CN1856893A - 无气体扩散介质的质子交换膜燃料电池堆 - Google Patents
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Abstract
一种包括具有第一表面和第二表面的离子导电元件的燃料电池。阳极设置在离子导电元件的第一表面上,阴极设置在离子导电元件的第二表面上。第一导电的流体分配部件设置在阳极上,第二导电的流体分配部件设置在阴极上。每个第一和第二导电的流体分配部件包括许多相互交替的凸台和流体通道。阳极和阴极含有多个基本对齐流体通道进行设置的电化学活性区。
Description
技术领域
本发明涉及质子交换膜燃料电池,本发明特别是涉及其中电化学活性材料被设置成与导电的流体分配部件相应对齐的许多区域,以便从燃料电池中除去气体扩散介质的燃料电池。
背景技术
燃料电池已经被建议作为电动车辆和其它应用的电源。一种这样的燃料电池是PEM(即质子交换膜)燃料电池,其包括通常所说的“膜电极组件”(MEA),该膜电极组件包括薄的固体聚合物膜电解质,在膜电解质相对的面上具有一对电极(即阳极和阴极)。MEA被夹在一对导电的流体分配部件(即双极板)之间,该导电的流体分配部件作为电极的电流集电器,并含有所谓的“流场”,其是形成在与MEA接触的板的表面上的凸台和沟槽组成的阵列。凸台传导来自电极的电流,而在凸台间的沟槽用来在电极表面上均匀分配燃料电池的气体反应物。气体扩散介质,其一般为多孔石墨/碳纸,位于每个导电的流体分配部件和MEA的电极表面之间以支承MEA,其与流场中的沟槽相对,并将电流传导至相邻的凸台。
但是,设置在电极和与它们结合的电极板之间气体扩散介质至今存在着缺点。气体扩散介质通常含有一簇随机取向的通常厚度约10mils、并且十分昂贵的纤维。气体扩散介质还阻止H2和O2向它们各自的电极进行扩散,需要向电池/电池堆的端部施加相当大的压力以提供与电极间良好的导电界面,由此降低电池的阻抗,并阻止水从MEA中流。
在上述缺点中,阻止水从MEA流出的现象,通常称作“溢流”是特别麻烦的。当通过阴极流场板的空气流不足以驱动除水过程时,溢流在低电流密度下可能会妨碍燃料电池的工作。过量的液态水也倾向于堵塞气体扩散介质中的孔,由此将反应氧气流与催化部位隔离开。因此,需要改进燃料电池的设计以将上述不利因素减少到最小。
发明内容
考虑到以上存在的缺点,本发明提供一种包括具有第一表面和第二表面的离子导电元件的燃料电池。阳极设置在离子导电元件的第一表面上,而阴极设置在离子导电元件的第二表面上。第一导电的流体分配部件面对阳极,而第二导电的流体分配部件面对阴极。第一和第二导电的流体分配部件各自包括多个交替的凸台和流体通道。阳极和阴极包括多个基本上对齐流体通道进行布置的电化学活性区。
本发明的其它应用领域通过下面的详细描述将变得显而易见。应该理解的是,虽然表示的是本发明优选实施例,但是对本发明的详细描述和具体实例仅仅是说明性的,而非是对本发明范围的限定。
附图说明
以下,结合附图并通过详细描述,可以更好地理解本发明,其中:
图1为根据本发明的PEM燃料电池堆(只显示出2个电池)的分解示意图;
图2为根据本发明第一实施例的燃料电池的分解放大图;
图3为根据本发明第一实施例的电池的截面放大图;
图4为根据本发明第二实施例的电池的截面放大图;
图5为根据本发明第三实施例的电池的截面放大图;
图6为在本发明中所使用的直接书写技术(direct writingtechnique)实例的照片;以及
图7为在本发明中所使用的简化的导电的流体分配部件的俯视图。
具体实施方式
以下对优选实施例的描述本质上仅仅是示例性的,而非是对本发明、及其应用或者使用的限定。
图1示出了具有由导电的流体分配部件8,此后称为双极板8,相互间隔开的一对膜电极组件(MEAs)4和6的两电池双极燃料电池堆2。MEAs 4和6以及双极板8在不锈钢夹板或者端板10和12之间,以及端部接触部件14和16之间叠置在一起。端部接触部件14和16,以及双极板8的两个工作表面分别具有多条沟槽或者通道18(如假想层所示)20、22和24,用以向MEAs 4和6分配燃料和氧化性气体(即H2和O2)。不导电的垫圈26、28、30和32在燃料电池堆的多个元件间提供密封和电绝缘。氧通过合适的管道36从贮罐34被供应至燃料电池堆的阴极侧,而氢通过合适的供应管道40从贮罐38被供应至燃料电池的阳极侧。另一种选择是,环境空气可以作为氧气源供应至阴极侧,而将来自甲醇或者汽油重整装置等的氢供应至阳极侧。一般还设置MEAs 4和6的氢气侧以及氧气侧的排气管道(未示出)。设置附加管道42、44和46用以向双极板8和端部接触部件14和16供应液体冷却剂。还设置从双极板8和端部接触部件14和16中排放冷却剂的适当管道,但是图中未示出。
图2为根据本发明第一实施例的燃料电池中各种元件的分解放大图。如图2所示,燃料电池包括夹在阳极52和阴极54之间的离子导电元件50的膜电极组件(MEA)48。MEA48进一步被阳极表面双极板56和阴极表面双极板58夹持。
离子导电元件50优选为固体聚合物膜电解质,更有选为PEM。适宜作为这种膜电解质的聚合物是现有技术中已公知的,并在美国专利US 5272017和US 3134697中以及其他专利或者非专利文献中有记载。但是应该注意的是,离子导电元件50的组成可以包括现有技术中通常使用的任何种类的质子传导聚合物。优选使用全氟化磺酸聚合物比如NAFION。此外,聚合物可以是单一组分的膜,或者也可填加到另一材料的孔中。
根据本发明,阳极52和阴极54包括多个电化学活性区60。这些电化学活性区60如图所示,但是并不局限于多个条型区域(如图所示),或者多个圆点型区域(未示出)。电化学活性区60通过多个相邻设置的导电区62而相互间被隔开。
电化学活性区60的组成可以是现有技术中通常使用的电化学活性材料。就这点而言,电化学活性区优选含有嵌入在聚合物粘结剂中的涂覆有催化剂的碳或者石墨颗粒,所述聚合物粘结剂与聚合物膜相类似,为质子导电材料比如NAFION。电化学活性区60优选含有铂作为催化剂。至于导电区62,优选使用嵌入在聚合物粘结剂比如NAFION中的碳或者石墨颗粒。
阳极表面双极板56和阴极表面双极板58可以为现有技术中已公知的任何双极板。用作双极板的材料优选包括钢、铝、钛、复合材料、或者聚合材料。复合材料可以进一步包括碳纤维、石墨纤维、钢纤维或者任何其他种类的有利于导电性的导电材料。此外,在双极板上涂覆提高导电性,而且还可以有助于提高耐蚀性的比如贵金属、钛、铝等的涂层也没有超出本发明的范围。
在本发明的第一个实施例中,阳极52和阴极54的电化学活性区60成形为条型图案,优选与双极板56和58上的通道或者通路64相对应或者对齐排列,这在图3中更清楚地示出。在一个实施例中,电化学活性区60优选成形为具有小于双极板56和58上通道64的宽度,更优选小于通道64宽度的一半,以使通道64包围或者环绕电化学活性区60。由于不需要精确对齐电化学活性区60和双极板56和58上的通道64,因此简化了生产工艺。此外,电化学活性区以条型图案沉积减少了MEA 48以及燃料电池的总体成本,其原因在于与连续电极相比,其使用更少量的昂贵的铂催化剂。
同样如图3所示,双极板56和58的凸台66直接与阳极52和阴极54的导电区62相接触。当纯H2或者氢的重整物燃料流在阳极52的电化学活性区60上分散时,由氢的氧化反应产生的电子横向传导较短距离通过电化学活性区60至相邻设置的导电区62。由于双极板56的凸台66与阳极52的导电区62直接接触,因此有助于并增强了导电性。阳极反应生成的质子(H+),与来自湿燃料气流中的水一起通过电化学活性区60至PEM 50并到达阴极54。
O2流或者含氧的环境空气流在阴极54的电化学活性区60上分散。氧进行还原反应,产生的电子同样横向传导较短距离通过电化学活性区60到达相邻的导电区62。然后,被还原的氧与来自阳极52的质子反应生成水。
应该理解,由于电化学活性区60基本上与通道64相对应或者对齐,并且宽度小于通道64的宽度,因此通过燃料电池的电化学反应产生的水优选不会在凸台66上形成,而是基本上限制在通道64中。因此,水处在通道64中,水与高速空气流接触,产生的对流将水从燃料电池中除去。
本领域技术人员容易理解的本发明的一个独特方面在于,与阳极52和阴极54的电化学活性区紧邻设置的导电区62还可以起到导热材料的作用。通过除作为导电材料外还起到导热材料的作用,在燃料电池的电化学反应过程中产生的热可以更有效、更快速地从活性区传递至凸台。
如图4所示,在本发明的第二实施例中,阳极52和阴极54的电化学活性区60形成的宽度大于双极板56和58的通道64的宽度。设置电化学活性区60宽度大于通道64的宽度还有利于简化生产工艺,其原因在于不需要电化学活性区60与双极板56和58的通道64精确对齐。此外,设置电化学活性区60宽度大于双极板56和58的通道64的宽度还增大了发生阴极和阳极反应的反应面积,这反过来能够产生更大的电流密度。
应该注意的是:尽管阳极52和阴极54的电化学活性区60都显示宽度基本相同,但是本发明不应仅限于此。但是,为保持令人满意的电流密度,优选阳极52和阴极54两者的电化学活性区60的宽度基本相等。
回到第一个实施例,由阳极和阴极反应产生的电子横向传导较短距离,通过电化学活性区60至导电区62,然后传导电子至双极板56和58。在第二实施例中也存在电子的横向传导。但是,如在图4中看到的,阳极52和阴极54的电化学活性区60直接与双极板56和58接触,这有助于电子直接从电化学活性区60传导至双极板56和58。
由于为了与凸台66接触而促进电子传导性,电化学活性区60被扩大至比通道64更宽的宽度,电化学活性区60与阳极52和阴极54的原料流之间的反应面积也增加了。由于在氧化和还原反应中生成了更多的电子,因而产生了更大的电流密度,但是同时也生成了更多的水,所述水有可能会从燃料电池中溢出。因此在紧邻电化学活性区60的导电区62上形成孔隙空间以帮助排出多余的水有可能是理想的。因而,区域62的一部分或者全部有可能被除去以形成孔隙或者开口区68。
如图4所示,阴极54的导电区62已经被除去以露出开口区或者孔68。同样地,特别是当燃料电池为垂直方向时,这些孔68提供了水排出燃料电池的附加路径,这是优选的,但不是只限于此。当燃料电池为垂直方向时(未示出),重力有助于水通过孔68排出。
应该注意的是,在图4中仅阴极54的导电区62已被除去。这是由于在燃料电池的电化学反应过程中水在MEA的阴极表面上形成,因而更需要除水。尽管优选仅除去阴极的导电区62,但是本发明不应仅限于此,因为去除阳极52的导电区62也可能是理想的。通过除去阳极52的导电区62,湿的燃料气流起到适当水化PEM 50的湿润器的作用。经过适当水化的PEM 50对于质子向阴极54的传导是关键的。
如图5所示,在本发明的第三实施例中,为了进一步促进电化学反应进行并改进从燃料电池中对流除水,双极板56和58的通道64可以具有改进的几何形状。如图5所示,通道64的横断面可以由矩形70改为三角形或者V形72。更具体而言,通道64的边缘或者侧壁74是渐缩的或者朝MEA 48向上倾斜,由此在MEA 48和边缘74之间形成锐角。
使用如图5所示的改进几何形状可以基本平分流通面积,并且有效地成倍加快了原料流的气体流速。原料流流速的增大增加了与电化学活性区60接触的反应气体量,因此在适当条件下增加了电化学反应的速率,从而也提高了电流密度。此外,由于不需要使用气体扩散介质,因此不存在通过气体扩散介质穿过双极板56和58的凸台66的气流。这将进一步增加当前的堆叠设计的气体流速。但是,应该注意的是,尽管用来描述本发明的优选实施例在MEA和双极板之间没有使用中间材料比如气体扩散介质,但是也有可能包括为支承、导电或者分散目的的中间元件比如网、布或者泡沫等。
回到通道64的形状,由于电化学反应速率增加,将产生更多的水。因而,通过通道64的原料流流速的增加也将有助于从燃料电池中对流排出水。改进的三角形截面72的另一方面在于通道64的边缘74可以弯曲或者为波形用以提供蓄积离开MEA 48表面的电化学活性区60的液体水的低流速区76。
从有关两相流的文献可以得知,连续的液体倾向于在最低流速区蓄积,如在Trabold等的“窄管中的高压环形两相流:第1部分-液滴场中的局部测量(High Pressure Annular Two-Phase Flow in aNarrow Duct:Part I-Local Measurements in the Droplet Field)”,ASME,122,2000年6月中所记载。因而,通过仿形切削通道64的边缘74,将形成低流速区76。如图5所示,低流速区76远离阴极54的电化学活性区60,以使电化学反应产生的水远离电化学活性区60而蓄积,由此使反应气体到达电化学活性区60的催化区域。此外,除去在流场板和MEA之间的锐缘界面将具有更长耐久性的好处,这是由于将不再存在可能损害MEA的应力集中点。
应理解的是,本发明的上述实施例也可以通过作为多个电化学活性区如带状区或者点状区的电化学活性材料的沉积实现。为了沉积作为多个区域60的电化学活性材料,优选使用直接书写技术,但是不应仅限于此。直接书写技术在Drumheller的美国专利US 4485387中有描述,直接书写技术的实例如图6所示。能实现直接书写技术的装置的生产商为MicroPen,Inc.,其为在纽约Honeoye Falls的Ohmcraft,Inc.的子公司。
直接书写技术使用一种具有细的喷嘴头的装置,以将粘度范围广的流体涂覆成具有各种宽度和厚度的涂层。比如,通过这种技术可以得到宽度范围从约0.001”至0.080”(1mil至80mils,或者0.025mm至2.0mm),厚度最大为约0.010”(10mils或者0.25mm)的线条。优选地,电化学活性区60的宽度至少为双极板56和58上的相应通道64宽度的一半,或者最大约为其宽度的大约1.25倍。通道64的宽度优选在大约0.01”至0.120”(10mils至120mils或者0.25mm至3.0mm)之间的范围内,更优选在大约0.02”至0.06”(20mils至60mils或者0.50mm至1.5mm)之间的范围内。同样,电化学活性区60的宽度优选在大约0.005”至0.150”(5mils至150mils或者0.10m至4.0mm)之间,更优选在大约0.01”至0.075”(10mils至75mils或者0.25mm至2.0mm)之间。
在PEM上沉积电化学活性区60的优选方法是应用现有技术公知的通常所说的贴花转印法(decal method)中的直接书写技术进行沉积。在贴花转印法中,将涂覆催化剂的碳或者石墨、聚合物粘结剂和铸造溶剂的浆料均匀地涂覆在特氟隆(Teflon)坯件上。Teflon坯件然后在烘箱中进行烘焙,随后热压到薄膜如PEM上。然后将Teflon坯件从所述膜上剥离下来,涂覆催化剂的碳或者石墨作为连续的电极仍然保持嵌入在膜中,以完整形成MEA。
为了涂覆本发明的电化学活性区,直接书写技术被用来向Teflon坯件上以所需的宽度和厚度按照电化学活性区所需的图案涂覆电化学活性材料浆料。为了本发明目的的典型浆料可以含有,但不应限于,大约4%铂、4%的离聚物、4%的碳、19%的异丙醇和69%的水。将浆料按照所需图案沉积在Teflon坯件上之后,坯件在烘箱中80℃下烘干5分钟。Teflon坯件然后在146℃温度下、400psig压力下热压在PEM的相对表面上。然后,移去Teflon坯件,而电化学活性材料按照所需的条形区域或者点形区域的图案作为阳极和阴极的电化学活性区仍然保持设置在PEM上,从而形成MEA。应该注意的是:紧邻电化学活性区的导电区也可以这种方式进行设置。
还应理解的是,尽管上述方法是优选的,但是本发明不应仅限于此。比如,可以同时使用多个直接书写装置来基本上同时沉积电化学活性区和导电区。此外,应理解的是,取决于不同数量和组成的浆料,烘焙和热压步骤需要不同的压力和温度。另一个可能的变化是用直接书写技术将电化学活性区和导电区直接沉积在PEM上。
此外,尽管优选每个通道64上设置单独的电化学活性区60,但是每个通道64上设置多个电化学活性区60并没有超出本发明的范围。如果每个通道64设置多个电化学活性区60,将会提供更多的催化面积,由此提高电化学反应速率。
本领域普通技术人员可以理解的本发明的另一个独特优点是双极板56和58的流场得到简化。可以从图7看出,双极板56和58的凸台66和通道64被布置成直的通道阵列,优选垂直以帮助水从燃料电池中排出。这是由于电化学活性区60基本上与相应的通道64配合或者对齐设置这一事实,由此可以除去气体扩散介质。因为除去了气体扩散介质,因此不再需要强迫原料流流过以蜿蜒或者互相交叉构形弯曲的多条通道。此外,由于在单个通道64中的压力降明显大于在集管中的压力降,因此原料流中的反应气体流应能够在通道64之间均匀分离。此外,流动的均匀性可以通过改变穿过阵列的通道横截面而得到优化。那些离集管端口最近的横截面积略小于那些离集管端口最远的横截面积。还应该注意的是,简化的流场将大大简化双极板的生产工艺,并降低与其生产相关的生产成本。
本发明的描述本质上仅仅是示例性的,不偏离本发明要点的各种变化将在本发明的范围内。这样的变化不被视为偏离了本发明的精神和范围。
Claims (29)
1、一种膜电极组件,包括:
具有第一表面的离子导电元件;和
在所述第一表面上的第一电极,
其特征在于,所述电极包括多个具有电化学活性材料的活性区和分散在所述活性区中的非活性区。
2、根据权利要求1所述的膜电极组件,其中所述离子导电元件为质子交换膜。
3、根据权利要求1所述的膜电极组件,进一步包括第二电极,其中所述第二电极在与所述第一表面相对的所述离子导电元件的第二表面上。
4、根据权利要求3所述的膜电极组件,其中所述第一电极为阳极,所述第二电极为阴极。
5、根据权利要求1所述的膜电极组件,其中每个所述活性区为条形。
6、根据权利要求1所述的膜电极组件,其中每个所述非活性区含有导电材料。
7、根据权利要求6所述的膜电极组件,其中所述导电材料是导热的。
8、根据权利要求1所述的膜电极组件,其中所述活性区和所述非活性区相互交替布置。
9、一种燃料电池,包括:
具有第一表面的离子导电元件;
在所述离子导电元件的所述第一表面上,并含有多个具有电化学活性材料的活性区的第一电极;以及
面对所述电极,并且具有多条与所述活性区各自对齐的流体通路的导电的流体分配部件。
10、根据权利要求9所述的燃料电池,其中所述活性区被所述通路所围绕。
11、根据权利要求9所述的燃料电池,其中多个活性区被通路所围绕。
12、根据权利要求9所述的燃料电池,其中所述活性区为条形。
13、根据权利要求9所述的燃料电池,进一步包括紧邻所述活性区的含有导电材料的非活性区。
14、根据权利要求13所述的燃料电池,其中所述导电材料是导热的。
15、根据权利要求9所述的燃料电池,其中所述导电流体分配部件进一步包括多个分别相邻所述通路的凸台。
16、根据权利要求15所述的燃料电池,其中每个所述凸台与一个或更多所述活性区导电接触。
17、根据权利要求9所述的燃料电池,其中至少一个所述活性区的宽度小于所述相应通路的宽度。
18、根据权利要求9所述的燃料电池,其中至少一个所述活性区的宽度大于所述相应通路的宽度。
19、根据权利要求9所述的燃料电池,其中所述电极进一步包括多个与所述活性区相邻的开口区。
20、根据权利要求9所述的燃料电池,其中每条所述流体通路包括面对所述电极、并具有与所述电极成锐角的侧壁的通道。
21、根据权利要求20所述的燃料电池,其中所述通道具有三角形的截面,所述截面的开口端面对所述活性区。
22、根据权利要求21所述的燃料电池,其中所述侧壁在所述三角形截面的所述开口端弯曲以限定水蓄积区。
23、一种燃料电池,包括:
具有第一表面和第二表面的离子导电元件;
在所述离子导电元件的所述第一表面上的阳极,所述阳极包括第一组分隔开的具有电化学活性材料的电化学活性区,以及在所述活性区之间的导电非活性区;
在所述离子导电元件的所述第二表面上的阴极,所述阴极包括第二组分隔开的电化学活性区,以及在所述活性区之间的开口区;和
面对所述阳极的第一导电的流体分配部件,和面对所述阴极的第二导电的流体分配部件;
其中所述第一和第二导电的流体分配部件包括多条与所述相应活性区对齐的流体通路。
24、一种操作具有膜电极组件的燃料电池的方法,所述膜电极组件包括被夹在第一电极和第二电极之间的膜,电化学反应在该处发生,所述方法包括:按照与所述第一电极上的多个分布的电化学活性区相对应的分布模式向所述第一电极供应第一反应物,并且在每个所述活性区使所述第一反应物发生反应。
25、一种形成含有膜和电极的组件的方法,所述方法包括:将电化学活性材料施加在所述膜上的至少两个隔开的区域上以形成所述电极。
26、根据权利要求25所述的方法,进一步包括将电化学活性材料施加在所述膜上所述分隔开的区域之间。
27、根据权利要求25所述的方法,其中按照伸长的条形施加所述电化学活性材料。
28、根据权利要求25所述的方法,其中通过书写装置的孔施加所述电化学活性材料。
29、根据权利要求25所述的方法,其中所述施加过程是通过将所述电化学活性材料沉积在贴花膜上,然后从贴花膜上转移至膜上来实施的。
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