CN1697103A - 固体电解电容器 - Google Patents

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Abstract

一种固体电解电容器(1)，在阳极体(20)上隔着电介质氧化覆膜(21)形成阴极层(5)，并在该阴极层(5)上安装阴极引线框(9)、在阳极体的引导部安装阳极引线框(90)。阴极层(5)在固体电解质层(3)的外侧，直接设置了鳞片状银粉(8)以及碳粉(80)的混合层(4)。由此，本发明能够提供ESR低且制造时间短的固体电解电容器。

Description

固体电解电容器
技术领域
本发明涉及片型固体电解电容器。
背景技术
本申请人此前已提出了如图4所示的片型固体电解电容器例如，可参照专利文献1。
如图4所示，固体电解电容器1在下面具备安装了引线框9、90的电容器元件2，且该电容器元件2被合成树脂制的外壳7所覆盖。引线框9、90沿着外壳7的周面，弯曲成两段。电容器元件2在作为阀金属的阳极体20上，形成了电介质氧化覆膜21，且在该电介质氧化覆膜21上，形成了阴极层5。阴极层5具备了固体电解质层3、碳层6、银膏层60。这里的阀金属是指通过电解氧化处理，形成了极为致密且具有耐久性的电介质氧化覆膜的金属，相应的有Al(铝)、Ta(钽)、Ti(钛)、Nb(铌)等。另外，固体电解质包含了聚噻吩系、聚吡咯系的导电性高分子。
在这里，碳层6和银膏层60的粒径和电特性等完全不同，因此两个层6、60的界面会产生接触电阻，而由此会招致作为固体电解电容器1的ESR(等效串联电阻)的增加。因此，已提出了在碳层6和银膏层60之间，形成碳粉和银粉的混合层的三层结构(例如可参照专利文献2)。由此，通过包含在混合层中的碳粉，提高与碳层6之间的粘接力，且通过包含在混合层中的银粉，提高与银膏层60之间的粘接力，从而可降低ESR。
[专利文献1]特开平8-148392
[专利文献2]特开平10-242000
通过在碳层6和银膏层60之间，形成碳粉和银粉的混合层，降低ESR。然而，由于碳层6和银膏层60都需要经过一回或是多回的涂敷和热处理工序才能形成，因此固体电解电容器1的制造需要很长时间。在两层6、60之间形成碳粉和银粉的混合层，则会需要比以往更长的制造时间，从而导致制造成本的增加。另外，如果省略碳层6或银膏层60中任何一方的层的形成，则可以缩短制造时间，但是出于以下的理由，是不实用的。
例如，在如图5、图6所示的固体电解质层3，直接形成银膏层并作为电极，则固体电解质层和包含于银膏层中的银粉的表面之间的接点会很少，接触电阻会提高，因此即使在导电性高的银的情况下，ESR也会很高。
另一方面，如图7、图8所示，如果在固体电解质层3上直接形成碳层，则固体电解质层和包含于碳层中的碳粉的表面之间的接点会变多，接触电阻也会下降，但是，即使是有选择性地使用了高导电性种类的碳形成碳层，也由于其导电性比银差，因此无法得到所希望的导电性，且ESR也会变高。
因此，以往是通过采用银膏层和碳层的二层结构，从降低了阴极层和固体电解质层之间的接触电阻的碳层，导电至具有高导电性的银膏层，从而使ESR达到实用性的水平。
从而，本发明者考虑了将ESR降低至比以往更小的同时，缩短制造时间。在这里，以往的银膏是在环氧树脂等的粘合剂中混匀银粉而成的，其电阻，如图9所示，可以通过将银膏65在平板66上展开，并在展开的银膏65的两端部触及电极67、67而测定，且以降低表示涂敷时候的长度方向(以下，称为XY方向)上的电阻值的比电阻为目的开发的。本发明者着眼于以往的银膏或改善使用了它的阴极层5在电容器元件的厚度方向(以下，称为Z方向)上的电阻值为目的开发，并进行了潜心的研究。
发明内容
本发明的目的在于提供ESR低且用短时间就可以制造的固体电解电容器。
在阳极体20上隔着电介质氧化覆膜21形成阴极层5，并在该阴极层5上安装引线框9、90而构成的固体电解电容器中，阴极层5在固体电解质层3的外侧，直接设置了鳞片状银粉以及碳粉的混合层4。
本发明者的研究结果发现，若要降低ESR，降低XY方向的比电阻的同时，降低电容器元件2的Z方向的电阻值是重要的。具体地说，通过本发明者的实验得到了，即使是具有同样比电阻的银膏，也会得到ESR有很大不同的结果，并确认了只通过改善比电阻是不能改善电容器的ESR。另外，关于Z方向的电阻值，本发明者通过(a)降低阴极层5内部的固体电解质层3和碳、银等导电层的层间的接触电阻、(b)降低阴极层5内部的导电性粉末的粒子间接触电阻、(c)降低阴极层5和粘接用银膏等的接触电阻值，实现了进一步减小ESR。
鉴于以上考虑，本发明在固体电解质层3的外侧，直接设置了鳞片状银粉以及碳粉的混合层4。碳粉比起鳞片状的银粉粒径更小，因此可以通过进入到固体电解质层3和与银粒子的间隙，以及银粒子相互间的间隙，辅助性地提高银粒子和固体电解质层3和其他相邻银粒子之间接触的接触面积。即，在固体电解质层3和鳞片状银粉以及碳粉的混合层4的界面，如图2和图3所示，固体电解质层3和银粒子之间的导通之外，通过碳粉的辅助性导通，增加了Z方向上的并列回路性的作用。这不仅是在界面，在银粒子之间也起着同样的作用，结果能够降低ESR。
另外，在固体电解质层3上直接设置鳞片状银粉以及碳粉的混合层4就可以，与在固体电解质层3上形成了碳层6和银膏层60的以往的结构相比，能够缩短制造时间。
附图说明
图1是固体电解电容器的正面剖面图。
图2是鳞片状银粉和碳粉的放大图。
图3是鳞片状银粉和碳粉的放大图。
图4是以往的固体电解电容器的正面剖面图。
图5是不理想的银膏层和固体电解质层的放大图。
图6是不理想的银膏层和固体电解质层的放大图。
图7是不理想的碳层和固体电解质层的放大图。
图8是不理想的碳层和固体电解质层的放大图。
图9表示测定以往的银膏的电阻的状态的图。
图10表示与银粉相比碳粉更向下沉淀的状态。
图中，1-固体电解电容器、2-电容器元件、3-固体电解质层、4-混合层、5-阴极层、6-碳层、7-外壳、8-鳞片状银粉、9-阴极引线框、20-阳极体、21-电介质氧化覆膜、60-银膏层、65-银膏、66-平板、67-电极、80-碳粉、90-阳极引线框。
具体实施方式
第一实施方式
下面，参照附图，详细论述本发明的一例。本发明中使用的银粉是鳞片状银粉，而在不特别限定的时候，都表记为银粉。另外，指的是一粒银粉粒时，表记为银粒子。
图1表示固体电解电容器1的正面剖面图。固体电解电容器1是，在电容器元件2的下面将阳极侧和阴极侧的引线框90、9通过粘接用银膏等安装而构成，而电容器元件2被合成树脂的外壳7覆盖。电容器元件2是阀金属，具体地说，是在作为钽烧结体的阳极体20的一部分上，形成电介质氧化覆膜21，且在该电介质氧化覆膜21上，设置了阴极层5。阴极层5由固体电解质层3、鳞片状银粉和碳粉的混合层4构成。本实施方式中，特征在于混合层4。另外，如本发明的技术方案3所示的那样，还以阴极层5和阴极引线框9通过粘接用银膏相连接，作为其特征。
这里简单介绍图1的电容器元件2的制造方法。首先形成作为阀金属的烧结体的阳极体20、并将该阳极体20的一部分浸入至0.01～2wt％的磷酸水溶液或是已二酸水溶液内，进行电解氧化处理，形成电介质氧化覆模21。接着，在将丁醇作为溶剂的3，4-亚乙二氧基噻吩、对甲苯磺酸铁的溶液中，浸渍阳极体20的电介质氧化覆模21的形成部分，从而形成由聚噻吩构成的固体电解质层3。在该固体电解质层3上，形成鳞片状银粉和碳粉的混合层4，完成电容器元件2。在电容器元件2上，利用粘接用银膏等安装引线框9、90之后，将电容器元件2用合成树脂的外壳7覆盖，并沿着外壳7的周面，弯曲引线框990，完成固体电解电容器1。
用于形成本发明的鳞片状银粉8和碳粉80的混合层4的膏，其必要成分有鳞片状银粉8、碳粉80、粘合剂。
鳞片状银粉8，如图2和图3所示，是将粒状、球状、非定型银粉，用物理方法扁平了的金属箔状的鳞片状，且其特征是单位体积的表面积大。由此，形成混合层4的时候，鳞片状银粉就会横放于XY方向，从而能具有XY方向的导电性。另外，与两个球状或是非定型银粉之间的接点相比，两片鳞片状银粉8、8之间产生的接点的面积扩大了，从而可以降低接触电阻，并进一步提高Z方向上的导电性。另外，由于鳞片状银粉8的比表面积大，因此可以抑制碳粉的沉降，且可以使很多碳粉80进入到鳞片状银粉8和鳞片状银粉8之间。
在这里，作为导电性膏的导电粉，除了鳞片状银粉之外，还可以考虑使用铜粉、镍粉等。但是，由于铜粉、镍粉的表面容易被氧化，因此不与具有还原性的粘合剂组合，就不能发现导电性，而且，加工性能差，很难加工成鳞片状。因此，不适合作为固体电解电容器用的导电性膏使用。
碳粉80进入到固体电解质层3和相鳞片状银粉8的间隙，以及鳞片状银粉8相互间的间隙。可以辅助性地提高银粒子与固体电解质层3以及与其他相邻银粒子接触的接触面积，且通过碳粉的辅助性导通，增加向Z方向的并列回路性的作用。其结果，阴极层5的导电性提高了，且ESR降低了。
若要赋予该作用，优选碳粉80的平均粒径比鳞片状银粉8小。作为该碳粉的具体例，可使用ketjen black、槽法碳黑等中的比表面积为600～1200m2/g的碳粉。平均粒径小，且比表面积大的碳粉在其表面具有很多微孔，并通过将粘合剂成分吸入到微孔，显著减小碳粉相互之间、碳粉80和鳞片状银粉8、以及碳粉80和固体电解质层3之间的距离。由此，具有提高接触效率的效果。通常的碳黑(比表面积为5～350m2/g)的比表面积不充分，例如用乙炔黑(比表面积为15～100m2/g)、炉黑(比表面积为15～300m2/g)、热黑(比表面积为5～30m2/g)，是不能期待满足所要的导电性。如上所述，本发明中使用的碳粉的特征是具有极大比表面积。
碳粉80相对于鳞片状银粉8的质量比在0.77～10.8％的范围时是有效的，且从实用上优选含有1～8％的范围。不足0.77％的情况下，分散分布将会不充分，不能发挥导电效果，且ESR变大。另外，如果超过10.8％，则虽然不会对电特性带来影响，但是由于比表面积变大阻害了粘合剂的流动性，且显著降低了涂敷性能，因此也是不理想的。
作为粘合剂的成分，可以使用热塑性树脂或热固性树脂等公知惯用的有机化合物。其中，可以使用经过热固化工序高分子化的热固化树脂，例如公知公用的热固化性单体、齐聚物、聚合物。具体地说，可以使用双酚A、F、S，线型酚醛清漆树脂、甲酚线型酚醛树脂等酚醛树脂，将所述的酚醛树脂作为主骨架的环氧树脂，其他联苯型、萘型、三苯甲烷型、四苯乙烷型等酚醛树脂和环氧树脂。根据需要，将作为固化剂或是固化催化剂起作用的1级、2级、3级胺类和含羧基的化合物及其酐等，进行适当地组合选择使用。
本申请人制作了在形成了固体电解质层3的阳极体20上，形成碳层6和银膏层60的以往的电容器元件2，并将使用该电容器元件2制作的固体电解电容器1作为以往例。银膏使用了比表面积(单位重量的粉体中包含的全粒子总和)0.5～1.5m2/g且平均粒径为5～10μm的鳞片状的银粉，而作为树脂的粘合剂，使用了分子量为1000～3000的环氧树脂。众所周知，环氧树脂具有热固化性。
另外，制作了在形成了固体电解质层3的阳极体20上，形成鳞片状银粉8和碳粉80的混合层4而制作了电容器元件2，并将使用该电容器元件2制作的固体电解电容器1作为了实施例1～4、比较例2～4。另外，将以往例中，不形成碳层6的作为比较例1。
该混合层4中的银粉的比表面积为1.0m2/g、平均粒径为3μm。另外，碳粉80的比表面积为800m2/g、平均粒径为30nm(＝0.03μm)。银粉和碳粉的粘合剂使用了所述的环氧树脂。
本申请人在实施方式中，对银粉和碳粉80的种类和混合比进行各种改变，制作了4种实施例、4种比较例的固体电解电容器1。即，实施例1～4、比较例1～4的固体电解电容器1中，没有形成碳层6，而在以往例的固体电解电容器1中，形成了碳层6。以往例以及实施例1～4、比较例1～3中的银粉的形状都是鳞片状，而比较例4中的银粉形状为非定型。以往例、实施例、比较例中的粘合剂和溶剂的重量比，哪一个都是相对于银粉为7∶23，而只有碳粉的量是不同的。以往例、实施例1～4、比较例1～4的具体设置如下所示。
表1
 除了3的阴极层5的结构   碳粉比表面积(m2/g)  银粉和碳粉的比例(重量比)   使用的银粉
 以往例   以往2层   -   65∶0   鳞片状银粉
 实施例1   混合层   800   65∶3   鳞片状银粉
 实施例2   混合层   800   65∶2   鳞片状银粉
 实施例3   混合层   800   65∶1   鳞片状银粉
 实施例4   混合层   1200   65∶1   鳞片状银粉
 比较例1   银膏层   -   65∶0   鳞片状银粉
 比较例2   混合层   800   65∶7   鳞片状银粉
 比较例3   混合层   800   65∶0.5   鳞片状银粉
 比较例4   混合层   800   65∶3   非定型银粉
在上述表1中，ESR(等效串联电阻)用100kHz的频率测定。另外，碳粉相对于鳞片状银粉的质量比超过10.8％的比较例2，无法将银粉和碳粉膏化，因此没有测定。
本发明者使用以往例、比较例1和实施例1～3的固体电解电容器1，以1200Hz的频率实测了静电电容、实测了所述ESR以及比电阻值、并测定了额定电压下通电40秒之后的漏电流。固体电解电容器1哪一个都是额定电压25.0V、静电电容15μF。测定结果如表2～表4所示。所有测定都进行了10组。
表2
  静电电容(μF)   平均值   最大值   最小值
  以往例   14.8   15.5   14.3
  实施例1   14.7   15.3   14.3
  实施例2   15.0   15.6   14.8
  实施例3   14.8   15.4   14.4
  实施例4   14.9   15.5   14.6
  比较例1   14.0   14.8   13.6
  比较例3   14.6   15.2   13.9
  比较例4   14.4   14.9   13.8
表3
  ESR(mΩ)   平均值   最大值   最小值   比电阻(10-4Ω·cm)
  以往例   70.5   72.4   68.1   0.7
  实施例1   65.0   66.7   63.1   0.1
  实施例2   61.6   63.9   60.3   0.4
  实施例3   64.6   67.2   62.1   0.6
  实施例4   61.9   64.4   59.5   0.7
  比较例1   681.1   785.3   551.2   0.7
  比较例3   121.7   135.8   111.1   0.7
  比较例4   159.1   219.0   101.4   8.0
表4
  漏电流(μA)   平均值   最大值   最小值
  以往例   0.3   1.0   0.1
  实施例1   0.4   0.9   0.1
  实施例2   0.4   0.8   0.1
  实施例3   0.3   1.1   0.1
  实施例4   0.3   0.9   0.1
  比较例1   0.4   1.2   0.1
  比较例3   0.5   1.0   0.1
  比较例4   0.4   1.0   0.1
由所述的表2～表4中可以看出，从以往的固体电解电容器1省略碳层6的比较例1、形成了混合层4但碳粉80相对于鳞片状银粉8的质量比不足0.77％的比较例3的固体电解电容器1，不仅其比电阻值与以往例以及实施例1～4的值相比大致相等，而且ESR也增大了。不使用鳞片状银粉而使用非定型银粉的比较例4的固体电解电容器1是，比电阻值和ESR值都增加了。这是，在使用由球状或非定型的银粉和碳粉和粘合剂构成的膏，形成混合层的时候，如图10所示，粒径小的碳粉80沉淀在银粉8下面，出现不均匀的情况。因此，认为是银粉8、8相互之间的间隙中没有进入很多碳粉80而引起的。
另一方面，形成混合层4的实施例1～4的固体电解电容器1中，显示了以往例以下的ESR值。作为该理由，认为是通过使用鳞片状银粉8和碳粉80，在银粉8、8相互之间的间隙中碳粉80可以积极地进入，从而ESR大幅降低的缘故。由此，固体电解电容器1可以在保持低的ESR的同时，比起在固体电解质层3上形成碳层6和银膏层60的以往的结构，能缩短制造时间。
本发明者对银粉和碳粉的比例进行各种变化，进行了实验。其结果发现，如果相对于银粉8的碳粉80的比例小于0.77％，则鳞片状银粉8、8相互之间的间隙以及鳞片状银粉8和固体电解质层的间隙中进入的碳粉末将会不充分，因此ESR容易过大。相反，如果超过10.8％，则很难膏化。因而，碳粉相对于银粉的比例在0.77％～10.8％时是实用的，且优选1～8％。另外，碳粉的比表面积为600～1200m2/g时得到了实用的ESR。
所述实施方式的说明，是为了说明本发明而进行的，但不限定权利要求书中所记载的范围，或是解释成缩小的范围。另外，本发明的各部分结构并不仅限于所述的实施例，且当然可以在权利要求范围记载的技术范围内，进行各种变形。

Claims (5)

1.一种固体电解电容器，在阳极体(20)上隔着电介质氧化覆膜(21)形成阴极层(5)、且该阴极层(5)具有与电介质氧化覆膜(21)接触的固体电解质层(3)，其特征在于：
该阴极层(5)在固体电解质层(3)的外侧直接设置了鳞片状银粉(8)以及碳粉(80)的混合层(4)。
2.如权利要求1所述的固体电解电容器，其特征在于：
碳粉(80)比鳞片状银粉(8)平均粒径小，且碳粉(80)进入到银粒子和固体电解质层(3)之间的间隙以及银粒子间的间隙，辅助性地进行导通。
3.如权利要求1或2所述的固体电解电容器，其特征在于：
阴极层(5)和阴极引线框(9)通过粘接用银膏连接。
4.如权利要求1～3中任意一项所述的固体电解电容器，其特征在于：
碳粉(80)相对于鳞片状银粉的质量比是1～8％，碳粉的比表面积是600～1200m2/g，鳞片状的银粉(8)的比表面积是0.5～1.5m2/g。
5.如权利要求1～4中任意一项所述的固体电解电容器，其特征在于：
固体电解质层(3)是由聚噻吩系、聚吡咯系的导电性高分子形成。
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