při 0°C, neutralizuje se 3 N kyselinou chlorovodíkovou a zahustí se ye vakuu. Smíchá se s 50 mililitry solanky, extrahuje se třikrát vždy se 200 ml methylenchloridu, organický extrakt se vytřepe dvakrát vždy s 50 ml solanky, vysuší se síranem hořečnatým a odpaří se ve vakuu. Po destilaci zbytku za tlaku 80 Pa a teplotě 125 °C se' získá 23 g titulní sloučeniny jako bezbarvá kapalina.
Infračervené spektrum má maxima při
3000, 2962, 2860, 1720/cm.
16b (1R,5S,6R,7R j -3,3-ethylendioxy-7-benzoyloxy-6-[ (E)-(3R--34iydiroxy-4,4-dimethyl-non-l-en-6-inyl]ibicyklo[ 3,3,0] oktan
K suspenzi 0,7 g hydridu sodného (55% suspenze v Oleji) v 60 ml dimethoxyethanu (DME) se přikapává při 0°C roztok 4,5 g fosfonátu vyrobeného podle příkladu 16a ve 35 ml DME a míchá se 1 hodinu při 0<iC. Potom se smíchá při —20 °C s roztokem 4,75 g (lR,5S,6R,7R--3,3-ethylendioxy-7-benzoyloxy-6-for.mylbicyklo[ 3,3,0 Joktanu v 60 mililitrech DME, míchá se 1,5 hodiny při teplotě —20 °C, vlije se na nasycený roztok chloridu amonného a extrahuje se etherem. Organický extrakt se promyje vodou do neutrální reakce a vysuší se síranem hořečnatým ' ve vakuu. Po chromatografování zbytku na křemelinovém gelu se získá s ether/hexanem (6 + 4) 4,7 g nenasyceného ketonu jako olej.
Infračervené spektrum má maxima při
2940, 2860, 1715, 1670, 1627, 948/cm.
K roztoku 4,7 g ketonu ve 150 ml methanolu se přidá za teploty —40 °C po částech 2,6 g borhydridu sodného a míchá se 1 hodinu při —40 °C. Potom se ' zředí etherem, promyje se vodou do neutrální reakce, vyruší se síranem hořečnatým a odpaří se ve vakuu. Sloupcovou chromatografií na křemelinovém gelu s other/hexanem (7 , + 3) βθ poté získá 1,8 g titulní sloučeniny (PG-nomenklatura: 15a-hydroxy), jakož i jako polárnější komponenta 1,6 g isomerní 15/3-hydroxysloučeniny jako bezbarvé oleje.
Infračervené spektrum má maxima při
3610, 3410 (široké), 2943, 1712, 1603, 1588, 970, 948/cm.
16c (lR,5S,6R,7R)-7-( tétřahydřopyřan-2-yloxy)-6- [ (E) - (3R) -4,4-dimethyl-3- (tetrahydropyran-2-yloxy) -non-l-en-6-inyl jbicyklo [ 3,3,0 ] oktan-3-on
Směs složená 'z 1,8 g podle příkladu 16b . vyrobeného α-alkoholu a z 0,7 g uhličitanu draselného v 60 ml methanolu se míchá po dobu 16 hodin za teploty místnosti .pod argonem. Potom se zahustí ve vakuu, zředí se etherem a promyje se solankou do neutrální reakce. Vysuší se síranem horečnatým a odpaří se ve vakuu. Odparek se míchá po dobu 16 hodin za teploty místnosti se 40 m.l směsi složené z kyseliny octové, vody a tetrahydrofuranu (65 + 35 + 10) a odpaří se posléze ve vakuu. Po filtraci zbytku pres křemelinu se získá s ethylacetátem/hexanem (7 + 3) 1,15 .g ketonu jako olej.
Roztok obsahující 1,15 g ketonu, 1,2 ml dihydropyranu a 10 mg kyseliny p-toluensulfonové ve 40 ml meth^lénchloridu se míchá 30 minut při 0 °C. Poté se zředí etherem, třepe' se se zředěným roztokem hydrogenuhličitanu sodného, promyje se do neutrální reakce vodou, vysuší se síranem horečnatým a odpaří ve vakuu. Získá se 1,65 g bis-tétrahydřopyranyléťhéru, kterého se používá belz .dalšího čištění.
Infračervené spektrum má maxima při
2962, 2865, 1738, 972/cm.
16d
2-/ (E) - (1S,5S,6R,7R) -7- (tetrahydropyran-2-yloxy) -6- [ (E) - (3R) -4,4-‘dim'e^.hyl-3- (tetrahydropyran-2-yloxy) -non-llén-6linyl ] bicyklo[ 3,3,0 ] oktan-3-yliden/ethan-l-ol
K roztoku 2,1 g triéthyléstéřu kyseliny fosfonoctové ve 40 ml tetrahydrofuranu se přidá při 0°C 0,9 g terc.butylátu draselného, míchá se .:10 minut, smíchá se s roztokem 2,2 g podle příkladu 16c vyrobeného ketonu ve 20 ml toluenu a míchá se 20 hodin při teplotě místnosti. Zředí se ' 200' ml etheru, třepe se dvakrát s vodou, jednou se 20% sodným louhem, promyje se vodou do neutrální reakce, vysuší se síranem 'horečnatým a odpaří se ve vakuu. Odparek se filtruje 's hexan/etherem (3 + 2) přes křemelinu. Tím se získá 1,95 g nenasyceného esteru jako bezbarvý olej.
Infračervené spektrum má maxima při
2943, 2865, 1700, 1655, 972/cm.
0,6 g lithiumaluminiumhydridu se po částech za teploty 0°C přidává k promíchávanému roztoku 1,95 g výše uvedeným postupem vyrobeného esteru v 60 ml etheru a míchá se 30 minut při 0°C. Odstraní se přebytek reagencie přikapáním ethylacetátu, přidají se 3 ml vody, míchá se 2 hodiny při 20 °C, zfiltruje se a odpaří ve vakuu. Od232719 párek se chroinatografuje s ether/hexanem (3 + 2) na kremelině. Takto .se získá jako nepolárnější sloučenina 0,45 g 2-/(Z)-(lS,5S,6R,7R)-7-(tetrá:hydropyran-2-yloxy) -6[ (E) - (3R) -4,4-di'methyi-3- (tetrahydropyran-2-yloxy) -non-l-e'n-6-inyi ] bicykio [ 3,3,0· ] oktan-3-yliden/ethan-l-olu a ' 0,7 g titulní sloučeniny jako bezbarvé oleje.
Infračervené spektrum má maxima při
3600, 3445, 2940, 2865, 1600, 972/cm.

Claims (1)

  1. PŘEDMĚT VYNALEZU
    Způsob výroby 6a-karbaprostaglandinových derivátů obecného vzorce I
    R5 znamená volnou nebo funkčně pozměněnou hydroxyskupinu, a v případě, že R2 znamená atom vodíku, fyziologicky přijatelných solí těchto látek s bázemi, vyznačující se tím, že se· etherifikuje sloučenina obecného vzorce II ve kterém
    Rs (II
    Rt znamená zbytek OR2, kde R2 může znamenat atom vodíku, nebo Ci—Cd-alkyl, nebo znamená zbytek NHR3, kde R3 znamená zbytek karboxyloivé kyseliny o 1 až 4 atomech uhlíku nebo atom vodíku,
    X znamená kyslík,
    A znamená skupinu trans—CH—CH—,
    W znamená volnou nebo funkčně pozměněnou hydroxymethylenovou skupinu nebo volnou nebo funkčně pozměněnou skupinu
    -c - přičemž skupina OH může být v poloze a nebo β.
    t D znamená Ci—Cn-alkylenovou skupinu s přímým nebo· rozvětveným řetězcem, po, případě substituovanou atomy fluoru, t E znamená vazbu —C=C— nebo skupinu —CR6—CR7—, kde R6 a R7 znamenají atom vodíku nebo alkylovou skupinu o 1 až 5 atomech uhlíku,
    Ré znamená Ct—-Ct-alkyl, (II)
    I CH ve kterém
    R4, Rs, A, W, D a E mají význam uvedený výše, •popřípadě po chránění · volných hydroxyskupin, působením derivátu kyseliny halogenoctové obecného vzorce III
    O
    Z
    Hal— CHz—C \
    ORe (III) ve kterém
    Hal znamená atom chloru nebo bromu, a Re znamená Ci—Cá-aikylový zbytek nebo alkalický kov, za přítomnosti zásady, a popřípadě se poté v libovolném pořadí od sebe oddělí · isomery a/nebo se uvolní chráněné hydroxyskupiny a/nebo se volné hydroKyskupiny esterifikují nebo ethe-rifikují a/nebo· se esterifikuje volná karboxylová skupina a/nebo . se esterifikovaná karboxylová skupina zmýdelní nebo se karboxylová skupina převede na amid nebo se působením zásady převede na fyziologicky přijatelnou sůl.
CS819138A 1980-12-19 1981-12-09 Method of 6-alpha-carbaprostaglandine derivatives production CS232719B2 (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19803048906 DE3048906A1 (de) 1980-12-19 1980-12-19 Neue carbacycline, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung als arzneimittel

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CS913881A2 CS913881A2 (en) 1984-06-18
CS232719B2 true CS232719B2 (en) 1985-02-14

Family

ID=6120200

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS819138A CS232719B2 (en) 1980-12-19 1981-12-09 Method of 6-alpha-carbaprostaglandine derivatives production

Country Status (21)

Country Link
US (2) US4423067A (cs)
EP (1) EP0055208B1 (cs)
JP (1) JPS57145833A (cs)
AT (1) ATE12094T1 (cs)
AU (1) AU548662B2 (cs)
CA (1) CA1223255A (cs)
CS (1) CS232719B2 (cs)
DE (2) DE3048906A1 (cs)
DK (1) DK169815B1 (cs)
ES (1) ES8300090A1 (cs)
FI (1) FI71122C (cs)
GR (1) GR77633B (cs)
HU (1) HU187398B (cs)
IE (1) IE52432B1 (cs)
IL (1) IL64577A0 (cs)
NO (1) NO155537C (cs)
NZ (1) NZ199319A (cs)
PH (1) PH19419A (cs)
SU (1) SU1367856A3 (cs)
YU (1) YU293081A (cs)
ZA (1) ZA818788B (cs)

Families Citing this family (32)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE3048906A1 (de) * 1980-12-19 1982-07-15 Schering Ag, 1000 Berlin Und 4619 Bergkamen Neue carbacycline, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung als arzneimittel
DE3306125A1 (de) * 1983-02-18 1984-08-23 Schering AG, 1000 Berlin und 4709 Bergkamen Neue carbacycline, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung als arzneimittel
JPS58188850A (ja) * 1982-04-26 1983-11-04 Sumitomo Chem Co Ltd 新規ビシクロオクタン誘導体およびその製造法
DE3225287A1 (de) * 1982-07-02 1984-01-05 Schering AG, 1000 Berlin und 4709 Bergkamen Neue carbacyclinamide, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung als arzneimittel
DE3225288A1 (de) * 1982-07-02 1984-01-19 Schering AG, 1000 Berlin und 4709 Bergkamen Neue carbacycline, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung als arzneimittel
DE3226550A1 (de) * 1982-07-13 1984-01-19 Schering AG, 1000 Berlin und 4709 Bergkamen Neue carbacycline, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung als arzneimittel
JPS59141536A (ja) * 1983-02-01 1984-08-14 Sumitomo Chem Co Ltd 新規ビシクロオクタン誘導体
DE3306123A1 (de) * 1983-02-18 1984-09-06 Schering AG, 1000 Berlin und 4709 Bergkamen Neue carbacycline, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung als arzneimittel
JPS60181041A (ja) * 1984-02-29 1985-09-14 Sankyo Co Ltd カルバサイクリン誘導体
JPS60172941A (ja) * 1984-02-16 1985-09-06 Sankyo Co Ltd カルバサイクリン類
EP0136779B1 (en) * 1983-07-26 1988-09-14 Sankyo Company Limited New carbacyclin derivatives, processes for their preparation and compositions containing them
US4971987A (en) * 1984-07-27 1990-11-20 Schering Aktiengesellschaft New carbacycline, process for their production and their use as a drug
DE3428266A1 (de) * 1984-07-27 1986-01-30 Schering AG, 1000 Berlin und 4709 Bergkamen Neue carbacycline, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung als arzneimittel
JPH0680027B2 (ja) * 1985-09-18 1994-10-12 財団法人相模中央化学研究所 プロスタサイクリン類及びこれらを含有する薬剤
US5891910A (en) * 1987-07-17 1999-04-06 Schering Aktiengesellschaft 9-halogen-(Z) prostaglandin derivatives, process for their production and their use as pharmaceutical agents
CA1322197C (en) 1987-07-17 1993-09-14 Bernd Buchmann 9-halogen-(z) prostaglandin derivatives, process for their production and their use as pharmaceutical agents
DE3835162A1 (de) * 1988-10-13 1990-04-19 Schering Ag (1s,2s,3r,5r)-2-((3s)-2-halogen-3-hydroxy-1-alken(inyl))-3-trialkylsilyloxy-7,7-(2,2-dimethyl-trimethylendioxy)-bicyclo-(3.3.0)-octan-verbindungen und verfahren zu deren herstellung
DE19828881A1 (de) * 1998-06-22 1999-12-23 Schering Ag Oxidationsinhibitor bei Prostan-Derivaten
WO2001010433A1 (fr) 1999-08-05 2001-02-15 Teijin Limited Ameliorant contre la neuropathie contenant des composes azotes en tant que principe actif
US20090035260A1 (en) * 2002-07-29 2009-02-05 Therapicon Srl Enhanced nasal composition of active peptide
WO2005058303A1 (en) * 2003-12-16 2005-06-30 United Therapeutics Corporation Use of treprostinil to treat and prevent ischemic lesions
US20090124697A1 (en) 2003-12-16 2009-05-14 United Therapeutics Corporation Inhalation formulations of treprostinil
ITMI20040235A1 (it) * 2004-02-13 2004-05-13 Therapicon Srl Preparazione farmaceutica per il cavo orale
AU2005269465A1 (en) * 2004-07-26 2006-02-09 Cotherix, Inc. Treatment of pulmonary hypertension by inhaled iloprost with a microparticle formulation
CN101495122B (zh) * 2006-05-15 2011-10-05 联合治疗公司 使用定量吸入器给予曲前列尼
DE102006026786A1 (de) 2006-06-07 2007-12-13 Joachim Kern Dosierinhalator
US8183286B2 (en) * 2006-11-16 2012-05-22 Gemmus Pharma Inc. EP2 and EP4 agonists as agents for the treatment of influenza a viral infection
US20120190637A1 (en) 2009-10-14 2012-07-26 Gemmus Pharma, Inc. Combination therapy treatment for viral infections
KR20160042039A (ko) 2013-08-09 2016-04-18 알데릭스, 인코포레이티드 인산염 수송을 억제하기 위한 화합물 및 방법
US10799653B2 (en) 2017-01-09 2020-10-13 United Therapeutics Corporation Aerosol delivery device and method for manufacturing and operating the same
EP3972599A1 (en) 2019-05-21 2022-03-30 Ardelyx, Inc. Combination for lowering serum phosphate in a patient
IL296567A (en) 2020-04-17 2022-11-01 United Therapeutics Corp Terfostinil for use in the treatment of interstitial lung disease

Family Cites Families (17)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4036075A (en) * 1976-05-05 1977-07-19 Outboard Marine Corporation Variable speed power transmission including means for minimizing backlash
JPS5495552A (en) * 1978-01-06 1979-07-28 Sankyo Co Ltd Prostacyline derivative and its preparation
GB2038333B (en) * 1978-01-26 1982-10-06 Erba Farmitalia 12 -formyl- (20 12)octanor-9-deoxy-9 -methylene pgi derivatives
US4705806A (en) * 1978-02-13 1987-11-10 Morton Jr Douglas R Prostacyclin analogs
US4238414A (en) * 1978-02-13 1980-12-09 The Upjohn Company 2-Decarboxy-2-aminomethyl-6a-carba-PGI2 compounds
JPS54119441A (en) * 1978-03-09 1979-09-17 Sumitomo Chem Co Ltd Novel bicyclooctane derivative
DE2912409A1 (de) * 1978-03-31 1979-10-11 Ono Pharmaceutical Co 6,9-methano-pgi tief 2 -analoge
DE2845770A1 (de) * 1978-10-19 1980-04-30 Schering Ag Neue prostacyclin-derivate und verfahren zu ihrer herstellung
CA1201712A (en) * 1980-02-28 1986-03-11 Paul A. Aristoff Carbacyclin analogs
US4346041A (en) * 1980-02-28 1982-08-24 The Upjohn Company Composition and process
US4338457A (en) * 1980-02-28 1982-07-06 The Upjohn Company Composition and process
EP0036730B1 (en) * 1980-03-21 1985-01-02 Sumitomo Chemical Company, Limited Bicyclooctane derivatives, processes for producing them, pharmaceutical compositions containing them, their use as pharmaceuticals and precursors thereof
US4420632A (en) * 1980-04-15 1983-12-13 The Upjohn Company Composition and process
US4306076A (en) * 1980-04-23 1981-12-15 The Upjohn Company Inter-phenylene CBA compounds
DE3048906A1 (de) * 1980-12-19 1982-07-15 Schering Ag, 1000 Berlin Und 4619 Bergkamen Neue carbacycline, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung als arzneimittel
US4349689A (en) * 1980-12-22 1982-09-14 The Upjohn Company Methano carbacyclin analogs
DE3121155A1 (de) * 1981-05-22 1982-12-09 Schering Ag, 1000 Berlin Und 4619 Bergkamen Neue carbacycline, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung als arzneimittel

Also Published As

Publication number Publication date
HU187398B (en) 1985-12-28
DE3169305D1 (en) 1985-04-18
NZ199319A (en) 1985-07-12
PH19419A (en) 1986-04-10
ATE12094T1 (de) 1985-03-15
GR77633B (cs) 1984-09-25
IE812997L (en) 1982-06-19
IE52432B1 (en) 1987-10-28
DK564181A (da) 1982-06-20
SU1367856A3 (ru) 1988-01-15
JPS57145833A (en) 1982-09-09
FI71122C (fi) 1986-11-24
NO814357L (no) 1982-06-21
JPS6228937B2 (cs) 1987-06-23
ES508124A0 (es) 1982-11-01
FI813967L (fi) 1982-06-20
AU548662B2 (en) 1986-01-02
DK169815B1 (da) 1995-03-06
EP0055208A3 (en) 1982-08-25
FI71122B (fi) 1986-08-14
NO155537C (no) 1987-04-15
DE3048906A1 (de) 1982-07-15
NO155537B (no) 1987-01-05
CS913881A2 (en) 1984-06-18
US4708963A (en) 1987-11-24
ES8300090A1 (es) 1982-11-01
IL64577A0 (en) 1982-03-31
AU7867681A (en) 1982-06-24
CA1223255A (en) 1987-06-23
YU293081A (en) 1983-10-31
EP0055208B1 (de) 1985-03-13
US4423067A (en) 1983-12-27
EP0055208A2 (de) 1982-06-30
ZA818788B (en) 1982-11-24

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CS232719B2 (en) Method of 6-alpha-carbaprostaglandine derivatives production
US4692464A (en) Novel prostacyclin derivatives and a process for the preparation thereof
NO157060B (no) AnalogifremgangsmŸte ved fremstilling av terapeutisk aktive carbacycliner.
FI77645C (fi) Foerfarande foer framstaellning av nya, terapeutiskt anvaendbara 1a,1b-dihomo-3-oxakarbacyklinderivat.
US4497830A (en) Carbacyclins, their preparation and pharmacological use
US4954524A (en) Carbacylcins, their preparation and use as medicinal agents
HU191150B (en) Process for producing new prostacycline derivatives
JPH0446256B2 (cs)
US4618626A (en) Novel carbacyclin esters, process for the preparation thereof, and their use as medicinal agents
FI78064B (fi) Foerfarande foer framstaellning av terapeutiskt anvaendbara karbacyklinderivat.
US4532236A (en) Certain prostacyclins and their blood-pressure-lowering and thrombocyte-aggregation-inhibiting compositions and methods
CS256374B2 (en) Method of prosthaglandine derivatives production
US5157042A (en) 3-oxa-5-fluoro-carbacyclins, their preparation and use as medicinal agents
US4827017A (en) Novel carbacyclins, processes for their production and their use as medicinal agents
JPH036145B2 (cs)
JPH0510330B2 (cs)
JPH0583557B2 (cs)