CN117751475A - 自充电电化学电池单元 - Google Patents
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Abstract
一种自充电电化学电池单元，包括结合这种自充电电化学电池单元的自充电电池，电化学电池单元包括阴极和电解质，阴极包括阴极活性材料，电解质包括溶剂和溶解在溶剂中的盐，电解质与阴极接触，其中阴极活性材料在自充电电化学电池单元的放电期间或之后转变为放电产物，并且阴极活性材料在电解质中的溶解度小于放电产物在电解质中的溶解度。
Description
技术领域
本公开总体上涉及电化学电池单元，并且更具体地涉及自充电的电化学电池单元。
背景技术
电池或电化学电池单元在现代技术中普遍存在，从用于工业和医疗装置的小型电化学系统，到用于电动汽车和电网储能系统的大型电化学系统,应用范围广泛。
也许目前最著名和广泛使用的电池技术是锂离子电池，其通常包括一个或多个电化学电池单元，每个电化学电池单元包括两个电极(例如，正电极、负电极)、典型的液体电解质和通常在电极之间的隔板。尽管典型的锂离子电池组通常在各种应用中表现良好，但仍需要具有更高能量密度、更高充电速率、更低成本和减少安全隐患(主要是降低可燃性)的电池。
自充电电池的引入是为了将能量收集装置和电池集成在一个单元中。能量收集装置可包括太阳能电池单元、风力涡轮机、压电或电磁换能装置以及摩擦发电机。然而，用于能量收集装置的自充电电池依赖于外部能源的可用性。
需要改进的自充电电化学电池单元以及改进的自充电电化学电池单元组件，并且特别是更可持续的自充电电化学电池单元。
发明内容
本公开的自充电电化学电池单元可提供超出电池单元可存储的其组成活性材料的理论容量的额外能量。所公开的电化学电池单元还可实现同时提供和产生能量的半永久模式。
在一个示例中，本公开提供了电化学电池单元，其具有包含阴极活性材料的阴极、包含溶剂和溶解在溶剂中的盐的电解质，其中电解质与阴极接触。电化学电池单元的阴极活性材料在电化学电池单元的放电期间或之后转变成放电产物，并且阴极活性材料在电解质中的溶解度小于放电产物在电解质中的溶解度。
所公开的电化学电池单元的所公开的特征、功能和优点可以在本公开的各个实施例中独立地实现，或者可以在另外的实施例中组合，其进一步的细节可以参考以下描述和附图看到。
附图说明
附图不一定按比例绘制。图中一些元件的尺寸可能相对于其他元件被放大，以帮助提高对本公开的图示实施例的理解。
图1是根据本公开的示例性自充电电化学电池单元的示意图。
图2是本公开的示例性自充电电化学电池单元的放电过程的示意图。
图3是本公开的替代示例性自充电电化学电池单元的示意图。
图4是本公开的包括用于向电解质添加气体的系统的替代示例性自充电电化学电池单元的示意图。
图5是示出本公开的几种电化学电池单元的放电曲线的图表。
图6是示出水分含量对本公开的电化学电池单元的放电曲线的影响的图表。
图7是示出阴极铱浓度对本公开的电化学电池单元的放电曲线的影响的图表。
图8是示出盐浓度对本公开的电化学电池单元的放电曲线的影响的图表。
图9是示出暴露于氧之后锂金属箔中锂和氧的原子浓度的图表。
具体实施方式
除非另有说明，以下定义适用于本文。
应当理解，虽然本公开中的各个实施例的描述是按照描述单个电化学电池单元来撰写的，但是类似的原理可以应用于包括多于一个自充电电化学电池单元(例如像电化学电池单元组等)的组件。这种多电池单元组件应当被理解为落入本公开的范围内。
“自充电电池”是指包括自充电电化学电池单元的电池，自充电电化学电池单元即本公开中描述的不利用外部电源充电的电化学电池单元。
“氧化还原反应”是指参与原子、分子、自由基或离子的氧化态通过获得或失去电子而改变的化学反应类型。氧化还原反应的特征是化学物质之间实际或形式的电子转移，最常见的是一种物质经历氧化而另一种物质经历还原。
“氧化还原穿梭物”是指一种电池材料，其能够在阴极和阳极表面上以一定电位进行可逆的氧化还原反应。氧化还原穿梭物传统上用作电解质添加剂，通过在充电过程中被氧化的阴极上形成自由基阳离子、行进到被还原的阳极并且扩散回到阴极来提供锂离子电池的过充电保护和安全操作。
“阴极”是指电池单元的电极，其在电池单元放电期间从外部电路接收电子并被还原，并且在电池单元充电期间通过氧化将电子转移至外部电路。阴极也可以称为正电极。
“阴极电子”是指在电池单元的电化学操作期间可以参与阴极活性材料的氧化还原反应的电子。阴极电子的总数是指在电池单元的电化学操作期间，可以参与阴极活性材料的氧化还原反应的电子的总数，或者阴极活性材料总量可以保持或提供的电子的总数。因此，阴极电子的总数对应于阴极活性材料的理论容量。例如，100mg的磷酸铁锂(LiFePO4)作为阴极活性材料的理论容量为17mAh，相当于保持在阴极活性材料内并可以在电池单元的电化学操作期间参与氧化还原反应的1.06×1017的阴极电子总数的能量。
“阳极”是指电池单元的电极，其在电池单元放电期间通过氧化将电子转移到外部电路，并且在电池单元充电期间从外部电路接收电子并被还原。阳极可以称为负电极。
“阳极电子”是指在电池单元的电化学操作期间，可以参与阳极活性材料的氧化还原反应的电子。阳极电子总数是指在电池单元的电化学操作期间，可以参与阳极活性材料的氧化还原反应的电子总数，或者阳极活性材料总量可以保持或提供的电子总数。因此，阳极电子的总数与阳极活性材料的理论容量成比例。
“电极活性材料”是指通过电解质传输离子和/或通过外部电路传输电子来参与反应的电极部分或部件。电极活性材料可以是阴极活性材料或阳极活性材料。
“集电器”是指与电极相邻的部件，其被配置为将电流从电化学电池单元的电路的固定部分传输到移动部分，反之亦然。
“电解质”是指在电化学电池单元中提供离子传输的材料。电解质通过其与电极的相互作用充当离子传输的管道。特别地，在电化学电池单元的充电期间，电解质可以促进离子从阴极到阳极的移动，并且在放电时，促进离子从阳极到阴极的移动。
“集电器”是一种桥接部件，其收集电极处产生的电流，并提供与外部电路的连接。集电器通常与阴极或阳极相邻。在一些实施例中，集电器包括导电材料，例如多孔碳材料，像炭黑、碳纳米管、碳纳米纤维、碳点、活性炭、石墨、石墨烯、氧化石墨烯、还原氧化石墨烯和石墨烯纳米带。
如本文所用，“室温”是指大多数人在室内环境中喜欢并且在穿着通常的室内服装时感觉舒适的空气温度范围内的任何温度。更具体地，室温包括15℃至25℃(或59℉至77℉)的温度。
“基本上”是指或多或少符合该术语所修定的特定尺寸、范围、形状、概念或其他方面，从而使特征或部件不必完全符合。例如，“基本圆柱形”的物体意味着该物体类似于圆柱体，但可能与真正的圆柱体有一个或多个偏差。
“包括”、“包含”和“具有”(及其动词变型)可互换地用于表示包括但不一定限于，并且是开放式术语，不旨在排除额外的、未引用的元素或方法步骤。
例如“第一”、“第二”和“第三”之类的术语可用于区分或识别一个群组中的各种成员等，而不是旨在显示序列或数字限制。
除非其与具体的示例有关，否则所有关于数量和部分的规范，特别是用于界定本发明的规范，都表示±10％的公差，例如，11％的意思是从9.9％到12.1％。对于例如“一种溶剂”等术语，除非上下文另有说明，否则“一种”一词不应被视为数字词，而是不定冠词或代词。
术语“组合”或“多种组合”是指，除非另有说明，从两个相关组成部分开始，到多个或所有此类组成部分的所有类型的组合。
本发明涉及自充电电化学电池单元、包括一个或多个自充电电化学电池单元的电池组。图1半示意性地描绘了用于电池12的说明性自充电电化学电池单元10。电化学电池单元10包括阴极14，阴极14包括阴极活性材料16。电化学电池单元10可以进一步包括阳极18，阳极18包括阳极活性材料20。
阴极14或阳极18中的任一个，或两者，可以与集电器相关联或联接到该集电器，该集电器与相关联的电极电接触。与阴极14相关联的集电器可以称为阴极集电器24，而与阳极相关联的集电器可以称为阳极集电器26。
本公开的自充电电化学电池单元10包括具有阴极活性材料16的阴极，阴极活性材料16在电化学电池单元10的放电期间或之后转变为放电产物28；以及电解质30，其中电解质30与阴极14接触，并且阴极活性材料16在电解质30中的溶解度小于放电产物28在电解质30中的溶解度。
基于电极的活性材料，本公开的自充电电化学电池单元的所选示例可以提供超出电池单元的理论容量的额外能量。所公开的电化学电池单元可以通过调节电化学电池单元参数，例如像活性材料的大小或数量、操作电压或电流、操作温度或压力、电解质组成、电催化剂的类型或量等，实现同时提供和产生能量的半永久模式。在给定量的材料内提供的额外能量将有效地降低电化学电池单元的总成本。
相对于阴极活性材料16的量进行归一化时的公开的电化学电池单元10的实际放电比容量大于相对于阴极活性材料16的量进行归一化时的理论放电比容量。类似地，相对于阳极活性材料20的量进行归一化时的电化学电池单元10的实际放电比容量大于相对于阳极活性材料20进行归一化时的理论放电比容量。
当电化学电池单元的阳极活性材料的总量能够保持的阳极电子的总数小于电化学电池单元的阴极活性材料的总数能够保持的阴极电子的总数时，本公开的电化学电池单元能够表现出优越的自充电能力。在一个实施例中，当阳极活性材料的总量的理论容量(Ah)小于阴极活性材料的总量的理论容量时，本公开的电化学电池单元可以表现出优越的自充电能力。在另一个实施例中，与所需的阴极活性材料的量相比，自充电电化学电池单元可以使用重量较少的阳极活性材料来制造。
电化学电池单元
本公开的自充电电池单元包括至少一个自充电电化学电池单元10，包括具有阴极活性材料16的阴极14和电解质30。每个自充电电化学电池单元10可以进一步包括阳极18，阳极18包括阳极活性材料20，并且可选地包括阳极表面涂层22。本公开的自充电电池12例如通过形成为纽扣电池单元、袋状电池单元、棱柱状电池、圆柱形电池、流动电池、交替板或果冻卷等，可以具有任何常规或典型电池的形式和/或构造。
选择电化学电池单元10的阴极活性材料16，使得阴极活性材料可以在电化学电池单元10放电期间或之后转化为放电产物28。此外，电解质30与阴极接触，并且可以选择阴极活性材料和电解质，使得阴极活性材料在电解质中的溶解度小于放电产物在电解质中的溶解度。
自充电电化学电池单元可以进一步包括将阴极与阳极或与阳极集电器分隔的隔板32。在一些实施例中，电解质本身也可以用作这样的隔板。为了避免阳极18和阴极14之间的接触，电解质30和/或隔板32可以被配置为在其宽度和/或长度上大于阴极集电器24和阳极集电器26中的一个或两者。
在一些情况下，公开的自充电电化学电池单元10包括阳极集电器26，但最初不包括阳极活性材料20。然后，在包括电化学电池单元10的自充电电池12的初始充电期间，可以将阳极活性材料20沉积在阳极集电器26上或插入阳极集电器。在这种情况下，电解质30可以定位在阴极14中和/或阳极集电器26和阴极14之间。在一些实施例中，阳极集电器26和/或阴极集电器24对应于自充电电化学电池单元10的电池单元外壳34。
阴极
阴极14通常包括一种或多种阴极活性材料16。阴极活性材料通常参与电化学电池单元10内发生的一个或多个还原/氧化(或氧化还原)反应，在反应过程中获得或失去电子。阴极活性材料16可以构成阴极14的整体，但通常仅为阴极14的部件或阴极14上的涂层。
阴极活性材料16可以通过选择电化学电池单元10的各个部件，例如电解质30及其附加部件，可选地随后将阴极集电器24应用于电化学电池单元10而原位产生。
阴极活性材料16的具体组成不需要特别限制，只要阴极活性材料能够储存和释放离子即可。例如，阴极活性材料16可以是金属、金属络合物、无机碳(例如，石墨、石墨烯、氧化石墨烯、还原氧化石墨烯、活性炭、碳纳米管、碳点)、硫、金属硫化物(例如，金属二硫钛、金属多硫化物、M2S、M2S2、M2S4、M2S6、M2S8、MV0.5Ti0.5S2，其中M是金属)、含硫材料(例如，硫酸盐、有机硫(例如，聚(硫无规-(1，3-二异丙烯基苯))、硫化聚丙烯腈)、金属氧化物(例如，形式为MxTi5O12、TiO2、TiNb2O7、Nb2O5、MxVO4、H2Ti6O13、MxMnBO3、MxV2O5、MxMoO4、MxW2O7、M′1-xM″O2、M′1-w(M″xM″′y)O2、M1-w(MnxNiyCoz)O2、M1-w(MnxNiyCozAlw)O2、M1-w(NixCoyAlz)O2、M′1-w(NixCoyM″z)O2、M′1-w(NixMnyM″z)O2、M′M″M″′2O4、MxVyOz、M′M″PO4、M′M″xM″′1-xPO4的材料，其中M′、M″和M″′可以是不同的金属、金属钛酸盐、金属铁磷酸盐、金属镍锰钴氧化物、金属镍钴铝氧化物、金属钴氧化物、金属镍氧化物和金属锰氧化物等)。
替代地，或附加地，阴极活性材料16可以是或包括有机材料或有机化合物(例如，块菌酮、块菌酮衍生物、吩噁嗪、吩噁嗪衍生物、吩噻嗪、吩噻嗪衍生物(例如，10-乙酰基二吩噻嗪、10-[2-(2-甲氧基乙氧基)乙基]-10H-吩噻嗪)、醌、醌衍生物(例如，2，2′-(2-乙烯基蒽-9，10-二亚基)二甲腈、2-乙烯基萘醌、蒽醌-2，6-二磺酸酯、蒽醌-1，8-二磺酸酯、蒽醌-1-磺酸酯、蒽醌-1，5-二磺酸、2，2′-(2-乙烯基蒽-9，10-二亚基)双(1，3-二硫杂环戊二烯))、二胺衍生物、吩嗪、吩嗪衍生物、喹喔啉、喹喔啉衍生物、吡嗪、吡嗪衍生物、环己烷、环己烷衍生物、三嗪、三嗪衍生物、三聚氰胺、三聚氰胺衍生物、二甲氧基苯、二甲氧基苯衍生物、环丙烯衍生物、酰胺衍生物、氨基酸、氨基酸衍生物、紫罗碱、紫罗碱衍生物(例如乙基紫罗碱)、氮氧化物衍生物)、有机自由基(例如哌啶衍生物(例如4-异硫氰基-2，2，6，6-四甲基哌啶1-氧基、4-氧代-2，2，6，6-四甲基哌啶1-氧基、4-(2-碘代乙酰氨基)-2，2，6，6-四甲基哌啶1-氧基、4-氨基-2，2，6，6-四甲基吡啶1-氧基、4-甲基丙烯酰氧-2，2，6，6-四甲基哌啶1-氧基、2，2，6，6-四甲基哌啶1-氧基、4-乙酰胺基-2，2，6，6-四甲基哌啶1-氧基、4-氨基-2，2，6，6-四甲基吡啶1-氧基、4-(2-氯乙酰胺基)-2，2，6，6-四甲酯基哌啶1-氧基、2，2，6，6，-四甲基-4-(2-丙酰氧基)哌啶1-氧基、2，2，6，6-四甲基哌啶1-氧基、4-羧基-2，2，6，6-四甲基哌啶1-氧基、4-氧化缩水甘油-2，2，6，6-四甲基哌啶1-氧基、4-氰基-2，2，6，6-四甲基哌啶1-氧基、4-氧代-2，2，6，6-四甲基哌啶1-氧基、双(2，2，6，6-四甲基-4-哌啶基-1-氧基)癸二酸、4-甲氧基-2,2,6,6-四甲基哌啶1-氧基)、吡咯烷衍生物(例如3-羧基-2,2,5,5,5-四甲基吡咯烷1-氧基、16-DOXYL-硬脂酸)、咪唑啉衍生物(例如2-苯基-4,4,5,5-四甲基咪唑啉-3-氧化物-1-氧基、2-(4-硝基苯基)-4,4,5,5-四甲基咪唑啉-3-氧化物-1-氧基)、1,1-二苯基-2-苦基肼基、加尔万氧基自由基)。
替代地，或附加地，阴极活性材料16可以是或包括卤化物或含卤素材料。
在所选的实施例中，阴极活性材料16可以包括一个或多个有机部分，其中有机部分是较大化合物的片段或取代基。在阴极活性材料16包括有机部分的情况下，如上所述，有机部分可以衍生自适当的有机材料或有机化合物。合适的有机部分的示例包括烷基、烯基、炔基、酰基、烷基氨基和芳基等。在一个方面，阴极活性材料16可以包括包含杂原子的有机化合物，杂原子例如是硼、氧、氮、硫、磷、氟、氯和溴等。替代地，或附加地，阴极活性材料16可以包括包含一个或多个芳基的有机材料或有机化合物。
在一个实施例中，在阴极活性材料16是或包括金属或金属络合物的情况下，其中金属是碱金属(例如锂、钠、钾)、碱土金属(例如镁、钙)或两性金属(例如铝、锌)。优选地，阴极活性材料16包括碱金属或碱土金属，更优选地包括碱金属，因为含碱金属的材料可以提供高能量密度。阴极活性材料16可以可选地并且另外包括电解质材料，和/或可以应用于阴极集电器24。
阴极活性材料16可以包括固体颗粒或以固体颗粒的组合物存在。当阴极活性材料16包括固体颗粒时，阴极活性材料16的平均粒径可在约5nm至约50μm范围内变化，并且阴极活性材料16的平均孔径可为约0.1nm至约1μm。优选地，这种阴极活性材料的平均粒径大于约500nm且小于约50μm。更优选地，这种阴极活性材料的平均粒径大于约1μm且小于约30μm。在阴极活性材料16是或包括固体颗粒的组合物的情况下，阴极活性材料16的平均孔径可小于约1μm。优选地，阴极活性材料16的平均孔径大于约1nm且小于约500nm。更优选地，阴极活性材料16的平均孔径大于约5nm且小于约200nm。
阴极14可选地还包括导电材料。导电材料可以是或包括多孔碳材料，其包括炭黑、碳纳米管、碳纳米纤维、碳点、活性碳、无定形碳、石墨、石墨烯、氧化石墨烯、还原氧化石墨烯和石墨烯纳米带中的一种或多种。在阴极14包括多孔碳材料的情况下，其优选为碳纳米管和/或碳纳米纤维，并且由于所得到的高纵横比和耐久性而更优选包括碳纳米管。
当存在时，多孔碳材料可以掺杂有一个或多个杂原子，杂原子选自硼、氧、氮、硫、磷、氟、氯和溴。优选的是包括掺杂有氮和/或氟的多孔碳材料的阴极，特别优选的是氮掺杂的材料，因为它们允许较低的电荷转移电阻。导电材料可选地是阴极活性材料，前提是所选择的阴极活性材料能够在自充电电池12的操作期间存储和释放离子。导电材料可以与阴极活性材料16接触。在另外的方面和实施例中，多孔碳材料可以是颗粒、粉末、纸张、泡沫、纤维、片材、盘、棒和/或箔等形式。
当存在时，导电材料的平均粒径或直径可为约5nm至约50μm。通常，导电材料平均粒径或直径小于约50μm。优选地，导电材料的平均粒径大于约50nm且小于约40μm。更优选地，导电材料的平均粒径大于约500nm且小于约30μm。导电材料的平均孔径可小于约1μm。例如，导电物料的平均孔径可以为约0.1nm至约1μm。优选地，导电材料的平均孔径大于约1nm且小于约500nm。更优选地，导电材料的平均孔径大于约5nm且小于约200nm。
在一些实施例中，构成阴极活性材料16的颗粒与阴极14的导电材料的颗粒的平均粒径或直径可以是逆相关的。例如，在阴极活性材料16的平均粒径在约10μm至约50μm的范围内的情况下，导电材料的平均粒径可以为约10nm至约500nm，反之亦然。通常，阴极活性材料16和导电材料中的一种或多种包括平均粒径或直径大于约50nm且小于约50μm、优选大于约500nm且小于约40μm、更优选大于约1μm且小于约30μm的颗粒。
任何合适的导电材料都可以用于本公开的阴极14，其可以具有相同或不同的配方。阴极活性材料16和/或导电材料可以成形为平面表面，和/或是颗粒固体。在阴极活性材料16、导电材料和/或电解质30是颗粒的情况下，颗粒可以具有任何合适的形状，包括球形、立方形、长方体、圆锥形、棱锥形、圆柱形、四边棱柱形、六边棱柱形、半球形、三角棱柱形、五边棱柱形、八边棱柱形、环形、八面体和十二面体等。
阴极活性材料16可以是气体或包含气体。如本文所用，“气体”包括在常温和常压(NTP)下为气体的材料，但也可包括蒸发的固体和/或蒸发的液体，并可指单一气体或混合气体的组合物，但不限于此。NTP定义为20℃(293.15K，68°F)和1个大气压(101.325kN/m2、101.325kPa、14.7psia、0psig、29.92英寸汞柱、407英寸水柱和760托)。
在阴极活性材料16包含气体的情况下，该气体通常不是被认为是化学惰性的气体，例如像氮气、氦气、氖气、氩气、氯气、氙气、氡气或其任何组合，因为这种基本上惰性的气体通常在小于强制性条件下不易发生任何明显或可测量程度的化学反应。
在阴极活性材料16是或包括气体的情况下，该气体通常能够在电化学电池10的操作期间被还原(即，它是可还原气体)。这种可还原气体可包括氧原子(氧(O2)、二氧化碳(CO2)、一氧化碳(CO)、臭氧(O3)、一氧化二氮(N2O)、二氧化氮(NO2))、硫原子(硫(S8)、六氟化硫(SF6)、二氧化硫(SO2)、二硫化碳(CS2)、羰基硫(COS)、硫化氢(H2S)、甲硫醇(CH3SH)、二甲基硫化物((CH3)2S)、乙硫醇(CH3CH2SH))和/或卤素原子(氯(Cl2)、四氯化碳(CCl4))中的一种或多种。可还原气体可优选地包括一个或多个氧原子和卤素原子，更优选地包括一个或多个氧原子，原因是在某些情况下卤代气体可能具有一定的腐蚀性。
阴极14可选地包括电催化剂，该电催化剂可以包括一种或多种铂族元素(例如，钌(Ru)、铑(Rh)、钯(Pd)、锇(Os)、铱(Ir)和铂(Pt))，其中电催化剂可以包含一种或多种金属化合物和/或金属络合物。在铂族元素中，电催化剂优选包括钌和铱中的一种或多种。特别优选地，包括铱的电催化剂是特别优选的，原因是其产生稳定的自由基或在电解质30的溶液中具有更高溶解度的特定产物的能力。
阴极14可选地还包括聚合物粘合剂、增塑剂和羧酸中的一种或多种。在阴极14包括聚合物粘合剂的情况下，聚合物粘合剂可以帮助由阴极活性材料形成固体阴极。用于本公开目的的合适的聚合物粘合剂可包括聚己内酯、聚(丙烯酸)、聚(甲基丙烯酸甲酯)、聚四氟乙烯、聚(偏二氟乙烯)、聚丙烯腈、聚(对苯二甲酸乙二醇酯)、聚乙烯吡咯烷酮、聚(4-乙烯基吡啶)、聚氯乙烯、聚乙烯醇、聚乙酸乙烯酯、聚乙烯、聚丙烯、聚乳酸、聚乙烯醇缩丁醛、聚苯乙烯、聚氯酯、聚碳酸酯、苯乙烯-丁二烯橡胶、羧甲基纤维素钠等中的一种或多种。在特定实施例中，聚合物粘合剂包括单体或聚(环氧乙烷)或聚(偏二氟乙烯)。
在阴极14包括增塑剂的情况下，增塑剂可以是添加到有机或聚合物材料中以使其更软、更柔韧和/或增加其塑性的材料。用于本公开目的的合适的增塑剂可包括丁二腈、戊二腈、己二腈、碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯、二甲基甲酰胺、二甲基亚砜、γ-丁内酯、环丁砜、3-甲基-2-恶唑烷酮、碳酸丁二酯、邻苯二甲酸酯衍生物、偏苯三甲酸酯、己二酸酯、癸二酸酯或马来酸酯或其任意组合等。在一个实施例中，增塑剂可以包括丁二腈。
在阴极14包括羧酸的情况下，羧酸可以存在以促进离子输送进出阴极活性材料16。当存在时，羧酸可以是单羧酸或多羧酸。当羧酸是多羧酸时，其可以是草酸。
在阴极14包括具有附加材料、聚合物粘合剂和增塑剂中的一种或多种的导电材料的情况下，可以使用任何合适的应用技术将导电材料应用于集电器。例如，导电材料可以浇铸成膜，然后沉积到所需的集电器上。
阴极活性材料16可以选择为可溶于电解质30。阴极活性材料16在电解质30中的溶解度在室温下可小于约1.0M，优选地在室温下小于约0.5M，并且更优选地在室温下小于约0.2M。放电产物28在电解质30中的溶解度应始终选择为大于阴极活性材料16在电解质30中的溶解度。阴极活性材料16与放电产物28在电解质30中的溶解度比应小于约1.0，优选地小于约0.5，更优选地小于约0.3。在一些情况下，阴极活性材料16与放电产物28在电解质30中的溶解度比在大于约0.01且小于约1.0的范围内，优选地在大于约0.05且小于约0.5的范围内，更优选地在大于约0.1且小于约0.3的范围内。
放电产物
在电化学电池单元10放电期间或之后，阴极活性材料16可以转化为放电产物28。阴极活性材料16通常被选择为使得所得到的放电产物28可以在电化学电池单元10中起到氧化还原穿梭物的作用。也就是说，在电化学电池单元10的放电期间，放电产物28可以从阴极活性材料16还原，并通过电解质30行进到阳极18，在阳极18处放电产物28被氧化成充电产物36，充电产物36随后扩散回到阴极14。包括放电产物28的本公开的氧化还原穿梭物是非传统的，因为放电产物在阴极的表面上被还原并且在阳极的表面上被氧化。
本公开的自充电电化学电池单元10的放电过程在图2中示意地示出。如图所示，电化学电池单元10包括具有阴极活性材料16的阴极14、电解质30(其可进一步包括隔板32)以及具有阳极活性材料20和阳极表面涂层22的阳极18。在电化学电池单元10的放电期间，阳极活性材料20的至少一部分被氧化，从而经由外部电路38向阴极活性材料16提供电子。总电荷通过离子(显示为M+)经由电解质30迁移到阴极活性材料16来平衡。然后，阴极活性材料16经由阳极活性材料20提供的离子和电子被还原，并且被转化为放电产物28。
通过仔细选择阴极活性材料16，得到的放电产物28将表现出在电解质30中的溶解度比阴极活性材料16高。结果，放电产物28的至少一部分将溶解在电解质30中，并且随后在电化学电池单元10放电时与阳极18或阳极表面涂层22接触，并且因此将在阳极18处而不是阳极活性材料20处被氧化，从而产生充电产物36。充电产物36然后可以从阳极18或阳极表面涂层22移走而到达阴极14，在阴极14处充电产物36被还原为放电产物28。
在本公开的一个实施例中，放电产物28可以包括极性材料，其中极性材料包括至少两种元素，并且这两种元素之间的电负性差大于或等于0.5，优选是大于或等于1.0，并且更优选地大于或相等2.0。例如，二氧化锆(ZrO2)包括锆和氧，其中锆和氧之间的电负性差为2.11。然而，这两种元素之间优选的电负性差可以取决于与放电产物接触的电解质溶剂的极性。在本公开的另一个实施例中，放电产物28包括一种或多种能够独立存在的反应性物质，每种反应性物质具有一个或多个未配对电子。
未配对电子是单独而不是作为电子对的一员占据原子或分子轨道的电子。由于电子对的形成在能量上几乎总是更有利的，所以无论是以化学键的形式，还是作为非键轨道中的单独的一对电子，未配对电子在化学中相对罕见。由于未配对电子的能量相对较高，所以具有未配对电子的实体可以表现出增强的反应性。具有一个或多个未配对电子的物质也可以称为自由基。这样的自由基可以是或包括有机部分、超氧化物(部分)、一氧化氮(部分)、镧系元素、锕系元素、羟基、过氧基、全羟基、氢过氧基、烷氧基和α-氧中的一种或多种。作为或包括有机部分(有机自由基)和/或超氧化物的自由基因为其可用性而是优选的，且有机自由基因为其相对稳定性而是特别优选的。
在本公开的另一个实施例中，放电产物28包括还原剂，其中还原剂被选择为使得还原剂的氧化产物(充电产物)是气体。该气体可以是本文所述的一种或多种可还原气体。当还原剂在阳极表面上被氧化并被转化为气体时，由于溶解度的差异，该气体可能会立即逸出，从阳极和电解质扩散到阴极和电池单元外壳，在那里其可以再次被还原以提供额外的能量。
在一些实施例中，放电产物28包括结合氧的材料、化合物或络合物，即氧化物。放电产物28可以包括包含一个或多个金属原子和/或氢原子的氧化物。示例性放电产物26可包括金属超氧化物、超氧化氢、超氧化三甲基苯基铵、超氧化四丁基铵、金属过氧化物、过氧化氢、过氧化苯甲酰、过氧化二乙醚、过氧化枯烯、过氧化叔丁基和过氧化二叔丁基等。在所选的实施例中，放电产物28可以包括超氧化物化合物和/或一个或多个超氧化物部分。在其他选择的实施例中，放电产物28可以包括一种或多种过氧化物化合物和/或一种或多个过氧化物部分。
阳极
当在电化学电池单元10中存在时，阳极18通常包括一种或多种阳极活性材料20。阳极活性材料20通常参与自充电电化学电池单元10内发生的一个或多个氧化还原反应，从而在这些反应过程中获得或失去电子。阳极活性材料20可以构成阳极18的整体，但更典型地是阳极18的部件或阳极18上的涂层。
阳极活性材料20可以通过仔细选择电化学电池单元10的部件，例如电解质30和/或其附加部件，以及可选地通过将阳极集电器26应用于电化学电池单元10而原位产生。阳极活性材料20的选择不受特别限制，只要所选择的材料能够储存和释放离子即可。例如，阳极活性材料20可以是碱金属(例如锂、钠和/或钾)、碱土金属(例如镁和/或钙)、两性金属(例如铝和/或锌)、准金属(例如硼、锗、砷、锑、锡、碲、鎓和/或硅)、金属络合物、无机碳(例如石墨、石墨烯、氧化石墨烯、还原氧化石墨烯、活性碳、碳纳米管和/或碳点)、硫、硫化物(例如金属二硫钛MV0.5Ti0.5S2，其中M是金属)、金属硫化物(M2S)、金属多硫化物(例如M2S2、M2S4、M2S6、M2S8))、含硫化合物或材料(例如硫酸盐或有机硫化合物(例如聚(无规硫-(1，3-二异丙烯基苯))、硫化聚丙烯腈)、氧化物(例如，形式为MxTi5O12、TiO2、TiNb2O7、Nb2O5、MxVO4、H2Ti6O13、MxMnBO3、MxV2O5、MxMoO4、MxW2O7、M′1-xM″O2、M′1-w(M″xM″′y)O2和/或金属钛酸盐的材料)、有机材料或化合物(例如，块菌酮、块菌酮衍生物、吩噁嗪、吩噁嗪衍生物、吩噻嗪、吩噻嗪衍生物、吩噻嗪衍生物(例如，10-乙酰基二吩噻嗪、10-[2-(2-甲氧基乙氧基)乙基]-10H-吩噻嗪)、醌、醌衍生物(例如，2，2′-(2-乙烯基蒽-9，10-二亚基)二甲腈、2-乙烯基蒽醌、蒽醌-2，6-二磺酸盐、蒽醌-1，8-二磺酸酯、蒽醌-1-磺酸酯、蒽醌-1，5-二磺酸、2，2′-(2-乙烯基蒽-9，10-二亚基)双(1，3-二硫杂环戊二烯))、二胺衍生物、吩嗪、吩嗪衍生物、喹喔啉、喹喔啉衍生物、吡嗪、吡嗪衍生物、环己烷、环己烷衍生物、三嗪、三嗪衍生物、三聚氰胺、三聚氰胺衍生物、二甲氧基苯、二甲氧基苯衍生物、环丙烯衍生物、酰胺衍生物、氨基酸、氨基酸衍生物、紫罗碱、紫罗碱衍生物(例如乙基紫罗碱)、氮氧化物衍生物)、有机自由基(例如哌啶衍生物(例如4-异硫氰基-2，2，6，6-四甲基哌啶1-氧基、4-氧代-2，2，6，6-四甲基哌啶1-氧基、4-(2-碘代乙酰氨基)-2，2，6，6-四甲基哌啶1-氧基、4-氨基-2，2，6，6-四甲基哌啶1-氧基、4-甲基丙烯酰氧-2，2，6，6-四甲基哌啶1-氧基、2，2，6，6-四甲基哌啶1-氧基、4-乙酰氨基-2，2，6，6-四甲基哌啶1-氧基，4-氨基-2，2，6，6-四甲基哌啶1-氧基、4-(2-氯乙酰氨基)-2，2，，6，6-四甲酯基哌啶1-氧基、2，2，6，6-四甲基-4-(2-丙酰氧基)哌啶1-氧基、2，2，6，6-四甲基哌啶1-氧基、4-羧基-2，2，6，6-四甲基哌啶1-氧基、4-氧化缩水甘油-2，2，6，6-四甲基哌啶1-氧基、4-氰基-2，2，6，6-四甲基哌啶1-氧基、4-氧代-2，2，6，6-四甲基哌啶1-氧基、双(2，2，6，6-四甲基-4-哌啶基-1-氧基)癸二酸、4-甲氧基-2，2，6，6-四甲基哌啶1-氧基)、吡咯烷衍生物(例如3-羧基-2，2，5，5-四甲基吡咯烷1-氧基、16-DOXYL-硬脂酸)、咪唑啉衍生物(例如2-苯基-4，4，5，5-四甲基咪唑啉-3-氧化物-1-氧基、2-(4-硝基苯基)-4，4，5，5-四甲基咪唑啉-3-氧化物-1-氧基)、1，1-二苯基-2-苦基肼基、加尔万氧基自由基)或其任意组合。
在一些实施例中，阳极活性材料20可以包括一个或多个有机部分，其中有机部分是较大化合物的片段或取代基。在阳极活性材料20包括有机部分的情况下，如上所述，有机部分可以衍生自适当的有机材料或有机化合物。合适的有机部分的示例包括烷基、烯基、炔基、酰基、烷基氨基和芳基等。在一个方面，阳极活性材料20包括包含一个或多个杂原子的有机化合物，杂原子例如是硼、氧、氮、硫、磷、氟、氯和溴等。替代地，或附加地，阳极活性材料20可以包括包含一个或多个芳基的有机材料。
在优选实施例中，阳极活性材料20是或包括金属、金属合金或金属络合物或化合物。在该实施例中，金属优选为碱金属或碱土金属。更优选地，阳极活性材料20包括碱金属，原因是其能够向所得电化学电池单元提供高能量密度。阳极活性材料20可以可选地和附加地包括电解质材料和/或可以应用于阳极集电器26。
阳极活性材料20可以以固体颗粒的组合物存在。合适的阳极活性材料的平均粒径可在约5nm至约50μm范围内变化，并且可表现出约0.1nm至约1μm的平均孔径。优选地，阳极活性材料20的平均粒径大于约500nm且小于约50μm。更优选地，阳极活性材料20的平均粒径大于约1μm且小于约30μm。在阳极活性材料20以固体颗粒的组合物存在的情况下，阳极活性材料的平均孔径可小于约1μm。优选地，阳极活性材料20的平均孔径大于约1nm且小于约500nm。更优选地，阳极活性材料20的平均孔径大于约5nm且小于约200nm。
阳极18可选地还包括导电材料。导电材料可以是或包括多孔碳材料，其包括炭黑、碳纳米管、碳纳米纤维、碳点、活性碳、无定形碳、石墨、石墨烯、氧化石墨烯、还原氧化石墨烯和石墨烯纳米带中的一种或多种。在阳极18包括多孔碳材料的情况下，其优选地包括碳纳米管和/或碳纳米纤维，其中碳纳米管由于其高纵横比和耐久性而是特别优选的。
当存在时，多孔碳材料可以掺杂有一个或多个杂原子，杂原子选自硼、氧、氮、硫、磷、氟、氯和溴。包括掺杂有氮和/或氟(特别是氮)的多孔碳材料的阳极是优选的，因为其允许较低的电荷转移电阻。导电材料可选地是阳极活性材料，只要所选择的阳极活性材料能够在自充电电池12的操作期间存储和释放离子。在进一步的方面和实施例中，当存在时，多孔碳材料是颗粒、粉末、纸张、泡沫、纤维、片材、盘、棒和/或箔等形式。
当存在时，导电材料的平均粒径或直径可为约5nm至约50μm。通常，导电材料的平均粒径和直径小于约50μm。优选地，导电材料的平均粒径大于约50nm且小于约40μm。更优选，导电材料的平均粒径大于约500nm且小于约30μm。导电材料的平均孔径可小于约1μm。例如，导电材料的平均孔径可以为约0.1nm至约1μm。优选地，导电材料的平均孔径大于约1nm且小于约500nm。更优选地，导电材料的平均孔径大于约5nm且小于约200nm。
在一些实施例中，构成阳极活性材料20的颗粒与阳极18的导电材料的颗粒的平均粒径或直径可以是逆相关的。例如，在阳极活性材料的平均粒径在约10μm至约50μm的范围内的情况下，导电材料的平均粒径可以为约10nm至约500nm，反之亦然。通常，阳极活性材料20和导电材料中的一种或多种包括平均粒径或直径大于约50nm且小于约50μm、优选地大于约500nm且小于约40μm、更优选大于约1μm且小于约30μm的颗粒。
电化学电池单元10的阳极18通常包括作为基底或阳极主体的导电材料，阳极活性材料20和/或电解质30可以沉积或形成在该基底或阳极主体上或内。任何合适的导电材料都可以用于本公开的阳极，其可以具有相同或不同的配方。阳极活性材料和/或导电材料可以成形为平面表面，和/或是颗粒固体。在阳极活性材料、导电材料和/或电解质是颗粒的情况下，颗粒可以具有任何合适的形状，包括球形、立方体、长方体、圆锥形、棱锥形、圆柱形、四边棱柱形、六边棱柱形、半球形、三角棱柱形、五边棱柱形、八边棱柱形、环形、八面体和十二面体等。
阳极18可选地还包括聚合物粘合剂、增塑剂和羧酸中的一种或多种。在阳极18包括聚合物粘合剂的情况下，聚合物粘合剂可以帮助由阳极活性材料形成固体阳极。用于本公开目的的合适的聚合物粘合剂可包括聚己内酯、聚(丙烯酸)、聚(甲基丙烯酸甲酯)、聚四氟乙烯、聚(偏二氟乙烯)、聚丙烯腈、聚(对苯二甲酸乙二醇酯)、聚乙烯吡咯烷酮、聚(4-乙烯基吡啶)、聚氯乙烯、聚乙烯醇、聚乙酸乙烯酯、聚乙烯、聚丙烯、聚乳酸、聚乙烯醇缩丁醛、聚苯乙烯、聚氨酯、聚碳酸酯、苯乙烯-丁二烯橡胶、羧甲基纤维素钠等中的一种或多种。在特定实施例中，聚合物粘合剂包括聚(环氧乙烷)和/或聚(偏二氟乙烯)。
在阳极18包括增塑剂的情况下，增塑剂可包括丁二腈、戊二腈、己二腈、碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯、二甲基甲酰胺、二甲基亚砜、γ-丁内酯、环丁砜、3-甲基-2-恶唑烷酮、碳酸丁二酯、邻苯二甲酸酯衍生物、偏苯三甲酸酯、己二酸酯、癸二酸酯或马来酸酯或其任意组合。在一个实施例中，增塑剂可以包括丁二腈。
在阳极18包括羧酸的情况下，羧酸可以存在以促进离子输送进出阳极活性材料20。当存在时，羧酸可以是单羧酸或多羧酸。当羧酸是多羧酸时，其可以是草酸。
在阳极17包括具有附加材料、聚合物粘合剂和增塑剂中的一种或多种的导电材料的情况下，可以使用任何合适的应用技术将导电材料应用于集电器。例如，导电材料可以浇铸成膜，然后沉积到所需的集电器上。
阳极18可以可选地进一步包括阳极表面涂层22，其中该涂层覆盖阳极活性材料20的表面的至少一部分。阳极表面涂层22可选地是导电的。所谓“导电的”是指阳极表面涂层22表现出大于或等于10S/cm的电导率。优选地，阳极表面涂层22表现出大于或等于103S/cm的电导率。更优选地，阳极表面涂层22具有大于或等于105S/cm的电导率。在一个实施例中，阳极表面涂层22包括碳、银、铜、镍和钛中的一种或多种，其中每种元素可以作为化合物或络合物存在。在表面涂层元素中，银和铜是优选的，并且银(银化合物/络合物)由于其高导电性而是特别优选的。
电解质
电解质30是能够通过其与电池单元的电极的相互作用而在自充电电池12的电化学电池单元10内充当用于离子传输的导管的材料。电解质30可以是包括离子导电的电解质材料40的液体、固体、凝胶或液化气体。电解质材料40可以被选择为具有大于或等于10-10S/cm的离子电导率和小于或等于10-1S/cm的电导率。优选地，电解质材料40具有大于或等于10-8S/cm的离子电导率和小于或等于10-3S/cm的电导率。更优选地，电解质材料40具有大于或等于10-6S/cm的离子电导率和小于或等于10-5S/cm的电导率。
在电解质30以固体形式存在于电化学电池10中的情况下，电解质30可选地以膜、箔、带、纸张、片材、层等形式存在。固体电解质材料可包括聚合物、玻璃、磷酸盐、氟磷酸盐、碳酸盐、胺、硼酸盐、氟硼酸盐、卤化物、卤酸盐、氧卤化物、氧化物(例如，MO2、M2O3、M2B2O5、M2O、MOH、M2O2、M2CO3、P2O5、MPO4、M2M’3O7，其中M为金属或准金属)、钙钛矿、反钙钛矿(例如，M3OBr、M3OCl、M2OHBr、M2OHCl，其中M是金属或准金属)，LISICON型电解质(例如，M1+xM’xM”2-x(PO4)3、M2+2xM’1-xM”O4、M(3+x)M’xV(1-x)O4、M(4-x)M’(1-x)PxO4、M1+x+yM’xM”2-xSiyP3-yO12、M1+xM’xM”yTi2-x-yP3O12、M1+x+3yM’xM”2-x(SiyPO4)3、M14M’M”4O16、M4-xM’xVxO4，其中M是金属或准金属)、石榴石(例如，M7M’3M”2O12、M7-xM’3M”2-xNbxO12、M7M’3-xM”xZr2-xNbxO12、M6+xM’3M”1+xTa1-xO12，其中M是金属或准金属)、硫化物(例如，M6PS5Cl、M9.54M’1.74P1.44S11.7Cl0.3、M10M’P2S12、M7PS6、M7P3S11、M3.25P0.95S4、M3+xM’xP1-xS4，其中M是金属或准合金)、硫化结晶锂超离子导体(thio-LISICON)型电解质(例如，M(4-x)M’(1-x)PxS4，其中M是金属或准金属)、氮氧化物、氮化物等(LISICON是锂超离子导体的缩写)。
在电解质30以固体存在于电化学电池单元10中的情况下，电解质30可选地以固体颗粒的组合物存在。合适的电解质材料的平均粒径可以从约5nm到约30μm范围内变化，并且可以表现出约0.1nm到约500nm的平均孔径。通常，合适的电解质材料的平均粒径或直径小于约30μm。优选地，电解质材料的平均粒径大于约10nm且小于约20μm。更优选地，电解质材料的平均粒径大于约20nm并小于约10μm。在电解质30作为固体颗粒的组合物存在的情况下，电解质材料的平均孔径可以小于约500nm。优选地，电解质材料的平均孔径大于约0.5nm且小于约200nm。更优选地，电解质材料的平均孔径大于约1nm且小于约100nm。
在电解质30以液体存在于电化学电池单元10中的情况下，电解质30可选地以包括溶剂和溶解在溶剂中的溶质的溶液存在。电解质30可以包括溶剂，该溶剂可选地包括水、液化气体和有机液体中的一种或多种。
在电解质30包括液化气体的情况下，液化气体可以包括甲烷(例如，甲烷、氟甲烷、二氟甲烷)、乙烷(例如，乙烷、氟乙烷、1，1-二氟乙烷、1，1，1，2-四氟乙烷)、丙烷(例如，丙烷、2-氟丙烷)、丁烷(例如，丁烷、氟丁烷)、乙烯、乙炔、丙烯、一氧化碳和二氧化碳中的一种或多种。
在电解质30包括有机液体的情况下，有机液体可以包括有机碳酸酯、醚、酯、酰胺、卤化液体、腈或离子液体中的一种或多种。
在电解质30包括有机碳酸酯的情况下，有机碳酸酯可以是例如，碳酸丙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸亚乙酯、碳酸亚乙烯酯、氟代碳酸乙烯酯、碳酸二丙酯、4-乙烯基-1，3-二氧戊环-2-酮、4-氯-1，3-二氧戊环-2-酮、2，5-二氧杂己二酸二乙酯、双(2，2，2-三氟乙基)碳酸酯、4-氟-1,3-二氧戊环-2-酮、2,5-二氧杂己二酸二甲酯或碳酸二丁酯等。
在电解质30包括醚的情况下，醚可以是例如二甲氧基乙烷、二甲氧基甲烷、二甲醚、乙醚、乙二醇、乙二醇衍生物(二甘醇二甲醚、三甘醇二甲醚、四甘醇二甲醚)、四氢呋喃、二氧戊环或二恶烷等。
在电解质30包括酯的情况下，酯可以是例如硼酸三乙酯、硼酸三甲酯、三(2，2，2-三氟乙基)硼酸酯、2，4，6-三甲氧基硼氧酯、硼酸三丁酯、硼酸三己酯或硼酸三丙酯等。
在电解质30包括酰胺的情况下，酰胺可以是例如二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺或二丙基乙酰胺等。
在电解质30包括卤化液体的情况下，卤化液体可以包括例如氯化液体(例如二氯甲烷)或氟化液体(例如氟代碳酸亚乙酯、1,1,2,2-四氟乙基2,2,2-三氟乙基醚、二氟甲基2,2,3,3-四氟丙基醚、甲基2,2,3,3,3-五氟丙基醚、甲基1,1,2,2-四氟乙基醚、双(2,2,2-三氟乙基)醚、1,1,2,3,3,3-六氟丙基甲基醚或乙基1,1,2,2-四氟乙基醚)。
在电解质30包括作为腈的溶剂的情况下，腈可以包括例如乙腈、丙腈、甲氧基乙腈、3-甲氧基丙腈、丁二腈、戊二腈、己二腈、四氰基乙烯、3,3'-氧二丙腈、3-乙氧基丙腈、1,3,6-己烷三腈、1,2,2,3-丙烷四腈、丙二腈、富马腈或3-丁氧基丙腈等。
在电解质30包括离子液体的情况下，离子液体可以是例如咪唑衍生物(例如像1-乙基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐、1-乙基-3-甲咪唑四氟硼酸盐、1-乙基-2,3-二甲基咪唑双(三氟甲磺酰)亚胺、1-乙基3-甲基咪唑-双(三氟甲磺酰)亚胺，2,3-二甲基-1-丙基咪唑双(三氟甲磺酰)亚胺、1-癸基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐、1-癸基-3-甲基咪唑双(三氟甲磺酰)亚胺、1,3-二甲基咪唑双(三氟甲磺酰)亚胺、1-十二烷基-3-甲基咪唑双(三氟甲磺酰)亚胺、1-乙基-3-甲基咪唑硝酸盐、1-乙基-3-甲基咪唑三氟甲磺酸盐、1-乙烯基咪唑双(三氟甲磺酰)亚胺，1-烯丙基-3-甲基咪唑双(三氟甲磺酰)亚胺、1-甲基-3-正辛基咪唑三氟甲磺酸盐、3-乙基-1-乙烯基咪唑双(三氟甲磺酰)亚胺、1-甲基-3-正辛基咪唑四氟硼酸盐、1-丁基-2,3-二甲基咪唑四氟硼酸盐、1-丁基-2,3-二甲基咪唑六氟磷酸盐、1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐、1-丁基-3-甲基咪唑甲磺酸盐、1-丁基-3-甲基咪唑双(三氟甲磺酰)亚胺、1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐、1-丁基-2,3-二甲基咪唑三氟甲磺酸盐，1-乙基-3-甲基咪唑甲烷磺酸盐、1-丁基-3-甲基咪唑三氟甲磺酸盐，1-丁基-2,3-二甲基咪唑双(三氟甲磺酰)亚胺、1-甲基-3-(4-磺基丁基)咪唑双(三氟甲磺酰)亚胺，1-甲基咪唑双(三氟甲磺酰)亚胺、1-甲基-1H-咪唑-3-六氟磷酸盐或3,3'-(丁烷-1,4-二基)双(1-乙烯基-3-咪唑)双(三氟甲磺酰)亚胺等。
在电解质30包括离子液体的情况下，离子液体可以是例如吡咯烷衍生物(例如像1-丁基-1-甲基吡咯烷三氟甲磺酸盐、1-丁基-1-甲基吡咯烷六氟磷酸盐、1-甲基-1-戊基吡咯烷双(三氟甲磺酰)亚胺、1-甲基-1-丙基吡咯烷、双(三氟甲磺酰)亚胺、1-丁基-1-甲基吡咯烷双(三氟甲磺酰)亚胺、1-乙基-1-甲基吡咯烷四氟硼酸盐或1-烯丙基-1-甲基吡咯烷双(三氟甲磺酰)亚胺等)。
在电解质30包括离子液体的情况下，离子液体可以是例如吡啶衍生物(例如像1-丁基-4-甲基吡啶六氟磷酸盐、1-丁基-4-乙基吡啶双(三氟甲磺酰)亚胺、1-己基吡啶六氟磷酸盐、1-乙基-3-(羟甲基)吡啶乙基硫酸酯、1-丁基吡啶四氟硼酸酯、，1-丁基吡啶六氟磷酸盐、1-丁基-4-甲基吡啶六氟磷酸、1-丁基吡啶四氟硼酸盐、1-丁基吡啶六氟磷酸盐、1-丁基4-甲基吡啶四氟硼酸盐、1-乙基-3-甲基吡啶双(三氟甲磺酰)亚胺、1-乙基3-甲基吡啶乙基硫酸盐、1-甲基吡啶双(三氟甲磺酰)亚胺或1,1'-双[3-(三甲基铵)丙基]-4,4'-联吡啶等)。
在电解质30包括离子液体的情况下，离子液体可以是例如哌啶衍生物，例如1-丁基-1-甲基哌啶双(三氟甲磺酰)亚胺或1-甲基-1-丙基哌啶双(氟磺酰)亚胺等。
在电解质30包括离子液体的情况下，离子液体可以是例如铵衍生物，例如像甲基三正辛基铵双(三氟甲磺酰)亚胺、乙基(3-甲氧基丙基)二甲基铵双(三氟甲磺酰)亚胺、乙基(2-甲氧基乙基)二甲基铵双(三氟甲磺酰)亚胺、丁基三甲基铵双(三氟甲磺酰)亚胺、四丁基三氟甲磺酸铵、甲基三正辛基铵双(三氟甲磺酰)亚胺、三甲基丙基铵双(三氟甲磺酰)亚胺、三丁基甲基铵双(三氟甲磺酰)亚胺、丁基三甲基铵双(三氟甲磺酰)亚胺或四丁基六氟磷酸铵等。
在电解质30包括离子液体的情况下，离子液体可以是例如磷衍生物，例如像三丁基甲基磷双(三氟甲磺酰)亚胺、三丁基(2-甲氧基乙基)-磷双(三氟甲磺酰)亚胺、四丁基四氟硼酸磷、四丁基磷六氟磷酸盐或三丁基甲基磷双(三氟甲磺酰)亚胺等。
在电解质30包括离子液体的情况下，离子液体可以是例如吗啉衍生物，或锍衍生物(例如像三乙基锍双(三氟甲磺酰)亚胺)。
在电解质30作为包括溶剂和溶解在溶剂中的溶质的溶液存在于电化学电池单元10中的情况下，该溶质可以包括一种或多种离子金属络合物，例如像双(九氟丁磺酰)亚胺、金属(氟磺酰)(三氟甲磺酰)亚胺、金属三氟甲磺酸盐、金属四氟硼酸盐、金属六氟磷酸盐、金属双(氟磺酰)亚胺、金属九氟-1-丁磺酸盐、金属双(三氟甲磺酰)亚胺、金属三氰基甲烷、金属硝酸盐、金属卤化物、金属双(草酸)硼酸盐、金属二氟(草酸)硼酸盐或金属高氯酸盐等。
电解质30可以可选地包括一种或多种添加剂，其中添加剂可以是聚合物材料、增塑剂、磷腈、磷酸盐、磺酰基和羧酸。在添加剂包括聚合物材料的情况下，聚合物材料可以是电绝缘的和/或离子绝缘的。例如，具有小于或等于10-7S/cm的离子电导率的聚合物材料可以形成电解质30和/或阴极14和/或阳极18的一部分。当存在时，聚合物材料可以任意组合包括例如聚己内酯、聚丙烯酸、聚甲基丙烯酸甲酯、聚四氟乙烯、聚偏氟乙烯、聚丙烯腈、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚乙烯吡咯烷酮、聚(4-乙烯基吡啶)、聚氯乙烯、聚乙烯醇、聚乙酸乙烯酯、聚乙烯、聚丙烯、聚乳酸、聚乙烯醇缩丁醛、聚苯乙烯、聚氨酯、聚碳酸酯、苯乙烯-丁二烯橡胶、羧甲基纤维素钠中的一种或多种。在一个实施例中，聚合物材料包括聚环氧乙烷或聚偏氟乙烯等中的一种。
在添加剂包括增塑剂的情况下，增塑剂可包括例如琥珀腈、戊二腈、己二腈、碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、二甲基亚砜、γ-丁内酯、环丁砜、3-甲基-2-恶唑烷酮、碳酸丁烯酯、邻苯二甲酸酯衍生物、偏苯三酸酯、己二酸酯、癸二酸酯、马来酸酯或其任意组合等。
在添加剂包括磷腈的情况下，磷腈可以包括例如五氟(苯氧基)环三磷腈、三聚氯化磷腈、乙氧基(五氟)环三磷腈、六苯氧基环三磷腈或六氟环三磷腈等中的一种或多种。
在添加剂包括磷酸酯的情况下，磷酸酯可包括例如像磷酸三(1,1,1,3,3,3-六氟-2-丙基)酯、磷酸三(2-丁氧基乙基)酯、磷酸三(2-乙基己基)酯、磷酸三(1H,1H,5H-八氟戊基)酯、磷酸2-乙基己基二苯酯、磷酸三戊酯、磷酸三邻甲苯酯、磷酸三烯丙酯、磷酸三间甲苯酯、磷酸三乙酯、磷酸三对甲苯酯、磷酸三苯酯、磷酸三甲酯或磷酸三(2,2,2-三氟乙基)酯中的一种或多种。
在添加剂包括磺酰基的情况下，磺酰基可以包括例如异丙基甲基砜、二甲基砜、二甲基亚硫酸酯、二丙基砜、1,3-丙磺酸内酯、3-甲基环丁砜、1,4-丁磺酸内酯、四氢噻吩1,1-二氧化物、1,3,2-二恶唑噻吩2,2-二氧化物或1,3,2-二恶唑噻吩2-氧化物中的一种或多种。
在添加剂包括羧酸的情况下，羧酸可以是例如一元羧酸或多元羧酸。当羧酸是多元羧酸时，其可以是草酸。当存在时，羧酸可以以约0.01wt％至约30wt％之间，优选约0.1wt％至约20wt％之间，更优选约1wt％至约10wt％之间的重量百分比存在于电解质中。
在电解质30是凝胶或包括凝胶的情况下，凝胶通常通过将适当的液体电解质材料(如上所述)与适当的固体电解质材料(如上所述)混合而获得。所谓适当是指液体电解质材料和固体电解质材料在物理和化学上是相容的，并且当以选定的比例混合在一起时，可以获得表现出所需黏稠度和电解质性能的电解质凝胶。
电解质30优选包括液体、液化气体和/或凝胶，因为放电产物28通常更容易溶解在这种电解质中。在一个实施例中，电解质30包括分子量小于约300g/mol、优选小于约200g/mol、并且更优选小于约100g/mol的溶剂，具有较小分子量的溶剂可导致所得电化学电池单元的较高能量密度。例如，水的分子量为18.01g/mol，二甲基乙酰胺的分子量是87.12g/mol，二甲氧基乙烷的分子量是90.12g/mol，碳酸二甲酯的分子量是90.08g/mol，碳酸乙烯酯的分子量是88.06g/mol，二氧戊环的分子量是74.08g/mol。
集电器
阴极集电器24和阳极集电器26，当存在时，可以相同或不同，并且可以包括任何适当且兼容的导电材料。每个集电器可以包括一种或多种金属，例如碱土金属、过渡金属、稀土金属、后过渡金属和碱金属或其任何合金或组合。特别地，集电器可以包括铝、铝合金、铝化合物或络合物、铜、铜合金、铜化合物或络合物、银、银合金、银化合物或络合物、镍、镍合金、镍化合物或络合物以及双相钢、不锈钢中的至少一种或其任意组合。替代地或附加地，每个集电器可以是金属集电器，其可以包括钼、钛和锆金属或其合金中的一种或多种。钼因其在防腐方面的效能而是特别优选的。每个集电器可以与导电材料接触，例如通过涂覆导电材料，例如多孔无机碳材料，其为炭黑、碳纳米管、碳纳米纤维、碳点、活性碳、无定形碳、微孔碳、中孔碳、多孔碳、石墨、石墨烯、氧化石墨烯、还原氧化石墨烯、石墨烯纳米带及其混合物和组合。在一些实施例中，导电材料可以颗粒、粉末、棒或其任何组合的形式存在。在一些实施例中，每个集电器可以包括纸张、泡沫、毛毡、纤维、薄膜、片材、带、布、盘、线、箔或其任何组合形式的独立碳材料。每个集电器都可以是多孔的，其中穿孔的孔径可为约500nm或以上(例如，约500nm至约5mm，优选地为约500nm至约1mm，更优选地约为500nm至约200μm)，并且孔之间的距离可为约10μm或以上(如，约10μm至约10mm，优选地为约50μm至约10mm，更优选地为约200μm至约10mm)。
隔板
电解隔板32可以与阴极14接触，或者隔板32可以和电解质30接触。在电化学电池单元10包括阳极的情况下，隔板32可以设置在阴极14和阳极18之间。隔板32的宽度和长度中的一者或两者可以大于阴极集电器24和阳极集电器26中的一者或两者，以避免阴极14和阳极18之间、阴极14和阴极集电器26之间、阴极集电器24和阳极18之间或阴极集电器24和阳极集电器26之间的接触。
隔板32可以包括电解质以提供电化学电池单元10内的离子输送，并通过其与阴极14和/或阳极18的相互作用充当离子输送的导管。隔板32可以与电解质30接触，并且可以包括聚合物材料，例如像聚合物膜，例如聚乙烯、聚丙烯、聚四氟乙烯或聚氯乙烯等。通常，聚合物膜(当存在时)包括聚丙烯和/或聚乙烯。替代地或附加地，电解隔板32可以包括非织造纤维(例如尼龙、聚酯和玻璃等)、玻璃、陶瓷或其任意组合。在一些实施例中，隔板32包括玻璃纤维。在一些实施例中，隔板32包括表面活性剂涂层或处理，以增强液体基电解质的润湿性。
电喷涂薄膜
电喷涂，也被称为电纺丝，通常是指一种薄膜生产方法，其利用电力将带电的有机溶液或有机熔体的丝线拉出。
自充电电化学电池单元10可以包括阴极14和电解质材料40中的一个或多个，电解质材料40包括电喷涂膜。这样的电喷涂膜可以包括如上所述的聚合物材料。在电解质材料包括电喷涂膜的情况下，电喷涂膜可以包括大于70wt％、优选大于80wt％、更优选大于90wt％的上述电解质材料。类似地，当阴极材料包括电喷涂膜时，电喷涂膜包括大于70wt％、优选大于80wt％、更优选大于90wt％的上述阴极活性材料。
应该理解的是，可以调节一个或多个电喷涂参数，例如流速、施加电压、施加电流、喷嘴尺寸、喷嘴类型、喷嘴尖端与集电器之间的距离等，以改变所施加的膜。电喷涂工艺可以有利地允许(例如，非离子导电或低离子导电)聚合物材料的伸长和变薄，与使用更传统的施加技术相比，该聚合物材料不仅可以与电解质材料强结合以制造微米厚(例如，＞5μm)的独立膜而不破裂，而且还可以用相对少量的聚合物材料覆盖电解质30的表面。电喷涂工艺至少部分地通过使给定体积中的关键电池材料(例如像电极活性材料或电解质材料)的表面积最大化来使提高的整体电池性能成为可能。
示例
以下描述并在相关附图中示出本公开的自充电电化学电池单元的各个方面和示例。除非另有说明，否则这样的电化学电池单元、电池、装置和/或其各种部件可以但不要求包含本文所描述、示出和/或结合的结构、部件、功能和/或变体中的一个或多个。此外，除非特别排除，否则与本教导相关的本文描述、示出和/或结合的工艺步骤、结构、部件、功能和/或变体可以包括在其他类似的装置和方法中，包括在公开的实施例之间可互换。以下对各种示例的描述本质上仅是说明性的，而绝不旨在限制本公开、其应用或用途。此外，以下描述的示例和实施例提供的优点本质上是说明性的，并且并非所有示例和实施例都必然提供相同的优点或相同程度的优点。
示例1
根据本公开的示例性自充电电化学电池单元42示意性地显示在图3中。电化学电池单元42基本上类似于图1的电化学电池单元10，除了阴极集电器44和阳极集电器46都是多孔的，也就是说，其包括多个开口48，使得非惰性或可还原的气体(当存在时)可以更容易地渗透电极50和52。所选择的气体，当存在时，可以经由气体入口54引入电化学电池单元42，并通过气体出口56吹扫出，其中气体入口54和气体出口56连接到电池外壳34。在一些实施例中，气体入口和气体出口可以组合并设置在电池外壳34的一个位置。在一些实施例中，气体出口可以被移除并用泄压阀代替，该泄压阀在电池外壳34内处于高于特定内部压力时自动释放气体。
示例2
示例性自充电电化学电池单元10在图4中示意地示出，但是该电化学电池单元联接到用于向该电池单元添加非惰性或可还原气体的设备。如图所示，可将所需的非惰性或可还原气体(当存在时)引入电化学电池单元10外部的电解质存储器60中。可通过例如使用适当的气体源(例如，联接到气体供应64的烧结气体起泡器62)喷洒电解质30，将非惰性或可还原气体引入电解质存储器60中的电解质30内。气化的电解质然后可以使用循环泵70经由电解质入口66和电解质出口68循环往返于电化学电池单元10。于是将非惰性或可还原的气体溶解在电解质30中并扩散到整个电解质30。
示例3
使用锂金属盘作为阳极和/或阳极活性材料，聚丙烯作为隔板材料，铱和炭黑作为阴极材料，氧作为阴极活性材料，制备根据本公开的自充电电化学电池单元，并且用于阴极和阳极的集电器均为316L不锈钢。
锂金属盘的纯度为99.8％(Honjo Metal)，并且厚度为20μm。预计即使储存在惰性气体环境中，锂金属的纯度也会部分地由于惰性气体的纯度和环境维护不足而随着时间，的推移降低。所有锂金属都保存在充满氩气的手套箱中，里面的水分或氧气少于0.1ppm。对于锂金属的所有测试都是在购买后大约5个月进行的。每个锂金属盘在使用前都涂覆有无机碳和银复合层，使得复合层与隔板接触。制造复合层是为了避免锂金属盘与电化学电池单元内的气氛之间的直接接触，并且还为了加速放电产物向充电产物的转化。
阴极是一个盘，从电喷涂片材切割而成，由铱、炭黑和聚己内酯制成。
氧气用于阴极活性材料，其中氧气从电池单元外壳的气体入口引入并通过气体出口吹扫出。用氧气吹扫电化学电池单元30秒，并且在电池单元操作之前关闭气体出口阀。在操作期间，电池单元外壳内的气氛保持在25psi的恒定压力下。
使用316L不锈钢网制备阴极集电器。不锈钢的线径为0.05mm，孔径为0.08mm。阳极集电器使用316L不锈钢箔制备。阴极集电器和阳极集电器都是由所选材料切割而成的盘。
通过将双(三氟甲磺酰基)亚胺锂盐溶解在1，2-二甲氧基乙烷溶剂中来制备电解质。电化学电池单元在所有情况下都以由锂金属盘的面积归一化的0.1mA/cm2的电流密度操作。
锂金属的理论重量比容量为3861.328mAh/g。锂金属的体积密度为0.534g/cm3。厚度为20μm的锂金属箔的面积质量为0.001068g/cm2。计算出的锂金属箔的理论面积容量为4.1239mAh/cm2。假设锂金属箔的锂含量为99.8％，并且在储存和处置过程中没有明显的杂质积聚，则计算出的最大理论容量为4.1156mAh/cm2。在0.1mA/cm2的电流密度下，配备有锂金属箔的电化学电池单元放电40至50小时，在此期间，锂金属箔的至少一部分与电解质、隔板和氧气接触。
图5是示出如上所述组装的具有不同尺寸阳极的几个电化学电池单元的放电性能的图表。使用不同尺寸(直径为2mm、4mm、6mm、8mm和11mm)的锂金属盘测试电化学电池单元，所有其他参数保持固定。锂金属盘的较小尺寸导致阳极集电器的较大面积暴露于电解质。放电比容量随着锂金属盘的直径减小而增大。值得注意的是，无论锂金属盘的尺寸如何，每个电化学电池单元都获得了约等于或大于计算出的理论容量的比容量。
图6是示出如上所述组装的电化学电池的放电性能的图表，该电化学电池单元的电解质中存在不同量的水分(17ppm、48ppm、156ppm、393ppm和881ppm)。电解质中较高的水分含量并不总是导致更大的比容量，部分原因是与锂金属盘的不良反应。电解质中393ppm的水分含量表现出最高的比容量，而881ppm的水分含量表现出最低的比容量。然而，所有测量值都超过了相应的计算理论容量。
对于传统和常规的锂离子电池单元，电解质水分含量超过50ppm被认为是非常高的。在锂金属电池使用锂金属阳极的情况下，通常建议将电解质的水分含量保持在远低于10ppm。相反，即使具有锂金属阳极，本公开的电化学电池单元的独特之处在于，水分含量与作为放电产物的超氧化物或超氧化物部分的产生相关联。
图7是示出如上所述组装的电化学电池单元的放电性能的图表，该电化学电池单元在所使用的阴极组合物中具有不同重量百分比的铱含量(0％、5％、10％、15％和20％)。铱含量的较高重量百分比显示出更大的比容量，部分原因是产生了作为放电产物的超氧化物或超氧化物部分。结果表明，比容量从铱含量的0％到5％的增加幅度最大。从5％到10％，从10％到15％，以及从15％到20％，增加幅度变得较小。这可能部分是由于在放电期间产生的超氧化物或超氧化物部分的量与在阳极表面上转化为充电产物的量不相等或不成比例，或者在放电期间产生的超氧化物或超氧化物部分的量与用作电催化剂和阴极材料的一部分的铱的量不完全成比例。
图8是示出如上所述组装的自充电电化学电池单元的放电性能的图表，该电化学电池单元具有溶解在电解质中的不同盐浓度(0.5M、1.0M、1.5M和2.0M)。所使用的盐是双(三氟甲磺酰)亚胺锂。为了阐明盐浓度对本公开的电化学电池单元的放电比容量的影响，进行了测试，结果表明在1，2-二甲氧基乙烷中的1.0M浓度的双(三氟甲磺酰)亚胺锂获得最高的放电比容量，而0.5M的盐浓度获得最低的放电比容量。在不希望受理论约束的情况下，据信盐量的增加有助于提高电解质的离子电导率，正如从其传统模型中所预期的并且如曲线所示的那样。然而，电解质中的盐浓度的量没有显示出与电化学电池单元的放电容量明显地成比例，这可能排除了至少一部分电解质盐可能对电池单元的超过其计算的理论极限的额外比容量做出贡献的可能性。
图9是示出从箔的最顶表面暴露于氧气气氛不同量(0小时、10小时、20小时、40小时)后锂金属箔中锂和氧的原子浓度的图表。使用X射线光电子能谱深度剖面分析进行原子浓度测量。选择氩溅射方法，在1μm×1μm的区域内，在4.5kV的操作电压和10mA的发射电流下，逐纳米地蚀刻掉表面，每次循环持续30秒。每个溅射循环的深度相当于约1nm。具有0小时氧气暴露的锂金属箔的锂浓度从约65％开始，并在第100次溅射循环处，以约98％结束，而具有40小时氧气暴露的样品从约41％的锂浓度开始，并以约72％的锂浓度结束。由于电化学电池单元的每次放电在0.1mA/cm2的电流密度下需要大约40到50小时，因此应该理解，即使手套箱环境已经处于储存锂金属的理想条件下，并且只要在锂金属的制造、包装或运输过程中没有缺陷，则在电化学电池单元的操作期间，锂金属箔中可能有助于所得电池单元的放电容量的总未氧化锂含量可以小于约99.8％。该结果表明，实际理论容量因此可能比4.1156mAh/cm2小得多。
示例4
本部分描述了公开的电化学电池单元、电池和方法的附加方面和特征，这些方面和特征不受限制地作为一系列段落呈现，为了清楚和高效，其中的一些或全部可以用字母数字表示。这些段落中的每一个可以以任何合适的方式与一个或多个其他段落组合，和/或与本申请中其他地方的公开组合。以下某些段落明确提及并进一步限制其他段落，以非限制地提供某些适当组合的示例。
A1.一种自充电电化学电池单元，其包括阴极，阴极包括阴极活性材料，其中阴极活性材料在电化学电池单元的放电期间或之后转变为放电产物；电解质，电解质包括溶剂和盐，其中，盐溶解于溶剂中，其中，电解质与阴极接触，并且其中阴极活性材料在电解质中的溶解度小于放电产物在电解质中的溶解度。
A2.根据段落A1的电化学电池单元，还包括阳极，阳极包括阳极活性材料。
A3.根据段落A2的电化学电池单元，还包括阳极集电器，阳极集电器包括金属或合金，金属或合金包括钼、钛和锆中的一种或多种。
A4.根据段落A1的电化学电池单元，还包括阴极集电器，阴极集电器包括金属或合金，金属或合金包括钼、钛和锆中的一种或多种。
A5.根据段落A1的电化学电池单元，还包括隔板。
A6.根据段落A1的电化学电池单元，其中阴极活性材料是非惰性气体。
A7.根据段落A1的电化学电池单元，其中放电产物是放电期间的氧化还原穿梭物。
A8.根据段落A1的电化学电池单元，其中放电产物是RxOy，其中R是原子、分子或自由基。
A9.根据段落A1的电化学电池单元，其中由阴极活性材料归一化的电化学电池单元的放电比容量大于由阴极活性材料归一化的理论放电比容量。
A10.根据段落A2的电化学电池单元，其中由阳极活性材料归一化的电化学电池单元的放电比容量大于由阳极活性材料归一化的理论放电比容量。
A11.根据段落A2的电化学电池单元，其中电化学电池单元的阳极活性材料能够存储的电子的总数小于电化学电池单元的阴极活性材料能够储存的电子的总数。
A12.根据段落A1的电化学电池单元，其中阴极活性材料在电解质中的溶解度在室温下小于1.0摩尔浓度。
A13.根据段落A1的电化学电池单元，其中阴极活性材料与放电产物的溶解度比小于0.5。
A14.根据段落A1的电化学电池单元，其中溶剂的分子量小于或等于200g/mol。
A15.根据段落A2的电化学电池单元，其中阳极活性材料或放电产物是金属或金属络合物(合金、化合物等)。
A16.根据段落A2的电化学电池单元，其中阳极活性材料(至少一部分)包括表面涂层，其中表面涂层是导电的。(>10S/cm)。
A17.根据段落A1的电化学电池单元，其中阴极进一步包括一种或多种铂族元素(钌(Ru)、铑(Rh)、钯(Pd)、锇(Os)、铱(Ir)和铂(Pt))。
A18.根据段落A2的电化学电池单元，其中阴极或阳极进一步包括导电材料。
A19.根据段落A18的电化学电池单元，其中导电材料包括多孔碳材料，多孔碳材料包括炭黑、碳纳米管、碳纳米纤维、碳点、活性炭、石墨、石墨烯、氧化石墨烯、还原氧化石墨烯和石墨烯纳米带中的一种或多种。
A20.根据段落A19的电化学电池单元，其中多孔碳材料掺杂有一个或多个杂原子，一个或多个杂原子选自硼、氧、氮、硫、磷、氟、氯和溴。
A21.根据段落A18的电化学电池单元，其中阴极或阳极进一步包括聚合物粘合剂、增塑剂和羧酸中的一种或多种。
结论
上述公开内容可以包括具有独立实用性的多个不同的示例。尽管已经以一个或多个说明性形式公开了这些示例中的每一个，但是本文所公开和说明的其具体实施例不应被视为具有限制意义，因为许多变化是可能的。就本公开中使用的章节标题来说，此类标题仅用于组织目的。本公开的主题包括本文公开的各种元件、特征、功能和/或性能的所有新颖和非显而易见的组合和子组合。以下权利要求特别指出了被视为新颖和非显而易见的某些组合和子组合。特征、功能、元件和/或性能的其他组合和子组合可以在要求本申请或相关申请的优先权的申请中被要求保护。这些权利要求，无论在范围上相对于原始权利要求更宽、更窄、相同或不同，也被视为包括在本公开的主题内。
Claims (22)
1.一种电化学电池单元，包括：
阴极，阴极包括阴极活性材料；
电解质，电解质包括溶剂和溶解在溶剂中的盐；电解质与阴极接触；
其中阴极活性材料在电化学电池单元的放电期间或之后转变为放电产物；并且
阴极活性材料在电解质中的溶解度小于放电产物在电解质中的溶解度。
2.根据权利要求1所述的电化学电池单元，还包括与阴极相关联的阴极集电器，阴极集电器包括金属或金属合金，金属或合金包括钼、钛和锆中的一种或多种。
3.根据权利要求1所述的电化学电池单元，还包括阳极，阳极包括阳极活性材料。
4.根据权利要求3所述的电化学电池单元，还包括与阳极相关联的阳极集电器，阳极集电器包括金属或金属合金，金属或合金包括钼、钛和锆中的一种或多种。
5.根据权利要求1所述的电化学电池单元，还包括隔板。
6.根据权利要求1所述的电化学电池单元，其中阴极活性材料包括可还原气体。
7.根据权利要求1所述的电化学电池单元，其中放电产物在电化学电池单元的放电期间充当氧化还原穿梭物。
8.根据权利要求1所述的电化学电池单元，其中放电产物包括还原剂，还原剂被选择为使得还原剂的氧化产物是气体。
9.根据权利要求1所述的电化学电池单元，其中放电产物包括能够独立存在的一种或多种反应性物质，每种反应性物质具有一个或多个未配对电子。
10.根据权利要求1所述的电化学电池单元，其中放电产物包括极性材料，极性材料包括两种元素，其中两种元素之间的电负性差大于或等于0.5。
11.根据权利要求1所述的电化学电池单元，其中由阴极活性材料的量归一化时的电化学电池单元的实际放电比容量大于由阴极活活性材料的量归一化时的理论放电比容量。
12.根据权利要求3所述的电化学电池单元，其中，由阳极活性材料的量归一化时的电化学电池单元的实际放电比容量大于由阳极活性材料的量归一化时的理论放电比容量。
13.根据权利要求3所述的电化学电池单元，其中阳极活性材料能够存储一总数的阳极电子，阴极活性材料能够存储一总数的阴极电子，并且阳极电子的总数小于阴极电子的总数。
14.根据权利要求1所述的电化学电池单元，其中阴极活性材料在电解质中的溶解度在室温下小于1.0摩尔/升。
15.根据权利要求1所述的电化学电池单元，其中阴极活性材料在电解质中的溶解度与放电产物在电解质中的溶解度的比小于0.5。
16.根据权利要求1所述的电化学电池单元，其中溶剂的分子量小于或等于200g/mol。
17.根据权利要求3所述的电化学电池单元，其中阳极活性材料和放电产物中的一者或两者是金属、金属合金或金属络合物。
18.根据权利要求3所述的电化学电池单元，其中阳极活性材料的至少一部分包括导电的表面涂层。
19.根据权利要求1所述的电化学电池单元，其中阴极包括钌、铑、钯、锇、铱和铂中的一种或多种。
20.根据权利要求3所述的电化学电池单元，其中阴极和阳极中的一个或多个还包括导电材料，导电材料是选自炭黑、碳纳米管、碳纳米纤维、碳点、活性炭、石墨、石墨烯、氧化石墨烯、还原氧化石墨烯和石墨烯纳米带的多孔碳材料。
21.根据权利要求20所述的电化学电池单元，其中多孔碳材料掺杂有一个或多个杂原子，一个或多个杂原子选自硼、氧、氮、硫、磷、氟、氯和溴。
22.根据权利要求3所述的电化学电池单元，其中阴极和阳极中的一者或两者包括聚合物粘合剂、增塑剂和羧酸中的一种或多种。
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