CN1262531A - 碱性蓄电池及其制造方法 - Google Patents

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Abstract

碱性蓄电池是将由聚稀烃树脂为主要成分的纤维长度为10mm以下的分割纤维为主要成分配合的短纤维用湿式抄纸作成第1基布。由聚稀烃树脂为主要成分的纤维长度为25mm以上的分割纤维为主要成分配合的长纤维用干式抄纸作成第2基布。将该第1基布和第2基布粘合成在一起作为叠层体,对该叠层体进行水流混杂,分割这些分割纤维形成极细纤维,同时将极细短纤维和极细长纤维均匀缠绕,然后进行亲水化处理,得到纤维密度为40～70g/m2的隔膜。

Description

碱性蓄电池及其制造方法
本发明涉及一种由正极、负极以及介入正极和负极之间由聚稀烃系树脂纤维构成的隔膜所组成的碱性蓄电池及其制造方法，特别涉及对由聚稀烃系树脂纤维构成的隔膜的改善。
一般讲，隔膜的作用基本上是隔离正极和负极，防止由两极的接触所造成的短路，同时保持电解液，让离子通过。为此，对隔膜所要求基本特性可以归纳如下：①分离使得不让由于正极和负极的物理接触造成短路，②膜本身具有电绝缘性，③在保持电解液的状态下使得电解质、离子透过性良好并且电阻低，④对于电解液从化学上讲是稳定的，从电化学上讲也是稳定的，⑤对于电解液容易泄漏，电解液的保持性良好，⑥为了可以高密度填充活性物质膜厚要薄，⑦电池组装时、使用时具有必要的机械强度。
为了获得具有这些基本特性的隔膜，例如在特开昭57-96459公报中提出了，由聚稀烃系树脂的短纤维构成的非织布和长纤维构成的非织布叠层的多层隔膜的方案。在该特开昭57-96459公报提出的多层隔膜中，将纤维长度为5～10mm的短纤维构成的非织布不规则地排列，形成50g/m2的纤维密度，将纤维长度为20～30mm的长纤维构成的非织布按一定方向排列，形成20g/m2的纤维密度。通过这样构成，可以得到容易泄露电解液，电解液的保持性良好并且具有机械强度的隔膜。
但是，当使用纤维密度(单位面积重量)为40～70g/m2的隔膜时，仅由纤维长度在10mm以下的短纤维构成的隔膜虽然其均质性高，但拉伸强度弱，当采用该隔膜为制成旋涡状电极群而进行卷绕时，会产生隔膜被撕破、断裂的问题。另一方面，仅由纤维长度在25mm以上的长纤维构成的隔膜虽然拉伸强度大，但纤维密度(单位面积重量)的分散也大，会产生单位面积重量小的部分容易发生内部短路的问题。
仅由纤维长度在25mm以上的长纤维构成的隔膜与仅由纤维长度在10mm以下的短纤维构成的隔膜相比，由于提高了多孔度，因而可以提高气体的透过性，而仅由纤维长度在10mm以下的短纤维构成的隔膜与仅由纤维长度在25mm以上的长纤维构成的隔膜相比，由于其纤维表面积大，因而可以提高电解液的保持性，抑制电池内压的上升。从该观点出发，如果将采用长纤维的隔膜与采用短纤维的隔膜组合使用，虽然可以实现兼有两者的长处的隔膜，但如上述特开昭57-96459公报中所提案的多层隔膜那样，单靠叠层，要实现兼有这两者长处的隔膜是困难的。
为此，本发明正是为了解决上述问题。其目的在于获得一种可以同时实现采用长纤维隔膜的长处和采用短纤维隔膜的长处的隔膜，得到不会产生内部短路且保液性良好、气体透过性优异的碱性蓄电池。
为了达成上述目的，本发明的碱性蓄电池，采用由极细短纤维(例如纤维长度在10mm以下)和极细长纤维(例如纤维长度在25mm以上)相互均匀缠合形成的、由聚稀烃系树脂纤维构成的隔膜。这样，如果用极细短纤维和极细长纤维相互均匀缠合形成，由短纤维使得隔膜的表面积增大，可以提高电解液的保液性，抑制电池内压的上升。另一方面，由长纤维使得隔膜的多孔度增加，提高气体透过性。为此，采用这样的隔膜制成碱性蓄电池，可以防止内部短路的发生，基于良保液性可以提高活性物质利用率，并且防止内部气体压力的上升。
另一方面，本发明的碱性蓄电池的制造方法包括，形成以聚稀烃系树脂纤维的分割纤维(例如纤维长度在10mm以下)为主要成分配合的第1基布的第1基布形成工艺、形成以聚稀烃系树脂纤维的分割纤维(例如纤维长度在25mm以上)为主要成分配合的第2基布的第2基布形成工艺、将第1基布和第2基布粘合积层的积层工艺、用水流混杂将分割短纤维和分割长纤维分别沿长度方向分割使得积层的第1基布和第2基布成为极细短纤维和极细长纤维同时将这些极细短纤维和极细长纤维相互缠合的水流混杂工艺。
这样，通过分别形成由分割短纤维构成第1基布和由分割长纤维构成第2基布、将这些第1基布和第2基布粘合积层为积层体后、对该积层体进行水流混杂处理，将分割短纤维和分割长纤维分别沿长度方向分割形成极细短纤维和极细长纤维。与此同时，由于这样分割形成的极细短纤维和极细长纤维通过水流混杂，相互均匀缠合在一起，得到极细短纤维和极细长纤维相互均匀缠合的隔膜。其结果，这样形成的隔膜增加了多孔度，提高了气体透过性，同时提高电解液的保液性。为此，采用该隔膜制成碱性蓄电池，可以防止内部短路的发生，基于良保液性可以提高活性物质利用率，并且防止内部气体压力的上升。
又，如果在水流混杂工艺之后包括对各纤维进行亲水化处理的亲水化工艺，由于各纤维亲水化后提高了亲水性，可以进一步提高该隔膜的电解液的保液性，进一步提高活性物质利用率，采用该隔膜制成碱性蓄电池，可以进一步提高放电容量。
又，由于极细短纤维很难在空气中吹散用金属网捕集，因此为了制造极细短纤维构成的基布优选采用湿式抄纸，而由于极细长纤维很难在水中均匀分散，因此为了制造极细长纤维构成的基布优选采用湿式抄纸。为此，在第1基布形成工艺中由湿式抄纸形成第1基布，在第2基布形成工艺中由干式抄纸形成第2基布。
由于由湿式抄纸和干式抄纸很难稳定生产出纤维密度(单位面积重量)为20g/m2以下，所以第1基布和第2基布的纤维密度(单位面积重量)下限值设定为20g/m2。即第1基布和第2基布复合后的纤维密度(单位面积重量)下限值为40g/m2。又，当纤维密度(单位面积重量)超过70g/m2以后，将降低放电利用率(活性物质利用率)，因此，这样形成的隔膜的纤维密度(单位面积重量)优选在40g/m2～70g/m2的范围内。
以下说明本发明适用于镍氢蓄电池时的一实施方案。1.隔膜的制作(1)实施例1～4
将由聚稀烃树脂为主要成分的、纤维长度为10mm以下(例如，6mm)的分割纤维(split fiber)构成的短纤维在水中分散，让其形成纤维密度(单位面积重量)为20～50g/m2、用湿式抄纸进行抄纸作成第1基布。又，由聚稀烃树脂为主要成分的、纤维长度为25mm以上(例如，50mm)的分割纤维(split fiber)构成的长纤维在空气中吹散，用金属网捕集，让其形成纤维密度(单位面积重量)为20g/m2、用干式抄纸进行抄纸作成第2基布。
然后，将该第1基布和第2基布单纯重叠，叠合成二层的叠层体。用高压水流喷射该二层叠层体进行水流混杂处理后，沿其长度方向分割这些分割纤维形成极细短纤维和极细长纤维，同时将长纤维和短纤维均匀缠绕形成网体。之后，通过压延处理干燥后，通过加重进行厚度加工处理，将网体调制成厚度约为0.15mm。
然后，将调整了厚度的网体放入反应容器中，将该容器抽成真空后，用氮气稀释氟气形成的反应气体注入到反应容器中，让网体在反应气体中反应1分钟进行亲水化处理，制作成纤维密度(单位面积重量)为40g/m2～70g/m2的实施例1～4的隔膜。在此，如果第1基布的纤维密度(单位面积重量)为20g/m2、第2基布的纤维密度(单位面积重量)为20g/m2时，则网体的纤维密度(单位面积重量)为40g/m2。
亲水化处理除了进行上述氟气处理以外，还可以采用电晕放电处理、磺化处理、界面活性剂处理等。由于通过湿式抄纸和干式抄纸很难稳定生产达到纤维密度(单位面积重量)为20g/m2以下，纤维密度(单位面积重量)的下限值设定为20g/m2。因此网体的纤维密度(单位面积重量)的下限值为40g/m2。在上述制成的隔膜中，第1基布的纤维密度(单位面积重量)为20g/m2的隔膜作为实施例1的隔膜a，为30g/m2的隔膜作为实施例2的隔膜b，为40g/m2的隔膜作为实施例3的隔膜c，为50g/m2的隔膜作为实施例4的隔膜d。(2)比较例1～4
将由聚稀烃树脂为主要成分的、纤维长度为10mm以下(例如，6mm)的分割纤维构成的短纤维在水中分散，让其形成纤维密度(单位面积重量)为40g/m2～70g/m2、用湿式抄纸进行抄纸作成基布。然后，用高压水流喷射该基布进行水流混杂处理后，将分割短纤维分割成极细短纤维，同时将短纤维之间均匀缠绕后，通过压延处理干燥，通过加重进行厚度加工处理，将其厚度调制成约为0.15mm。之后，进行和上述各实施例同样的亲水化处理，制作成纤维密度(单位面积重量)为40g/m2～70g/m2的比较例1～4的隔膜。在此，基布的纤维密度(单位面积重量)为40g/m2的隔膜作为比较例1的隔膜e，为50g/m2的隔膜作为比较例2的隔膜f，为60g/m2的隔膜作为比较例3的隔膜g，为70g/m2的隔膜作为比较例4的隔膜h。(3)比较例5～8
将由聚稀烃树脂为主要成分的、纤维长度为25mm以上(例如，50mm)的分割纤维构成的长纤维在空气中吹散用金属网捕集，让其形成纤维密度(单位面积重量)为40g/m2～70g/m2、用千式抄纸进行抄纸作成基布。然后，用高压水流喷射该基布进行水流混杂处理后，将分割长纤维分割成极细长纤维，同时将长纤维之间均匀缠绕后，通过压延处理干燥，通过加重进行厚度加工处理，将其厚度调制成约为0.15mm。之后，进行和上述各实施例同样的亲水化处理，制作成纤维密度(单位面积重量)为40g/m2～70g/m2的比较例5～8的隔膜。在此，基布的纤维密度(单位面积重量)为40g/m2的隔膜作为比较例5的隔膜i，为50g/m2的隔膜作为比较例6的隔膜j，为60g/m2的隔膜作为比较例7的隔膜k，为70g/m2的隔膜作为比较例8的隔膜l。(4)比较例9
将由聚稀烃树脂为主要成分的、纤维长度为10mm以下(例如，6mm)的短纤维在水中分散，让其形成纤维密度(单位面积重量)为20g/m2、用湿式抄纸进行抄纸作成第1基布。又，由聚稀烃树脂为主要成分的、纤维长度为25mm以上(例如，50mm)的长纤维在空气中吹散，用金属网捕集，让其形成纤维密度(单位面积重量)为30g/m2、用干式抄纸进行抄纸作成第2基布。
然后，将该第1基布和第2基布用糊剂粘贴成二层的叠层体。之后，通过压延处理干燥后，通过加重进行厚度加工处理，将其厚度调制成约为0.15mm。之后，进行和上述各实施例同样的亲水化处理，制作成纤维密度(单位面积重量)为50g/m2的比较例9的隔膜m。2.镍正极的制作
将以氢氧化镍为主要成分的正极活性物质粉末100重量部与溶解了0.2重量％羟丙基纤维素的水溶液50重量部混合调制成糊浆，并将该糊浆填充到多孔度为95％的发泡镍正极基板上，干燥后进行压延制作成镍正极基板。在将糊浆填充到多孔度为95％的发泡镍正极基板上时，让电池的标称容量达到1200mAh来填充正极活性物质量。3.吸氢合金负极的制作
在用高频熔解炉制成的吸氢合金粉末中加入聚四氟乙烯(PTFE)等粘接剂和适量的水进行混合，调制成吸氢合金糊浆。然后，将吸氢合金糊浆涂敷在由冲孔金属构成负极基板的两面，干燥后压成给定厚度，制作成吸氢合金负极。吸氢合金负极制作成电极容量为2000mAh。4.镍氢蓄电池的制作(1)实施例1～4
在上述制成的镍正极和吸氢合金负极之间介入上述制作的实施例1～4的隔膜a、b、c、d，卷绕成旋涡状制成旋涡状电极体。然后，将这些旋涡状电极体插入到电池外装壳内后，注入作为电解液的30重量％的氢氧化钾(KOH)水溶液，然后将外装壳密封，分别制作实施例1～4的镍氢蓄电池各100个。在此，采用隔膜a制成的镍氢蓄电池为实施例1的电池A，采用隔膜b制成的镍氢蓄电池为实施例2的电池B，采用隔膜c制成的镍氢蓄电池为实施例3的电池C，采用隔膜d制成的镍氢蓄电池为实施例4的电池D。(2)比较例1～9
在上述制成的镍正极和吸氢合金负极之间介入上述制作的比较例1～9的隔膜e、f、g、h、i、j、k、l、m，卷绕成旋涡状制成旋涡状电极体。然后，将这些旋涡状电极体插入到电池外装壳内后，注入作为电解液的30重量％的氢氧化钾(KOH)水溶液，然后将外装壳密封，分别制作比较例1～9的镍氢蓄电池各100个。
在此，采用隔膜e制成的镍氢蓄电池为比较例1的电池E，采用隔膜f制成的镍氢蓄电池为比较例2的电池F，采用隔膜g制成的镍氢蓄电池为比较例3的电池G，采用隔膜h制成的镍氢蓄电池为比较例4的电池H，采用隔膜i制成的镍氢蓄电池为比较例5的电池I，采用隔膜j制成的镍氢蓄电池为比较例6的电池J，采用隔膜k制成的镍氢蓄电池为比较例7的电池K，采用隔膜l制成的镍氢蓄电池为比较例8的电池L，采用隔膜m制成的镍氢蓄电池为比较例9的电池M。5.测定(1)电池的初始活性化
对这些电池A～M以120mA(0.1C)的充电电流充电16小时后，休止1小时，然后以240mA(0.2C)的放电电流放电到放电终止电压1.0V后，休止1小时，如此充放电循环3次使各电池A～M活性化。(2)短路发生率的测定
测定上述制成的活性化前的各电池A～M的正、负极之间的绝缘电阻，其电阻值在1.5KΩ以下的电池判定为发生了短路，计算其短路发生率，其结果如表1所示。(3)活性物质利用率的测定
对上述活性化后的各电池A～M以120mA(0.1C)的充电电流充电16小时后，休止1小时，然后以240mA(0.2C)的放电电流放电到放电终止电压1.0V，从放电时间求出放电容量，与标称容量的比值作为放电利用率(活性物质利用率)求出，其结果如表1所示。(4)电池内部压力的测定
对上述活性化后的各电池A～M以1200mA(1C)的充电电流进行充电，充电时间经过1小时后测定电池内部压力，其结果如表1所示。
                              表1
电池的种类 隔  膜 短路发生率(％) 活性物质利用率(％) 电池内压(kgf/cm2)
种类 干式密度(g/m2) 湿式密度(g/m2) 水流混杂处理
 A  a  20  20 有 1  90  6
 B  b  20  30 有 0  90  6.5
 C  c  20  40 有 0  90  7
 D  d  20  50 有 0  85  7.5
 E  e  0  40 有 10  90  9
 F  f  0  50 有 5  90  10
 G  g  0  60 有 3  90  10.5
 H  h  0  70 有 1  85  12
 I  I  40  0 有 10  90  8
 J  j  50  0 有 5  90  9
 K  k  60  0 有 3  90  9.5
 L  l  70  0 有 1  85  11
 M  m  20  30 无 0  90  9.5
6.试验结果
上述表1表明，采用由纤维密度(单位面积重量)为20g/m2的干式基布和纤维密度(单位面积重量)为20g/m2的湿式基布粘合的纤维密度(单位面积重量)为40g/m2的实施例1的隔膜a制成的实施例1的电池A与采用100％湿式基布纤维密度(单位面积重量)为40g/m2的比较例1的隔膜e制成的比较例1的电池E以及采用100％干式基布纤维密度(单位面积重量)为40g/m2的比较例5的隔膜i制成的比较例5的电池I相比较，在卷绕成旋涡状电极体时隔膜的破断发生率大幅度减低，减少了短路发生率。
将比较例1的电池E和比较例5的电池I解体，调查内部短路发生的原因，发现镍正极的毛刺穿通了单位面积重量比较小的部分与吸氢合金负极接触。对此，对于实施例1的电池A，可以认为由于是由纤维长度比较短的均匀的湿式基布和纤维长度比较长的干式基布复合构成，因而抑制了单位面积重量的不均匀分布，减少了短路发生率。
又，纤维密度(单位面积重量)为40g/m2的实施例1的电池A与纤维密度(单位面积重量)分别为40g/m2的比较例1的电池E以及比较例5的电池I相比较，发现降低了电池内部压力。可以认为，这是因为实施例1的电池A由纤维长度短的短纤维的根数多的湿式基布(第1基布)增加了其纤维表面积，而纤维长度长的长纤维的干式基布(第2基布)增加了其电解液保持量，结果提高了气体透过性，降低电池内部压力。
上述的情况，对于纤维密度(单位面积重量)分别相等的电池，即实施例2的电池B与比较例2的电池F以及比较例6的电池J相比较，或者实施例3的电池C与比较例3的电池G以及比较例7的电池K相比较，或者实施例4的电池D与比较例4的电池H以及比较例8的电池L相比较，也得到了同样的结果。
如果将纤维密度(单位面积重量)等于50g/m2，实施例2的电池B(第1基布和第2基布进行了水流混杂处理的电池)与比较例9的电池M(第1基布和第2基布没有进行了水流混杂处理的电池)相比较，发现实施例2的电池B降低了电池内部压力。可以认为，这是因为，由于实施例2的电池B进行了水流混杂处理，干式层(第2基布)侧和湿式层(第1基布)侧之间没有层差，隔膜内的电解液分布成均匀状，因而提高了气体透过性，降低了电池内部压力。另一方面，对于比较例9的电池M，由于没有进行水流混杂处理，干式层(第2基布)侧和湿式层(第1基布)侧的电解液的分布不同，在电极的气体吸收反应产生不一致，因而提高了电池内部压力。
根据以上说明，对于本发明，由于将极细短纤维和极细长纤维相互缠绕形成，由短纤维使得隔膜的表面积增大，可以提高电解液的保液性，抑制电池内部压力，同时由长纤维提高隔膜的多孔度，可以提高气体透过性。为此，采用这样的隔膜制成的碱性蓄电池，可以防止内部短路的发生，基于其良保液性提高活性物质利用率，并且防止内部气体压力的上升。
又，对于本发明的制造方法，先形成由极细短纤维构成的第1基布和极细长纤维构成的第2基布，将这些第1基布和第2基布粘合积层以后，通过水流混杂将短纤维和长纤维相互缠绕，要求将短纤维和长纤维均匀且良好地缠绕。这样，隔膜内的电解液分布成均匀分布，从而提高活性物质利用率，提高采用该隔膜的碱性蓄电池的放电容量。
此外，在上述实施方案中，虽然是以适用于镍氢蓄电池为例来说明本发明，将本发明适用于镍镉蓄电池等碱性蓄电池中也得到了同样的效果。
又，在包含由分割纤维构成的短纤维的第1基布中也可以配合分割纤维以外的短纤维，例如由粘接纤维构成的短纤维。同样，在包含由分割纤维构成的长纤维的第2基布中也可以配合分割纤维以外的长纤维，例如由粘接纤维构成的长纤维。
进一步，在上述实施方案中，作为短纤维虽然是以纤维长度为6mm的短纤维为例进行了说明，但纤维长度并不限于6mm，只要是10mm以下即可。特别是从隔膜制造的观点出发，优选采用3～10mm的短纤维。又，在上述实施方案中，作为长纤维虽然是以纤维长度为50mm的长纤维为例进行了说明，但纤维长度并不限于50mm，只要是25mm以上即可。特别是从隔膜制造的观点出发，优选采用25～70mm的短纤维。

Claims (9)

1.一种碱性蓄电池，是在由正极、负极以及在正极和负极之间介入了聚稀烃系树脂纤维构成的隔膜的碱性蓄电池，其特征是所述聚稀烃系树脂纤维构成的隔膜是由极细短纤维和极细长纤维相互均匀缠合形成。
2.根据权利要求1所述的碱性蓄电池，其特征是所述极细短纤维的纤维长度在10mm以下，所述极细长纤维的纤维长度在25mm以上。
3.根据权利要求1或2所述的碱性蓄电池，其特征是所述极细短纤维是将分割纤维构成的短纤维在其长度方向分割形成，所述极细长纤维是将分割纤维构成的长纤维在其长度方向分割形成。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的碱性蓄电池，其特征是由所述聚稀烃系树脂纤维构成的隔膜的单位面积重量为40g/m2～70g/m2。
5.一种碱性蓄电池的制造方法，是在由正极、负极以及在正极和负极之间介入了聚稀烃系树脂纤维构成的隔膜所制成的碱性蓄电池的制造方法，其特征是包括
形成以聚稀烃系树脂纤维的分割短纤维为主要成分配合的第1基布的第1基布形成工艺、
形成以聚稀烃系树脂纤维的分割长纤维为主要成分配合的第2基布的第2基布形成工艺、
将所述第1基布和所述第2基布粘合积层的积层工艺、
用水流混杂将所述分割短纤维和所述分割长纤维分别沿长度方向分割使得所述积层的所述第1基布和所述第2基布成为极细短纤维和极细长纤维、同时将这些极细短纤维和极细长纤维相互缠合的水流混杂工艺。
6.根据权利要求5所述的碱性蓄电池的制造方法，其特征是包括在所述水流混杂工艺之后对所述各纤维进行亲水化处理的亲水化工艺。
7.根据权利要求5或6所述的碱性蓄电池的制造方法，其特征是在所述第1基布形成工艺中由湿式法形成第1基布，在所述第2基布形成工艺中由干式法形成第2基布。
8.根据权利要求5～7中任一项所述的碱性蓄电池的制造方法，其特征是所述极细短纤维的纤维长度在10mm以下，所述极细长纤维的纤维长度在25mm以上。
9.根据权利要求5～8中任一项所述的碱性蓄电池的制造方法，其特征是经过所述各工艺使得其单位面积重量为40g/m2～70g/m2。
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