CN118159605A - 树脂组合物、预浸料、层叠板、覆金属层叠板、印刷布线板和半导体封装体 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种树脂组合物,其具有低热膨胀性,且还表现出与金属箔的高粘接强度和高焊料耐热性。此外,还提供使用该树脂组合物制造的预浸料、层叠板、覆金属层叠板、印刷布线板和半导体封装体。具体而言,上述树脂组合物含有(A)丙烯酸系聚合物和(B)热固化性树脂,上述树脂组合物还包含(C)成分即选自(C 1)磷酸酯化合物、(C2)磷腈化合物和(C3)磷杂菲化合物中的至少1种。
Description
技术领域
本发明涉及树脂组合物、预浸料、层叠板、覆金属层叠板、印刷布线板和半导体封装体。
背景技术
近年来,随着印刷布线板的布线密度的高度化和高集成化的发展,特别是在半导体封装体基板用途中,安装部件时和组装封装体时的、由芯片与基板的热膨胀系数之差引起的“翘曲”成为大的课题。翘曲被认为是引起半导体元件与印刷布线板的连接不良的主要原因之一,要求翘曲的降低。
作为半导体封装体翘曲的主要原因之一,可举出半导体元件与印刷布线板的热膨胀系数之差。通常,印刷布线板的热膨胀系数大于半导体元件的热膨胀系数,因此,由于半导体元件安装时所施加的热历程等而产生应力,从而发生翘曲。因此,为了抑制半导体封装体的翘曲,需要减小印刷布线板的热膨胀系数而减小与半导体元件的热膨胀系数之差。
在此,通常已知将树脂组合物浸渗于玻璃布而得到的预浸料的热膨胀系数遵循下述式所示的Scapery式。
A≈(ArErFr+AgEgFg)/(ErFr+EgFg)
(上述式中,A表示预浸料的热膨胀系数,Ar表示树脂组合物的热膨胀系数,Er表示树脂组合物的弹性模量,Fr表示树脂组合物的体积分率,Ag表示玻璃布的热膨胀系数,Eg表示玻璃布的弹性模量,Fg表示玻璃布的体积分率。)
根据上述Scapery式认为,在任意的体积分率下使用相同物性的玻璃布的情况下,通过降低树脂组合物的弹性模量和热膨胀系数,能够实现预浸料的低热膨胀化。
作为能够得到低热膨胀性的树脂组合物,可举出:含有将聚双马来酰亚胺化合物用硅氧烷化合物改性而成的“硅氧烷改性马来酰亚胺化合物”的树脂组合物(例如参照专利文献1)。另外,作为能够得到低弹性模量的树脂组合物,可举出含有丙烯酸系聚合物的树脂组合物(例如参照专利文献2)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1:日本特开2014-129521号公报
专利文献2:国际公开第2017/195902号
发明内容
发明要解决的课题
然而,就专利文献1中记载的含有硅氧烷改性马来酰亚胺化合物的树脂组合物而言,在与金属箔的粘接强度和焊料耐热性方面存在进一步改善的余地。另外,如专利文献2中记载的那样,含有丙烯酸系聚合物等热塑性树脂和热固化性树脂的树脂组合物可以通过丙烯酸系聚合物等热塑性树脂而成为低弹性,另一方面,由于含有该热塑性树脂,所以存在焊料耐热性降低的趋势。
因此,迫切期望开发具有低热膨胀性、且还表现出与金属箔的高粘接强度和高焊料耐热性的树脂组合物。
本发明鉴于上述状况,其目的在于提供具有低热膨胀性、且还表现出与金属箔的高粘接强度和高焊料耐热性的树脂组合物。此外,本发明的目的还在于提供使用该树脂组合物制造的预浸料、层叠板、覆金属层叠板、印刷布线板和半导体封装体。
用于解决课题的手段
本发明人等为了实现上述目的而进行了研究,结果发现通过本公开能够实现上述目的。
本公开包括下述[1]~[12]。
[1]一种树脂组合物,其含有(A)丙烯酸系聚合物和(B)热固化性树脂,
所述树脂组合物还包含(C)成分即选自(C1)磷酸酯化合物、(C2)磷腈化合物和(C3)磷杂菲化合物中的至少1种。
[2]根据上述[1]中记载的树脂组合物,其中,上述(A)成分为包含来自于下述通式(A1)所示的(甲基)丙烯酸酯的结构单元的丙烯酸系聚合物。
[化学式1]
(式(A1)中,RA1表示氢原子或甲基,RA2表示烷基、环烷基、芳基或芳烷基。)
[3]根据上述[1]或[2]中记载的树脂组合物,其中,上述(A)成分的含量相对于上述(A)成分~(C)成分的总量100质量份为5~50质量份。
[4]根据上述[1]~[3]中任一项记载的树脂组合物,其中,上述(B)成分包含选自环氧树脂、聚酰亚胺树脂、马来酰亚胺化合物、酚醛树脂、聚苯醚树脂、双马来酰亚胺三嗪树脂、氰酸酯树脂、异氰酸酯树脂、苯并噁嗪树脂、氧杂环丁烷树脂、氨基树脂、不饱和聚酯树脂、烯丙基树脂、二环戊二烯树脂、有机硅树脂、三嗪树脂和三聚氰胺树脂中的至少1种。
[5]根据上述[1]~[4]中任一项记载的树脂组合物,其中,上述(B)成分包含选自具有2个以上N-取代马来酰亚胺基的马来酰亚胺化合物及其衍生物中的至少1种。
[6]根据上述[1]~[5]中任一项记载的树脂组合物,其中,上述(B)成分包含硅氧烷改性马来酰亚胺化合物。
[7]根据上述[1]~[6]中任一项记载的树脂组合物,其还含有(D)填料。
[8]一种预浸料,其包含基材和上述[1]~[7]中任一项记载的树脂组合物的半固化物。
[9]一种层叠板,其包含上述[8]中记载的预浸料。
[10]一种覆金属层叠板,其包含金属箔和上述[8]中记载的预浸料的固化物。
[11]一种印刷布线板,其包含上述[9]中记载的层叠板或上述[10]中记载的覆金属层叠板。
[12]一种半导体封装体,其包含上述[11]中记载的印刷布线板和半导体元件。
发明效果
根据本发明,能够提供具有低热膨胀性、且还表现出与金属箔的高粘接强度和高耐热性的树脂组合物。另外,能够提供使用了上述树脂组合物的预浸料、层叠板、覆金属层叠板、印刷布线板和半导体封装体。
具体实施方式
在本说明书所记载的数值范围中,该数值范围的上限值或下限值可以替换为实施例中所示的值。另外,数值范围的下限值和上限值可以分别与其他数值范围的下限值或上限值任意组合。在数值范围“AA~BB”这样的表述中,两端的数值AA和BB分别作为下限值和上限值包含在数值范围中。
在本说明书中,例如,“10以上”这样的记载是指10和超过10的数值,在数值不同的情况下也以此为准。另外,例如,“10以下”这样的记载是指10和小于10的数值,在数值不同的情况下也以此为基准。
另外,本说明书中例示的各成分和材料只要没有特别说明,则可以单独使用1种,也可以组合使用2种以上。在本说明书中,关于组合物中的各成分的含量,在组合物中存在多种与各成分相符的物质的情况下,只要没有特别说明,则是指组合物中存在的该多种物质的合计量。
本说明书中,“固体成分”是指除了水分、有机溶剂等挥发的物质以外的树脂组合物中的成分。即,固体成分也包括在25℃附近为液状、糖稀状或蜡状的物质,并不意味着一定为固体。
将本说明书中的记载事项任意组合而得的方式也包括在本公开和本实施方式中。
[树脂组合物]
本实施方式之一为一种树脂组合物,其含有(A)丙烯酸系聚合物(以下,有时称为“(A)成分”。)和(B)热固化性树脂(以下,有时称为“(B)成分”。),所述树脂组合物还包含(C)成分即选自(C1)磷酸酯化合物、(C2)磷腈化合物和(C3)磷杂菲化合物中的至少1种。在此,在本实施方式中,将“选自(C1)磷酸酯化合物、(C2)磷腈化合物和(C3)磷杂菲化合物中的至少1种”作为(C)成分。
以下,对本实施方式的树脂组合物所含有的各成分依次进行详细说明。
<(A)丙烯酸系聚合物>
(A)成分为丙烯酸系聚合物,更详细而言,是以(甲基)丙烯酸酯为单体的聚合物。需要说明的是,在本实施方式中,“(甲基)丙烯酸”表示“丙烯酸”和“甲基丙烯酸”这两者。
(A)成分可以单独使用1种,也可以组合使用2种以上。
(A)成分也可以说是包含来自于(甲基)丙烯酸酯的结构单元的丙烯酸系聚合物,优选为包含来自于下述通式(A1)所示的(甲基)丙烯酸酯的结构单元的丙烯酸系聚合物。
[化学式2]
(式中,RA1表示氢原子或甲基,RA2表示烷基、环烷基、芳基或芳烷基。)
RA2所示的烷基的碳原子数优选为1~20,更优选为1~15,进一步优选为2~10。作为烷基,可举出甲基、乙基、丙基、丁基、2-乙基己基等。该烷基可以具有取代基。作为烷基的取代基,可举出环烷基、羟基、卤素、含氧烃基、含氮环状基团等。环烷基取代烷基的合计碳原子数优选为6~13,更优选为7~10。作为环烷基取代烷基,可举出降冰片基甲基、三环癸基乙基(日文:トリシクロデシルエチル基)等。
RA2所示的环烷基的碳原子数优选为6~13,更优选为7~10。作为环烷基,可举出环己基、降冰片基、三环癸基(日文:トリシクロデカニル基)、异冰片基、金刚烷基等。其中,作为环烷基,优选降冰片基、三环癸基、异冰片基。
RA2所示的芳基的碳原子数优选为6~13,更优选为6~10。作为芳基,可举出苯基、壬基苯基等。
RA2所示的芳烷基的碳原子数优选为7~15,更优选为7~11。作为芳烷基,可举出苄基、4-甲基苄基等。
作为(A)丙烯酸系聚合物的具体例,可举出:(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丙酯、(甲基)丙烯酸丁酯、(甲基)丙烯酸己酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸异丁酯、(甲基)丙烯酸乙二醇甲醚、(甲基)丙烯酸环己酯、(甲基)丙烯酸2-羟基乙酯、(甲基)丙烯酸2-羟基丙酯、(甲基)丙烯酸异冰片酯、(甲基)丙烯酸三环[5.2.1.0(2,6)]癸-8-基酯、(甲基)丙烯酸异癸酯、(甲基)丙烯酸十八烷基酯、(甲基)丙烯酸月桂酯、(甲基)丙烯酸烯丙酯、(甲基)丙烯酸降冰片基甲酯、(甲基)丙烯酸三环癸基乙酯、(甲基)丙烯酸苯酯、(甲基)丙烯酸壬基苯酯、(甲基)丙烯酸苄酯、(甲基)丙烯酸4-甲基苄酯等。
(A)成分没有特别限定,优选为具有交联性官能团的丙烯酸系聚合物。作为具有交联性官能团的丙烯酸系聚合物,可举出:(甲基)丙烯酸酯与具有交联性的官能团的共聚单体(以下,有时简称为“交联性共聚单体”。)的共聚物。上述交联性共聚单体优选具有羧基、羟基、氨基、乙烯基、缩水甘油基、环氧基等交联性的官能团。其中,从低吸湿性和焊料耐热性的观点出发,作为交联性的官能团,优选环氧基。
上述交联性共聚单体优选为具有双键的化合物。
作为上述交联性共聚单体,可举出:丙烯酸、甲基丙烯酸等具有羧基的单体;丙烯酸缩水甘油酯、甲基丙烯酸缩水甘油酯等具有环氧基的单体;丙烯酸羟基乙酯、丙烯酸羟基丙酯、甲基丙烯酸羟基乙酯、甲基丙烯酸羟基丙酯等具有羟基的单体;丙烯酸二甲基氨基乙酯、甲基丙烯酸二甲基氨基乙酯等具有氨基的单体;丙烯酰胺、甲基丙烯酰胺、二甲基丙烯酰胺、二甲基甲基丙烯酰胺等具有酰胺基的单体;丙烯腈等具有腈基的单体等。这些可以单独使用1种,也可以组合使用2种以上。其中,从电绝缘可靠性的观点出发,优选具有羧基的单体、具有环氧基的单体、具有羟基的单体、具有氨基的单体,从低吸湿性和焊料耐热性的观点出发,更优选具有环氧基的单体,进一步优选丙烯酸缩水甘油酯、甲基丙烯酸缩水甘油酯。
另外,(A)丙烯酸系聚合物可以为:选自丙烯酸N-乙烯基吡咯烷酮、甲基丙烯酸N-乙烯基吡咯烷酮、N-丙烯酰基吗啉、N-甲基丙烯酰基吗啉、芳香族乙烯基化合物、N-取代马来酰亚胺化合物和上述通式(A1)所示的(甲基)丙烯酸酯以外的(甲基)丙烯酸酯等中的聚合性单体与(甲基)丙烯酸酯的共聚物。
在(A)成分为(甲基)丙烯酸酯与交联性共聚单体的共聚物的情况下,(甲基)丙烯酸酯的使用量相对于(甲基)丙烯酸酯与交联性共聚单体的总量100质量份优选为70~99.5质量份,更优选为80~98质量份,进一步优选为90~97质量份。
交联性共聚物单体的使用量相对于(甲基)丙烯酸酯与交联性共聚单体的总量100质量份优选为0.5~30质量份,更优选为2~25质量份,进一步优选为3~20质量份。通过设为这样的范围,有焊料耐热性、与金属箔的粘接强度、绝缘可靠性等进一步提高的趋势。
(A)丙烯酸系聚合物的全部原料单体中,(甲基)丙烯酸酯与交联性共聚单体的合计含量优选为80质量%以上,更优选为90质量%以上,进一步优选为95质量%以上,可以为100质量%。
在(A)成分具有环氧基的情况下,其环氧当量优选为1,000~18,000g/eq,更优选为2,000~15,000g/eq,进一步优选为3,000~10,000g/eq,特别优选为3,500~7,000g/eq。如果环氧当量为上述下限值以上,则有保持基板的尺寸稳定性的趋势,如果为上述上限值以下,则有抑制固化物的玻璃化转变温度的降低、基板的焊料耐热性变得良好的趋势。
(A)成分的环氧当量可以通过在将(甲基)丙烯酸缩水甘油酯同能够与其共聚的其他单体共聚时适当调整共聚比来调节。
作为具有环氧基的(A)丙烯酸系聚合物的市售品,例如可举出“HTR-860”(NagaseChemteX株式会社制,商品名,环氧当量2,900g/eq)、“TEISAN RESIN(注册商标)SG-P3”(Nagase ChemteX株式会社制,商品名,环氧当量4,761~14,285g/eq,重均分子量35万~85万)、“KH-CT-865”(昭和电工材料株式会社制,商品名,环氧当量3,300g/eq)等。
(A)成分的重均分子量(Mw)优选为50,000~1,500,000,从改善低弹性和伸长率的观点出发,更优选为100,000~1,300,000,可以为100,000~1,100,000,也可以为100,000~950,000,另外,还可以为300,000~1,100,000,还可以为500,000~1,000,000,还可以为700,000~1,000,000。如果(A)成分的重均分子量为上述下限值以上,则有(A)成分与(B)成分不完全相容而容易形成相分离结构的趋势,如果为上述上限值以下,则有容易溶解于溶剂、处理性和分散性优异的趋势。
需要说明的是,(A)成分可以组合重均分子量不同的2种以上。
在此,在本说明书中,重均分子量是通过凝胶渗透色谱(GPC)分析而测定的值,是指标准聚苯乙烯换算值。GPC分析可以使用四氢呋喃(THF)作为溶解液来进行。需要说明的是,重均分子量的详细的测定方法如实施例中记载的那样。
需要说明的是,(A)成分可以在25℃为粉状,也可以在25℃为液态,从在有机溶剂中的溶解性和树脂组合物中的(A)成分的分散性优异的观点出发,优选在25℃为液态。
本实施方式的树脂组合物中的(A)成分的含量没有特别限定,相对于上述(A)~(C)成分的总量100质量份,优选为5~50质量份,更优选为10~45质量份,进一步优选为15~40质量份,特别优选为15~35质量份。如果(A)成分的含量为上述下限值以上,则有充分得到作为(A)成分的优异特征的低弹性和柔软性的趋势,另外,如果为上述上限值以下,则有得到与金属箔的充分的粘接强度和高焊料耐热性的趋势。
<(B)热固化性树脂>
作为(B)成分,可举出环氧树脂、聚酰亚胺树脂、马来酰亚胺化合物、酚醛树脂、聚苯醚树脂、双马来酰亚胺三嗪树脂、氰酸酯树脂、异氰酸酯树脂、苯并噁嗪树脂、氧杂环丁烷树脂、氨基树脂、不饱和聚酯树脂、烯丙基树脂、二环戊二烯树脂、有机硅树脂、三嗪树脂、三聚氰胺树脂等。其中,作为(B)成分,优选环氧树脂、马来酰亚胺化合物。
作为(B)成分,可以单独使用1种,也可以组合使用2种以上。
(环氧树脂)
作为上述环氧树脂,优选为在1分子中具有2个以上环氧基的环氧树脂。在此,环氧树脂被分类为缩水甘油醚型的环氧树脂、缩水甘油胺型的环氧树脂、缩水甘油酯型的环氧树脂等。其中,优选缩水甘油醚型的环氧树脂。
环氧树脂根据主骨架的不同而被分类为各种环氧树脂,在上述各种类型的环氧树脂中,进一步被分类为:双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、双酚S型环氧树脂等双酚型环氧树脂;二环戊二烯型环氧树脂等脂环式环氧树脂;脂肪族链状环氧树脂;苯酚线型酚醛(日文:ノボラック)型环氧树脂、甲酚线型酚醛型环氧树脂、双酚A线型酚醛型环氧树脂、双酚F线型酚醛型环氧树脂、苯酚芳烷基线型酚醛型环氧树脂、联苯芳烷基线型酚醛型环氧树脂等线型酚醛型环氧树脂;茋型环氧树脂;萘酚线型酚醛型环氧树脂、萘酚芳烷基型环氧树脂等含萘骨架型环氧树脂;联苯型环氧树脂;亚二甲苯基型环氧树脂;二氢蒽型环氧树脂等。
其中,作为环氧树脂,从焊料耐热性和低热膨胀性的观点出发,优选含萘骨架型环氧树脂,更优选萘酚芳烷基型环氧树脂。
环氧树脂的重均分子量可以为200~1,000,也可以为300~900。如果环氧树脂的重均分子量为上述下限值以上,则有焊料耐热性优异的趋势,如果为上述上限值以下,则有容易表现出低弹性和柔软性的趋势。
从相容性的观点出发,环氧树脂的环氧当量可以为150~500g/eq,也可以为150~450g/eq,还可以为150~300g/eq。
(马来酰亚胺化合物)
作为上述马来酰亚胺化合物,优选包含:选自具有2个以上N-取代马来酰亚胺基的马来酰亚胺化合物(b1)[以下,有时简称为“马来酰亚胺化合物(b1)”或“(b1)成分”。]及其衍生物中的至少1种。换言之,上述(B)成分优选为包含选自具有2个以上N-取代马来酰亚胺基的马来酰亚胺化合物及其衍生物中的至少1种的方式。
需要说明的是,作为上述“其衍生物”,可举出具有2个以上N-取代马来酰亚胺基的马来酰亚胺化合物(b1)与后述的二胺化合物等胺化合物的加成反应物等。
作为马来酰亚胺化合物(b1),只要是具有2个以上N-取代马来酰亚胺基的马来酰亚胺化合物就没有特别限定。作为马来酰亚胺化合物(b1)的具体例,例如可举出:双(4-马来酰亚胺苯基)甲烷、聚苯基甲烷马来酰亚胺、双(4-马来酰亚胺苯基)醚、双(4-马来酰亚胺苯基)砜、3,3’-二甲基-5,5’-二乙基-4,4’-二苯基甲烷双马来酰亚胺、4-甲基-1,3-亚苯基双马来酰亚胺、间亚苯基双马来酰亚胺、2,2-双[4-(4-马来酰亚胺苯氧基)苯基]丙烷等芳香族马来酰亚胺化合物;1,6-双马来酰亚胺-(2,2,4-三甲基)己烷、焦磷酸粘结剂型长链烷基双马来酰亚胺等脂肪族马来酰亚胺化合物等。其中,从与金属箔的粘接性和机械特性的观点出发,作为马来酰亚胺化合物(b1),优选芳香族马来酰亚胺化合物,更优选芳香族双马来酰亚胺化合物,进一步优选2,2-双[4-(4-马来酰亚胺苯氧基)苯基]丙烷、3,3’-二甲基-5,5’-二乙基-4,4’-二苯基甲烷双马来酰亚胺。
作为马来酰亚胺化合物(b1),优选下述通式(B1-1)所示的化合物。
[化学式3]
(式中,Xb1表示2价有机基团。)
作为上述通式(B1-1)中的Xb1所表示的2价有机基团,可举出下述通式(B1-2)、(B1-3)、(B1-4)或(B1-5)所示的基团。
[化学式4]
(式中,Rb1表示碳原子数1~5的脂肪族烃基或卤素原子。nb1表示0~4的整数。*表示键合位置。)
作为Rb1所表示的碳原子数1~5的脂肪族烃基,例如可举出甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、叔丁基、正戊基等。作为该脂肪族烃基,优选碳原子数1~3的脂肪族烃基,更优选甲基。
nb1表示0~4的整数,从获得容易性的观点出发,优选为0~2的整数,更优选为0。在nb1为2以上的整数的情况下,多个Rb1彼此可以相同也可以不同。
[化学式5]
(式中,Rb2和Rb3各自独立地表示碳原子数1~5的脂肪族烃基或卤素原子。Xb2表示碳原子数1~5的烷撑基、碳原子数2~5的烷叉基、醚基、硫醚基、磺酰基、羰氧基、酮基、单键、或下述通式(B1-3-1)所示的2价基团。nb2和nb3各自独立地表示0~4的整数。*表示键合位置。)
关于Rb2和Rb3所表示的碳原子数1~5的脂肪族烃基的说明与关于上述通式(B1-2)中的Rb1所示的碳原子数1~5的脂肪族烃基的说明相同。
作为Xb2所表示的碳原子数1~5的烷撑基,例如可举出亚甲基、1,2-二亚甲基、1,3-三亚甲基、1,4-四亚甲基、1,5-五亚甲基等。作为该烷撑基,优选碳原子数1~3的烷撑基,更优选亚甲基。
作为Xb2所表示的碳原子数2~5的烷叉基,例如可举出乙叉基、丙叉基、异丙叉基、丁叉基、异丁叉基、戊叉基、异戊叉基等。作为该烷叉基,优选异丙叉基。
nb2和nb3表示0~4的整数,从获得容易性的观点出发,优选为0~2的整数,更优选为0或2。在nb2为2以上的整数的情况下,多个Rb2彼此分别可以相同也可以不同。在nb3为2以上的整数的情况下,多个Rb3彼此分别可以相同也可以不同。
Xb2所表示的通式(B1-3-1)所示的2价基团如下。
[化学式6]
(式中,Rb4和Rb5各自独立地表示碳原子数1~5的脂肪族烃基或卤素原子。Xb3表示碳原子数1~5的烷撑基、碳原子数2~5的烷叉基、醚基、硫醚基、磺酰基、羰氧基、酮基或单键。nb4和nb5各自独立地表示0~4的整数。*表示键合位置。)
关于Rb4和Rb5所表示的碳原子数1~5的脂肪族烃基的说明与关于上述通式(B1-2)中的Rb1所表示的碳原子数1~5的脂肪族烃基的说明相同。
作为Xb3所表示的碳原子数1~5的烷撑基、碳原子数2~5的烷叉基,可举出与上述通式(B1-3)中的Xb2所表示的碳原子数1~5的烷撑基、碳原子数2~5的烷叉基相同的基团。其中,从与金属箔的粘接性、焊料耐热性、玻璃化转变温度和热膨胀系数的观点出发,优选异丙叉基。
Xb3所表示的基团中,优选碳原子数2~5的烷叉基,更优选异丙叉基。
nb4和nb5表示0~4的整数,从获得容易性的观点出发,优选为0~2的整数,更优选为0。在nb4为2以上的整数的情况下,多个Rb4彼此分别可以相同也可以不同。在nb5为2以上的整数的情况下,多个Rb5彼此分别可以相同也可以不同。
[化学式7]
(式中,nb6表示1~10的整数。*表示键合位置。)
从获得容易性的观点出发,nb6优选为1~5的整数,更优选为1~3的整数。
[化学式8]
(式中,Rb6和Rb7各自独立地表示氢原子或碳原子数1~5的脂肪族烃基。nb7表示1~8的整数。*表示键合位置。)
关于Rb6和Rb7所表示的碳原子数1~5的脂肪族烃基的说明与关于上述通式(B1-2)中的Rb1所表示的碳原子数1~5的脂肪族烃基的说明相同。
nb7表示1~8的整数,优选为1~3的整数,更优选为1。
在nb7为2以上的整数的情况下,多个Rb6彼此分别可以相同也可以不同,多个Rb7彼此分别可以相同也可以不同。
作为上述通式(B1-1)中的Xb1,从相对介电常数和介电损耗角正切(以下,将它们称为“介电特性”。)的观点出发,优选为下述式(Xb1-1)~(Xb1-3)中的任一者所示的2价基团,更优选为下述式(Xb1-3)所示的2价基团。
[化学式9]
(式中,*表示与马来酰亚胺基中的氮原子的键合位置。)
作为马来酰亚胺化合物,从在有机溶剂中的溶解性、相容性、与金属箔的粘接性和介电特性的观点出发,优选马来酰亚胺化合物(b1)的衍生物。
作为马来酰亚胺化合物(b1)的衍生物,优选为:具有来自于马来酰亚胺化合物(b1)的结构单元、和来自于具有伯氨基的胺化合物(b2)[以下,有时简称为“胺化合物(b2)”或“(b2)成分”。]的结构单元的改性马来酰亚胺化合物(Z)[以下,有时简称为“改性马来酰亚胺化合物(Z)”或“(Z)成分”。]。
即,本实施方式的树脂组合物优选为如下方式:含有上述马来酰亚胺化合物作为(B)成分,且该马来酰亚胺化合物为改性马来酰亚胺化合物,所述改性马来酰亚胺化合物具有来自于具有至少2个以上N-取代马来酰亚胺基的马来酰亚胺化合物(b1)的结构单元、和来自于具有伯氨基的胺化合物(b2)的结构单元。
需要说明的是,改性马来酰亚胺化合物(Z)所含的来自于(b1)成分的结构单元和来自于(b2)成分的结构单元分别可以由1种形成,也可以由2种以上的组合形成。
改性马来酰亚胺化合物(Z)优选为(b1)成分所具有的马来酰亚胺基与(b2)成分所具有的伯氨基进行加成反应而成的、包含下述式(B-1)所示的结构的化合物。
[化学式10]
(*表示与其他结构的键合位置。)
作为来自于(b1)成分的结构单元,例如可举出选自下述通式(B1-6)所示的基团和下述通式(B1-7)所示的基团中的1种以上。
[化学式11]
(式中,Xb1与上述通式(B1-1)中的Xb1相同,*表示与其他结构的键合位置。)
改性马来酰亚胺化合物(Z)中的来自于(b1)成分的结构单元的含量没有特别限定,优选为50~95质量%,更优选为70~92质量%,进一步优选为75~90质量%。如果来自于(b1)成分的结构单元的含量为上述范围内,则有介电特性变得良好的趋势。
胺化合物(b2)优选具有2个以上氨基的化合物,更优选具有2个氨基的二胺化合物。
作为胺化合物(b2),例如可举出:4,4’-二氨基二苯基甲烷、4,4’-二氨基-3,3’-二甲基二苯基甲烷、3,3’-二乙基-4,4’-二氨基二苯基甲烷、4,4’-二氨基二苯醚、4,4’-二氨基二苯基砜、3,3’-二氨基二苯基砜、4,4’-二氨基二苯基酮、4,4’-二氨基联苯、3,3’-二甲基-4,4’-二氨基联苯、2,2’-二甲基-4,4’-二氨基联苯、3,3’-二羟基联苯胺、2,2-双(3-氨基-4-羟基苯基)丙烷、3,3’-二甲基-5,5’-二乙基-4,4’-二氨基二苯基甲烷、2,2-双(4-氨基苯基)丙烷、2,2-双[4-(4-氨基苯氧基)苯基]丙烷、1,3-双(3-氨基苯氧基)苯、1,3-双(4-氨基苯氧基)苯、1,4-双(4-氨基苯氧基)苯、4,4’-双(4-氨基苯氧基)联苯、1,3-双〔1-[4-(4-氨基苯氧基)苯基]-1-甲基乙基〕苯、1,4-双〔1-[4-(4-氨基苯氧基)苯基]-1-甲基乙基〕苯、4,4’-[1,3-亚苯基双(1-甲基乙叉基)]双苯胺、4,4’-[1,4-亚苯基双(1-甲基乙叉基)]双苯胺、3,3’-[1,3-亚苯基双(1-甲基乙叉基)]双苯胺、双[4-(4-氨基苯氧基)苯基]砜、双[4-(3-氨基苯氧基)苯基]砜、9,9-双(4-氨基苯基)芴等芳香族二胺化合物;具有伯氨基的胺改性硅氧烷化合物等。
其中,作为(b2)成分,从低热膨胀性的观点出发,优选具有伯氨基的胺改性硅氧烷化合物。
即,改性马来酰亚胺化合物(Z)优选为硅氧烷改性马来酰亚胺化合物(Z)。换言之,(B)成分优选包含硅氧烷改性马来酰亚胺化合物。
作为胺化合物(b2),优选下述通式(B2-1)所示的化合物。
[化学式12]
H2N-Xb4-NH2 (B2-1)
(式中,Xb4表示2价有机基团。)
(b2)成分优选含有上述通式(B2-1)中的Xb4为下述通式(B2-2)所示的2价基团的芳香族二胺化合物[以下,有时简称为“芳香族二胺化合物(B2-2)”。]。
[化学式13]
/>
(式中,Rb11和Rb12各自独立地表示碳原子数1~5的脂肪族烃基、碳原子数1~5的烷氧基、羟基或卤素原子。Xb5表示碳原子数1~5的烷撑基、碳原子数2~5的烷叉基、醚基、硫醚基、磺酰基、羰氧基、酮基、亚芴基、单键、或下述通式(B2-2-1)或(B2-2-2)所示的2价基团。nb8和nb9各自独立地表示0~4的整数。*表示键合位置。)
作为上述通式(B2-2)中的Rb11和Rb12所表示的碳原子数1~5的脂肪族烃基,例如可举出甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、叔丁基、正戊基等。
作为Xb5所表示的碳原子数1~5的烷撑基,例如可举出亚甲基、1,2-二亚甲基、1,3-三亚甲基、1,4-四亚甲基、1,5-五亚甲基等。
作为Xb5所表示的碳原子数2~5的烷叉基,例如可举出乙叉基、丙叉基、异丙叉基、丁叉基、异丁叉基、戊叉基、异戊叉基等。
nb8和nb9表示0~4的整数,从获得容易性的观点出发,优选0或1。在nb8或nb9为2以上的整数的情况下,多个Rb11彼此或多个Rb12彼此分别可以相同也可以不同。
上述通式(B2-2)中的Xb5表示的通式(B2-2-1)所示的2价基团如下。
[化学式14]
(式中,Rb13和Rb14各自独立地表示碳原子数1~5的脂肪族烃基或卤素原子。Xb6表示碳原子数1~5的烷撑基、碳原子数2~5的烷叉基、间亚苯基二异丙叉基、对亚苯基二异丙叉基、醚基、硫醚基、磺酰基、羰氧基、酮基或单键。nb10和nb11各自独立地表示0~4的整数。*表示键合位置。)
关于上述通式(B2-2-1)中的Rb13和Rb14所表示的碳原子数1~5的脂肪族烃基的说明与关于上述通式(B2-2)中的Rb11和Rb12所表示的碳原子数1~5的脂肪族烃基的说明相同。
关于Xb6所表示的碳原子数1~5的烷撑基、碳原子数2~5的烷叉基的说明与关于上述通式(B2-2)中的Xb5所表示的碳原子数1~5的烷撑基、碳原子数2~5的烷叉基的说明相同。
nb10和nb11表示0~4的整数,从获得容易性的观点出发,优选为0~2的整数,更优选为0。在nb10为2以上的整数的情况下,多个Rb13彼此分别可以相同也可以不同。在nb11为2以上的整数的情况下,多个Rb14彼此分别可以相同也可以不同。
上述通式(B2-2)中的Xb5所表示的通式(B2-2-2)所示的2价基团如下。
[化学式15]
(式中,Rb15表示碳原子数1~5的脂肪族烃基或卤素原子。Xb7和Xb8各自独立地表示碳原子数1~5的烷撑基、碳原子数2~5的烷叉基、醚基、硫醚基、磺酰基、羰氧基、酮基或单键。nb12表示0~4的整数。*表示键合位置。)
关于上述通式(B2-2-2)中的Rb15所表示的碳原子数1~5的脂肪族烃基的说明与关于上述通式(B2-2)中的Rb11和Rb12所表示的碳原子数1~5的脂肪族烃基的说明相同。
作为Xb7和Xb8所表示的碳原子数1~5的烷撑基、碳原子数2~5的烷叉基,可例示与上述通式(B2-2)中的Xb5所表示的碳原子数1~5的烷撑基、碳原子数2~5的烷叉基相同的基团。其中,作为Xb7和Xb8,优选为碳原子数2~5的烷叉基,更优选为异丙叉基。
nb12表示0~4的整数,从获得容易性的观点出发,优选0~2的整数,更优选为0。在nb12为2以上的整数的情况下,多个Rb15彼此可以相同也可以不同。
另外,从低热膨胀性的观点出发,(b2)成分优选含有:上述通式(B2-1)中的Xb4含有下述通式(B2-3)所示的结构单元的“胺改性硅氧烷化合物”。(b2)成分更优选含有:上述通式(B2-1)中的Xb4含有下述通式(B2-4)所示的结构单元的“末端胺改性硅氧烷化合物”。
[化学式16]
(式中,Rb16和Rb17各自独立地表示碳原子数1~5的烷基、苯基或取代苯基。*表示键合位置。)
[化学式17]
(式中,Rb16和Rb17与上述通式(B2-3)中的基团相同,Rb18和Rb19各自独立地表示碳原子数1~5的烷基、苯基或取代苯基。Xb9和Xb10各自独立地表示2价有机基团,nb13表示2~100的整数。*表示键合位置。)
作为上述通式(B2-3)和(B2-4)中的Rb16~Rb19所表示的碳原子数1~5的烷基,例如可举出甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、叔丁基、正戊基等。作为该烷基,优选碳原子数1~3的烷基,更优选甲基。
作为Rb16~Rb19所表示的取代苯基中的苯基所具有的取代基,例如可举出碳原子数1~5的烷基、碳原子数2~5的烯基、碳原子数2~5的炔基等。作为该碳原子数1~5的烷基,例如可举出甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、叔丁基、正戊基等。作为该碳原子数2~5的烯基,例如可举出乙烯基、烯丙基等。作为该碳原子数2~5的炔基,例如可举出乙炔基、炔丙基等。
作为Xb9和Xb10所表示的2价有机基团,例如可举出亚烷基、亚烯基、亚炔基、亚芳基、-O-或将它们组合而成的2价连接基团等。作为该亚烷基,例如可举出亚甲基、亚乙基、亚丙基等碳原子数1~10的亚烷基。作为该亚烯基,例如可举出碳原子数2~10的亚烯基。作为该亚炔基,例如可举出碳原子数2~10的亚炔基。作为该亚芳基,例如可举出亚苯基、亚萘基等碳原子数6~20的亚芳基。
其中,作为Xb9和Xb10,优选亚烷基、亚芳基,更优选亚烷基。
nb13表示2~100的整数,优选2~50的整数,更优选3~40的整数,进一步优选5~30的整数。在nb13为2以上的整数的情况下,多个Rb16彼此或多个Rb17彼此分别可以相同也可以不同。
作为来自于(b2)成分的结构单元,例如可举出选自下述通式(B2-5)所示的基团和下述通式(B2-6)所示的基团中的1种以上。
[化学式18]
(式中,Xb4与上述通式(B2-1)中的Xb4相同,*表示键合位置。)
改性马来酰亚胺化合物(Z)中的来自于(b2)成分的结构单元的含量没有特别限定,优选为5~50质量%,更优选为8~30质量%,进一步优选为10~25质量%。如果来自于(b2)成分的结构单元的含量为上述范围内,则有低热膨胀性和介电特性优异、且能够得到良好的焊料耐热性、阻燃性和玻璃化转变温度的趋势。
改性马来酰亚胺化合物(Z)中的来自于(b1)成分的结构单元与来自于(b2)成分的结构单元的合计含量没有特别限定,优选为80质量%以上,更优选为90质量%以上,进一步优选为95质量%以上,特别优选为100质量%(即,仅由来自于(b1)成分的结构单元和来自于(b2)成分的结构单元构成)。
改性马来酰亚胺化合物(Z)中的来自于(b1)成分的结构单元与来自于(b2)成分的结构单元的含有比率没有特别限定,为源自来自于(b1)成分的马来酰亚胺基的基团(也包括马来酰亚胺基)的合计当量(Ta1)相对于来自于(b2)成分的-NH2基的基团(也包括-NH2)的合计当量(Ta2)的当量比(Ta1/Ta2)优选成为0.05~10、更优选成为2~8的含有比率。如果当量比(Ta1/Ta2)为上述范围内,则有低热膨胀性和介电特性优异、且能够得到良好的焊料耐热性、阻燃性和玻璃化转变温度的趋势。
从介电特性、绝缘可靠性、在有机溶剂中的溶解性、与金属箔的粘接性、成形性等观点出发,马来酰亚胺化合物优选含有下述通式(B-2)所示的化合物。
[化学式19]
/>
(式中,Xb1和Xb4如上述通式(b1-1)和(b2-1)中的说明。)
(改性马来酰亚胺化合物(Z)的制造方法)
(Z)成分例如可以通过使(b1)成分与(b2)成分在有机溶剂中进行反应来制造。
具体而言,在反应器中投入规定量的(b1)成分、(b2)成分、根据需要的其他成分,使(b1)成分与(b2)成分进行迈克尔加成反应[以下,有时称为“预反应”。],由此能够得到改性马来酰亚胺化合物(Z)。
反应条件没有特别限定,从抑制凝胶化且能够得到良好的反应性和操作性的观点出发,反应温度优选为50~160℃,更优选为90~140℃,反应时间优选为1~10小时,更优选为1~5小时。
在预反应中,可以根据需要使用反应催化剂。作为反应催化剂,例如可举出:对甲苯磺酸等酸性催化剂;三乙胺、吡啶、三丁胺等胺;甲基咪唑、苯基咪唑等咪唑系化合物;三苯基膦等磷系催化剂等。它们可以单独使用1种,也可以组合使用2种以上。另外,反应催化剂的配合量没有特别限制,相对于(b1)成分和(b2)成分的合计量100质量份,例如为0.01~5质量份。
另外,在预反应中,可以根据需要追加或浓缩有机溶剂来调整反应原料的固体成分浓度和反应液粘度。反应原料的固体成分浓度没有特别限定,优选为10~90质量%,更优选为20~80质量%。如果反应原料的固体成分浓度为上述下限值以上,则有能够得到充分的反应速度,在制造成本方面变得有利的趋势,如果为上述上限值以下,则有能够得到良好的溶解性,搅拌效率变得良好,不易凝胶化的趋势。
改性马来酰亚胺化合物(Z)的重均分子量(Mw)没有特别限定,优选为400~10,000,更优选为1,000~5,000,进一步优选为1,500~4,000,特别优选为2,000~3,000。
((B)成分的含量)
相对于上述(A)~(C)成分的总量100质量份,(B)成分的含量优选为50~95质量份,更优选为55~90质量份,进一步优选为60~85质量份,特别优选为65~85质量份。如果(B)成分的含量为上述下限值以上,则有能够得到与金属箔的充分的粘接强度和高的焊料耐热性的趋势,另外,如果为上述上限值以下,则有低弹性和柔软性变得良好的趋势。
<(C)成分>
(C)成分为选自(C1)磷酸酯化合物、(C2)磷腈化合物和(C3)磷杂菲化合物中的至少1种。从在良好地维持低热膨胀性的状态下,提高与金属箔的粘接强度和焊料耐热性的观点出发,(C)成分优选为选自(C1)磷酸酯化合物和(C2)磷腈化合物中的至少1种。
通过在上述(A)成分和上述(B)成分的基础上进一步使树脂组合物含有该(C)成分,从而低热膨胀性优异,进而与金属箔的粘接强度和焊料耐热性优异。能够得到该效果的准确机理尚不明确,但推测上述特定的(C)成分对于包含上述(A)和(B)成分的树脂组合物或树脂清漆而在相容性或溶解性方面优异,且这对该效果产生影响。
以下,对(C1)~(C3)成分依次进行详细叙述。
((C1)磷酸酯化合物)
磷酸酯化合物可以单独使用1种,也可以组合使用2种以上。磷酸酯化合物可以使用市售品。
作为磷酸酯化合物,优选芳香族磷酸酯[以下,称为芳香族磷酸酯(C1-1)。]。该芳香族磷酸酯是具有芳香族烃基的磷酸酯。
上述芳香族磷酸酯(C1-1)所具有的上述芳香族烃基可以为1价基团,也可以为2价以上的基团。在芳香族烃基为2价基团的情况下,该2价芳香族烃基优选为连结2个磷酸酯键的2价基团、即形成>P(=O)-O-芳香族烃基-O-P(=O)<的基团。
芳香族烃基所包含的芳香环可以为非稠环,也可以为稠环。作为上述芳香环,可举出苯环、萘环、蒽环、菲环、芘环等。其中,从在良好地维持低热膨胀性的状态下,提高与金属箔的粘接强度和焊料耐热性的观点出发,优选苯环。
芳香环可以被取代基取代,也可以不被取代基取代。作为该取代基,可举出:甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、叔丁基、正戊基等碳原子数1~5的脂肪族烃基;氟原子、氯原子、溴原子、碘原子等卤素原子等。
作为上述芳香族烃基,从在良好地维持低热膨胀性的状态下,提高与金属箔的粘接强度和焊料耐热性的观点出发,优选取代或未取代的苯基、取代或未取代的亚苯基,更优选未取代的苯基、未取代的亚苯基。
在芳香族磷酸酯(C1-1)具有多个芳香族烃基的情况下,它们彼此可以相同也可以不同。
上述芳香族烃基可以具有碳原子数5以下的连接基团。作为碳原子数5以下的连接基团,可举出:碳原子数为1~5的2价烃基、碳原子数为5以下的2价的含杂原子基团、烃基与含杂原子基团连结而成的碳原子数为1~5的2价基团等。需要说明的是,这里的“碳原子数为5以下”还包括碳原子数为0的情况(例如-O-、-S(=O)2-等)。
作为碳原子数1~5的2价烃基,可举出:亚甲基、1,2-二亚甲基、1,3-三亚甲基、1,4-四亚甲基、1,5-五亚甲基等碳原子数1~5的烷撑基;乙叉基、丙叉基、异丙叉基、丁叉基、异丁叉基、戊叉基、异戊叉基等碳原子数2~5的烷叉基等。
作为碳原子数为5以下的2价的含杂原子基团,可举出醚基、硫醚基、磺酰基、羰氧基、酮基等。
在上述芳香族烃基为2价基团的情况下,从在良好地维持低热膨胀性的状态下,提高与金属箔的粘接强度和焊料耐热性的观点出发,该芳香族烃基优选为下述通式(C-1-1)所示的2价基团。
[化学式20]
(式中,Rc5和Rc6各自独立地表示碳原子数1~5的脂肪族烃基或卤素原子。Xc2表示碳原子数1~5的烷撑基、碳原子数2~5的烷叉基、醚基、硫醚基、磺酰基、羰氧基、酮基或单键。nc6和nc7各自独立地表示0~4的整数。nc8表示1~3的整数。)
作为上述通式(C-1-1)中的Xc2所表示的碳原子数1~5的烷撑基,可举出亚甲基、1,2-二亚甲基、1,3-三亚甲基、1,4-四亚甲基、1,5-五亚甲基等。
作为Xc2所表示的碳原子数2~5的烷叉基,可举出乙叉基、丙叉基、异丙叉基、丁叉基、异丁叉基、戊叉基、异戊叉基等。
Xc2所表示的基团中,从在良好地维持低热膨胀性的状态下,提高与金属箔的粘接强度和焊料耐热性的观点出发,优选亚甲基、异丙叉基、单键,更优选单键、异丙叉基。
作为上述通式(C-1-1)中的Rc5和Rc6所表示的碳原子数1~5的脂肪族烃基,可举出甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、叔丁基、正戊基等。
从在良好地维持低热膨胀性的状态下,提高与金属箔的粘接强度和焊料耐热性的观点出发,上述通式(C-1-1)中的nc6和nc7优选为0~3的整数,更优选为0或1,进一步优选为0。在nc6为2以上的整数的情况下,多个Rc5彼此分别可以相同也可以不同。在nc7为2以上的整数的情况下,多个Rc6彼此分别可以相同也可以不同。
上述通式(C-1-1)中的nc8优选为1或2,更优选为1。在nc8为2以上的整数的情况下,多个Xc2彼此分别可以相同也可以不同,多个nc7彼此分别可以相同也可以不同。
芳香族磷酸酯(C1-1)在1分子中所具有的磷原子的数量没有特别限定,从在良好地维持低热膨胀性的状态下,提高与金属箔的粘接强度和焊料耐热性的观点出发,优选为1~10个,更优选为2~5个,进一步优选为2个或3个,特别优选为2个。在芳香族磷酸酯(C1-1)具有2个以上磷原子的情况下,优选为:某特定的磷原子所形成的磷酸酯键与其他磷原子所形成的磷酸酯键通过上述2价的芳香族烃基连结而成的缩合磷酸酯。
作为芳香族磷酸酯(C1-1)所具有的磷酸酯基,可以为烷基酯、芳基酯、芳烷基酯等中的任意者,从在良好地维持低热膨胀性的状态下,提高与金属箔的粘接强度和焊料耐热性的观点出发,优选为芳基酯。
构成芳基酯的芳基与上述1价芳香族烃基相同,例如可举出取代或未取代的苯基、取代或未取代的萘基等。作为该芳基的取代基,可举出:甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、叔丁基、正戊基等碳原子数1~5的烃基;卤素原子等。其中,作为芳基,优选未取代的苯基或2,5-二甲基苯基。
从在良好地维持低热膨胀性的状态下,提高与金属箔的粘接强度和焊料耐热性的观点出发,芳香族磷酸酯(C1-1)优选为下述通式(C-1)所示的芳香族磷酸酯。
[化学式21]
(式中,Rc1~Rc4各自独立地表示碳原子数1~5的脂肪族烃基或卤素原子。Xc1表示下述通式(C-1-1)所示的2价基团或2价的稠合多环式芳香族烃基。nc1~nc4各自独立地表示0~5的整数,nc5表示0~5的整数。)
[化学式22]
(式中,Rc5和Rc6各自独立地表示碳原子数1~5的脂肪族烃基或卤素原子。Xc2表示碳原子数1~5的烷撑基、碳原子数2~5的烷叉基、醚基、硫醚基、磺酰基、羰氧基、酮基或单键。nc6和nc7各自独立地表示0~4的整数。nc8表示1~3的整数。)
作为上述通式(C-1)中的Rc1~Rc4所表示的碳原子数1~5的脂肪族烃基,可举出甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、叔丁基、正戊基等。作为该脂肪族烃基,优选碳原子数1~3的脂肪族烃基,更优选碳原子数1~3的烷基,进一步优选甲基。
nc1~nc4表示0~5的整数,优选0~2的整数,更优选为0或2,进一步优选为2。在nc1~nc4为2以上的整数的情况下,多个Rc1彼此、Rc2彼此、Rc3彼此或Rc4彼此分别可以相同也可以不同。
nc5表示0~5的整数,优选为1~3的整数,更优选为1或2,进一步优选为1。在nc5为2以上的整数的情况下,多个Xc1彼此和多个nc4彼此分别可以相同也可以不同。
上述通式(C-1-1)中的各基团的定义如上所述。
作为上述通式(C-1)中的Xc1所表示的2价的稠合多环式芳香族烃基,可举出从萘、蒽、芘等稠合多环式芳香族烃中除去2个氢原子而成的2价基团。该稠合多环式芳香族烃基可以被取代基取代,也可以不被取代基取代。作为稠合多环式芳香族烃基的取代基,可举出:甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、叔丁基、正戊基等碳原子数1~5的脂肪族烃基;氟原子、氯原子、溴原子、碘原子等卤素原子等。
作为磷酸酯化合物的具体例,可举出:磷酸三苯酯、磷酸三甲苯酯、磷酸三(二甲苯)酯、磷酸甲苯二苯酯、磷酸(甲苯基)二-2,6-二甲苯酯(日文:クレジルジ-2,6-キシレニルホスフェート)、1,3-亚苯基-双(二-2,6-二甲基苯基磷酸酯)、1,3-亚苯基-双(二苯基磷酸酯)、双酚A双(二苯基磷酸酯)、1,4-亚苯基-双(二-2,6-二甲基苯基磷酸酯)、4,4’-亚联苯基-双(二-2,6-二甲基苯基磷酸酯)、双酚A-聚苯基磷酸酯、4,4’-联苯酚-聚甲苯基磷酸酯、双酚A-聚甲苯基磷酸酯、4,4’-联苯酚-聚(2,6-二甲苯基磷酸酯)、双酚A-聚(2,6-二甲苯基磷酸酯)等。
需要说明的是,上述磷酸酯化合物的具体例中的“聚”是指包含来自于构成磷酸酯化合物的二元酚化合物的结构和来自于磷酸结构的重复单元(例如,若在上述通式(C-1)中来说,为方括号(日文:鍵括弧)内的结构单元。)数为2以上的化合物,有时也是指通过含有该化合物而上述重复单元的平均值超过1的化合物。
((C2)磷腈化合物)
磷腈化合物可以单独使用1种,也可以组合使用2种以上。磷腈化合物可以使用市售品。
磷腈化合物优选具有下述通式(C-2)所示的结构单元。
[化学式23]
(式中,Rc8和Rc9各自独立地表示碳原子数1~20的有机基团。)
作为上述通式(C-2)中的Rc8和Rc9所表示的碳原子数1~20的有机基团,可举出碳原子数1~20的脂肪族烃基、碳原子数6~20的芳香族烃基等。
就作为Rc8和Rc9所表示的碳原子数1~20的有机基团而列举的碳原子数1~20的脂肪族烃基而言,可举出碳原子数1~20的烷基、碳原子数2~20的烯基、碳原子数2~20的炔基等。上述脂肪族烃基可以为直链状、支化状或环状中的任一种。
作为碳原子数1~20的烷基,可举出甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、叔丁基、正戊基、2-乙基己基、环己基等。作为碳原子数2~20的烯基,可举出乙烯基、丙烯基、丁烯基等。作为碳原子数2~20的炔基,可举出2-丙炔基、3-丁炔基等。
碳原子数1~20的脂肪族烃基可以具有取代基,也可以不具有取代基。作为该取代基,可举出羟基、羧基、卤素原子、芳香族烃基、酰基、烷氧基、这些取代基连结而成的基团等。在脂肪族烃基具有取代基的情况下,上述碳原子数也包括取代基的碳原子数。
作为Rc8和Rc9所表示的碳原子数1~20的有机基团而列举的碳原子数6~20的芳香族烃基的碳原子数优选为6~15,更优选为6~10。
作为碳原子数6~20的芳香族烃基,可举出苯基、萘基、联苯基、蒽基等。
碳原子数6~20的芳香族烃基可以具有取代基,也可以不具有取代基。作为该取代基,可举出羟基、羧基、卤素原子、脂肪族烃基、酰基、烷氧基、氰基、这些取代基连结而成的基团等。作为该取代基,优选氰基。需要说明的是,在芳香族烃基具有取代基的情况下,上述碳原子数也包括取代基的碳原子数。
其中,从阻燃性的观点出发,Rc8和Rc9所表示的碳原子数1~20的有机基团优选为碳原子数6~20的芳香族烃基,更优选为未取代的苯基、具有取代基的苯基,进一步优选为未取代的苯基、氰基苯基。
磷腈化合物可以为链状磷腈化合物,也可以为环状磷腈化合物,优选为环状磷腈化合物。
作为环状磷腈化合物,优选下述通式(C-3-1)所示的磷腈化合物,更优选下述通式(C-3-2)所示的磷腈化合物。
[化学式24]
(式中,Arc1和Arc2各自独立地表示碳原子数6~20的芳香族烃基。nc8表示3~20的整数。)
[化学式25]
(式中,Arc3~Arc8各自独立地表示碳原子数6~20的芳香族烃基。)
关于上述通式(C-3-1)中的Arc1和Arc2所表示的碳原子数6~20的芳香族烃基、以及上述通式(C-3-2)中的Arc3~Arc8所表示的碳原子数6~20的芳香族烃基的说明,与关于上述通式(C-2)中的Rc8和Rc9所表示的碳原子数6~20的芳香族烃基的说明相同。
上述通式(C-3-1)中的nc8表示3~20的整数,优选为3~10的整数,更优选为3~5的整数,进一步优选为3。
((C3)磷杂菲化合物)
磷杂菲化合物可以单独使用1种,也可以组合使用2种以上。磷杂菲可以使用市售品。
作为磷杂菲,例如可举出下述式(C-4)所示的化合物等。
[化学式26]
(式中,RC10和RC11各自独立地为氢原子、碳原子数1以上且6以下的烃基。b和c各自独立地为0以上且4以下的整数。A为氢原子或下述式(C-5)~(C-7)中任一式所示的基团。)
[化学式27]
(*表示键合位置。)
[化学式28]
(*表示键合位置。)
[化学式29]
(*表示键合位置。)
作为磷杂菲,可举出9,10-二氢-9-氧杂-10-磷杂菲10-氧化物、9,10-二氢-10-(2,5-二羟基苯基)-9-氧杂-10-磷杂菲10-氧化物等。
((C)成分的含量)
本实施方式的树脂组合物中的(C)成分的含量没有特别限定,相对于上述(A)~(C)成分的总量100质量份,优选为3~40质量份,更优选为5~30质量份,进一步优选为5~25质量份,特别优选为5~20质量份。如果(C)成分的含量为上述下限值以上,则有在维持低热膨胀性的同时与金属箔的粘接强度和焊料耐热性提高的趋势,另外,如果为上述上限值以下,则有能够得到优异的低热膨胀性的趋势。
<(D)填料>
本实施方式的树脂组合物还可以含有(D)填料(以下,有时称为“(D)成分”。)。
作为(D)填料,没有特别限定,从确保低热膨胀性和阻燃性的观点出发,优选无机填料。作为无机填料,可举出二氧化硅、氧化铝、氧化钛、氢氧化铝、氢氧化镁、碳酸钙、碳酸镁、硅酸钙、氧化钙、氧化镁、氮化铝、硼酸铝晶须、氮化硼、碳化硅等。(D)填料可以单独使用1种,也可以组合使用2种以上。其中,从相对介电常数低、线膨胀系数低等方面考虑,优选二氧化硅。作为二氧化硅,可举出通过湿式法或干式法合成的合成二氧化硅、破碎二氧化硅、熔融二氧化硅等。
(D)填料可以是实施了偶联处理的填料。作为上述偶联处理中使用的偶联剂,优选硅烷偶联剂。作为硅烷偶联剂,可举出氨基硅烷系偶联剂、环氧硅烷系偶联剂、苯基硅烷系偶联剂、烷基硅烷系偶联剂、烯基硅烷系偶联剂、炔基硅烷系偶联剂、有机硅低聚物系偶联剂等。这些可以单独使用1种,也可以组合使用2种以上。
(D)成分的平均粒径优选为0.1~2.5μm,更优选为0.2~1.5μm,进一步优选为0.3~0.8μm。如果(D)成分的平均粒径为上述下限值以上,则填料在树脂清漆中容易分散,因此有不易发生凝聚的趋势,如果为上述上限值以下,则有在树脂清漆中不易发生(D)成分的沉降的趋势。
在此,本实施方式中的平均粒径是指将粒子的总体积设为100%而求出基于粒径的累积频数分布曲线时,相当于体积50%的点的粒径,可以利用使用了激光衍射散射法的粒度分布测定装置等进行测定。
((D)成分的含量)
在本实施方式的树脂组合物含有(D)填料的情况下,其含量没有特别限定,相对于上述(A)成分和上述(B)成分的总量100质量份,优选为30~300质量份,更优选为50~250质量份,进一步优选为70~200质量份,特别优选为100~200质量份,最优选为130~170质量份。如果(D)填料的含量为上述下限值以上,则有低热膨胀性变高、且能够得到充分的焊料耐热性的趋势。如果(D)填料的含量为上述上限值以下,则有能够充分得到(A)丙烯酸系聚合物所具有的低弹性和柔软性的趋势。
<(E)固化剂>
本实施方式的树脂组合物可以含有(E)固化剂(以下,有时称为“(E)成分”。)。通过(E)成分,有与金属箔的粘接强度提高的趋势。
作为(E)固化剂,可举出:苯酚线型酚醛树脂、甲酚线型酚醛树脂、双酚A线型酚醛树脂、联苯线型酚醛型酚醛树脂、氨基三嗪线型酚醛型酚醛树脂等酚醛树脂;双氰胺、二氨基二苯基甲烷、二氨基二苯基砜等胺系固化剂;均苯四甲酸酐、偏苯三酸酐、二苯甲酮四甲酸等的酸酐;活性酯固化剂等。(E)成分可以单独使用1种,也可以组合使用2种以上。
((E)成分的含量)
在本实施方式的树脂组合物含有(E)固化剂的情况下,其含量没有特别限定,来自于(E)固化剂的活性基团相对于上述(B)成分的官能团的总量优选为0.5~1.5当量,更优选为0.6~1.3当量,进一步优选为0.7~1.2当量。如果(E)固化剂的含量为上述范围内,则有与金属箔的粘接性、玻璃化转变温度和绝缘性优异的趋势。
<(F)固化促进剂>
本实施方式的树脂组合物可以含有(F)固化促进剂(以下,有时称为“(F)成分”。)。(F)成分可以单独使用1种,也可以组合使用2种以上。
例如,在上述(B)热固化性树脂含有环氧树脂的情况下,作为(F)固化促进剂,没有特别限制,优选包含选自胺化合物和咪唑系化合物中的1种以上,更优选包含咪唑系化合物。
作为上述胺化合物,可举出双氰胺、二氨基二苯基乙烷、脒基脲等。
作为上述咪唑系化合物,可举出:2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-甲基咪唑、1-氰基乙基-2-十一烷基咪唑、1-氰基乙基-2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-苯基偏苯三酸咪唑、苯并咪唑、异氰酸酯掩蔽咪唑(例如六亚甲基二异氰酸酯树脂与2-乙基-4-甲基咪唑的加成反应物等)等。
((F)成分的含量)
在本实施方式的树脂组合物含有(F)固化促进剂的情况下,其含量没有特别限定,相对于上述(A)成分和上述(B)成分的总量100质量份,优选为0.01~10质量份,更优选为0.03~2质量份,进一步优选为0.1~1质量份。
<其他成分>
本实施方式的树脂组合物可以根据需要含有三聚氰胺树脂等交联剂、阻燃剂、阻燃助剂、橡胶系弹性体、导电性粒子、偶联剂、流动调节剂、抗氧化剂、热稳定剂、抗静电剂、颜料、流平剂、消泡剂、离子捕获剂等。这些其他成分可以使用公知的成分。
本实施方式的树脂组合物可以形成溶解或分散于有机溶剂的状态、所谓的“树脂清漆”的状态。以下,有时将含有有机溶剂的树脂组合物称为树脂清漆。
作为上述有机溶剂,可举出:丙酮、甲乙酮、甲基异丁基酮、环己酮等酮系溶剂;甲苯、二甲苯等芳香族烃系溶剂;乙酸甲氧基乙酯、乙酸乙氧基乙酯、乙酸丁氧基乙酯、乙酸乙酯等酯系溶剂;N-甲基吡咯烷酮、甲酰胺、N-甲基甲酰胺、N,N-二甲基乙酰胺等酰胺系溶剂;甲醇、乙醇、乙二醇、乙二醇单甲醚、乙二醇单乙醚、二乙二醇、三乙二醇单甲醚、三乙二醇单乙醚、三乙二醇、丙二醇单甲醚、二丙二醇单甲醚、丙二醇单丙醚、二丙二醇单丙醚等醇系溶剂等。有机溶剂可以单独使用1种,也可以组合使用2种以上。
清漆中的固体成分浓度优选为10~70质量%,更优选为20~60质量%,进一步优选为35~60质量%。
[预浸料]
本实施方式的预浸料包含基材和本实施方式的树脂组合物的半固化物。在此,“包含基材和本实施方式的树脂组合物的半固化物”这样的表述是指,包括树脂组合物以浸渗于基材的状态进行半固化(B-阶化)而得者。在此,在本说明书中,B-阶化是指形成为JISK6900(1994年)中定义的B-阶的状态。
该预浸料例如可以通过如下方式制造:将清漆状的本实施方式的树脂组合物浸渗或涂敷于基材后,进行加热干燥,由此使树脂组合物半固化(B-阶化)。
作为使树脂组合物浸渗或涂敷于基材的方法,可以采用以下的热熔法或溶剂法。
热熔法是在树脂组合物中不含有有机溶剂,(1)暂时涂敷于与该树脂组合物的剥离性良好的涂敷纸,将其层压于基材的方法,或者(2)利用模涂机直接涂敷于基材的方法。
另一方面,溶剂法为如下方法:使树脂组合物中含有有机溶剂,将基材浸渍于所得到的树脂组合物中,由此使树脂组合物浸渗于基材,然后使其干燥。
作为基材,通常使用织布、无纺布等纤维基材,优选为织布。另外,基材优选为片状纤维基材。
作为纤维基材的材质,可举出:玻璃、氧化铝、石棉、硼、二氧化硅氧化铝玻璃、二氧化硅玻璃、Tyranno、碳化硅、氮化硅、氧化锆等无机纤维;芳族聚酰胺、聚醚醚酮、聚醚酰亚胺、聚醚砜、碳、纤维素等有机纤维;它们的混抄物等。其中,优选无机纤维,更优选玻璃纤维。即,作为基材,优选为玻璃纤维的织布,即玻璃布。
基材的厚度优选为5~200μm,可以为10~100μm,也可以为20~50μm。通过将基材的厚度设为上述上限值以下,能够减小伴随制造工艺上的温度变化、吸湿等的尺寸变化。
预浸料的制造条件没有特别限定,如果为溶剂法,则在所得到的预浸料中,优选树脂清漆中使用的有机溶剂挥发80质量%以上。
使树脂组合物浸渗或涂敷于基材后的干燥温度优选为80~180℃,更优选为100~140℃,干燥时间兼顾树脂组合物的凝胶化时间而适当设定。
本实施方式的预浸料中的来自于树脂组合物的固体成分含量没有特别限定,优选为30~90质量%,更优选为35~80质量%,进一步优选为40~70质量%,特别优选为45~60质量%。如果预浸料中的来自于树脂组合物的固体成分含量为上述范围内,则有制成层叠板时能够得到良好的成形性的趋势。
本实施方式的预浸料的厚度没有特别限定,可以为10~200μm,也可以为10~150μm,还可以为10~100μm。
[层叠板、覆金属层叠板]
本实施方式的层叠板是包含本实施方式的预浸料的固化物的层叠板。另外,本实施方式的覆金属层叠板是包含金属箔和本实施方式的预浸料的固化物的覆金属层叠板。
覆金属层叠板例如可以通过如下方式制造:按照使本实施方式的1张预浸料的两侧的粘接面、或将2张以上(优选2~20张)预浸料层叠而成的层叠体的两侧的粘接面与金属箔合在一起的方式进行重叠,利用真空压制,在优选为130~260℃、更优选为180~250℃、进一步优选为210~250℃下,以压力0.5~10MPa、优选为1~5MPa进行加热加压成形,由此制造。
作为覆金属层叠板中使用的金属箔,可举出铜箔、铝箔、锡箔、锡铅合金(焊料)箔、镍箔等。此外,还可以使用:以镍、镍-磷、镍-锡合金、镍-铁合金、铅、铅-锡合金等为中间层,在其两面设置有0.5~15μm的铜层和10~300μm的铜层的3层结构的复合箔;将铝和铜箔复合而成的2层结构复合箔等。
作为金属箔,优选铜箔、铝箔,更优选铜箔。
金属箔的厚度可以设为通常用于层叠板的厚度,例如为1~200μm。
需要说明的是,在本实施方式的层叠板、覆金属层叠板中,上述预浸料(详细而言为预浸料中的树脂组合物)被C-阶化而成为固化物。换言之,也可以说本实施方式的层叠板包含被C-阶化的预浸料,本实施方式的覆金属层叠板包含被C-阶化的预浸料和金属箔。在此,在本说明书中,C-阶化是指形成JIS K6900(1994年)中定义的C-阶的状态。
[印刷布线板]
本实施方式的印刷布线板包含本实施方式的层叠板或覆金属层叠板。本实施方式的印刷布线板未必需要原样包含层叠板或覆金属层叠板,例如,也包括如下情形:以对层叠板或覆金属层叠板实施了基于开孔加工、金属镀覆加工、金属箔的蚀刻等的电路形成加工等的状态,来包含层叠板或覆金属层叠板。
本实施方式的印刷布线板可以通过如下方式制造:使用本实施方式的层叠板或覆金属层叠板,利用公知的方法进行基于开孔加工、金属镀覆加工、金属箔的蚀刻等的电路形成加工,进一步根据需要进行多层化加工。
[半导体封装体]
本实施方式的半导体封装体包含本实施方式的印刷布线板和半导体元件。换言之,本实施方式的半导体封装体是在本实施方式的印刷布线板上搭载半导体元件而成的。
本实施方式的半导体封装体例如可以通过如下方式制造:利用公知的方法将半导体芯片、存储器等半导体元件搭载于本实施方式的印刷布线板的规定位置,利用密封树脂等将半导体元件密封。
实施例
以下,列举实施例对本实施方式进行具体说明。但是,本实施方式并不限定于以下的实施例。
需要说明的是,在各例子中,重均分子量(Mw)通过以下的方法测定。
通过凝胶渗透色谱(GPC),根据使用了标准聚苯乙烯的校准曲线进行换算。校准曲线使用标准聚苯乙烯:TSK standard POLYSTYRENE(Type;A-2500、A-5000、F-1、F-2、F-4、F-10、F-20、F-40)[东曹株式会社制,商品名]以3次式进行近似。将GPC的测定条件示于以下。
装置:
泵:L-6200型[株式会社Hitachi High-Technologies]
检测器:L-3300型RI[株式会社Hitachi High-Technologies]
柱温箱:L-655A-52[株式会社Hitachi High-Technologies]
柱:保护柱;“TSK Guardcolumn HHR-L”+柱;“TSKgel G4000HHR”+“TSKgelG2000HHR”(全部东曹株式会社制,商品名)
柱尺寸:6.0×40mm(保护柱)、7.8×300mm(柱)
洗脱液:四氢呋喃
试样浓度:30mg/5mL
注入量:20μL
流量:1.00mL/分钟
测定温度:40℃
[制造例1:硅氧烷改性马来酰亚胺化合物的制造]
在具备温度计、搅拌装置、带回流冷凝管的水分定量器的能够加热和冷却的容积2L的反应容器中加入两末端二胺改性硅氧烷(信越化学工业株式会社制,商品名:X-22-161A,氨基的官能团当量:800g/mol)100g、2,2-双[4-(4-马来酰亚胺苯氧基)苯基]丙烷450g和丙二醇单甲醚550g后,在120℃反应3小时,制造含硅氧烷改性马来酰亚胺化合物的液体。所得到的改性马来酰亚胺树脂的重均分子量(Mw)为2,500。
实施例1~5、比较例1~2
(树脂组合物、树脂清漆的制备)
将表1所示的各成分以表1所示的配合量(表1中记载的配合量为固体成分的质量份。)配合,在甲乙酮中混合,由此得到了不挥发成分(固体成分浓度)50质量%的树脂组合物(树脂清漆)。
(预浸料的制作)
将各例中制作的树脂清漆浸渗于玻璃布T2118(日东纺绩株式会社制,商品名)后,在120℃加热5分钟使其干燥,由此得到了预浸料。
(双面覆铜层叠板的制作)
在4张重叠的预浸料的两侧,以粘接面与预浸料合在一起的方式重叠厚度12μm的电解铜箔“3EC-M3-VLP-12”(三井金属矿业株式会社制,商品名),在240℃、3MPa的真空压制条件下加热加压80分钟,由此制作了双面覆铜层叠板。
[评价方法]
(1)热膨胀系数
通过将各例中得到的双面覆铜层叠板浸渍于铜蚀刻液中来制作除去了铜箔的5mm见方的评价基板,使用热机械测定装置(TMA)[TA Instruments株式会社制,Q400(型号)]通过压缩法进行热机械分析。
将评价基板沿X方向安装于上述装置后,在载荷5g、升温速度10℃/分钟的测定条件下测定2次。算出第2次测定中的30℃至100℃的平均热膨胀系数(面方向的线热膨胀系数的平均),将其作为热膨胀系数(线热膨胀系数)的值。需要说明的是,使用第2次的测定结果是为了提高测定精度。
(2)关于与铜箔的粘接强度
关于与铜箔的粘接强度,将对各例中得到的双面覆铜层叠板的铜箔进行局部蚀刻而形成3mm宽的铜箔线的产物作为试验片,测定将铜箔线在相对于粘接面为90°方向上以50mm/分钟的速度剥离时的载荷来进行评价。如果剥离时的载荷为0.3kN/m以上,则判断为与铜箔的粘接性充分。
(3)焊料耐热性
对于焊料耐热性,将各例中得到的双面覆铜层叠板切成50mm见方的正方形,将所得到的试验片漂浮在288℃的焊料浴中,静置30分钟。目视观察试验片的表面,按照下述评价基准进行评价。
A:在试验片的表面未观察到膨胀。
C:在试验片的表面观察到膨胀。
[表1]
表1
需要说明的是,各表中的成分的详细情况如下所述。
[(A)成分]
·丙烯酸系聚合物1:“Teisan Resin(注册商标)SG-P3”,具有环氧基的丙烯酸系聚合物,重均分子量=850,000,环氧当量:4,800g/eq(Nagase ChemteX株式会社制,商品名)
[(B)成分]
·环氧树脂:“EPICLON(注册商标)HP-9500”,含萘骨架型环氧树脂(DIC株式会社制,商品名)
·马来酰亚胺化合物:制造例1中制作的硅氧烷改性马来酰亚胺化合物
[(C)成分]
·磷酸酯化合物1:具有下述结构的磷酸酯化合物。
[化学式30]
(nc5表示0~5的整数。)
·磷酸酯化合物2:具有下述结构的磷酸酯化合物。
[化学式31]
·磷腈化合物1:具有下述结构的磷腈化合物。
[化学式32]
·磷腈化合物2:具有下述结构的磷腈化合物。
[化学式33]
(nc9各自独立地为0或1。)
[(C’)成分]
·磷酸铝盐1:二乙基次膦酸铝(参照下述结构式)
[化学式34]
[(D)成分]
·填料1:进行了硅烷偶联处理的熔融球状二氧化硅,平均粒径0.5μm
[(F)成分]
·固化促进剂1:异氰酸酯掩蔽咪唑“G-8009L”(第一工业制药株式会社制,商品名)
由表1可知,使用了本实施方式的树脂组合物的实施例的覆铜层叠板的低热膨胀性优异,且具有与金属箔的高粘接强度和高焊料耐热性。
另一方面,在使用磷酸铝盐来代替(C)成分的比较例1的覆铜层叠板中,热膨胀性增大,此外,与金属箔的粘接强度变得不充分。另外,在不使用(A)丙烯酸系聚合物而相应地增加了硅氧烷改性马来酰亚胺化合物的配合量的比较例2中,低热膨胀性变得良好,但与金属箔的粘接强度和焊料耐热性变得不充分。
Claims (12)
1.一种树脂组合物,其含有(A)丙烯酸系聚合物和(B)热固化性树脂,
所述树脂组合物还包含(C)成分即选自(C 1)磷酸酯化合物、(C2)磷腈化合物和(C3)磷杂菲化合物中的至少1种。
2.根据权利要求1所述的树脂组合物,其中,所述(A)成分为包含来自于下述通式(A1)所示的(甲基)丙烯酸酯的结构单元的丙烯酸系聚合物,
式(A1)中,RA1表示氢原子或甲基,RA2表示烷基、环烷基、芳基或芳烷基。
3.根据权利要求1或2所述的树脂组合物,其中,所述(A)成分的含量相对于所述(A)成分~(C)成分的总量100质量份为5质量份~50质量份。
4.根据权利要求1~3中任一项所述的树脂组合物,其中,所述(B)成分包含选自环氧树脂、聚酰亚胺树脂、马来酰亚胺化合物、酚醛树脂、聚苯醚树脂、双马来酰亚胺三嗪树脂、氰酸酯树脂、异氰酸酯树脂、苯并噁嗪树脂、氧杂环丁烷树脂、氨基树脂、不饱和聚酯树脂、烯丙基树脂、二环戊二烯树脂、有机硅树脂、三嗪树脂和三聚氰胺树脂中的至少1种。
5.根据权利要求1~4中任一项所述的树脂组合物,其中,所述(B)成分包含选自具有2个以上N-取代马来酰亚胺基的马来酰亚胺化合物及其衍生物中的至少1种。
6.根据权利要求1~5中任一项所述的树脂组合物,其中,所述(B)成分包含硅氧烷改性马来酰亚胺化合物。
7.根据权利要求1~6中任一项所述的树脂组合物,其还含有(D)填料。
8.一种预浸料,其包含基材和权利要求1~7中任一项所述的树脂组合物的半固化物。
9.一种层叠板,其包含权利要求8所述的预浸料。
10.一种覆金属层叠板,其包含金属箔和权利要求8所述的预浸料的固化物。
11.一种印刷布线板,其包含权利要求9所述的层叠板或权利要求10所述的覆金属层叠板。
12.一种半导体封装体,其包含权利要求11所述的印刷布线板和半导体元件。
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