CN1218916C - 天然气为原料的甲醇合成装置扩产的方法 - Google Patents
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Abstract
天然气为原料的甲醇合成装置扩产的方法，其特征在于，通过向原料天然气(1)中添加二氧化碳(20)和/或从合成驰放气(8)中回收的富集有二氧化碳、甲烷的气体馏份(15)，和通过向转化气(2)中添加从合成驰放气(8)中回收的富集有一氧化碳、氢的气体馏份(14)的方式，调节甲醇合成气的氢碳比例，提高甲醇的生产能力。通过吸收过程(F)回收合成驰放气(5)中甲醇的方式，减少因排放尾气导致的甲醇损失。
Description
本发明涉及一种天然气为原料的甲醇合成装置扩产的方法。
甲醇合成需要氢、一氧化碳和二氧化碳作为合成气，合成气是通过天然气蒸汽转化获得的。原料天然气蒸汽转化后所得到的粗合成气中的氢气过多，超过甲醇合成时需要的合理氢碳比。
甲醇合成时，为了控制住惰气含量，要求分离惰气组分，特别是甲烷和氮气，有必要放掉一部分循环气。此循环气包括惰气组分及其它组份如：甲醇、氢、一氧化碳、二氧化碳等被称作所谓驰放气。
多年来，习惯利用驰放气中的发热组分或将其添加到燃料天然气中，用以提供原料天然气转化过程所需要的热量。
《甲醇工学》P23-25介绍了天然气为原料的甲醇合成装置采用二段转化工艺，天然气一段蒸汽转化的出口气，进入二段转化炉继续反应。第二段中加入适量的纯氧，反应在装有催化剂的立式绝热炉中进行，在催化剂床层中发生甲烷转化和一氧化碳的变换反应，出口气体组成满足甲醇合成需要的氢碳比。这种方法过程简单，并且可以和一段转化联合利用热量。这种方法也具有很大的缺点，总体投资大，而且需要外部提供纯氧，对于甲醇装置的扩产来说，并不具备实际意义。
《甲醇工学》P17-31介绍了天然气为原料的甲醇合成装置采用在转化前或转化后加入二氧化碳的工艺，二氧化碳的加入是为了调节进入甲醇合成工序的新鲜气中的合理氢碳比。这种方法可以调节氢碳比到甲醇合成需要的化学计量值，而且甲醇产量可以有一定量的增加。这种方法也具有很大的缺点，进入合成反应器的气体中氢气组分含量下降，反应混合气中的惰性组分含量增加，这样导致一氧化碳、二氧化碳和氢反应生成甲醇的转化率下降。这个缺点对于需要扩产的甲醇合成装置来说，意味着需要对合成反应器进行生产能力提高的改造，所以，对于甲醇装置的扩产来说，也并不具备实际意义。
本发明目的是提供一种具有实际意义的提高甲醇生产量的方法，并且可以阻止惰性组分如甲烷和氮等在合成过程的富集。
按照本发明，上述目的是通过以下方式实现的，通过向原料天然气中添加二氧化碳和/或从合成驰放气中回收的富集有二氧化碳、甲烷的气体馏份，和通过向转化气中添加从合成驰放气中回收的富集有一氧化碳、氢的气体馏份的方式，调节甲醇合成气的氢碳比例，提高反应混合物中氢、一氧化碳、二氧化碳的含量，降低反应混合物中惰性组分的含量，提高甲醇的生产能力。同时，通过吸收过程回收合成驰放气中甲醇的方式，减少因排放尾气导致的甲醇损失。
藉助于本发明方法能够提高以天然气为原料的甲醇合成装置生产能力的30～60％。
虽然通过吸收法从转化过程的烟道气中回收二氧化碳，和通过吸附法分离回收驰放气中的有效组分如氢、一氧化碳、二氧化碳等，和通过吸收法回收驰放气中的甲醇的方式，来提高甲醇合成装置的生产能力，要比二段转化工艺和只是在转化入口添加二氧化碳的工艺要复杂一些，而且操作也要困难一些，这些缺点更多地被本发明方法可以达到的优点所补偿。
已经提到过，原料天然气中添加的二氧化碳提高了转化气中一氧化碳和二氧化碳的含量，这是提高甲醇生产能力的基础，粗略地说，添加的二氧化碳流量为原料天然气流量的20％时，甲醇的产量可以提高20～30％。
转化气中添加的氢和一氧化碳组分提高了反应混合物中氢和一氧化碳的含量，按照甲醇合成反应动力学表明，这个方法也可以提高一氧化碳、二氧化碳和氢反应生成甲醇的速率。
回收合成驰放气中的甲醇也可以提高甲醇的生产量，这部分甲醇在其他场合只能废弃掉，按此方法则能成为有意义的产品甲醇。
通过吸附过程分离掉合成驰放气中的惰性组分甲烷和氮是提高甲醇生产能力的关键，惰气组分和有效组分通过吸附过程的有效分离，可以通过增加合成驰放气的流量来降低反应混合气中惰气含量。
按照本发明，天然气为原料的甲醇合成装置生产能力可以提高40～60％，因此，通过吸收法从转化过程的烟道气中回收二氧化碳，和通过吸附法分离回收驰放气中的有效组分如氢、一氧化碳、二氧化碳等，和通过吸收法回收驰放气中的甲醇的方式，来提高甲醇合成装置的生产能力是有意义的。
通过图示对本发明及其进一步的安排作更详细的解释。下面的解释是依据说明书附图来阐述的。
原料天然气(1)经过管道输向压缩机(A)，压缩后经过管道输向转化单元(B)。专业人员当然明白，压缩可以通过一级或多级完成，压缩的级数和最终压力主要由转化过程(B)所需要的入口压力来确定。
转化气(2)经过管道输向压缩机(C)，压缩后经过管道输向甲醇合成单元(D)。专业人员当然明白，压缩可以通过一级或多级完成，压缩的级数和最终压力主要由甲醇合成过程(D)所需要的入口压力来确定。
粗甲醇馏分(3)经过管道输向甲醇精馏单元(E)，经过精馏得到甲醇馏份(4)。正如已提及的那样，在甲醇合成器中为控制惰气含量，有必要放空掉一部分循环气，即所谓合成驰放气(5)。
合成驰放气经过管道输向吸收单元(F)，藉助于吸收过程(F)将驰放气(5)中的甲醇组分回收是有意义的。
按照物理吸收原理工作的吸收方法是已知的，从吸收塔顶部进入的吸收液在吸收塔中将合成驰放气中的大部分甲醇组份吸收掉。吸收塔底部是水和甲醇的混合液(6)，经过换热升温，送往甲醇精馏单元(E)。甲醇精馏单元(E)的釜液(7)经过换热降温后，送往吸收过程(F)作为吸收剂。
回收了甲醇的合成驰放气(8)经过管道输向吸附单元(H)，藉助于变压吸附过程，将合成驰放气(8)分离成为一股富集有一氧化碳、氢、氮的气体馏份(9)和一股富集有二氧化碳、甲烷的气体馏份(15)。将富集有二氧化碳、甲烷的气体馏份(15)添加到燃料(17)中。
吸附单元(H)的吸附塔根据合成驰放气的流量，可以有2台或2台以上的组合，每台吸附塔在一次循环中需要经历吸附、顺向降压、逆向降压、升压等步骤。专业人员当然明白，在吸附塔的一次循环中，还可以包括有其他步骤，如隔离、清洗步骤等。
吸附步骤是合成驰放气在本过程的最高压力下从进料端进入吸附塔，不易吸附的氢、氮和一氧化碳气体组分通过整个吸附塔，并从吸附塔排出。易吸附的甲烷、二氧化碳等气体组分被停留在吸附塔内。合成驰放气可以从吸附塔的顶部或底部进入吸附塔。
顺向降压步骤是降低吸附塔的压力到本过程的吸附压力和最低压力中间的某一个压力，最好是降低到略高于环境压力，降压过程中气体的流动方向和吸附过程时气体的流动方向一致。通过顺向降压过程，提高了不易吸附组份和易吸附组份之间的分离效果，吸附塔内的易吸附组份被进一步浓缩。顺向降压过程可以是吸附塔之间的过程导致的压力降低，也可以是吸附塔和中间缓冲罐之间的过程导致的压力降低，还可以是吸附塔和外部环境或外部设备(如真空泵)之间的过程导致的压力降低。
逆向降压步骤是降低吸附塔的压力到本过程的最低压力，最好是降低到低于环境压力，降压过程中气体的流动方向和吸附过程时气体的流动方向相反。通过逆向降压过程，吸附塔内的易吸附组份从吸附剂上解吸出来，解吸出的易吸附组份(15)添加到燃料(17)中。逆向降压过程可以是吸附塔和中间缓冲罐之间的过程导致的压力降低，也可以是吸附塔和外部环境或外部设备(如真空泵)之间的过程导致的压力降低。
升压步骤是提高吸附塔的压力到接近于本过程的吸附压力，它可以是吸附塔之间的过程导致的压力升高，也可以是吸附塔和中间缓冲罐之间的过程导致的压力升高，还可以是通过导入合成驰放气和/或不易吸附组份和/或装置内部的气体来提高吸附塔的压力。
富集有一氧化碳、氢、氮的气体馏份(9)中的一部分(13)经过管道直接添加到转化气(2)中，其余的部分(10)经过管道输向吸附单元(I)，藉助于变压吸附过程，将没有直接添加到转化气的富集有氢、一氧化碳、氮的气体馏份(10)分离成为一股氢馏份(12)、一股一氧化碳馏份(11)和一股富集有氮的气体馏份(16)。一氧化碳馏份(11)经过压缩机(J)增压后和氢馏份(12)添加到转化气(2)中，一氧化碳馏份(11)的压缩可以通过一级或多级完成，压缩的级数和最终压力主要由转化过程(B)的出口压力来确定。富集有氮的气体馏份(16)添加到燃料(17)中。
吸附单元(I)的吸附塔根据富集有氢、一氧化碳、氮的气体馏份(10)的流量，可以有2台或2台以上的组合，每台吸附塔在一次循环中需要经历吸附、顺向降压、清洗、逆向降压、升压等步骤。专业人员当然明白，在吸附塔的一次循环中，还可以包括有其他步骤，如隔离步骤等。
吸附步骤是富集有氢、一氧化碳、氮的气体馏份(10)在本过程的最高压力下从进料端进入吸附塔，不易吸附的氢气组分通过整个吸附塔，并从吸附塔排出。较易吸附的氮和易吸附的一氧化碳等气体组分被停留在吸附塔内。富集有氢、一氧化碳、氮的气体馏份(10)可以从吸附塔的顶部或底部进入吸附塔。
顺向降压步骤是降低吸附塔的压力到本过程的吸附压力和最低压力中间的某一个压力，最好是降低到略高于环境压力，降压过程中气体的流动方向和吸附过程时气体的流动方向一致。通过顺向降压过程，吸附塔内的易吸附组份被进一步浓缩。顺向降压过程可以是吸附塔之间的过程导致的压力降低，也可以是吸附塔和中间缓冲罐之间的过程导致的压力降低，还可以是吸附塔和外部环境或外部设备(如真空泵)之间的过程导致的压力降低。
通过吸附塔的顺向降压步骤，较易吸附的氮从吸附剂上解吸出来，获得一部分富集有氮气的气体馏份。易吸附的一氧化碳组分继续停留在吸附剂上。
清洗步骤是通过浓缩后的易吸附组份一氧化碳对吸附塔进行清洗，将部分已经解吸的一氧化碳导入完成顺向降压步骤的吸附塔，清洗气体流动的方向和吸附过程时气体的流动方向一致。通过清洗步骤，吸附塔内的氮气组份被赶出，一氧化碳浓度进一步提高。同时获得另一部分富集有氮气的气体馏份。
顺向降压步骤和清洗步骤获得的富集有氮气的气体馏份汇合后，添加到燃料(17)中。
逆向降压步骤是降低吸附塔的压力到本过程的最低压力，最好是降低到低于环境压力，降压过程中气体的流动方向和吸附过程时气体的流动方向相反。通过逆向降压过程，吸附塔内的易吸附组份一氧化碳从吸附剂上解吸出来，解吸出的易吸附组份一氧化碳(11)输往压缩单元(J)。逆向降压过程可以是吸附塔和中间缓冲罐之间的过程导致的压力降低，也可以是吸附塔和外部环境或外部设备(如真空泵)之间的过程导致的压力降低。
升压步骤是提高吸附塔的压力到接近于本过程的吸附压力，它可以是吸附塔之间的过程导致的压力升高，也可以是吸附塔和中间缓冲罐之间的过程导致的压力升高，还可以是通过导入富集有氢、一氧化碳、氮的气体馏份(10)和/或不易吸附组份和/或装置内部的气体来提高吸附塔的压力。
转化过程(B)的烟道气(19)经过管道输向吸收单元(K)，藉助于吸收单元(K)将烟道气中的二氧化碳回收是需要的。回收的二氧化碳(20)添加到原料天然气(1)中，烟道气中的其它组分(21)排放掉。
按照化学和物理吸收原理工作的吸收方法是已知的，化学和/或物理吸收剂，最好是胺类如乙醇胺，在吸收塔中将烟道气中的大部分二氧化碳组分吸收掉。吸收塔底部吸收了二氧化碳的吸收剂，经过一系列换热升温，在汽提塔中被加热再生。二氧化碳气体从吸收剂中解吸出来，经过换热冷却、冷凝，二氧化碳气体(20)经过管道添加到原料天然气(1)中。冷凝液返回到汽提塔，汽提塔中部和/或底部的吸收剂经过一系列换热并降温后，重新进入吸收塔的上部和/或中部进行吸收过程。再生后的吸收液可以是一股从吸收塔的上部进入，也可以分成几股从吸收塔的不同高度进入。吸收塔底部的吸收液可以是一股从汽提塔的上部进入，也可以分成几股从汽提塔的不同高度进入。
以下的说明和表格作为本发明的实施例。
本实例是以天然气为原料的10万吨甲醇合成装置，扩产为15万吨甲醇合成装置的情况，表1举例给出部分气体组成。
按照本发明的安排，原料天然气的流量从550Kmol/h下降到480Kmol/h，向原料天然气中添加二氧化碳111Kmol/h，放空气流量由764Kmol/h下降到166Kmol/h，产品甲醇流量由391Kmol/h增加到600Kmol/h。如果按照年操作时间8000小时计算，年增产甲醇5.35万吨。
表1气流组分
| 气流 | 单位 | 1 | 4 | 5 | 14 | 15 | 16 | 20 |
| H2 | Mol-％ | 73.58 | 90.84 | 3.47 | 96.00 | |||
| CO | Mol-％ | 4.06 | 6.09 | 1.58 | 0.58 | |||
| CO2 | Mol-％ | 6.56 | 0.11 | 31.88 | 99.5 | |||
| CH4 | Mol-％ | 93.15 | 14.13 | 1.78 | 62.46 | 1.98 | ||
| C2H6 | Mol-％ | 5.67 | ||||||
| C3H8 | Mol-％ | 0.33 | ||||||
| C4H10 | Mol-％ | 0.47 | ||||||
| N2 | Mol-％ | 0.38 | 1.01 | 1.18 | 0.25 | 1.44 | 0.5 | |
| CH3OH | Mol-％ | 99.95 | 0.6 | 0.06 | ||||
| H2O | Mol-％ | 0.05 | 0.06 | 0.3 | ||||
| 流量 | Kmol/h | 480 | 600 | 900 | 532 | 183 | 166 | 111 |
| 压力 | MPa | 0.01 | 2.9 | 0.01 | 0.01 | 0.01 | ||
| 温度 | ℃ | 40 | 40 | 40 | 40 | 40 | 40 |
Claims (7)
1、天然气为原料的甲醇合成装置扩产的方法，其特征在于：通过向原料天然气(1)中添加二氧化碳(20)和/或从合成驰放气(8)中回收的富集有二氧化碳、甲烷的气体馏份(15)，和通过向转化气(2)中添加从合成驰放气(8)中回收的富集有一氧化碳、氢的气体馏份(14)的方式，调节甲醇合成气的氢碳比例，提高甲醇的生产能力，通过吸收过程(F)回收合成驰放气(5)中甲醇的方式，减少因排放尾气导致的甲醇损失。
2、按权利要求1所述的天然气为原料的甲醇合成装置扩产的方法，其特征在于：向原料天然气(1)中添加的二氧化碳是装置内部转化过程(B)的烟道气(19)中回收的二氧化碳。
3、按权利要求1所述的天然气为原料的甲醇合成装置扩产的方法，其特征在于：通过变压吸附过程(II)将合成驰放气(8)分离成为一股富集有一氧化碳、氢、氮的气体馏份(9)和一股富有二氧化碳、甲烷的气体馏份(15)。
4、按权利要求3所述的天然气为原料的甲醇合成装置扩产的方法，其特征在于：富集有二氧化碳、甲烷的气体馏份(9)部分直接添加到转化气(2)中，没有直接添加到转化气(2)的富集有一氧化碳、氢、氮的气体馏份(10)进入分离过程(I)。
5、按权利要求4所述的天然气为原料的甲醇合成装置扩产的方法，其特征在于：通过变压吸附过程(I)将没有直接添加到转化气的富集有氢、一氧化碳、氮的气体馏份(10)分离成为一股氢馏份(12)、一股一氧化碳馏份(II)和一股富集有氮的气体馏份(16)。
6、按权利要求5所述的天然气为原料的甲醇合成装置扩产的方法，其特征在于：氢馏份(12)和/或一氧化碳馏份(11)添加到转化气(2)中。
7、按权利要求1所述的天然气为原料的甲醇合成装置扩产的方法，其特征在于：水作为吸收剂送到吸收过程(F)中。
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