CN117999661A - 特征在于通过x射线衍射估计的碳域尺寸的包含碳且选择性地包含硅的电池阳极 - Google Patents

特征在于通过x射线衍射估计的碳域尺寸的包含碳且选择性地包含硅的电池阳极 Download PDF

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Abstract

在一个方面，一种锂离子电池阳极组合物包括包含碳(C)的多孔复合材料颗粒和包含硅(Si)的活性材料，其中碳的特征在于根据对多孔复合材料颗粒进行同步加速器x射线衍射测量所获得的原子对分布函数G(r)估计的域尺寸(r)，范围为大约(1nm)至大约(6nm)。在另一方面，一种用于制备用于锂离子电池的阳极组合物的碳材料的特征在于根据对碳材料进行同步加速器x射线衍射测量所获得的原子对分布函数G(r)估计的域尺寸(r)，范围为大约(1nm)至大约(6nm)。

Description

特征在于通过X射线衍射估计的碳域尺寸的包含碳且选择性 地包含硅的电池阳极
相关申请的交叉引用
本专利申请要求美国临时申请号为63/241，407、发明名称为“包含具有特定特性的碳和硅以获得优异性能的电池电极组合物”、申请日为2021年9月7日的美国专利申请的权益，该美国临时申请转让给本申请的受让人，并且其全部内容通过引用明确并入本申请中。
技术领域
领域
本公开的方面通常涉及能量存储装置，并且更具体地涉及电池技术、超级电容器技术等。
背景技术
背景
部分地归因于其相对高的能量密度、相对高的比能量、相对高的比功率、相对快的充电速度、重量轻以及潜在的长寿命和循环寿命，高级可再充电电池对于广泛的电子装置、电动车辆、电网存储、以及其他重要应用是理想的。
然而，尽管电化学储能技术在商业上日益普及，但这些电池需要进一步的开发，特别是针对低排放或零排放、混合动力汽车或全电动汽车、消费电子产品、节能货船和机车、航空航天应用和电网方面的潜在应用。特别地，需要对各种可再充电电池进行进一步改进，例如可再充电金属和金属离子电池(例如可再充电锂和锂离子电池、可再充电钠和钠离子电池、可再充电镁和镁离子电池、可再充电钾和钾离子电池、可再充电钙和钙离子电池等)。以下能量存储装置同样可以从额外的改进中受益：可再充电卤素离子电池(例如氟离子和氯离子电池等)、可再充电混合离子电池、可再充电水系电池(例如，具有pH中性或酸性或腐蚀性电解质的可再充电电池)、电化学电容器(例如超级电容器或双层电容器)、混合装置、可再充电聚合物电解质电池和超级电容器、可再充电聚合物凝胶电解质电池和超级电容器、可再充电固体陶瓷或固体玻璃电解质电池、可再充电复合电解质电池等等。
各种活性(电荷存储)材料、各种聚合物粘合剂、各种导电添加剂和各种混合配方可用于电池电极的构造。在一些设计中，活性材料可以以复合材料颗粒的形式使用。然而，为了提高电极性能(低且稳定的电阻、高循环稳定性、高倍率能力、可接受的能量、良好的体积容量等)，需要确定最佳的复合配方。此外，需要针对特定类型、特定物理和化学性质以及特定尺寸的活性颗粒来选择粘合剂、添加剂和混合方案。在许多情况下，复合材料颗粒结构和组合物以及电极的组合物的选择不是微不足道的，并且可能是反直觉的。
在许多不同类型的可再充电电池中，电荷存储材料可以生产为(纳米)复合材料粉末，其可以包括导电碳。作为这种颗粒的子集，导电碳不仅可以分布在表面上，还可以分布在(纳米)复合材料颗粒的主体内。原则上，这样一类电荷存储(纳米)复合材料颗粒可以为可扩展(在一些情况下，可持续)制造和实现良好的电荷存储性能特征提供巨大的希望。不幸的是，在复合材料((纳米)复合材料)颗粒的此类应用中，碳的哪些类型和性质将是有利的，这在很大程度上仍不清楚。此外，还不清楚如何将这种(纳米)复合材料颗粒有效加工成电极，从而产生良好的性能特征，包括高容量、快速充电、快速放电和长循环稳定性。当电极容量负载变得适中(对于电池而言)(2-4mAh/cm2)时，由类似(纳米)复合材料组成的电池电极的性能可能会变得特别差，或者当其变高(例如4-16mAh/cm2)时甚至更差。然而，更高的容量负载有利于增加电池单元能量密度和降低电池单元制造成本。
因此，仍然需要改进的电池、部件、电极材料和其他相关材料以及制造工艺。
发明内容
以下呈现的是与本文公开的一个或多个方面相关的简化说明。因此，以下说明不应被视为是与所有预期方面都相关的广泛概述，也不应将以下说明视为确定与所有预期方面都相关的重要或关键要素，或描述与任何特定方面相关的范围。因此，以下说明的唯一目的是以简化形式呈现与本文所公开的机制的一个或多个方面相关的某些概念，然后再提供后文给出的详细描述。
在一个方面，锂离子电池阳极组合物包括包含碳(C)的多孔复合材料颗粒和包含硅(Si)的活性材料，其中碳的特征在于根据对多孔复合材料颗粒进行同步加速器x射线衍射测量所获得的原子对分布函数G(r)估计的域尺寸(r)，范围为大约(1nm)至大约(6nm)。
在一些方面，碳的特征在于以下一个或多个：(1)域尺寸的范围在大约至大约之间，(2)域尺寸的范围在大约至大约之间，(3)域尺寸的范围在大约至大约之间，或(4)域尺寸的范围在大约至大约之间，并且域尺寸是根据原子对分布函数G(r)估计的。
在一些方面，碳包含多孔碳。
在一些方面，G(r＝r1)是在碳的第一配位球的实空间位置处的原子对分布函数的值，其中G(r＝r2)是在碳的第二配位球的实空间位置处的原子对分布函数的值，并且其中比值G(r＝r1)/G(r＝r2)在大约0.700至大约0.590的范围内。
在一些方面，W(r＝r1)是在碳的第一配位球的实空间位置处的原子对分布函数的半峰全宽值，其中W(r＝r2)是在碳的第二配位球的实空间位置处的原子对分布函数的半峰全宽值，并且比值W(r＝r1)/W(r＝r2)在大约0.700至大约0.850的范围内。
在一些方面，G(r＝r1)是在碳的第一配位球的实空间位置处的原子对分布函数的值，其中G(r＝r3)是在碳的第三配位球的实空间位置处的原子对分布函数的值，并且其中比值G(r＝r1)/G(r＝r3)在大约1.100至大约1.300的范围内。
在一些方面，W(r＝r1)是在碳的第一配位球的实空间位置处的原子对分布函数的半峰全宽值，其中W(r＝r3)是在碳的第三配位球的实空间位置处的原子对分布函数的半峰全宽值，并且其中比值W(r＝r1)/W(r＝r3)在大约0.600至大约0.850的范围内。
在一些方面，包含阳极组合物的阳极表现出大约2mAh/cm2至大约16mAh/cm2范围内的面积容量负载。
在一些方面，阳极的约10％至大约100％的面积容量负载由复合材料颗粒提供，所述复合材料颗粒分别构造成多孔复合材料颗粒。
在一些方面，复合材料颗粒平均表现出大约5:1至大约1:5范围内的硅(Si)与碳(C)的重量比。
在一些方面，多孔复合材料颗粒的特征在于根据原子对分布函数G(r)估计的平均散射域尺寸(r)，范围为大约1nm至大约40nm。
在一些方面，多孔复合材料颗粒的特征在于平均散射域尺寸(r)在大约1nm至大约10nm的范围内。
在一些方面，多孔复合材料颗粒平均包含小于大约1wt.％的氢(H)、小于大约5wt.％的氮(N)和小于大约2wt.％的氧(O)。
在一些方面，在1050℃下在氮气(N2)中加热2h时，多孔复合材料颗粒平均表现出大约1.5wt％至大约25wt％的氮(N)吸收率，如对包含多孔复合材料颗粒的粉末所测量。
在一些方面，在850℃下在氮气(N2)中加热2h时，多孔复合材料颗粒表现出大约0.5wt.％至大约10wt.％的氮(N)平均吸收率，如对包含多孔复合材料颗粒的粉末所测量。
在一些方面，在氮气(N2)或氩气(Ar)中在大约750℃至大约950℃的温度范围内加热2h或更长时间时，多孔复合材料颗粒形成大约1wt.％至大约100wt.％的碳化硅(SiC)，如通过X射线衍射(XRD)或傅立叶变换红外光谱(FTIR)检测到的。
在一些方面，多孔复合材料颗粒表现出大约1m2/g至大约40m2/g范围内的平均Brunauer–Emmett–Teller(BET)比表面积，如使用氮吸附等温线对包含多孔复合材料颗粒的粉末测量的。
在一些方面，多孔复合材料颗粒表现出大约0.9g/cm3至大约2.2g/cm3范围内的平均密度，如使用氮或氩比重法对包含多孔复合材料颗粒的粉末所测量。
在一些方面，多孔复合材料颗粒表现出大约0.2μm至大约20μm范围内的体积平均粒径，如使用扫描电子显微镜(SEM)图像分析或颗粒散射技术对包含多孔复合材料颗粒的粉末所测量。
在一些方面，多孔复合材料颗粒的拉曼光谱表现出碳D峰和G峰，D峰和G峰的平均强度之比(ID/IG)在大约0.7至大约2.7的范围内。
在一个方面，一种锂离子电池包括包含锂离子电池阳极组合物的阳极、与阳极电隔离的阴极、以及将阳极和阴极以离子方式耦合的电解质。
在一些方面，电池容量的范围从大约0.2Ah至大约400Ah。
在一些方面，R(r＝rSi-C)是在多孔复合材料颗粒中Si-C对的第一配位球的实空间位置处的径向分布函数R(r)的值，其中R(r＝rC-C)是在多孔复合材料颗粒中C-C对的第一配位球的实空间位置处的径向分布函数R(r)的值，其中径向分布函数R(r)和原子对分布函数通过R(r)＝G(r)r+4πr2ρ0相关，ρ0是与散射体的数量密度相关的常数，并且其中比值R(r＝rSi-C)/R(r＝rC-C)在大约0.050至大约1.000的范围内。
在一个方面中，一种用于制备用于锂离子电池的阳极组合物的碳材料，其中碳材料的特征在于根据对碳材料进行同步加速器x射线衍射测量所获得的原子对分布函数G(r)估计的域尺寸(r)，范围为大约(1nm)至大约(6nm)。
在一些方面，域尺寸(r)对应于以下其中一个：(1)范围在大约至大约之间的第一域尺寸，(2)范围在大约至大约之间的第二域尺寸，(3)范围在大约至大约之间的第三域尺寸，或(4)范围在大约至大约之间的第四域尺寸。
在一些方面，碳材料包括多孔碳。
在一些方面，G(r＝r1)是在碳材料的第一配位球的实空间位置处的原子对分布函数的值，其中G(r＝r2)是在碳材料的第二配位球的实空间位置处的原子对分布函数的值，并且其中比值G(r＝r1)/G(r＝r2)在大约0.700至大约0.590的范围内。
在一些方面，W(r＝r1)是在碳材料的第一配位球的实空间位置处的原子对分布函数的半峰全宽值，其中W(r＝r2)是在碳材料的第二配位球的实空间位置处的原子对分布函数的半峰全宽值，并且其中比值W(r＝r1)/W(r＝r2)在大约0.700至大约0.850的范围内。
在一些方面，G(r＝r1)是在碳材料的第一配位球的实空间位置处的原子对分布函数的值，其中G(r＝r3)是在碳材料的第三配位球的实空间位置处的原子对分布函数的值，并且其中比值G(r＝r1)/G(r＝r3)在大约1.100至大约1.300的范围内。
在一些方面，W(r＝r1)是在碳材料的第一配位球的实空间位置处的原子对分布函数的半峰全宽值，其中W(r＝r3)是在碳材料的第三配位球的实空间位置处的原子对分布函数的半峰全宽值，并且其中比值W(r＝r1)/W(r＝r3)在大约0.600至大约0.850的范围内。
基于附图和详细描述，与本文公开的各个方面相关联的其他目的和优点对于本领域技术人员将是显而易见的。
附图说明
呈现附图是为了有助于描述本公开的实施例，并且提供附图仅仅是为了说明实施例，而不是对其进行限制。除非上下文另有说明或暗示，否则附图中的不同影线、阴影和/或填充图案仅旨在绘制不同部件、元件、特征件等之间的对比，而不旨在传达特定材料、颜色或其他特性的使用，这些特定材料、颜色或其他特性可以在本公开之外定义用于所采用的特定图案。
图1示出了示例性电池(例如锂离子电池)，其中可以根据各种实施例应用本文描述的部件、材料、方法和其他技术或其组合。
图2A是几种碳基阳极复合材料样品的Si微晶尺寸作为拉曼D/G碳峰强度比的平方根的函数的图表。
图2B是在制备几种碳基阳极复合材料样品的合成步骤之一中Si微晶尺寸作为温度的函数的图表。
图3A是在几种真空退火温度下退火的两种合适的多孔碳材料的x射线衍射图。
图3B是在几种真空退火温度下退火的另一种合适的多孔碳材料的x射线衍射图。
图3C示出了表现出超过石墨的(002)碳间距的合适的多孔碳的另一个示例。
图4是含碳复合材料粉末的氮吸收率(质量变化)作为退火温度的函数的图表。
图5是在不同温度下在N2中退火的包含C和Si的合适的复合材料粉末的x射线衍射图。
图6A至图6B示出了几种合适的碳材料的原子对分布函数G(r)的图表。
图7示出了几种合适的碳材料的原子对分布函数G(r)的图表。
图8示出了在不同合成和处理条件下形成的一种合适的碳材料和两种包含Si和C的复合材料的原子对分布函数G(r)的图表。
图9A列出了说明性碳材料的第一和第二碳-碳配位球的峰值振幅的比值(原子对分布函数的值)。
图9B示出了在说明性碳材料的第一和第二碳-碳配位球处的原子对分布函数的半峰全宽(FWHM)的值的比值。
图9C列出了说明性碳材料的第一和第三碳-碳配位球的峰值振幅的比值(原子对分布函数的值)。
图9D示出了在说明性碳材料的第一和第三碳-碳配位球处的原子对分布函数的FWHM的值的比值。
图10示出了包含碳和硅活性材料的复合材料的原子对分布函数G(r)的图表。
具体实施方式
在以下针对本发明的特定实施例的描述和相关附图中公开了本发明的各方面。术语“本发明的实施例”并不要求本发明的所有实施例都包括所论述的特征、优点、过程或工作模式，并且在不脱离本发明的范围的情况下可以设计替代实施例。另外，可以不详细描述或者可以省略本发明的公知要素，以免混淆其他更多的相关细节。此外，“至少部分地”的术语旨在解释为“部分地、基本上或完全地”。
本文关于本发明的任何实施例描述的任何数值范围都旨在不仅限定相关数值范围的上限和下限，而且还隐含地公开了该范围内的每个离散值，其单位或增量与表征上限和下限的精度水平一致。例如，7nm到20nm的数值距离范围(即，以1为单位或以1为增量的精度水平)包含(以nm为单位的)[7、8、9、10，...，19、20]的集合，就如同明确地公开了以1为单位或以1为增量的中间数字8到19一样。在另一个示例中，从大约–120℃到大约–60℃的温度范围(即，以℃为单位)包含(以℃为单位的)从大约–120℃到大约–119℃、从大约–119℃到大约–118℃，...，从大约－61℃到大约－60℃的集合，就如同明确地公开了增量范围内从–120℃到–60℃的中间数字(以℃单位)。在又一个示例中，从30.92％到47.44％的数值百分比范围(即，以百分之一为单位或以百分之一为增量的精度水平)包含(以％为单位的)[30.92、30.93、30.94，……，47.43、47.44]的集合，就如同明确地公开了以百分之一为单位或以百分之一为增量的30.92到47.44之间的中间数字一样。因此，旨在将任何公开的数值范围所包含的任何中间数字都解释为如同已经明确地公开了这些中间数字一样，并且任何这样的中间数字因此都可以构成落在较宽范围内的子范围的自身上限和/或下限。因此，旨在将每个子范围(例如，包括来自较宽范围的至少一个中间数字作为上限和/或下限的每个范围)都解释为借助于较宽范围的明确公开而被隐含地公开。
虽然以下描述可能在锂金属和锂离子电池的背景下描述某些示例(这是为了简洁和方便，并且是因为当前锂技术的普及)，但将认识到的是，各个方面可以适用于其他可再充电电池和原电池(例如钠金属和钠离子、镁金属和镁离子、钾金属和钾离子、钙金属和钙离子、和其他金属和金属离子电池，含氢氧根离子的碱性电池，混合离子电池等)以及(例如，其中一个电极类似于电池，另一个电极类似于电化学电容器)的电化学电容器或混合装置。
虽然以下描述可能在活性离子包含在活性颗粒中的背景下描述了某些示例，但将认识到的是，各个方面可以适用于在电池组装或充电或放电的某个阶段存在于电解质中的活性离子。
此外，虽然以下描述还可能描述含锂(例如，锂化)状态的活性材料配方的某些示例，但将认识到的是，各个方面可以适用于无锂(例如，未锂化)电极。
此外，虽然以下描述还可能描述属于所谓的转化型活性材料(包括所谓的合金型活性材料、真转化型活性材料、化学转化型活性材料、金属活性材料等)的活性电极材料的某些示例，但将认识到的是，各个方面可以适用于所谓的嵌入型活性材料、所谓的赝电容活性材料以及可通过一种以上机制存储电荷的混合型活性材料(或活性材料的成分)(例如，在电池运行期间表现出嵌入型和转化型电化学反应的活性材料，以及许多其他组合)。
此外，虽然以下描述还可能描述晶体(或纳米晶体)材料形式的活性(可逆离子存储)材料(作为(纳米)复合材料的成分)的某些示例，但将认识到的是，各个方面可以适用于高度无序或无定形的活性材料。
此外，虽然以下描述还可能描述不基于碳的活性(可逆离子存储)材料的某些示例(例如，包含小于大约10at.％的sp2键合碳；在一些设计中，包含小于大约1at.％的sp2键合碳；在一些设计中，包含大约0至大约1at.％的碳原子)，但将认识到的是，碳材料(包括含90at.％至100at.％的sp2键合碳的材料)也可以在电池工作的某些潜在范围内可逆地存储离子(尽管通常表现出相当小的离子存储体积和重量容量)。因此，当在本公开的各种实施例中讨论活性材料时，含碳复合材料中的活性材料可以表征为“比碳活性高得多”的材料(例如，在工作电化学电位范围内，“活性”材料中每个原子存储的离子比碳中多至少2倍)。
此外，虽然以下描述还可能描述碳材料的特定来源(前体)的某些示例，但将认识到的是，各个方面可以适用于其它类型的碳材料来源，包括由有机和无机前体两者产生的碳材料来源、利用(例如牺牲)模板形成一些孔的碳材料来源、利用有机废物的碳材料来源等。
此外，虽然以下描述还可能描述具有不规则或球形或类球形三维(3D)形状的(纳米)复合材料颗粒或多孔碳颗粒的某些示例，但将认识到的是，各个方面可以适用于具有其他形状的颗粒，包括例如长形的二维(2D，例如(纳米)复合材料片晶或多孔碳片等)或一维(1D，例如(纳米)复合材料纳米纤维和纤维或多孔碳纳米纤维和纤维等)形状。
此外，虽然以下描述还可能描述作为基于(纳米)复合材料电极的电化学电池(电池或电化学电容器)的成分的液体有机电解质的某些示例，但将认识到的是，各个方面可适用于水系电解质、离子盐电解质、熔融盐电解质、固体陶瓷电解质、固体玻璃电解质、固体聚合物电解质(包括单离子导电固体聚合物电解质，其中一个离子(例如阳离子)是可移动的，而抗衡离子(例如阴离子)化学连接到聚合物主链上)、凝胶电解质、复合材料(例如玻璃-陶瓷、或玻璃-聚合物、或陶瓷-聚合物、或液体-陶瓷、或液体-聚合物、或液体-陶瓷-聚合物、或液体-玻璃-聚合物、或液体-玻璃-陶瓷-聚合物)电解质等。在一些设计中，在单个电池结构中可以使用一种以上的电解质(例如，一种电解质渗透/涂覆电极或活性材料的表面，另一种电解质渗透电极中的剩余孔或包括至少一部分隔膜；或者，作为另一个说明性示例，一种电解质接触阳极，另一种电解质接触阴极)。
在一些示例和设计中，固体(在装置运行温度下)电解质可以熔融渗透到电极内的至少一些孔隙(例如，在电解质变成液体的升高的温度下)。在一些示例和设计中，固体(在装置运行温度下)电解质可以溶解在溶剂中，渗透到电极的至少一些孔隙，随后溶剂蒸发(干燥)。在一些示例和设计中，当固体(在装置运行温度下)电解质为液体时，可在中间阶段渗透到电极的至少一些孔隙，随后将液体转化为固体。在一些示例和设计中，聚合物电解质可以渗透到电极或液态活性材料内的至少一些孔隙，并在渗透后聚合(例如，在加热期间或在适当温度范围内充分储存或紫外线处理之后等)。在一些设计中，这种聚合可以在电池使用(应用)之前发生。在一些设计中，这种聚合可以发生在电池组装之后(例如，或作为电池组装的最后阶段)。在一些设计中，这种聚合可以发生在电池密封之后(例如，或作为电池密封的最后阶段)。在一些设计中，聚合后剩余的孔(如果存在)可以由完全组装的装置(例如锂离子电池单元)中的另一种电解质填充。
在电池(例如锂离子电池)工作期间，嵌入型活性材料通过将锂离子插入(嵌入)到这种嵌入化合物的晶体或无序或完全无定形结构中存在的间隙位置(纳米级或亚纳米级空隙)中或从间隙位置中提取(脱嵌)来工作。本嵌入/脱嵌过程伴随着非锂原子(离子)(例如过渡金属离子)氧化态的变化。在这种过程中，化学键通常不会断裂或重组。锂离子扩散进/出活性材料。
在电池(如锂离子电池)工作期间，转化材料从一种晶体结构转变(转化)为另一种晶体结构(因此得名“转化”型)。在(例如锂离子)电池工作期间，锂离子被嵌入到形成锂合金的合金型材料中(因此得名“合金”型)。有时，“合金”型电极材料(通常是金属和半金属)被认为是“转化”型电极材料的一个子类。用于金属离子(例如锂离子或钠离子等)电池的合适的“合金”型活性电极材料的已知示例可包括但不限于硅(Si)、锡(Sn)、锑(Sb)、锗(Ge)、它们的各种合金和组合等。
“合金化”型电极材料还可包括其他类型的转化材料(例如氧化物、氢化物、氮化物等)作为少量(例如，大约0.1wt.％至大约50wt.％的)添加物、以及活性较低的材料(其可以表现出明显较低的例如大约0.01％至大约30％的合金材料重量容量)，这些材料可有助于增强合金材料的机械或电化学稳定性或增强其在脱锂状态下的导电性(这些可以是嵌入型材料)。锂离子和合金或转化材料之间的电化学反应过程可能伴随着一些原始化学键的断裂和新化学键的形成。在一些设计的理想情况下，该过程在某种程度上是可逆的，并且在电池工作期间仅发生很少(或没有)活性材料(或锂)损失(例如，在电池寿命期间优选不超过大约30％)。
虽然以下描述可能在金属离子电池的背景下描述某些示例，但是可以受益于本公开的各个方面的其他转化型电极包括在各种水系电池(例如碱性电池、金属氢化物电池、铅酸电池等)中使用的各种化学物质。这些包括但不限于，各种金属(如铁、锌、镉、铅、铟等)、金属氧化物、金属氢氧化物、金属羟基氧化物和金属氢化物等等。
图1示出了示例性金属或金属离子(例如，锂或锂离子)电池，其中可以根据各种实施例应用本文描述的部件、材料、方法和其他技术或其组合。出于说明目的，此处示出了圆柱形电池，但也可以根据需要使用其他类型的布置，包括棱柱形或袋式(层压型)电池。示例性电池100包括负阳极102、正阴极103、置于阳极102和阴极103之间的隔膜104、浸渍隔板104(并且通常浸渍阳极102和阴极103两者)的电解质(未示出)、电池壳体105、以及密封电池壳体105的密封件106。在一些设计中，在固体电解质的情形下，固体电解质膜可以用作隔膜104。
液体电解质和固体电解质都可以用于这里的设计。用于这种类型的锂或钠基电池的传统电解质通常由有机溶剂的混合物(例如碳酸酯的混合物)中的单一锂或钠盐(例如，对于锂离子电池而言是LiPF6而对于钠离子电池而言是NaPF6或NaClO4盐)组成。适用于本公开的一个或多个实施例的背景的其他常见有机溶剂包括腈、酯、砜、亚砜、磷基溶剂、硅基溶剂、醚等。在一些设计中，一些这样的溶剂还可以被改性(例如，磺化或氟化)。电解质还可以包含离子液体(在一些设计中，是中性离子液体；在其他设计中，则是酸性或碱性离子液体)。在一些设计中，合适的电解质还可包含各种盐的混合物(例如，对于可再充电锂和锂离子电池而言是几种锂盐的混合物或锂盐和非锂盐的混合物)。在某种传统锂离子电池电解质中使用的最常见的盐例如是LiPF6，而也可适用于本公开的一个或多个实施例的背景的不太常见的盐则包括四氟硼酸锂(LiBF4)、高氯酸锂(LiClO4)、双(草酸)硼酸锂(LiB(C2O4)2)、二氟(草酸)硼酸锂(LiBF2(C2O4))、各种亚氨基锂(例如SO2FN-(Li+)SO2F、CF3SO2N-(Li+)SO2CF3、CF3CF2SO2N-(Li+)SO2CF3、CF3CF2SO2N-(Li+)SO2CF2CF3、CF3SO2N-(Li+)SO2CF2OCF3、CF3OCF2SO2N-(Li+)SO2CF2OCF3、C6F5SO2N-(Li+)SO2CF3、C6F5SO2N-(Li+)SO2C6F5或CF3SO2N-(Li+)SO2PhCF3等)，等等。用于镁离子电池、钾离子电池、钙离子电池和铝离子电池的电解质通常更为奇特，因为这些电池还处于早期研发阶段。这些奇特的电解质可以包括不同的盐和溶剂(在一些情况下，离子液体可以在一些应用中替代有机溶剂)。在一些设计中，多于一种的Li盐可以有利地用于电解质中。在一些设计中，电解质中可以有利地使用一种以上的锂盐。在一些设计中，用于锂离子电池的电解质还可有利地包含非锂盐。
在水系锂离子(或水系钠离子、钾离子、钙离子等)电池的情况下，合适的电解质可包含无机锂(或钠、钾、钙等)盐(例如Li2SO4、LiNO3、LiCl、LiBr、Li3PO4、H2LiO4P、C2F3LiO2、C2F3LiO3S、Na2O3Se、Na2SO4、Na2O7Si3、Na3O9P3、C2F3NaO2等)的溶液(例如水溶液或混合的水-有机溶液)。在一些设计中，这种电解质还可以包含有机锂(或钠、钾、钙等)盐，例如(为简洁起见，相对于锂列出)羧酸(例如HCOOLi、CH3COOLi、CH3CH2COOLi、CH3(CH2)2COOLi、CH3(CH2)3COOLi、CH3(CH2)4COOLi、CH3(CH2)5COOLi、CH3(CH2)6COOLi、CH3(CH2)7COOLi、CH3(CH2)8COOLi、CH3(CH2)9COOLi、CH3(CH2)10COOLi、CH3(CH2)11COOLi、CH3(CH2)12COOLi、CH3(CH2)13COOLi、CH3(CH2)14COOLi、CH3(CH2)15COOLi、CH3(CH2)16COOLi、CH3(CH2)17COOLi、CH3(CH2)18COOLi等，分子式为CH3(CH2)xCOOLi，其中x的范围最大为50)的金属盐的溶液；磺酸的金属盐(例如，RS(＝O)2-OH，其中R是有机基团的金属盐，例如CH3SO3Li、CH3CH2SO3Li、C6H5SO3Li、CH3C6H4SO3Li和CF3SO3Li、[CH2CH(C6H4)SO3Li]n等)和各种其它有机金属试剂(例如各种有机锂试剂)，仅举几例。这种溶液还可以包含无机盐和有机盐的混合物、各种其他盐混合物(例如，锂盐和非锂金属和半金属的盐的混合物)，和在一些情况下，氢氧化物(例如LiOH、NaOH、KOH、Ca(OH)2等)，以及在一些情况下，酸(包括有机酸)。在一些设计中，这种水系电解质还可包含中性或酸性或碱性离子液体(相对于电解质总重量为大约0.00001wt％至大约40wt％)。在一些设计中，这种“水系”(或含水)电解质还可包含有机溶剂(相对于电解质的总重量为约0.00001wt％至大约40wt％)，此外还有水。合适的有机溶剂的说明性示例可以包含碳酸酯(例如，碳酸丙烯酯、碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯、碳酸二甲酯、碳酸乙基甲酯、氟代碳酸乙烯酯、碳酸亚乙烯酯等)、各种腈(例如，乙腈等)、各种酯、各种砜(例如，丙烷砜等)、各种磺内酯、各种亚砜、各种磷基溶剂、各种硅基溶剂、各种醚等。
一些水系电池(例如碱性电池，包括镍金属氢化物电池等)中的一些电解质可以包括碱性溶液(例如，氢氧化钾和氢氧化锂溶液的混合物)。水系电池(例如铅酸电池)中的一些电解质可以包括酸性水溶液(例如硫酸水溶液或盐酸水溶液)。水系电池中的一些电解质可以包括有机溶剂作为添加剂。水系电池中的一些电解质可以包括两种或多种有机溶剂或离子液体或表面活性剂作为电解质的添加剂或主要成分。
在锂或锂离子电池中使用的传统电极可以通过以下方式生产：(i)形成包含活性材料、导电添加剂、粘合剂溶液的浆料，在一些情况下，浆料还包含表面活性剂或其他功能添加剂；(ii)将浆料浇铸到金属箔上(例如，对于大多数锂或锂离子电池阳极而言是铜箔，而对于大多数锂或锂离子电池阴极以及对于锂离子电池的高电位阳极，如钛酸锂而言是铝箔)；(iii)干燥浇铸后的浆料，以完全蒸发溶剂；以及(iv)选择性地致密化电极(例如，通过压力压延)。代替使用这种基于溶剂的电极制造工艺，在一些设计中，使用干电极工艺(不使用溶剂)可能是有利的，包括但不限于静电喷涂。
本公开的一些方面涉及含碳复合电极材料的形成。在这种复合材料电极材料中可以使用多种合适的活性材料，其说明性示例如下所述。
在锂或锂离子电池中使用的传统阴极材料可以为嵌入型，在这种阴极中，金属离子在电池充电或放电期间嵌入并占据这种材料的间隙位置。当在充电和放电期间用于电池电极时，这种阴极材料通常经历非常小的体积变化(例如，大约0.1vol.％至大约8vol.％)。这种阴极材料通常还表现出高密度(例如大约3.8g/cm3至大约6g/cm3)，并且在浆料中相对容易混合。聚偏氟乙烯或聚偏二氟乙烯(PVDF)是这些电极中最常用的粘合剂之一。炭黑是这些电极中最常用的导电添加剂。然而，这种阴极表现出相对小的重量和体积可逆容量(例如，分别小于大约200-220mAh/g和小于大约1000mAh/cm3)。
可在本公开的上下文中用于锂或锂离子电池的合适的嵌入型活性阴极材料的说明性示例包括但不限于：锂镍钴铝氧化物(NCA，例如LiNi0.8Co0.15Al0.05O2、或LiNixCoyAlzO2，其中通常x+y+z≤1，其可额外包含除钴和铝之外的金属以增强性能或降低钴含量)、锂镍锰钴铝氧化物(NMCA)、锂镍氧化物(LNO，例如，LiNiO2等，其也可包含除镍以外的金属以增强稳定性)、各种锂锰氧化物(LMO，例如，LiMnO2或LMO、或Li2MnO3、或LiMn2O4等)、各种锂镍锰钴氧化物(NMC，例如，LiNi0.33Co0.33Mn0.33O2、或LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2、或一般地说，LiNixCoyMnzO2，其中通常x+y+z≤1、或NCM、或NMC)、各种锂镍锰氧化物(LiNi0.5Mn0.5O2、LiNi0.25Mn0.75O2或LiNixMnyO2，其中通常x+y≤1；LiNi0.5Mn0.15O4或LiNixMnyO4，其中通常x+y≤2，或者更广义地，NMO，其还可以包含除镍和锰之外的金属以增强稳定性，并且可以具有层状或尖晶石或其他合适的晶体结构)、锂钴氧化物(LCO，例如，LiCoO2或LiCo2O4形式，其还可包含除钴之外的金属以提高性能或降低成本)、锂钴铝氧化物(LCAO)、磷酸锰锂(LMP)、亚硫酸钛(LiTiS2)、或磷酸铁锂(LiFePO4，LFP)、磷酸锰锂(LiMnPO4)、磷酸铁锰锂(LMFP)、磷酸钴锂(LiCoPO4)、磷酸镍锂(LiNiPO4)、氟磷酸钒锂(LiVFPO4)、氟硫酸铁锂(LiFeSO4F)、各种锂过量材料(例如，锂过量(包括岩盐)过渡金属氧化物和氟氧化物，例如Li1.211Mo0.467Cr0.3O2、Li1.3Mn0.4Nb0.3O2、Li1.2Mn0.4Ti0.4O2、Li1.2Ni0.333Ti0.333Mo0.133O2等等)、以氧部分取代氟或碘的各种高容量锂离子基材料(例如，岩盐Li2Mn2/3Nb1/3O2F、Li2Mn1/2Ti1/2O2F、Li1.5Na0.5MnO2.85I0.12等等)以及许多其他类型的含锂无序、岩盐(包括阳离子无序岩盐)、层状、钽铁矿、橄榄石或尖晶石型活性材料或它们的混合物，其至少包含氧或氟或硫以及至少一种过渡金属和其他锂过渡金属(TM，例如Mn、Ni、Co、Nb、Ti、Ta、Fe、V、Mo等)的氧化物或磷酸盐或硫酸盐(或混合的)的阴极材料，其依赖于锂(Li)嵌入和TM氧化态变化。在一些设计中，这种材料可以是掺杂的或重掺杂的。除了锂基嵌入型活性材料之外，嵌入型活性材料的其它示例可基于(例如，类似的)钠离子嵌入化合物、钾离子嵌入化合物、钙离子嵌入化合物等。除了含锂(或含钠、含钾、含钙等)的嵌入化合物外，可以使用这种或类似材料的无锂(或无钠、无钾、无钙等)版本(例如，氧化钛或氟氧化物、氧化铌或氟氧化物、氧化钴或氟化氧化物、氧化镍或氟化氧化物，镍-铝氧化物或氟氧化物、镍-钴-锰氧化物或氟氧化物、镍-钴-铝氧化物或氟氧化物、氧化铁或氟氧化物、磷酸铁等及其各种混合物等)。
一些这样的活性嵌入材料在组成或核-壳颗粒形态上可能经历梯度。一些这样的材料可以部分地氟化或在其组合物中包括一些有意义的氟(例如，大约0.001at.％至大约10at.％)。在一些设计中，高电压锂过渡金属氧化物(或磷酸盐或硫酸盐或混合或其他)阴极(其中TM和氧(O)共价键合)，TM和O都可以在充电和放电期间参与电化学还原-氧化(氧化还原)反应(包括但不限于那些可包含至少大约0.25at.％的锰、铁、镍、钴、铌、镁、铬、钼、锆、钨、钽、钛、铪、钇、钪、镧、锑、锡、硅或锗的氧化物或磷酸盐或硫酸盐或混合阴极)。注意，钪、钇和各种镧系元素通常可被视为“内过渡金属”。
除了嵌入型活性材料之外或代替嵌入型活性材料，本公开的一些设计可以包括所谓的赝电容(或混合赝电容嵌入型)活性材料。赝电容(或混合赝电容嵌入型)活性材料的合适示例包括但不限于各种钌、铁、锰、铜、钛、铋、钒、镍、铌、铈、锆、钽、钴、锡、锑、硅、铟、锌、钼、铅、镧、钇及其各种混合物和衍生物的各种(包括混合金属)氧化物、氢氧化物、羟基氢氧化物、氮化物、氮氧化物、硝酸盐、磷酸盐、(氧)磷酸盐、硫化物、硫酸盐氢氧化物和其他无机盐。这种化合物还可以包含锂、钠、钙、铯、镁和钾。在一些设计中，这种化合物可以包括两种、三种、四种或更多种金属。在一些设计中，这种化合物可以包括至少一种过渡金属。
在锂离子电池中使用的传统阳极材料也是嵌入型，由此金属离子在电池充电或放电期间嵌入并占据这种材料的间隙位置。当用于电极时，这种阳极经历很小或非常小的体积变化(例如，大约0.05vol.％至大约10vol.％)。然而，这种阳极表现出相对较小的重量和体积可逆容量(在钛酸锂(LTO)的情况下通常小于大约200mAh/g，在钒酸锂、石墨或硬碳基阳极的情况下通常小于大约370mAh/g至大约400mAh/g的可再充电比容量，在不考虑集电器箔体积的情况下，在电极水平上小于大约600mAh/cm3的可再充电体积容量)。
与嵌入型材料相比，转化型阴极材料可以提供显著更高的比容量。这些材料的合适的示例包括但不限于金属氟化物、金属氯化物、金属硫化物、金属硒化物、其各种混合物、复合材料等。例如，基于氟化物的阴极由于其非常高的容量，可以提供杰出的技术潜力，在一些情况下其容量超过大约300mAh/g(在电极水平大于大约1200mAh/cm3)。例如，在无锂状态下，FeF3的理论比容量为712mAh/g；FeF2的理论比容量为571mAh/g；MnF3的理论比容量为719mAh/g；CuF2的理论比容量为528mAh/g；NiF2的理论比容量为554mAh/g；PbF2的理论比容量为219mAh/g；BiF3的理论比容量为302mAh/g；BiF5的理论比容量为441mAh/g；SnF2的理论比容量为342mAh/g；SnF4的理论比容量为551mAh/g；SbF3的理论比容量为450mAh/g；SbF5的理论比容量为618mAh/g；CdF2的理论比容量为356mAh/g；ZnF2的理论比容量为519mAh/g。尽管在较低锂化潜力，但AlF3也提供了高的理论容量。AgF和AgF2也提供了高的理论比容量，此外还表现出非常高的锂化潜力。氟化物的混合物(例如，合金形式)通常可以提供根据混合物规则近似计算的理论容量。使用混合金属氟化物有时可能是有利的(例如，可提供更高的速率、更低的电阻、更高的实际容量或更长的稳定性)。使用与金属混合的金属氟化物有时也可能是有利的(例如，可以提供更高的速率、更低的电阻、更高的实际容量或更长的稳定性)。在完全锂化状态下，金属氟化物转化为包含金属和LiF团簇(或纳米颗粒)的混合物的复合材料。转化型金属氟化物阴极的整体可逆反应的示例可以包括对于CuF2基阴极的或对于FeF3基阴极的)。应当理解的是，金属氟化物基阴极可以在无锂或部分锂化或完全锂化状态下制备。除了氟化物之外，转化型活性电极材料的其他说明性示例可以包括但不限于：各种金属氧氟化物、磺基氟化物、氯-氟化物、氧-氯-氟化物，氧-磺基氟化物、氟磷酸盐、磺基磷酸盐、磺氟磷酸盐、金属(例如，Fe、Cu、Ni、Co、Bi、Cr、其他金属、它们的各种混合物和合金、部分氧化的金属和金属合金等)和盐(金属氟化物(包括LiF或NaF)、金属氯化物(包括LiCl或NaF)、金属氧氟化物、金属氧化物、金属磺基氟化物、金属氟磷酸盐、金属硫化物、金属氧磺基氟化物及其各种组合等)的混合物，以及包含卤素或硫、氧或磷或这些元素的组合的其他盐等。在一些设计中，金属氟化物中的F可以全部或部分地被另一种卤素(例如Cl、Br或I等)或它们的混合物取代，以形成相应的金属氯化物或金属氟化物氯化物和其他金属卤化物组合物。在一些设计中，金属卤化物可以至少部分地溶解在电解质中。在一些设计中，至少一部分活性材料可以以液体形式存储(例如，在电解质中)。
有前途的转化型阴极(或在一些情况下，阳极)材料的另一个示例是硫(S)(无锂状态)或硫化锂(完全锂化状态的硫化锂)。在一些设计中，硒(Se)也可与S一起使用或单独使用以形成这种阴极活性材料。
在一些设计中，转化型活性阴极材料也可有利地包含金属氧化物或混合金属氧化物。在一些设计中，这种(纳米)复合材料可以有利地包含金属硫化物或混合金属硫化物。在一些示例中，混合金属氧化物或混合金属硫化物可包含锂。在一些示例中，混合金属氧化物可包含钛或钒或锰或铁金属。在一些示例中，包含锂的金属氧化物或金属硫化物可能呈现层状结构。在一些示例中，金属氧化物或混合金属氧化物或金属硫化物或混合金属硫化物可以有利地既具有离子导电性又具有电子导电性(例如，在大约10-7S/cm至大约10+4S/cm的范围内)。在一些示例中，可以使用各种其他嵌入型活性材料来代替金属氧化物或金属硫化物，或作为它们的补充。在一些设计中，这种嵌入型活性材料在接近于S或Li2S的电位范围的电位范围内(例如，与Li/Li+相比，在大约1.5V至大约3.8V内)表现出电荷存储(例如，Li插入/提取容量)。
在一些设计中，使用所谓的锂-空气阴极(例如，具有处于锂化状态的Li2O2、Li2O、LiOH形式的活性材料的阴极)或基于Na、K、Ca、Al、Fe、Mn、Zn和其他金属(代替锂)的类似金属-空气阴极可能同样有益，因为它们具有非常高的容量。在一些设计中，这种阴极活性材料应该理想地与电化学电池中的氧或含氧物质可逆反应，并且可以在完全脱锂(金属去除)时完全消失。这些也被认为属于转化型阴极。
与石墨碳相比，转化型阳极材料可以通过由概括的反应提供更高的比容量，其中M可以是金属或半金属(金属间化合物)，X是阴离子(例如在阳极的情况下是O，但也可以是N、S、P、F等)或氢(H)。这种转化型活性阳极材料的合适示例包括但不限于各种氧化物、氮化物、硫化物、磷化物、氟化物、氢化物等。在一些设计中，这些可包括完全或部分氧化的非碳IV族元素(例如，Si、Ge、Sn或Pb的氧化物或氮化物或硫化物或磷化物)以及Al、Ga、In、Sb、Bi、Fe、Ti、Mn、Cu、Ni、Co、V和Zn等的完全或部分氧化的元素(例如，氧化物或氮化物或硫化物或磷化物)。
合金型活性材料有时被认为是转化型活性阳极材料的一个子类。与嵌入型阳极相比，用于锂离子电池的合金型材料还提供更高的重量容量和体积容量。与上述转化型阳极材料(例如各种氧化物、氮化物、硫化物、磷化物或氢化物等)相比，合金型活性阳极材料还可提供较低的不可逆第一次循环损失。例如，与嵌入型石墨(或碳质软碳、硬碳或类石墨)阳极相比，地球丰产的硅(Si)提供大约10倍的重量容量和大约3倍的体积容量。在一些设计中，“硅基”活性材料可以包括Si，或者选择性地，掺杂或重掺杂氮(N)、磷(P)、硼(B)或其他元素或者与各种其他金属形成合金的Si。如前所述，除了硅基活性材料之外，还可以使用其它含硅活性材料，例如氧化硅(SiOx)或氮氧化物(SiOxNy)或氮化物(SiNy)或氢化物或其它含硅元素的活性材料(包括那些被Li或Mg部分还原的活性材料)和含硅金属合金(例如，一些含硅活性材料在其合成物中包括Si原子，如硅基陶瓷或金属合金，但在本文中不被认为是硅基的，硅基活性材料通常包括掺杂的、重掺杂的或未掺杂的硅)。相对于硅基活性材料，这些含硅活性材料提供较低的容量，但是提供减小的体积变化，并且通常提高循环稳定性，尽管通常以较高的第一次循环损失或较快的退化或两者为代价。除了硅基或(非硅基)含硅的活性阳极材料外，包含合金型(或更广泛地说，转化型)活性材料的这种高容量(例如纳米复合材料)阳极的其他示例包括但不限于那些基于或包含锗(Ge)、锑(Sb)、铝(Al)、镁(Mg)、锌(Zn)、镓(Ga)、砷(As)、磷(P)、银(Ag)、镉(Cd)、铟(In)、锡(Sn)、铅(Sb)、铋(Bi)、其各种混合物和合金(本身或硅或其他“非活性”金属，如铁(Fe)或铜(Cu)等)的阳极等等。类似地，这种材料可以掺杂或重掺杂，并且以氧化物、氧氮化物、氮化物、氢化物或其他包含化合物的金属或半金属的形式存在。
合金型活性阳极材料有时被认为是转化型活性阳极材料的一个子类。与嵌入型阳极相比，用于锂离子电池的合金型活性阳极材料还提供更高的重量容量和体积容量。与上述转化型阳极材料(例如各种氧化物、氮化物、硫化物、磷化物或氢化物等)相比，合金型活性阳极材料还可提供较低的不可逆第一次循环损失。例如，与嵌入型石墨(或碳质软碳、硬碳或类石墨)阳极相比，地球丰产的硅(Si)提供高大约10倍的重量容量和高大约3倍的体积容量。在一些设计中，如上所述，“硅基”活性材料可以包括Si，或者，掺杂或重掺杂氮(N)、磷(P)、硼(B)或其他元素或者与各种其他金属形成合金的Si。除了硅基活性材料之外，还可以使用其它含硅活性材料，例如氧化硅(SiOx)或氮氧化物(SiOxNy)或氮化物(SiNy)或氢化物或含硅合金或其它含硅元素的活性材料(包括那些被Li或Mg部分还原的活性材料)。相对于硅基活性材料，这些含硅活性材料提供较低的容量，但是提供减小的体积变化，并且通常提高循环稳定性，尽管通常以较高的第一次循环损失或较快的退化或两者为代价。除了硅基或(非硅基)含硅的活性阳极材料外，包含合金型(或更广泛地说，转化型)活性材料的这种高容量(例如纳米复合材料)阳极的其他示例包括但不限于那些基于或包含锗(Ge)、锑(Sb)、铝(Al)、镁(Mg)、锌(Zn)、镓(Ga)、砷(As)、磷(P)、银(Ag)、镉(Cd)、铟(In)、锡(Sn)、铅(Sb)、铋(Bi)、其各种混合物和合金(与它们本身或硅或其他“非活性”金属，如铁(Fe)或铜(Cu)等)的阳极等等。类似地，这种材料可以掺杂或重掺杂，并且以氧化物、氧氮化物、氮化物、氢化物或其他包含化合物的金属或半金属的形式存在。
在一些设计中，在本公开的一些方面，纯锂金属可用作活性阳极材料(例如，用于阳极中多孔碳材料的组合)。在一些设计中，这种阳极可以有利地包括除碳和锂金属之外的其他材料(例如，合金或转化型阳极材料、聚合物等)。在一些设计中，这种复合材料可以是颗粒的形式，其通过合适的机制使用粘合剂浇铸并形成电极。在一些设计中，这种锂金属-碳复合阳极可以在第一次充电期间(电池构成之后)使用来自含锂阴极活性材料的金属离子(例如锂离子)至少部分形成。例如，在第一次充电期间，锂金属可以镀覆(电沉积)在合适碳的孔隙中。在一些设计中，至少一部分这样的孔隙(例如，大约10％至大约100％的孔隙)在电池运行期间保持不含电解质并可用于锂金属沉积可能是有利的。在一些设计中，在电极制造之前或之后，可以通过在多孔碳周围形成壳(和/或通过引入孔隙堵塞材料)来封闭合适的多孔碳内的孔隙。在一些设计中，为了减少副反应、减少第一循环容量损失、减少锂枝晶的形成和/或提高电池安全性，可以有利地使用固体电解质(例如，聚合物或无机或聚合物-无机复合材料)。
在本公开的背景下，可以成功地使用各种合金型、金属型、转化型活性阳极和阴极材料以及嵌入型和赝电容器型活性阳极和阴极材料。在一些设计中，这种材料可用于形成含碳复合材料。在一些设计中(例如，当在电极组装成电池之前将活性材料装载到复合材料颗粒或电极中时)，采用那些具有在大约400K下低于大约10-10torr(优选在大约400K下低于10-13torr)的分蒸气压的活性材料可能是有利的。例如，在一些设计中，在电池组装之前电极可能需要在大约400K下干燥，并且活性材料的大量蒸发不仅会导致污染和产生安全隐患，还会严重降低电极均匀性和由此产生的电池性能。在一些设计中，电极可以在放电状态下由电极组合物(例如，包含复合材料颗粒)组装而成。
在本公开的背景下的一些设计中，以下聚合物粘合剂可以成功地用于包含嵌入型或转化型或混合阳极材料的电极中：聚偏氟乙烯或聚偏二氟化乙烯(PVDF)、羧甲基纤维素(CMC)的各种盐，例如Na-CMC等、丁苯橡胶(SBR)、黄原胶、聚氯乙烯(PVC)、聚丙烯酸(PAA)及其各种衍生物，包括PAA的各种盐(例如Na-PAA、Li-PAA、NH4-PAA等)、海藻酸及其各种衍生物，包括各种海藻酸盐(例如，海藻酸钠、海藻酸锂、海藻酸钙、海藻酸铝等)、壳聚糖、丙烯酸丁酯、阿拉伯胶、瓜尔胶、卡拉胶、明胶、聚乙烯醇(PVA)及其各种混合物和共聚物。炭黑是阳极中最常用的导电添加剂，尽管在一些设计中也可能使用单壁、双壁和多壁碳纳米管、膨胀石墨(多层石墨烯薄片)和金属纳米线。
在许多应用和电极设计中，具有嵌入型或转化型或混合阴极材料或具有嵌入型或转化型(包括合金型，例如硅或锡等)或混合阳极材料的电池可表现出足够快的充电和放电速率(例如，在大约10min至大约60min内充电至最大容量的80％左右)。在一些应用中(例如，为了更快的速率性能(例如，在“常规”面容量负载的情况下，在大约1sec至大约600sec内充电至最大容量的80％左右，或在“高”面容量加载的情况下，充电1sec至6000sec)或者为了更好的循环稳定性或为了更好的日历寿命、或者为了在低温或高温下更好的性能、或者为了降低与电解质的反应性、或者为了更高的容量利用率、或者为了其他性能增益)，生产包含用于电池(例如锂离子或钠离子电池等)的电极的这种活性材料的复合材料可能是有利的。
在一些设计中，由于碳的高导电性、对锂和其他离子可接受的迁移率、良好的机械性能以及良好的耐化学性和电化学性，这种包含活性材料的复合材料(例如，以复合材料颗粒的形式)包含碳可能是进一步有利的。
在一些设计中，这种包括活性(离子储存)材料(包括但不限于嵌入型材料、转化型材料，包括合金型材料、赝电容材料、混合型活性材料等)和(非活性)碳的复合材料(例如，复合材料颗粒的形式)具有(非碳)活性材料的有意义的重量分数可能是有利的。在一些设计中，在电极或电池组装阶段生产或使用时，这种活性材料(例如，为了提供说明性示例，在含碳和含硅的阳极复合材料的情况下，硅基或含硅活性材料)的分数可以优选地在大约20wt.％至大约98wt.％的范围内(在一些设计中，大约20wt.％至大约40wt.％；在其他设计中，大40wt.％至大约60wt.％；在另一些设计中，在大约60wt.％至大约80wt.％；在另一些设计中，大约80wt％至大约98wt％)。在一些设计中，活性材料与碳的重量比可以优选地在大约1:4至大约50:1的范围内(在一些设计中大约1:1至大约20:1)。活性材料的分数过低可能导致不理想的低体积容量，而活性材料的分数过高可能导致速率和稳定性降低。
注意，在一些设计中，可以使用经历嵌入和转化型电化学反应的混合材料来代替纯嵌入型活性材料或纯转化型活性材料，或作为它们的补充。在一些设计中，电极内的嵌入型活性材料可以是(例如，用粘合剂和任选的导电添加剂)结合在一起以形成电极的单个颗粒的形式或者是包含嵌入型活性材料的复合材料颗粒的形式，其中颗粒可以类似地结合在一起以形成电极。类似地，在一些设计中，电极内的转化型活性材料可以是(例如，用粘合剂和任选的导电添加剂)结合在一起以形成电极的单个颗粒的形式或者是包含转化型活性材料的复合材料颗粒的形式，其中颗粒可以类似地结合在一起以形成电极。在一些设计中，电极可以特意由一种以上的材料或材料类型组成(例如，包括嵌入型活性材料和转化型活性材料)。在一些设计中，包含嵌入型活性材料的颗粒和包含转化型活性物质的颗粒可以表现出充分不同的尺寸和/或BET比表面积。除了转化型和嵌入型活性材料之外，一些材料可以是赝电容型的，或者除了其他储能电化学反应机制之外至少经历赝电容反应。
在一些设计中，电极内的活性材料分布可以包括100％的这种含碳复合材料(例如，在一些设计中，在用于锂离子电池的阳极的情况下，含硅阳极材料复合材料)，或者可替代地，可以包括复合材料和“常规”活性材料的混合物(例如，在用于锂离子电池的阴极的情况下，石墨或软碳或硬碳或其各种混合物)。在一些设计中，“常规”活性材料可以是嵌入型活性材料。在一些设计中，这种“混合”电极中的复合材料颗粒的合适质量分数可以在给定电极中所有活性材料颗粒的大约1wt.％至大约99wt.％的范围内(在一些设计中，大约1wt.％至大约5wt.％；在其他设计中，大约5wt.％至大约10wt.％；在另一些设计中，大约10wt.％至大约20wt.％；在另一些设计中，大约20wt.％至大约30wt.％；在另一些设计中，大约30wt.％至大约40wt.％；在另一些设计中，大约40wt.％至大约50wt.％；在另一些设计中，大约50wt.％至大约60wt.％；在另一些设计中，大约60wt.％至大约70wt.％；在另一些设计中，大约70wt.％至大约80wt.％；在另一些设计中，大约80wt.％至大约90wt.％；在另一些设计中，大约90wt.％至大约99wt.％)(这还不包括粘合剂、导电剂和其他添加剂的重量以及电流的重量)，取决于这种材料的特性以及应用的要求和需求。在一些设计中，小于大约1wt.％的分数可能太小而不能产生实质性差异。类似地，在一些设计中，另一方面，大于约99wt.％的分数可能导致电极混合复杂性和成本的不理想的增加，并且可以用约100wt.％的复合材料更好地代替，而不会对电极特性造成任何实质性牺牲。然而，任何分数(从大约0wt.％到大约100wt.％)都可以适用于一些应用。
在一些设计中，包括一些这种含碳复合材料(例如，复合材料颗粒形式)的电极的性能特性和循环稳定性对于要求超快充电(例如，在大约1sec至大约600sec内)或长日历寿命或长循环寿命或低第一次循环损失或其他特性的应用来说可能变得特别不令人满意，特别是如果电极面积容量负载超过大约1Ah/cm2至大约2mAh/cm2，如果电极面积电容超过大约4mAh/cm2至大约5mAh/cm2则越发不令人满意，并且如果电极面积容积超过大约6mAh/cm2至大约8mAh/cm2(例如6mAh/cm2至大约18mAh/cm2或甚至更大)则更不令人满意。然而，更高的负载有利于降低能量存储装置的成本并增加其能量密度和比能。本公开的实施例涉及含碳复合电极的合成方法、合成物和各种物理和化学特性，其有利于对于在大约2mAh/cm2至大约5mAh/cm2范围内的电极面积负载具有令人满意的性能，对于在大约5mAh/cm2至大约8mAh/cm2范围内的负载具有越发令人满意的性能，对于在大约8mAh/cm2至大约16mAh/cm2或甚至大约18mAh/cm2范围内的负载具有更令人满意的性能(例如，在一些设计中，电极组合物的空气容量负载可以在大约2mAh/cm2至大约18mAh/cm2的范围内)。有利于在大约2mAh/cm2至大约5mAh/cm2范围内的电极面积负载具有令人满意的性能，对于在大约5mAh/cm2至大约8mAh/cm2范围内的负载具有令人满意的性能，对于在大约8mAh/cm2至大约16mAh/cm2甚至大约18mAh/cm2范围内的负载具有更大的性能(例如，在一些设计中，电极合成物的面积容量负载可以在大约2mAh/cm2至大约18mAh/cm2范围内)。
在一些设计中，在他们的至少一个电极(例如，在阳极或阴极或两者)中具有一些含碳复合材料(例如，包含碳材料和活性材料的复合材料颗粒的形式)的锂离子电池的退化对于多层(例如，堆叠或卷曲)中型电池(例如，电池容量在大0.2Ah至大约10Ah范围内的电池)可能会变得特别不理想的快，对于大型电池(例如，电池容量在大约10Ah至大约40Ah范围内的电池)变得越发不理想地快，对于超大型电池(例如，电池容量在大约40Ah至大约400Ah范围内的电池)或巨型电池(例如，电池容量在大约400Ah至大约4000Ah范围内或甚至更大的电池)变得更不理想地快。然而，多层中型或大型电池对于一些电子设备可能有吸引力，而多层大型、超大型或巨型电池对于在一些电力运输或电网存储应用中的使用可能特别有吸引力。本公开的一个或多个方面有利于利用具有合适微观结构、化学、物理和其他特性的特定类型的碳，以减轻或克服含碳复合材料的一些或所有这些限制，并显著提高这种锂离子电池的性能。
在一些设计中(例如，为了更快的充电速率或为了提高稳定性等)，这种具有(非碳)活性材料的含碳复合材料(例如，含碳复合材料颗粒)包括孔隙(例如，表面孔隙、外部材料如电解质不可进入的封闭内部孔隙、外部材料如电解质可进入的开放内部孔隙、互连开放内部孔隙等)可能是有利的。在一些设计中，可能有利的是，复合材料中的“总”孔隙体积(包括封闭内部孔隙，如果有的话)在大约0.01cm3/g至大约2.0cm3/g(在一些设计中，大约2vol.％至大约75vol.％)，取决于循环过程中(非碳)活性材料的体积变化、复合材料组分的离子电导率、在操作条件下与电解质的副反应程度以及其他因素。在一些设计中(例如，当活性材料的体积变化小并且当副反应适度时)，当电极合成物被制成能量存储装置电池的一部分时(例如，在这种背景下，在100vol.％的情况下，基本上不存在闭合内部孔隙)，电解质可进入复合材料中所有孔隙的至少一部分可能是有利的。在一些设计中，孔隙的至少一部分(例如，大约1vol.％至大约100vol.％)与相邻的孔隙互连并且可从复合材料颗粒的内部(或中心)进入可能是有利的。在一些设计中，至少一部分孔隙(例如，大约1vol.％至大约100vol.％)表现出在大约0.3nm至大约600nm范围内的特征尺寸(例如，直径或宽度)可能是有利的。在一些设计中，(例如，为了最大化电极的体积容量，同时获得高速率性能)，对于所有孔隙(包括当电极合成物被制成能量存储装置电池的一部分时电解质可进入和不可进入的孔隙的)的至少一部分(例如，大约0.1vol.％至30vol.％)表现出在大约10nm至大约100nm范围内的特征尺寸可能是有利的。在一些设计中，(例如，为了最大化电极的体积容量或提高稳定性)对于所有孔隙(包括当电极合成物被制成能量存储装置电池的一部分时电解质可进入和不可进入的孔隙的)的至少一部分(例如，大约30vol.％至大约100vol.％)表现出在大约0.3nm至大约10nm范围内的特征尺寸可能是有利的。在一些设计中，对于所有孔隙(在复合材料中)的至少一部分(例如，大约10vol.％至100vol.％；在一些设计中，(例如，为了最大化电极的体积容量或提高稳定性)大约30vol.％至大约100vol.％，例如大约30vol.％至大约40vol.％、或大约40vol.％至50vol.％、或大约50vol.％至60vol.％、或大约60vol.％至70vol.％、或大约70vol.％至80vol.％、或大约80vol.％至90vol.％、或大约90vol.％至100vol.％)表现出在大约0.3nm至大约6nm范围内的特征尺寸可能是有利的。在一些设计中(例如，当活性材料在循环过程中表现出小的(例如，大约0.1vol.％至10vol.％)或中等的(例如大约10vol.％至120vol.％)体积变化，并且期望最大化电极的体积容量和体积储能特征时)，这种复合材料中所有孔隙的体积分数小(例如，大约0.001vol.％至大约5vol.％)或中等(例如，大约5vol.％至大约20vol.％)可能是有利的。在一些设计中(例如，为了最大化能量存储特征，例如功率或能量密度或循环稳定性，或实现这些特征或其他特征之间的折衷)，复合电极材料(颗粒)的所谓Brunauer–Emmett–Teller(BET)比表面积(SSA)或密度泛函理论(DFT)SSA(例如，使用N2或Ar或CO2或H2吸附技术测量，并使用BET或DFT方法分析)在大约0.25m2/g至大约1000m2/g的范围内(根据所使用的(非碳)活性材料和电解质的类型以及根据电池单元的期望特征等因素，在一些设计中，大约0.25m2/g至大约2m2/g；在其他设计中，大约2m2/g至大约10m2/g；在其他设计中，大约10m2/g至大约40m2/g；在其他设计中，大约40m2/g至从大约100m2/g)。更大的SSA可以允许更快的充电或放电速率性能，但也可能导致一些不需要的副反应(例如，与电解质)的更高分数(速率)。这种不需要的(例如，导致自放电或放气或沉积物形成或电解质的不可逆消耗或电极或电池膨胀、更快的退化等)反应的速率可能取决于操作电极电位、操作温度和电解质组成等因素。可接受的速率取决于特定的应用。然而，对于许多电解质系统以及对于大多数电池设计和应用，可能通常优选的是，BET SSA在大约0.25m2/g至大约1000m2/g的范围内。在一些设计中，可能优选的是，BET SSA大约1m2/g至大约100m2/g的范围内。在一些设计中，可能优选的是，BET SSA在大约1m2/g至大约40m2/g的范围内。
在一些设计中(特别是对于较高BET SSE复合材料)，通过保护性表面(壳)层保护活性(例如，嵌入型或转化型或混合型)材料(防止与电解质发生不需要的相互作用)可能是有利的。在一些设计中，保护性表面层的合适厚度可以在大约0.3nm至大约60nm的范围内(例如，在一些设计中，大约0.3nm至大约3nm；在一些设计中，大约3nm至大约6nm；在一些设计中，大约6nm至大约10nm；在一些设计中，大约10nm至大约20nm；在一些设计中，大约20nm至大约40nm；然而，在一些设计中，大约40nm至大约60nm)。较小的厚度对于一些应用可能不太有效，而较大的厚度对于一些应用可能导致体积和重量能量密度降低的速率性能降低。在一些设计中，保护性表面层可以直接涂覆活性材料/颗粒的至少一部分(例如，大约1％至100％的外表面积)，否则该活性材料/颗粒将在电池组装或操作的至少一段时间内暴露于电解质。在一些设计中，其中壳部分覆盖外表面区域(例如，选择性地施加保护性材料以主要覆盖颗粒表面区域，该颗粒表面区域包括原本是开放孔隙但被保护性表面层封闭的孔隙等)，保护性表面层选择性地被表征为孔隙堵塞材料(而不是壳)。在一些示例中，保护性表面层可以包含碳。在一些示例中，保护性表面层可以包含氧化物、氟化物、氧氟化物、硫化物、氮化物、氧氮化物、氮化物氟化物、磷酸盐、氟磷酸盐(磷酸盐氟化物)或包含金属或半金属原子的另一材料。在一些设计中，保护性表面层材料可以包括一种或多种以下元素：过渡金属、碱金属或碱土金属(例如铁(Fe)、锰(Mn)、铜(Cu)、钇(Y)、锆(Zr)、铌(Nb)、钼(Mo)、铬(Cr)、锂(Li)、钠(Na)、镁(Mg)、钾(K)、钙(Ca)、锶(Sr)、铯(Cs)、钡(Ba)等)、镧或镧系元素(La、Ce、Gd、Nd、Eu等)、铍(Be)、铝(Al)、硅(Si)、镓(Ga)、锗(Ge)、磷(P)、砷(As)、锡(Sn)、铋(Bi)、铅(Pb)、铟(In)、镉(Cd)、锌(Zn)、氟(F)、碘(I)、氧(O)、氮(N)、硫(S)、硒(Se)、碲(Te)、氢(H)和碳(C)。
在一些设计中(例如，为了最大化电极的均匀性和电池的稳定性)，如使用扫描电子显微镜(SEM)或激光粒度分析仪或几种表征技术和数值分析/建模的组合所测得的，这种含碳复合电极颗粒表现出在大约5纳米(nm)至大约150微米(μm)范围内(在一些设计中，大约200nm到大约30μm)的体积平均特征尺寸可能是有利的。颗粒尺寸过小可能导致一些应用难以实现高堆积密度。同时，较小颗粒的高体积分数也可能导致颗粒间孔径小，这可能会降低电极的速率性能，并导致某些设计中更快的电池退化(特别是当电池在较快速率或较低温度下运行时)。另一方面，平均颗粒尺寸过大可能导致电极容量负载的局部变化，并可能导致某些设计中更快的电池退化(特别是当电池在较低温度或较快速率下运行时)。复合材料颗粒尺寸、复合材料中孔隙的互连性以及复合材料内的离子和电子传输可能会影响颗粒级速率性能。在一些设计中，平均颗粒尺寸过大也可能导致较差的(或对于给定应用而言不够好的)充电或放电速率性能。尽管各种电极和电解质特性、电池单元操作条件(例如，电流、速率、温度、充电电压、电极运行电位等)、复合材料颗粒的孔隙率和形状以及其他参数可能影响最佳复合材料颗粒尺寸，在一些设计中，这种复合电极颗粒表现出在大约200nm至大约30μm的范围内(在一些设计中，大约0.2μm至大约1μm；在其他设计中，大约1μm至大约2μm；在另一些设计中，大约2μm至大约5μm；在另一些设计中，大约5μm至大约10μm；在另一些设计中，大约10μm至大约30μm)的体积平均特征尺寸是有利的。合适的电极级孔隙率(例如，主要是电解质填充的电极中空间的体积分数)可能受到粘合剂的体积分数、导电和其他添加剂的体积分数以及活性(复合材料)颗粒的体积分数(及其开放孔隙率)、电解质导电性、电极厚度、电池运行等特性的影响。如果活性材料或包含活性材料的复合材料在循环期间中表现出显著的体积变化，则这种孔隙率也可以在循环期发生变化。然而，(例如，在一些设计中，在所谓的电池“形成”和质量控制阶段之后的0-10次循环之后；在一些设计中，在电极组装/压延之后和在电解质渗入电池之前)这种电极孔隙率的值在大约1vol.％至大约75vol.％的范围内(在一些设计中，大约1vol％到大约10vol％；在其他设计中，大约10vol％至大约20vol％；在另一些设计中，大约20vol％至大约30vol％；在另一些设计中，大约30vol％至大约40vol％；在另一些设计中，大约40vol％至大约50vol％；在另一些设计中，大约50vol％至大约60vol％；在另一些设计中，大约60vol％至大约75vol％)对于某些应用是可接受的或有利的。在一些应用中，较小的体积分数可能导致缓慢的充电或放电速率以及更快的电池退化。在一些应用中，较大的分数可能不理想地降低体积能量密度、速率性能并增加电池成本。在一些设计中，用合适的电解质占据(填充)的电极的体积分数可以有利地在大约1vol.％至大约75vol.％的范围内。在一些设计中，用合适的电解质占据(填充)的电极的合适体积分数甚至可以在更窄的范围内，大约5vol.％至大约60vol.％(或者甚至在更窄范围内，例如，大约10vol.％至大约40vol.％)。
在一些设计中，含碳复合电极颗粒内的大部分(例如，大约70vol.％至大约100vol.％)(非碳)活性材料可以是较小颗粒的形式(而不是，例如，连续或不连续涂层的形式或填充有碳或其他(非活性或低活性)材料的多孔单体的形式)。在一些设计中，活性材料颗粒(在含碳复合电极颗粒内)的体积平均尺寸可有利地在大约0.5nm至大约200nm的范围内(在一些设计中，大约0.5nm至大约5nm；在其他设计中，大约5nm至大约10nm；在另一些设计中，大约10nm至大约20nm；在另一些设计中，大约20nm至大约40nm；在另一些设计中，大约40nm至大约60nm；在另一些设计中，大约60nm至大约100nm；在另一些设计中，大约100nm至大约200nm)。在一些设计中，过大的尺寸可能无法提供足够快的电化学反应，而过小的尺寸可能导致不需要的副反应或活性材料颗粒在这种复合材料内的质量负载过小，从而限制了在一些设计中用这些复合材料颗粒构建的能量存储装置的能量特征。在一些设计中，(在制备的含碳复合电极颗粒内的)活性材料颗粒的晶粒的体积平均尺寸可以有利地在大约0.5nm至大约200nm的范围内(在一些设计中，大约0.5nm至大约5nm；在其他设计中，大约5nm至大约10nm；在另一些设计中，大约10nm至大约20nm；在另一些设计中，大约20nm至大约40nm；在另一些设计中，大约40nm至大约60nm；在另一些设计中，大约60nm至大约100nm；在另一些设计中，大约100nm到大约200nm)，如使用衍射或散射技术(例如，X射线衍射、XRD)或透射电子显微镜(TEM)或其他合适的技术分析的。
在一个说明性示例中，制备了用于锂离子电池的具有单个颗粒的多孔复合阳极粉末，其包含：(i)多孔碳，用(ii)硅纳米颗粒渗透并封装在(iii)保护性外壳材料中，其中这种材料包括封闭孔隙。使用Rigaku SmartLab衍射仪对多孔复合阳极粉末进行XRD测量，该衍射仪利用Cu K-α辐射源，扫描速率为0.5°/min至10°/min，扫描宽度为3-158度2θ。使用波长为的X射线在Bragg-Brentano几何结构中收集粉末XRD数据。使用了各种入射和检测光学器件，尤其是2mm-15mm的光束掩模和0.5°至5°的Soller狭缝。2D硅探测器用于所有测量。根据Si(111)Bragg峰的舍勒分析，这种多孔复合阳极粉末样品显示平均Si微晶尺寸在大约2nm至大约100nm的范围内(在一些复合材料颗粒设计中，大约2nm至大约20nm；在其他设计中，大约20nm至大约40nm；在另一些设计中，大约40nm至大约60nm；在另一些设计中，大约60nm至大约100nm)。
图2A示出了一些合适的复合材料颗粒设计，其中Si嵌入多孔碳基质材料中，使用Si(111)布拉格峰的舍勒分析确定的平均Si微晶尺寸在大约5nm至大约16nm的范围内。在图2A中，不同的颜色图表对应于所生产的合适的含硅和含碳复合材料的不同实验系列。
图2B示出了一些其它合适的复合材料颗粒设计，其中Si嵌入多孔碳基质材料中，其中使用Si(111)布拉格峰的舍勒分析确定的平均Si微晶尺寸在大约3.5nm至大约8.5nm的范围内。
其他合适的颗粒设计和其他处理条件可以产生更大(在一些设计中高达60nm至100nm)或更小(低至2nm)的平均Si晶粒尺寸。在一些合适的颗粒设计和加工条件下，复合材料颗粒中的至少一部分Si可以是无定形的。
在一些设计中，(例如，为了获得高电导率或其他性能益处)，这种含碳复合材料(例如，也包含活性(非碳)材料的复合材料颗粒)中的碳主要包括(例如，大约90％至100％)sp2键合碳原子可能是有利的。在一些设计中，(例如，物了更快的速率性能)，碳具有足够的电子导电性(例如，电导率在大约1S/m至大约106S/m的范围内)可能是有利的。
在一些设计中，(含复合材料碳的电极颗粒的)活性材料颗粒可以优选地位于合适的碳颗粒的孔隙内(例如，被其限制)。在一些设计中，复合材料颗粒中大约50wt.％至大约100wt.％的活性材料可以被限制在碳颗粒中限定的孔隙内。
在一些设计中，含碳和含活性材料的复合电极颗粒可以包含多孔碳。在一些工艺设计中，多孔碳颗粒可以在处理(或合成)阶段中的至少一个阶段用活性材料(或活性材料颗粒)渗透以形成这种含碳和含活性材料的电极颗粒(例如具有硅基活性材料和/或含硅活性材料的含硅复合材料阳极颗粒)。在一些设计中，这种多孔碳可以表现出特定的特性，使得复合材料颗粒特别适用于锂离子电池和其他相关应用。
在一些设计中，(在形成复合材料之前)，多孔碳(例如，用于复合材料形成或最终在复合材料形成过程中产生的多孔碳)表现出在大约400m2/g至大约5000m2/g范围内的平均所谓BET比表面积(SSA)(如通过CO2、N2、H2或Ar气体吸附所测量)可能是有利的。在一些设计中，多孔碳颗粒表现出在大约35vol.％至大约93vol.％范围内的开放孔隙率和在大约0.3cm3/g至大约6cm3/g范围内的总开放孔隙体积(例如，空隙空间)(如通过气体吸附(例如CO2、N2、H2、Ar等)或其他合适的测量确定的)可能是有利的。在一些设计中，合适的BET SSA可以在大约400m2/g至大约1000m2/g的范围内；在其它设计中，合适的BET SSA可以在大约1000m2/g至大约2000m2/g的范围内；在另一些设计中，合适的BET SSA可以在大约2000m2/g至大约3000m2/g的范围内；在另一些设计中，合适的BET SSA可以在大约3000m2/g至大约4000m2/g的范围内；在另一些设计中，合适的BET SSA可以在大约4000m2/g至大约5000m2/g的范围内，取决于电池中的活性材料化学性质和特性、电池制造程序、将活性材料渗入多孔碳中所涉及的工艺、电池制造过程和其他因素。BET SSA大于5000m2/g可能会使处理和生产复合材料变得困难，在一些设计中也可能导致较差的性能，并且在一某些情况下，(对于电池应用而言)生产和处理过于昂贵。BET SSA小于400m2/g可能不理想地限制某些电化学能量存储应用中复合材料的速率性能和/或体积容量(或电容)或其他重要特性。在一些设计中，合适的碳孔隙体积可以在大约0.3cm3/g至大约1cm3/g的范围内；在其他设计中，合适的孔隙体积可以在大约1cm3/g至大约2cm3/g的范围内；在另一些设计中，合适的孔隙体积可以在大约2cm3/g至大约3cm3/g的范围内；在另一些设计中，合适的孔隙体积可以在大约3cm3/g至大约4cm3/g的范围内；在另一些设计中，合适的孔隙体积可以在大约4cm3/g至大约5cm3/g的范围内；在另一些设计中，合适的孔隙体积可以在大约5cm3/g至大约6cm3/g的范围内，取决于电池中的活性材料化学性质和特性、电池制造程序、将活性材料渗入多孔碳中的工艺、电池制造过程和其他因素。在一些设计中，孔隙体积大于大约6cm3/g的可能会使处理和生产复合材料变得困难，在一些设计中也可能导致性能较差，并且在一些情况下，(对于电池应用而言)生产和处理成本太高。在一些电化学储能应用中，孔隙体积小于0.4cm3/g可能不理想地限制某些电化学能量存储应用中复合材料的速率性能和/或体积容量(或电容)或其他重要特性。
在一些设计中，多孔碳(用于形成合适的电极复合材料；例如，用于用活性材料渗透，或者例如，用于制备具有活性材料前体的复合材料以及随后将活性材料前体转化为活性材料等)包括近球形(或近椭圆形)孔隙可能是有利的。在一些设计中，这种近球形(或近椭圆形)孔隙表现出在大约2nm至大约100nm范围内的平均孔径(在一些设计中，大约2nm至大约20nm；在其他设计中，大约20nm至大约100nm)可能是有利的。在一些设计中，这样的近球形(或近椭圆形)孔隙通过微孔(主要包括亚2nm孔隙)碳材料彼此分离可能是有利的。球形(或近球形)孔隙表现出更好的机械特性(例如，与狭缝形孔隙相比)，并且如果用表现出体积变化的活性材料(例如，Si或Sn等)填充，则可以更好地保持机械完整性。将这种(例如，相对大的)球形孔隙彼此分离并与复合材料颗粒的表面分离可以有助于密封它们以防止与电解质发生不需要的相互作用。在一些设计中，分离单个球形孔隙的材料中的大部分亚2nm的孔可以表现出大部分狭缝形状。在一些设计中，分离球形孔的大部分微孔碳“壁”的平均厚度可以在大约1nm至大约100nm的范围内(例如，在一些设计中，大约1nm至大约10nm；在其他设计中，大约10nm至大约20nm；在其它设计中，大约20nm至大约50nm；在另一些设计中，大约50nm至大约100nm)。在一些设计中，这种微孔碳“壁”的平均孔隙体积可以在大约0.05cc/g至大约1.20cc/g的范围内(在一些设计中，大约0.05ccg/g至大约0.25cc/g；在其他设计中，大约0.25ccg/g至大约0.5cc/g；其他设计中，大约0.5ccg/g至大约0.75cc/g；在另一些设计中，大约0.75ccg/g至大约1.20cc/g)，如通过气体(例如N2或CO2或H2或Ar等)吸附技术确定的。过小的孔隙体积可能不理想地降低总碳孔隙体积或用活性材料(例如Si)渗透这种颗粒的能力，或降低复合材料的速率性能或稳定性；而过大的孔隙体积可能不理想地降低(例如含Si)复合材料的机械特性或循环稳定性。
在一些设计中，多孔碳(用于形成合适的电极复合材料；例如，用于用活性材料渗透，或者例如，用于制备具有活性材料前体的复合材料以及随后将活性材料前体转化为活性材料等)在形成复合材料之前表现出大于约90wt.％(例如，小于10wt.％的非碳物种)的成分纯度可能是有利的，如通过化学成分、能量分散光谱(EDS)、热重分析(TGA)、燃烧分析仪、X射线光电子能谱(XPS)或其他合适的机制所确定的。在一些设计中，大于大约96wt.％的纯度在一些设计中是更有利的。在一些设计中，在用于电池单元之前，大于大约98wt.％至大约99wt.％的碳纯度可能是更有利的。在一些设计中，在电池电极中使用这种碳之前(在一些设计下，在用活性材料渗透之前)，碳中所谓的“灰分”含量应优选小于大约10wt.％(例如，优选小于大约4wt.％，更优选小于大约2wt.％，甚至更优选小于大约wt.％，最优选小于大约0.25wt.％)。在一些设计中，更高含量的各种杂质(例如，K、S、Ca、Na、Zn、P、O等)可能会引起副反应，显著降低循环稳定性(特别是在高温下)，引起过早失效，降低重量和体积能量存储特征，降低功率密度，导致不理想地更大的电池到电池或批次到批次的变化并且可能引起降低电化学电池(例如锂离子电池)的性能特征的某些其他不理想的结果。在一些设计中，为了获得高纯度多孔碳，使用化学(例如，在酸中处理)和热(例如，大约800℃至大约2000℃的温度下的热处理和杂质的蒸发)纯化阶段的组合或使用低含量的灰碳前体可能是有利的。
在一些设计中，多孔碳包含小于大约10wt.％(例如，优选小于大约2wt.％，更优选小于大约1wt.％；甚至更优选小于0.5wt.％)的氢原子(例如，存在于其结构中或作为官能团的一部分)可能是重要的。在一些设计中，较高的氢含量(例如，高于大约2wt.％至大约10wt.％)可能导致不理想的气体形成和电池膨胀、降低的容量利用率、降低的循环稳定性、更高的第一次循环损失和/或性能特征的其他不理想的降低。在一些设计中，复合材料含碳电极颗粒(例如，在阳极材料的情况下，包括硅基活性材料和/或含硅活性材料的含硅颗粒)包含小于大约10wt.％(例如，优选小于大约2wt.％，更优选小于大约1wt.％；甚至更优选小于大约0.5wt.％)的氢原子可能是重要的。氢氢含量可以通过使用氢分析仪、滴定、核反应分析(NRA)、Devanathan–Stachurski法、燃烧碳氢氮(CHN)分析、仪器气体分析(IGA)、扫描开尔文探针力显微镜(SKPFM)和其他合适的表征机制来确定。
出乎意料的是，发现用于(或用在)含碳电极复合材料形成的碳(例如多孔碳)的热特性是其在锂离子电池和相关应用中性能的重要指标。在一些设计中，用于(或用在)含碳复合材料形成的碳(例如多孔碳)在真空或惰性环境(例如Ar气)中退火数小时(例如大约1h至大约6h)后可以优选地表现出特定范围的结晶起始温度，高于该温度XRD检测石墨化(石墨峰的形成)。在一些设计中，结晶起始温度优选地可以优选地从大约1400℃变化到大约2400℃(在一些设计中，从大约1400℃变化到大约1600℃；在其他设计中，从大约1600℃变化到大约1800℃；在另一些设计中，从大约1800℃变化到大约2000℃；在另一些设计中，从大约2000℃变化到大约2200℃；在另一些设计中，从大约2200℃变化到大约2400℃)。在一些设计中，碳XRD d(002)峰可能随着热退火温度的升高从大约偏移到大约多孔碳的结晶起始温度低于约1400℃或高于约2400℃可能会不理想地导致含碳复合材料颗粒在锂离子电池和相关应用中的性能较差。
在一些设计中，发现用于(或用在)含碳电极复合材料形成的碳(例如，多孔碳)的微观结构是其在锂离子电池和相关应用中的性能的重要指标。在一些设计中，发现碳的(002)间距应该优选在大约至大约的范围内(在一些设计中，大约至在其他设计中，大约至大约在另一些设计中，大约至大约在另一些设计中，大约至大约)，取决于复合材料的各种其他参数及其环境和锂离子电池中的电化学操作电位。发现碳的(002)间距应优选在大约至大约的范围内(在一些设计中，约至大约在其他设计中，从大约至至大约再其他设计中从大约至大约取决于复合材料的各种其他参数以及其在锂离子电池单元中的环境和电化学操作电位。
图3A示出了两个合适的多孔碳样品的示例，其在真空中退火约1h后表现出1600℃和1800℃之间的结晶起始温度，如在1800℃退火时形成尖锐的d(002)XRD峰所示。图3B示出了合适的多孔碳的另一个示例，其在真空中退火大约1h后表现出大约2100℃和大约2200℃之间的结晶起始温度，如在2200℃下退火时形成尖锐的d(002)XRD峰所示。图3C示出了合适的多孔碳的另一个示例，其表现出超过石墨的(002)碳间距，大约为
发现含碳复合材料的某些物理和化学特性与其在电池中的性能密切相关。这种特性对活性材料的组成、电池结构和操作参数(例如，电解质、阳极和阴极中这种复合材料的量、面积容量负载、电池运行温度、充电速率、电压范围等)可能是特定的。因此，作为说明性示例，公开了具有硅基活性材料(例如，接近纯硅)的含碳复合材料的某些特性，这些特性有助于它们在阳极中的优异性能(例如，与石墨碳材料一起作为阳极的组分，或者作为阳极中唯一的锂存储材料，除了在碳基导电添加剂中存储非常少的锂之外)。
在一些设计中，包括活性(离子存储)材料(包括，例如，硅基活性材料等)和碳的这种复合材料(例如，复合材料颗粒形式)具有相对较小的氢分数可能是有利的。在一些设计中，氢的分数可以优选地在复合材料颗粒总重量的大约0.00wt.％至大约1.00wt.％的范围内(在一些设计中，低于大约0.05wt.％；在其他设计中，大约0.05wt.％至大约0.35wt.％；在另一些设计中，大约0.35wt.％至大约1.00wt.％)。过高的氢分数可能不理想地导致过多的第一次循环损失和更快的退化。如果含碳复合材料具有其他所需的结构、化学、物理等特性，则很难获得非常低的H分数。
在一些设计中，包括活性(离子存储)材料(包括，例如，硅基活性材料等)和碳的这种复合材料(例如，复合材料颗粒的形式)具有相对小的氮分数可能是有利的。在一些设计中，氮(N)元素的分数可以优选地在复合材料颗粒总重量的大约0.00wt.％至大约5.00wt.％的范围内(在一些设计中，低于大约0.5wt.％；在其他设计中，大约0.5wt.％至大约1wt.％；在另一些设计中，大约1wt.％至大约2.50wt.％；在另一些设计中，大约2.5wt.％至大约5.0wt.％)。过高的N分数可能不理想地导致过多的第一次循环损失和更快的退化。如果含碳复合材料具有其他所需的结构、化学、物理等特性，则很难获得非常低的N分数。
在一些设计中，包括活性(离子存储)材料(包括，例如，硅基活性材料等)和碳的这种复合材料(例如，复合材料颗粒的形式)具有相对小的氧分数可能是有利的。在一些设计中，氧(O)的分数可以优选地在复合材料颗粒总重量的大约0.00wt.％至大约5.00wt.％的范围内(在一些设计中，低于大约0.01wt.％；在其他设计中，大约0.01wt.％至大约0.25wt.％；在另一些设计中，大约0.25wt.％至大约2wt.％；在另一些设计中，大约2wt.％至大约5.0wt.％)。过高的O分数可能不理想地导致过多的第一次循环损失和更快的退化。如果含碳复合材料具有其他所需的结构、化学、物理和其他特性，则很难获得非常低的O分数。
出乎意料地发现，在相对惰性的氮气(N2)中对具有硅(或硅基)活性材料的(例如，多孔)碳基复合材料进行退火期间的氮(N)吸收率的值与锂离子电池中含碳电极复合材料的性能密切相关。例如，在一些设计中，可能优选的是，在1050℃下在氮气(N2)中对合适的碳基和含硅复合材料(例如，具有硅基活性材料和/或含硅活性材料的复合材料颗粒)退火2h期间，复合材料可以表现出复合材料总重量的大约1.5wt.％至大约25wt.％的氮的范围内的氮吸收率(结合到碳结构中)(在一些设计中，大约1.5wt.％至大约2.5wt.％；在其他设计中，大约2.5wt.％至大约7.5wt.％；在另一些设计中，大约7.5wt.％至大约15wt.％；在另一些设计中，大约15wt.％至大约25wt.％)，取决于活性材料(例如，硅基活性材料和/或含硅活性材料等)的颗粒尺寸、分数、电池设计和其他因素。氮吸收率过小或过大都可能导致不理想的电池性能(例如，较低的循环寿命；较低的速率性能；较低第一次循环效率等)。在另一个示例中，在1050℃下在氮气(N2)中加热2h时，合适的碳基和含硅复合材料平均表现出大约1.5wt.％至大约25wt.％氮(N)吸收率，如对包含复合材料颗粒的粉末所测量。例如，粉末可以包括大部分(例如，全部或基本上全部或绝大部分等)碳基和含硅的复合材料颗粒(例如，有利于这种测量的大量统计数量的颗粒)。
在另一个示例中，在一些设计中，可能优选的是，在850℃下在氮气(N2)中对合适的碳基和含硅复合材料(例如，具有硅基活性材料和/或含硅活性材料的复合材料颗粒)退火2h期间，复合材料颗粒可以表现出复合材料总重量的大约0.5wt.％至大约10wt.％的氮的范围内的氮吸收率(结合到碳结构中)(在一些设计中，大约0.5wt.％至大约2.5wt.％；在其他设计中，大约2.5wt.％至大约7.5wt.％；在另一些设计中，大约7.5wt.％至大约10wt.％)，取决于复合材料中活性材料(例如，硅基活性材料和/或含硅活性材料等)颗粒的尺寸、复合材料中的活性材料wt.％、电池设计和其他因素。氮吸收率过小或过大都可能导致不理想的电池性能(例如，较低的循环寿命；较低的速率性能；较低第一次循环效率等)。在N2测试中进行这种退火可以使人们能够调整用于形成这种含硅和碳的复合材料的处理和合成路线，以获得锂离子电池阳极的优异性能。
图4示出了通过将示例性合适的含碳复合材料粉末(包含硅基活性材料)在N2气体中退火2h得到的氮(N)吸收率的示例性示例。更高的退火温度导致更大的N2气体吸收率。估计测量误差小于大约1.5wt.％。
在高温下在相对惰性的氮气(N2)或氩气(Ar)中对具有硅基和/或含硅活性材料的(例如，多孔)碳基复合材料退火例例如2h通常会导致碳化硅(SiC)晶体的形成，这可以通过X射线衍射(XRD)或傅立叶变换红外光谱(FTIR)或其他合适的技术来检测。在一些实施方式中，当在氮气(N2)或氩气(Ar)中在大约750℃至大约950℃的温度范围内加热2h或更长时间时，多孔复合材料颗粒形成大约1wt.％至大约100wt.％的碳化硅(SiC)，如通过XRD或FTIR或其他合适的技术检测到的。SiC的总重量可以通过使用合适的校准标准来识别。在一些设计中，氧化残留在样品中的Si或C以提高测量精度可能是有利的。出乎意料地发现，SiC形成的最低温度与锂离子电池中含碳电极复合材料的性能相关。例如，在一些设计中，可能优选的是，在N2中对合适的碳基和含硅复合材料退火2h期间，由XRD检测的SiC所需的最低温度(例如，在背景相减之后，在大约35°的2-θ处具有SiC(111)XRD峰，其强度为在大约28°处的Si(111)XRD峰的至少10％)可以优选地在大约750℃至大约950℃的范围内(在一些设计中，大约750℃至大约875℃；在其他设计中，大约875℃至大约950℃)。SiC形成温度过高或过低通常会导致锂离子电池阳极性能较差。
图5示出了在不同温度下在N2中退火的合适的碳基含硅复合材料的XRD图谱的说明性示例，并示出了在大约850℃下的SiC形成。
出乎意料地发现，合适的碳基含硅阳极复合材料(例如，粉末形式)在750℃的相对较低温度下在N2气体中退火2h后的比容量(以mAh/g为单位测量的)降低(以％计)与其在锂离子电池中的性能(例如，循环稳定性、日历寿命、速率性能等)相关。例如，在一些设计中，可能优选的是，在N2中2h退火期间的容量降低在大约2％至大约25％的范围内(在一些设计中，大约2％至大约12％；在其他设计中，大约12％至大约25％)。在这种条件下退火时比容量的降低过低或过高可能导致锂离子电池阳极的性能特征降低。因此，可以调节用于形成合适的含碳和含硅复合材料阳极颗粒的合成和加工条件，以获得适当的容量降低。
在一些设计中，可能优选的是，多孔含碳复合材料(例如，包含硅作为硅基或含硅活性材料的一部分等)的优异性能在颗粒的直径(横截面)上表现出可变的孔隙率。在一些设计中(例如，当活性材料在循环过程中表现出显著的体积变化时，例如转化型活性材料，例如硅基和/或含硅的活性材料)，可能优选的是，颗粒的中心部分包括比颗粒的更靠近表面的部分更大的孔隙体积(例如，相对于活性材料的分数或活性材料和碳的组合的分数的大体积分数)。
在一些设计中，可能优选的是，多孔含碳复合材料(例如，包含硅作为活性材料等)的优异性能包括封闭孔隙和一定范围的真密度，如使用氩(Ar)比重法或在一些设计中使用氮(N2)比重法测量的。在一些设计中，当含碳复合材料(颗粒)中的活性材料是硅基或含硅的活性材料(例如，硅或硅合金或硅基氧化物或氮化物或氮氧化物或其各种组合(并且优选当BET SSA在大约1m2/g至大约40m2/g的范围内时)时，可能优选的是，这种复合材料的真(Ar比重法测量的或N2比重法测量的)的密度在大约0.9g/cm3至大约2.2g/cm3的范围内，最佳值取决于硅基或含硅活性材料的分数和类型、其他元素(例如金属)的存在以及其他参数。在一些设计中，这样的密度可以优选地在大约0.9g/cm3至大约1.4g/cm3的范围内；在其它设计中，大约1.4g/cm3至大约1.8g/cm3；在另一些设计中，大约1.8g/cm3至大约2.2g/cm3)。密度过低或过高往往会导致较差的性能(例如，不理想地快速退化、低速率性能、高损失等)。
在一些设计中，(为了获得锂离子电池阳极的优异性能)可能优选的是，包含硅基或含硅的活性材料(例如，硅或硅基活性材料(以及其他合适的活性阳极材料))的多孔含碳阳极复合材料表现出活性材料(例如，Si)和C的相对均匀分布，如通过能量色散光谱(EDS)在这种复合材料颗粒的横截面上测量的。特别地，除了20nm至100nm的表面层之外，在一些设计中，可能优选的是，在复合材料颗粒的横截面上的EDS图谱(例如，具有大约2nm至50nm的横向分辨率)显示出与平均Si:C比值(复合材料颗粒中的总元素Si和总元素C的比值)的小于大约50％的偏差(例如，在一些设计中，其可以在5:1至1:5的范围内)。
在一些电池设计中，可能优选的是，多孔含碳阳极复合材料(例如，含硅或硅基或含硅活性材料的复合材料以及其他合适的活性阳极材料)与嵌入型阳极材料(例如，合成/人造或天然石墨、软碳、碳及其各种组合)结合用于阳极的形成。在一些设计中，由多孔含碳阳极复合材料提供的面积容量的合适分数可以在大约10％至大约100％的范围内。例如，在一些设计中，对于具有面积容量为例如3.5mAh/cm2的锂离子电池阳极，多孔含碳阳极复合材料可提供大约0.35mAh/cm2至大约3.5mAh/cm2的面积容量。在一些设计中，多孔含碳阳极复合材料可提供大约10％至大约25％的面积容量；在其他设计中，大约25％至大约50％的面积容量；在另一些设计中，大约50％至大约75％的面积容量；在另一些设计中，大约75％至大约100％的面积容量，取决于循环期间含碳阳极复合材料的体积变化、电池设计(例如，堆叠与卷绕)、电池运行条件(例如，温度、充电速率、放电速率、脉冲电流要求等)、面积容量负载、对循环寿命和日历寿命的要求、对充电速率的要求、对电解质或电解质添加剂选择的限制、所用铜箔的类型；总面积负载、以及其他要求。
在一些设计中，(为了获得锂离子电池阳极的优异性能)可能优选的是，含硅或硅基活性材料的多孔含碳阳极复合材料表现出某些微观结构、结构、热(或者，更通常地，物理)和化学特性以及其组分(例如，硅基或含硅的活性材料或碳)的某些微观结构、结构、热(或者，更通常地，物理)和化学特性。
出乎意料的是，发现用于(或用在)含碳电极复合材料形成的碳(例如，多孔碳)的微观结构特征是其在锂离子电池和相关应用中性能的重要指标。因此，应优选对碳进行适当的加工，以获得某些微观结构特征，以便在一些设计中获得优异性能。发现原子对分布函数分析特别有见地。
原子对分布函数(APDF)或原子PDF分析是一种XRD技术，通常也称为“全散射分析”。文中，我们有时将APDF称为PDF。最常见的是，XRD实验侧重于晶体材料内的周期性结构的X射线的布拉格衍射中所包含的晶体信息，以便引导相位同一性、成分、纯度、晶格参数、原子位移、应变、微晶尺寸、键长和角度等。然而，许多工程材料表现出其结构的许多方面与完美晶体的结构不同；例如，表现出非常小甚至没有长程结构相干性。
X射线结构表征的全散射方法同时考虑布拉格(晶体材料的相干散射)和扩散散射(非相干散射)。当在衍射实验中分析散射的总和时，附加校正通常用于说明康普顿散射、空气散射和荧光等产生的背景。该归一化函数被称为I(Q)，并且可以进一步定义为：
I(Q)＝IBragg+IDiffuse＝Icoherent+Iincoherent+Ibackground
(方程式1)
为了从该函数中减去康普顿散射，需要了解样品的化学成分。作为散射矢量I(Q)的函数的X射线散射的强度通常被进一步归一化，以校正样品的X射线吸收率，从而得到函数S(Q)，其中S(Q)被定义为：
其中S(Q)是由样品中每个原子的入射通量归一化的样品的衍射，并且被称为总散射结构函数。在方程式2中，<b>是样品内原子的平均散射因子。Q是散射矢量，它是散射波矢量和入射波矢量之间的差。散射矢量Q的幅度由4πsinθ/λ给出，其中2θ是入射和散射x射线之间的角度，λ是x射线波长。
X射线衍射是一种倒数空间测量，产生的数据单位为而原子对分布函数是一种实空间函数，单位为
对分布函数G(r)是总散射结构函数S(Q)的傅立叶变换。位置与傅立叶变换参数无关的对分布函数G(r)的峰表示实空间中的原子-原子对，它们之间的实空间距离以为单位。这些峰的存在表明，存在统计上显著的原子群体，表现出了这些实空间原子-原子分离距离。来自全散射实验的数据要求材料内部的结构相干性最小，因此是分析非晶、纳米晶或低阶材料(包括碳(例如，多孔碳))的绝佳技术。即使不使用基于模型的方法，也可以从APDF获得详细的结构信息。可以通过直接分析G(r)来探测的一些结构特征是：散射域尺寸、配位数、原子密度，以及来自不同原子-原子对的峰值分析和定量比较的各种信息。散射域尺寸可以通过观察不再存在结构相干性的径向距离来确定。配位数是通过G(r)内峰的积分得到的，因为该峰的强度是原子-原子对数量的直接度量。在碳质材料的背景下，这可能导致例如sp2:sp3碳比的确定，因为它们的配位数分别是3和4。原子密度，一个真正不同于宏观测量技术的值，因为它不受材料中被捕获的孔隙率的影响，可以通过仔细分析G(r)来发现。原子密度的测定依赖于这样一个事实，即在G(r)＝0时，径向距离低于材料中第一个原子-原子相互作用的径向距离。在这些低径向距离下，G(r)＝-4πρ0r2的斜率允许通过G(r)的线性拟合直接确定原子序数密度。最后，可以通过分析G(r)内的峰来获得丰富的信息集。用于结构分析的显著峰度量的示例包括：峰位置、半峰全宽、峰高度以及各种原子-原子对的宽度和高度之比。
还应注意，为了分析数据，通常将对分布函数G(r)转化为径向分布函数R(r)。对分布函数G(r)和径向分布函数R(r)之间的关系如下(ρ0是物体中散射体的数量密度)：
R(r)＝G(r)r+4πr2ρ0 (方程式4)。
在对R(r)进行数学变换后，可以直接使用高斯函数拟合感兴趣的峰，从中可以获得面积、宽度、高度和位置。
在一些说明性示例中，收集关于(i)合适的复合阳极粉末(包含碳(多孔碳)和硅活性材料)以及(ii)用于形成合适的复合电极粉末的合适的多孔碳材料的同步加速器XRD数据。这样的XRD实验是在阿贡国家实验室的高级光子源的光束线11-ID上进行的。使用的X射线波长。收集的数据是使用GSASII软件拟合和整合的2D板图像，用于进一步分析。在1000mm和180mm的检测器距离下收集数据，收集时间为1min至5min。
使用xPDF套件进行傅立叶变换，变换条件如下。衍射数据绘制在Q中，其中Q是描述散射力的矢量，用于讨论与X射线波长/能量无关的衍射数据(Q＝4π·sin(Them)/λ)，其中λ是X射线波长)。Qmax(Instrument)是有意义的输入强度的最大Q截止值(对于特定仪器)，单位为逆(注意，某些数据文件可能在检测器范围的上限下包含尾随零或不可靠强度，因此Qmax(Instrument)定义了可靠数据的阈值)。该参数也被用作S(Q)数据的多项式拟合校正的上边界。Qmax(Instrument)被定义独立于傅立叶变换中使用的Qmax。Qmin是F(Q)曲线的傅里叶变换的Q下限，单位为逆Qmax是F(Q)曲线的傅立叶变换的Q上限，单位为逆rpoly是F(Q)校正多项式中最大频率的r极限。对分布函数(PDF)在较短的r下可能是不可靠的，但是非常小的rpoly会禁用多项式校正并给出有噪声的PDF。较大的值会产生与高次多项式更接近的拟合，但当值过大时，它们可能会消除数据中的有用信号。默认值设置为0.9。rstep是计算出的PDF的r网格的间距，单位为(G(r)的点的数量)。
使用xPDF软件套件对收集的数据进行傅里叶变换，条件和假设如下：(i)在转化之前，通过从空的聚酰亚胺(KAPTON)毛细管试样架中减去数据来校正收集的数据，以消除试样架的贡献和空气散射效应；(ii)合适的高纯度多孔碳材料被认为仅包含碳(用于分析的以下值：Qmax(instrument)＝29.0；Qmin＝0.99984；Qmax＝23.4697；Qmax被选择为使得F(Q)中的伪像被截断并且使得F(Q)终止于0；rstep＝0.01；rpoly＝0.8898)；(iii)包含高纯度碳和高纯度硅活性材料的合适的复合材料阳极粉末被认为仅包括通过其他技术(例如电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)、电感耦合等离子体光发射光谱法(ICP-OES)、重量燃尽数据、记录合成过程中的质量增益和其他方法)的组合仔细确定的原子比的碳和硅(用于分析的以下值：Qmax(instrument)＝28.998；Qmin＝0.71731；Qmax＝23.0；Qmax被选择为使得F(Q)中的伪像被截断并且使得F(Q)终止于0；rstep＝0.01；rpoly＝0.9)；(iv)方程4中G(r)到R(r)的转化的ρ0的确定是通过在r＝0和之间的G(r)的斜率的非线性最小二乘(nls)拟合实现的；进行了一些调整，以解决在低径向距离处产生的任何集中误差，使R(r)不低于R(r)＝0。根据PDF数据计算域尺寸(相干散射结构域的大小，在束路内的材料上平均)。域尺寸(r)是通过维度(r)来估计的，在该维度之上，人们观察到实质相干性的损失，如由函数G(r)定义，G(r)下降到+/-0.01左右。注意，对于结晶纳米颗粒，相干长度等于纳米颗粒尺寸，但对于具有缺陷或具有直径依赖性结构弛豫的纳米颗粒，相干长度不等于纳米颗粒尺寸。因此，散射相干长度对平均纳米颗粒尺寸(“至少这个尺寸”)设置了一个稳健的下限，该下限可能更大。这对于不显示布拉格散射(例如，无定形或高度无序)的材料特别有用，这些材料通常不能使用舍勒分析进行分析。
用于(或用在)含碳电极复合材料(例如复合材料颗粒)形成的合适的碳(例如多孔碳)的平均域尺寸可优选地(为了实现电池的良好性能)在大约至大约的范围内，其中最优选的域尺寸取决于复合材料的组成和微观结构(例如，活性材料(例如，Si与LTO与LiF/Fe与NaCl与FeF3等)的类型和量、活性材料颗粒的尺寸、活性材料的体积膨胀、复合材料中剩余的孔隙体积、孔隙尺寸等)和特定的电池设计和电池运行条件(例如，循环期间的电化学电位、活性离子(例如，Li+与Na+)的类型、运行温度等)。在一些设计中，碳的这种合适的结构域尺寸可以优选地在大约至大约的范围内；在其他设计中，大约至大约在另一些他设计中，大约至大约在另一些他设计中，大约至大约在另一些他设计中，大约至大约在另一些他设计中，大约至大约这种同步加速器XRD测量和PDF分析可以对碳材料进行(例如，以选择合适的合成/处理条件)或对含碳复合材料(例如，具有硅基或含硅活性材料)进行(例如，以检测复合材料中合适的碳的存在或保留)。
图6A至图6B示出了合适的碳的PDF分析的说明性示例，合适的碳的散射域尺寸在(601)大约和大约之间(其中相干损失被定义为低于G(r)＝+/-0.01的函数)；(602)大约和大约之间；(603)大约和大约之间；(604)大约和大约之间。这种同步加速器XRD测量和PDF分析可以对碳材料进行(例如，以选择合适的合成/处理条件)或对含碳复合材料(例如，具有硅基或含硅活性材料等)进行(例如，以检测复合材料中合适的碳的存在或保留)。
图7示出了合适的碳的PDF分析的说明性示例，合适的碳的散射域尺寸为大约大约大约和大约
在一些设计中，合适的含碳和合适的含活性材料的电极复合材料(例如复合材料颗粒)的平均散射域尺寸可以优选地(为了实现电池的良好性能)在大约1nm至大约40nm的范围内，其中最优选的域尺寸取决于复合材料的组成和微观结构(例如，活性材料(例如，基于Si与含Si与LTO与LiF/Fe与NaCl与FeF3等)的类型和量、活性材料颗粒的尺寸、活性材料的体积膨胀、复合材料中剩余的孔隙体积、孔隙尺寸等)和特定的电池设计和电池运行条件(例如，循环期间的电化学电位、活性离子(例如，Li+与Na+)的类型、运行温度等)。在一些设计中，这种合适的域尺寸可以在大约1nm至大约5nm的范围内；在其它设计中，大约5nm至大约10nm；在另一些设计中，大约10nm至大约20nm；在另一些设计中，大约20nm至大约40nm。
在合适的含碳电极复合材料(例如，复合材料阴极或阳极颗粒)中的活性材料(例如，在用于锂离子电池的阳极的情况下的硅基和/或含硅活性材料)的平均散射域尺寸优选地(为了实现电池的良好性能)在大约1nm至大约40nm的范围内，其中最优选的域尺寸取决于复合材料的组成和微观结构、特定的电池设计和电池运行条件。在一些设计中，这种合适的域尺寸可以在大约1nm至大约5nm的范围内；在其它设计中，大约5nm至大约10nm；在另一些设计中，大约10nm至大约20nm；在另一些设计中，大约20nm至大约40nm。
图8示出了以下材料的PDF分析的说明性示例：(i)用于形成含碳电极复合材料的合适的碳(本示例中为合适的多孔碳)和(ii)包含硅基活性材料的两种含碳阳极复合材料。在一个说明性示例中，复合材料域尺寸为大约2.5nm(受Si域尺寸限制)。在另一个说明性示例中，域尺寸为大约3.5nm(受Si域尺寸的限制；相对于第一个示例，Si散射域尺寸的增加是由于合成/处理条件的偏差)。其他合适的处理条件可能进一步增加Si散射域尺寸(例如，在一些情况下高达5nm，或者在其他情况下高至10nm，或者在另一些情况下高达20nm，或者在另一些情况下甚至高达40nm)。
在完美晶体石墨的情况下，前3个碳配位球的实空间中心最大值分别为和第一配位球被定义为由到中心参考原子的实空间距离最短的原子定义的球。位于离中心参考原子更远的真实空间位置的原子将落入由其与中心原子的距离定义的第2、第3、直到第n个配位球。然而，如果碳的结构严重扭曲(例如，在一些多孔或结构化或部分无序的碳中)，或者如果sp2:sp3碳的比值发生显著变化，则这些键长或峰中心最大值可能会发生显著变化。对于完美的晶体石墨，第一配位球和第二配位球的实空间峰的高度之比应等于0.5。然而，无序的碳(例如，具有空位或非六方环)可能表现出更高的比值。在用于(或用在)含碳电极复合材料(例如，复合材料颗粒的形式)形成的合适的碳(例如，多孔碳)的一些设计中，同步加速器PDF峰在前3个配位球内的高度和它们的半峰全宽(FWHM)可以优选地(为了实现电池的良好性能)在一定的值范围内。在一些设计中，合适的碳(例如，作为合适的含碳电极复合材料的组分)中的第一配位球和第二配位球的实空间峰的高度之比可以优选地在大约0.700至大约0.590的范围内(在一些设计中，大约0.700至大约0.650；在其他设计中，大约0.650至大约0.620；在另一个示例中，大约0.620至大约0.590，取决于复合材料颗粒的化学性质、微观结构和电极运行条件)。这种同步加速器XRD测量和PDF分析可以对碳材料进行(例如，以选择合适的合成/材料条件)或对含碳复合材料(例如，具有硅基和/或含硅活性材料等)进行(例如，以检测复合材料中合适的碳的存在或保留)。
对于完全有序的晶体石墨，第一配位球和第二配位球的FWHM值之比应为1。在一些具有显著无序度的人造石墨样品中，这些值可以更小，例如在大约0.850至大约0.950的范围内。然而，在一些设计中，在合适的碳中，FWHM值的比值可以优选地甚至更小(这与有利于复合材料中碳性能的键长和无序的一定程度的变化有关，并且可能潜在地与各种畸变有关，例如空位、离元环等)。在一些设计中，合适的碳中的第一配位球和第二配位球的FWHM值之比可以优选地在大约0.700至大约0.850的范围内(在一些设计中，大约0.700至大约0.760；在其他设计中，大约0.760至大约0.810；在另一些设计中，大约0.810至大约0.830；在另一些设计中，大约0.830至大约0.850)，取决于复合电极颗粒活性材料和组成以及电极运行条件等因素。这种同步加速器XRD测量和PDF分析可以对碳材料进行(例如，以选择合适的合成/处理条件)或对含碳复合材料(例如，具有硅基和/或含硅活性材料等)进行(例如，以检测复合材料中合适碳的存在或保留)。
在完美晶体石墨的情况下，第一配位球和第三配位球的实空间峰的高度之比应为1。然而，在一些设计中，在合适的碳中，第一配位球和第三配位球的实空间峰的高度之比可以优选地更大(这可能与有利于复合材料中的碳性能的某些紊乱有关，并且可能潜在地与各种畸变有关，例如空位、离元环等)。在一些设计中，合适的碳中的第一配位球和第三配位球的实空间峰的高度之比应优选地在大约1.100至大约1.300的范围内(在一些设计中，大约1.100至大约1.150；在其他设计中，大约1.150至大约1.180；在另一些设计中，大约1.180至大约1.240；在另一些设计中，大约1.240至大约1.300)，取决于复合电极颗粒活性材料和组成以及电极运行条件等因素。这种同步加速器XRD测量和PDF分析可以对碳材料进行(例如，以选择合适的合成/处理条件)或对含碳复合材料(例如，具有硅基和/或含硅活性材料等)进行(例如，以检测复合材料中合适碳的存在或保留)。
对于完全有序的晶体石墨，第一配位球和第三配位球的FWHM值之比应为1。然而，在合适的碳中，FWHM值的比值可以优选地甚至更小(这与有利于复合材料中碳性能的键长和无序的一定程度的变化有关，并且可能潜在地与各种畸变有关，例如空位、离元环等)。在一些设计中，合适的碳中的第一配位球和第三配位球的FWHM值之比可以优选地在大约0.600至大约0.850的范围内(在一些设计中，大约0.60至大约0.700；在一些设计中，大约0.700至大约0.760；在其他设计中，大约0.760至大约0.810；在另一些设计中，大约0.810至大约0.830；在另一些设计中，大约0.830至大约0.850)，取决于复合电极颗粒活性材料和组成以及电极运行条件等因素。这种同步加速器XRD测量和PDF分析可以对碳材料进行(例如，以选择合适的合成/处理条件)或对含碳复合材料(例如，具有硅基和/或含硅活性材料等)进行(例如，以检测复合材料中合适碳的存在或保留)。
图9A示出了可用于形成合适的、高性能的含碳电极复合材料(例如，具有硅基和/或含硅活性材料)的合适的碳(例如，本实施例中的多孔碳)的结构特性的说明性示例。在这样的说明性示例中，合适的碳中第一配位球和第二配位球的实空间峰的高度之比为：0.660、0.625、0.596和0.595。该比值的值越低表示合适的碳的示例中的有序度越高。图9A顶部的插图示出了五元环、六元环和七元环。在六元环的情况下，示出了示意性地表示第二配位球和第三配位球的箭头线。应当理解，在五元环和七元环的情况下，第二和第三配位球(以及第一配位球和更高阶配位球)将被改变。
图9B示出了可用于形成合适的、高性能的含碳电极复合材料(例如，具有硅基和/或含硅活性材料)的合适的碳(例如，本实施例中的多孔碳)的结构特性的说明性示例。在这样的说明性示例中，合适的碳中第一配位球和第二配位球的FWHM值的比值为0.773、0.771、0.795、0.814和0.830。
图9C示出了可用于形成合适的、高性能的含碳电极复合材料(例如，具有硅基和/或含硅活性材料)的合适的碳(例如，本实施例中的多孔碳)的结构特性的示例性示例。在这样的说明性示例中，合适的碳中第一配位球和第三配位球的实空间峰的高度的比值为1.237、1.210、1.194和1.230。
图9D示出了可用于形成合适的、高性能的含碳电极复合材料(例如，具有硅基和/或含硅活性材料)的合适的碳(例如，本实施例中的多孔碳)的结构特性的说明性示例。在这样的说明性示例中，合适的碳中第一配位球和第二配位球的FWHM值的比值为0.657、0.625、0.650、0.695、0.839。
出乎意料的是，径向分布函数R(r)中第一配位球中C-C键的相对强度与C和活性材料之间的键(例如，在锂离子电池的硅基阳极的情况下为Si键，例如Si-C键)的相对强度的某些值可能与含碳和含活性材料的复合材料的性能相关。因此，可以优化用于形成这种含碳复合材料的处理条件。在晶体SiC中，第一原子-原子(Si-C)对位于大约处。在晶体石墨(和许多石墨碳，即使无序)中，第一碳原子-原子(C-C)对位于大约处，第二C-C键位于大约处。在晶体Si中，第一原子-原子(Si-Si)对键位于大约处，接近石墨碳中的第二C-C键。在包含碳(C)和硅的复合材料中，R(r)中相应峰的强度可用于性能优化。然而，第一Si-Si键距与第二C-C键距重叠。在包含Si和C的复合材料的一些设计中，R(r)中第一Si-C对键的强度与第一C-C对键的密度之比应优选地在大约0.050至大约1.000的范围内(在一些设计中，大约0.050至大约0.350；在其他设计中，大约0.350至大约0.700；在另一些设计中，大约0.700至大约1.000)。强度比过大(例如，在一些示例中基本上高于1.000，例如1.25或1.95)通常会导致电池的性能显著较差(例如，较低的容量、稳定性、速率性能等)。通常，较低的强度比值(减少Si-C键的形成)可能通常是优选的。然而，强度比过小(例如，基本上低于大约0.050)也可能降低性能的某些方面(例如，第一次循环效率、稳定性等)。虽然硅的第一配位球(在大约处)和石墨碳的第二配位球(在大约处)彼此旋绕，但是在包含Si和C的复合材料中该旋绕峰的实空间峰最大值的位置也可用于在合成/处理条件调整期间的性能优化。例如，在一些设计中，可能优选的是，该旋绕峰的最大值位置在大约至大约的范围内(在一些设计中，大约至大约在其他设计中，大约至大约在另一些设计中，大约至大约)。(第一Si-Si和第二C-C)旋绕峰的强度与第一C-C峰的强度之比也应优选地在一定范围内，以获得具有Si作为活性材料的碳基复合材料的最佳性能。在一些设计中，可能优选的是，这种强度的比值在大约1.500至大约6.500的范围内(在一些设计中，大约1.500至大约3.000；在其他设计中，大约3.000至大约4.500；在另一些设计中，大约4.500至大约6.500)。
图10示出了包含Si作为活性材料的说明性合适的含碳复合材料的G(r)的示例。在这些特定的示例中，R(r)中第一Si-C对键的强度与第一C-C对键强度的比值分别约为0.642和0.522(具有0.522的示例提供稍微优越的性能)。在这些特定的示例中，(第一Si-Si和第二C-C)旋绕峰的最大值位置分别在大约处和处(具有的示例提供了稍微优越的性能)。在这些特定示例中，(第一Si-Si和第二C-C)旋绕峰的强度与第一C-C峰的强度之比分别约为3.333和3.363(具有3.363峰强度比的示例提供稍微优越的性能)。
在一些设计中，含碳复合材料(例如复合材料颗粒)(为了各种性能特征)表现出在拉曼光谱研究中检测到的特定光谱特征可能是有利的。特别地，在一些设计中，在大多数复合材料颗粒(例如，大约50wt.％至大约100wt.％)的拉曼光谱中，碳D带与碳G带的强度比(ID/IG)(例如，使用在大约532nm的波长下工作的激光器测量的，并且例如在大约1000cm-1至大约2000cm-1的光谱范围内分析的—通过在该范围内进行线性背景减除后拟合两个高斯峰来进行)在大约0.7的ID/IG至大约2.7的ID/IG(在一些设计中，大约0.9至大约2.1)的范围内可能是有利的。注意，这些范围使用的是D峰与G峰的绝对强度比(通过使用高斯模型由两个G峰和两个D峰拟合光谱，并使用最高G峰和最高D峰的强度/高度获得)，而不是积分强度比(每个D峰和G峰下的面积)。然而，在一些设计中，D峰与G峰(对应的峰下的面积)(通过使用高斯模型由两个G峰和两个D峰拟合光谱，计算两个高斯模型G峰下的面积总和(IG total area)，计算两个高斯模型D峰下的面积总和(ID total area)，并计算这两个总和之比：ID total area/IG total area来获得)的积分强度比在大约0.7至大约2.7(在一些设计中，或者是4)的范围内可能是有利的。
在一些设计中，在大多数含碳复合材料颗粒的拉曼光谱中，碳G带的半峰全宽(FWHM)(例如，使用在大约532nm的波长下工作的激光器测量的，并且例如在大约1000cm-1至大约2000cm-1的光谱范围内分析的—通过在该范围内进行线性背景减除后拟合两个高斯峰来进行)在大约10cm-1至大约150cm-1(在一些设计中，大约50cm-1至大约100cm-1)的范围内可能是有利的。
在一些设计中，用于形成合适的含碳复合材料的碳源可包括但不限于：(i)各种含碳气体(例如，各种碳氢化合物(例如，C5H12、C5H10、C5H8、C6H6等)蒸汽；碳氢化合物气体(例如，CH4、C2H2、C2H4、C2H6、C3H6、C3H8、C3H4、C4H10、C4H8、C4H6等)等或它们的组合)；(ii)各种含碳液体(例如，单糖、二糖和多糖的溶液，如葡萄糖、果糖、半乳糖、核糖、脱氧核糖、蔗糖、乳糖、麦芽糖、淀粉、藻酸盐、直链淀粉、支链淀粉、糖原、木质素等)、原油、煤焦油沥青、石油沥青、生物沥青及它们的各种溶液、植物衍生油、丙烷、丁烷、乙烷，各种烯烃和许多其他液态烃)；以及(iii)各种含碳固体(例如，各种坚果壳(例如，椰子壳、杏壳、杏仁壳等)、各种果核(例如，橄榄核、樱桃核、杏核、桃核、鳄梨核等)、各种木材和木材废料(例如，锯末)、竹子、草/秸秆和(干)叶(例如，香蕉纤维、稻壳、玉米芯、海带等)，煤和各种糖以及含糖的天然化合物，包括单糖、二糖和多糖(葡萄糖、果糖、半乳糖、核糖、脱氧核糖、蔗糖、乳糖、麦芽糖、淀粉、阿拉伯胶、木质素、纤维素、甲壳素、海藻酸盐、直链淀粉、支链淀粉、糖原等)、各种人类废物、各种食品加工废物和食品废物、废纸产品、各种聚合物(例如，天然糖蛋白及其混合物、酚醛树脂和糠醛树脂，包括聚糠醇、人造丝、聚乙烯、聚丙烯、尼龙、聚氨酯、聚乳酸、聚乙交酯、聚酰胺、聚芳酰胺、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚丙烯腈、聚对苯撑乙烯、各种聚甲醛、各种乙烯基聚合物以及许多其他已知的碳聚合物前体))以及它们的各种组合，各种金属(例如，Mg、Al、Si、Zn、Sn、Sb或Ti等)或各种有机酸(例如，乳酸、乙酸、甲酸、柠檬酸、草酸、尿酸、苹果酸、酒石酸、羧酸等)的铵(NH3)盐或各种有机酸(例如，乳酸、乙酸、甲酸、柠檬酸、草酸、尿酸、苹果酸、酒石酸、羧酸)及它们的组合，以提供几个说明性示例。在一些设计中，由(例如，热)分解一些这样的碳前体或含碳前体(通过碳化)产生的无机残留物(例如，氧化物等)可以溶解在(例如，温和的)酸或碱中，或者在一些设计中，通过已知的方法(例如，通过氧化硅残留物的镁热还原，然后氧化镁的溶解或其他合适的方法)将其转化为活性材料(例如，Si)。
在一些设计中，可以通过首先生产多孔碳，然后用嵌入型或转化型(包括合金型)活性材料渗透孔来生产含碳复合材料颗粒。在一些设计中，这种渗透过程可以通过使用气相沉积技术(例如CVD，原子层沉积(ALD)等)或溶液渗透技术(包括溶胶-凝胶或水热合成或逐层沉积或电沉积或化学沉积或电泳沉积或盐渗透，然后在受控环境中进行溶剂蒸发和分解或转化等)或熔体渗透(例如，从熔体中渗透前体或前体的组分)或一种以上此类技术的各种组合(例如，前体(例如，无机或金属有机或有机金属等)盐从溶液相或气相或熔体中渗透，然后在受控的气体环境中退火或热处理-还原(例如，在H2或含氢气体如碳氢化合物气体或蒸汽等中)或氧化(例如，含O或F或Cl或S气体等)或中和(例如，N2或Ar或He气体或真空)，其中气态环境可以包括含有氟或氢或氧或硫或磷或锂或钠或钾或钙原子等的分子)。因此，在一些设计中，可以首先渗透前体，然后通过例如在合适的气体(或蒸气)环境下的热处理将其转化为合适的嵌入型或赝电容型活性材料。
在一些设计中，如前所述，附加脱壳(或孔隙堵塞)材料层可以至少部分地包封(或涂覆)活性材料、碳或整个复合材料颗粒。在复合材料形成过程中，这种工艺的最高热处理温度(例如，在受控环境中)可以根据复合材料的特性和嵌入型活性材料的组成(例如，其热稳定性、迁移率、与碳接触的反应性等)而变化，但是在一些设计中，可能在大约100℃至大约1100℃的范围内(有时大约300℃至800℃)。在一些设计中，可以在不同的气体环境中(例如，最初在含O或含F的环境中，然后在Ar或N2中)，在不同温度(例如，大约50℃至大约1100℃)或压力(例如，大约0.0001Torr至20000Torr；在一些设计中，接近大气压)下和/或在不同的持续时间(例如，大约0.0001sec至大约240h)实施一次以上的热处理，以调节材料合成(例如，用于形成具有主要位于碳孔隙内的所需活性颗粒尺寸以及具有所需相和活性材料颗粒化学计量等的复合材料)。
在一些设计中，含碳复合材料的合成可能包含混合碳粉(例如，膨胀碳、石墨烯、活性碳、炭黑、树枝状碳、碳纳米管等)与有机碳前体(例如淀粉、各种糖、纤维素和纤维素衍生的产物、海藻酸盐和海藻酸盐衍生的产物、沥青(例如中间相沥青、植物衍生的沥青、煤焦油沥青等)及其各种组分，煤、煤焦油、木质素、阿拉伯胶、各种其他多糖、天然糖蛋白及其混合物，酚醛树脂和糠醛树脂，包括聚(糠醇)、ayon、聚乙烯、聚丙烯腈、聚(对亚苯基亚乙烯基)、各种乙烯基聚合物、以及许多其他已知的碳前体)和活性材料(纳米)颗粒(例如，在形成硅基复合材料的情况下，硅或氧化硅或氮化物作为说明性示例)或活性材料前体(例如，氧化物和其他盐；包括盐溶液)(处于干燥状态或及其各种组分，煤、煤焦油、木质素、阿拉伯树胶、各种其他多糖、天然糖蛋白及其混合物，酚醛树脂和糠醛树脂，包括聚(糠醇)、ayon、聚乙烯、聚丙烯腈、聚(对亚苯基亚乙烯基)、各种乙烯基聚合物，以及许多其他已知的碳前体)和活性材料(纳米)颗粒(例如，硅或氧化硅或氮化硅，以形成硅基复合材料作为说明性为例的情形下)或活性材料前体(例如，氧化物和其他盐，包括盐溶液)(处于干燥状态或处于溶液/悬浮液中)，并将这种混合物碳化以获得含碳复合材料。在一些设计中，这种混合物可以仅包括有机碳前体(例如聚合物)和活性材料(或活性材料前体)(不具有碳颗粒)。在一个示例中，碳化(热解)或随后的(例如，喷涂或颗粒形成)的热处理的温度可能根据活性材料成分而变化，并且可能在大约300℃至大约1200℃的范围内(在一些设计中，大约450℃至大约1000℃)。在一些设计中，更高的温度可能导致活性材料或活性材料与形成碳的碳化物和其他不理想的成分的不理想的反应。在一些设计中，较低的温度可能会限制所生产的复合材料的速率性能和容量。
在一些设计中，利用喷雾干燥技术或喷雾热解技术作为复合材料合成的至少一个阶段可能是有利的。在一些设计中，在复合材料合成的至少一个阶段期间利用水热(或溶剂热)处理可能是有利的(例如，在相对较低的温度下诱导前体的氧化或结晶，而不燃烧/过度氧化碳等)。在一些设计中，在受控环境(例如，在低温下(例如，从大约室温到大约350℃至400℃)的反应性环境如含氧或含氟环境，或在较高温度下(例如，从大约400℃到大约600℃至1200℃的惰性环境，取决于与碳接触的活性材料的特定化学性质及其稳定性)或两者)中将水热处理与热处理结合使用可能是有利的。
在一些设计中，由此产生的碳/活性材料复合材料颗粒可以至少部分地研磨以产生所需的粒度分布。
在一些设计中，由此产生的碳/活性材料复合材料颗粒可以进一步(至少部分地)封闭在功能性脱壳(或孔隙堵塞)层中(例如，以增强电导率或增强离子电导率或增强电解质的润湿性或防止电解质和活性材料之间的不理想的相互作用或用于其他有利目的)。在一些设计中，脱壳材料层可以优先涂覆活性材料或碳壁(例如，通过在碳表面上相对于活性材料具有不同的润湿或不同的成核时间)。在一些设计中，功能性脱壳层的体积分数可以在复合材料颗粒体积的大约0.001vol.％至大约20vol.％的范围内。在一些设计中，就其离子存储能力而言，功能性脱壳材料层也可以充当“活性”材料(例如，当以单位质量容量mAh/g或单位体积容量mAh/cc表示时，表现出活性材料的大约0.1％至大约75％的容量)。在一些设计中，可以通过使用气相沉积技术(例如CVD、ALD等)、电化学沉积、电沉积、无电沉积、电泳沉积、逐层沉积或各种其他基于溶液的沉积技术或溶液和气相沉积的组合来沉积这种脱壳材料层。在一些设计中，在脱壳材料沉积之后，复合材料可以在合适的气体环境(例如，惰性气体，例如N2、Ar或He等)或真空中(例如，在大约100℃至大约1000℃的温度下)进行热处理，以增强复合材料的特性。在一些设计中，脱壳材料层的平均厚度可以根据这种层的颗粒尺寸、离子和电导率和/或其他特性而变化。在一些设计中，脱壳材料层的合适厚度(例如，平均厚度)可以在大约0.2nm至大约200nm的范围内，尽管在一些应用中也可以接受更大的厚度(尽管可能以减小电极的体积容量或减小电极孔隙率为代价)。在一些设计中，脱壳材料层可以包括碳(C)(例如，在一些设计中，主要是导电的sp2键合碳，如石墨或石墨碳或涡轮层碳或大多数无定形碳)。在一些设计中，包括溶剂或各种烃(例如，C5H12、C5H10、C5H8、C6H6等)蒸汽的各种碳原子可以用作碳沉积的前体。在一些设计中，碳氢化合物气体(例如CH4、C2H2、C2H4、C2H6、C3H6、C3H8、C3H4、C4H10、C4H8、C4H6等)或它们的组合可以有利地用作碳沉积的前体。在一些设计中，粘弹性聚合物(包括生物衍生的聚合物，如沥青)可以用作碳层形成的前体。在一些设计中，沥青可能来源于石油、煤焦油、植物(包括木材)。在一些设计中，脱壳材料层可以是另外两种材料的复合材料。在一些设计中，脱壳材料可以包括片状颗粒。在一些设计中，脱壳材料可以包括以下元素中的一种或多种：过渡金属、碱金属或碱土金属(例如铁(Fe)、锰(Mn)、铜(Cu)、钇(Y)、锆(Zr)、铌(Nb)、钼(Mo)、铬(Cr)、锂(Li)、钠(Na)、镁(Mg)、钾(K)、钙(Ca)、锶(Sr)、铯(Cs)、钡(Ba)等)，镧或镧系元素(La、Ce、Gd、Nd、Eu等)、铍(Be)、铝(Al)、硅(Si)、镓(Ga)、锗(Ge)、磷(P)、砷(As)、锡(Sn)、铋(Bi)、铅(Pb)、铟(In)、镉(Cd)、锌(Zn)、氟(F)、碘(I)、氧(O)、氮(N)、硫(S)、硒(Se)、碲(Te)、氢(H)和碳(C)。在一些设计中，脱壳材料层可以包括聚合物。在一些设计中，脱壳材料层中使用的聚合物可以表现出高的电导率和/或离子电导率(例如，在大约10-7S/cm至大约10+4S/cm的范围内)。在一些设计中，脱壳材料层中的聚合物层可以至少部分地碳化。在一些设计中，脱壳材料层可以包括玻璃或陶瓷层。在一些设计中，玻璃或陶瓷层可以表现出高的电导率和/或离子电导率(例如，在大约10-7S/cm至大约10+4S/cm的范围内)。在一些设计中，脱壳材料层可以包括金属或金属合金。
在一些设计中，合适的多孔碳的形成可以包括合适的有机前体的碳化(例如，通过热退火或通过水热处理或通过其他方式)，随后是无机残留物的化学或物理活化和/或溶解或转化。在一些设计中，由于高的碳转化效率、氧在材料中的均匀分布等有利特征，相对于其他碳化技术，形成所谓的水热炭(通过烃前体的水热处理产生的碳)可能是有利的。水热炭前体的合适的示例包括但不限于各种坚果壳(例如，椰子壳、杏壳、杏仁壳等)、各种果核(例如，橄榄核、樱桃核、杏核、桃核、鳄梨核等)、各种木材和木材废物(例如，锯末)、竹子、草/秸秆和(干)叶(例如，香蕉纤维、稻壳、玉米芯、海带等)、各种人类排泄物、各种食品加工废物和食品废物、废纸制品、煤和煤焦油沥青，石油沥青、原油、各种糖类，包括单糖、二糖和多糖(葡萄糖、果糖、半乳糖、核糖、脱氧核糖、蔗糖、乳糖、麦芽糖、淀粉、木质素、纤维素、直链淀粉、支链淀粉、糖原以及其他合适的前体)。在一些设计中，水热炭可以在(例如，第一次)活化之前在惰性环境中退火(例如，在真空或N2或氩气或氦气中)。合适的温度可以在大约500℃至大约2000℃的范围内，取决于前体和活化后所需的孔隙率。在一些设计中，在低于大约500℃的温度下进行热处理可能对活化几乎没有影响，并且可能无法去除(所需的)量的杂质(例如作为流出物)。在一些设计中，在高于大约2000℃的温度下进行热处理对获得高纯度材料非常有效，但可能会妨碍获得高BET SSA和在活化后保留(有时是理想的)小孔隙。
在一些设计中，使用所谓的物理活化技术(例如在CO2或H2O或两者流中活化等)来诱导附加孔隙并增加由碳化产生的碳的孔隙体积和表面积可能是有利的。合适的活化温度可以根据碳的类型和预处理历史而变化。然而，例如，合适的温度可能在大约700℃至大约1300℃的范围内(在一些设计中，大约800℃至大约1150℃)。在一个示例中，高于大约1300℃的温度可能会使活化过程很难控制到所需的均匀性，并还可能在碳中引发不理想的孔径分布。在另一个示例中，低于大约700℃的温度可能会使活化过程过于缓慢，并且可能无法在生产的活性炭中实现所需的孔径和表面积特征。
在一些设计中，合适的多孔碳的形成(例如，当获得更大的孔体积时)可能涉及在碳化和活化之前使用牺牲模板材料。
在一些设计中，在活化之前，形成所谓的水热炭(通过碳氢化合物前体的水热处理产生的碳，包括各种生物材料，如贝壳、木材废料等)可能是有利的。
在一些设计中，碳前体可以在活化之前在惰性环境中退火(例如，在真空中或在N2或氩气或氦气等中)。在一些设计中，合适的温度可能在大约500℃至大约2800℃的范围内(在一些设计中，大约500℃至大约800℃；在其他设计中，大约800℃至大约1200℃；在另一些设计中，大约1200℃至大约1600℃；在另一些设计中，大约1600℃至大约2000℃；在另一些设计中，大约2000℃至大约2800℃)，取决于前体和活化后所需的孔隙率。在一些设计中，在低于大约500℃的温度下进行热处理对活化的影响可能太小，并且可能无法去除(有时是所需的)量的杂质(例如作为流出物)。在一些设计中，在高于大约2800℃的温度下进行热处理对获得高纯度材料非常有效，但可能会妨碍获得高BET SSA和在活化后形成(有时是理想的)小孔隙。
在一些设计中，可以使用化学活化来代替物理活化或作为物理活化的补充。合适的化学活化剂的示例包括但不限于KOH、NaOH、ZnCl2、H3PO4、K2CO3或H2SO4。在一些设计中，碳化阶段与化学活化同时进行。在其他设计中，碳化前体后，获得的碳然后可以与化学活化剂混合，热处理以进行活化，然后纯化。
在一些设计中(例如，为了最大化速率性能或电池稳定性)，多孔碳可以在活化后在惰性环境中(例如，在真空中或在N2或Ar或He气体中等)退火。退火过程可以提供额外的纯化，可以提高碳的电导率，可以提高碳的机械特性，可以减少成核点的数量(用于活性材料的沉积)，并且可以导致电池中自放电和其他性能益处(例如，更好的速率、更好的稳定性等)的降低。在一些设计中，合适的温度可能在大约800℃至大约2800℃的范围内(在一些设计中，大约800℃至大约1200℃；在另一些设计中，大约1200℃至大约1400℃；在另一些设计中，大约1400℃至1800℃；在另一些设计中，大约1800℃至大约2800℃)，取决于前体和活化后所需的孔隙率。在一些设计中，在低于大约800℃的温度下进行热处理可能对活性材料渗入多孔结构中或活性材料与碳的结合或碳的导电性或纯度影响太小。在一些设计中，在高于大约2800℃的温度下进行热处理可能会阻止获得高BET SSA，并在活化后诱导过多的孔隙闭合。
在一些设计中，多孔碳可以被退火和活化不止一次(例如，两次、三次或更多次)，以便获得用于含碳电极复合材料的最理想的特征。在一些设计中，在不同的活化程序之前，可以有意地使用不同的热处理(退火)温度。
在一些设计中，包含转化型(包括合金型或金属型)活性材料或嵌入型或赝电容型活性材料的电极以某些方式制备或包含某些导电或其他添加剂可能是有利的。
在一些设计中，在包括含碳复合电极材料的电极中使用纳米颗粒(例如，炭黑，包括将碳颗粒连接成较大团聚体的那些纳米颗粒)或一维(1D)导电添加剂(例如，单壁碳纳米管、双壁碳纳管、多壁碳纳米管、碳(纳米)纤维、兼容的金属纳米纤维、纳米管和纳米线(例如，铜、镍、钛、铁纳米线/纳米纤维、铝纳米线/纳纤维、镍纳米线/纳米纤维等)或它们的组合可能是有利的。
在一些设计中，通过一些机制将导电添加剂附着到(纳米)复合电极颗粒上可能是有利的。在一个示例中，导电添加剂(例如，碳纳米管或石墨烯或金属纳米颗粒或金属纳米线)可以直接位于电极颗粒的表面上(例如，通过CVD或通过溶液化学路线)。在另一个示例中，通过使每个(或大多数)颗粒的表面带电并通过在电极颗粒上使用与导电添加剂颗粒相反的电荷，可以将导电颗粒(各种形状和尺寸)牢固地附着到电极颗粒的表面。在又一示例中，可以使用有机(例如，聚合物)粘合剂并通过碳化粘合剂将导电颗粒附着到电极颗粒的表面，从而在导电添加剂和电极颗粒之间形成导电碳夹层(例如，其有效地充当导电胶)。在又一示例中，可以在导电添加剂颗粒和活性电极颗粒的混合物上CVD沉积碳层，从而优选地在电极颗粒和导电添加剂之间的接触点处沉积碳。在一个示例中，CVD碳层可以类似地充当导电胶，以将导电添加剂牢固地附着到电极颗粒上。
在一些设计中，浆料组分的最佳wt.％，以非活性组分的质量与复合电极颗粒的外表面积的比值给出，可以表现出大约1m2活性/g非活性至大约5000m2活性/g非活性(例如，大约5m2活性/g非活性至大约200m2活性/g非活性)的值。在一些设计中，特定电极组合物的浆料组分的最佳wt.％可取决于活性颗粒的尺寸、导电添加剂的类型、导电添加剂表面化学性质、活性颗粒表面化学性质，颗粒密度，循环过程中的体积变化，粘合剂的类型和分子量，电极的厚度，电极的密度和/或其它参数。
在一些应用中，为了增强它们的接触面积和接触强度并实现更均匀的混合，在导电添加剂和(复合材料)电极颗粒的表面上感应相反的电荷可能是有利的。例如，可以在复合材料颗粒的表面上引入正电荷，并且可以在导电添加剂的表面上引入负电荷。在另一个示例中，可以在复合材料颗粒的表面上引入负电荷，并且可以在导电添加剂的表面上引入正电荷。在一些应用中，在电极干燥期间或之后，在导电添加剂和电极颗粒之间引发化学反应可能是有利的。
在一些设计中，使用一种以上类型的导电添加剂(例如，具有不同的尺寸、纵横比或形态)以获得最佳性能可能是有利的。在一些设计中，将一种类型的导电添加剂化学地结合到电极颗粒的表面可能是更有利的。在这种情况下，例如，可以显著降低或甚至完全避免保持电极颗粒/导电添加剂界面稳定性所需的不溶胀的要求。在一个示例中，短的(例如，大约0.01μm至大约10μm)碳纳米纤维、碳纳米管或石墨烯/石墨带可以从电极颗粒的表面生长(例如，通过使用催化剂辅助的化学气相沉积、CVD或其他机制)。在另一个示例中，具有一个电荷的导电碳添加剂颗粒(例如炭黑、碳纳米管等)和具有相反电荷的电极颗粒的混合物可以另外与小的牺牲粘合剂含量混合，然后碳化。在一些设计中，碳化的粘合剂可以将一些碳添加剂牢固且永久地附着到电极颗粒的表面。在一个示例中，这种电极颗粒/碳添加剂复合材料可以在具有各种合适的粘合剂和附加的导电添加剂的浆料中使用，以形成(或铸造)在循环过程中经历适度体积变化的更稳定的电极(例如，在本公开的一个或多个实施例的背景下适用)。
在一些应用中，使用具有不同表面电荷或不同表面化学性质的两种或多种导电添加剂可能是有利的。特别地，在一些设计中，当一种类型的添加剂对电极颗粒表现出更高的亲和性时，可以选择这样的添加剂以在电极颗粒周围形成均匀的涂层。在一些设计中，也可以选择这样的添加剂以在电极组装或浆料制备的某个阶段与电极颗粒形成化学键。作为示例，第二添加剂可以以比第一添加剂高得多的比例掺入粘合剂中，并因此被优化以形成产生稳定电极的坚固且均匀的粘合剂/添加剂(纳米)复合材料。
在一些应用中，可以选择两种或多种导电添加剂以实现不同的功能。在一个示例中，可以选择一种类型的添加剂(例如，具有更大尺寸或更高导电性，例如碳纳米纤维、其他导电纳米纤维、长(例如，长度在大约10μm以上)碳纳米管、线性尺寸超过大约5μm至10μm的石墨或石墨烯薄片、其他导电薄片、金属纳米线等)来在整个电极内提供更高的电导率，而可以选择第二种类型的导电添加剂(例如，炭黑和其他导电纳米颗粒、较短(例如，平均长度为大约0.25μm至10μm)的碳纳米管或导电纳米线或(例如，短切的)导电纳米纤维、较小的石墨烯或石墨薄片、较短的石墨带等)来确保每个单独的电极颗粒有效地电连接到多个相邻的电极颗粒和第一种类型的添加剂，从而形成导致电极材料的高容量利用率的有效导电网络。在另一个示例中，可以选择一种类型的添加剂来执行多种功能(例如，提高电极的电导率和机械稳定性，或者提高电极的电导率并提供更快的离子通路(例如，如果它是多孔的或者如果它防止电极孔隙闭合))。在一些设计中，一种类型的导电添加剂也可以有助于在浆料混合期间更好地分散第二种类型。特别地，在一些设计中，在同一浆料中使用以下类型的导电添加剂中两种的混合物可能是有利的：(i)各种类型的单壁碳纳米管(SWCNT)(具有或不具有表面涂层)；(ii)各种类型的双壁碳纳米管(DWCNT)、三壁碳纳米管(TWCNT)和其他类型的多壁碳纳米管(MWCNT)(具有或不具有表面涂层)；(iii)各种类型的炭黑(包括在1000℃以上在惰性环境中退火的炭黑)；(iv)各种类型的碳纤维(包括在1000℃以上在惰性环境中退火的碳纤维)；(v)各种类型的碳纳米纤维；(vi)各种类型的金属纳米线(不具有或具有保护性或功能性表面涂层)(例如，用于锂离子电池中的低电位阳极的Cu、Fe、Ti或Ni纳米线，例如含硅阳极；用于锂离子电池中的阴极或高压阳极的Al纳米线，或用于各种水系电池的其他纳米线(例如，Ni或Ti纳米线)等)；(vii)各种类型的碳涂覆或金属(例如，Cu、Fe、Ni、Ti或Al等)涂覆的陶瓷纳米线或纤维(例如，Al2O3纳米线或光纤)；(viii)各种类型的碳洋葱；(ix)各种类型的石墨带(包括金属涂覆的石墨带)；(x)各种类型的金属(例如，Cu、Fe、Ni、Ti或Al等)纳米颗粒(具有或不具有保护性或功能性表面层的涂层)；以及(xi)各种类型的金属(例如，Cu、Fe、Ni、Ti或Al等)(纳米)薄片(具有或不具有由保护性或功能性表面层构成的涂层)等等。在一些设计中，可以单独优化每种类型的这种添加剂的表面化学性质，以获得电池的最佳性能。
在一些应用中，将电极内所有导电添加剂颗粒的总体积分数限制在小于大约5vol.％(甚至更优选地低于大约2vol.％)可能是有利的。在一些设计中，按质量计，如果仅使用碳材料作为导电添加剂，则电极内的所有导电添加剂颗粒的分数可以优选地小于大约7vol.％(例如，甚至更优选地低于大约3vol.％)，并且如果一些导电添加剂包括合适的金属，则可以小于大约10vol.％(例如，甚至更更优选低于大约5vol.％)。在一个示例中，较高体积分数的导电添加剂可降低电极的离子传输和体积容量，并可增加不理想的副反应的程度。在另一个示例中，较高重量(质量)分数的导电添加剂可降低电极的比容量。
在上面的详细描述中，可以看出不同的特征在示例中被分组在一起。这种公共方式不应被理解为示例条款具有比每个条款中明确提及的更多特征的意图。相反，本公开的各个方面可以包括少于所公开的单个示例条款的所有特征。因此，以下条款应被视为包含在说明书中，其中每个条款本身可以作为单独的示例。虽然每个从属条款在条款中可以指与其他条款之一的特定组合，但是该从属条款的方面不限于该特定组合。应当，其他示例条款还可以包括从属条款方面与任何其他从属条款或独立条款的主题的组合，或者任何特征与其他从属条款和独立条款的组合。本文公开的各种方面明确包括这些组合，除非明确表达或可以容易地推断出特定组合不是有意的(例如，矛盾的方面，例如将元件定义为电绝缘体和电导体)。此外，条款的各方面也可以包含在任何其他独立条款中，即使该条款不直接依赖于独立条款。
在以下编号条款中描述了实施示例：
第1条：一种锂离子电池阳极组合物，包括：包含碳(C)的多孔复合材料颗粒和包含硅(Si)的活性材料，其中所述碳的特征在于根据对多孔复合材料颗粒进行同步加速器x射线衍射测量所获得的原子对分布函数G(r)估计的域尺寸(r)，范围为大约(1nm)至大约(6nm)。
第2条：根据第1条所述的锂离子电池阳极组合物，其中，所述碳的特征在于以下一个或多个：(1)域尺寸的范围在大约至大约之间，(2)域尺寸的范围在大约至大约之间，(3)域尺寸的范围在大约至大约之间的域尺寸，以及(4)域尺寸的范围在大约至大约之间的域尺寸，并且其中，所述域尺寸是根据所述原子对分布函数G(r)估计的。
第3条：根据第1条至第2条中任一项所述的锂离子电池阳极组合物，其中，所述碳包括多孔碳。
第4条：根据第1条至第3条中任一项所述的锂离子电池阳极组合物，其中，G(r＝r1)是在碳的第一配位球的实空间位置处的原子对分布函数的值，其中，G(r＝r2)是在碳的第二配位球的实空间位置处的原子对分布函数的值，并且其中，比值G(r＝r1)/G(r＝r2)在大约0.700至大约0.590的范围内。
第5条：根据第1条至第4条中任一项所比值W述的锂离子电池阳极组合物，其中，W(r＝r1)是在碳的第一配位球的实空间位置处的原子对分布函数的半峰全宽值，其中，W(r＝r2)是在碳的第二配位球的实空间位置处的原子对分布函数的半峰全宽值，并且其中，(r＝r1)/W(r＝r2)在大约0.700至大约0.850的范围内。
第6条：根据第1条至第5条中任一项所述的锂离子电池阳极组合物，其中，G(r＝r1)是在碳的第一配位球的实空间位置处的原子对分布函数的值，其中，G(r＝r3)是在碳的第三配位球的实空间位置处的原子对分布函数的值，并且其中比值G(r＝r1)/G(r＝r3)在大约1.100至大约1.300的范围内。
第7条：根据第1条至第6条中任一项所述的锂离子电池阳极组合物，其中，W(r＝r1)是在碳的第一配位球的实空间位置处的原子对分布函数的半峰全宽值，其中，W(r＝r3)是在碳的第三配位球的实空间位置处的原子对分布函数的半峰全宽值，并且其中，比值W(r＝r1)/W(r＝r3)在大约0.600至大约0.850的范围内。
第8条：根据第1条至第7条中任一项所述的锂离子电池阳极组合物，其中，包含所述阳极组合物的阳极表现出大约2mAh/cm2至大约16mAh/cm2范围内的面积容量负载。
第9条：根据第1条至第8条中任一项所述的锂离子电池阳极组合物，其中，所述阳极的大约10％至大约100％的面积容量负载由复合材料颗粒提供，所述复合材料颗粒分别构造成所述多孔复合材料颗粒。
第10条：根据第1条至第9条中任一项所述的锂离子电池阳极组合物，其中，所述复合材料颗粒平均表现出大约5:1至大约1:5范围内的硅(Si)与碳(C)的重量比。
第11条：根据第1条至第10条中任一项所述的锂离子电池阳极组合物，其中，所述多孔复合材料颗粒的特征在于根据所述原子对分布函数G(r)估计的平均散射域尺寸(r)，范围为大约1nm至大约40nm。
第12条：根据第1条至第11条中任一项所述的锂离子电池阳极组合物，其中，所述多孔复合材料颗粒的特征在于平均散射域尺寸(r)在大约1nm至大约10nm的范围内。
第13条：根据第1条至第12条中任一项所述的锂离子电池阳极组合物，其中，所述多孔复合材料颗粒平均包含小于大约1wt.％的氢(H)、小于大约5wt.％的氮(N)和小于大约2wt.％的氧(O)。
第14条：根据第1条至第13条中任一项所述的锂离子电池阳极组合物，其中，在氮气(N2)中在1050℃下加热2h时，所述多孔复合材料颗粒平均表现出大约1.5wt.％至大约25wt.％的氮(N)吸收率，如对包含多孔复合材料颗粒的粉末所测量。
第15条：根据第1条至第14条中任一项所述的锂离子电池阳极组合物，其中，当在氮气(N2)中在850℃下加热2h时，所述多孔复合材料颗粒表现出大约0.5wt.％至大约10wt.％的氮(N)平均吸收率，如对包含多孔复合材料颗粒的粉末所测量。
第16条：根据第1条至第15条中任一项所述的锂离子电池阳极组合物，其中，当在氮气(N2)或氩气(Ar)中在大约750℃至大约950℃的温度范围内加热2h或更长时间时，所述多孔复合材料颗粒形成大约1wt.％至大约100wt.％的碳化硅(SiC)，如通过X射线衍射(XRD)或傅立叶变换红外光谱(FTIR)检测到的。
第17条：根据第1条至第16条中任一项所述的锂离子电池阳极组合物，其中，所述多孔复合材料颗粒表现出大约1m2/g至大约40m2/g范围内的平均Brunauer–Emmett–Teller(BET)比表面积，如使用氮吸附等温线对包含多孔复合材料颗粒的粉末所测量。
第18条：根据第1条至第17条中任一项所述的锂离子电池阳极组合物，其中，所述多孔复合材料颗粒表现出大约0.9g/cm3至大约2.2g/cm3范围内的平均密度，如使用氮或氩比重法对包含多孔复合材料颗粒的粉末所测量。
第19条：根据第1条至第18条中任一项所述的锂离子电池阳极组合物，其中，所述多孔复合材料颗粒表现出大约0.2μm至大约20μm范围内的体积平均粒径，如使用扫描电子显微镜(SEM)图像分析或颗粒散射技术队包含多孔复合材料颗粒的粉末所测量。
第20条：根据第1条至第19条中任一项所述的锂离子电池阳极组合物，其中，所述多孔复合材料颗粒的拉曼光谱表现出碳D峰和G峰，其中D峰和G峰的平均强度比(ID/IG)在大约0.7至大约2.7的范围内。
第21条：一种锂离子电池，包括：包含第1条至第20条中任一项所述的锂离子电池阳极组合物的阳极、与阳极电隔离的阴极、以及将阳极和阴极以离子方式耦合的电解质。
第22条：根据第21条所述的锂离子电池，其中，电池容量的范围从大约0.2Ah到大约400Ah。
第23条：根据第21条至第22条中任一项所述的锂离子电池，其中，R(r＝rSi-C)是在多孔复合材料颗粒中Si-C对的第一配位球的实空间位置处的径向分布函数R(r)的值，其中R(r＝rC-C)是在多孔复合材料颗粒中C-C对的第一配位球的实空间位置处的径向分布函数R(r)的值，其中径向分布函数R(r)和原子对分布函数通过R(r)＝G(r)r+4πr2ρ0相关，ρ0是与散射体的数量密度相关的常数，并且其中比值R(r＝rSi-C)/R(r＝rC-C)在大约0.050至大约1.000的范围内。
第24条：一种用于制备用于锂离子电池的阳极组合物的碳材料，其中，所述碳材料的特征在于根据对所述碳材料的进行同步加速器x射线衍射测量所获得的原子对分布函数G(r)估计的域尺寸(r)，范围为大约(1nm)至大约(6nm)。
第25条：根据第24条所述的碳材料，其中，所述域尺寸(r)对应于以下其中一个：(1)范围在大约至大约之间的第一域尺寸，(2)范围在大约至大约之间的第二域尺寸，(3)范围在大约至大约之间的第三域尺寸，或(4)范围在大约至大约之间的第四域尺寸。
第26条：根据第24条至第25条中任一项所述的碳材料，其中，所述碳材料包括多孔碳。
第27条：根据第24条至第26条中任一项所述的碳材料，其中，G(r＝r1)是在碳材料的第一配位球的实空间位置处的原子对分布函数的值，其中，G(r＝r2)是在碳材料的第二配位球的实空间位置处的原子对分布函数的值，并且其中，比值G(r＝r1)/G(r＝r2)在大约0.700至大约0.590的范围内。
第28条：根据第24条至第27条中任一项所述的碳材料，其中，W(r＝r1)是在碳材料的第一配位球的实空间位置处的原子对分布函数的半峰全宽值，其中，W(r＝r2)是在碳材料的第二配位球的实空间位置处的原子对分布函数的半峰全宽值，并且其中，比值W(r＝r1)/W(r＝r2)在大约0.700至大约0.850的范围内。
第29条：根据第24条至第28条中任一项所述的碳材料，其中，G(r＝r1)是在碳材料的第一配位球的实空间位置处的原子对分布函数的值，其中，G(r＝r3)是在碳材料的第三配位球的实空间位置处的原子对分布函数的值，并且其中，比值G(r＝r1)/G(r＝r3)在大约1.100至大约1.300的范围内。
第30条：根据第24条至第29条中任一项所述的碳材料，其中，W(r＝r1)是在碳材料的第一配位球的实空间位置处的原子对分布函数的半峰全宽值，其中，W(r＝r3)是在碳材料的第三配位球的实空间位置处的原子对分布函数的半峰全宽值，并且其中，比值W(r＝r1)/W(r＝r3)在大约0.600至大约0.850的范围内。
提供以上描述是为了使本领域的任何技术人员都能够实现或使用本发明的实施例。然而，应当理解，本发明不限于本文公开的特定配方、工艺步骤和材料，因为对这些实施例的多种修改对于本领域技术人员来说是显而易见的。也就是说，在不脱离本发明的精神或范围的情况下，本文定义的一般原理可以应用于其他实施例。

Claims (30)

1.一种锂离子电池阳极组合物，包括：
包含碳(C)的多孔复合材料颗粒和包含硅(Si)的活性材料，
其中所述碳的特征在于根据对所述多孔复合材料颗粒进行同步加速器x射线衍射测量所获得的原子对分布函数G(r)估计的域尺寸(r)，范围为大约(1nm)至大约(6nm)。
2.根据权利要求1所述的锂离子电池阳极组合物，
其中，所述碳的特征在于以下一个或多个：(1)域尺寸的范围在大约至大约之间，(2)域尺寸的范围在大约至大约之间，(3)域尺寸的范围在大约至大约之间，以及(4)域尺寸的范围在大约至大约之间；
并且其中，所述域尺寸是根据所述原子对分布函数G(r)估计的。
3.根据权利要求1所述的锂离子电池阳极组合物，其中，所述碳包括多孔碳。
4.根据权利要求1所述的锂离子电池阳极组合物，
其中，G(r＝r1)是在所述碳的第一配位球的实空间位置处的原子对分布函数的值，
其中，G(r＝r2)是在所述碳的第二配位球的实空间位置处的原子对分布函数的值，
并且其中，比值G(r＝r1)/G(r＝r2)在大约0.700至大约0.590的范围内。
5.根据权利要求1所述的锂离子电池阳极组合物，
其中，W(r＝r1)是在所述碳的第一配位球的实空间位置处的原子对分布函数的半峰全宽值，
其中，W(r＝r2)是在所述碳的第二配位球的实空间位置处的原子对分布函数的半峰全宽值，
并且其中，比值W(r＝r1)/W(r＝r2)在大约0.700至大约0.850的范围内。
6.根据权利要求1所述的锂离子电池阳极组合物，
其中，G(r＝r1)是在所述碳的第一配位球的实空间位置处的原子对分布函数的值，
其中，G(r＝r3)是在所述碳的第三配位球的实空间位置处的原子对分布函数的值，
并且其中比值G(r＝r1)/G(r＝r3)在大约1.100至大约1.300的范围内。
7.根据权利要求1所述的锂离子电池阳极组合物，
其中，W(r＝r1)是在所述碳的第一配位球的实空间位置处的原子对分布函数的半峰全宽值，
其中，W(r＝r3)是在所述碳的第三配位球的实空间位置处的原子对分布函数的半峰全宽值，
并且其中，比值W(r＝r1)/W(r＝r3)在大约0.600至大约0.850的范围内。
8.根据权利要求1所述的锂离子电池阳极组合物，其中，包含所述阳极组合物的阳极表现出大约2mAh/cm2至大约16mAh/cm2范围内的面积容量负载。
9.根据权利要求8所述的锂离子电池阳极组合物，其中，所述阳极的大约10％至大约100％的面积容量负载由复合材料颗粒提供，所述复合材料颗粒分别构造成所述多孔复合材料颗粒。
10.根据权利要求8所述的锂离子电池阳极组合物，其中，所述复合材料颗粒平均表现出大约5:1至大约1:5范围内的硅(Si)与碳(C)的重量比。
11.根据权利要求1所述的锂离子电池阳极组合物，其中，所述多孔复合材料颗粒的特征在于根据所述原子对分布函数G(r)估计的平均散射域尺寸(r)，范围为大约1nm至大约40nm。
12.根据权利要求11所述的锂离子电池阳极组合物，其中，所述多孔复合材料颗粒的特征在于所述平均散射域尺寸(r)在大约1nm至大约10nm的范围内。
13.根据权利要求1所述的锂离子电池阳极组合物，其中，所述多孔复合材料颗粒平均包含小于大约1wt.％的氢(H)、小于大约5wt.％的氮(N)和小于大约2wt.％的氧(O)。
14.根据权利要求1所述的锂离子电池阳极组合物，其中，在氮气(N2)中在1050℃下加热2h时，所述多孔复合材料颗粒平均表现出大约1.5wt.％至大约25wt.％的氮(N)吸收率，如对包含所述多孔复合材料颗粒的粉末所测量。
15.根据权利要求1所述的锂离子电池阳极组合物，其中，在氮气(N2)中在850℃下加热2h时，所述多孔复合材料颗粒表现出大约0.5wt.％至大约10wt.％的氮(N)平均吸收率，如对包含所述多孔复合材料颗粒的粉末所测量。
16.根据权利要求1所述的锂离子电池阳极组合物，其中，在氮气(N2)或氩气(Ar)中在大约750℃至大约950℃的温度范围内加热2h或更长时间时，所述多孔复合材料颗粒形成大约1wt.％至大约100wt.％的碳化硅(SiC)，如通过X射线衍射(XRD)或傅立叶变换红外光谱(FTIR)检测到的。
17.根据权利要求1所述的锂离子电池阳极组合物，其中，所述多孔复合材料颗粒表现出大约1m2/g至大约40m2/g范围内的平均Brunauer–Emmett–Teller(BET)比表面积，如使用氮吸附等温线对包含所述多孔复合材料颗粒的粉末所测量。
18.根据权利要求1所述的锂离子电池阳极组合物，其中，所述多孔复合材料颗粒表现出大约0.9g/cm3至大约2.2g/cm3范围内的平均密度，如使用氮或氩比重法对包含所述多孔复合材料颗粒的粉末所测量。
19.根据权利要求1所述的锂离子电池阳极组合物，其中，所述多孔复合材料颗粒表现出大约0.2μm至大约20μm范围内的体积平均粒径，如使用扫描电子显微镜(SEM)图像分析或颗粒散射技术对包含所述多孔复合材料颗粒的粉末所测量。
20.根据权利要求1所述的锂离子电池阳极组合物，其中，所述多孔复合材料颗粒的拉曼光谱表现出碳D峰和G峰，其中所述D峰和G峰的平均强度比(ID/IG)在大约0.7至大约2.7的范围内。
21.一种锂离子电池，包括：
阳极，包含根据权利要求1所述的锂离子电池阳极组合物；
阴极，与所述阳极电隔离；以及
电解质，将所述阳极与所述阴极以离子方式耦合。
22.根据权利要求21所述的锂离子电池，其中，电池容量的范围从大约0.2Ah到大约400Ah。
23.根据权利要求21所述的锂离子电池，
其中，R(r＝rSi-C)是在多孔复合材料颗粒中Si-C对的第一配位球的实空间位置处的径向分布函数R(r)的值，
其中R(r＝rC-C)是在多孔复合材料颗粒中C-C对的第一配位球的实空间位置处的径向分布函数R(r)的值，
其中，径向分布函数R(r)和原子对分布函数通过R(r)＝G(r)r+4πr2ρ0相关，ρ0是与散射体的数量密度相关的常数，
并且其中，比值R(r＝rSi-C)/R(r＝rC-C)在大约0.050至大约1.000的范围内。
24.一种用于制备用于锂离子电池的阳极组合物的碳材料，其中，所述碳材料的特征在于根据对所述碳材料进行同步加速器x射线衍射测量所获得的原子对分布函数G(r)估计的域尺寸(r)，范围为大约(1nm)至大约(6nm)。
25.根据权利要求24所述的碳材料，其中，所述域尺寸(r)对应于以下其中一个：(1)范围在大约至大约之间的第一域尺寸，(2)范围在大约至大约之间的第二域尺寸，(3)范围在大约至大约之间的第三域尺寸，或(4)范围在大约至大约之间的第四域尺寸。
26.根据权利要求24所述的碳材料，其中，所述碳材料包括多孔碳。
27.根据权利要求24所述的碳材料，
其中，G(r＝r1)是在所述碳材料的第一配位球的实空间位置处的原子对分布函数的值，
其中，G(r＝r2)是在所述碳材料的第二配位球的实空间位置处的原子对分布函数的值，
并且其中，比值G(r＝r1)/G(r＝r2)在大约0.700至大约0.590的范围内。
28.根据权利要求24所述的碳材料，
其中，W(r＝r1)是在所述碳材料的第一配位球的实空间位置处的原子对分布函数的半峰全宽值，
其中，W(r＝r2)是在所述碳材料的第二配位球的实空间位置处的原子对分布函数的半峰全宽值，
并且其中，比值W(r＝r1)/W(r＝r2)在大约0.700至大约0.850的范围内。
29.根据权利要求24所述的碳材料，
其中，G(r＝r1)是在所述碳材料的第一配位球的实空间位置处的原子对分布函数的值，
其中，G(r＝r3)是在所述碳材料的第三配位球的实空间位置处的原子对分布函数的值，
并且其中，比值G(r＝r1)/G(r＝r3)在大约1.100至大约1.300的范围内。
30.根据权利要求24所述的碳材料，
其中，W(r＝r1)是在所述碳材料的第一配位球的实空间位置处的原子对分布函数的半峰全宽值，
其中，W(r＝r3)是在所述碳材料的第三配位球的实空间位置处的原子对分布函数的半峰全宽值，
并且其中，比值W(r＝r1)/W(r＝r3)在大约0.600至大约0.850的范围内。
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