CN103022556B - 锂离子电池及其电解液 - Google Patents

锂离子电池及其电解液 Download PDF

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Abstract

本申请提供一种锂离子电池及其电解液。所述锂离子电池的电解液，其包括锂盐﹑非水溶剂、以及至少含有1,3-丙磺酸内酯、氟代碳酸乙烯酯以及嘧啶结构化合物的添加剂。所述锂离子电池包括：正极片；负极片；间隔于相邻正负极片之间的隔膜；以及电解液，所述电解液为根据本申请第一方面的所述的锂离子电池的电解液。本申请提供的锂离子电池及其电解液，其能抑制电解液和正极材料之间的氧化反应，改善高温高压条件下的循环性能。

Description

锂离子电池及其电解液
技术领域
本申请涉及一种二次电池，尤其涉及一种锂离子电池及其电解液。
背景技术
锂离子电池虽然具有工作电压高、寿命长和充电速度快等优点，但是随着技术的不断发展，人们要求锂离子电池具有更高的能量密度，提高锂离子电池的工作电压是有效途径之一。
在锂离子电池中，经过充电后，作为正极活性材料的金属氧化物在高电位时显示非常强的氧化性，因此容易与电解液发生氧化反应，导致电解液被分解。但是随着锂离子电池的高电压化，电解液在正极的氧化分解加剧，由于电解液的氧化分解导致电池在高温条件下循环性能下降。
因此，抑制电解液和正极材料之间的氧化反应是解决锂离子电池高温循环性能恶化的关键。在锂离子电池中，常采用非水有机溶剂碳酸亚乙酯（VC）和氟代碳酸乙烯酯（FEC）来改善循环性能。图1给出采用非水有机溶剂碳酸亚乙酯（VC）和氟代碳酸乙烯酯（FEC）作为非水有机溶剂在45℃下不同电压的循环性能。
从图1可以看出，当电压小于4.2V时，碳酸亚乙酯（VC）和氟代碳酸乙烯酯（FEC）的确能有效改善循环性能，但是当电压高于4.4V时，高温条件下循环性能明显降低。
发明内容
鉴于背景技术存在的问题，本申请的目的在于提供一种锂离子电池及其电解液，其能抑制电解液和正极材料之间的氧化反应、改善高温高压条件下的循环性能。
为了实现上述目的，在本申请的第一方面，本申请提供一种锂离子电池的电解液，其包括锂盐﹑非水溶剂、以及至少含有1,3-丙磺酸内酯、氟代碳酸乙烯酯以及嘧啶结构化合物的添加剂。
在本申请的第二方面，本申请提供一种锂离子电池，其包括：正极片；负极片；间隔于相邻正负极片之间的隔膜；以及电解液，所述电解液为根据本申请第一方面的所述的锂离子电池的电解液。
本申请的有益效果如下。
本申请提供的锂离子电池及其电解液，其能抑制电解液和正极材料之间的氧化反应，改善高温高压条件下的循环性能。
附图说明
图1是采用非水有机溶剂碳酸亚乙酯（VC）和氟代碳酸乙烯酯（FEC）作为非水有机溶剂在45℃下不同电压的循环性能的曲线图。
具体实施方式
下面详细说明根据本申请锂离子电池及其电解液以及实施例。
首先说明根据本申请第一方面的锂离子电池的电解液。
根据本申请第一方面的锂离子电池的电解液，包括锂盐﹑非水溶剂、以及至少含有1,3-丙磺酸内酯、氟代碳酸乙烯酯以及嘧啶结构化合物的添加剂。
在根据本申请所述的锂离子电池的电解液中，优选地，添加剂中嘧啶结构化合物由下述通式（1）或通式（2）表示；
通式（1）
在通式（1）中，R1、R2、R3、R4为氢原子或C1～C8直链或支链烷基，所述烷基上的氢原子可以部分或全部被氟原子取代；
通式（2）
在通式（2）中，n为0～6的整数，R1、R2、R3为氢原子或C1～C8直链或支链烷基，所述烷基上的氢原子可以部分或全部被氟原子取代。
在根据本申请所述的锂离子电池的电解液中，采用通式（1）的嘧啶结构化合物可包括2-甲基嘧啶、2,4-二甲基嘧啶、2,4,5-三甲基嘧啶、2,4,5,6-四甲基嘧啶、2-氟代甲基嘧啶、2-氟代甲基-4-甲基嘧啶、2-氟代甲基-4,5-二甲基嘧啶、2-氟代甲基-4,5,6-三甲基嘧啶、2-三氟甲基嘧啶、2-三氟甲基-4-甲基嘧啶、2-三氟甲基-4,5-二甲基嘧啶、2-三氟甲基-4,5,6-三甲基嘧啶、2-乙基嘧啶、2-丙基嘧啶、2-异丙基嘧啶、2-丁基嘧啶、2-戊基嘧啶、2-甲基-4-乙基嘧啶、2-甲基-5-乙基嘧啶、4-甲基嘧啶、4-异丙基嘧啶。
在根据本申请所述的锂离子电池的电解液中，采用通式（2）的嘧啶结构化合物可包括：2-氰基嘧啶、2-乙腈嘧啶、2-丙腈嘧啶、2-丁腈嘧啶、2-戊腈嘧啶、2-氰基-4-甲基嘧啶、2-氰基-5-甲基嘧啶、2-氰基-4-氟代甲基嘧啶、2-氰基-5-氟代甲基嘧啶、2-氰基-4-三氟甲基嘧啶、2-氰基-5-三氟甲基嘧啶、2-氰基-4,5-二甲基嘧啶、2-氰基-4,6-二甲基嘧啶、2-氰基-4,5,6-三甲基嘧啶。
在根据本申请所述的锂离子电池的电解液中，所述非水溶剂包括环状碳酸酯、链状碳酸酯之一或其组合。环状碳酸酯具有较高的介电常数，能很好酸酯与链状碳酸酯的组合。环状碳酸酯具有较高的介电常数，能很好与锂离子形成溶剂化锂离子分子。链状酯具有较低的粘度，提高电解液的低温性能。环状碳酸酯选自碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、丁基内酯(BL)、碳酸丁烯酯(BC)。链状碳酸酯选自碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸甲丙酯(PMC)、碳酸二丙酯(DPC)、碳酸乙丙酯(EMC)。
在根据本申请所述的锂离子电池的电解液中，所述锂盐选自LiN(CxF2x+1SO2)(CyF2y+1SO2)（其中，x、y为正整数）、LiPF6、LiBF4、LiBOB、LiAsF6、Li(CF3SO2)2N、LiCF3SO3、LiClO4或其组合。
在根据本申请所述的锂离子电池的电解液中，优选地，嘧啶结构化合物在所述锂离子电池的电解液中的重量百分含量为0.1%～10%，优选0.3%～3%。如果电解液中含嘧啶结构化合物含量过多，嘧啶化合物结构中的N原子与金属原子络合过于致密，造成电池的阻抗变大，影响电池的循环特性；如果电解液中含嘧啶结构化合物含量过少，嘧啶化合物结构中的N原子与金属原子络合不够致密，不能有效地阻止电解液与正极极片的反应，从而不能有效地改善电池的高温循环性能。
在根据本申请所述的锂离子电池的电解液中，优选地，1,3-丙磺酸内酯在所述锂离子电池的电解液中的重量百分含量为0.3%～10%，优选3～6%。
在根据本申请所述的锂离子电池的电解液中，优选地，氟代碳酸乙烯酯在所述锂离子电池的电解液中的重量百分含量为0.5%～15%，优选4～8%。
在根据本申请所述的锂离子电池的电解液中，优选地，所述锂盐浓度为0.5M～2M,优选为1M。
其次说明根据本申请第二方面的锂离子电池。
根据本申请第二方面的锂离子电池，包括：正极片；负极片；间隔于相邻正负极片之间的隔膜；以及电解液，所述电解液为根据本申请第一方面的所述的锂离子电池的电解液。
最后说明根据本申请所述的锂离子电池及其电解液的实施例。
实施例1
制备锂离子电池正极极片：将钴酸锂、导电剂SuperP、粘接剂PVDF按质量比=96:2.0:2.0混合均匀制成锂离子电池正极浆料，以涂布量为0.0194g/cm2涂布在集流体铝箔上，在85℃下烘干后进行冷压；然后进行切边、裁片、分条，之后在真空条件下85℃烘干4小时，焊接极耳，制成锂离子电池正极极片；
制备锂离子电池的负极极片：将石墨、导电剂SuperP、增稠剂CMC、粘接剂SBR按质量比=96.5:1.0:1.0:1.5制成浆料，以涂布量为0.0089g/cm2涂布在集流体铜箔上，并在85℃下烘干后进行冷压；然后进行切边、裁片、分条，之后在真空条件下110℃烘干4小时，焊接极耳，制成锂离子电池负极极片；
制备锂离子电池电解液：电解液以浓度为1M六氟磷酸锂(LiPF6)为锂盐，以质量比为EC：PC：DEC=30:30:40的碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)和碳酸二乙酯(DEC)的混合物为非水有机溶剂；电解液中还含有添加剂，添加剂为质量百分含量为3%的1,3-丙磺酸内酯(PS)、质量百分含量为5%的氟代碳酸乙烯酯(FEC)以及质量百分含量为1%的2-氰基嘧啶；
制备锂离子电池：将制备的锂离子电池正极极片、负极极片以及隔膜经过卷绕工艺制成厚度为4.2mm、宽度为34mm、长度为82mm的锂离子电池；在75℃下真空烘烤10小时后注入制备的锂离子电池电解液，静置24小时；然后用0.1C(160mA)的恒定电流充电至4.3V，以4.3V恒压充电到电流下降至0.05C(80mA)，以0.1C(160mA)放电至3.0V，重复上述2次充放电，最后再以0.1C(160mA)的恒定电流将电池充电至3.85V，完成锂离子电池的制备。
实施例2
制备锂离子电池正极极片：同实施例1；
制备锂离子电池的负极极片：同实施例1；
制备锂离子电池电解液：用2-甲基嘧啶代替实施例1中的2-氰基嘧啶，其余同实施例1；
制备锂离子电池：同实施例1。
实施例3
制备锂离子电池正极极片：同实施例1；
制备锂离子电池的负极极片：同实施例1；
制备锂离子电池电解液：用2-氟代甲基嘧啶代替实施例1中的2-氰基嘧啶，其余同实施例1；
制备锂离子电池：同实施例1。
实施例4
制备锂离子电池正极极片：同实施例1；
制备锂离子电池的负极极片：同实施例1；
制备锂离子电池电解液：用2-丙腈嘧啶代替实施例1中的2-氰基嘧啶，其余同实施例1；
制备锂离子电池：同实施例1。
实施例5
制备锂离子电池正极极片：同实施例1；
制备锂离子电池的负极极片：同实施例1；
制备锂离子电池电解液：用2-氰基-4-氟代甲基嘧啶代替实施例1中的2-氰基嘧啶，其余同实施例1；
制备锂离子电池：同实施例1。
实施例6
制备锂离子电池正极极片：同实施例1；
制备锂离子电池的负极极片：同实施例1；
制备锂离子电池电解液：用4-甲基嘧啶代替实施例1中的2-氰基嘧啶，其余同实施例1；
制备锂离子电池：同实施例1。
实施例7
制备锂离子电池正极极片：同实施例1；
制备锂离子电池的负极极片：同实施例1；
制备锂离子电池电解液：用4-异丙基嘧啶代替实施例1中的2-氰基嘧啶，其余同实施例1；
制备锂离子电池：同实施例1。
实施例8
制备锂离子电池正极极片：同实施例1；
制备锂离子电池的负极极片：同实施例1；
制备锂离子电池电解液：用质量百分含量为0.1%的2-氰基嘧啶代替实施例1中的质量百分含量为1%的2-氰基嘧啶，其余同实施例1；
制备锂离子电池：同实施例1。
实施例9
制备锂离子电池正极极片：同实施例1；
制备锂离子电池的负极极片：同实施例1；
制备锂离子电池电解液：用质量百分含量为10%的2-氰基嘧啶代替实施例1中的质量百分含量为1%的2-氰基嘧啶，其余同实施例1；
制备锂离子电池：同实施例1。
实施例10
制备锂离子电池正极极片：同实施例1；
制备锂离子电池的负极极片：同实施例1；
制备锂离子电池电解液：用质量百分含量为0.3%的2-氰基嘧啶代替实施例1中的质量百分含量为1%的2-氰基嘧啶，其余同实施例1；
制备锂离子电池：同实施例1。
实施例11
制备锂离子电池正极极片：同实施例1；
制备锂离子电池的负极极片：同实施例1；
制备锂离子电池电解液：用质量百分含量为3.0%的2-氰基嘧啶代替实施例1中的质量百分含量为1%的2-氰基嘧啶，其余同实施例1；
制备锂离子电池：同实施例1。
实施例12
制备锂离子电池正极极片：同实施例1；
制备锂离子电池的负极极片：同实施例1；
制备锂离子电池电解液：用质量百分含量为0.3%的1,3-丙磺酸内酯(PS)代替实施例1中的质量百分含量为3%的1,3-丙磺酸内酯(PS)，其余同实施例1；
制备锂离子电池：同实施例1。
实施例13
制备锂离子电池正极极片：同实施例1；
制备锂离子电池的负极极片：同实施例1；
制备锂离子电池电解液：用质量百分含量为10%的1,3-丙磺酸内酯(PS)代替实施例1中的质量百分含量为3%的1,3-丙磺酸内酯(PS)，其余同实施例1；
制备锂离子电池：同实施例1。
实施例14
制备锂离子电池正极极片：同实施例1；
制备锂离子电池的负极极片：同实施例1；
制备锂离子电池电解液：用质量百分含量为0.5%的氟代碳酸乙烯酯(FEC)代替实施例1中的质量百分含量为5%的氟代碳酸乙烯酯(FEC)，其余同实施例1；
制备锂离子电池：同实施例1。
实施例15
制备锂离子电池正极极片：同实施例1；
制备锂离子电池的负极极片：同实施例1；
制备锂离子电池电解液：用质量百分含量为15%的氟代碳酸乙烯酯(FEC)代替实施例1中的质量百分含量为5%的氟代碳酸乙烯酯(FEC)，其余同实施例1；
制备锂离子电池：同实施例1。
比较例1
制备锂离子电池正极极片：同实施例1；
制备锂离子电池的负极极片：同实施例1；
制备锂离子电池电解液：添加剂为质量百分含量为5%的氟代碳酸乙烯酯(FEC)和质量百分含量为3%的1,3-丙磺酸内酯(PS)，其余同实施例1；
制备锂离子电池：同实施例1。
比较例2
制备锂离子电池正极极片：同实施例1；
制备锂离子电池的负极极片：同实施例1；
制备锂离子电池电解液：添加剂为质量百分含量为3%的1,3-丙磺酸内酯(PS)和质量百分含量为1%的2-氰基嘧啶，其余同实施例1；
制备锂离子电池：同实施例1。
最后给出本申请锂离子电池的实施例1-11以及比较例1-2的检测结果。
容量保持率的测试：在45℃条件下，先以0.7C(1120mA)的恒定电流对锂离子电池充电至4.4V，接下来在4.4V恒定电压充电至电流小于0.05C(80mA)，然后以0.5C(800mA)的恒定电流对锂离子电池放电至3.0V。这次的放电容量记为第一次循环放电容量。锂离子电池按上述方式进行800次循环充放电，取第800次循环后的循环放电容量。容量保持率(%)=[第800次循环的放电容量/第一次循环的放电容量]*100%
表1采用不同添加剂的容量保持率
采用锂离子电池的容量保持率评价高温循环性能。表1为本申请的实施例1-15的锂离子电池和比较例1-2的锂离子电池的容量保持率，反映了在45℃、0.7C充电/0.5C放电、3.0-4.4V条件下的循环性能。从实施例1-15和比较例1-2中可以看出：在锂离子电池的电解液中加入嘧啶结构添加剂可有效提高锂离子电池的高温循环性能。从实施例1、8-11和比较例1可以看出：在锂离子电池电解液中加入0.1%的嘧啶结构添加剂不足以很好地提高锂离子电池的高温循环性能；当锂离子电池电解液中含有的嘧啶结构添加剂的质量百分含量增加到1%时，可有效地提高锂离子电池的高温循环性能；当锂离子电池电解液中含有的嘧啶结构添加剂的质量百分含量为10%时锂离子电池的高温循环性能变差。
含有嘧啶结构的化合物加入到锂离子电池的电解液中，能明显改善电池高电压高温下得循环性能，其机理尚不明确，可能是由于嘧啶结构含有两个N原子，每有N原子各有一对孤对电子，能有效地与高价金属原子（Ni，Co，Mn等）络合；如果嘧啶环外还有氰基官能团，例如，2-氰基嘧啶，氰基还能有效地与嘧啶环上的N原子形成双齿配体。N原子与高价金属原子（Ni，Co，Mn等）的络合有效地降低了高价金属原子氧化电解液的能力。因此，降低了正极与电解液的反应，从而能有效改善电池在高电压下高温循环性能。

Claims (10)

1.一种锂离子电池的电解液，包括锂盐﹑非水溶剂，所述锂离子电池的电解液还包括至少含有1,3-丙磺酸内酯、氟代碳酸乙烯酯以及嘧啶结构化合物的添加剂；
其特征在于，添加剂中嘧啶结构化合物由下述通式(2)表示；
在通式(2)中，n为0～6的整数，R1、R2、R3为氢原子或C1～C8直链或支链烷基，所述烷基上的氢原子可以部分或全部被氟原子取代。
2.根据权利要求1所述的锂离子电池的电解液，其特征在于，
采用通式(2)的嘧啶结构化合物包括：2-氰基嘧啶、2-乙腈嘧啶、2-丙腈嘧啶、2-丁腈嘧啶、2-戊腈嘧啶、2-氰基-4-甲基嘧啶、2-氰基-5-甲基嘧啶、2-氰基-4-氟代甲基嘧啶、2-氰基-5-氟代甲基嘧啶、2-氰基-4-三氟甲基嘧啶、2-氰基-5-三氟甲基嘧啶、2-氰基-4,5-二甲基嘧啶、2-氰基-4,6-二甲基嘧啶、2-氰基-4,5,6-三甲基嘧啶。
3.根据权利要求1所述的锂离子电池的电解液，其特征在于，所述非水溶剂包括环状碳酸酯、链状碳酸酯之一或其组合；
环状碳酸酯选自碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、丁基内酯、碳酸丁烯酯；
链状碳酸酯选自碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸甲丙酯、碳酸二丙酯、碳酸乙丙酯。
4.根据权利要求1所述的锂离子电池的电解液，其特征在于，
嘧啶结构化合物在所述锂离子电池的电解液中的重量百分含量为0.1％～10％。
5.根据权利要求4所述的锂离子电池的电解液，其特征在于，
嘧啶结构化合物在所述锂离子电池的电解液中的重量百分含量为0.3％～3％。
6.根据权利要求1所述的锂离子电池的电解液，其特征在于，
1,3-丙磺酸内酯在所述锂离子电池的电解液中的重量百分含量为0.3％～10％。
7.根据权利要求6所述的锂离子电池的电解液，其特征在于，
1,3-丙磺酸内酯在所述锂离子电池的电解液中的重量百分含量为3％～6％。
8.根据权利要求1所述的锂离子电池的电解液，其特征在于，
氟代碳酸乙烯酯在所述锂离子电池的电解液中的重量百分含量为0.5％～15％。
9.根据权利要求8所述的锂离子电池的电解液，其特征在于，
氟代碳酸乙烯酯在所述锂离子电池的电解液中的重量百分含量为4％～8％。
10.一种锂离子电池，包括：
正极片；
负极片；
间隔于相邻正负极片之间的隔膜；以及
电解液；
其特征在于，所述电解液为权利要求1-9中任一项所述的锂离子电池的电解液。
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