CN117866376A - 聚缩醛树脂组合物 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及聚缩醛树脂组合物。本发明的目的在于提供从成型品中释放的甲醛释放量少并且兼具机械物性和色调特性的聚缩醛树脂组合物。本发明的聚缩醛树脂组合物的特征在于，所述聚缩醛树脂组合物包含：100质量份的(A)聚缩醛树脂、0.05质量份以上且0.50质量份以下的(B)包含间苯二甲酸单元和二元胺单元的半芳香族聚酰胺树脂、和0.001质量份以上且0.1质量份以下的(C)酰胺化合物，所述(B)与所述(C)的质量比为(B)/(C)＝1以上且20以下。
Description
技术领域
本发明涉及聚缩醛树脂组合物。
背景技术
聚缩醛树脂为结晶性树脂，由于刚性、强度、韧性、滑动性和蠕变性优异，因此一直以来广泛地被用作汽车部件、电气/电子部件和工业部件等机构部件用材料等。特别是，对于汽车部件而言，对VOC性能、色调特性的要求不断提高，在电气/电子用途中，随着小型化、轻量化，对提高耐冲击性的要求不断提高。
作为改善从聚缩醛树脂的成型品中释放的甲醛释放量的技术，例如提出了在聚缩醛树脂中添加半芳香族聚酰胺的方法(例如，参照下述专利文献1)、在聚缩醛树脂中添加甲醛捕捉剂的方法(例如，参照下述专利文献2)。作为改善耐冲击性的技术，提出了添加玻璃类无机填充材料的方法(例如，参照下述专利文献3)等。
现有技术文献
专利文献
[专利文献1]国际公开第2020/250895号
[专利文献2]日本专利第6951938号公报
[专利文献3]国际公开第2019/003522号
发明内容
发明所要解决的问题
对于聚缩醛树脂制的部件，在被用于广泛的用途中的方面重要的是抑制甲醛释放量以及兼具机械物性(特别是对于薄件成型而言为简支梁冲击强度)和色调。本发明人发现需要能够降低从成型品中释放的甲醛释放量并且耐冲击性和色调特性优异的组合物。
但是，在专利文献1～3中公开的技术均存在不能充分满足甲醛释放量、耐冲击性、色调特性的问题。
因此，本发明的目的在于提供从成型品中释放的甲醛释放量少并且兼具机械物性和色调特性的聚缩醛树脂组合物。
用于解决问题的手段
本发明人为了解决上述现有技术的问题而进行了深入研究，结果发现通过向聚缩醛树脂中以特定的比率配合包含间苯二甲酸单元和二元胺单元的半芳香族聚酰胺树脂和酰胺化合物，能够解决上述问题，从而完成了本发明。
即，本发明如下所述。
[1]
一种聚缩醛树脂组合物，其中，所述聚缩醛树脂组合物包含：
100质量份的(A)聚缩醛树脂、
0.05质量份以上且0.50质量份以下的(B)包含间苯二甲酸单元和二元胺单元的半芳香族聚酰胺树脂、和
0.001质量份以上且0.1质量份以下的(C)酰胺化合物，
所述(B)与所述(C)的质量比为(B)/(C)＝1以上且20以下。
[2]
如[1]所述的聚缩醛树脂组合物，其中，所述(A)聚缩醛树脂为均聚物。
[3]
如[1]或[2]所述的聚缩醛树脂组合物，其中，所述(A)聚缩醛树脂的数均分子量Mn为75,000以上且150,000以下。
[4]
如[1]～[3]中任一项所述的聚缩醛树脂组合物，其中，所述(A)聚缩醛树脂的MFR为0.5g/10分钟以上且30g/10分钟以下。
[5]
如[1]～[4]中任一项所述的聚缩醛树脂组合物，其中，所述(B)半芳香族聚酰胺树脂为聚酰胺6I。
[6]
如[1]～[5]中任一项所述的聚缩醛树脂组合物，其中，所述(B)半芳香族聚酰胺的数均分子量Mn为5,000以上且20,000以下。
[7]
如[1]所述的聚缩醛树脂组合物，其中，所述(C)酰胺化合物包含伯酰胺或仲酰胺。
[8]
如[7]所述的聚缩醛树脂组合物，其中，所述(C)酰胺化合物仅包含伯酰胺。
[9]
如[1]～[8]所述的聚缩醛树脂组合物，其中，所述(C)酰胺化合物的分子量M为1,000以下。
[10]
如[9]所述的聚缩醛树脂组合物，其中，所述(C)酰胺化合物的分子量M为600以下。
[11]
如[1]～[10]中任一项所述的聚缩醛树脂组合物，其中，所述(B)半芳香族聚酰胺树脂与所述(C)酰胺化合物的质量比为(B)/(C)＝2以上且10以下。
发明效果
根据本发明，能够提供从成型品中释放的甲醛释放量少并且能够兼具机械物性和色调特性的聚缩醛树脂组合物。
具体实施方式
以下，对用于实施本发明的方式(以下，有时称为“本实施方式”)详细地进行说明。
需要说明的是，本发明并不限定于以下的本实施方式，能够在其主旨的范围内进行各种变形而实施。
(聚缩醛树脂组合物)
本实施方式的聚缩醛树脂组合物包含：(A)聚缩醛树脂、(B)包含间苯二甲酸单元和二元胺单元的半芳香族聚酰胺树脂(在本说明书中，有时简称为“(B)半芳香族聚酰胺树脂”)和(C)酰胺化合物。
首先，对本实施方式的聚缩醛树脂组合物能够含有的成分进行说明。
[(A)聚缩醛树脂]
本实施方式的聚缩醛树脂组合物中含有的(A)聚缩醛树脂是指在主链中具有氧亚甲基的聚合物，例如可以列举：将甲醛单体或其三聚物(三聚甲醛)、四聚物(四聚甲醛)等甲醛的环状低聚物均聚而得到的实质上仅包含氧亚甲基单元的聚缩醛均聚物；使甲醛单体或其三聚物(三聚甲醛)、四聚物(四聚甲醛)等甲醛的环状低聚物与作为共聚单体的环氧乙烷、环氧丙烷、环氧氯丙烷、1,3-二氧杂环戊烷、1,4-丁二醇缩甲醛等二醇或一缩二醇的环状缩甲醛等环状醚或环状缩甲醛共聚而得到的聚缩醛共聚物；使甲醛单体或其三聚物(三聚甲醛)、四聚物(四聚甲醛)等甲醛的环状低聚物与作为共聚单体的单官能缩水甘油醚共聚而得到的具有支链的聚缩醛共聚物；使甲醛单体或其三聚物(三聚甲醛)、四聚物(四聚甲醛)等甲醛的环状低聚物与作为共聚单体的多官能缩水甘油基醚共聚而得到的具有交联结构的聚缩醛共聚物；等。
此外，作为(A)聚缩醛树脂，还能够使用：在两末端或单末端具有羟基等官能团的化合物(例如，氢化聚丁二烯二醇等聚亚烷基二醇)的存在下使甲醛单体或其三聚物(三聚甲醛)、四聚物(四聚甲醛)等甲醛的环状低聚物聚合而得到的具有嵌段成分的聚缩醛均聚物；在两末端或单末端具有羟基等官能团的化合物(例如，氢化聚丁二烯二醇等聚亚烷基二醇)的存在下使甲醛单体或其三聚物(三聚甲醛)、四聚物(四聚甲醛)等甲醛的环状低聚物与环状醚或环状缩甲醛共聚而得到的具有嵌段成分的聚缩醛共聚物；等。
上述(A)聚缩醛树脂能够单独使用一种或者组合使用两种以上。
对在本实施方式中的(A)聚缩醛树脂为聚缩醛共聚物的情况下的共聚单体单元的含量没有特别限制，在换算为相对于1摩尔的甲醛三聚物(三聚甲醛)的含量的情况下，共聚单体单元优选为0.01摩尔以上，更优选为0.02摩尔以上，进一步优选为0.03摩尔以上，优选为0.10摩尔以下，更优选为0.07摩尔以下，进一步优选为0.05摩尔以下。
如上所述，(A)聚缩醛树脂能够使用聚缩醛均聚物和聚缩醛共聚物中的任一者，其中，从机械物性的观点考虑，优选为聚缩醛均聚物。
另外，对本实施方式中的(A)聚缩醛树脂的数均分子量Mn没有特别限制，优选为30,000以上，更优选为50,000以上，进一步优选为70,000以上，进一步优选为75,000以上，优选为150,000以下，更优选为130,000以下，进一步优选为110,000以下。
对本实施方式中的(A)聚缩醛树脂的重均分子量Mw没有特别限制，优选为100,000以上，更优选为150,000以上，进一步优选为200,000以上，优选为400,000以下，更优选为370,000以下，进一步优选为350,000以下。
对本实施方式中的(A)聚缩醛树脂的重均分子量Mw与数均分子量Mn之比Mw/Mn(分子量分布)没有特别限制，但是为1以上，优选为1.5以上，更优选为1.8以上，进一步优选为2.2以上，优选为9.0以下，更优选为6.0以下，进一步优选为3.0以下。
当(A)聚缩醛树脂的数均分子量Mn、重均分子量Mw和重均分子量Mw与数均分子量Mn之比Mw/Mn在上述范围内时，能够防止聚缩醛树脂的热分解，能够抑制甲醛的产生。
＜聚缩醛均聚物＞
上述聚缩醛均聚物例如能够通过如下方式制造：将作为单体的甲醛、链转移剂(分子量调节剂)和聚合催化剂供给至引入有烃类聚合溶剂的聚合反应器中，并通过淤浆聚合法进行聚合。
此时，在原料单体、链转移剂、聚合催化剂中可能包含能够发生链转移的成分(生成不稳定末端基团的成分)例如水、甲醇和甲酸等，因此优选首先调节这些能够发生链转移的成分的含量。相对于作为单体的甲醛的合计质量，这些能够发生链转移的成分的含量优选在1质量ppm～1000质量ppm的范围内，更优选在1质量ppm～500质量ppm内，进一步优选在1质量ppm～300质量ppm内。通过将能够发生链转移的成分的含量调节至上述范围内，能够得到热稳定性优异的聚缩醛均聚物。
聚缩醛均聚物的分子量能够通过使用羧酸酐或羧酸等分子量调节剂使其发生链转移而调节。作为分子量调节剂，特别优选丙酸酐、乙酸酐，更优选乙酸酐。
分子量调节剂的引入量根据聚缩醛均聚物的目标特性(特别是熔体流动速率)进行调节并确定。
作为聚合催化剂，优选阴离子型聚合催化剂，更优选由下述通式(I)表示的盐类聚合催化剂。
[R1R2R3R4M]+X-……(I)
(在式(I)中，R1、R2、R3和R4各自独立地表示烷基，M表示具有孤对电子的元素，X表示亲核基团)
聚合催化剂可以单独仅使用一种，也可以混合使用两种以上。
在盐类聚合催化剂中，优选四乙基碘化/>三丁基乙基碘化/>等季/>盐类化合物；四甲基溴化铵、二甲基二硬脂基乙酸铵等季铵盐类化合物。
相对于1摩尔的甲醛，这些季盐类化合物和季铵盐类化合物等/>盐类聚合催化剂的添加量优选为0.0003摩尔～0.01摩尔，更优选为0.0008摩尔～0.005摩尔，进一步优选为0.001摩尔～0.003摩尔。
作为烃类聚合溶剂，只要是不与甲醛反应的溶剂即可，没有特别限制，例如可以列举：戊烷、异戊烷、己烷、环己烷、庚烷、辛烷、壬烷、癸烷、苯等溶剂，特别优选己烷。这些烃类溶剂可以单独仅使用一种，也可以混合使用两种以上。
在聚缩醛均聚物的制造中，优选首先通过聚合而得到粗聚缩醛均聚物，接着如后所述对不稳定末端基团实施稳定化处理。
用于制造粗聚缩醛均聚物的聚合反应器只要是能够同时供给作为单体的甲醛、链转移剂(分子量调节剂)和聚合催化剂以及烃类聚合溶剂的装置，就没有特别限制，从生产率的观点考虑，优选连续式聚合反应器。
通过聚合而得到的粗聚缩醛均聚物的末端基团热不稳定。因此，优选利用酯化剂或醚化剂等对该不稳定末端基团进行封端而进行稳定化处理。
通过酯化进行的粗聚缩醛均聚物的末端基团的稳定化处理例如能够通过如下方式进行：将粗聚缩醛均聚物与酯化剂和酯化催化剂分别投入到导入有烃类溶剂的末端稳定化反应器中并使其反应。作为此时的反应温度和反应时间，例如优选反应温度为130℃～155℃、反应时间为1分钟～100分钟，更优选反应温度为135℃～155℃、反应时间为5分钟～100分钟，进一步优选反应温度为140℃～155℃、反应时间为10分钟～100分钟。
作为将上述粗聚缩醛均聚物的末端基团封端而进行稳定化的酯化剂，能够使用由下述通式(II)表示的酸酐。
R5COOCOR6……(II)
(在式(II)中，R5和R6各自独立地表示烷基。R5和R6彼此可以相同也可以不同)
作为该酯化剂，例如可以列举：苯甲酸酐、琥珀酸酐、马来酸酐、戊二酸酐、邻苯二甲酸酐、丙酸酐、乙酸酐，但不限于此，优选乙酸酐。这些酯化剂可以单独仅使用一种，也可以混合使用两种以上。
作为上述酯化催化剂，优选碳原子数1～18的羧酸的碱金属盐，其添加量能够在相对于聚缩醛均聚物的质量为1质量ppm～1000质量ppm的范围内适当选择。作为碳原子数1～18的羧酸的碱金属盐，例如可以列举：甲酸、乙酸、丙酸、丁酸、戊酸、己酸、庚酸、辛酸、壬酸、癸酸、月桂酸、肉豆蔻酸、棕榈酸、十七烷酸、硬脂酸等羧酸的碱金属盐，但不限于此，作为该碱金属，可以列举：锂、钠、钾、铷、铯。而且，在这些羧酸的碱金属盐中，优选乙酸锂、乙酸钠和乙酸钾。
作为将上述粗聚缩醛均聚物的末端基团封端而进行稳定化的醚化剂，能够选自脂肪族或芳香族的酸与脂肪族、脂环族或芳香族的醇的原酸酯，例如原甲酸甲酯或原甲酸乙酯、原乙酸甲酯或原乙酸乙酯、原苯甲酸甲酯或原苯甲酸乙酯、以及原碳酸酯、具体而言原碳酸乙酯，能够使用对甲苯磺酸、乙酸和草酸等中强度有机酸；硫酸二甲酯和硫酸二乙酯等路易斯酸型催化剂进行稳定化。
作为通过醚化将粗聚缩醛均聚物的末端基团封端而进行稳定化时的在该醚化反应中使用的溶剂，例如可以列举：戊烷、己烷、环己烷和苯等低沸点脂肪族、脂环族和芳香族烃类有机溶剂；二氯甲烷、氯仿和四氯化碳等卤代低级脂肪族烃等有机溶剂，但不限于此。
对通过上述方法使末端基团稳定化后的聚缩醛均聚物，使用热风式干燥器、真空干燥器等干燥器，封入调节至100℃～150℃的空气或氮气，除去水分而进行干燥，由此得到作为(A)聚缩醛树脂的聚缩醛均聚物。
＜聚缩醛共聚物＞
首先，对在聚缩醛共聚物的制造中使用的材料、具体而言三聚甲醛、环状醚和/或环状缩甲醛、聚合催化剂、低分子量缩醛化合物以及有机溶剂进行说明。
-三聚甲醛-
三聚甲醛是甲醛的环状三聚物，通常通过在酸性催化剂的存在下使甲醛水溶液反应而得到。
该三聚甲醛有时含有水、甲醇、甲酸、甲酸甲酯等使其发生链转移的杂质，因此优选例如通过蒸馏等方法将这些杂质除去而进行纯化。在此情况下，相对于1摩尔的三聚甲醛，优选将使其发生链转移的杂质的合计量调节至1×10-3摩尔以下，更优选调节至0.5×10-3摩尔以下。通过将杂质的合计量降低至上述上限以下，能够在实用上充分地提高聚合反应速率，并且所生成的聚合物能够得到优异的热稳定性。
-环状醚和/或环状缩甲醛-
环状醚和/或环状缩甲醛是能够与上述三聚甲醛共聚的成分，例如可以列举：环氧乙烷、环氧丙烷、环氧丁烷、环氧氯丙烷、环氧溴丙烷、氧化苯乙烯、氧杂环丁烷、1,3-二氧杂环戊烷、乙二醇缩甲醛、丙二醇缩甲醛、二乙二醇缩甲醛、三乙二醇缩甲醛、1,4-丁二醇缩甲醛、1,5-戊二醇缩甲醛、1,6-己二醇缩甲醛等。而且，作为环状醚和/或环状缩甲醛，在这些之中优选1,3-二氧杂环戊烷、1,4-丁二醇缩甲醛。它们可以单独仅使用一种，也可以并用两种以上。
相对于1摩尔的上述三聚甲醛，环状醚和/或环状缩甲醛的添加量优选在1摩尔％～20摩尔％的范围内，更优选在1摩尔％～15摩尔％的范围内，进一步优选在1摩尔％～10摩尔％的范围内，更进一步优选在1摩尔％～5摩尔％的范围内。
-聚合催化剂-
作为聚合催化剂，可以列举：以路易斯酸为代表的硼、锡、钛、磷、砷和锑的化合物，特别优选三氟化硼、三氟化硼类水合物以及含有氧原子或硫原子的有机化合物与三氟化硼的配位络合物。例如可以列举三氟化硼、三氟化硼乙醚络合物、三氟化硼二正丁醚络合物作为优选例。它们可以单独仅使用一种，也可以并用两种以上。
相对于1摩尔的上述三聚甲醛，聚合催化剂的添加量优选在0.1×10-5～0.1×10-3摩尔的范围内，更优选在0.3×10-5～0.3×10-4摩尔的范围内，进一步优选在0.5×10-5～0.15×10-4摩尔的范围内。如果聚合催化剂的添加量在上述范围内，则能够稳定地实施长时间的聚合反应。
-低分子量缩醛化合物-
低分子量缩醛化合物是在聚合反应中起到链转移剂的作用的化合物，是分子量为200以下、优选为60～170的缩醛化合物。具体而言，可以列举甲缩醛、甲氧基甲缩醛、二甲氧基甲缩醛、三甲氧基甲缩醛作为优选例。它们可以单独仅使用一种，也可以并用两种以上。
从将聚合物的分子量控制在适合的范围内的观点考虑，相对于1摩尔的上述三聚甲醛，低分子量缩醛化合物的添加量优选在0.1×10-4～0.6×10-2摩尔的范围内。
-有机溶剂-
作为有机溶剂，只要不是参与聚合反应或者产生不良影响的有机溶剂，就没有特别限制，例如可以列举：苯(沸点80℃)、甲苯(沸点110.63℃)、二甲苯(沸点144℃)等芳香族烃；正己烷(沸点69℃)、正庚烷(沸点98℃)、环己烷(沸点80.74℃)等脂肪族烃；氯仿(沸点61.2℃)、二氯甲烷(沸点40℃)、四氯化碳(沸点76.8℃)等卤代烃；乙醚(沸点35℃)、二乙二醇二甲醚(沸点162℃)、1,4-二氧杂环己烷(沸点101.1℃)等醚类等，特别是从抑制焦油状析出物的观点考虑，可以列举正己烷、正庚烷、环己烷等脂肪族烃作为优选例。这些有机溶剂可以单独仅使用一种，也可以并用两种以上。
相对于1摩尔的三聚甲醛，有机溶剂的添加量优选在0.1×10-3摩尔～0.2摩尔的范围内，更优选在0.2×10-3摩尔～0.5×10-1摩尔的范围内，进一步优选在0.5×10-3摩尔～0.3×10-1摩尔的范围内。当有机溶剂的添加量在上述范围内时，能够得到生产率优异的聚缩醛共聚物。
-聚缩醛共聚物的聚合-
作为聚缩醛共聚物的聚合方法，没有特别限制，除了关于聚缩醛均聚物的制造已说明的淤浆聚合法以外，例如还可以列举：本体聚合法、熔融聚合法。另外，聚缩醛共聚物的聚合能够应用间歇式、连续式中的任意一种方式。
作为聚合反应器，没有特别限制，例如可以列举：共捏合机、双螺杆式连续挤出混炼机、双轴桨叶式连续混合机等自清洁型挤出混炼机。这些装置优选具有能够使热介质通过的夹套。
在将各材料供给到聚合反应器中之后，聚合反应中的聚合反应器的温度优选保持在63℃～135℃，更优选在70℃～120℃的范围内，进一步优选在70℃～100℃的范围内。另外，聚合反应器内的滞留(反应)时间优选为0.1分钟～30分钟，更优选为0.1分钟～25分钟，进一步优选为0.1分钟～20分钟。如果聚合反应器的温度和滞留时间在上述范围内，则具有持续进行稳定的聚合反应的倾向。
然后，通过聚合反应而得到粗聚缩醛共聚物。在此，作为聚合催化剂的失活方法，可以列举如下方法：将从聚合反应器中排出的粗聚缩醛共聚物投入到含有氨、三乙胺、三正丁胺等胺类；碱金属或碱土金属的氢氧化物；无机盐类、有机酸盐等中和失活剂中的至少一种的水溶液或有机溶液中，在浆料状态下、在室温～100℃以下的范围内连续搅拌几分钟～几小时。此时，在粗聚缩醛共聚物为大的块状的情况下，优选在聚合后先粉碎再进行处理。然后，利用离心分离机进行过滤，并在氮气下进行干燥，由此得到聚缩醛共聚物。
所得到的聚缩醛共聚物中有时存在热不稳定的末端部[-(OCH2)n-OH基团](以下，有时将这样的聚缩醛共聚物称为“末端稳定化前的聚缩醛共聚物”)。因此，优选使用末端稳定化剂实施该不稳定的末端部的分解除去处理(末端稳定化)。作为末端稳定化剂，没有特别限制，可以列举：氨、三乙胺、三丁胺等脂肪族胺化合物；钠、钾、镁、钙或钡等碱金属或碱土金属的氢氧化物；碳酸盐、磷酸盐、硅酸盐和硼酸盐等碱金属或碱土金属的无机弱酸盐；甲酸盐、乙酸盐、硬脂酸盐、棕榈酸盐、丙酸盐和草酸盐等碱金属或碱土金属的有机酸盐等碱性物质，在这些之中，优选脂肪族胺化合物，进一步优选三乙胺。
作为不稳定的末端部的分解除去方法，没有特别限制，例如可以列举如下方法：在三乙胺等末端稳定化剂的存在下，在聚缩醛共聚物的熔点以上且260℃以下的温度下，在使聚缩醛共聚物熔融的状态下进行热处理。作为进行热处理的装置，例如可以列举具有排气口减压装置的单螺杆或双螺杆挤出机，优选为双螺杆挤出机。
对通过上述方法使末端部稳定化后的聚缩醛共聚物，使用热风式干燥器、真空干燥器等干燥器，封入调节至100℃～150℃的空气或氮气，除去水分而进行干燥，由此得到作为(A)聚缩醛树脂的聚缩醛共聚物。
(A)聚缩醛树脂的熔体流动速率(MFR值(根据ISO1133))优选为0.1g/10分钟以上，更优选为0.5g/10分钟以上，进一步优选为1.0g/10分钟以上，优选为100g/10分钟以下，更优选为70g/10分钟以下，更优选为30g/10分钟以下，进一步优选为15.0g/10分钟以下。通过将(A)聚缩醛树脂的MFR值调节至上述范围内，能够得到机械强度优异的聚缩醛树脂。
从表现出工程树脂的优异特性的观点考虑，相对于聚缩醛树脂组合物100质量％，(A)聚缩醛树脂的含量优选为50质量％以上，更优选为60质量％以上，进一步优选为70质量％以上。
[(B)半芳香族聚酰胺树脂]
在本实施方式的聚缩醛树脂组合物中含有的(B)半芳香族聚酰胺树脂为包含间苯二甲酸单元、二元胺单元和任选的其它单元的半芳香族聚酰胺树脂。
在本说明书中，“聚酰胺”是指在主链中具有酰胺(-NHCO-)键的聚合物。以下，对(B)半芳香族聚酰胺树脂的详细内容进行说明。
(二元胺单元)
构成(B)半芳香族聚酰胺树脂的(b)二元胺单元包含至少50摩尔％的碳原子数4～10的二元胺单元。
作为上述碳原子数4～10的二元胺单元，例如可以列举：脂肪族二元胺单元、脂环族二元胺单元和芳香族二元胺单元等。
-脂肪族二元胺单元-
作为构成脂肪族二元胺单元的脂肪族二元胺，例如可以列举：四亚甲基二胺、五亚甲基二胺、六亚甲基二胺、七亚甲基二胺、八亚甲基二胺、九亚甲基二胺、十亚甲基二胺等碳原子数4～10的直链饱和脂肪族二元胺等，但不限于此。
-脂环族二元胺单元-
作为构成脂环族二元胺单元的脂环族二元胺(以下，也称为“脂环式二元胺”)，例如可以列举：1,4-环己烷二胺、1,3-环己烷二胺和1,3-环戊烷二胺等，但不限于此。
-芳香族二元胺单元-
作为构成芳香族二元胺单元的芳香族二元胺，只要是含有芳香族基团的二元胺即可，例如可以列举：间苯二甲胺等，但不限于此。
在构成(B)半芳香族聚酰胺树脂的二元胺单元中，优选为脂肪族二元胺单元，更优选为四亚甲基二胺单元(碳原子数4)、五亚甲基二胺单元(碳原子数5)、六亚甲基二胺单元(碳原子数6)、七亚甲基二胺单元(碳原子数7)、八亚甲基二胺单元(碳原子数8)、九亚甲基二胺单元(碳原子数9)、十亚甲基二胺单元(碳原子数10)等具有碳原子数4～10的直链饱和脂肪族基团的二元胺单元，进一步优选为具有碳原子数6～10的直链饱和脂肪族基团的二元胺单元，进一步更优选为六亚甲基二胺单元。
需要说明的是，二元胺可以单独仅使用一种，也可以组合使用两种以上。
相对于二元胺单元的合计100摩尔％，上述二元胺单元包含50摩尔％以上的碳原子数4～10的二元胺单元，优选包含75摩尔％以上的碳原子数4～10的二元胺单元，特别优选上述二元胺单元仅由碳原子数4～10的二元胺单元构成。
(其它单元)
(B)半芳香族聚酰胺树脂可以还包含除了间苯二甲酸单元和二元胺单元以外的单元(以下，称为“其它单元”)作为结构单元。作为其它单元，例如可以列举：除了间苯二甲酸单元以外的二元羧酸单元(以下，有时称为“其它二元羧酸单元”)。作为其它二元羧酸单元，例如可以列举：脂肪族二元羧酸单元、脂环族二元羧酸单元和除了间苯二甲酸单元以外的芳香族二元羧酸单元(以下，有时称为“其它芳香族二元羧酸单元”)等。
-脂肪族二元羧酸单元-
作为构成脂肪族二元羧酸单元的脂肪族二元胺，例如可以列举：己二酸、庚二酸、辛二酸、壬二酸、癸二酸、十一烷二酸、十二烷二酸等碳原子数6～12的直链饱和脂肪族二元羧酸，但不限于此。
-脂环族二元羧酸单元-
作为构成脂环族二元羧酸单元的脂环族二元羧酸(以下，也称为“脂环式二元羧酸”)，例如可以列举：1,4-环己烷二甲酸、1,3-环己烷二甲酸和1,3-环戊烷二甲酸等，但不限于此。
-其它芳香族二元羧酸单元-
作为构成其它芳香族二元羧酸单元的其它芳香族二元羧酸，只要是除了间苯二甲酸以外的含有芳香族基团的二元羧酸即可，例如可以列举：邻苯二甲酸、对苯二甲酸等，但不限于此。
其它单元优选为其它二元羧酸单元，更优选为脂肪族二元羧酸单元，进一步优选为己二酸单元。
需要说明的是，其它单元可以单独仅使用一种，也可以组合使用两种以上。
在上述(B)半芳香族聚酰胺树脂包含其它二元羧酸单元作为其它单元的情况下，相对于间苯二甲酸单元100摩尔％，其它二元羧酸单元的摩尔比率优选为0.1摩尔％～33摩尔％。
相对于构成(B)半芳香族聚酰胺树脂的全部单体单元100摩尔％，上述二元羧酸单元和上述二元胺单元的合计摩尔比率优选为80摩尔％以上，更优选为100摩尔％。
相对于(B)半芳香族聚酰胺树脂的全部结构单元100摩尔％，上述间苯二甲酸单元和碳原子数4～10的二元胺单元的合计量优选为80摩尔％～100摩尔％，更优选为90摩尔％～100摩尔％，进一步优选为100摩尔％。
相对于构成上述(B)半芳香族聚酰胺树脂的全部单体单元100摩尔％，上述二元羧酸单元的摩尔比率优选为40摩尔％～60摩尔％，另外，上述二元胺单元的摩尔比率优选为40摩尔％～60摩尔％。
从自成型品中释放的甲醛释放量的观点考虑，半芳香族聚酰胺树脂优选为聚酰胺4I、5I、6I、7I、8I、9I、10I、6I/6T，更优选为聚酰胺4I、5I、6I、7I、6I/6T，最优选为聚酰胺6I。这些聚酰胺可以是实质上仅由通常定义为构成这些聚酰胺的单体单元的单体单元(例如，在聚酰胺6I的情况下为间苯二甲酸和六亚甲基二胺)构成的聚合物(即，均聚物型聚酰胺)，也可以是包含上述其它单元作为共聚单体单元的共聚物型聚酰胺。
相对于100质量份的聚缩醛树脂，本实施方式的聚缩醛树脂组合物中的上述(B)半芳香族聚酰胺树脂的含量优选为0.01质量份以上且1.00质量份以下，更优选为0.01质量份以上且0.50质量份以下，进一步优选为0.05质量份以上且0.50质量份以下。
(B)半芳香族聚酰胺树脂的数均分子量Mn为3,000以上且20,000以下，优选为4,000以上且20,000以下，更优选为5,000以上且20,000以下，进一步优选为5,000以上且18,000以下。
对(B)半芳香族聚酰胺树脂的重均分子量Mw没有特别限制，优选为9,000以上，更优选为12,000以上，进一步优选为15,000以上，优选为70,000以下，更优选为50,000以下，进一步优选为30,000以下。
对(B)半芳香族聚酰胺树脂的重均分子量Mw与数均分子量Mn之比Mw/Mn(分子量分布)没有特别限制，但是为1以上，优选为1.5以上，更优选为1.8以上，进一步优选为2.0以上，优选为5.0以下，更优选为3.5以下，进一步优选为3.0以下。
当(B)半芳香族聚酰胺树脂的数均分子量Mn、重均分子量Mw和重均分子量Mw与数均分子量Mn之比Mw/Mn在上述范围内时，能够防止聚缩醛树脂的热分解，能够抑制甲醛的产生。
(B)半芳香族聚酰胺树脂可以是结晶性树脂，也可以是非晶性树脂。其中，从色调的观点考虑，优选为非晶性树脂(非晶性聚酰胺)。
[(C)酰胺化合物]
本实施方式的聚缩醛树脂组合物中含有的(C)酰胺化合物为在分子中具有1个以上酰胺(-NHCO-)基的化合物。作为(C)酰胺化合物，包括脂肪酸酰胺化合物、芳香族酰胺化合物，它们可以单独使用一种或者组合使用两种以上。
作为脂肪酸酰胺化合物，例如可以列举：棕榈酰胺、硬脂酰胺、山嵛酰胺、羟基硬脂酰胺等饱和脂肪酸单酰胺；油酰胺等不饱和脂肪酸单酰胺；羟甲基硬脂酰胺、羟甲基山嵛酰胺等羟甲基酰胺类；亚甲基双月桂酰胺、亚甲基双羟基硬脂酰胺、亚甲基双油酰胺、亚乙基双异硬脂酰胺、六亚甲基双羟基硬脂酰胺、亚丁基双羟基硬脂酰胺、亚乙基双油酰胺、亚乙基双芥酰胺、六亚甲基双油酰胺、间苯二亚甲基双硬脂酰胺等双酰胺类；二硬脂酸乙醇胺等脂肪酸酯酰胺。
作为芳香族酰胺化合物，可以列举：苯甲酰胺、邻溴苯甲酰胺、间溴苯甲酰胺、对溴苯甲酰胺、邻羟基苯甲酰胺、3-羟基苯甲酰胺、4-羟基苯甲酰胺、邻氨基苯甲酰胺、3-氨基苯甲酰胺、2-硝基苯甲酰胺、3-甲酰基苯甲酰胺、4-甲酰基苯甲酰胺。
从甲醛捕捉性能的观点考虑，(C)酰胺化合物优选为伯酰胺化合物或仲酰胺化合物，更优选为伯酰胺，进一步优选仅包含伯酰胺。
从甲醛捕捉性能的观点考虑，(C)酰胺化合物的分子量M优选为1,000以下，更优选为800以下，进一步优选为600以下，优选为100以上，更优选为120以上，进一步优选为200以上。
在本实施方式的树脂组合物中，(B)半芳香族聚酰胺相对于(C)酰胺化合物的优选的含有比、即(B)半芳香族聚酰胺/(C)酰胺化合物比以质量基准计优选为1以上，更优选为2以上，进一步优选为3以上，优选为20以下，更优选为15以下，进一步优选为12以下，进一步优选为10以下。
[其它添加剂]
本实施方式的聚缩醛树脂组合物除了含有上述物质以外，可以还含有其它添加剂例如抗氧化剂、甲酸捕捉剂、耐候稳定剂、脱模剂、润滑剂、导电剂、热塑性树脂、热塑性弹性体、染料/颜料、无机填充剂或有机填充剂等公知的添加剂。
这些添加剂可以单独仅使用一种，也可以组合使用两种以上。
相对于100质量份的聚缩醛树脂，本实施方式的聚缩醛树脂组合物中的上述其它添加剂的含量优选为50质量份以下，更优选为30质量份以下。
特别是，本实施方式的聚缩醛树脂组合物优选含有受阻酚化合物作为抗氧化剂。作为受阻酚化合物，例如可以列举：1,2-双[3-(4-羟基-3,5-二叔丁基苯基)丙酰基]肼、N,N’-六亚甲基双[3-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酰胺]、1,3,5-三[[3,5-双(1,1-二甲基乙基)-4-羟基苯基]甲基]-1,3,5-三嗪-2,4,6(1H,3H,5H)-三酮、4-[[4,6-双(辛基硫基)-1,3,5-三嗪-2-基]氨基]-2,6-二叔丁基苯酚、3-(3’,5’-二叔丁基-4’-羟基苯基)丙酸正十八烷基酯、3-(3’-甲基-5’-叔丁基-4’-羟基苯基)丙酸正十八烷基酯、3-(3’,5’-二叔丁基-4’-羟基苯基)丙酸正十四烷基酯、1,6-己二醇双[3-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸酯]、1,4-丁二醇双[3-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸酯]、三乙二醇双[3-(3-叔丁基-5-甲基-4-羟基苯基)丙酸酯]、季戊四醇四[3-(3’,5’-二叔丁基-4’-羟基苯基)丙酸酯]等，但不限于此。优选为三乙二醇双[3-(3-叔丁基-5-甲基-4-羟基苯基)丙酸酯]和季戊四醇四[3-(3’,5’-二叔丁基-4’-羟基苯基)丙酸酯]，更优选为三乙二醇双[3-(3-叔丁基-5-甲基-4-羟基苯基)丙酸酯]。
受阻酚化合物的熔点优选为30℃～120℃，更优选在50℃～120℃的范围内，进一步优选在50℃～100℃的范围内。如果受阻酚化合物的熔点在上述范围内，则能够提供热稳定性更优异的聚缩醛树脂组合物。
在本实施方式的聚缩醛树脂组合物中，相对于100质量份的上述(A)聚缩醛树脂，优选含有0.001质量份～0.3质量份的受阻酚化合物，更优选含有0.005质量份～0.3质量份的受阻酚化合物，进一步优选含有0.005质量份～0.27质量份的受阻酚化合物。如果受阻酚化合物的含量在上述范围内，则能够提供热稳定性更优异的聚缩醛树脂组合物。
作为上述甲酸捕捉剂，例如可以列举：碱金属或碱土金属的氢氧化物、无机酸盐、羧酸盐或醇盐，但不限于此。例如可以列举：钠、钾、镁、钙或钡等的氢氧化物；上述金属的碳酸盐、磷酸盐、硅酸盐、硼酸盐、羧酸盐、以及层状双氢氧化物。
作为上述羧酸盐的羧酸，优选具有10个～36个碳原子的饱和脂肪族羧酸或不饱和脂肪族羧酸，这些羧酸也可以被羟基取代。作为饱和脂肪族羧酸盐或不饱和脂肪族羧酸盐，例如可以列举：二肉豆蔻酸钙、二棕榈酸钙、二硬脂酸钙、肉豆蔻酸钙、棕榈酸钙、硬脂酸钙、12-羟基硬脂酸钙，其中，优选地可以列举：二棕榈酸钙、二硬脂酸钙、12-羟基硬脂酸钙，但不限于此。
甲酸捕捉剂可以单独仅使用一种，也可以组合使用两种以上。
作为上述耐候稳定剂，例如可以列举：选自由苯并三唑类化合物、草酰苯胺类化合物和受阻胺类光稳定剂构成的组中的至少一种作为优选的耐候稳定剂，但不限于此。
作为上述苯并三唑类化合物，例如可以列举：2-(2’-羟基-5’-甲基苯基)苯并三唑、2-(2’-羟基-3,5-二叔丁基苯基)苯并三唑、2-[2’-羟基-3,5-双(α,α-二甲基苄基)苯基]苯并三唑、2-(2’-羟基-3,5-二叔戊基苯基]苯并三唑、2-(2’-羟基-3,5-二异戊基苯基)苯并三唑、2-[2’-羟基-3,5-双(α,α-二甲基苄基)苯基]-2H-苯并三唑、2-(2’-羟基-4’-辛氧基苯基)苯并三唑、2-(2’-羟基-3,5-二叔丁基苯基)苯并三唑等，但不限于此。这些化合物可以各自单独仅使用一种，也可以组合使用两种以上。
作为上述草酰苯胺类化合物，例如可以列举：2-乙氧基-2’-乙基草酰双苯胺、2-乙氧基-5-叔丁基-2’-乙基草酰双苯胺、2-乙氧基-3’-十二烷基草酰双苯胺等，但不限于此。这些化合物可以单独仅使用一种，也可以组合使用两种以上。
作为上述受阻胺类光稳定剂，例如可以列举：4-乙酰氧基-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-硬脂酰氧基-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-丙烯酰氧基-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(苯基乙酰氧基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-苯甲酰氧基-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-甲氧基-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-硬脂氧基-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-环己基氧基-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-苄氧基-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-苯氧基-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(乙基氨基甲酰氧基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(环己基氨基甲酰氧基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(苯基氨基甲酰氧基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、碳酸双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)酯、草酸双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)酯、丙二酸双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)酯、癸二酸双(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)酯、癸二酸双(N-甲基-2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)酯、癸二酸双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)酯、己二酸双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)酯、对苯二甲酸双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)酯、1,2-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基氧基)乙烷、α,α’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基氧基)对二甲苯、甲苯-2,4-二氨基甲酸双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)酯、六亚甲基-1,6-二氨基甲酸双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)酯、苯-1,3,5-三甲酸三(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)酯、苯-1,3,4-三甲酸三(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)酯、1-[2-{3-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酰氧基}丁基]-4-[3-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酰氧基]-2,2,6,6-四甲基哌啶、1,2,3,4-丁烷四甲酸与1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶醇和β,β,β’,β’-四甲基-3,9-[2,4,8,10-四氧杂螺(5.5)十一烷]二乙醇的缩合物、癸二酸双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)酯等，但不限于此。上述受阻胺类光稳定剂可以各自单独仅使用一种，也可以组合使用两种以上。
其中，优选的耐候稳定剂为：2-[2’-羟基-3,5-双(α,α-二甲基苄基)苯基]苯并三唑、2-(2’-羟基-3,5-二叔丁基苯基)苯并三唑、2-(2’-羟基-3,5-二叔戊基苯基]苯并三唑、癸二酸双(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)酯、癸二酸双(N-甲基-2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)酯、癸二酸双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)酯、1,2,3,4-丁烷四甲酸与1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶醇和β,β,β’,β’-四甲基-3,9-[2,4,8,10-四氧杂螺(5.5)十一烷]二乙醇的缩合物。
作为上述脱模剂和润滑剂，例如可以列举：醇、脂肪酸及它们的脂肪酸酯、衍生自碳原子数12～22的高级脂肪酸的N,N’-亚乙基双脂肪酸酰胺、平均聚合度为10～500的烯烃化合物、有机硅作为优选的例子，但不限于此。脱模剂和润滑剂可以单独仅使用一种，也可以组合使用两种以上。
作为上述导电剂，例如可以列举：导电性炭黑、金属粉末或纤维，但不限于此。导电剂可以单独仅使用一种，也可以组合使用两种以上。
作为上述热塑性树脂，例如可以列举：聚烯烃树脂、丙烯酸类树脂、苯乙烯树脂、聚碳酸酯树脂、未固化的环氧树脂，但不限于此。热塑性树脂可以单独仅使用一种，也可以组合使用两种以上。需要说明的是，在上述热塑性树脂中不包括上述(A)聚缩醛树脂、上述(B)半芳香族聚酰胺树脂。
另外，作为热塑性树脂，还包括上述树脂的改性产物。
作为上述热塑性弹性体，例如可以列举：聚氨酯类弹性体、聚酯类弹性体、聚苯乙烯类弹性体、聚酰胺类弹性体，但不限于此。热塑性弹性体可以单独仅使用一种，也可以组合使用两种以上。
作为上述染料/颜料，例如可以列举：无机颜料和有机颜料、金属类颜料、荧光颜料等，但不限于此。
无机颜料是指通常用作树脂的着色用途的颜料，例如可以列举：硫化锌、氧化钛、硫酸钡、钛黄、钴蓝、烧制颜料、碳酸盐、磷酸盐、乙酸盐或炭黑、乙炔黑、灯黑等，但不限于此。
作为有机颜料，例如可以列举：缩合偶氮类、醌类、酞菁类、单偶氮类、双偶氮类、多偶氮类、蒽醌类、杂环类、紫环酮类、喹吖啶酮类、硫靛类、苝类、二嗪类、酞菁类等颜料，但不限于此。
染料/颜料可以单独仅使用一种，也可以组合使用两种以上。
染料/颜料的添加比率根据色调而大幅变化，因此难以明确，但一般而言，相对于100质量份的(A)聚缩醛树脂，在0.05质量份～5质量份的范围内使用。
作为上述无机填充剂，例如可以使用纤维状、粉粒状、板状和中空状的填充剂，但不限于此。
作为纤维状填充剂，例如可以列举：玻璃纤维、碳纤维、二氧化硅-氧化铝纤维、氧化锆纤维、氮化硼纤维、钛酸钾纤维、以及不锈钢、铝、钛、铜、黄铜等金属纤维等无机纤维，但不限于此。另外，还包括纤维长度短的钛酸钾晶须、氧化锌晶须等晶须类。
作为粉粒状填充剂，例如可以列举：滑石、炭黑、二氧化硅、石英粉末、玻璃珠、玻璃粉、以及硅酸钙、硅酸铝、高岭土、粘土、硅藻土、硅灰石等硅酸盐；氧化铁、氧化钛、氧化铝等金属氧化物；硫酸钙、硫酸钡等金属硫酸盐；碳酸镁、白云石等碳酸盐；以及碳化硅、氮化硅、氮化硼、各种金属粉末等，但不限于此。
作为板状填充剂，例如可以列举：云母、玻璃鳞片、各种金属箔，但不限于此。
作为中空状填充剂，例如可以列举：玻璃中空微球、二氧化硅中空微球、白砂中空微球、金属中空微球等，但不限于此。
作为上述有机填充剂，例如可以列举：芳香族聚酰胺树脂、含氟树脂、丙烯酸类树脂等高熔点有机纤维状填充剂，但不限于此。
这些填充剂可以单独仅使用一种，也可以并用两种以上。作为这些填充剂，能够使用经表面处理的填充剂、未表面处理的填充剂中的任意一种，从成型表面的平滑性、机械特性方面考虑，有时优选使用利用表面处理剂实施了表面处理的填充剂。
作为表面处理剂，没有特别限制，能够使用以往公知的表面处理剂。
作为表面处理剂，例如能够使用：硅烷类、钛酸酯类、含铝型、含锆型等各种偶联处理剂；树脂酸、有机羧酸、有机羧酸的盐等；表面活性剂，但不限于此。具体而言，例如可以列举：N-(2-氨基乙基)-3-氨基丙基三乙氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷、三硬脂酰钛酸异丙酯、二异丙氧基乙基乙酸铵、锆酸正丁酯等，但不限于此。
[聚缩醛树脂组合物的制造方法]
对制造本实施方式的聚缩醛树脂组合物的方法没有特别限制。
本实施方式的聚缩醛树脂组合物的制造方法例如优选包含：向(A)聚缩醛树脂中添加(B)包含间苯二甲酸单元和二元胺单元的半芳香族聚酰胺树脂和(C)酰胺化合物。作为(A)聚缩醛树脂，可以列举上述聚缩醛树脂，优选与上述同样的聚缩醛。作为(B)半芳香族聚酰胺树脂，可以列举上述半芳香族聚酰胺树脂，优选与上述同样的半芳香族聚酰胺树脂。作为(C)酰胺化合物，可以列举上述酰胺化合物，优选与上述同样的酰胺化合物。
关于上述聚缩醛树脂组合物的制造方法，例如通过如下方式得到所述聚缩醛树脂组合物：将(A)聚缩醛树脂、(B)半芳香族聚酰胺树脂、(C)酰胺化合物和根据需要的上述规定成分在例如亨舍尔混合机、转鼓、V型掺混机等中进行混合，然后使用单螺杆或多螺杆挤出机、加热辊、捏合机、班伯里密炼机等混炼机进行混炼。其中，从热稳定性和生产率的观点考虑，优选利用具有排气口减压装置的挤出机进行混炼。另外，为了大量且稳定地制造聚缩醛树脂组合物，优选使用单螺杆或双螺杆挤出机，在此情况下，能够得到颗粒化的聚缩醛树脂组合物(以下，有时称为“聚缩醛树脂颗粒”)。
另外，也能够不预先进行混合，而是利用定量进料器等将各成分单独地或者将多种成分一并连续供给至挤出机中。
另外，也能够预先制作包含各成分的高浓度母料，并在挤出熔融混炼时利用聚缩醛树脂进行稀释。
混炼温度按照所使用的聚缩醛树脂的优选加工温度即可，通常设定在140℃～260℃的范围内，优选设定在180℃～230℃的范围内。
作为对上述得到的聚缩醛树脂颗粒进行干燥的方法，没有特别限制，例如可以列举：使用箱式干燥器(常压、真空)、隧道干燥器和带式干燥器、旋转干燥器和通气旋转干燥器、槽式搅拌干燥器、流化床干燥器、多级圆盘干燥器、喷雾干燥器、气流干燥器、红外线干燥器、高频干燥器等的干燥方法。
在这些之中，优选箱式干燥器、旋转干燥器和通气旋转干燥器、槽式搅拌干燥器、流化床干燥器、多级圆盘干燥器、气流干燥器，从生产率的观点考虑，进一步优选流化床干燥器。
作为干燥温度，以热介质的温度计，优选为80℃以上，更优选为100℃以上。另外，作为干燥时间，在将聚缩醛树脂颗粒的产品温度达到100℃以上的时刻设为开始时间的情况下，优选为0小时～10小时，更优选为0小时～6小时，进一步优选为1小时～6小时。
[聚缩醛树脂组合物的成型]
本实施方式的聚缩醛树脂组合物能够进行成型而以成型品的形式使用。对进行成型的方法没有特别限制，能够通过公知的成型方法例如挤出成型、注射成型、真空成型、吹塑成型、注射压缩成型、装饰成型、异质材料成型、气体辅助注射成型、发泡注射成型、低压成型、超薄壁注射成型(超高速注射成型)、模具内复合成型(嵌件成型、基体上注射成型)等成型方法中的任意一种方法进行成型。在这些之中，从生产稳定性的观点考虑，优选注射成型法。
另外，本实施方式的聚缩醛树脂组合物即使使用利用热流道模具的成型等材料长时间暴露于高温下的模具成型法进行连续成型，模具的污染也少。
[聚缩醛树脂组合物的成型品的用途]
本实施方式的聚缩醛树脂组合物的成型品的品质稳定性优异，因此能够用作各种用途的成型品。例如，能够用于以齿轮、凸轮、滑块、杠杆、轴、轴承和导轨等为代表的机构部件；基体上注射成型的树脂部件或嵌件成型的树脂部件(底盘、托盘、侧板部件)；打印机或复印机用部件；数码照相机或数码摄像设备用部件；音乐、影像或信息设备用部件；通信设备用部件；电气设备用部件；电子设备用部件用途。
另外，本实施方式的聚缩醛树脂组合物的成型品能够适合用于作为汽车用部件的以油箱、燃料泵模块、阀类、油箱法兰等为代表的燃料相关部件；车门相关部件；安全带周边部件；组合开关部件；开关类。
此外，本实施方式的聚缩醛树脂组合物的成型品还能够适合用作以住宅设备机器为代表的工业部件。
实施例
以下，列举具体的实施例及其比较例对本实施方式进行说明，但本实施方式不限于以下的实施例。
需要说明的是，以下示出在实施例和比较例中应用的测定和评价方法。
＜从成型品释放的甲醛气体产生量的评价＞
将在实施例和比较例中得到的颗粒在80℃下干燥3小时，然后使用设定为料筒温度220℃的5盎司成型机(东芝机械株式会社制造，商品名“IS-100GN”)，在模具温度77℃、注射时间30秒、冷却时间15秒的条件下成型出130mm×110mm×3mm的试验片。进一步切削成100mm×40mm×3mm的尺寸，从而得到了VDA275测定用试验片。
按照VDA275如下所述测定了从该试验片产生的甲醛量。首先，在聚乙烯容器中容纳50mL蒸馏水和上述试验片并密闭。接着，将聚乙烯容器在60℃下加热3小时，然后在铵离子的存在下使在蒸馏水中产生的甲醛与乙酰丙酮反应。将所得到的反应产物作为对象，利用紫外线分光计测定波长为412nm的吸收峰，并求出每1kg所述试验片的甲醛产生量(mg/kg)。
＜机械特性(耐冲击性)评价＞
将在实施例和比较例中得到的颗粒在80℃下干燥3小时，然后使用设定为料筒温度205℃的5盎司成型机(东芝机械株式会社制造，商品名“EC100SX”)，在模具温度90℃、注射时间35秒、冷却时间15秒的条件下成型出物性评价用ISO哑铃状试验片。
对该试验片进行了下述试验。
(i)拉伸伸长率：基于ISO527-1&-2进行了测定。
(ii)简支梁冲击强度：基于ISO179/1eA进行了测定。
＜色调特性的评价＞
使用约20g聚缩醛树脂组合物颗粒，使用日本电色工业株式会社制造的色差计ZE2000，利用卤素灯的光源测定了黄度(b值)。
[原料成分]
以下示出在实施例和比较例中使用的原料成分。
＜(A)聚缩醛树脂＞
A-1.聚缩醛均聚物
利用正己烷填充具有搅拌叶片的聚合反应器，分别连续地供给纯化甲醛气体(含水量：110ppm)、聚合催化剂(二甲基二硬脂基乙酸铵)和分子量调节剂(乙酸酐)，使其发生聚合反应，从而得到了粗聚缩醛均聚物。
将此时的聚合反应温度设定为58℃。
将所得到的粗聚缩醛均聚物投入到填充有正己烷和乙酸酐的1：1混合溶剂的反应容器中，在150℃下进行2小时搅拌，对粗聚缩醛均聚物的不稳定末端进行酯化处理。
关于此时的聚合物与“正己烷和乙酸酐的1：1混合溶剂”的质量比(浆料浓度)，相对于100质量份的“正己烷和乙酸酐的1：1混合溶剂”，聚合物为20质量份。
在聚缩醛均聚物的末端稳定化处理结束之后，从反应容器中取出“正己烷和乙酸酐的1：1混合溶剂”与聚缩醛均聚物的混合物，加入正己烷溶剂，反复清洗聚缩醛均聚物，清洗掉乙酸酐。
以直至聚缩醛均聚物中的乙酸酐浓度达到10质量ppm以下的次数反复进行清洗。
然后，在120℃下、在-700mmHg的条件下将聚缩醛均聚物减压干燥3小时，除去用于清洗的正己烷溶剂，进一步使用设定为120℃的加热式干燥器干燥5小时，除去聚缩醛均聚物中所含的水分，从而得到了数均分子量Mn＝96,000、重均分子量Mw＝240,000、MFR＝2.1g/10分钟的粉末状(平均粒径为200μm)聚缩醛均聚物(A-1)。
聚缩醛聚合物的平均粒径利用激光衍射式粒度分布测定装置进行测定。
A-2.聚缩醛均聚物
除了改变分子量调节剂(乙酸酐)的量这一点以外，通过与A-1同样的制法得到了数均分子量Mn＝58,000、重均分子量Mw＝160,000、MFR＝10.3g/10分钟的粉末状聚缩醛均聚物(A-2)。
A-3.聚缩醛共聚物
将带有能够流通热介质的夹套的双轴自清洁型聚合器(L/D＝8)调节到800℃。接着，将三聚甲醛以4kg/小时、将作为共聚单体的1,3-二氧杂环戊烷以42.8g/小时(相对于1摩尔的三聚甲醛为0.039摩尔)、将作为链转移剂的甲缩醛(含水量1.3％，甲醇量0.99％)以相对于1摩尔三聚甲醛为1.50×10-3摩尔的量连续地添加。然后，以相对于1摩尔三聚甲醛为1.5×10-5摩尔的量连续地添加作为聚合催化剂的三氟化硼二正丁醚络合物，并进行聚合。将从聚合器中排出的聚缩醛共聚物投入到三乙胺0.1％水溶液中，进行聚合催化剂的失活。利用离心分离机过滤并分离回收聚合催化剂失活后的聚缩醛共聚物，然后相对于100质量份聚缩醛共聚物添加1质量份含有氢氧化胆碱甲酸盐(三乙基-2-羟基乙基甲酸铵)作为季铵化合物的水溶液，均匀混合，然后在120℃下进行干燥。氢氧化胆碱甲酸盐的添加量的调节通过调节要添加的含有氢氧化胆碱甲酸盐的水溶液中的氢氧化胆碱甲酸盐的浓度而进行。添加换算成来自氢氧化胆碱甲酸盐的氮的量为20质量ppm的量的氢氧化胆碱甲酸盐。将干燥后的聚缩醛共聚物供给到带排气口的双螺杆式挤出机中，相对于100质量份在挤出机中熔融的聚缩醛共聚物添加0.5质量份的水，在挤出机设定温度为200℃、挤出机中的滞留时间为7分钟的条件下进行不稳定末端部的分解除去处理。对将不稳定末端部分解后的聚缩醛共聚物在排气真空度20托的条件下进行脱挥发成分，然后从挤出机模头部以线料的形成挤出，并制成颗粒。以这样的方式得到了颗粒化的聚缩醛共聚物(A-3)(数均分子量Mn＝32,000，重均分子量Mw＝180,000，MFR＝9.3g/10分钟)。
＜(B)半芳香族聚酰胺树脂＞
B-1.聚酰胺6I
通过“热熔融聚合法”以如下方式实施了聚酰胺的聚合反应。
将1500g作为原料单体的间苯二甲酸与六亚甲基二胺的等摩尔盐和相对于间苯二甲酸100摩尔％为1.5摩尔％的己二酸溶解在1500g蒸馏水中，从而制作了包含50.19质量％的这些原料单体的均匀水溶液。
在110℃～150℃的温度下搅拌的同时，缓慢地抽出水蒸气并浓缩至溶液浓度为70质量％。然后，将内部温度升温至220℃。此时，将高压釜升压至1.8MPa。在该状态下保持1小时，在缓慢地抽出水蒸气而将压力保持在1.8MPa的同时反应1小时直至内部温度达到245℃。
接着，用30分钟使压力降低。然后，利用真空装置将高压釜内在650托的减压下保持10分钟。此时，聚合的最终内部温度为265℃。
然后，利用氮气进行加压并从下部喷丝头(喷嘴)制成线料状，进行水冷、切割并以颗粒状排出，在100℃、氮气气氛下干燥12小时，从而得到了作为聚酰胺(B-1)的聚酰胺6I(相对于间苯二甲酸单元100摩尔％包含1.5摩尔％的己二酸单元的共聚物型)。数均分子量Mn＝9,400、重均分子量与数均分子量之比Mw/Mn＝2.0。
B-2.聚酰胺66
使用数均分子量Mn＝15,800的聚酰胺66作为聚酰胺(B-2)。
[实施例1]
使用亨舍尔混合机将100质量份的作为(A)聚缩醛树脂的上述制造的粉末状的聚缩醛均聚物(A-1)、0.1质量份的作为(B)半芳香族聚酰胺树脂的聚酰胺(B-1)(聚酰胺6I)、0.15质量份的作为受阻酚类抗氧化剂的三乙二醇双[3-(3-叔丁基-5-甲基-4-羟基苯基)丙酸酯]、0.02质量份的作为(C)酰胺化合物的具有在表1中记载的分子量M的亚乙基双硬脂酰胺(酰胺化合物(C-2))均匀混合而得到了混合物。
从设定为200℃的L(螺杆长度)/D(螺杆内径)＝48的带有40mm排气口的双螺杆挤出机的顶部进料口供给该混合物，在螺杆转速200rpm、排气口减压度-0.08MPa、排出量50kg/小时的条件下进行熔融混炼，在挤出机模头出口处通过热切割方式制成颗粒，然后将该颗粒投入到调节为40℃的温水中，搅拌一定时间，然后利用离心分离机除去水分，投入到流化床式热风干燥机中，在热风温度150℃下干燥3小时，由此得到了聚缩醛树脂组合物颗粒。
通过上述方法评价了从所得到的聚缩醛树脂组合物颗粒的成型片释放的甲醛释放量、机械特性(耐冲击性)和色调特性。
将评价结果示于下述表1中。
[实施例2～12、比较例1～10]
除了将(A)聚缩醛树脂的种类、(B)半芳香族聚酰胺树脂的种类和添加量以及(C)酰胺化合物的种类和添加量(在一部分的比较例中未添加)改变为下述表1中所示的比例以外，与上述实施例1同样地得到了聚缩醛树脂颗粒。需要说明的是，酰胺化合物(C-1)为聚酰胺6、聚酰胺66、聚酰胺610的共聚物。
通过上述方法评价了从所得到的聚缩醛树脂颗粒的成型片释放的甲醛释放量、机械特性(耐冲击性)和色调特性。
如表1所示，可知包含在实施例1～12中得到的聚缩醛树脂组合物的成型品的甲醛释放量少，并且能够兼具良好的机械物性和色调特性。
另一方面，确认了包含在比较例1～10中得到的聚缩醛树脂组合物的成型品的甲醛释放量多，难以兼具机械物性和色调特性。
产业实用性
本发明的聚缩醛树脂组合物能够适合用于汽车、电气/电子、其它工业等广泛的领域中。
Claims (11)
1.一种聚缩醛树脂组合物，其中，所述聚缩醛树脂组合物包含：
100质量份的(A)聚缩醛树脂、
0.05质量份以上且0.50质量份以下的(B)包含间苯二甲酸单元和二元胺单元的半芳香族聚酰胺树脂、和
0.001质量份以上且0.1质量份以下的(C)酰胺化合物，
所述(B)与所述(C)的质量比为(B)/(C)＝1以上且20以下。
2.如权利要求1所述的聚缩醛树脂组合物，其中，所述(A)聚缩醛树脂为均聚物。
3.如权利要求1或2所述的聚缩醛树脂组合物，其中，所述(A)聚缩醛树脂的数均分子量Mn为75,000以上且150,000以下。
4.如权利要求1或2所述的聚缩醛树脂组合物，其中，所述(A)聚缩醛树脂的MFR为0.5g/10分钟以上且30g/10分钟以下。
5.如权利要求1或2所述的聚缩醛树脂组合物，其中，所述(B)半芳香族聚酰胺树脂为聚酰胺6I。
6.如权利要求1或2所述的聚缩醛树脂组合物，其中，所述(B)半芳香族聚酰胺的数均分子量Mn为5,000以上且20,000以下。
7.如权利要求1或2所述的聚缩醛树脂组合物，其中，所述(C)酰胺化合物包含伯酰胺或仲酰胺。
8.如权利要求7所述的聚缩醛树脂组合物，其中，所述(C)酰胺化合物仅包含伯酰胺。
9.如权利要求1或2所述的聚缩醛树脂组合物，其中，所述(C)酰胺化合物的分子量M为1,000以下。
10.如权利要求9所述的聚缩醛树脂组合物，其中，所述(C)酰胺化合物的分子量M为600以下。
11.如权利要求1或2所述的聚缩醛树脂组合物，其中，所述(B)半芳香族聚酰胺树脂与所述(C)酰胺化合物的质量比为(B)/(C)＝2以上且10以下。
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