CN1376316A - 碾压电极构造体的碾压装置和电极构造体 - Google Patents

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Abstract

本发明的目的在于提供一种适于碾压电极构造体的碾压装置和效率优良的电极构造体,该碾压装置设有夹持并碾压电极构造体的一对工作滚筒43、43,对各工作滚筒作用压力的至少一对支撑滚筒42、42,对至少一个支撑滚筒向工作滚筒侧作用压力的挤压装置44和旋转驱动工作滚筒43的驱动装置45,碾压表面覆盖有弹性材料的电极构造体1,并且本发明还提供一种用碾压装置碾压的电极构造体。

Description

碾压电极构造体的碾压装置和电极构造体
技术领域
本发明涉及碾压一次电池、二次电池、电容器、电气双层电容器等电气部件的电极构造体的碾压装置和电极构造体。
背景技术
以往，在锂离子电池中，如图12所示，电极构造体o的正电极h通过混合LiCoO2的粉末状电极活性物质a、粉末状导电物质(粉末导电性碳)b、粘合剂聚合物c和溶剂d的混合物e，泥浆化后在集电材料f上设置涂覆层，干燥，形成混合剂膜g进行制造。另外，图12的混合剂膜g是集电材料f上的混合物e的局部放大图。
另外，如图13所示，电极构造体的负电极i通过混合粉末状石墨的粉末状电极活性物质a、粘合剂聚合物c和溶剂d的混合物e，泥浆化后在集电材料f上设置涂覆层，干燥，形成混合剂膜g进行制造。
这种电极构造体，例如图15所示的在2根工作滚筒m、m之间夹持电极构造体o，使用碾压的碾压装置，提高电极活性物质的填充密度。但是，在碾压电极构造体o时，在上、下工作滚筒m、m之间插入的电极构造体o由于上工作滚筒的重量和包括支架p重量等在内的挤压装置n的挤压力被上工作滚筒和下工作滚筒的圆棒挤坏，用小的力不会出现挤坏的问题，但用大的力挤压时，上工作滚筒和下工作滚筒同时弯曲。为了耐受该弯曲，可以使上工作滚筒m与下工作滚筒m的直径变粗，这时将从滚筒剖面方向观察的挤压电极构造体o的圆弧长度变长，即使变粗，与细时单位面积的挤压力没有变化。
即使这样，如图14所示，以往的锂二次电池本身由于在正电极h和负电极j之间装入液体的电解液j，因此电极活性物质层(混合剂膜)中残留有适当的空孔，这是前提，由此电解液j围绕在电极活性物质周围，作为电池发挥实际使用上的功能。
但是，改变电解液使用固体电解质，则固体的电解质不能象液体那样围绕在电极活性物质周围，因此不能充分得到电流密度，作为电池不能发挥实际使用上的功能。
发明内容
<a>本发明的目的在于提供一种适于碾压电极构造体的碾压装置。
<b>另外，本发明的目的还在于提供一种效率优良的电极构造体。
本发明如下所述。
本发明的碾压电极构造体的碾压装置，是碾压在集电材料上附着了粉末状电极活性物质的电极构造体的碾压装置，其特征在于，设有：夹持并碾压电极构造体的一对工作滚筒、对各工作滚筒作用压力的至少一对支撑滚筒、对至少一个支撑滚筒向工作滚筒侧作用压力的挤压装置和旋转驱动工作滚筒的驱动装置。
或者，一种碾压装置，是碾压在集电材料上附着了粉末状电极活性物质的电极构造体的碾压装置，其特征在于，设有：夹持并碾压电极构造体的大径和小径工作滚筒、对小径工作滚筒表面作用压力的支撑滚筒、对支撑滚筒向小径工作滚筒侧作用压力的挤压装置和旋转驱动工作滚筒的驱动装置。
或者，一种碾压电极构造体的碾压装置，其特征在于，在上述碾压装置中，设有内部具有工作滚筒轴承的工作滚筒支架和内部具有各滚筒轴承的支架，各支架之间设有隔板。
或者，一种电极构造体，是离子在电极间移动的电气部件的电极构造体，其特征在于，在集电材料上附着被离子导电性聚合物覆盖的粉末状电极活性物质，通过碾压装置将粉末状电极活性物质碾压在集电材料上得到。
或者，一种电极构造体，是离子在电极间移动的电气部件的电极构造体，其特征在于，在集电材料上附着被离子导电性聚合物覆盖的粉末状高表面积材料，通过碾压装置将粉末状高表面积材料碾压在集电材料上得到。
或者，一种电极构造体，其特征在于，在上述电极构造体中，在粉末状电极活性物质中混合粉末状导电物质。
附图说明
图1是具有供给离子的电极活性物质的电极构造体的制造图。
图2是具有电气在离子之间移动的电极活性物质的电极构造体的制造图。
图3中，(A)是碾压装置的概略图，(B)是碾压的电极构造体的实例。
图4是具有一对支撑滚筒的碾压机的透视图。
图5是具有一个支撑滚筒的碾压机的透视图。
图6是具有一对支撑滚筒的碾压机的说明图。
图7是具有一个支撑滚筒的碾压机的说明图。
图8是二次电池的示意图。
图9是挤压滑动混合装置的说明图。
图10是挤压滑动混合装置的图。
图11是图10的挤压滑动混合装置的侧视图。
图12是以往具有供给离子的电极活性物质的电极构造体的制造图。
图13是以往具有电气在离子之间移动的电极活性物质的电极构造体的制造图。
图14是以往的二次电池的示意图。
图15是以往的碾压机的说明图。
具体实施方式
下面，通过附图说明本发明的实施方式。<a>电气部件
离子在电极之间移动的电气部件是在成为电极的电极构造体之间设置离子导电性物质，离子在离子导电性物质内移动，电气在电极间流动的结构，例如一次电池、二次电池、电气双层电容器等。
电池是在正电极构造体和负电极构造体2种电极构造体之间设置离子导电性物质，离子(包括质子(氢的阳离子))从一个电极构造体向另一个电极构造体移动，并被蓄积的结构。另外，电气双层电容器是在一对电极构造体之间设有离子导电性物质，在电极构造体中的高表面积材料和离子导电性物质的电解质之间形成电气双层的结构。<b>电极构造体
电极构造体是用于这些电气部件的电极中的结构，是能够在离子之间接收电气的结构，或者是能够吸引离子的结构。
电极构造体有如图12～图13所示，简单地用粘合剂聚合物c结合粉末状电极活性物质a并附着在集电材料上的以往结构和如图1～图2所示，在集电材料13上附着被离子导电性聚合物12覆盖的粉末状电极活性物质11的结构。
电极构造体具有在集电材料上附着了例如用于电池中的粉末状电极活性物质或用于电气双层电容器中的表面积大的粉末状高表面积材料的结构。
在图1中，表示了粉末状电极物质的粉末状电极活性物质11如LiCoO2那样具有由结合粒构成的粒子形状，被离子导电性聚合物12覆盖，附着在集电材料13上得到的电极构造体1的制造过程，另外，图2中，表示了粉末状电极物质的粉末状电极活性物质11具有石墨或硬质碳等的形状，被离子导电性聚合物12覆盖，附着在集电材料13上得到的电极构造体1的制造过程。另外，用离子导电性聚合物覆盖粉末状电极物质的活性炭等粉末高表面积材料，附着在集电材料上，制造电气双层电容器的电极构造体。
在图1中，表示有粉末状电极活性物质11的电传导性低的情况，通过混合粉末状导电物质14能够在粉末状电极活性物质之间和粉末状电极活性物质11和集电材料13之间提高电传导性，使集电效率优良。另外，粉末状导电物质14可以被离子导电性聚合物覆盖，也可以不被覆盖。
所谓覆盖是在离子导电性聚合物12和粉末状电极物质，即粉末状电极物质11全部表面或粉末状高表面积材料全部表面之间接触，使离子能够充分移动的状态。另外，离子导电性聚合物12在粉末状电极活性物质11或粉末状高表面积材料的表面进行覆盖，被离子导电性聚合物12覆盖。粉末状电极活性物质11的粒子越细，活性越高，但通过被离子导电性聚合物12覆盖能够抑制活性，使之稳定。
如果覆盖的离子导电性聚合物12的层厚，导电率变小，集电效率变差，因此可以形成薄的结构。
另外，所谓粉末状电极活性物质11、粉末状导电物质14或粉末状高表面积材料等的粉末是表面积与体积相比大的物质，称作粉末状或粉末状物质。根据情况称作粉末状或粉末状的物质多个集合的状态。
将这些粉末状电极活性物质11涂覆在集电材料13上形成了涂覆层15的电极构造体1用碾压装置进行碾压，提高粉末状电极活性物质11和集电材料13的密合性或粉末状电极活性物质的密度，得到优良的电极构造体1。另外，碾压的电极构造体可以使用以往的结构或被离子导电性聚合物12覆盖的结构等。<c>碾压装置
碾压装置只要可以旋转施加压力即可，例如具有图3(A)的结构。该碾压装置中，基于控制装置5的控制，从卷出滚筒53拉出图3(B)所示的在集电材料13上形成了含有粉末状电极活性物质的涂覆层15的带状电极构造体1，用前处理部51进行前处理，用碾压机4进行碾压，用后处理部52进行后处理，卷绕在卷绕滚筒54上。在前处理中，例如测定带状电极构造体1的张力和厚度，进行修剪、净化处理等。另外，在后处理中，也是测定张力和厚度，进行净化处理等。<d>碾压机
碾压机4的实例如图4～图5所示。图4的碾压机设有一对工作滚筒43、43，设有对该工作滚筒作用压力的一对支撑滚筒42、42。为了进一步提高压力，相对于小径的工作滚筒43、43，可以设置直径大的大径支撑滚筒42、42。支撑滚筒42通过在非常高硬度的材料表面附着超硬质弹性材料得到，通过与工作滚筒43的接触，能够防止损伤工作滚筒43的表面。该超硬质弹性材料可以使用变质尿烷或聚亚胺等，其硬度例如用JIS橡胶硬度肖氏D等级，可以使用80以上的材料，更优选90～98的材料。另外，超硬质弹性材料的厚度例如为10mm～30mm。通过在表面上设置弹性材料，能够省略对电极构造体1造成恶劣影响的油或润滑油。工作滚筒43使用小径的钢滚筒，通过用2个大径滚筒挤压它们，能够对电极构造体1施加大的有效压力，通过旋转压力几乎能够填埋电极构造体1的涂覆层15的空孔。
在碾压机底座41上设置驱动滚筒的电动机等驱动装置45和具有下支撑滚筒42的轴承部47的支撑滚筒支架442。在下支撑滚筒支架442的上方设置一对工作滚筒43、43的工作滚筒支架443、443和上支撑滚筒的支撑滚筒支架442。在各轴承部47可自由旋转地安装滚筒轴471。
在各支撑滚筒支架442和各工作滚筒支架443上设置连接杆441贯通的孔，在碾压机底座41和上部框架板415之间设置各工作滚筒支架443和各支撑滚筒支架442，贯通连接杆441，防止各滚筒42、43错位。也可以代替连接杆441使用门型框架。各滚筒支架442、443可以设置在滚筒42、43的两端，此时，如果使用4根连接杆441可以稳定地进行固定。
另外，必要时，在碾压机4上安装卷出型芯411和卷绕型芯412，可以从保持电极构造体1的卷出型芯411拉出电极构造体1，用一对工作滚筒43，43碾压后，用卷绕型芯412卷绕。此时，卷出型芯411和卷绕型芯412安装在固定于支架442等固定部件上的框架413上，也可以用电动机414驱动控制。<e>挤压装置
挤压装置44固定在上部框架板415上，向下方挤压上支撑滚筒支架442。通过该作用，上支撑滚筒42向下方挤压上工作滚筒43，在一对工作滚筒43、43之间产生挤压力。挤压装置挤压上支撑滚筒支架442的两端，均等地向下方挤压各滚筒。
另外，在图4～图5中，挤压装置44设置在上部，也可以设置在下部，另外，如果在横向上并列滚筒，有时也设置在侧部。<f>驱动装置
驱动装置45将旋转力通过驱动带451等传递给工作滚筒驱动齿轮453。必要时，在各滚筒的滚筒轴471上安装工作滚筒驱动齿轮453和支撑滚筒驱动齿轮452，同步旋转各滚筒。或者也可以直接驱动主滚筒，用电动机从属驱动剩余的滚筒，有时用齿轮驱动，有时用电动机从属驱动，使之与主滚筒同步旋转。<g>调节板
通过在各滚筒支架之间设置调节板46，防止由于挤压装置44的挤压精度或动作精度等的偏移而在各滚筒之间产生异常的压力，保证电极构造体1的厚度精度。调节板46使用例如弹簧或隔板。另外，调节板46在油压汽缸等挤压装置前进时，可以保持4根滚筒间的间隙。工作滚筒43、43之间设置的调节板设定工作滚筒间不接触的适当的间隔。汽缸等挤压装置后退时，弹簧提升，使支架442、443和滚筒42、43均等地空出间隙。<h>大小一对工作滚筒的碾压机
图5的碾压机有一对工作滚筒43、43和通过支撑滚筒42挤压一个工作滚筒，而省略了一个支撑滚筒。这样，滚筒为3根，可以使碾压机4小型化。为了进一步提高挤压力，可以将一对工作滚筒43、43的直径制成小径和大径，用大径的支撑滚筒42挤压小径的工作滚筒，在大径工作滚筒上省略支撑滚筒。<i>碾压机的动作
如图6所示，通过挤压装置44从上面挤压支撑滚筒42，伴随与此，碾压插入上工作滚筒43和下工作滚筒43之间的电极构造体1。支撑滚筒的直径φ为约300mm，工作滚筒的直径φ为约150mm时，碾压电极构造体1的单位面积的有效最大压力为以往压力的2倍～2.5倍，电池的性能提高。因此，使用比以往细的工作滚筒43并且没有滚筒弯曲(工作滚筒43、43的弯曲)产生的差，能够维持均匀的间隙，这一点很重要。
因此，首先，调整下工作滚筒43的调节板46，调整工作滚筒43、43间的间隙在滚筒全宽假设为80μm。接着，在工作滚筒43碾压电极构造体1时，为了使电极构造体1的全宽成为均匀的厚度，调整、插入上工作滚筒的调节板46和下支撑滚筒的调节板46的厚度，使之推回工作滚筒的弯曲部分。此时，支撑滚筒42也可以使用图6(B)所示的鼓状的结构(克劳辛格加工的滚筒)。
图7中，使用3根滚筒，下工作滚筒直径大，因此没有弯曲，上滚筒直径小，因此可以给予电极构造体1单位面积上大的压力，弯曲的部分通过支撑滚筒42推回，可以给予电极构造体1均匀的、大的压力。而且，可以容易地进行电极构造体1厚度的调整和隔板的调整。
在这种条件下，碾压前的电极构造体的厚度假设为150μm，碾压中工作滚筒的间隙为80μm，碾压后的电极构造体的厚度复原，可以确认成为希望的100μm。<j>粉末状电极活性物质
粉末状电极活性物质能够使用可插入、解离离子的材料或π共轭导电性高分子材料等。
例如，作为非水电解液电池的正电极使用的电极活性物质并没有特别限定，在可充电的二次电池的场合，可以使用可插入、解离锂离子的硫族化合物或含有锂的复合硫族化合物。
作为上述硫族化合物，例如FeS2、TiS2、MoS2、V2O5、V6O13、MnO2等。作为上述含有锂的复合硫族化合物，例如LiCoO2、LixNiyM1-yO2(其中，M表示选自过渡金属或Al的至少一种以上的金属元素，优选表示选自Co、Mn、Ti、Cr、V、Al的至少一种以上的金属元素，0.05≤x≤1.10、0.5≤y≤1.0)表示的锂复合氧化物、LiNiO2、LiMnO2、LiMn2O4等。它们可以通过以锂、钴、镍、锰的氧化物、盐类或氢氧化物为原料，根据组成混合这些原料，在氧气环境、600℃～1000℃的温度范围下进行烧制得到。
另外，作为非水电解液电池的负电极使用的电极活性物质，并没有特别限定，可使用能够插入、解离锂离子的材料，能够使用锂金属、锂合金(锂与铝、铅、铟等的合金)、碳质材料等。
另外，作为π共轭导电性高分子材料，例如聚乙炔类、聚苯胺类、聚吡咯类、聚噻吩类、聚对亚苯基类、聚咔唑类、聚并苯(polyacene)类、硫磺聚合物类等。
特别是在非水电解液一次电池中，如果在负电极中使用锂金属，可以得到大的电池容量。
另外，在非水电解液二次电池中，如果在负电极中使用可插入、解离锂的碳材料，能够得到优良的循环寿命。作为碳材料，并没有特别限定，例如热分解碳类、焦炭类(沥青焦炭、针状结晶焦炭、石油焦炭等)、石墨类、玻璃状碳类、有机高分子化合物烧制体(在适当温度下烧制酚醛树脂、呋喃树脂等将其碳化的物质)、碳纤维、活性碳等。<k>表面积大的粉末状电极物质
表面积大的粉末状电极物质是能够在表面吸引大量离子的粉末状高表面积材料。作为粉末状高表面积材料，可以使用比表面积为500m2/g以上，优选1000m2/g以上，更优选1500m2/g～3000m2/g并且平均粒径为30μm以下，优选5～30μm的碳材料。比表面积和平均粒径如果超出上述范围，有时难于得到静电容量大并且低电阻的电气双层电容器。
作为这种粉末状高表面积材料，特别是采用水蒸气活化处理法、熔融KOH活化处理法等活化碳材料的活性碳适合。作为活性碳，例如椰子壳系活性炭、苯酚系活性炭、石油焦炭系活性炭、中间相沥青系活性炭、聚并苯等，可以单独使用它们的1种，也可以2种以上组合使用。其中，在实现大的静电容量的方面，优选苯酚系活性炭、石油焦炭系活性炭、聚并苯。<l>粉末状导电物质
粉末状导电物质是提高电极构造体导电性的物质，并没有特别限定，可以使用金属粉末、碳粉末等。特别是在碳粉末中，碳黑等热分解碳及其石墨化品、人造和天然的鳞片状石墨粉、碳纤维及其石墨化品等合适。另外，也可以使用这些碳粉末的混合物。<m>离子导电性聚合物
离子导电性聚合物是能够以0.1M(摩尔/l)以上的浓度溶解至少下面例举的锂盐，并且溶解了0.1M以上浓度锂盐的聚合物在室温下显示10-8S(西门子)/cm的电传导性的聚合物。另外，特别优选的离子导电性聚合物是至少将锂盐溶解为0.8M～1.5M的浓度，在室温下显示10-3S/cm～10-5S/cm的电传导性的物质。
所谓锂盐可以使用将ClO4 -、CF3SO3 -、BF4 -、PF6 -、AsF6 -、SbF6 -、CF3CO2 -、(CF3SO2)2N-等与阳离子制成的锂盐中的任意一种以上。
离子导电性聚合物原料是通过由外部给予能量聚合、交联等成为离子导电性聚合物的物质。所谓能量，有热、紫外线、光、电子束等。<n>集电材料
集电材料只要是易于导电的物质即可，根据电气部件选择形状和材料，作为一个实例，将铝或铜等导电物质制成板状、箔或网状。
板状体或箔的集电材料的情况下，根据电气部件的结构，使用一面或两面，在一面或两面上附着粉末状电极活性物质。<o>二次电池
二次电池是在2种电极构造体1之间设置离子导电性物质的结构。如图8(A)所示，二次电池在正电极的电极结构体101与负电极的电极构造体102之间装入电解液14等液体，在其间设置隔板15。或者，如图8(B)所示，在正电极的电极构造体101和负电极的电极构造体102之间设置离子导电性聚合物16等固体状的电解物质而形成。<p>电气双层电容器
电气双层电容器是将粉末状高表面积材料形成的电极构造体1作为1对电极，在它们之间设置电解物质的结构。
下面说明电极构造体的制造方法。<a>电极构造体的制造方法
电极构造体的制造方法，以作为粉末状电极物质使用粉末状电极活性物质为例，首先将厚度非常薄的离子导电性聚合物或离子导电性聚合物原料覆盖在粉末状电极活性物质11的表面。接着，添加溶剂，使之液状化，制成浆状，在集电材料上涂覆干燥，蒸发溶剂。或者，也可以从最初添加溶剂，与离子导电性聚合物或离子导电性聚合物原料的覆盖一起制成浆状。作为粉末状电极物质，在使用粉末状高表面积材料时，也与粉末状电极活性物质同样进行，制造电极构造体。
此时，微量得到离子导电性聚合物或离子导电性聚合物原料，用离子导电性聚合物覆盖粉末状电极活性物质的粒子表面，不能留有空隙，使粉末状物质的相互间隙缩小。
为了在粉末状电极活性物质上覆盖粒子导电性聚合物或粒子导电性聚合物原料，可以相互挤压滑动粒子导电性聚合物或粒子导电性聚合物原料与粉末状电极活性物质，得到挤压滑动物。<b>挤压滑动
所谓挤压滑动是相互挤压同时滑动(使之滑动)离子导电性聚合物12或离子导电性聚合物12的原料与粉末状物质11的混合物10的动作。给予混合物外力，使混合物相互密合，粒子旋转，反复进行这些操作，能够得到挤压滑动物。<c>挤压滑动混合装置
挤压滑动混合装置例如如图9所示。将离子导电性聚合物12或其原料与粉末状物质11的混合物10或者混入了该混合物与溶剂等的混合物10装入容器21中，旋转主叶片22。容器21的底211与主叶片22的底面之间有间隙，通过旋转主叶片22，混合物10的一部分进入容器的底211与主叶片22之间，被挤压滑动，并被混合。反复进行该操作，使离子导电性聚合物12或其原料覆盖在粉末状物质11上。
必要时，挤压滑动混合装置2在容器21内设置分散叶片23，高速旋转分散叶片23，分散挤压滑动的混合物10。<d>容器
容器21是用于挤压滑动、搅拌混合物10的装入混合物10的容器。容器21的底面一部分具有低的低部2111，具有从低部2111沿周边部变高的倾斜。例如，具有中央部低，沿周边部上升的倾斜面。例如形成研钵状的底211，其低部2111的角度例如为120度。容器的底211具有耐磨损性，例如可以使用SUS，用钨或碳化物喷镀形成，通过赋予耐磨损性，能够减少产品的污染。另外，也可以在底面形成多个这种低部2111。<e>主叶片
主叶片22是对容器21的底面发生作用，挤压滑动、搅拌混合物的机构。例如如图9(B)所示，主叶片22在对应于容器21低部2111的位置安装轴，从低部2111沿容器的底向上弯折。如图9(B)所示，主叶片22刀刃的个数可以从中央部安装2个，也可以更多，为10个以上，根据混合物的量或种类决定。
驱动主叶片主轴221的主电动机222的旋转数，在挤压滑动时为低速，例如120RPM以下。
容器21的底面和主叶片22的底面的间隙狭窄成可以进行挤压滑动混合物的程度，该间隙例如为15mm以下。该间隙距离依赖于挤压滑动混合装置2的容量或主叶片的形状等。
形成主叶片22的前进方向(挤压滑动方向)的面，使相对于容器21底面的挤压角θ成锐角。例如图9(C)所示，主叶片22的剖面为到梯形时，挤压角为3度～70度。另外，如图9(D)所示，主叶片22的剖面也可以为圆形、圆角状等。主叶片的材质具有耐磨损性，例如使用SUS，用钨或碳化物喷镀形成。
与主叶片22前进方向(挤压滑动方向)相反方向的面相对于底面几乎垂直或者形成钝角。这样，如果反向旋转主轴221，能够在主轴221的周围集合混合物10。<f>分散叶片
分散叶片23是分散用主叶片22挤压滑动的混合物10的机构。分散叶片23设置在可以分散混合物10的位置，以1000～4000转/分钟的速度高速旋转。通过高速旋转，将在粉末状物质11的粒子表面上覆盖的离子导电性聚合物12或其原料均匀分散在粉末状物质整体中。在主叶片周围的轴221的周围，特别是在搅得很稠时或分散低粘土时，混合物附着，易于成为不均匀的混合。因此，在主叶片的轴221旁设置分散叶片23，从干燥状态的混合时开始，通过旋转能够防止轴221周围的附着。<g>挤压滑动混合装置的动作说明
使用图10和图11的挤压滑动混合装置进行说明。另外，挤压滑动混合装置被支撑台24支撑，通过摇柄241可以升降容器21，通过控制盘25进行控制。
首先，计量后将粉末状物质11(含有添加剂)从粉末状物质投入口34投入。此时，在自动化的系统中，在粉末状物质投入口34的上方设置计量用漏斗等，进行存储和计量，根据投入指令自动打开粉末状物质投入口的阀341。同时，为了消除粉的投入引起的容器内压上升而造成的计量误差，只打开带有呼吸用滤器322的排气口32，只排出空气。
接着，打开离子导电性聚合物或其原料投入口33的阀331，与粉末状物质同样，手工计量或自动计量后投入容器21中，结束粉末状物质和离子导电性聚合物或其原料的投入后，关闭投入阀331、341。此时，为了促进粉末状物质和离子导电性聚合物或其原料的润湿，在容器的套管213中循环30℃的温水，从投入粉末状物质前使容器升温，则润湿的效率变得优良。但是，使用浸透辅助溶剂时，进行常温处理。
接着，以10RPM的速度低速旋转主电动机222，在容器21的底面和主叶片22之间挤压滑动离子导电性聚合物或其原料和粉末状物质等混合物10，相对于粉末状物质，离子导电性聚合物或其原料立即开始浸透。此时，混合物10被挤压滑动的物质沿主叶片22前端的容器上升，混合物10从容器中央部的上方下降，在容器内经过整个圆周进行旋转循环运动。该重复操作规则地进行，将全体挤压滑动成均匀。持续进行该重复操作约1小时后，通过自动或手动使主轴221的旋转速度上升至60RPM，在混合物10的润湿达到约表面积一半的程度时，估计约1小时，运转除气口35的真空泵353，打开除气阀351，通过滤器352进行除气。也就是说，进行除气，同时主叶片22挤压滑动混合物10，促进相对于粉末状物质的离子导电性聚合物或其原料的润湿和浸透分散。其中，在离子导电性聚合物或其原料中添加相对于粉末状物质的分散促进用的低沸点溶剂时，连续用高真空的压缩机进行吸引除气，则离子导电性聚合物或其原料的浓度、粘度提高，难于进行分散，因此需要注意。
除气运转约1小时后的浸透分散达到约70％时，这次以2800RPM的速度旋转分散叶片，实现分散的促进。<h>在集电材料上涂覆
将挤压滑动成为浆状的挤压滑动物很薄地涂覆在集电材料的表面上。涂覆后，溶剂挥发，干燥，得到电极构造体。在集电材料上涂覆挤压滑动物的装置为刮浆刀给料器等。涂覆的电极构造体如图3(B)所示，在带状的集电材料上进行涂覆，使每一个电极的涂覆层分离。碾压后在没有涂覆层的集电材料处连接导线。<i>采用碾压装置的碾压
在工作滚筒43、43之间设置电极构造体1，对卷出滚筒53和卷绕滚筒54之间的电极构造体1施加失速拉力(应急时的拉力，移动时为20％～30％程度的拉力)。接着，作业线缓慢运转，则作业线整体进行极低速的运转移动。然后，通过挤压装置的工作，上支撑滚筒支架442和上支撑滚筒42立即开始下降。上支撑滚筒42和上工作滚筒43线接触，上工作滚筒43与上支撑滚筒42一起旋转，同时下降。上工作滚筒43与电极构造体1的上面接触，3根滚筒接触，同时旋转，进一步挤压弹簧下降，则下工作滚筒43与下支撑滚筒42的面接触。这样，4根滚筒同步，同时开始低速旋转。
油压缸等挤压装置44通过预先设定的压力挤压上支撑滚筒支架442，则4根滚筒的面均匀地被挤压。
工作滚筒43、43强力碾压电极构造体1，则涂覆层13和集电体13一起被压缩，沿宽方向延伸变形。另一方面，没有涂覆层15的非涂覆部不被压缩，因而不变形。因此，涂覆层15与非涂覆层的边界部断裂或强度降低。认为该拉伸强度的界限为卷绕滚筒54的拉力的2倍。
碾压带状的电极构造体1时，提高工作滚筒43、43的挤压力，能够得到电极构造体1断裂前的压缩率变高的状态下的最佳碾压。
以往的碾压机由没有支撑滚筒的2根工作滚筒构成，因此即使提高挤压力，工作滚筒弯曲，也不能提高。与此相对，本发明的碾压机4能够碾压至电极构造体1断裂，能够得到断裂前的压缩率高的电极构造体1，能够得到高的电极密度和低的电极阻抗。
通过使用本发明的碾压机4碾压电极构造体1，则电极构造体的密度增大。电极密度的增大意味电极构造体中的粉末状电极活性物质之间以及粉末状电极活性物质与粉末状导电物质的接触面积增大。结果，电极的阻抗降低。同时，粉末状电极活性物质与粉末状导电物质在集电体上的接触面积也可以增大。因此，电极自身的阻抗减小，成为作为电极更优选的特性。当然，由于电极密度增大，因此电极构造体单位面积中含有的粉末状电极活性物质和粉末状导电物质的量增大。结果，如果在电池中使用电极构造体1，则可以提高单位面积的能量密度。这样，能够制造更小型的电池。
下面，说明锂离子二次电池的实施例。<a>正电极构造体的制造例(实施例1)
将粉末状电极活性物质的平均粒径5μm的LiCoO29.1重量份和粉末状导电物质的平均粒径4μm的石墨粉末0.6重量份投入挤压滑动混合装置，挤压滑动20分钟。接着，添加离子导电性聚合物原料(A1)0.546重量份和乙腈3.5重量份。离子导电性聚合物原料(A1)是混合物，其组成和混合比如表1所示。表1
离子导电性聚合物原料(A1)
                 物质名  混合比(重量份)
三官能性(丙二醇·乙二醇)随机共聚物SannixFA-103(PO/EO＝2/8，Mw＝3,282，三洋化成工业(株)制)     8.36
二官能性多元醇的1，4-丁二醇     0.34
2-氰乙醇     1.27
反应催化剂NC-IM(三共Airprodax(株)制)     0.03
                 合计     10
添加了离子导电性聚合物原料(A1)的挤压滑动物在挤压滑动混合装置内挤压滑动5小时。挤压滑动物呈浆状。向挤压滑动物中加入Polymeric MDI、MR-200(NPU社制)0.254重量份，在挤压滑动混合装置内搅拌5分钟，取出挤压滑动物，移至厚度为20μm的铝箔上，用100μm间隙的刮浆刀给料器流塑涂覆。室温下放置15分钟，接着在80℃下加热1小时。将得到的单面涂覆的电极翻过来，固定在平面上，同样操作，用100μm间隙的刮浆刀给料器流塑涂覆混合物。室温下放置15分钟，接着在80℃下加热1小时。得到的电极是在20μm厚的铝集电体的两面上涂覆了电极层的结构，整体厚度为170μm。用本发明的3根滚筒碾压机在室温下碾压该电极。碾压后的电极厚度为120μm。<b>正电极构造体的制造例(实施例2)
将粉末状电极活性物质的平均粒径5μm的LiCoO29.0重量份、粉末状导电物质的Ketien black 0.6重量份和平均粒径4μm的石墨粉末0.2重量份投入挤压滑动混合装置(容积300cc)中，挤压滑动20分钟。接着，添加离子导电性聚合物原料(A1)1.172重量份和乙腈3.5重量份。这些混合物在挤压滑动混合装置内挤压滑动5小时。挤压滑动物呈浆状。向挤压滑动物中加入Polymeric MDI、MR-200(NPU社制)0.548重量份，挤压滑动5分钟。取出挤压滑动物，移至厚度为20μm的铝箔上，用100μm间隙的刮浆刀给料器流塑涂覆。室温下放置15分钟，接着在80℃下加热1小时。将得到的单面涂覆的电极翻过来，固定在平面上，同样操作，用100μm间隙的刮浆刀给料器流塑涂覆混合物。室温下放置15分钟，接着在80℃下加热1小时。得到的电极是在20μm厚的铝集电体的两面上涂覆了电极层的结构，整体厚度为170μm。用本发明的3根滚筒碾压机在室温下碾压该电极。碾压后的电极厚度为120μm。<c>正电极构造体的制造例(实施例3)
将粉末状电极活性物质的平均粒径5μm的LiCoO29.1重量份、离子导电性聚合物原料(A1)0.341重量份和乙腈3.0重量份投入挤压滑动混合装置(容积300cc)中，挤压滑动7小时。挤压滑动物呈浆状。接着，加入Polymeric MDI、MR-200(NPU社制)0.159重量份，挤压滑动5分钟。取出挤压滑动物，移至厚度为20μm的铝箔上，用100μm间隙的刮浆刀给料器流塑涂覆。室温下放置15分钟，接着在80℃下加热1小时。将得到的单面涂覆的电极翻过来，固定在平面上，同样操作，用100μm间隙的刮浆刀给料器流塑涂覆混合物。室温下放置15分钟，接着在80℃下加热1小时。得到的电极是在20μm厚的铝集电体的两面上涂覆了电极层的结构，整体厚度为170μm。用本发明的3根滚筒碾压机在室温下碾压该电极。碾压后的电极厚度为120μm。<d>正电极构造体的制造例(实施例4)
将粉末状电极活性物质的平均粒径5μm的LiCoO29.1重量份和粉末状导电物质的平均粒径4μm的石墨粉末0.6重量份投入挤压滑动混合装置(容积300cc)中，挤压滑动20分钟。接着，添加离子导电性聚合物原料(A2)2.0重量份和乙腈3.0重量份。离子导电性聚合物原料(A2)是混合物，其组成和混合比如表2所示。表2
离子导电性聚合物原料(A2)
               物质名  混合比(重量份)
氰基乙基化·二羟丙基化聚乙烯醇     0.625
甲氧基聚乙二醇甲基丙烯酸酯(分子量468)     3.125
三羟甲基丙烷三甲基丙烯酸酯     6.25
               合计     10
添加了离子导电性聚合物原料(A2)的挤压滑动物在挤压滑动混合装置(容积300cc)内挤压滑动5小时。挤压滑动物呈浆状。向挤压滑动物中加入将2，2’-偶氮基二(2，4-二甲基戊腈)0.01重量份溶解于乙二醇碳酸酯(EC)/二乙二醇碳酸酯(DEC)＝(1/1)vol的液体电解质0.5重量份中的液体，再挤压滑动5分钟。取出挤压滑动物，移至厚度为20μm的铝箔上，用100μm间隙的刮浆刀给料器流塑涂覆。室温下放置15分钟，接着在80℃下加热3小时。将得到的单面涂覆的电极翻过来，固定在平面上，同样操作，用100μm间隙的刮浆刀给料器流塑涂覆混合物。室温下放置15分钟，接着在80℃下加热3小时。得到的电极是在20μm厚的铝集电体的两面上涂覆了电极层的结构，整体厚度为170μm。用本发明的3根滚筒碾压机在室温下碾压该电极。碾压后的电极厚度为120μm。<e>负电极构造体的制造例(实施例5)
将粉末状电极活性物质的平均粒径5μm的石墨粉末9.1重量份、离子导电性聚合物原料(A1)0.341重量份和乙腈3.0重量份投入挤压滑动混合装置(容积300cc)中，挤压滑动7小时。挤压滑动物呈浆状。接着，加入Polymeric MDI、MR-200(NPU社制)0.159重量份，挤压滑动5分钟。取出挤压滑动物，移至厚度为20μm的铜箔上，用100μm间隙的刮浆刀给料器流塑涂覆。室温下放置15分钟，接着在80℃下加热1小时。将得到的单面涂覆的电极翻过来，固定在平面上，同样操作，用100μm间隙的刮浆刀给料器流塑涂覆混合物。室温下放置15分钟，接着在80℃下加热1小时。得到的电极是在20μm厚的铜集电体的两面上涂覆了电极层的结构，整体厚度为170μm。用本发明的3根滚筒碾压机在室温下碾压该电极。碾压后的电极厚度为120μm。<f>负电极构造体的制造例(实施例6)
将粉末状电极活性物质的平均粒径5μm的石墨粉末9.1重量份、离子导电性聚合物原料(A2)0.2重量份和乙腈3.0重量份投入挤压滑动混合装置(容积300cc)中，挤压滑动5小时。挤压滑动物呈浆状。向挤压滑动物中加入将2，2’-偶氮基二(2，4-二甲基戊腈)0.01重量份溶解于乙二醇碳酸酯(EC)/二乙二醇碳酸酯(DEC)的容量比为1∶1的液体电解质0.5重量份中的液体，再挤压滑动5分钟。取出挤压滑动物，移至厚度为20μm的铜箔上，用100μm间隙的刮浆刀给料器流塑涂覆。室温下放置15分钟，接着在80℃下加热3小时。将得到的单面涂覆的电极翻过来，固定在平面上，同样操作，用100μm间隙的刮浆刀给料器流塑涂覆混合物。室温下放置15分钟，接着在80℃下加热3小时。得到的电极是在20μm厚的铜集电体的两面上涂覆了电极层的结构，整体厚度为170μm。用本发明的3根滚筒碾压机在室温下碾压该电极。碾压后的电极厚度为120μm。<g>正电极构造体的制造例(实施例7)
用通常的叶片混合器，在粉末状电极活性物质的平均粒径5μm的LiCoO29.0重量份、粉末状导电物质的Ketien black 0.8重量份和平均粒径4μm的石墨粉末0.2重量份中，作为高分子粘合剂混合溶解了没有离子导电性的聚偏二氟乙烯(PVDF)0.5重量份的正甲基吡咯烷酮11.5重量份。混合8小时后，取出混合物，移至厚度为20μm的铝箔上，用100μm间隙的刮浆刀给料器流塑涂覆。室温下放置15分钟，接着在80℃下加热1小时。将得到的单面涂覆的电极翻过来，固定在平面上，同样操作，用100μm间隙的刮浆刀给料器流塑涂覆混合物。室温下放置15分钟，接着在80℃下加热1小时。得到的电极是在20μm厚的铝集电体的两面上涂覆了电极层的结构，整体厚度为170μm。用本发明的3根滚筒碾压机在室温下碾压该电极。碾压后的电极厚度为120μm。<h>负电极构造体的制造例(实施例8)
用通常的叶片混合器，在粉末状电极活性物质的平均粒径4μm的石墨粉末9.5重量份中，作为高分子粘合剂混合溶解了没有离子导电性的聚偏二氟乙烯(PVDF)0.5重量份的正甲基吡咯烷酮25.5重量份。混合8小时后，取出混合物，移至厚度为20μm的铝箔上，用100μm间隙的刮浆刀给料器流塑涂覆。室温下放置15分钟，接着在80℃下加热1小时。将得到的单面涂覆的电极翻过来，固定在平面上，同样操作，用100μm间隙的刮浆刀给料器流塑涂覆混合物。室温下放置15分钟，接着在80℃下加热1小时。得到的电极是在20μm厚的铝集电体的两面上涂覆了电极层的结构，整体厚度为170μm。用本发明的3根滚筒碾压机在室温下碾压该电极。碾压后的电极厚度为120μm。<i>正电极构造体的比较例(比较例1)
用通常的叶片混合器，在粉末状电极活性物质的平均粒径5μm的LiCoO29.0重量份、粉末状导电物质的Ketien black 0.8重量份和平均粒径4μm的石墨粉末0.2重量份中，作为高分子粘合剂混合溶解了没有离子导电性的聚偏二氟乙烯(PVDF)0.5重量份的正甲基吡咯烷酮11.5重量份。混合8小时后，取出混合物，移至厚度为20μm的铝箔上，用100μm间隙的刮浆刀给料器流塑涂覆。室温下放置15分钟，接着在80℃下加热1小时。将得到的单面涂覆的电极翻过来，固定在平面上，同样操作，用100μm间隙的刮浆刀给料器流塑涂覆混合物。室温下放置15分钟，接着在80℃下加热1小时。得到的电极是在20μm厚的铝集电体的两面上涂覆了电极层的结构，整体厚度为170μm。用以往的2根滚筒碾压机在室温下碾压该电极。碾压后的电极厚度为140μm。<j>负电极构造体的比较例(比较例2)
用通常的叶片混合器，在粉末状电极活性物质的平均粒径4μm的石墨粉末9.5重量份中，作为高分子粘合剂混合溶解了没有离子导电性的聚偏二氟乙烯(PVDF)0.3重量份的正甲基吡咯烷酮25.5重量份。混合8小时后，取出混合物，移至厚度为20μm的铝箔上，用100μm间隙的刮浆刀给料器流塑涂覆。室温下放置15分钟，接着在80℃下加热1小时。将得到的单面涂覆的电极翻过来，固定在平面上，同样操作，用100μm间隙的刮浆刀给料器流塑涂覆混合物。室温下放置15分钟，接着在80℃下加热1小时。得到的电极是在20μm厚的铝集电体的两面上涂覆了电极层的结构，整体厚度为170μm。用以往的2根滚筒碾压机碾压该电极。碾压后的电极厚度为140μm。<k>充放电试验
使用实施例和比较例中制造的正电极构造体，制造锂离子二次电池的试验电池。正电极、负电极同时切成电极面积为4cm2。在正电极和负电极之间夹入全固体高分子电解质(全聚合物)、高分子凝胶电解质(聚合物凝胶)、液体电解质(液体)和隔板，制成试验电池。使各电解质中含有的锂盐(支持电解盐)的浓度为1M。对该电池以每电极面积1cm20.3mA充电至4.1V，间歇15分钟后，以0.3mA/cm2放电至2.7V。将可进行该充放电循环2次的组合看作可充放电，如表3所示。表4表示表3中记载的电解质的内容。表3充放电试验结果
    No.   正极   负极   电解质  充放电试验
    1   实施例1   实施例5     AP1     可以
    2   实施例1   实施例5     AP2     可以
    3   实施例1   实施例5     AP3     可以
    4   实施例1   实施例5     AP4     可以
    5   实施例1   实施例5     PG1     可以
    6   实施例1   实施例5     PG2     可以
    7   实施例1   实施例5     L1     可以
    8   实施例2   实施例5     AP3     可以
    9   实施例2   实施例6     PG2     可以
    10   实施例4   实施例5     AP3     可以
    11   实施例4   实施例6     PG2     可以
    12   实施例7   实施例8     L1     可以
    13   比较例1   比较例2     AP1 不能充放电
    14   比较例1   比较例2     AP2 不能充放电
    15   比较例1   比较例2     AP3 不能充放电
    16   比较例1   比较例2     AP4 不能充放电
    17   比较例1   比较例2     L1     可以
表4
用于试验的电解质
记号     种类 组合物 厚度
AP1 全聚合物 氰乙基化二羟基丙基纤维素(例如特开平8-225626记载) 100μm
 AP2 全聚合物 氰乙基化二羟基丙基纤维素和甲基丙烯酸聚合物三维交联体(例如特开平8-225626记载) 100μm
 AP3 全聚合物 高粘着性聚氨酯系电解质(例如特愿平11-78085记载) 100μm
 AP4 全聚合物 氰乙基化·二羟基丙基化聚乙烯醇(例如特愿平11-78086记载) 100μm
 PG1 聚合物凝胶 含有乙二醇碳酸酯(EC)/二乙二醇碳酸酯(DCE)＝(1/1)vol的液体电解质50％的氰乙基化·二羟基丙基化聚乙烯醇和甲基丙烯酸聚合物三维交联体(例如特愿平11-78087记载) 100μm
 PG2 聚合物凝胶 含有乙二醇碳酸酯(EC)/二乙二醇碳酸酯(DCE)＝(1/1)vol的液体电解质50％的高粘着性聚氨酯系电解质(例如特愿平11-78085记载) 100μm
  L1     液体 将乙二醇碳酸酯(EC)/二乙二醇碳酸酯(DCE)＝(1/1)vol溶液浸渍在聚乙烯制的隔板中 23μm
在实施例和比较例的充放电试验中，使用了本发明的正电极和负电极的试验电池，电解质不仅是液体状，而且固体状或凝胶状也可以进行充放电试验，但使用了比较例的电极的电池中，只有电解质是液体状时可以进行充放电，固体的电解质不能进行充放电。
工业实用性
本发明可以得到如下所述的效果。<a>本发明的碾压装置能够碾压电极构造体，充分提高涂覆层的密度。<b>本发明能够得到效率优良的电极构造体。

Claims (12)

1、一种碾压电极构造体的碾压装置，是碾压在集电材料上附着了粉末状电极活性物质的电极构造体的碾压装置，其特征在于，设有：夹持并碾压电极构造体的一对工作滚筒、对各工作滚筒作用压力的至少一对支撑滚筒、对至少一个支撑滚筒向工作滚筒侧作用压力的挤压装置和旋转驱动工作滚筒的驱动装置。
2、如权利要求1所述的碾压电极构造体的碾压装置，其特征在于，支撑滚筒具有大于工作滚筒的直径。
3、如权利要求1所述的碾压电极构造体的碾压装置，其特征在于，支撑滚筒在表面覆盖弹性材料。
4、如权利要求1所述的碾压电极构造体的碾压装置，其特征在于，设有内部具有工作滚筒轴承的工作滚筒支架和内部具有各滚筒轴承的支架，各支架之间设有隔板。
5、一种碾压装置，是碾压在集电材料上附着了粉末状电极活性物质的电极构造体的碾压装置，其特征在于，设有：夹持并碾压电极构造体的大径和小径工作滚筒、对小径工作滚筒表面作用压力的支撑滚筒、对支撑滚筒向小径工作滚筒侧作用压力的挤压装置和旋转驱动工作滚筒的驱动装置。
6、如权利要求5所述的碾压电极构造体的碾压装置，其特征在于，支撑滚筒具有大于工作滚筒的直径。
7、如权利要求5所述的碾压电极构造体的碾压装置，其特征在于，支撑滚筒在表面覆盖弹性材料。
8、如权利要求5所述的碾压电极构造体的碾压装置，其特征在于，设有内部具有工作滚筒轴承的工作滚筒支架和内部具有各滚筒轴承的支架，各支架之间设有隔板。
9、一种电极构造体，是离子在电极间移动的二次电池的电极构造体，其特征在于，在集电材料上附着被离子导电性聚合物覆盖的粉末状电极活性物质，通过碾压装置将粉末状电极活性物质碾压在集电材料上得到。
10、如权利要求9所述的电极构造体，其特征在于，在粉末状电极活性物质中混合粉末状导电物质。
11、一种电极构造体，是离子在电极间移动的电气双层电容器的电极构造体，其特征在于，在集电材料上附着被离子导电性聚合物覆盖的粉末状高表面积材料，通过碾压装置将粉末状高表面积材料碾压在集电材料上得到。
12、如权利要求11所述的电极构造体，其特征在于，在粉末状高表面积材料中混合粉末状导电物质。
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