CN1612403A - 电解液组合物，使用它的锂电池和制造该电池的方法 - Google Patents

电解液组合物，使用它的锂电池和制造该电池的方法 Download PDF

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Abstract

涉及一种电解液组合物，一种使用该电解液组合物的锂电池，一种制造该锂电池的方法。该电解液组合物包括：锂盐，含有含氮化合物，丙烷磺内酯，和1，2－亚乙烯基碳酸酯和/或环己基苯的有机溶剂。该电解液组合物保证高温操作时电池的安全性而不使其性能变劣。

Description

电解液组合物，使用它 的锂电池和制造该电池的方法
发明背景
本发明要求2003年8月19日在韩国知识产权局递交的，申请号为2003-57276的韩国专利申请的优先权，这里全面引入它的公开内容作为参考。
1.技术领域
本发明涉及一种电解液组合物，一种使用该电解液组合物的锂电池，和制造该锂电池的方法，特别是涉及一种提高在高温下操作的安全性的电解液组合物，这种组合物是通过把一种特定的附加剂组合物溶解在有机电解液中来制备的，还涉及使用该电解液组合物的锂电池，以及制造该锂电池的方法。
2.背景技术
随着电子设备的数量的增加，特别是便携设备，例如个人数字助理(PDA)，移动电话，笔记本计算机等等的广泛传播和在更多的应用领域中被使用，已经加强了对作为这些设备的驱动电源的电池的研究，需要小，薄，轻，高性能的电池。
在各种电池中，锂电池已被用作便携式设备的典型的驱动电源，因为它轻且具有高能量密度。一个锂电池是由一个阴极，一个阳极，一个隔板，和安排在阴极和阳极之间用以提供锂离子通路的电解溶液组成。通过锂离子的嵌入/消除嵌入在阴极和阳极上产生时产生的氧化/还原反应锂电池产生电能。
不过，当带电的锂电池处于150℃以上的高温状态时，由于带电阳极活性物质和电解溶液之间的放热反应，电池的温度要升高，由此引起随后的放热反应，导致电解溶液融熔，隔板短路，或阴极活性物质分解。最后，出现热逸出现象，产生安全性的忧虑。
为了解决这个问题，已经试图通过改变电解溶液的组合物或加一种添加剂到电解液组合物中来阻止锂电池的过量充电。未审的日本专利公开No.hei10-50342和No.2000-3724公开了具有被抑制的自放电特性和提高了的寿命，容量，和低温特性的几种锂电池，它通过把丙烷磺内酯作为电解液的添加剂。未审的日本专利公开No.2001-30773公开了一种不含水的电解电池，它在高温下不膨胀，并且通过在正电极中加入了锂碳酸盐和在含水电解液中加入了丙烷磺内酯，而提高了过量充电的情况下的安全性。
不过，在未审的日本专利公开No.10-50342和No.2000-372中，丙烷磺内酯用作添加剂对在高温操作时安全性的任何影响都没有被公开。未审的日本专利公开2001-307773中公开的组合物提高了高温稳定性但使电池性能变坏。
发明内容
本发明提供了一种电解液组合物，它提高了在高温下操作的安全性。
本发明提供了一种使用该电解液组合物的锂电池。
本发明提供了一种制造该锂电池的方法。
按照本发明的一个方面，它提供了一种电解液组合物，该组合物包括：锂盐；和含有含氮化合物，丙烷磺内酯，和1，2-亚乙烯基碳酸酯和/或环己基苯的有机溶剂。
按照本发明的另一个方面，它提供了一种包含该电解液组合物的锂电池。
按照本发明的另一个方面，它提供了一种制造锂电池的方法，该方法包括：把该电解液组合物注入到包含有阳极，阴极和隔板的电池容器中；和密封该电池容器。
具体实施方式
现在详细描述本发明。
通常，丙烷磺内酯用作电解溶液的添加剂是为了增加电池的寿命，防止自放电和高温膨胀。不过，在本发明中丙烷磺内酯用作电解溶液的添加剂是为了保证电池在高温下工作时的安全性，丙烷磺内酯的这一改进效果被证实了。
不过，具有列在高温下操作的安全性有影响的丙烷磺内酯的电解液组合物可能使电池的性能变坏。为了解决这个问题，在本发明的聚合物电解液组合物和使用该聚合物电解液的锂电池中，丙烷磺内酯的数量被减少，1，2-亚乙烯基碳酸酯和/或环己基苯被用作辅助添加剂以保证高温操作时的安全性而不损坏电池特性。
本发明的聚合物电解液组合物包括锂盐，和一种有机溶剂，该有机溶剂包含提供在高温下操作时的安全性的添加剂，即含氮化合物，丙烷磺内酯和1，2-亚乙烯基碳酸酯和/或环己基苯。以电解液组合物的总重量为基础，含氮化合物的数量可以在0.1-5.0％重量的范围内，丙烷磺内酯的数量可以在0.05-2.0％重量的范围内，1，2-亚乙烯基碳酸酯和/或环己基苯的数量可以在0.25-6.0％重量的范围内。在单独使用的时候，1，2-亚乙烯基碳酸酯的数量可以在0.25-3％重量的范围内。
本发明中使用的含氮化合物通过有效地消除电解溶液中的HF或路易斯碱而阻止了在高温(150℃持续10分钟)下，在阳极和电解杂质，例如水分和氢氟酸(HF)之间的副反应。在本发明中所使用的含氮化合物的具体例子包括：单体，例如伯胺，仲胺，或叔胺，和这些胺的聚合物，共聚物和低聚物，优选地，6元芳香杂环化合物，和5元稠合芳香杂环化合物；和单体，例如芳香的或非芳香的仲胺或叔胺，及其聚合物，共聚物和低聚物。
6元芳香杂环化合物的优选例子包括：吡啶，哒嗪，嘧啶，吡嗪，和三嗪。5元稠合芳香杂环化合物的优选例子包括：三唑，噻唑，和噻二唑。芳香或非芳香仲胺和叔胺化合物可能包含至少一个氮原子或至少5个碳原子。如果含氮化合物的数量小于0.1％重量，存在于电解溶液中的HF或路易斯碱就不能被有效地俘获。如果含氮化合物数量大于5％重量，则电池的快速放电特性变劣。
本发明中使用的丙烷磺内酯消除了高温时在电极和电解溶液之间的副反应。丙烷磺内酯的数量可以是基于电解液组合物的总重量的0.05-2.0％重量。如果丙烷磺内酯的数量小于0.05％重量，则其抑制副反应的效果是轻微的。如果丙烷磺内酯的数量大于2.0％重量，则电池的性能变劣。
本发明中使用的1，2-亚乙烯基碳酸酯和/或环己基苯抑制在阳极或阴极和电解溶液之间的副反应。1，2-亚乙烯基碳酸酯和/或环己基苯的数量可以是基于电解液组合物的总重量的0.25-6.0％重量。如果1，2-亚乙烯基碳酸酯和/或环己基苯的数量小于0.25％重量，则抑制副反应的效果是轻微的。如果1，2-亚乙烯基碳酸酯和/或环己基苯的数量在重量上大于6.0％重量，则电池的容量和快速特性变劣。当单独使用的时候，1，2-亚乙烯基碳酸酯的数量可以在0.25-3.0％重量的范围内。
除了含氮化合物，丙烷磺内酯，和1，2-亚乙烯基碳酸酯和/或环己基苯以外，本发明的电解液组合物还可以进一步包括含环氧基的化合物作为添加剂。
含环氧基化合物通过在高温下和含氮化合物反应引起电解组合物的胶凝作用。因此，通过加入含环氧基的化合物并加热该混合物，本发明的电解液组合物可以转变成凝胶聚合物电解液。本发明的电解液组合物可以包含基于电解液组合物的总重量计的0.02-1.5％重量的含环氧基化合物。
含环氧基的化合物的具体例子包括：3，4-环氧环己基甲基-3’，4’-环氧环己烷羧酸酯，缩水甘油基十二氟庚醚，丁二烯双环氧化物，丁二醇二缩水甘油醚，环乙烯氧化物，环戊烯氧化物，双环氧环辛烷，乙二醇二缩水甘油醚，和2，3-环氧乙烷。
在该领域中普遍使用的任何锂盐和有机溶剂可用作本发明的电解液组合物中的锂盐和有机溶剂。可在本发明中使用的锂盐的具体例子包括：LiPF6，LiAsF6，LiClO4，LiN(CF3SO2)2，LiBF4，LiCF3SO3，和LiSbF6。可在本发明中使用的有机溶剂的例子包括，碳酸亚乙酯(EC)，二亚乙基碳酸酯(DEC)，碳酸亚丙酯(PC)，碳酸二甲基酯(DMC)，碳酸乙基甲基酯(EMC)，γ-丁内酯(GBL)，和这些溶剂的混合物。用作有机溶剂的PC的数量可以是基于电解液组合物的总重量的15-50％重量。
本发明的电解液组合物可以包括有机溶剂中的0.5-2M锂盐。
本发明的电解液组合物是通过把上面列出的数量的添加剂溶解在含锂盐的有机溶剂中而制备的。此外，包括阴极，阳极和它们之间的隔板的锂电池可利用该电解液组合物来制造。特别是，一堆阴极，阳极和隔板被卷制成一个糊状的卷，放置在电池容器中，并密封。电解液组合物被注入容器，并且如果需要的话，在30-130℃的温度下被加热，即如果当包含有卤素或含环氧基的化合物时，以渗入和胶凝电解液组合物，由此完成锂电池的制造。
在本发明中可以使用锂离子电池所常用的电极。在本发明中使用的阴极组合物可以包括100重量份的阴极活性物质，例如LiCoO2，1-10重量份的导电剂，例如碳黑，2-10重量份的粘合剂，例如聚偏二氟乙烯(PVDF)，和30-100重量份的溶剂，例如N-甲基吡咯烷酮(NMP)。在本发明中使用的阳极组合物可以包括100重量份的阳极活性物质，例如碳，10重量份或以下的导电剂，例如碳黑，2-10重量份的粘合剂，例如PVDF，和30-100重量份的溶剂，例如N-NMP。
在锂离子电池中常用的任何隔板可以用在本发明中。聚合物质例如聚乙烯或聚丙烯制成的多孔薄膜可以用作隔板。本发明所使用的容器可以由不与电池的组分进行反应的热塑性材料制成，优选地由可以热密封的材料制成。
本发明的锂电池的形状不受限制，例如，是有棱角的形状，圆柱形形状等等。
本发明的锂电池可以是锂原电池或锂二次电池。
将参考下面的实施例进行更详细地描述本发明。下面的实施例只是为了解释的目的，它们不打算限制本发明的范围。
实施例1至8和比较例1至7：电解溶液前体的制备
2克的聚(2-乙烯基吡啶-共-苯乙烯)(PVPS，可从Aldrich得到)，0.5克的1，4-丁二醇二缩水甘油醚(BDDGE，可从Aldrich得到)和环己基苯(CHB，可从Aldrich得到)用作可以在过量充电情况下加强稳定性的添加剂，它们被溶解在EC，DEC和PC的含有1M LiPF6的溶剂混合物中去制备电解溶液前体。PVPS，BDDGE，和锂盐的浓度是不变的，而在每种电解溶液中的丙烷磺内酯(PS)，1，2-亚乙烯基碳酸酯(VC)，和/或环己基苯(CHB)是变化的，如表1。
<锂电池的制造>
首先，通过混合100重量份的LiCoO2，3重量份的粘合剂PVDF，和3重量份的用于提高电子迁移率的导电剂碳黑来制备阴极组合物。把90重量份的N-甲基吡咯烷酮(NMP)和陶瓷球加入混合物中在200ml的塑料瓶中混合10小时。用一个250μm的刮片把阴极组合物浇铸到15μm厚的铝箔上，在约110℃的烘箱中干燥约12小时直到NMP完全蒸发。生成物结构被滚压，切成预定的尺寸以获得具有95μm厚度的阴极板。
通过混合100重量份的碳(天然碳)，3重量份的导电剂碳黑，3重量份的聚偏二氟乙烯来制备阳极组合物。90重量份的N-NMP和陶瓷球被加入混合物，混合约10个小时。用一个300μm的切片将阳极组合物浇铸到12μm厚的铜箔上，在约90℃的烘箱中干燥约10小时。生成物结构被滚压，切成预定的尺寸以获得厚度为120μm的阳极板。
厚度为20μm的聚乙烯/聚丙烯多孔薄膜(Asahi Co.，Japan)用作隔板。
其间具有多孔薄膜的阴极板和阳极板被滚轧成电池组件。这种糊状卷型电池组件被安排在铝薄片叠成的电池容器内，在实施例1至8和比较例1至7中制备的每一种电解液组合物被注入到容器内从而获得一个完全的、900毫安小时(mAh)等级的二次锂电池。
电池的容量，快速特性，高温条件下的稳定性，加工性能都得到测试。其结果示于表1中。
表1
实施例     化合物     数量(％重量)     容量(mAh)   快速特性(2C)   高温下的稳定性(150℃/10分钟)   加工性能
比较例1     PS     0.00     928.5   96.1   不合格   好
比较例2     PS     0.25     930.8   96.4   不合格   好
比较例3     PS     0.50     926.9   96.8   不合格   好
比较例4     PS     0.75     931.0   96.1   合格/不合格   好
比较例5     PS     1.00     926.2   96.8   合格   差
比较例6     PS     1.50     912.6   96.0   合格   差
比较例7     PS     2.0     890.3   91.2   合格   好
实施例1     PS/VC     0.5/1.0     931.6   96.2   不合格   好
实施例2     PS/VC     0.5/1.5     932.8   95.5   合格   好
实施例3     PS/VC     0.5/2.0     932.5   96.8   合格   好
实施例4     PS/CHB     0.5/1.0     929.8   97.2   合格   好
实施例5     PS/CHB     0.5/2.0     929.1   97.5   合格   好
实施例6     PS/CHB     0.5/3.0     926.6   97.5   合格   好
实施例7     PS/CHB     0.5/4.0     925.6   97.3   合格   好
实施例8     PS/VC/CHB     0.5/1.0/2.0     926.3   96.5   合格   好
从表1中的结果可以明显看出，当所用的丙烷磺内酯的量是1.0％重量的时候，虽然在高温下满意的安全性得到保证，但在电池的制造过程中出现了问题。不过，通过减少丙烷磺内酯的数量，并加入1，2-亚乙烯基碳酸酯和/或环己基苯作为辅助添加剂，高温操作时的安全性和满意的加工性能可以得到保证。
如上所述，在本发明的电解液组合物的锂电池中，丙烷磺内酯用作添加剂保证了高温操作时的安全性，1，2-亚乙烯基碳酸酯和/或环己基苯用作辅助添加剂保证了高温操作时的安全性而不使电池性能变劣。
虽然已经参考典型实施例对本发明作了介绍和描述，本领域的普通技术人员将可以理解，形式和细节的各种变化可以做出而不脱离下面权利要求书所规定的本发明的精神和范围。

Claims (14)

1.一种电解液组合物，它包括：
锂盐；和
含有含氮化合物，丙烷磺内酯，和1，2-亚乙烯基碳酸酯和/或环己基苯的有机溶剂。
2.权利要求1的电解液组合物，其中，以电解液组合物的总重量为基础，含氮化合物的数量范围是0.1-5％重量，丙烷磺内酯的数量范围是0.05-2％重量，1，2-亚乙烯基碳酸酯和/或环己基苯的数量范围是0.25-6％重量。
3.权利要求2的电解液组合物，其中1，2-亚乙烯基碳酸酯的数量是基于电解液组合物的总重量的0.25-3％重量。
4.权利要求1的电解液组合物，其中含氮化合物是从伯胺，仲胺，叔胺，和这些胺的聚合物，共聚物，和低聚物中选择的。
5.权利要求4的电解液组合物，其中伯胺，仲胺，和叔胺是从6元芳香杂环化合物，5元稠合芳香杂环化合物，和芳香或非芳香仲胺或叔胺组成的组中选择的至少一种化合物。
6.权利要求4的电解液组合物，其中伯胺，仲胺，和叔胺是从吡啶，哒嗪，嘧啶，吡嗪，三嗪，三唑，噻唑，噻二唑，包含至少一个氮原子和至少5个碳原子的化合物组成的组中选择的至少一种化合物。
7.权利要求1的电解液组合物，还包括一种含环氧基的化合物。
8.权利要求7的电解液组合物，其中含环氧基的化合物的数量是基于电解液组合物的总重量的0.02-1.5％重量。
9.权利要求1的电解液组合物，其中锂盐是从LiPF6，LiAsF6，LiClO4，LiN(CF3SO2)2，LiBF4，LiCF3SO3，和LiSbF6组成的组中选择的，在有机溶剂中的锂盐的浓度范围是0.5M-2.0M。
10.一种制造锂电池的方法，该方法包括：将权利要求1至9的任何一个的电解液组合物注入到包含有阳极，阴极，和一个隔板的电池容器内；和
密封该电池容器。
11.权利要求10的方法，还包括在密封以后在30-130℃的温度下加热容器以使电解液组合物胶凝。
12.按照权利要求10和11中的任何一个方法制造的锂电池。
13.权利要求12的锂电池，包括在阳极和阴极之间的胶凝聚合物电解液，该胶凝聚合物电解液是通过胶凝权利要求1至9中的任一个的电解液组合物获得的。
14.一种锂电池，它包含权利要求1至9中的任何一个的电解液组合物。
CNB2004100921050A 2003-08-19 2004-08-19 电解液组合物，使用它的锂电池和制造该电池的方法 Active CN100409482C (zh)

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