CS213975B1 - Bia (2-propyldifenylsilyI) ester kyseliny chromové a způsob jeho přípravy - Google Patents

Bia (2-propyldifenylsilyI) ester kyseliny chromové a způsob jeho přípravy Download PDF

Info

Publication number
CS213975B1
CS213975B1 CS239480A CS239480A CS213975B1 CS 213975 B1 CS213975 B1 CS 213975B1 CS 239480 A CS239480 A CS 239480A CS 239480 A CS239480 A CS 239480A CS 213975 B1 CS213975 B1 CS 213975B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
chromic acid
preparation
propyldiphenylsilyl
acid ester
chemistry
Prior art date
Application number
CS239480A
Other languages
English (en)
Inventor
Karel Handlir
Milan Nadvornik
Jaroslav Holecek
Jiri Klikorka
Vladimir Bocek
Eduard Poloucek
Jan Zapletal
Original Assignee
Karel Handlir
Milan Nadvornik
Jaroslav Holecek
Jiri Klikorka
Vladimir Bocek
Eduard Poloucek
Jan Zapletal
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Karel Handlir, Milan Nadvornik, Jaroslav Holecek, Jiri Klikorka, Vladimir Bocek, Eduard Poloucek, Jan Zapletal filed Critical Karel Handlir
Priority to CS239480A priority Critical patent/CS213975B1/cs
Publication of CS213975B1 publication Critical patent/CS213975B1/cs

Links

Abstract

Vynález se týká oboru chemie, speciálně chemie carganokovových sloučenin. Řeší přípravu jedné ze složek pro výrobu vysoce aktivních katalyzátorů pro nízkotlakou polymeracio6- olefinů, zvláště ethylenu. Vynález popisuje dosud neznámou chemickou sloučeninu bis (2-propyldifenylsi·* lyl) ester kyseliny chromové obecného vzorce [(2-C3H7) (C6H5)2SiOj2 CrO2 a způsob jeho přípravy konverzí 2-propyldifenyl- ; chlorsilanu s chromanem stříbrným nebo iesterifikaoi 2-propyldifenylsilanolu oxidem chromovým. Nové chemické individuum je identifikováno a charakterizováno chemickou analýzou a rozborem elektronových, jinfračervených a NMR spekter. Jsou stanoveny jeho základní fyzikálně-chemické veličiny.

Description

Vynález se týká dosud nepopsané sloučeniny bis (2-propyidifenyisilyl) esteru kyseliny chromové obecného vzorce £(2-0^Ηγ) (CgHgJgSK^OrOg a způsobu přípravy sloučeniny.
Estery kyseliny chromové nabyly v posledních letech významu jako účinné složky průmyslově používaných katalyzátorů pro polymerace olefinů, zejménapro výrobu nízkotlakého polyethylenu, čistě organické estery kyseliny chromové nejsou však pro praktické použití příliš vhodné, nebot jsou málo stabilní, hořlavé až samozápalné a jejich rozklad může probíhat až explozivně. Z uvedených důvodů se organické estery nahrazují estery organometalickými, např. různě substituovanými silyl-nebo stannylderiváty, nebo ořganometaloidními, např. substituovanými fosfoniovými estery kyseliny chromové. Ze všech esterů této skupiny mají z praktického hlediska největší význam bis(trifenylsilyl) ester kyseliny chromové a bis(trifenylstannyl) ester kyseliny chromové. Právem lze očekávat podobné katalytické vlastnosti i od alkyldifenylsilylderivátu, bis(8-;;ropyldifenylsilyl) esteru kyseliny chromové. Tato sloučenina nebyla dosud v literatuře popsána.
Předmětem vynálezu je sloučenina bis(2-propyldifenylsilyl)ester kyseliny chromové strukturního vzorce
Předmětem vynálezu je také způsob přípravy bis(2-propyldifenylsilyl)esteru kyseliny chromové, jehož podstata spočívá v tom, že se buď 2-propyldifenylohlorailan strukturního vzorce
213975 2 kde X znamená chlor, nechá reagovat s chromanem stříbrným, nebo 2-propylďifenylsilanol jtéhož strukturního vzorce, kde X znamená skupinu OH, nechá reagovat s oxidem chromovým v prostředí organických rozpouštědel.
Při způsobu přípravy podle vynálezu se reakce provádí v prostředí benzenu, alifatického uhlovoaíku _ Οθ, výhodně hexanu, případně chlorovaného uhlovodíku θΐ “ θ4* výhodnš tetrachlormethanu, s nimiž jsou dobře mísitelné obě 2-propyldifenylsilylové složky, zatím oo sloučeniny šestimocného chrómu tvoří tuhou fázi. v Vlastní konverze probíhá za mírných podmínek, t.j. za teploty místnosti a ; atmosférického tlaku, několikahodinovým třepáním reakční směsi. Produkt se iizoluje vakuovým odpařením rozpouštědla. Výtěžky přesahují 90 % teorie.
šSyntéza preparátu je demonstrována následujícími příklady.
Příklad 1
Příprava bis(2-propyldifenylsilyl)esteru kyseliny chromové z 2-propyldifenylchlorsilanu a chromanu stříbrného.
Sloučenina vzniká reakcí vyjádřenou vztahem
Í2 (2-σ3Ηγ) (CgH5)2SiCl + Ag2CrO4 —>/(2-0^) (CgH5)2SiQ72CrO2 + 2 4gCl 'Směs 10,9 g 2-propyldifenylchlorsilanu, 8,3 g chromanu stříbrného a 100 ml benzenu byla 24 hodin intenzivně třepána bez přístupu světla. Reakcí vzniklá suspenze byla filtrací zbavena nerozpustných stříbrných solí. Po vakuovém odpaření rozpouštědla z filtrátu bylo získáno 11 g oranžového oeljovitého produktu (93 % teorie), který .stáním při teplotě 0 až 5 °C poskytl oranžovou krystalickou hmotu. Ve výtěžká 87, 'resp. 90 % teorie byl získán stejný preparát při použití dichlormetanu a chloridu uhličitého jako rozpouštědel.
Příklad 2
Příprava bis(2-propyldifenylsilyl)esteru kyseliny chromové z 2-propyldifenylsilanolu a oxidu chromového.
Sloučenina vzniká reakcí vyjádřenou vztahem (2-C-jftp (CgH5)2SiCH + CrO3 -^^2-0^) (CgH5)2Si0j20r02+ HgO Směs 7,5 g 2-propyldifenylsilanolu, 3,9 g oxidu chromového a 80 ml suchého n-hexanu byla 0,5 hodiny míchána bez přístupu světla. Po odfiltrování od nezreagovaného oxidu chromového bylo k filtrátu přidáno 3,9 g čerstvého oxidu chromového a míchání pokračovalo ještě 1 hodinu. Po odfiltrování nezreagovaného oxidu chromového byl čirý filtrát zbaven rozpouštědla odpařením za vakua. Bylo získáno 7,7 g (88 % teorie) oranžového olej ovitého produktu, který stáním ztuhl na oranžovou krystalickou hmotu. Ve výtěžku 88, resp. 85 % teorie byl získán stejný preparát při použití n-pentanu a chloridu uhličitého jako rozpouštědel.
3 213975
Preparáty, získané postupy v předchozích odstavíoh, je možno na základě shodných fyzikálně-chemickýeh parametrů považovat za identické.
Vlastnosti bls(2-propyldifenylsilyl)esteru kyseliny chromové a jeho identifikace.
Vlastnosti a stabilita produktu: Připravený ester kyseliny chromové je oranžová tuhá látka stálá v temnu a při teplotách pod O °C.
Teplota tání : 53 až 58 °C (po rekrystalizaci z chloridu uhličitého)
Index lomu (podchlazená tavenina) : 1,6220 (20 °C)
Měrná hmotnost (podchlazená tavenina) : 1155 kgm”3 (20 °C)
Tabulka I
Výsledky elementární analýzy pro ¢30^348½°1^
Obsah prvků, % C H Si Cr
vypočteno 63,58 6,05 9,91 9,17
nalezeno 63,90 6,12 9,87 8,77
Elektronové spektrum.
Ve shodě s teorií byly v oblasti 700 až 240 nm ve spektru bis(2-propyldifenylsilyl)ssteru kyseliny chromové (hexanový roztok) nalezeny tři absorpční pásy, jejich charakteristiky jsou uvedeny v tabulce II.
Tabulka II
Charakteristiky pásů elektronového spektra fe-Cýí?) (CgH5)2SIC^CrO2
v (cm-1) Λ (nm) £(lmol“^cm”·1·) poznámka
—“ 1 ? 1. pás 29 200 343 4,9.103
2. pás 35 400 311 6,6.103 přehyb
3. pás 38 200 262 8,5.103 pás má jemnou
strukturu
Polohy pásů i jejich intenzity odpovídají výsledkům, zjištěným u^známýoh trifeityl trialkyl-, resp. alkyldifenylsilyl-esterů kyseliny chromové.
Infračervené spektrum.
V infračerveném spektru esteru byly v oblasti 400 až 4000 cm^ nalezeny absorpční pásy, jejichž vlnočty a přiřazení uvádí tabulka III.
V infračerveném spektru byly identifikovány pásy, které náleží vibracím skupin fenylových, skupiny 2-propylové, vibrace vazeb Si-0 a vibrace seskupení CrO^. Jejich přiřazení vyplynulo z vibrační analýzy a porovnání se spektry (2-C3H?) (C6H5)2SiCl, (2-03Ηγ) (CgHj^SiOH, f(CgH5)3SioJ2CrO4 .a dalších organokovovýoh esterů kyseliny chromová.
213975 4
Tabulka III
Infračervené spektrum bis(2-propyldifenylsilyl)esteru kyseliny chromové
abs. pás (cm-·1·) přiřazeni abs. pás (cm-·1·) přiřazení
469 m X-senz 1476 m V(C-C)Ph
503 vs X-senz 1580 8 V(O-C)Ph
591 m V(Si-O-Cr) 1761 vw
617 658 w o(XCCC) 1810 w > komb. a harm.
B X-senz 1875 w Í(C-H)
696 VS dýchání kruhu 1949 w
705 vs I(C-H)Ph 2866 vs
736 868 s v(Si-C) V(Si-O) 2894 s V (C-H)Pr
vs 2926 sh
380 vs v(Si-0) 2950 vs
966 vs ý(Cr-0) 2995 m
981 VB y(Cr-O) 3008 i s
990 sh def.kruhu /?(C-H)Ph 3020 m V(C-H)Ph
1027 m 3048 8
1066 m ^(C-H)Ph 3067 VS
1117 vs X-senz Ph 3082 m
1155 w /S(C-H)Ph Ph Z - fenyl
1182 m (C-H)Ph Pr - 2--propyl
Λ-senz - pas citlivý na
1233 W <5 (ch3) substituci
1258 w (C-H)Ph
1299 w /3 (O-H)Ph Intenzity pásů
1324 w V (C-C)Ph vw - w - velmi slabý slabý
1362 w é (ch3 ) m - s - střední silný
1379 m 8 (ch3) vs sh - velmi silný přehyb
1420 vs v (C-C)Ph
1455 i_ ve 8 (ch3)
13(£hJmr a 2ΜΜ»μη spektrum ^C^HjNMR spektrum sloučeniny bylo měřeno při frekvenci 19,788 MHz. Pro měření byl formu s tetramethylsilanem jako vnitřním při frekvenci 25,047 MHz, ^SJ^HjNMR spektrum použit '2%ní roztok látky v deuterioohlorostandartem.
/é (13C)
TMS á(29Si)
TMS
Měření byla provedena při teplotě 25 °C. Hodnoty chemických posunů jsou vyjádřeny v ppm (kladné hodnoty označují posun k nižšímu poli).
13C$M NMR spektrum
6(CX) = 133,1 é(C4) = 130,3
<S(C2) = 134,8 á(05) = 14,3
£(03) =. 127,9 6(σθ) . 17,1
29siíM NMR spektrum <5(Si) =. 10,2

Claims (3)

  1. PŘEDMĚT VYNÁLEZU
    1. Bis'X2-propyldifenylsilyl) ester kyseliny chromové strukturního vzorce
  2. 2. Způsob přípravy sloučeniny podle bodu 1, vznačený tím,'že se 2-propyldif*nylchlorsilan strukturního vzorce kde X znamená chlor, nechá reagovat s ohromanem stříbrným, nebo 2-propyldifenylsilanol téhož strukturního vzorce, kde X znamená skupinu OH, nechá reagovat s oxidem chromovým v prostředí organickýoh rozpouštědel.
  3. 3.Způsob podle bodu 2, vyznačený tím, že se jako prostředí použije benzen nebo alifatický uhlovodík Cg-Οθ, výhodně hexan, nebo chlorovaný uhlovodík 0^-C^, výhodně tetrachlormethan.
CS239480A 1980-04-08 1980-04-08 Bia (2-propyldifenylsilyI) ester kyseliny chromové a způsob jeho přípravy CS213975B1 (cs)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS239480A CS213975B1 (cs) 1980-04-08 1980-04-08 Bia (2-propyldifenylsilyI) ester kyseliny chromové a způsob jeho přípravy

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS239480A CS213975B1 (cs) 1980-04-08 1980-04-08 Bia (2-propyldifenylsilyI) ester kyseliny chromové a způsob jeho přípravy

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS213975B1 true CS213975B1 (cs) 1982-04-09

Family

ID=5360962

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS239480A CS213975B1 (cs) 1980-04-08 1980-04-08 Bia (2-propyldifenylsilyI) ester kyseliny chromové a způsob jeho přípravy

Country Status (1)

Country Link
CS (1) CS213975B1 (cs)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Veith et al. A Base‐Stabilized Ge–S Double Bond
Parshall et al. Synthesis of Alkylsilylphosphines
JPH02115190A (ja) 含フッ素有機ケイ素化合物
Leis et al. Silylene complexes stabilized by sulphur substituents; a structure and reactivity study
CS213975B1 (cs) Bia (2-propyldifenylsilyI) ester kyseliny chromové a způsob jeho přípravy
CH630928A5 (de) Verfahren zur herstellung von doppelylid-komplexen von metallen.
DE4235092A1 (de) Verfahren zur Herstellung von Ph¶3¶C[B(C¶6¶F¶5¶)¶4¶]
DE2701143C2 (de) Doppelylid-Komplexe von Metallen sowie Verfahren zu ihrer Herstellung und deren Verwendung
Goetze et al. Towards 2‐Silaallenes: Synthesis of Spirocyclic Precursors
US4339590A (en) Cyclic sulfur compounds
CS212828B1 (cs) Bis (2-butyldifenylsilyl)ester kyseliny chromové a způsob jeho přípravy
CS220833B1 (cs) Bis(isobutyldifenylsilyl) ester kyseliny chromové a způsob jeho přípravy
Seiler et al. [Benzilato (2−)-O1, O2] bis [1, 3-diphenylpropane-1, 3-dionato (1−)-O, O] silicon (IV): a neutral heteroleptic hexacoordinate silicon (IV) complex with an SiO6 skeleton
NL8102268A (nl) Germaniumverbindingen, werkwijze voor het bereiden daarvan, werkwijze voor het bereiden van een geneesmiddel met toepassing van een derglijke germaniumverbinding voor de behandeling van kanker, alsmede aldus verkregen gevormd geneesmiddel.
EP0223735A1 (de) Verfahren zur Herstellung von Halbaminalen, Halbaminale und deren Verwendung
US3030394A (en) Cyclopentadienyl (hydrocarbosiloxy) titanium compounds
US3297756A (en) Cyclononatetraenide salts and process of preparing
CS220835B1 (cs) Bis(benzyldifenylsilyl)ester kyseliny chromové a způsob jeho přípravy
CS203888B1 (cs) Bis(n-oktyldifenylsilyl)ester kyseliny chromové a způsob jeho přípravy
CS203889B1 (cs) Bis(ethyldifenylsilyl)ester kyseliny chromové a způsob jeho přípravy
CS220834B1 (cs) Bis(p-anisyldifenylsilyl)ester kyseliny chromové a způsob jeho přípravy
CS216331B1 (cs) Bis(cyklohexyldifenylsílyl)ester kyseliny chromové a způsob jeho přípravy
Eaton et al. Gas-phase pyrolytic formation and dimerization of benzocyclobutenes: Synthesis of [24](1, 2, 4, 5) cyclophane
US4943647A (en) Preparation of hexaalkyldisilthiane
Urata et al. Preparation of Diethylaluminium Chelates, R 2 P (S)–X–AlEt 2 (X= NMe, S) and Some Reactions with Carbonyl Compounds