CN1189924A - 非水电解质电池 - Google Patents

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Abstract

本发明是由作为非水电解质介质的非水电解液20,阳极板30和阴极板32、与阳极板30连接的第一导线18a,与阴极板32连接的第二导线18b以及将阳极板、阴极板、非水电解液以及第一和第二导线的一部分热封装入封装袋14而构成非水电解质电池10,封装袋14的热封部分12具有由马来酸改性聚烯烃构成的层。马来酸改性聚烯烃具有低吸湿性和与非水电解液的低相溶性。因此,对非水电解液和水蒸气有高的阻断性,封装袋14具有高密封性。

Description

非水电解质电池
本发明涉及用于电子设备电源的非水电解质电池。
为满足电子设备小型化要求，对于作为其电源用的电池的小型化要求也日益增强。为了满足对电池的这种要求，对薄壳化的电池进行研究。作为这种电池已知的是将电极和电解液等封入由塑料或塑料和金属贴合在一起而构成的袋体内。在这种电池中，其可靠性受密封性的制约，因此，有如下所述各种研究。
例如，在特开昭56-71278号公报中公开了片状电池。在该电池中热熔粘合部分所占的比例小，同时，使用由树脂预先包覆的导线，因此，改善与袋体热熔粘合的可靠性。
然而，特开昭56-71278号公报所公开的将电池系统封入的袋体是由单一的耐碘性氟树脂所形成。因此，当电解液是挥发性或有机溶剂体系的非水电解质电池时，电解液由袋体渗透而漏出，或者水分从外部渗入的倾向大，因此，其密封性差。
又，在特开平3-62447号公报中公开了：作为封装用袋体的封口部分的材料使用了丙烯酸改性的聚乙烯或丙烯酸改性聚丙烯的电池。
然而，在特开平3-62447号公报中所记载的电池中，由于使用吸湿性高的丙烯酰基改性的聚烯烃，具有水分从外部易于渗入的问题。
因此，本发明目的在于，提供一种对非水电解液和水蒸气有高阻断性的非水电解质电池。
本发明是非水电解质电池，其特征是，具有非水电解质介质、和非水电解质介质接触的阳极和阴极、一端与阳极连接而另一端延长到外部的第一导线、一端与阴极连接而另一端延长到外部的第二导线以及将阳极、阴极、和非水电解质介质以及第一导线和第二导线的一部分通过热封而封入的袋体，袋体至少其热封部分具有由马来酸改性聚烯烃所构成的层。
所谓非水电解质介质是含有电解质的非水电解液或固体电解质。当非水电解质介质是非水电解液时，其特征在于，为了防止扩散，在阳极和阴极之间设置有隔板。
马来酸改性的聚烯烃的吸湿性低，并且与非水电解液的相溶性也低。因此，在热封的部分对于非水电解液及水蒸气的阻断性高，提高袋体的密封性。
又，作为特征在袋体周围部分形成热封部分。
因此，当袋体是由薄膜形成时，在周围部分可提高袋体的密封性。
又，其特征还在于，第一导线和第二导线的周围部分被绝缘体所包覆，绝缘体含有和第一导线和第二导线的周围部分直接接触的马来酸改性的聚烯烃所组成的层，在绝缘体和袋体连接的部分形成热封部分。
因此，能抑制第一导线和第二导线的周围部分和袋体之间间隙的发生，提高密封性。
又，第一导线和第二导线或绝缘体的特征还在于具有带状的形状。
因此，即使电池的容量增加，也可抑制第一导线和第二导线或绝缘体外周的增加，但能增大第一导线和第二导线或绝缘体的截面积，因此，能抑制在热封部分中所产生的间隙。因此，对热封部分的气密可靠性提高。附图的简单说明：
附图1是本发明非水电解质电池的一个实施方案的简略斜视图。
附图2是沿附图1的A-A线或B-B线的截面图。
附图3是本发明另一非水电解质电池实施方案的简略截面图。实施发明的最佳方案
为了更加详细地叙述本发明，按照附图加以说明，在附图中同样部分或相当部分以相同符号标出。
附图1是本发明非水电解质电池的一个实施方案的简略斜视图。非水电解质电池10是将单一的电化学电池封入周边部分由热熔粘合的热封部分12所形成的袋体14中，该单一的电化学电池含有电解质(例如锂化合物)溶于非水溶剂(例如有机溶剂)中的非水电解液(非水电解质介质)。从封装袋14的上部，有在其周边部分被绝缘体16a、16b所包覆的第一导线18a、第二导线18b的一端向上方延伸，可与外部的电相连接。
附图2是沿附图1的A-A线或B-B线的截面图。如图所示那样，为抑制非水电解液20的渗透起见，该封装袋14例如由铝质金属箔或金属层22用塑料质层24-28所夹住而形成的多层薄膜所组成。
详细而言，该封装袋14是由和非水电解液20接触的上述多层薄膜的最内侧的层24的周边部分以热熔粘合所形成的。因此，在多层薄膜内侧层24的周边部分形成热封部分12，因此，由于内侧层24的材料使非水电解质从该处漏出。本发明人等发现，通过选择形成热封部分12的多层薄膜材料能防止非水电解质20的渗透和漏出以及水蒸汽的渗入。也就是，本发明人等发现，通过与非水电解质20接触并且周围由热封部分12所形成的多层薄膜的内侧层24由马来酸改性的聚烯烃所构成的层，就能防止非水电解质的渗透和漏出以及水蒸气的渗入。
这样的特征是由于马来酸改性的聚烯烃具有低吸湿性和与上述非水电解质的低相溶性，以及形成密封性高的热封部分所致。
作为这种马来酸改性聚烯烃适合的是例如马来酸改性的聚乙烯。
又，由马来酸改性聚烯烃所构成的内侧层24的厚度优选为30μm到200μm范围内。如果比30μm薄，则热封性差，特别是在后面所述的第一导线18a和第二导线18b以及封装袋14以热封连接的部分，其热封性有不良倾向；如果比200μm厚，则在热封时由于树脂的流动量过多而使金属层22变形，在最差的情况下，封装袋14破损。
此外，在金属层22和马来酸改性的聚烯烃所构成的内侧层24外设有由多层薄膜所构成的层28，它以由PEG(聚对苯二甲酸乙酯)构成为适宜。从而，会提高其耐磨耗性。
因此，作为适用于这种非水电解质电池的非水电解液有例如在碳酸亚丙酯、γ-丁内酯、碳酸亚乙酯、碳酸二乙酯、碳酸二甲酯、1，2-二甲氧基乙烷或四氢呋喃等的有机溶剂中溶解LiClO4、LiBF4、LiPF6或LiAsF6这样的锂化合物溶质而构成为适宜。
在封装袋14中封入在非水电解液20中浸渍的阳极板30和阴极板32。这些阳极板30和阴极板32由称为集电体的金属箔或伸展金属板(expardedmetal)的金属基材(图中未示)和在该金属基材上所形成的活性物质层(图中未示)所构成。又，在阳极板30和阴极板32之间，设置有为防止非水电解液20扩散的隔板34。又，在阳极板30的金属基材上第一导线18a的一端用例如点焊、超声波焊等与导线36连接，而其另一端则如上述那样延伸到封装袋14的外部。在阴极板32的金属基材上也将第二导线18b的一端用例如点焊、超声波焊等与导线38连接，而其另一端如上述那样延伸到封装袋14的外部。
又，为将第一导线18a、第二导线18b的周围部分包覆而设计的绝缘体16a、16b和封装袋14的内侧层24热熔粘合，从而确保第一导线18a、第二导线18b和封装袋14之间的气密性。在这种情况下，由于所用绝缘体16a、16b的材质不同而气密性也不同。因此，在本实施方案中，为了使绝缘体16a、16b和封装袋14的内侧层24整体成型，与第一导线18a、第二导线18b的周围部分相接的内层40a、40b是由马来酸改性聚烯烃所构成。因此，就确保第一导线18a、第二导线18b和封装袋14之间的高度气密性。
再者，由马来酸改性的聚烯烃所构成的内层40a、40b的厚度最好10μm到100μm。如比10μm薄，则不能使它和第一导线18a和第二导线18b有充分紧贴。可能导致非水电解液20的泄漏，如比100μm厚，则由于这样的厚度使与封装袋的热封性变坏。
再参照附图1，绝缘体16a、16b和第一导线18a、第二导线18b的形状都是带状(截面形状呈矩形)。这样的第一导线18a、第二导线18b的形状在电池容量大时是适宜的。因呈这种形状时，即使电池的容量增加时，也能抑制绝缘体16a、16b的外围的增加而使第一导线18a、第二导线18b的截面积增大。因此，在绝缘体16a、16b的内层40a、40b外侧的外层42a、42b和封装袋14内侧层22之间以热熔粘合所形成的热封部分12能抑制间隙的发生。因此，提高了在这热封部分12的气密性的可靠性。
与此相反，当第一导线或第二导线的截面形状是圆形时，在电池容量增大时，随着第一导线或第二导线截面直径的增加，绝缘体的外周加长。因此，在上述热封部分上易于产生间隙，有降低热封部分气密可靠性的倾向。
又，具有本实施方案这种形状的第一导线18a、第二导线18b具有大的接触面积。为此，通过点焊和超声波焊不仅可容易地和例如使用FPC(软件印刷基板)的外部电路相连接也和阳极与阴极连接，而且可以进行可靠性高的连接。
再者，连接于阳极板上的第一导线18a优选是以放电时不溶解的料例如由铝或钛，或其合金所制成。又，连接于阴极板上第二导线18b优选是以在过充电时不生成析出物，或在电位差大的过放电时难以形成合金并且易于溶解的材料例如镍或铜、或其合金所构成。这样，由于在阴极板的第二导线18b上使用这种材料，就可抑制例如过充电时的锂析出和过放电时锂合金的形成等。
以下就非水电解质电池的制造方法加以说明，首先说明阳极板的制备方法。
首先，将阳极的活性物质溶解在适当的溶剂中使成浆料后，涂布在除连接导线处外的铝箔这样的金属基材上，随后，将活性物质干燥并进行辊压，就可制得阳极板。再者，阴极板的制备方法除了将阴极活性物质涂布在铜箔那样的金属基材上外，实际上与阳极板的制备方法相同进行。
随后，说明封装袋的制备方法。
首先，准备几个表面含有马来酸改性的聚烯烃层并且其内部含有金属箔或金属层的多层薄膜，将其切成适当尺寸的矩形，随后，使马来酸改性的聚烯烃层相对，将多层薄膜叠加，在这种状态下，使用密封机将矩形周围的三边在预定加热条件下按照所要求的热封宽度进行热封，即制得袋状的封装袋。
在这样制得的阳极板和阴极板之间配置例如由聚丙烯所制的微多孔隔板(separator)。随后，准备截面为矩形的例如由铝所制的阳极板用的第一导线以及截面为矩形的例如由铜所制的阴极板用的第二导线。然后，在这种第一和第二导线的周围包覆绝缘层。然后，将阳极板和阴极板的未涂布活性物质的金属基材以超声波焊接分别与第一和第二导线相连接。
在这种情况下，将阳极板、阴极板、第一导线和第二导线等放入封装袋中，随后，注入所要求的非水电解液。然后，将第一导线和第二导线的绝缘体夹在封装袋开口处的周围，使用密封机，在预定加热条件下按照所要求的热封宽度将第一导线和第二导线的绝缘体外层和封装袋的周边部分的内侧层进行热熔粘合，得到非水电解质电池。
再者，非水电解质电池并不限于上述。在附图3的截面图中列出本发明另一实施方案，也就是说，其非水电解质是固体电解质44的非水电解质电池10。
在该实施方案的非水电解质电池10中，如上所述，其非水电解质由固体电解质44所构成，因此，本实施方案除了没有隔板外，与第一实施方案的构成基本相同。
因此，在该实施方案中，由于使用与第一实施方案同样的封装袋14，所以在热封部分12对水蒸气的阻断性高，本实施方案的非水电解质电池具有高可靠性并可稳定地运转。
以下，通过实施例和比较例对本发明进行详细说明，当然，本发明并不受其限制。
实施例1、2和比较例1-14：
首先，按以下方法制作阳极板。首先0把LiCoO2粉末(日本化学工业株式会社制)100重量份，石墨10重量份和聚偏氟乙烯10重量份用作阳极的活性物质而进行混合。其次，将LiCoO2、石墨和聚偏氟乙烯的混合物溶解于N-甲基-2-吡咯烷酮后，制成浆料。将浆状的混合物涂布在除与导线连接处外的厚20μm的铝箔一面上。随后，将该混合物干燥并进行辊压，得到厚0.1mm、宽50mm和长105mm的阳极板。
随后，制备阴极板。即使用鳞状天然石墨粉100重量份和聚偏氟乙烯20重量份用作阴极的活性物质而进行混合。随后，将其溶解于N-甲基-2-吡咯烷酮中后，制成浆料。然后，将该浆状的混合物涂布于除与导线连接处外的厚20μm的铜箔的两面上。此后，将该混合物干燥并进行辊压，得到厚0.1mm、高50mm和宽105mm的阴极板。
随后，制备封装袋，先准备如表1所示多张由第一层到第四层所构成的多层薄膜，切成高70mm、宽为135mm的矩形，随后，使多层薄膜的第四层相对而使多层薄膜叠加，在这种情况下，使用密封机，将矩形周围的三边在200℃下加热5秒钟，形成宽度为5mm的热封，即得到袋状的封装袋。
                     表1
    A     B     C     D     E     F     G
第1层 PET(12μm) PET(12μm) PET(12μm) PET(12μm) PET(12μm) PET(12μm)   PET(12μm)
第2层 PE(15μm) PE(15μm) PE(15μm) PE(15μm) PE(15μm) PE(15μm)   PE(15μm)
第3层 铝(7μm) 铝(7μm) 铝(7μm)    铝(7μm) 铝(7μm) 铝(7μm)   铝(7μm)
第4层 马来酸改性的低密度PE(100μm) 马来酸改性的PP(100μm) 丙烯酸改性的EVA(100μm)   硅烷改性的EEA(100μm)   PVd F(100μm) 丙烯酸改性的PE(100μm)   丙烯酸改性的PP(100μm)
PET＝聚对苯二甲酸乙二醇酯
PE＝聚乙烯
PP＝聚丙烯
EVA乙烯-乙酸乙烯共聚物
EEA＝乙烯-丙酸乙烯共聚物
PVdF＝聚偏氟乙烯
在这样制得的阳极板和阴极板之间，设置由聚丙烯所制的微多孔的隔板，此时隔板的厚度为25μm。
随后，作为阳极板用的第一导线，制备具有厚0.1mm、宽4mm矩形截面的铝导体。作为阴极板用的第二导线，制备具有厚0.1mm、宽4mm矩形截面的铜导体。而且，在这第一导线和第二导线的周围部分用表2所示的由内层和外层所构成的绝缘层进行包覆。随后，将未涂布阳极板活性物质的铝箔以超声波焊接而与第一导线相连接。又，将未涂布阴极板活性物质的铜箔以超声波焊接而与第二导线相连接。
                                            表2
    a     b     c     d     e     f     g
    内层马来酸改性的低密度聚乙烯(40μm)外层高密度聚乙烯(60μm) 马来酸改性的聚丙烯(100μm) 丙烯酸改性的乙烯-乙酸乙烯共聚物(100μm) 硅烷改性的乙烯-丙烯酸乙酯共聚物(100μm) 丙烯酸改性的聚乙烯(100μm) 聚偏氟乙烯(100μm) 丙烯酸改性的聚丙烯(100μm)
在这情况下，将阳极、阴极板以及第一导线和第二导线等放入封装袋后，注入8cc的非水电解液。再者，作为非水电解液，使用将六氟磷酸锂溶于以容积比为1∶1的碳酸亚乙酯和碳酸二乙酯的混合溶剂中，其浓度为1mol/l的溶液。
然后，将第一导线和第二导线的绝缘体夹在封装袋开口处的周围。再用密封机将第一导线和第二导线的绝缘体外层和封装袋周围部分的内侧层进行热熔粘合，就得到表1所示的多层薄膜和表2所示的第一导线和第二导线的绝缘体所组合构成的表3所列的试验电池。再者，此时热封宽度为10mm；而加热条件是在200℃下5秒钟。
对这样制得的试验电池进行恒温·恒湿试验，研究试验电池的性能。所谓恒温·恒湿试验是将试验电池放入温度为60℃，相对湿度为95％的恒温恒湿槽中720小时后，测定试验电池的重量变化和非水电解液中水分浓度的变化，从而评价被热封部分的对非水电解液和水蒸气的阻断性。再者，非水电解液中水分是用卡尔-费歇尔法测定。
                    表3
封装袋的多层薄膜 导线的绝缘体材料
  实施例1     A     a
  实施例2     B     b
  比较例1     A     c
  比较例2     A     d
  比较例3     A     e
  比较例4     B     g
  比较例5     C     a
  比较例6     C     c
  比较例7     C     e
  比较例8     D     a
  比较例9     D     d
  比较例10     E     f
  比较例11     F     a
  比较例12     F     e
  比较例13     G     b
  比较例14     G     g
                  表4
电解液挥发量(重量％) 水分(ppm)
  实施例1     1.2     7
  实施例2     1.1     9
  比较例3     1.1     54
  比较例4     1.3     62
  比较例10     2.8     74
  比较例11     1.0     83
  比较例12     1.1     120
  比较例13     1.1     92
  比较例14     1.2     132
结果，确定比较例1、2、5-9非水电解液有泄漏。又，其它试验结果列于表4。也就是，在比较例中确证由于非水电解液的泄漏，使非水电解液挥发量增大，说明其对非水电解液的阻断性不充分，或者，与实施例相比，有高的水分浓度，说明其对水蒸气的阻断性不足。
与此相反，实施例1和2的非水电解液的挥发量和水分浓度都小，因此确定实施例1和2中对非水电解液和水蒸气具有高阻断性；作为热封部分的材料来说，马来酸改性的聚烯烃是优良的。
以下就恒温·恒湿试验中未发生泄漏的实施例1、2和比较例3、4，10-14进行充放电循环试验。也就是，对各试验电池在电流密度为0.4mA/cm2，充放电电压2.75-4.1V范围进行充放电循环试验，结果示于表5。
                    表5
  10个循环的放电容量(mAh) 300个循环的放电容量(mAh)
  实施例1     126     102
    实施例2     124     100
    比较例3     123     84
    比较例4     127     80
    比较例10     125     79
    比较例11     126     71
    比较例12     124     65
    比较例13     125     72
    比较例14     126     51
从表5得知，300个循环的实施例1、2的放电容量是初期10个循环的放电容量的约为80％，维持在高水平。与此相反，比较例3、4、10-14的放电容量在300个循环时的放电大为降低。因此，从电池的循环试验结果也可认为作为热封部分的材料来说，马来酸改性聚烯烃也是优良的。
实施例3、4和比较例15-18
除去将第一导线和第二导线封入封装袋以外，实施例1、2和比较例5、8、10、13制备的试验电池相同，并进行恒温恒湿试验。结果，认为在使用多层薄膜A、B的实施例3、4时，对非水电解液和水蒸气的阻断性都优良。与此相反，认为在使用多层薄膜C、D的比较例15、16时，多层薄膜的树脂溶解而引起泄漏。又，认为当使用多层薄膜E、F、G的比较例17、18时，尽管未夹住第一导线和第二导线，可是对非水电解液或水蒸气的密封性都是不够的。因此，作为热封部分的材料来说，马来酸改性聚烯烃是优良的。
实施例5、6
除将第一导线和第二导线的截面作成圆形外，和实施例1、2相同进行制备试验电池，其密封性是肯定的。结果，认为实施例5、6比比较例1-14得到更优良的密封性，而比实施例1、2的密封性差。因此，认为将第一导线和第二导线的形状做成带状对封装袋的密封性是有效的。
按照本发明，非水电解质电池的袋体至少其热封部分具有马来酸改性的聚烯烃所构成的层，因此，非水电解质电池能对非水电解液和水蒸气有高的阻断性。又，由于非水电解质电池的第一导线和第二导线的形状为带状，即使是电池容量增加时，也能抑制第一导线和第二导线外周的增加，并增加第一导线和第二导线的截面积。因此，抑制在热封部分产生间隙。从而，使该热封部分的气密性的可靠性提高。

Claims (7)

1.一种非水电解质电池，其特征在于，它由非水电解质介质，与非水电解质介质接触的阳极和阴极、一端与阳极连接而另一端延长到外部的第一导线，一端与阴极连接而另一端延长到外部的第二导线以及将阳极、阴极、非水电解质介质以及第一导线和第二导线的一部分通过热封而封入的袋体而构成，袋体至少其热封部分具有由马来酸改性的聚烯烃所构成的层。
2.按照权利要求1所述非水电解质电池，其特征在于，所述非水电解质介质是含有电解质的非水电解液，而且，在所述阳极和所述阴极之间配置有隔板。
3.按照权利要求1所述非水电解质电池，其特征在于，所述非水电解质介质是固体电解质。
4.按照权利要求1所述非水电解质电池，其特征在于，所述热封部分在所述袋体的周围部形成。
5.按照权利要求1所述非水电解质电池，其特征在于，所述第一导线和第二导线的形状是带状的。
6.按照权利要求1所述非水电解质电池，其特征在于，所述第一导线和第二导线的周围部分由绝缘体包覆，所述绝缘体含有与所述导线的周围部直接相接的由马来酸改性聚烯烃所构成的层，所述绝缘体和所述袋体连接的部分形成所述热封部分。
7.按照权利要求6所述非水电解质电池，其特征在于，所述绝缘体的形状是带状的。
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