CN116348294A - 感光性树脂层叠体 - Google Patents
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Abstract
本申请提供一种感光性树脂层叠体，其包含支承薄膜和层叠在上述支承薄膜上的感光性树脂层。上述感光性树脂层包含30质量％～70质量％的碱溶性高分子、20质量％～50质量％的具有烯属不饱和双键的化合物、以及0.01质量％～20质量％的光聚合引发剂。上述碱溶性高分子包含具有芳香族基团的(甲基)丙烯酸酯作为共聚成分，且酸当量为350以上。上述具有烯属不饱和双键的化合物含有以其总质量作为基准计为50质量％～100质量％的丙烯酸酯单体，且双键当量为150以上。上述感光性树脂层的厚度为30μm以上。
Description
技术领域
本申请涉及感光性树脂层叠体。
背景技术
以往，在印刷电路板的制造、金属的精密加工等中，通过光刻法进行制造。光刻法中使用的感光性树脂层叠体被分类为溶解去除未曝光部的负型和溶解去除曝光部的正型。
针对使用感光性树脂层叠体来形成图案的一般方法进行简述。首先，从感光性树脂层叠体上剥离保护层。使用层压机，在覆铜层叠板、铜溅射薄膜等基材上以呈现该基材、感光性树脂层和支承体这一顺序的方式层叠感光性树脂层和支承体。隔着具有期望布线图案的光掩模，对感光性树脂层进行曝光。从曝光后的层叠体上剥离支承体，并且，利用显影液将非曝光部或曝光部溶解或分散去除，由此在基材上形成抗蚀图案。通过将具备抗蚀图案的基板供给镀铜、焊锡等镀敷处理，从而能够形成用于半导体等的凸块。
为了形成抗蚀图案或半导体凸块而研究了各种感光性树脂层叠体。例如，专利文献1～7中记载了一种感光性树脂层叠体，其具有包含特定的碱溶性高分子、光聚合性单体和光聚合性引发剂的感光性树脂层。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：国际公开第2009/078380号
专利文献2：日本特开2011-227309号公报
专利文献3：国际公开第2011/037182号
专利文献4：日本特开2013-246387号公报
专利文献5：日本特开2014-002285号公报
专利文献6：日本特开2014-126701号公报
专利文献7：国际公开第2019/088268号
发明内容
发明要解决的问题
近年来寻求布线微细化和高密度化，与此相伴，作为金属布线的形成方法，镀敷工法正在扩大。通过镀敷工法而形成的布线的形状取决于抗蚀图案的形状、厚度。在镀敷工法中，通常使用具有较厚的感光性树脂层的感光性树脂层叠体，要求高分辨率且减少感光性树脂层的一部分未被去除而是以锥状残留的现象(所谓的“拖尾”)。
若使用基于剥离液的处理性差的感光性树脂，则所剥离的固化抗蚀剂不发生溶解，而是以残渣的形式滞留在剥离液中。所滞留的剥离残渣会引发剥离机的泵堵塞。因此，寻求感光性树脂的基于剥离液的处理性(以下也称为“剥离处理性”)。另外，用于去除固化抗蚀图案的剥离液随着去除而消耗含有成分。使用成分消耗显著的感光性树脂时，如果不提高剥离液建浴的频率，则容易发生剥离残渣等不良情况，使生产率降低。因此，要求减少剥离液建浴的频率(以下也称为“剥离液疲劳性”)。
对于在镀敷工法中使用的感光性树脂，还要求降低在镀敷处理时镀层潜入至固化抗蚀图案底部的现象(以下也称为“镀层下潜”)。
因此，本申请的目的在于，提供能够提高分辨率、减少拖尾、提高剥离液处理性和剥离液疲劳性、且抑制镀层下潜的感光性树脂层叠体。
用于解决问题的方案
将本申请的实施方式的例子记载在以下的项目中。
[1]一种感光性树脂层叠体，其包含支承薄膜和层叠在上述支承薄膜上的感光性树脂层，上述感光性树脂层含有：
(A)30质量％～70质量％的碱溶性高分子、
(B)20质量％～50质量％的具有烯属不饱和双键的化合物、以及
(C)0.01质量％～20质量％的光聚合引发剂，
上述碱溶性高分子包含具有芳香族基团的(甲基)丙烯酸酯作为共聚成分，且酸当量为350以上，
上述具有烯属不饱和双键的化合物包含以上述具有烯属不饱和双键的化合物的总质量作为基准计为50质量％～100质量％的丙烯酸酯单体，且双键当量为150以上，
上述感光性树脂层的厚度为30μm以上。
[2]根据项目1所述的感光性树脂层叠体，其中，上述碱溶性高分子含有(甲基)丙烯酸苄酯作为共聚成分。
[3]根据项目1或2所述的感光性树脂层叠体，其中，在将上述感光性树脂层的膜厚记作T[μm]、将上述感光性树脂层在波长365nm处的吸光度记作A时，满足下式：0<A/T≤0.007所示的关系。
[4]根据项目1～3中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，上述碱溶性高分子含有45质量％～95质量％的(甲基)丙烯酸苄酯作为共聚成分。
[5]根据项目1～4中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，上述碱溶性高分子含有50质量％以上的(甲基)丙烯酸苄酯作为共聚成分。
[6]根据项目1～4中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，上述碱溶性高分子含有70质量％以上的(甲基)丙烯酸苄酯作为共聚成分。
[7]根据项目1～6中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，上述具有烯属不饱和双键的化合物含有丙烯酸酯单体和甲基丙烯酸酯单体。
[8]根据项目7所述的感光性树脂层叠体，其中，上述丙烯酸酯单体与上述甲基丙烯酸酯单体的质量比(丙烯酸酯单体/甲基丙烯酸酯单体)为1.2以上且25.0以下。
[9]根据项目1～8中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，上述碱溶性高分子不含苯乙烯和苯乙烯衍生物作为共聚成分。
[10]根据项目1～9中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，上述碱溶性高分子的酸当量为370以上。
[11]根据项目1～9中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，上述碱溶性高分子的酸当量为410以上。
[12]根据项目1～11中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，上述具有烯属不饱和双键的化合物不含具有三羟甲基丙烷骨架的化合物。
[13]根据项目1～12中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，上述具有烯属不饱和双键的化合物包含四官能以上的化合物。
[14]根据项目1～13中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，上述具有烯属不饱和双键的化合物含有以上述具有烯属不饱和双键的化合物的总质量作为基准计为50质量％～99质量％的丙烯酸酯单体。
[15]根据项目1～13中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，上述具有烯属不饱和双键的化合物含有以上述具有烯属不饱和双键的化合物的总质量作为基准计为60质量％～99质量％的丙烯酸酯单体。
[16]根据项目1～13中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，上述具有烯属不饱和双键的化合物含有以上述具有烯属不饱和双键的化合物的总质量作为基准计为70质量％～99质量％的丙烯酸酯单体。
[17]根据项目1～16中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，上述具有烯属不饱和双键的化合物的双键当量为200以上。
[18]根据项目1～17中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，上述碱溶性高分子与上述具有烯属不饱和双键的化合物的质量比(A/B)为1.40以上。
[19]根据项目1～17中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，上述碱溶性高分子与上述具有烯属不饱和双键的化合物的质量比(A/B)为1.60以上。
[20]根据项目1～17中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，上述碱溶性高分子与上述具有烯属不饱和双键的化合物的质量比(A/B)为1.80以上。
[21]根据项目1～20中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，上述光聚合引发剂含有2,4,5-三芳基咪唑二聚体。
[22]根据项目1～21中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，上述感光性树脂层的膜厚超过40μm。
[23]根据项目1～21中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，上述感光性树脂层的膜厚超过70μm。
[24]根据项目1～21中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，上述感光性树脂层的膜厚超过100μm。
[25]根据项目1～21中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，上述感光性树脂层的膜厚超过150μm。
[26]根据项目1～21中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，上述感光性树脂层的膜厚超过200μm。
发明的效果
根据本申请，可提供能够提高分辨率、减少尾部形状、提高剥离液处理性和剥离液疲劳性、且抑制镀层下潜的感光性树脂层叠体。
附图说明
图1是示出抗蚀剂尾部(a)和镀层下潜(b)小时的例子的SEM照片。
图2是示出抗蚀剂尾部(a)和镀层下潜(b)大时的例子的SEM照片。
图3是示出使用剥离液疲劳性差的感光性树脂来形成铜柱并剥离时的不良的SEM照片。
具体实施方式
《感光性树脂层叠体》
本申请的感光性树脂层叠体包含支承薄膜和层叠在上述支承薄膜上的感光性树脂层。感光性树脂层叠体优选为干膜抗蚀剂。感光性树脂层根据需要可以在与支承薄膜侧相反的一侧的表面具有保护层。
感光性树脂层包含(A)30质量％～70质量％的碱溶性高分子、(B)20质量％～50质量％的具有烯属不饱和双键的化合物、以及(C)0.01质量％～20质量％的光聚合引发剂。感光性树脂层根据期望可以在包含(A)～(C)成分的基础上，还包含除(A)成分之外的高分子、除(B)成分之外的单体和除(C)成分之外的引发剂、以及其它成分、例如染料、抗氧化剂、增塑剂等。
〈(A)碱溶性高分子〉
碱溶性高分子包含具有芳香族基团的(甲基)丙烯酸酯作为共聚成分。碱溶性高分子的量以感光性树脂层的全部固体成分质量作为基准计为30质量％～70质量％、优选为40质量％～70质量％、更优选为50质量％～70质量％。通过包含具有芳香族基团的(甲基)丙烯酸酯作为共聚成分，从而具有缩短最小显影时间、提高分辨率、减少拖尾和提高耐镀层下潜性等优点。需要说明的是，在本申请说明书中，碱溶性高分子是指能够溶解于碱性水溶液的高分子。(甲基)丙烯酸酯是指丙烯酸酯或甲基丙烯酸酯，(甲基)丙烯酸是指丙烯酸或甲基丙烯酸。
作为具有芳香族基团的(甲基)丙烯酸酯的芳香族基团，优选为具有6～20个碳原子的芳香族基团，可列举出例如苯基、苄基、联苯基和萘基等。芳香族基团的氢原子可以未经取代或被取代，在被取代的情况下，作为取代基，可列举出碳原子数1～5的烃基、羟基、卤素基团等。从缩短最小显影时间、提高分辨率、减少拖尾和进一步提高耐镀层下潜性的观点出发，作为具有芳香族基团的(甲基)丙烯酸酯，优选包含(甲基)丙烯酸苄酯。在碱溶性高分子中作为共聚成分而包含的(甲基)丙烯酸苄酯的比率以构成碱溶性高分子的全部单体的质量作为基准计优选为45质量％以上、更优选为50质量％以上、进一步优选为60质量％以上、更进一步优选为70质量％以上。若(甲基)丙烯酸苄酯的比率高，则剥离液处理性变得更良好。(甲基)丙烯酸苄酯的量以构成碱溶性高分子的全单体的量作为基准计优选小于100质量％、更优选为95质量％以下、进一步优选为90质量％以下。
碱溶性高分子的酸当量为350以上、优选为370以上、更优选为380以上、进一步优选为390以上、更进一步优选为400以上、特别优选为410以上。酸当量是指每1当量羧基的碱溶性高分子的克单位的质量。通过使酸当量为350以上，从而具有缩短最小显影时间、提高分辨率、防止剥离液疲劳性和保管时的抗蚀层褶皱等优点。酸当量的上限没有限定，例如优选为600以下。通过使酸当量为600以下，从而能够提高显影性和剥离性。
碱溶性高分子的重均分子量优选为5,000以上且500,000以下、更优选为5,000以上且300,000以下、进一步优选为10,000以上且200,000以下、更进一步优选为20,000以上且100,000以下。若重均分子量为5,000以上，则可改善显影聚集物的降低、以及感光性树脂层叠体中的边缘融合性、切屑性等未曝光膜的性状。另一方面，若重均分子量为500,000以下，则在显影液中的溶解性提高。需要说明的是，边缘融合性是指：在将感光性树脂层叠体卷取成卷状的情况下，抑制感光性树脂层从卷的端面露出这一现象的性质。切屑性是指：在利用切割机对未曝光膜进行切割的情况下，抑制芯片飞散这一现象的性质。若切屑性差，则飞散的芯片有可能附着于例如感光性树脂层叠体的上表面等，该芯片在后续的曝光工序中转印至掩模而成为不良的原因。
碱溶性高分子可以包含除具有芳香族基团的(甲基)丙烯酸酯之外的共聚成分。作为这种共聚成分，可列举出例如在分子中具有至少一个聚合性不饱和基团的羧酸、羧酸酯和酸酐、例如(甲基)丙烯酸、富马酸、肉桂酸、巴豆酸、衣康酸、马来酸酐、马来酸半酯(甲基)丙烯酸、(甲基)丙烯酸烷基酯；(甲基)丙烯腈、(甲基)丙烯酰胺；以及芳香族乙烯基化合物、例如苯乙烯和苯乙烯衍生物。作为苯乙烯衍生物，可列举出例如氧基苯乙烯、羟基苯乙烯、乙酰氧基苯乙烯、烷基苯乙烯和卤代烷基苯乙烯等。
(甲基)丙烯酸烷基酯的烷基可以为直链状、支链状或环状，碳原子数可以为例如1以上、2以上、3以上、4以上、5以上或6以上、12以下、11以下、10以下、9以下或8以下。作为(甲基)丙烯酸烷基酯的烷基，更具体而言，可列举出例如甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、叔丁基、戊基、己基、庚基、辛基、乙基己基、壬基、癸基、十一烷基和十二烷基等。这些之中，从缩短显影时间和减少抗蚀图案的拖尾的观点出发，更进一步优选为2-乙基己基。作为在合成碱溶性高分子时使用的单体的一部分，通过使用例如(甲基)丙烯酸2-乙基己酯，从而能够得到含有丙烯酸2-乙基己酯作为共聚成分的碱溶性高分子。
作为碱溶性高分子中的共聚成分的优选组合，可列举出例如(甲基)丙烯酸与(甲基)丙烯酸苄酯；(甲基)丙烯酸与(甲基)丙烯酸苄酯与芳香族乙烯基化合物；以及(甲基)丙烯酸与(甲基)丙烯酸苄酯与(甲基)丙烯酸烷基酯等。更具体而言，可列举出例如甲基丙烯酸与甲基丙烯酸苄酯；丙烯酸与甲基丙烯酸苄酯与苯乙烯；以及丙烯酸与甲基丙烯酸苄酯与丙烯酸2-乙基己酯等。
〈(B)具有烯属不饱和双键的化合物〉
感光性树脂层包含以感光性树脂层的全部固体成分质量作为基准计为20质量％以上～50质量％、优选为20质量％～40质量％的具有烯属不饱和双键的化合物。烯属不饱和双键可通过在光聚合引发剂的存在下照射光进行聚合而使感光性树脂层发生固化。
具有烯属不饱和双键的化合物包含丙烯酸酯单体。丙烯酸酯单体的量以具有烯属不饱和双键的化合物的总质量作为基准计为50质量％以上、优选为60质量％以上、更优选为70质量％以上、进一步优选为80质量％以上、更进一步优选为90质量％以上，可以为100质量％。丙烯酸酯单体的量以具有烯属不饱和双键的化合物的总质量作为基准计为100质量％以下、优选为99质量％以下、进一步优选为95质量％以下。通过使丙烯酸酯单体的量在上述范围内，从而存在剥离液处理性、剥离液疲劳性和耐镀层下潜性提高的倾向。具有烯属不饱和双键的化合物只要包含丙烯酸酯单体即可，也可以包含其它单体、例如甲基丙烯酸酯单体。在具有烯属不饱和双键的化合物含有丙烯酸酯单体和甲基丙烯酸酯单体的情况下，存在剥离液处理性、剥离液疲劳性和耐镀层下潜性等进一步提高的倾向，故而优选。从相同的观点出发，丙烯酸酯单体与甲基丙烯酸酯单体的质量比(丙烯酸酯单体/甲基丙烯酸酯单体)优选为1.2以上且25.0以下、更优选为1.2以上且20.0以下、进一步优选为1.2以上且15.0以下。
具有烯属不饱和双键的化合物的双键当量为150以上、优选为160以上、更优选为170以上、进一步优选为180以上、更进一步优选为190以上、特别优选为200以上。若双键当量为150以上，则存在耐镀层下潜性、剥离液处理性和剥离液疲劳性提高的倾向。具有烯属不饱和双键的化合物的双键当量的上限值没有限定，例如可以为500以下、400以下或300以下。在本申请说明书中，“双键当量”是指每1个烯属不饱和双键的分子量。
具有烯属不饱和双键的化合物的官能团数可以为一官能，优选为二官能以上、更优选为三官能以上、进一步优选为四官能以上，可以为五官能以上或六官能以上。在本申请说明书中，“官能团数”是指每一分子化合物中的烯属不饱和双键的数量，例如，在丙烯酸酯单体的情况下，定义为每一分子的丙烯酰基的数量。通过使具有烯属不饱和双键的化合物包含官能团数多的化合物，从而存在抗蚀图案的耐镀层下潜性得以改善的倾向。该效果尤其在丙烯酸酯单体为四官能以上的丙烯酸酯单体时是显著的。
作为一官能的具有烯属双键的化合物，可列举出例如在(聚)亚烷基二醇的单个末端加成(甲基)丙烯酸而得到的化合物；以及在(聚)亚烷基二醇的单个末端加成(甲基)丙烯酸，且在另一个末端加成不具有烯属双键的基团、例如烷基而得到的化合物等。(聚)亚烷基二醇的亚烷基优选为碳原子数2～10、更优选为碳原子数2～4的亚烷基，可列举出例如1,2-亚乙基、1,2-亚丙基、亚丁基等。
作为二官能以上的化合物，可列举出例如具有下述结构的化合物：以(聚)亚烷基二醇、双酚A、三羟甲基丙烷、甘油、季戊四醇或二季戊四醇等作为骨架，且这些羟基的至少两个或全部氢被具有烯属不饱和双键的官能团、优选被具有(甲基)丙烯酸酯基的官能团、更优选被具有丙烯酸酯基的官能团取代。其中，从耐镀层下潜性的观点出发，具有烯属不饱和双键的化合物更优选不含具有三羟甲基丙烷骨架的化合物。
作为以(聚)亚烷基二醇作为骨架且呈现二官能的具有烯属不饱和双键的化合物，可列举出以下的通式(I)所示的化合物：
{式中，Y各自独立地表示亚烷基；R1和R2各自独立地表示甲基或氢原子；n各自独立地表示1～50的整数。}。
上述通式(I)中，Y各自独立地优选为碳原子数2～10、更优选为碳原子数2～4的亚烷基，可列举出例如1,2-亚乙基、1,2-亚丙基和亚丁基等。(Y-O)部分可以包含不同的环氧烷烃的重复单元，也可以由相同的环氧烷烃的重复单元形成。在(Y-O)部分包含不同的环氧烷烃时，其排列可以为无规、交替或嵌段排列。n表示1～50、优选为3～20、更优选为6～10的整数。
作为上述通式(I)所示的化合物，更具体而言，可列举出例如：
六乙二醇的二甲基丙烯酸酯、
七乙二醇的二甲基丙烯酸酯、
八乙二醇的二甲基丙烯酸酯、
九乙二醇的二甲基丙烯酸酯、
十乙二醇的二甲基丙烯酸酯、
六丙二醇的二甲基丙烯酸酯、
七丙二醇的二甲基丙烯酸酯、
八丙二醇的二甲基丙烯酸酯、
九丙二醇的二甲基丙烯酸酯、和
十丙二醇的二甲基丙烯酸酯等。
从耐镀层下潜性、剥离液处理性和剥离液疲劳性的观点出发，上述通式(I)所示的(甲基)丙烯酸酯单体的双键当量优选为150以上、更优选为160以上、进一步优选为170以上、更进一步优选为180以上，任选为500以下、400以下或300以下。
作为以双酚A作为骨架且呈现二官能的具有烯属不饱和双键的化合物，可列举出以下的通式(II)所示的化合物：
{式中，Y各自独立地表示亚烷基；R1和R2各自独立地表示甲基或氢原子；n1和n2各自独立地表示1～100的整数。}。
通过使骨架具有芳香环，从而存在耐镀层下潜性得以改善的倾向。
上述通式(II)中，Y各自独立地优选为碳原子数2～10、更优选为碳原子数2～4的亚烷基，可列举出例如1,2-亚乙基、1,2-亚丙基、亚丁基等。从对固化膜赋予柔软性、提高膜强度、抑制显影聚集性和提高烯属不饱和双键的反应性等观点出发，优选Y中的至少一个或全部为1,2-亚乙基。(Y-O)部分可以包含不同的环氧烷烃的重复单元，也可以由相同的环氧烷烃的重复单元形成。在(Y-O)部分包含不同的环氧烷烃时，其排列可以为无规、交替或嵌段排列。n1和n2各自独立地表示1～100、优选为1～50、更优选为1～20、进一步优选为1～10的整数，优选为2≤n1+n2≤200、更优选为2≤n1+n2≤100、进一步优选为2≤n1+n2≤40、特别优选为2≤n1+n2≤20。
作为上述通式(II)所示的化合物，更具体而言，可列举出例如：
在双酚A的两端分别加成平均1摩尔的环氧乙烷而得到的乙二醇的二丙烯酸酯、
在双酚A的两端分别加成平均2摩尔的环氧乙烷而得到的乙二醇的二丙烯酸酯、
在双酚A的两端分别加成平均5摩尔的环氧乙烷而得到的乙二醇的二丙烯酸酯、
在双酚A的两端分别加成平均6摩尔的环氧乙烷和平均2摩尔的环氧丙烷而得到的亚烷基二醇的二丙烯酸酯、
在双酚A的两端分别加成平均15摩尔的环氧乙烷和平均2摩尔的环氧丙烷而得到的亚烷基二醇的二丙烯酸酯、
在双酚A的两端分别加成平均1摩尔的环氧乙烷而得到的乙二醇的二甲基丙烯酸酯、
在双酚A的两端分别加成平均2摩尔的环氧乙烷而得到的乙二醇的二甲基丙烯酸酯、
在双酚A的两端分别加成平均5摩尔的环氧乙烷而得到的乙二醇的二甲基丙烯酸酯、
在双酚A的两端分别加成平均6摩尔的环氧乙烷和平均2摩尔的环氧丙烷而得到的亚烷基二醇的二甲基丙烯酸酯、以及
在双酚A的两端分别加成平均15摩尔的环氧乙烷和平均2摩尔的环氧丙烷而得到的亚烷基二醇的二甲基丙烯酸酯等。
从耐镀层下潜性、剥离液处理性和剥离液疲劳性的观点出发，上述通式(II)所示的(甲基)丙烯酸酯单体的双键当量优选为150以上、更优选为160以上、进一步优选为170以上、更进一步优选为180以上，任选为500以下、400以下或300以下。
作为以三羟甲基丙烷作为骨架且三官能的具有烯属不饱和双键的化合物，可列举出下述通式(III)所示的化合物：
{式中，n1、n2和n3各自独立地为1～25的整数，其中，n1+n2+n3为3～75的整数，R1、R2和R3各自独立地为甲基或氢原子。}
上述通式(III)中，n1、n2和n3各自独立地为1～25、优选为1～10、更优选为1～3的整数。n1+n2+n3为3～75、优选为3～30、更优选为3～15、进一步优选为3～9的整数。若n1+n2+n3为9以上，则从抑制抗蚀剂尾部的产生、提高膜强度和对固化膜赋予柔软性的观点出发是优选的。若n1+n2+n3为75以下，则从高的分辨率和密合性、良好的剥离特性的观点、以及抑制边缘融合性的观点出发是优选的。
作为上述通式(III)所示的化合物的具体例，可列举出例如：
在三羟甲基丙烷的羟基末端合计加成平均3摩尔的环氧乙烷而得到的三丙烯酸酯、
在三羟甲基丙烷的羟基末端合计加成平均9摩尔的环氧乙烷而得到的三丙烯酸酯、
在三羟甲基丙烷的羟基末端合计加成平均15摩尔的环氧乙烷而得到的三丙烯酸酯、以及
在三羟甲基丙烷的羟基末端合计加成平均30摩尔的环氧乙烷而得到的三丙烯酸酯等。
从耐镀层下潜性、剥离液处理性和剥离液疲劳性的观点出发，上述通式(III)所示的(甲基)丙烯酸酯单体的双键当量优选为150以上、更优选为160以上、进一步优选为170以上、更进一步优选为180以上，任选为500以下、400以下或300以下。
作为以甘油作为骨架且呈现三官能的具有烯属不饱和双键的化合物，可列举出下述式(VI)所示的化合物：
{式中，Y各自独立地表示亚烷基；R各自独立地表示甲基或氢原子；n各自独立地表示0～200的整数。}
在通式(VI)中，Y各自独立地优选为碳原子数2～10、更优选为碳原子数2～4的亚烷基，可列举出例如1,2-亚乙基、1,2-亚丙基和亚丁基等。从对固化膜赋予柔软性、提高膜强度、抑制显影聚集性和提高烯属不饱和双键的反应性等观点出发，优选Y中的至少一者或全部为1,2-亚乙基。(Y-O)部分可以包含不同的环氧烷烃的重复单元，也可以由相同的环氧烷烃的重复单元形成。(Y-O)部分包含不同的环氧烷烃时，其排列可以为无规、交替或嵌段排列。n各自独立地为0～200的整数，优选至少1个n为1～200的整数，更优选3个n为1～200的整数。在通式(VI)中，n可以为0，即，可以不存在环氧烷烃部分。若n的合计为1以上，则从抑制抗蚀剂尾部的产生、提高膜强度和对固化膜赋予柔软性的观点出发是优选的。若n的合计为200以下，则从高的分辨率和密合性、良好的剥离特性的观点、以及抑制边缘融合性的观点出发是优选的。
从耐镀层下潜性、剥离液处理性和剥离液疲劳性的观点出发，上述通式(IV)所示的(甲基)丙烯酸酯单体的双键当量优选为150以上、更优选为160以上、进一步优选为170以上、更进一步优选为180以上，任选为500以下、400以下或300以下。
作为以季戊四醇作为骨架且四官能的具有烯属不饱和双键的化合物，可列举出下述通式(V)所示的化合物：
{式中，n1、n2、n3和n4各自独立地表示1～25的整数，n1+n2+n3+n4为4～100的整数；R1、R2、R3和R4各自独立地表示甲基或氢原子；R5、R6、R7和R8各自独立地表示亚烷基，在R5、R6、R7和R8分别存在多个的情况下，该多个R5、R6、R7和R8彼此可以相同或不同。}
在通式(V)中，R5、R6、R7和R8各自独立地优选为碳原子数2～10，更优选为碳原子数2～4的亚烷基，可列举出例如1,2-亚乙基、1,2-亚丙基、亚丁基等。从对固化膜赋予柔软性、提高膜强度、抑制显影聚集性和提高烯属不饱和双键的反应性等观点出发，优选R5、R6、R7和R8中的至少一者或全部为1,2-亚乙基。n1+n2+n3+n4为4～100、优选为4～80、更优选为4～40、更进一步优选为4～20、特别优选为4～16。若n1+n2+n3+n4为4以上，则从抑制抗蚀剂尾部的产生、提高膜强度和对固化膜赋予柔软性的观点出发是优选的。若n1+n2+n3+n4为100以下，则从高的分辨率和密合性、良好的剥离特性的观点、以及控制边缘融合性的观点出发是优选的。
作为上述通式(V)所示的化合物的具体例，可列举出例如：
在季戊四醇的羟基的末端合计加成平均4摩尔的环氧乙烷而得到的四丙烯酸酯、
在季戊四醇的羟基的末端合计加成平均9摩尔的环氧乙烷而得到的四丙烯酸酯、
在季戊四醇的羟基的末端合计加成平均12摩尔的环氧乙烷而得到的四丙烯酸酯、
在季戊四醇的羟基的末端合计加成平均15摩尔的环氧乙烷而得到的四丙烯酸酯、
在季戊四醇的羟基的末端合计加成平均20摩尔的环氧乙烷而得到的四丙烯酸酯、
在季戊四醇的羟基的末端合计加成平均28摩尔的环氧乙烷而得到的四丙烯酸酯、以及
在季戊四醇的羟基的末端合计加成平均35摩尔的环氧乙烷而得到的四丙烯酸酯等。
从耐镀层下潜性、剥离液处理性和剥离液疲劳性的观点出发，上述通式(V)所示的(甲基)丙烯酸酯单体的双键当量优选为150以上、更优选为160以上、进一步优选为170以上、更进一步优选为180以上，任选为500以下、400以下或300以下。
作为以二季戊四醇作为骨架且六官能的具有烯属不饱和双键的化合物，可列举出下述通式(VI)所示的化合物：
{式中，R各自独立地表示甲基或氢原子；且n各自独立地为0～30的整数。}
在通式(VI)中，n可以为0，即，可以不存在环氧烷烃部分。
在通式(VI)中，n各自独立地为0～30、优选为1～20、更优选为2～10、进一步优选为3～5的整数。n的合计为0～180、优选为6～120、更优选为12～60、进一步优选为18～30。若n的合计为1以上，则从抑制抗蚀剂尾部的产生、提高膜强度和对固化膜赋予柔软性的观点出发是优选的。若n的合计为180以下，则从高的分辨率和密合性、良好的剥离特性的观点、以及控制边缘融合性的观点出发是优选的。
作为通式(VI)所示的六丙烯酸酯化合物的具体例，可列举出例如：
二季戊四醇六丙烯酸酯、
在二季戊四醇的六个末端合计加成1～36摩尔的环氧乙烷而得到的六丙烯酸酯、
在二季戊四醇的六个末端合计加成6～30摩尔的环氧乙烷而得到的六丙烯酸酯、
在二季戊四醇的六个末端合计加成12～30摩尔的环氧乙烷而得到的六丙烯酸酯、
在二季戊四醇的六个末端合计加成18～30摩尔的环氧乙烷而得到的六丙烯酸酯、以及
在二季戊四醇的六个末端合计加成1～10摩尔的ε-己内酯而得到的六丙烯酸酯等。
从耐镀层下潜性剥离液处理性和剥离液疲劳性的观点出发，上述通式(VI)所示的(甲基)丙烯酸酯单体的双键当量优选为150以上、更优选为160以上、进一步优选为170以上、更进一步优选为180以上，任选为500以下、400以下或300以下。
具有烯属不饱和双键的化合物中包含的丙烯酸酯单体优选为通式(III)所示的化合物、通式(V)所示的化合物和通式(VI)所示的化合物之中的双键当量为150以上的丙烯酸酯化合物中的至少一者。其中，从进一步提高耐镀层下潜性的观点出发，更优选不含以通式(III)所示的三羟甲基丙烷作为骨架的丙烯酸酯化合物。
碱溶性高分子与具有烯属不饱和双键的化合物的质量比(A/B)优选为1.40以上、更优选为1.60以上、进一步优选为1.80以上。若A/B的质量比在上述范围内，则存在剥离液处理性和剥离液疲劳性提高、保管时的抗蚀层褶皱受到抑制的倾向。
〈(C)光聚合引发剂〉
光聚合引发剂是通过在具有烯属不饱和双键的化合物的存在下照射光而能够引发该具有烯属不饱和双键的化合物的聚合的化合物。
感光性树脂层中的光聚合引发剂的量以感光性树脂层的全部固体成分质量作为基准计为0.01质量％～20质量％、优选为0.3质量％～10质量％、更优选为1质量％～5质量％。若光聚合引发剂的量为0.01质量％以上，则能够在显影后得到具有充分残膜率的曝光图案。若光聚合引发剂的量为20质量％以下，则能够使光充分透射至抗蚀剂底面，得到高分辨率，抑制在显影液中的显影聚集性。
作为光聚合引发剂，可列举出例如咪唑化合物、芳香族酮类、吖啶系化合物和N-芳基-α-氨基酸化合物。光聚合引发剂可以单独使用1种，也可以组合使用2种以上。
咪唑化合物存在抑制抗蚀图案的耐镀层下潜性和拖尾的倾向。作为咪唑化合物，可列举出例如具有脂肪族基团的咪唑类、例如甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、1-异丁基-2-甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、乙基咪唑、异丙基咪唑、2,4-二甲基咪唑、十一烷基咪唑、十七烷基咪唑等；以及具有芳香族基团的咪唑类、例如1-苄基-2-甲基咪唑、苯基咪唑(2-苯基咪唑等)、2-苯基-4-甲基咪唑、2-苯基-4,5-二羟基甲基咪唑、2-苯基-4-甲基-5-羟基甲基咪唑、三芳基咪唑或它们的二聚体等。其中，从耐镀敷性和抑制尾部产生的观点出发，优选为具有芳香族基团的咪唑类，更优选为三芳基咪唑(例如洛粉碱等)或其二聚体，进一步优选为三芳基咪唑二聚体。
作为三芳基咪唑二聚体，可列举出例如2-(邻氯苯基)-4,5-二苯基咪唑二聚体、2-(邻氯苯基)-4,5-二(甲氧基苯基)咪唑二聚体、2-(邻氟苯基)-4,5-二苯基咪唑二聚体、2-(邻甲氧基苯基)-4,5-二苯基咪唑二聚体和2-(对甲氧基苯基)-4,5-二苯基咪唑二聚体等2,4,5-三芳基咪唑二聚体。
芳香族酮类从提高灵敏度的观点出发是优选的。作为芳香族酮类，可列举出例如二苯甲酮、N,N’-四甲基-4,4’-二甲基氨基二苯甲酮(米蚩酮)、N,N’-四乙基-4,4’-二氨基二苯甲酮、4-甲氧基-4’-二甲基氨基二苯甲酮、4,4’-双(二乙基氨基)二苯甲酮、2-苄基-2-二甲基氨基-1-(4-吗啉代苯基)-丁酮-1、2-甲基-1-[4-(甲硫基)苯基]-2-吗啉代丙酮-1等。其中，优选为4,4’-双(二乙基氨基)二苯甲酮。
从兼顾灵敏度的提高、高灵敏度、以及拖尾的抑制的观点出发，优选为吖啶系化合物。作为吖啶系化合物，可列举出例如1,7-双(9,9’-吖啶基)庚烷、9-苯基吖啶、9-甲基吖啶、9-乙基吖啶、9-氯乙基吖啶、9-甲氧基吖啶、9-乙氧基吖啶、9-(4-甲基苯基)吖啶、9-(4-乙基苯基)吖啶、9-(4-正丙基苯基)吖啶、9-(4-正丁基苯基)吖啶、9-(4-叔丁基苯基)吖啶、9-(4-甲氧基苯基)吖啶、9-(4-乙氧基苯基)吖啶、9-(4-乙酰基苯基)吖啶、9-(4-二甲基氨基苯基)吖啶、9-(4-氯苯基)吖啶、9-(4-溴苯基)吖啶、9-(3-甲基苯基)吖啶、9-(3-叔丁基苯基)吖啶、9-(3-乙酰基苯基)吖啶、9-(3-二甲基氨基苯基)吖啶、9-(3-二乙基氨基苯基)吖啶、9-(3-氯苯基)吖啶、9-(3-溴苯基)吖啶、9-(2-吡啶基)吖啶、9-(3-吡啶基)吖啶和9-(4-吡啶基)吖啶。这些之中，从灵敏度、分辨率、获取性等观点出发，优选为1,7-双(9,9’-吖啶基)庚烷或9-苯基吖啶。
从提高灵敏度的观点出发，优选为N-芳基-α-氨基酸化合物。作为N-芳基-α-氨基酸化合物，可列举出例如N-苯基甘氨酸、N-甲基-N-苯基甘氨酸和N-乙基-N-苯基甘氨酸等。
作为光聚合引发剂的进一步的例子，可列举出例如：
2-乙基蒽醌、菲醌、2-叔丁基蒽醌、八甲基蒽醌、1,2-苯并蒽醌、2,3-苯并蒽醌、2-苯基蒽醌、2,3-二苯基蒽醌、1-氯蒽醌、2-甲基蒽醌、1,4-萘醌、9,10-菲醌、2-甲基-1,4-萘醌、2,3-二甲基蒽醌等醌类；
苯偶姻甲基醚、苯偶姻乙基醚、苯偶姻苯基醚等苯偶姻醚化合物；
苯偶酰甲基缩酮等苯偶酰衍生物；
香豆素系化合物；
1-苯基-3-(4-叔丁基-苯乙烯基)-5-(4-叔丁基-苯基)-吡唑啉、1-苯基-3-(4-联苯基)-5-(4-叔丁基-苯基)-吡唑啉、1-苯基-3-(4-联苯基)-5-(4-叔辛基-苯基)-吡唑啉等吡唑啉衍生物等。
〈染料〉
感光性树脂层可以还含有染料。染料可以含有选自隐色染料、荧烷染料和其它着色物质中的至少一种。通过使感光性树脂层含有这些成分而使曝光部分显色，因此，视觉辨认性提高。进而，在检查机等读取用于曝光的对准标记物时，曝光部与未曝光部的对比度变大而容易识别。
作为隐色染料，可列举出三(4-二甲基氨基苯基)甲烷[隐色结晶紫]、双(4-二甲基氨基苯基)苯基甲烷[隐色孔雀石绿]等。从对比度变得良好的观点出发，作为隐色染料，优选为隐色结晶紫。
作为荧烷染料，可列举出例如2-(二苄基氨基)荧烷、2-苯胺基-3-甲基-6-二乙基氨基荧烷、2-苯胺基-3-甲基-6-二丁基氨基荧烷、2-苯胺基-3-甲基-6-N-乙基-N-异戊基氨基荧烷、2-苯胺基-3-甲基-6-N-甲基-N-环己基氨基荧烷、2-苯胺基-3-氯-6-二乙基氨基荧烷、2-苯胺基-3-甲基-6-N-乙基-N-异丁基氨基荧烷、2-苯胺基-6-二丁基氨基荧烷、2-苯胺基-3-甲基-6-N-乙基-N-四氢糠基氨基荧烷、2-苯胺基-3-甲基-6-哌啶基氨基荧烷、2-(邻氯苯胺基)-6-二乙基氨基荧烷和2-(3,4-二氯苯胺基)-6-二乙基氨基荧烷等。
感光性树脂层中的隐色染料或荧烷染料的量以感光性树脂层的全部固体成分质量作为基准计优选为0.1质量％～10质量％、更优选为0.2质量％～5质量％、进一步优选为0.3质量％～1质量％。若该染料的量为0.1质量％以上，则存在曝光部分与未曝光部分的对比度提高的倾向。若该染料的量为10质量％以下，则存在感光性树脂层的保存稳定性提高、抑制显影时产生聚集物的倾向。
作为着色物质，可列举出例如品红、酞菁绿、金胺碱、副品红、结晶紫、甲基橙、尼罗蓝2B、孔雀石绿(保土谷化学公司制、AIZEN(注册商标)MALACHITE GREEN)、碱基蓝7(例如AIZEN(注册商标)Victoria Pure Blue BOH conc.等)、碱基蓝20、金刚石绿(保土谷化学公司制、AIZEN(注册商标)DIAMOND GREEN GH)等。
感光性树脂层中的着色物质的量以感光性树脂层的全部固体成分质量作为基准计优选为0.001质量％～1质量％。若着色物质的量为0.001质量％以上，则对比度提高，若为1质量％以下，则存在保存稳定性提高的倾向。
〈卤素化合物〉
感光性树脂层可以进一步含有卤素化合物，优选与隐色染料组合并进一步含有卤素化合物。若包含隐色染料与卤素化合物的组合，则存在密合性和对比度提高的倾向。
作为卤素化合物，可列举出例如戊基溴、异戊基溴、溴化异丁烯、溴化乙烯、二苯基甲基溴、苄基溴、亚甲基溴、三溴甲基苯基砜、四溴化碳、三(2,3-二溴丙基)磷酸酯、三氯乙酰胺、戊基碘、异丁基碘、1,1,1-三氯-2,2-双(对氯苯基)乙烷、氯化三嗪化合物等。其中，卤素化合物优选为三溴甲基苯基砜。三溴甲基苯基砜之类的卤素化合物与作为光聚合引发剂的吖啶系化合物组合使用时其效果大，从提高分辨率、提高密合性、提高灵敏度、提高对比度、提高盖孔膜(tent film)耐穿刺性、抑制抗蚀剂拖尾和提高耐蚀刻性等观点出发是优选的。
从上述观点出发，感光性树脂层中的卤素化合物的含量根据感光性树脂层的全部固体成分质量优选为0.01质量％。该含量更优选为0.1质量％以上，进一步优选为0.3质量％以上，特别优选为0.5质量％以上。另外，从维持感光层中的色相的保存稳定性的观点和抑制显影时产生聚集物的观点出发，优选该含量为3质量％以下。该含量更优选为2质量％以下，进一步优选为1.5质量％以下。
〈抗氧化剂〉
感光性树脂层可以进一步含有抗氧化剂。抗氧化剂能够提高感光性树脂层的热稳定性和保存稳定性。作为抗氧化剂，优选为选自由自由基阻聚剂、苯并三唑类和羧基苯并三唑类组成的组中的至少一种化合物。
作为自由基阻聚剂，可列举出例如对甲氧基苯酚、对苯二酚、联苯三酚、萘胺、叔丁基邻苯二酚、联苯酚、氯化亚铜、2,6-二叔丁基对甲酚、2,2’-亚甲基双(4-甲基-6-叔丁基苯酚)、2,2’-亚甲基双(4-乙基-6-叔丁基苯酚)、4,4’-硫代双(6-叔丁基间甲酚)、4,4’-亚丁基双(3-甲基-6-叔丁基苯酚)、1,1,3-三(2-甲基-4-羟基-5-叔丁基苯基)丁烷、苯乙烯化苯酚(例如川口化学工业公司制、商品名“ANTAGE SP”)、三苄基苯酚(例如川口化学工业公司制、商品名“TBP”、具有1～3个苄基的酚化合物)和二苯基亚硝基胺等。
作为苯并三唑类，可列举出例如1,2,3-苯并三唑、1-氯-1,2,3-苯并三唑、双(N-2-乙基己基)氨基亚甲基-1,2,3-苯并三唑、双(N-2-乙基己基)氨基亚甲基-1,2,3-甲苯基三唑和双(N-2-羟基乙基)氨基亚甲基-1,2,3-苯并三唑等。
作为羧基苯并三唑类，可列举出例如4-羧基-1,2,3-苯并三唑、5-羧基-1,2,3-苯并三唑、N-(N,N-二-2-乙基己基)氨基亚甲基羧基苯并三唑、N-(N,N-二-2-羟基乙基)氨基亚甲基羧基苯并三唑、N-(N,N-二-2-乙基己基)氨基乙烯羧基苯并三唑和它们的混合物等。其中，优选为4-羧基-1,2,3-苯并三唑与5-羧基-1,2,3-苯并三唑的混合物，混合比以质量比计优选为约1:1。
抗氧化剂的总含量以感光性树脂层的全部固体成分质量作为基准计优选为0.01质量％～3质量％，更优选为0.05质量％～1质量％。若抗氧化剂的量为0.01质量％以上，则感光性树脂层的保存稳定性提高，若为3质量％以下，则存在维持灵敏度、染料脱色受到抑制的倾向。
〈增塑剂〉
感光性树脂层根据需要可以含有增塑剂。作为增塑剂，可列举出例如聚乙二醇、聚丙二醇、聚氧丙烯聚氧乙烯醚、聚氧乙烯单甲基醚、聚氧丙烯单甲基醚、聚氧乙烯聚氧丙烯单甲基醚、聚氧乙烯单乙基醚、聚氧丙烯单乙基醚、聚氧乙烯聚氧丙烯单乙基醚等二醇酯类；
邻苯二甲酸二乙酯等苯二甲酸酯类；
邻甲苯磺酸酰胺、对甲苯磺酸酰胺、柠檬酸三丁酯、柠檬酸三乙酯、乙酰基柠檬酸三乙酯、乙酰基柠檬酸三正丙酯、乙酰基柠檬酸三正丁酯等；
在双酚A的两末端加成环氧丙烷而得到的丙二醇、在双酚A的两末端加成环氧乙烷而得到的乙二醇等；
加成有1～3摩尔亚硝基苯基羟胺的铝盐等。
它们可以单独使用1种或组合使用2种以上。这些之中，从耐镀层下潜性的观点出发，优选为加成有3摩尔亚硝基苯基羟胺的铝盐。
感光性树脂层中的增塑剂的量以感光性树脂层的全部固体成分质量作为基准计优选为1质量％～50质量％，更优选为1质量％～30质量％。若增塑剂的量为1质量％以上，则抑制显影时间的延迟，对固化膜赋予柔软性，若为50质量％以下，则存在固化不足和边缘融合受到抑制的倾向。
〈溶剂〉
如后所述那样，感光性树脂层可通过使各成分溶解于溶剂而制成溶液，并涂布在支承薄膜上，接着使其干燥来形成。所得感光性树脂层可以包含残留溶剂。作为溶剂，可列举出例如以甲乙酮(MEK)为代表的酮类；以甲醇、乙醇和异丙醇为代表的醇类等。
〈膜厚〉
感光性树脂层的膜厚为30μm以上，优选超过40μm，更优选超过70μm，进一步优选超过100μm，更进一步优选超过150μm，特别优选超过200μm。在镀敷工法中，使用具有厚膜(30μm以上)的感光性树脂层的感光性树脂层叠体。另外，通过使感光性树脂层的膜厚较厚，从而能够抑制层压空气的发生，得到更适合于镀敷工法的感光性树脂层叠体。感光性树脂层的膜厚上限没有限定，例如可以设为500μm以下、400μm以下或300μm以下。
〈吸光度〉
关于感光性树脂层叠体，若将感光性树脂层的膜厚记作T(μm)、将感光性树脂层在波长365nm处的吸光度记作A，则优选满足下式：0<A/T≤0.007所示的关系。膜越厚、尤其是T超过100μm时意味着：光难以到达感光性树脂层的底部而难以交联，但满足上述关系的感光性树脂层叠体即便是厚膜，光也容易到达至底部。因此，与A/T>0.007的感光性树脂层叠体相比，从提高分辨率、降低拖尾、提高剥离液处理性和剥离液疲劳性的观点出发是优选的。
〈支承薄膜〉
作为支承薄膜，可透射由曝光光源放射的光的透明支承薄膜是理想的。作为支承薄膜，可列举出例如聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜、聚乙烯醇薄膜、聚氯乙烯薄膜、氯乙烯共聚物薄膜、聚偏二氯乙烯薄膜、偏二氯乙烯共聚薄膜、聚甲基丙烯酸甲酯共聚物薄膜、聚苯乙烯薄膜、聚丙烯腈薄膜、苯乙烯共聚物薄膜、聚酰胺薄膜和纤维素衍生物薄膜等。这些薄膜也可以使用根据需要进行了拉伸的薄膜。支承薄膜的雾度优选为5以下。支承薄膜的厚度薄时，在图像形成性和经济性的方面是有利的，但还考虑到维持强度的功能时，优选为10μm～30μm。
〈保护层〉
感光性树脂层叠体可以在感光性树脂层的与支承薄膜相反一侧的表面具有保护层。保护层承担保护感光性树脂层的作用。保护层优选具有对于感光性树脂层而言适合的密合力。即优选的是：保护层对于感光性树脂层的密合力充分小于支承薄膜对于感光性树脂层的密合力，保护层能够从感光性树脂层叠体上容易地剥离。作为保护层，可以使用例如聚乙烯薄膜、聚丙烯薄膜、日本特开昭59-202457号公报中示出的剥离性优异的薄膜等。保护层的膜厚优选为10μm～100μm、更优选为10～50μm。
《感光性树脂层叠体的制造方法》
感光性树脂层叠体可通过在支承薄膜上依次层叠感光性树脂层和根据需要的保护层来制造。作为层叠方法，可以采用已知的方法。例如，将感光性树脂层中使用的各成分与溶解它们的溶剂进行混合而得到均匀的溶液(涂布液)。作为溶剂，可列举出例如以甲乙酮(MEK)为代表的酮类；以甲醇、乙醇和异丙醇为代表的醇类等。溶剂的量优选为涂布液的粘度在25℃下成为500～4,000mPa·s那样的量。将该涂布液涂布在支承薄膜上，接着进行干燥，由此能够在支承薄膜上形成感光性树脂层。涂布可以采用已知方法，可列举出例如使用棒涂机或辊涂机的方法。接着，通过根据需要在感光性树脂层上层压保护层，从而能够制造感光性树脂层叠体。
《抗蚀图案和半导体凸块的形成方法》
使用本申请的感光性树脂层叠体，能够形成抗蚀图案。抗蚀图案形成方法可以包括如下工序：
将感光性树脂层叠体的感光性树脂层层压在基材上的工序(层压工序)；
对所层压的感光性树脂层叠体进行曝光的工序(曝光工序)；
对经曝光的感光性树脂层叠体进行显影，形成抗蚀图案的工序(显影工序)；以及
根据期望，对所得抗蚀图案进行加热的工序(加热工序)。
使用形成有抗蚀图案的基材，能够形成半导体凸块。半导体凸块形成方法可以包括如下工序：
根据期望的除渣和镀敷前处理工序；
通过对形成有抗蚀图案的基材进行镀铜或焊料镀敷，从而形成半导体凸块的工序(镀敷工序)；
根据期望，对形成有抗蚀图案的基材进行蚀刻的工序(蚀刻工序)；以及
根据期望，从基材上剥离抗蚀图案的工序(剥离工序)。
以下，例示出使用感光性树脂层叠体以及使用溅射铜薄膜作为基材来形成抗蚀图案和半导体凸块的一系列方法。
(1)层压工序
例如，边剥离感光性树脂层叠体的保护层，边使用例如热辊层压机使其密合在溅射铜薄膜等基材上。溅射铜薄膜优选为利用溅射装置在硅晶圆上形成有铜层的铜溅射硅晶圆。
(2)曝光工序
曝光工序可以为例如下述工序：
在层叠在上述基材上的感光性树脂层叠体的感光性树脂层密合有具有期望布线图案的掩模薄膜的状态下，隔着该掩模薄膜实施曝光的工序；
通过直接成像曝光法对期望的布线图案实施曝光的工序；或者
通过隔着透镜进行投影的曝光法对光掩模的图像实施曝光的工序。
(3)显影工序
在曝光工序后，剥离感光性树脂层上的支承薄膜，使用碱水溶液的显影液，将未曝光部(负型的情况)或曝光部(正型的情况)显影去除，由此能够在基材上形成抗蚀图案。作为碱水溶液，可以使用Na2CO3或K2CO3的水溶液。碱水溶液根据感光性树脂层的特性来适当选择，优选使用浓度为约0.2～2质量％且约20～40℃的Na2CO3水溶液。
(4)加热工序
根据期望，可以进一步进行将所形成的抗蚀图案在例如约100℃～300℃下加热1分钟～5小时的工序。通过实施该加热工序，从而能够进一步提高所得固化抗蚀图案的密合性、耐化学药品性。此时的加热可以使用例如热风、红外线或远红外线方式的加热炉。
(5)除渣和镀敷前处理
根据期望，将形成有抗蚀图案的基材供于等离子体处理和/或浸水处理，从而能够进行除渣和镀敷前处理。
(6)镀敷工序
通过对利用显影而露出的基材表面(例如溅射铜薄膜的铜面)进行镀铜或焊料镀敷，从而能够制造导体图案。镀敷液优选为硫酸铜镀敷液。
(7)蚀刻工序
根据期望，可以从上方对历经上述工序而形成的抗蚀图案喷洒蚀刻液，对未被该抗蚀图案覆盖的铜面进行蚀刻，从而形成电路图案。作为蚀刻方法，可列举出酸性蚀刻、碱蚀刻等，利用适合于所使用的感光性树脂层叠体的方法来进行。
(8)剥离工序
其后，可以利用具有比显影液更强的碱性的水溶液，对层叠体进行处理，从基材上剥离抗蚀图案。剥离液优选为选自由浓度约2～5质量％且温度约40～70℃的NaOH或KOH的水溶液、SPR920(制品名)和R-101(制品名)组成的组中的至少1种。需要说明的是，可以向剥离液中添加少量的水溶性溶剂。
上述说明的感光性树脂层叠体、抗蚀图案和半导体凸块可利用于例如半导体封装体的形成等。
实施例
《测定和评价方法》
〈酸当量〉
酸当量的测定使用滴定装置(例如平沼产业公司制、平沼自动滴定装置(COM-555))，通过使用0.1mol/L的氢氧化钠水溶液的电位差滴定法来进行。
〈吸光度〉
感光性树脂层叠体在波长365nm处的吸光度(A)使用紫外可见光(UV-Vis)测定装置(日立高新科技公司制、U-3010形分光光度计)进行测定。从感光性树脂层叠体上剥离保护薄膜，测定365nm处的吸光度，将所得值设为吸光度(A)。使用空气作为空白试样。
〈层压空气〉
观察层压后的晶圆基材，数出在感光性树脂与晶圆之间产生的直径1μm以上的气泡个数，如下那样地进行分级。
E(优)：气泡的数量为0个
G(良)：气泡的数量为1个以上且5个以下
F(合格)：气泡的数量为6个以上且10个以下
P(不合格)：气泡的数量为11个以上
〈最小显影时间〉
测定未曝光部分的感光性树脂层完全溶解所需要的最少时间来作为“最小显影时间”，如下那样地进行分级。
E(优)：最小显影时间的值为300秒以下
G(良)：最小显影时间的值超过300秒且为320秒以下
F(合格)：最小显影时间的值超过320秒且为340秒以下
P(不合格)：最小显影时间的值超过340秒
〈分辨率〉
将正常形成有固化抗蚀图案的最小圆孔掩模值作为分辨率，如下那样地进行分级。
E(优)：分辨率为100μm以下
G(良)：超过100μm且为120μm以下
F(合格)：超过120μm且为130μm以下
P(不合格)：超过130μm
〈抗蚀剂拖尾〉
将形成有150μm的圆孔图案且经除渣处理的基板切断，对抗蚀剂底部的尾部长度进行SEM观察。如下那样地进行分级。将抗蚀剂的尾部小时的例子示于图1的(a)，将抗蚀剂的尾部大时的例子示于图2的(a)。
E(优)：尾部长度为3μm以下；
G(良)：超过3μm且为4μm以下；
F(合格)：超过4μm且为5μm以下；
P(不合格)：超过5μm
〈耐镀层下潜性〉
针对在镀铜后剥离固化抗蚀剂而得到的基板的150μm圆孔铜柱底部进行SEM观察，如下那样地进行分级。将镀层下潜小时的例子示于图1的(b)，将镀层下潜大时的例子示于图2的(b)。
E(优)：没有铜镀层下潜
G(良)：1μm宽以下的铜镀层下潜
F(合格)：超过1μm宽且为3μm宽以下的铜镀层下潜
P(不合格)：超过3μm宽的铜镀层下潜
〈剥离液处理性〉
曝光：
从支承薄膜侧对感光性树脂层叠体进行曝光，制作固化抗蚀剂。曝光使用Ultratech Prisma ghi Stepper(Ultratech公司制)。曝光量以390mJ/cm2来实施。
显影：
从经曝光的感光性树脂层叠体上剥离聚乙烯薄膜，用“最小显影时间”的2倍时间喷雾30℃且1质量％Na2CO3水溶液来进行显影。其后，剥离聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜，得到固化抗蚀剂。
剥离处理性评价1：
将所得固化抗蚀剂1.4cm3在65℃、3％NaOH的剥离液30mL中浸渍75分钟。其后，将残留的固化膜过滤并进行真空干燥，通过所得过滤物的质量除以最初浸渍的固化抗蚀剂的质量来求出残膜率，对剥离处理性进行评价。如下那样地进行分级。
E(优)：残膜率的值为0％
G(良)：残膜率的值超过0％且为10％以下
F(合格)：残膜率的值超过10％且为25％以下
P(不合格)：残膜率的值超过25％
剥离处理性评价2：
在上述剥离处理性评价1中，剥离液使用SPR920，同样进行评价。
E(优)：残膜率的值为0％
G(良)：残膜率的值超过0％且为10％以下
F(合格)：残膜率的值超过10％且为25％以下
P(不合格)：残膜率的值超过25％
剥离处理性评价3：
在上述剥离处理性评价1中，剥离液使用R-101，同样进行评价。
E(优)：残膜率的值为0％
G(良)：残膜率的值超过0％且为10％以下
F(合格)：残膜率的值超过10％且为25％以下
P(不合格)：残膜率的值超过25％
〈剥离液疲劳性〉
剥离液疲劳性评价1：
将在前述“剥离液处理性”一项中记载的条件下进行曝光、显影而得到的固化抗蚀剂1.4cm3在65℃、3％NaOH的剥离液30mL中浸渍75分钟后，将残留的固化膜过滤而得到滤液(疲劳剥离液)。其后，将在前述条件下进行曝光、显影而得到的固化抗蚀剂0.007cm3在该疲劳剥离液30mL中浸渍75分钟后，将残留的固化膜过滤并进行真空干燥，通过所得过滤物的质量除以所浸渍的固化抗蚀剂的质量来求出残膜率，对剥离处理性进行评价。如下那样地进行分级。
E(优)：残膜率的值为0％
G(良)：残膜率的值超过0％且为10％以下
F(合格)：残膜率的值超过10％且为25％以下
P(不合格)：残膜率的值超过25％
剥离液疲劳性评价2：
在上述剥离液疲劳性评价1中，使用由SPR920制作的疲劳剥离液，同样进行评价。
E(优)：残膜率的值为0％
G(良)：残膜率的值超过0％且为10％以下
F(合格)：残膜率的值超过10％且为25％以下
P(不合格)：残膜率的值超过25％
剥离液疲劳性评价3：
在上述剥离液疲劳性评价1中，使用由R-101制作的疲劳剥离液，同样地进行评价。
E(优)：残膜率的值为0％
G(良)：残膜率的值超过0％且为10％以下
F(合格)：残膜率的值超过10％且为25％以下
P(不合格)：残膜率的值超过25％
图3是使用剥离液疲劳性差的感光性树脂来形成铜柱，并剥离固化抗蚀剂时的SEM照片。在铜柱之间滞留有剥离残渣。
〈保管时的抗蚀层褶皱〉
将感光性树脂层叠体8cm×20cm卷绕于直径8.5cm的塑料瓶，在23℃、50％RH的条件下放置固定时间，评价抗蚀剂表面的褶皱产生度，如下那样地进行分级。
E(优)：在经过12小时以上后不产生褶皱
G(良)：在超过6小时且为12小时以内产生褶皱
F(合格)：在超过3小时且为6小时以内产生褶皱
P(不合格)：在3小时以内产生褶皱
《实施例1》
〈感光性树脂层叠体的制作〉
将下述表1所示的材料以表2所示的组成(其中，各成分的数字表示以固体成分计的配混量(质量份))进行搅拌和混合，得到感光性树脂的涂布液。使用棒涂机将所得涂布液均匀涂布在作为支承薄膜的16μm厚的聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜(东丽公司制、FB-40)的表面，在95℃的干燥机中干燥12分钟而形成感光性树脂层。干燥后的感光性树脂层的厚度(T)为60μm。
在感光性树脂层的未层叠支承薄膜的表面上粘贴作为保护层的19μm厚的聚乙烯薄膜(TAMAPOLY公司制、GF-18)，得到感光性树脂层叠体。感光性树脂层叠体在波长365nm处的吸光度(A)为0.4067。在以下的表4中示出评价结果。
〈半导体凸块的制作〉
基材：
在制作铜柱的情况下，作为基材，使用通过Canon ANELVA制的溅射装置(L-440S-FHL)在6英寸的硅晶圆上形成有厚度为2000埃
的铜层的铜溅射硅晶圆。
层压：
边将感光性树脂层叠体的聚乙烯薄膜剥离，边利用热辊层压机(大成层压机公司制、VA-400III)，以70℃的辊温度层压在预热至70℃的硅晶圆上。空气压力设为0.20MPa，层压速度设为0.18m/min.。
曝光：
从100μm起至150μm为止，以10μm的刻度使用具有圆孔图案的玻璃铬掩模，利用Ultratech Prisma ghi Stepper(Ultratech公司制)以390mJ/cm2进行曝光。在基材面测得的照度为2400mW/cm2。
显影：
从曝光后的层叠体上剥离聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜，在30℃下使用旋转显影机(泷泽产业公司制的旋转显影机AD-1200)，以200mL/min.的流量喷雾1质量％Na2CO3水溶液来进行显影。
除渣和镀敷前处理：
利用低压等离子体装置(神港精机公司制、EXAM)，在50Pa、133W、O2为40mL/min.、CF4为1mL/min.、1500sec的条件下对基材进行等离子体处理，实施镀敷前处理。
硫酸铜镀敷：
如下那样地进行镀铜，如后所示地剥离基材，制作铜柱。向SC-50MU MA(MICROFAB(注册商标)制)968mL中添加SC-50R1(同公司制)20mL、SC-50R2(同公司制)12mL，制作硫酸铜镀敷液。针对镀敷前处理后的基材(6cm×12.5cm)，使用所制作的硫酸铜镀敷液，利用哈林槽(Haring cell)均匀镀敷装置(山本镀金试验器公司制)，按照以每分钟1μm的高度析出铜的方式调节电流值，镀敷100分钟。所得铜镀敷覆膜的厚度为100μm厚。
剥离：
利用3％NaOH、SPR920(KANTO-PPC公司制)、R-101(三菱瓦斯化学公司制)的剥离液，在65℃下将实施了镀敷处理的基材加热70分钟，由此进行剥离。
《实施例2～20、比较例1～7》
如表1～3所示那样地变更材料和组成，除此之外，与实施例1同样操作，形成感光性树脂层叠体、抗蚀图案和半导体凸块并进行评价。将评价结果示于表4和表5。
[表1]
[表2]
[表3]
[表4]
[表5]
产业上的可利用性
本申请的感光性树脂层叠体可用于形成抗蚀图案和半导体凸块，抗蚀图案和半导体凸块可用于例如半导体封装体的形成等。
Claims (26)
1.一种感光性树脂层叠体，其包含支承薄膜和层叠在所述支承薄膜上的感光性树脂层，所述感光性树脂层含有：
(A)30质量％～70质量％的碱溶性高分子、
(B)20质量％～50质量％的具有烯属不饱和双键的化合物、以及
(C)0.01质量％～20质量％的光聚合引发剂，
所述碱溶性高分子包含具有芳香族基团的(甲基)丙烯酸酯作为共聚成分，且酸当量为350以上，
所述具有烯属不饱和双键的化合物包含以所述具有烯属不饱和双键的化合物的总质量作为基准计为50质量％～100质量％的丙烯酸酯单体，且双键当量为150以上，
所述感光性树脂层的厚度为30μm以上。
2.根据权利要求1所述的感光性树脂层叠体，其中，所述碱溶性高分子含有(甲基)丙烯酸苄酯作为共聚成分。
3.根据权利要求1或2所述的感光性树脂层叠体，其中，在将所述感光性树脂层的膜厚记作T[μm]、将所述感光性树脂层在波长365nm处的吸光度记作A时，满足下式：0<A/T≤0.007所示的关系。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，所述碱溶性高分子含有45质量％～95质量％的(甲基)丙烯酸苄酯作为共聚成分。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，所述碱溶性高分子含有50质量％以上的(甲基)丙烯酸苄酯作为共聚成分。
6.根据权利要求1～4中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，所述碱溶性高分子含有70质量％以上的(甲基)丙烯酸苄酯作为共聚成分。
7.根据权利要求1～6中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，所述具有烯属不饱和双键的化合物含有丙烯酸酯单体和甲基丙烯酸酯单体。
8.根据权利要求7所述的感光性树脂层叠体，其中，所述丙烯酸酯单体与所述甲基丙烯酸酯单体的质量比(丙烯酸酯单体/甲基丙烯酸酯单体)为1.2以上且25.0以下。
9.根据权利要求1～8中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，所述碱溶性高分子不含苯乙烯和苯乙烯衍生物作为共聚成分。
10.根据权利要求1～9中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，所述碱溶性高分子的酸当量为370以上。
11.根据权利要求1～9中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，所述碱溶性高分子的酸当量为410以上。
12.根据权利要求1～11中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，所述具有烯属不饱和双键的化合物不含具有三羟甲基丙烷骨架的化合物。
13.根据权利要求1～12中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，所述具有烯属不饱和双键的化合物包含四官能以上的化合物。
14.根据权利要求1～13中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，所述具有烯属不饱和双键的化合物含有以所述具有烯属不饱和双键的化合物的总质量作为基准计为50质量％～99质量％的丙烯酸酯单体。
15.根据权利要求1～13中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，所述具有烯属不饱和双键的化合物含有以所述具有烯属不饱和双键的化合物的总质量作为基准计为60质量％～99质量％的丙烯酸酯单体。
16.根据权利要求1～13中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，所述具有烯属不饱和双键的化合物含有以所述具有烯属不饱和双键的化合物的总质量作为基准计为70质量％～99质量％的丙烯酸酯单体。
17.根据权利要求1～16中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，所述具有烯属不饱和双键的化合物的双键当量为200以上。
18.根据权利要求1～17中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，所述碱溶性高分子与所述具有烯属不饱和双键的化合物的质量比(A/B)为1.40以上。
19.根据权利要求1～17中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，所述碱溶性高分子与所述具有烯属不饱和双键的化合物的质量比(A/B)为1.60以上。
20.根据权利要求1～17中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，所述碱溶性高分子与所述具有烯属不饱和双键的化合物的质量比(A/B)为1.80以上。
21.根据权利要求1～20中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，所述光聚合引发剂含有2,4,5-三芳基咪唑二聚体。
22.根据权利要求1～21中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，所述感光性树脂层的膜厚超过40μm。
23.根据权利要求1～21中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，所述感光性树脂层的膜厚超过70μm。
24.根据权利要求1～21中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，所述感光性树脂层的膜厚超过100μm。
25.根据权利要求1～21中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，所述感光性树脂层的膜厚超过150μm。
26.根据权利要求1～21中任一项所述的感光性树脂层叠体，其中，所述感光性树脂层的膜厚超过200μm。
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